JPH0778616A - 多孔質体 - Google Patents
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- JPH0778616A JPH0778616A JP5221935A JP22193593A JPH0778616A JP H0778616 A JPH0778616 A JP H0778616A JP 5221935 A JP5221935 A JP 5221935A JP 22193593 A JP22193593 A JP 22193593A JP H0778616 A JPH0778616 A JP H0778616A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Inert Electrodes (AREA)
- Porous Artificial Stone Or Porous Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】燃料電池の空気極として好適な通気度を有する
金属酸化物の多孔質体を提供する。 【構成】燃料電池の空気極に用いられる金属酸化物の多
孔質体である。Ｌａ2 Ｏ 3 、ＳｒＣＯ3 、Ｍｎ2 Ｏ3 の
粉末を混合したのち仮焼して得られた粉末に、難溶性澱
粉を２．５〜１５重量％の範囲で添加、混合したのち焼
成してなる。ＬａＭｎＯ3 系結晶構造を有する。前記難
溶性澱粉の平均粒子径は５〜２０μｍの範囲にある。前
記難溶性澱粉として、コーンスターチが用いられる。
金属酸化物の多孔質体を提供する。 【構成】燃料電池の空気極に用いられる金属酸化物の多
孔質体である。Ｌａ2 Ｏ 3 、ＳｒＣＯ3 、Ｍｎ2 Ｏ3 の
粉末を混合したのち仮焼して得られた粉末に、難溶性澱
粉を２．５〜１５重量％の範囲で添加、混合したのち焼
成してなる。ＬａＭｎＯ3 系結晶構造を有する。前記難
溶性澱粉の平均粒子径は５〜２０μｍの範囲にある。前
記難溶性澱粉として、コーンスターチが用いられる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高温固体電解質型燃料
電池等の空気極に好適に使用される金属酸化物の多孔質
体に関するものである。
電池等の空気極に好適に使用される金属酸化物の多孔質
体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、高温固体電解質型燃料電池とし
て、特開平５−２９００８号公報に記載されたものが知
られている。前記燃料電池は、図４に示すように、安定
化剤としてイットリアを含むジルコニアからなる緻密な
固体電解質膜１の内側に多孔性の空気極２が形成され、
前記固体電解質膜１の外側にＮｉ−ＺｒＯ2 サーメット
からなる燃料極３が形成された構成となっている。
て、特開平５−２９００８号公報に記載されたものが知
られている。前記燃料電池は、図４に示すように、安定
化剤としてイットリアを含むジルコニアからなる緻密な
固体電解質膜１の内側に多孔性の空気極２が形成され、
前記固体電解質膜１の外側にＮｉ−ＺｒＯ2 サーメット
からなる燃料極３が形成された構成となっている。
【０００３】図４示の燃料電池において、空気極２は、
気相、電解質、電極の三相界面を長くするために多孔質
体からなることが望ましく、また固体電解質膜１の基体
となるために一定の強度を有することが望ましい。前記
物性を有する空気極２として、前記公報には金属酸化物
と合成樹脂粉末とを含有するスラリーから余剰のスラリ
ーを除去して成形された成形体をさらに焼成してなるも
のが記載されている。
気相、電解質、電極の三相界面を長くするために多孔質
体からなることが望ましく、また固体電解質膜１の基体
となるために一定の強度を有することが望ましい。前記
物性を有する空気極２として、前記公報には金属酸化物
と合成樹脂粉末とを含有するスラリーから余剰のスラリ
ーを除去して成形された成形体をさらに焼成してなるも
のが記載されている。
【０００４】前記公報の記載によれば、前記金属酸化物
としては希土類またはアルカリ土類金属を添加したＬａ
ＭｎＯ3 、ＬａＣｏＯ3 、ＣａＭｎＯ3 が例示されてお
り、前記合成樹脂粉末としてはテフロン粉末、塩化ビニ
ル粉末、ナイロン粉末、アクリル粉末等が例示されてい
る。
としては希土類またはアルカリ土類金属を添加したＬａ
ＭｎＯ3 、ＬａＣｏＯ3 、ＣａＭｎＯ3 が例示されてお
り、前記合成樹脂粉末としてはテフロン粉末、塩化ビニ
ル粉末、ナイロン粉末、アクリル粉末等が例示されてい
る。
【０００５】しかしながら、前記金属酸化物と前記合成
樹脂粉末とから前記のようにして得られた成形体を焼成
すると、得られた多孔質体は通気度が低く、前記空気極
２として使用することが難しいという不都合がある。
樹脂粉末とから前記のようにして得られた成形体を焼成
すると、得られた多孔質体は通気度が低く、前記空気極
２として使用することが難しいという不都合がある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】かかる不都合を解消し
て、本発明は燃料電池の空気極として好適に使用できる
通気度を有する金属酸化物の多孔質体を提供することを
目的とする。
て、本発明は燃料電池の空気極として好適に使用できる
通気度を有する金属酸化物の多孔質体を提供することを
目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らの検討によれ
ば、金属酸化物に合成樹脂粉末を混合して得られた成形
体を焼成すると、前記合成樹脂粉末の燃焼により得られ
る気孔が独立の閉気孔となる傾向があり、このために得
られる多孔質体の通気度が低くなることが判明した。
ば、金属酸化物に合成樹脂粉末を混合して得られた成形
体を焼成すると、前記合成樹脂粉末の燃焼により得られ
る気孔が独立の閉気孔となる傾向があり、このために得
られる多孔質体の通気度が低くなることが判明した。
【０００８】そこで、本発明者らは前記知見に基づいて
さらに検討を重ねた結果、特定の金属酸化物に難溶性澱
粉を混合して焼成することにより、連続性の開気孔が形
成され、高温固体電解質型燃料電池の空気極に適した高
い通気度を有する多孔質体が得られることを見い出し、
本発明を完成した。
さらに検討を重ねた結果、特定の金属酸化物に難溶性澱
粉を混合して焼成することにより、連続性の開気孔が形
成され、高温固体電解質型燃料電池の空気極に適した高
い通気度を有する多孔質体が得られることを見い出し、
本発明を完成した。
【０００９】即ち、本発明の多孔質体は、燃料電池の空
気極に用いられる金属酸化物の多孔質体であって、Ｌａ
2 Ｏ3 、ＳｒＣＯ3 、Ｍｎ2 Ｏ3 の粉末を混合したのち
仮焼して得られた粉末に、難溶性澱粉を２．５〜１５重
量％の範囲で添加、混合したのち焼成してなりＬａＭｎ
Ｏ3 系結晶構造を有することを特徴とする。
気極に用いられる金属酸化物の多孔質体であって、Ｌａ
2 Ｏ3 、ＳｒＣＯ3 、Ｍｎ2 Ｏ3 の粉末を混合したのち
仮焼して得られた粉末に、難溶性澱粉を２．５〜１５重
量％の範囲で添加、混合したのち焼成してなりＬａＭｎ
Ｏ3 系結晶構造を有することを特徴とする。
【００１０】前記難溶性澱粉の添加量が２．５重量％未
満であるときには、燃料電池の空気極における反応に使
用される酸素量に対して十分な量の空気を供給できる通
気度が得られない。また、前記難溶性澱粉の添加量が１
５重量％を超えると、得られる多孔質体の電導率が急峻
に低下し、燃料電池の空気極として使用することが困難
になる。
満であるときには、燃料電池の空気極における反応に使
用される酸素量に対して十分な量の空気を供給できる通
気度が得られない。また、前記難溶性澱粉の添加量が１
５重量％を超えると、得られる多孔質体の電導率が急峻
に低下し、燃料電池の空気極として使用することが困難
になる。
【００１１】前記難溶性澱粉は、前記多孔質体に燃料電
池の空気極における反応に使用される酸素量に対して十
分な量の空気を供給できる通気度を付与するために、そ
の平均粒子径が５〜２０μｍの範囲にあることが好まし
い。
池の空気極における反応に使用される酸素量に対して十
分な量の空気を供給できる通気度を付与するために、そ
の平均粒子径が５〜２０μｍの範囲にあることが好まし
い。
【００１２】前記難溶性澱粉としては、ポテトスター
チ、小麦スターチ、コーンスターチ等の澱粉を挙げるこ
とができるが、前記範囲の平均粒子径を有するものが容
易に得られることから、コーンスターチであることが好
ましい。
チ、小麦スターチ、コーンスターチ等の澱粉を挙げるこ
とができるが、前記範囲の平均粒子径を有するものが容
易に得られることから、コーンスターチであることが好
ましい。
【００１３】
【作用】かかる手段によれば、Ｌａ2 Ｏ3 、ＳｒＣ
Ｏ3 、Ｍｎ2 Ｏ3 の粉末を混合したのち仮焼して得られ
た粉末に、難溶性澱粉を２．５〜１５重量％の範囲で添
加、混合したのち焼成することにより、ＬａＭｎＯ3 系
結晶構造を有する金属酸化物に、該金属酸化物の表面に
開口部を有し互いに連続している気孔が形成され、多孔
質性が付与される。このような気孔は互いに連続してい
るので、前記多孔質体は燃料電池の空気極における反応
に使用される酸素量に対して十分な量の空気を供給でき
る通気度が得られる。
Ｏ3 、Ｍｎ2 Ｏ3 の粉末を混合したのち仮焼して得られ
た粉末に、難溶性澱粉を２．５〜１５重量％の範囲で添
加、混合したのち焼成することにより、ＬａＭｎＯ3 系
結晶構造を有する金属酸化物に、該金属酸化物の表面に
開口部を有し互いに連続している気孔が形成され、多孔
質性が付与される。このような気孔は互いに連続してい
るので、前記多孔質体は燃料電池の空気極における反応
に使用される酸素量に対して十分な量の空気を供給でき
る通気度が得られる。
【００１４】前記難溶性澱粉の平均粒子径が５〜２０μ
ｍの範囲にあることにより、前記多孔質体に前記燃料電
池の空気極に好適な通気度が付与される。
ｍの範囲にあることにより、前記多孔質体に前記燃料電
池の空気極に好適な通気度が付与される。
【００１５】また、前記難溶性澱粉としてコーンスター
チを用いることにより、前記範囲の平均粒子径が容易に
得られる。
チを用いることにより、前記範囲の平均粒子径が容易に
得られる。
【００１６】
【実施例】次に、添付の図面を参照しながら本発明の多
孔質体についてさらに詳しく説明する。図１は本実施例
の各試料を焼成する際の熱履歴を示すグラフであり、図
２は本実施例で得られた各多孔質体のコーンスターチ添
加量と気孔率との関係を示すグラフであり、図３は本実
施例で得られた各多孔質体の気孔率と電導率との関係を
示すグラフである。
孔質体についてさらに詳しく説明する。図１は本実施例
の各試料を焼成する際の熱履歴を示すグラフであり、図
２は本実施例で得られた各多孔質体のコーンスターチ添
加量と気孔率との関係を示すグラフであり、図３は本実
施例で得られた各多孔質体の気孔率と電導率との関係を
示すグラフである。
【００１７】本実施例では、高温固体電解質型燃料電池
の空気極に用いられる多孔質体を次のようにして製造し
た。
の空気極に用いられる多孔質体を次のようにして製造し
た。
【００１８】まず、Ｌａ2 Ｏ3 （ナカライテスク社
製）、ＳｒＣＯ3 （ナカライテスク社製）、Ｍｎ2 Ｏ3
（アルファプロダクツ社製）の粉末を化学量論的にＬａ
0.7 Ｓｒ 0.3 ＭｎＯ3 の組成になるように混合し、さら
に水及び分散剤（中京油脂社製ＰＡＡ、商品名：セルナ
＃Ｄ３０５）を添加して攪拌混合したのち、１０００℃
で３６時間仮焼した。
製）、ＳｒＣＯ3 （ナカライテスク社製）、Ｍｎ2 Ｏ3
（アルファプロダクツ社製）の粉末を化学量論的にＬａ
0.7 Ｓｒ 0.3 ＭｎＯ3 の組成になるように混合し、さら
に水及び分散剤（中京油脂社製ＰＡＡ、商品名：セルナ
＃Ｄ３０５）を添加して攪拌混合したのち、１０００℃
で３６時間仮焼した。
【００１９】得られた粉末をボールミルで１時間湿式混
合したのち、平均粒子径５〜２０μｍのコーンスターチ
（和光純薬工業社製）を、該粉末に対してそれぞれ０重
量％、１０重量％、１５重量％、２０重量％、２５重量
％、３０重量％添加し、６種の試料を準備した。
合したのち、平均粒子径５〜２０μｍのコーンスターチ
（和光純薬工業社製）を、該粉末に対してそれぞれ０重
量％、１０重量％、１５重量％、２０重量％、２５重量
％、３０重量％添加し、６種の試料を準備した。
【００２０】次に、各試料をさらにボールミルで１時間
湿式混合した後、２０００ｒｐｍ、３０分の遠心分離に
かけ、１１０℃で２４時間減圧乾燥した。乾燥後の試料
を馬脳乳鉢で粉砕、混合し、一軸油圧プレスでタブレッ
ト型に成形した。
湿式混合した後、２０００ｒｐｍ、３０分の遠心分離に
かけ、１１０℃で２４時間減圧乾燥した。乾燥後の試料
を馬脳乳鉢で粉砕、混合し、一軸油圧プレスでタブレッ
ト型に成形した。
【００２１】次に、前記のように成形された各試料を焼
成し、成形体を得た。前記焼成は、図１示のように、室
温から１００℃まで２時間かけて昇温したのち、さらに
５００℃まで２０時間かけて昇温し、５００℃に５時間
維持して脱脂を行った。次いで、５００℃から１３００
℃まで５時間かけて昇温したのち、１３００℃に１０時
間維持して本焼を行い、そののち５時間かけて室温まで
冷却して、金属酸化物多孔質体の成形体を得た。前記各
試料の多孔質体を粉砕し、Ｘ線回折により結晶構造を調
べたところ、ＬａＭｎＯ3 系結晶構造を有し、その組成
はＬａＭｎＯ3. 15で表されることが判明した。
成し、成形体を得た。前記焼成は、図１示のように、室
温から１００℃まで２時間かけて昇温したのち、さらに
５００℃まで２０時間かけて昇温し、５００℃に５時間
維持して脱脂を行った。次いで、５００℃から１３００
℃まで５時間かけて昇温したのち、１３００℃に１０時
間維持して本焼を行い、そののち５時間かけて室温まで
冷却して、金属酸化物多孔質体の成形体を得た。前記各
試料の多孔質体を粉砕し、Ｘ線回折により結晶構造を調
べたところ、ＬａＭｎＯ3 系結晶構造を有し、その組成
はＬａＭｎＯ3. 15で表されることが判明した。
【００２２】前記各試料のコーンスターチ添加量と気孔
率との関係を図２に、前記各試料の気孔率と導電率との
関係を図３に示す。
率との関係を図２に、前記各試料の気孔率と導電率との
関係を図３に示す。
【００２３】高温固体電解質型燃料電池の空気極では、
反応に使用される酸素量に対して十分な量の空気を供給
できる通気度を確保するために、前記気孔率は５％以上
であることが必要とされるが、図２から、コーンスター
チ添加量が２．５重量％未満であるときには前記気孔率
が５％に達しないことが明らかである。
反応に使用される酸素量に対して十分な量の空気を供給
できる通気度を確保するために、前記気孔率は５％以上
であることが必要とされるが、図２から、コーンスター
チ添加量が２．５重量％未満であるときには前記気孔率
が５％に達しないことが明らかである。
【００２４】また、図３から、前記気孔率が３６％を超
えると、前記多孔質の電導率が急峻に低下することが明
らかである。前記気孔率が３６％となるのは、コーンス
ターチ添加量が１５重量％であるときに相当する。
えると、前記多孔質の電導率が急峻に低下することが明
らかである。前記気孔率が３６％となるのは、コーンス
ターチ添加量が１５重量％であるときに相当する。
【００２５】
【発明の効果】以上のことから明らかなように、本発明
によれば、Ｌａ2 Ｏ3 、ＳｒＣＯ3 、Ｍｎ2 Ｏ3 の粉末
を混合したのち仮焼して得られた粉末に、難溶性澱粉を
２．５〜１５重量％の範囲で混合することにより、Ｌａ
ＭｎＯ3 系結晶構造を有する金属酸化物に多孔性を付与
することができ、燃料電池の空気極に適した通気度を有
する金属酸化物の多孔質体を得ることができる。
によれば、Ｌａ2 Ｏ3 、ＳｒＣＯ3 、Ｍｎ2 Ｏ3 の粉末
を混合したのち仮焼して得られた粉末に、難溶性澱粉を
２．５〜１５重量％の範囲で混合することにより、Ｌａ
ＭｎＯ3 系結晶構造を有する金属酸化物に多孔性を付与
することができ、燃料電池の空気極に適した通気度を有
する金属酸化物の多孔質体を得ることができる。
【００２６】前記難溶性澱粉は平均粒子径５〜２０μｍ
の範囲にあることにより、前記通気度を容易に得ること
ができる。また、前記難溶性澱粉としてコーンスターチ
を用いることにより、前記範囲の平均粒子径を容易に得
ることができる。
の範囲にあることにより、前記通気度を容易に得ること
ができる。また、前記難溶性澱粉としてコーンスターチ
を用いることにより、前記範囲の平均粒子径を容易に得
ることができる。
【図１】本発明の多孔質体を焼成する際の熱履歴の一例
を示すグラフ。
を示すグラフ。
【図２】本実施例で得られた各多孔質体のコーンスター
チ添加量と気孔率との関係を示すグラフ。
チ添加量と気孔率との関係を示すグラフ。
【図３】本実施例で得られた各多孔質体の気孔率と電導
率との関係を示すグラフ。
率との関係を示すグラフ。
【図４】従来の燃料電池の一構成例を示す説明的断面
図。
図。
１…固体電解質膜、 ２…多孔性の空気極、 ３…燃料
極。
極。
Claims (3)
- 【請求項１】燃料電池の空気極に用いられる金属酸化物
の多孔質体であって、 Ｌａ2 Ｏ3 、ＳｒＣＯ3 、Ｍｎ2 Ｏ3 の粉末を混合した
のち仮焼して得られた粉末に、難溶性澱粉を２．５〜１
５重量％の範囲で添加、混合したのち焼成してなりＬａ
ＭｎＯ3 系結晶構造を有することを特徴とする多孔質
体。 - 【請求項２】前記難溶性澱粉の平均粒子径が５〜２０μ
ｍの範囲にあることを特徴とする請求項１記載の多孔質
体。 - 【請求項３】前記難溶性澱粉がコーンスターチであるこ
とを特徴とする請求項１記載の多孔質体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5221935A JP2774436B2 (ja) | 1993-09-07 | 1993-09-07 | 多孔質体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5221935A JP2774436B2 (ja) | 1993-09-07 | 1993-09-07 | 多孔質体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0778616A true JPH0778616A (ja) | 1995-03-20 |
| JP2774436B2 JP2774436B2 (ja) | 1998-07-09 |
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ID=16774469
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5221935A Expired - Fee Related JP2774436B2 (ja) | 1993-09-07 | 1993-09-07 | 多孔質体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2774436B2 (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6528345B1 (en) | 1999-03-03 | 2003-03-04 | Intel Corporation | Process line for underfilling a controlled collapse |
| US7141448B2 (en) | 1999-03-03 | 2006-11-28 | Intel Corporation | Controlled collapse chip connection (C4) integrated circuit package which has two dissimilar underfill materials |
| RU2570509C1 (ru) * | 2014-11-27 | 2015-12-10 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт высокотемпературной электрохимии Уральского отделения Российской Академии наук | Способ получения тонкоплёночного твердого электролита для электрохимических устройств |
| JP2019199367A (ja) * | 2018-05-14 | 2019-11-21 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 | 多孔質セラミックス焼結体、その製造方法およびそれを用いた用途 |
| US11677080B2 (en) | 2017-03-31 | 2023-06-13 | Osaka Gas Co., Ltd. | Electrochemical element, electrochemical module, solid oxide fuel cell and manufacturing method |
-
1993
- 1993-09-07 JP JP5221935A patent/JP2774436B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6528345B1 (en) | 1999-03-03 | 2003-03-04 | Intel Corporation | Process line for underfilling a controlled collapse |
| US7141448B2 (en) | 1999-03-03 | 2006-11-28 | Intel Corporation | Controlled collapse chip connection (C4) integrated circuit package which has two dissimilar underfill materials |
| RU2570509C1 (ru) * | 2014-11-27 | 2015-12-10 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт высокотемпературной электрохимии Уральского отделения Российской Академии наук | Способ получения тонкоплёночного твердого электролита для электрохимических устройств |
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| JP2019199367A (ja) * | 2018-05-14 | 2019-11-21 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 | 多孔質セラミックス焼結体、その製造方法およびそれを用いた用途 |
| JP2023009089A (ja) * | 2018-05-14 | 2023-01-19 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 | 多孔質セラミックス焼結体およびそれを用いた用途 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2774436B2 (ja) | 1998-07-09 |
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