JPH0789159B2 - 加圧水型原子力プラント停止時のクラッド溶解法 - Google Patents
加圧水型原子力プラント停止時のクラッド溶解法Info
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- JPH0789159B2 JPH0789159B2 JP63096860A JP9686088A JPH0789159B2 JP H0789159 B2 JPH0789159 B2 JP H0789159B2 JP 63096860 A JP63096860 A JP 63096860A JP 9686088 A JP9686088 A JP 9686088A JP H0789159 B2 JPH0789159 B2 JP H0789159B2
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
- Preventing Corrosion Or Incrustation Of Metals (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は加圧水型原子力プラント（以下、PWRと記載す
る）のプラント停止時に放射能線源となっているクラッ
ドの溶解を促進する１次冷却水の水質条件を確立し、プ
ラント定検時の被ばく量の低減を図り、且つ次年度以降
の１次冷却水系統内の放射能蓄積を抑制するためのPWR
原子力プラント停止時のクラッド溶解法に関する。
る）のプラント停止時に放射能線源となっているクラッ
ドの溶解を促進する１次冷却水の水質条件を確立し、プ
ラント定検時の被ばく量の低減を図り、且つ次年度以降
の１次冷却水系統内の放射能蓄積を抑制するためのPWR
原子力プラント停止時のクラッド溶解法に関する。
［従来の技術］ 原子力発電にとって有効な被ばく低減法の確立は現在重
要な課題の１つになっている。このため種々の対策が実
施され、被ばく量も低減の方向にある。
要な課題の１つになっている。このため種々の対策が実
施され、被ばく量も低減の方向にある。
また、被ばく量の低減を更に図り、１次冷却水系統内で
の放射能蓄積を抑制するには１次冷却水系統中のクラッ
ドを溶解し、１次冷却水系統内から溶解・除去すること
が有効と考えられる。
の放射能蓄積を抑制するには１次冷却水系統中のクラッ
ドを溶解し、１次冷却水系統内から溶解・除去すること
が有効と考えられる。
１次冷却水系統内のクラッド溶解法としては、有機酸あ
るいはキレート剤を使用する系統化学除去法が開発され
ているが、この方法は系統構成材料の健全性評価（主に
材料腐食評価）、発生除染廃液の処理対策等、解決すべ
き問題が多く、燃料装荷状態での系統内の化学的除染法
は国内外での実例はない。このため、現在のPWRの１次
冷却水の水質基準及び既設廃棄物処理設備で対応できる
クラッド溶解法の開発が望まれている。
るいはキレート剤を使用する系統化学除去法が開発され
ているが、この方法は系統構成材料の健全性評価（主に
材料腐食評価）、発生除染廃液の処理対策等、解決すべ
き問題が多く、燃料装荷状態での系統内の化学的除染法
は国内外での実例はない。このため、現在のPWRの１次
冷却水の水質基準及び既設廃棄物処理設備で対応できる
クラッド溶解法の開発が望まれている。
［発明が解決しようとする課題］ PWRのプラント停止操作の概略と放射能線源（58Co、60C
o）及び金属イオン（Ni）の溶出挙動を時間を追って第
１図に示す。
o）及び金属イオン（Ni）の溶出挙動を時間を追って第
１図に示す。
プラント解列の後、１次冷却水温度の低下、１次冷却水
中の溶存水素濃度の低下及び硼酸濃度の上昇に伴い１次
冷却水中の放射能及びNiイオン濃度は増加し、硼酸濃度
が一定（Ｂとして2000ppm）となった後も増加する。更
に、大気を系統内に導入するエアレーション直前（ある
いは直後）に放射能及びNiイオン濃度が急増するスパイ
ク現象が起こる。Niイオン、58Co、60Coのピーク時にお
ける濃度はプラント解列前の濃度の104倍程度まで上昇
する。このスパイク現象は後述するように１次冷却水中
の溶存ガス（水素）濃度に依存するものと思われる。
中の溶存水素濃度の低下及び硼酸濃度の上昇に伴い１次
冷却水中の放射能及びNiイオン濃度は増加し、硼酸濃度
が一定（Ｂとして2000ppm）となった後も増加する。更
に、大気を系統内に導入するエアレーション直前（ある
いは直後）に放射能及びNiイオン濃度が急増するスパイ
ク現象が起こる。Niイオン、58Co、60Coのピーク時にお
ける濃度はプラント解列前の濃度の104倍程度まで上昇
する。このスパイク現象は後述するように１次冷却水中
の溶存ガス（水素）濃度に依存するものと思われる。
PWRの１次冷却水系統内の放射能線源であるクラッド成
分は当初鉄（Fe）酸化物とNiの混合酸化物（NiFe2O4）
と考えられていた。そのため、除染法としてこれら金属
酸化物を溶解する方法が考案され、現在化学的除染法と
して商品化されている。
分は当初鉄（Fe）酸化物とNiの混合酸化物（NiFe2O4）
と考えられていた。そのため、除染法としてこれら金属
酸化物を溶解する方法が考案され、現在化学的除染法と
して商品化されている。
一方、最近のクラッドに関する研究からPWRの１次冷却
水系統のクラッドには金属Niが相当存在し、このクラッ
ド中の金属Niが第１図に示した停止時の放射能の溶出源
と考えられるようになった。その根拠は下記の通りであ
る。
水系統のクラッドには金属Niが相当存在し、このクラッ
ド中の金属Niが第１図に示した停止時の放射能の溶出源
と考えられるようになった。その根拠は下記の通りであ
る。
水素ガス溶存下の高温・高圧状態の硼酸溶液中でNiは
熱力学的に金属として存在しうる。
熱力学的に金属として存在しうる。
プラント停止操作時にNiFe2O4は下式に従って分解
し、TiとFe3O4になる。
し、TiとFe3O4になる。
3NiFe2O4＋4H2→3Ni＋2Fe3O4＋H2O （溶存水素で還元） プラント停止時の１次冷却水の水質である硼酸溶液中
でNiFe2O4は第２図に示すような挙動を示し、短時間で
実機データに示すような濃度では溶解しない。
でNiFe2O4は第２図に示すような挙動を示し、短時間で
実機データに示すような濃度では溶解しない。
第２図は実機プラント停止時の１次冷却水の水質を模擬
した条件下（硼素として2000ppmの硼酸及びLiを0.5ppm
含有）で、カバーガスとして100％H2（溶存水素量＝18c
cH2/KgH2Oに相当する）及び30％H2＋70％N2（溶存水素
量＝5ccH2/KgH2Oに相当する）を用いた場合のNiFe2O4の
溶解特性を調べたものである。実機データではプラント
解列後約24時間でNi濃度が1ppmレベルまで達することが
明らかになっているが、この試験の結果ではNWiFe2O4か
らのNiの溶解速度は実機データほど早くない。また、こ
の試験では、溶存水素濃度が高いほど、NiFe2O4の溶解
は促進されるが、実機では、プラント停止時には溶存水
素量が低下する方向にあり、この条件下ではNiFe2O4は
溶解しにくくなる傾向にある。
した条件下（硼素として2000ppmの硼酸及びLiを0.5ppm
含有）で、カバーガスとして100％H2（溶存水素量＝18c
cH2/KgH2Oに相当する）及び30％H2＋70％N2（溶存水素
量＝5ccH2/KgH2Oに相当する）を用いた場合のNiFe2O4の
溶解特性を調べたものである。実機データではプラント
解列後約24時間でNi濃度が1ppmレベルまで達することが
明らかになっているが、この試験の結果ではNWiFe2O4か
らのNiの溶解速度は実機データほど早くない。また、こ
の試験では、溶存水素濃度が高いほど、NiFe2O4の溶解
は促進されるが、実機では、プラント停止時には溶存水
素量が低下する方向にあり、この条件下ではNiFe2O4は
溶解しにくくなる傾向にある。
プラント停止時の58Co、60Coの溶出挙動は第１図に示
すNiと同様の挙動を示す。
すNiと同様の挙動を示す。
以上のことから、実機PWRプラント停止時のNiの溶解挙
動は金属Niからと考えられ、金属Niの溶解を促進するこ
とにより、同様の挙動を示す58Co、60Coの溶解量も増加
する。
動は金属Niからと考えられ、金属Niの溶解を促進するこ
とにより、同様の挙動を示す58Co、60Coの溶解量も増加
する。
従って、本発明の目的は上記放射能及びNiイオン濃度が
急増するスパイクが起こる水質条件を１次冷却水に提供
し、クラッドの溶解を促進させてプラント停止時の被ば
く低減及び１次冷却水系統内の放射能蓄積を抑制するこ
とにある。特に、Niは主要線減である58Coの親元素であ
るため、１次冷却水系統からの金属Niの除去は次年度以
降の放射能蓄積抑制に有効である。
急増するスパイクが起こる水質条件を１次冷却水に提供
し、クラッドの溶解を促進させてプラント停止時の被ば
く低減及び１次冷却水系統内の放射能蓄積を抑制するこ
とにある。特に、Niは主要線減である58Coの親元素であ
るため、１次冷却水系統からの金属Niの除去は次年度以
降の放射能蓄積抑制に有効である。
［課題を解決するための手段］ 即ち、本発明は加圧水型原子力プラントのプラント停止
初期段階で該プラントの１次冷却水の溶存水素濃度を水
の放射線分解と平衡な濃度まで急速に低下し、次に、該
１次冷却水に平衡溶存水素濃度を維持する水素分圧を有
する水素含有混合ガスをパージすることにより１次冷却
水中のクラッドの溶解を促進することを特徴とする加圧
水型原子力プラントの１次の冷却水系統のクラッドの溶
解法に係る。
初期段階で該プラントの１次冷却水の溶存水素濃度を水
の放射線分解と平衡な濃度まで急速に低下し、次に、該
１次冷却水に平衡溶存水素濃度を維持する水素分圧を有
する水素含有混合ガスをパージすることにより１次冷却
水中のクラッドの溶解を促進することを特徴とする加圧
水型原子力プラントの１次の冷却水系統のクラッドの溶
解法に係る。
［作 用］ 水溶液中でのNiの化学形態は第３図に示す25℃における
電位−pH図で説明でき、Niは斜線部の領域でのNiイオン
として安定で、その他の領域では第３図中に記載した化
学形態で安定である。また、水溶液中での金属の溶解性
は第４図に示すように活性領域で活発となり、より貴の
方向（酸化性の方向）では金属Niは不動態状態となり、
その溶解は殆ど停止する。金属Niの硼酸溶液中での溶解
挙動は第５図に示すようにカバーガス中の水素分圧が低
いほど（溶存水素濃度が低いほど）、その溶解が促進さ
れる。
電位−pH図で説明でき、Niは斜線部の領域でのNiイオン
として安定で、その他の領域では第３図中に記載した化
学形態で安定である。また、水溶液中での金属の溶解性
は第４図に示すように活性領域で活発となり、より貴の
方向（酸化性の方向）では金属Niは不動態状態となり、
その溶解は殆ど停止する。金属Niの硼酸溶液中での溶解
挙動は第５図に示すようにカバーガス中の水素分圧が低
いほど（溶存水素濃度が低いほど）、その溶解が促進さ
れる。
本発明方法は上述の金属Niの溶解挙動を利用し、１次冷
却水中の溶存ガス（水素）濃度を制御し、１次冷却水の
水質条件を第４図に示す金属Niの溶解が生ずる活性領域
に保つことにより１次冷却水中のクラッドの溶解を促進
するものである。
却水中の溶存ガス（水素）濃度を制御し、１次冷却水の
水質条件を第４図に示す金属Niの溶解が生ずる活性領域
に保つことにより１次冷却水中のクラッドの溶解を促進
するものである。
本発明方法は第７図に示すようにPWRのプラント停止初
期段階から積極的に溶存水素濃度を下げ、クラッドを溶
解させるものである。その結果、従来のプラント停止時
より多くの放射性物質が除去され、１次冷却水系統回り
の線量率が低下し、定検作業時の被ばく量を低減するこ
とができる。
期段階から積極的に溶存水素濃度を下げ、クラッドを溶
解させるものである。その結果、従来のプラント停止時
より多くの放射性物質が除去され、１次冷却水系統回り
の線量率が低下し、定検作業時の被ばく量を低減するこ
とができる。
さて、上述の第５図について更に詳細に記載する。第５
図はプラント停止時の１次冷却水の水質を模擬した溶液
（硼素として200ppmの硼酸及びLi0.5ppmを含有）１中
に約0.3gのNi粉末を入れ、溶液中の溶存ガス濃度を決定
するためのカバーガスを因子としてNi金属からのNiイオ
ンの溶出挙動を調査したものである。Ni金属は前述した
ようにプラント停止時の放射能の主要溶出源である。な
お、カバーガス中の水素濃度を途中で変化させた場合の
Ni溶出挙動を合わせて第５図に記載する。
図はプラント停止時の１次冷却水の水質を模擬した溶液
（硼素として200ppmの硼酸及びLi0.5ppmを含有）１中
に約0.3gのNi粉末を入れ、溶液中の溶存ガス濃度を決定
するためのカバーガスを因子としてNi金属からのNiイオ
ンの溶出挙動を調査したものである。Ni金属は前述した
ようにプラント停止時の放射能の主要溶出源である。な
お、カバーガス中の水素濃度を途中で変化させた場合の
Ni溶出挙動を合わせて第５図に記載する。
第５図に記載する結果から明らかなように、カバーガス
中の水素濃度が低いほど（溶存水素濃度が低いほど）、
Niの溶解が促進される。一方、エアレーション時を模擬
するためにカバーガスを大気雰囲気とした場合には、そ
の溶出量は著しく低下する。これは第４図に記載したよ
うに金属Niが不動態化するためである。実機プラントで
はエアレーション時に空気より酸化力の強い過酸化水素
が水の放射線分解により発生する。そのためにNiの不動
態化がエアレーション後直ちに起こると考えられる。こ
れが第１図に示すスパイク現象以降の放射能、Niイオン
濃度の低下の一因になっていると考えられる。
中の水素濃度が低いほど（溶存水素濃度が低いほど）、
Niの溶解が促進される。一方、エアレーション時を模擬
するためにカバーガスを大気雰囲気とした場合には、そ
の溶出量は著しく低下する。これは第４図に記載したよ
うに金属Niが不動態化するためである。実機プラントで
はエアレーション時に空気より酸化力の強い過酸化水素
が水の放射線分解により発生する。そのためにNiの不動
態化がエアレーション後直ちに起こると考えられる。こ
れが第１図に示すスパイク現象以降の放射能、Niイオン
濃度の低下の一因になっていると考えられる。
本発明方法を実機に適用する場合には、１次冷却水中の
溶存水素濃度をプラント停止時より急速に低下させる必
要がある。その方法としては、例えばPWRのVCタンク
（ボリュームコントロールタンク）でのN2ガス連続パー
ジ、あるいはDH（溶存水素:H2）＋DO（溶存酸素:O2）→
H2Oの反応を利用するために、溶存酸素または過酸化水
素を含む硼酸溶液の１次冷却水への注入等の方法を採用
することができる。しかし、過剰の注入はNiの溶融を抑
制するので、その注入には注意を要する。一方、１次冷
却水系統から完全に溶存水素を除去すると、水の放射線
分解による酸素、過酸化水素の発生につながり、Niの溶
解を抑制する。このため水の放射線分解と平衡な溶存水
素濃度に１次冷却水の溶存水素濃度を維持することが必
要になる。
溶存水素濃度をプラント停止時より急速に低下させる必
要がある。その方法としては、例えばPWRのVCタンク
（ボリュームコントロールタンク）でのN2ガス連続パー
ジ、あるいはDH（溶存水素:H2）＋DO（溶存酸素:O2）→
H2Oの反応を利用するために、溶存酸素または過酸化水
素を含む硼酸溶液の１次冷却水への注入等の方法を採用
することができる。しかし、過剰の注入はNiの溶融を抑
制するので、その注入には注意を要する。一方、１次冷
却水系統から完全に溶存水素を除去すると、水の放射線
分解による酸素、過酸化水素の発生につながり、Niの溶
解を抑制する。このため水の放射線分解と平衡な溶存水
素濃度に１次冷却水の溶存水素濃度を維持することが必
要になる。
従って、上述のような操作により１次冷却水中の溶存水
素濃度を水の放射線分解と平衡となる濃度まで低下さ
せ、次に、該濃度を維持するように調整された水素ガス
分圧をもつ水素含有混合ガス（例えばN2＋H2混合ガス）
をVCタンクに導入して溶存水素濃度を制御すれば、クラ
ッドの溶解を促進することができる。
素濃度を水の放射線分解と平衡となる濃度まで低下さ
せ、次に、該濃度を維持するように調整された水素ガス
分圧をもつ水素含有混合ガス（例えばN2＋H2混合ガス）
をVCタンクに導入して溶存水素濃度を制御すれば、クラ
ッドの溶解を促進することができる。
［実 施 例］ PWR蒸気発生器材料の１つである。インコネル600をプラ
ント運転時の条件で前処理し、インコネル表面にクラッ
ドを生成させる。その後、溶存水素濃度を因子として、
クラッドのNiの溶解挙動を調べた。
ント運転時の条件で前処理し、インコネル表面にクラッ
ドを生成させる。その後、溶存水素濃度を因子として、
クラッドのNiの溶解挙動を調べた。
得られた結果を第６図に記載する。なお、第６図におい
て、実線が本発明（溶存水素濃度1cc/Kg・H2O以下）に
よるものであり、破線は高溶存水素濃度（18cc/kg・H
2O）によるものである。第６図から明らかなように、溶
存水素濃度が低い方がクラッドからのNi溶出が促進され
る。前述したように、放射性核種である58Co、60CoはNi
と類似の挙動を取るため、Ni溶解が促進されることによ
り、58Co、60Coの溶解も促進される。
て、実線が本発明（溶存水素濃度1cc/Kg・H2O以下）に
よるものであり、破線は高溶存水素濃度（18cc/kg・H
2O）によるものである。第６図から明らかなように、溶
存水素濃度が低い方がクラッドからのNi溶出が促進され
る。前述したように、放射性核種である58Co、60CoはNi
と類似の挙動を取るため、Ni溶解が促進されることによ
り、58Co、60Coの溶解も促進される。
［発明の効果］ 本発明を実機プラントに適用した場合の放射能及びNiの
溶解促進効果を第７図に示す。第７図において、太実線
が本発明によるものであり、細実線は従来操作によるも
のである。
溶解促進効果を第７図に示す。第７図において、太実線
が本発明によるものであり、細実線は従来操作によるも
のである。
本発明方法によるクラッド溶解法は第７図に示すように
プラント停止時に１次冷却水系統内に薬品を添加するこ
となく、有効にクラッドを溶解することができ、プラン
ト停止時にクラッドの溶解・除去量を増すことにより１
次冷却水系統の線量率を下げ、定検時の被ばく量の低減
及び系統内の放射能蓄積を抑制することができる。
プラント停止時に１次冷却水系統内に薬品を添加するこ
となく、有効にクラッドを溶解することができ、プラン
ト停止時にクラッドの溶解・除去量を増すことにより１
次冷却水系統の線量率を下げ、定検時の被ばく量の低減
及び系統内の放射能蓄積を抑制することができる。
第１図はPWRのプラント停止操作時の放射能線源（58C
o、60Co）及び金属イオン（Ni）の溶出挙動を示す図で
あり、第２図はNiFe2O4からのNiの溶出挙動を示す図で
あり、第３図は水溶液中でのNiの化学形態を説明する図
であり、第４図は水溶液中での金属の溶解性を説明する
図であり、第５図はNi金属粉末からのNiイオンの溶出挙
動を説明する図であり、第６図はインコネル材を用いた
模擬試験の結果を示す図であり、第７図は本発明による
操作を実機プラントに適用した場合に得られる結果を説
明する図である。
o、60Co）及び金属イオン（Ni）の溶出挙動を示す図で
あり、第２図はNiFe2O4からのNiの溶出挙動を示す図で
あり、第３図は水溶液中でのNiの化学形態を説明する図
であり、第４図は水溶液中での金属の溶解性を説明する
図であり、第５図はNi金属粉末からのNiイオンの溶出挙
動を説明する図であり、第６図はインコネル材を用いた
模擬試験の結果を示す図であり、第７図は本発明による
操作を実機プラントに適用した場合に得られる結果を説
明する図である。
Claims (1)
- 【請求項１】加圧水型原子力プラントのプラント停止初
期段階で該プラントの１次冷却水の溶存水素濃度を水の
放射線分解と平衡な濃度まで急速に低下し、次に、該１
次冷却水に平衡溶存水素濃度を維持する水素分圧を有す
る水素含有混合ガスをパージすることにより１次冷却水
中のクラッドの溶解を促進することを特徴とする加圧水
型原子力プラントの１次冷却水系統のクラッドの溶解
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63096860A JPH0789159B2 (ja) | 1988-04-21 | 1988-04-21 | 加圧水型原子力プラント停止時のクラッド溶解法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63096860A JPH0789159B2 (ja) | 1988-04-21 | 1988-04-21 | 加圧水型原子力プラント停止時のクラッド溶解法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01269090A JPH01269090A (ja) | 1989-10-26 |
| JPH0789159B2 true JPH0789159B2 (ja) | 1995-09-27 |
Family
ID=14176214
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63096860A Expired - Lifetime JPH0789159B2 (ja) | 1988-04-21 | 1988-04-21 | 加圧水型原子力プラント停止時のクラッド溶解法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0789159B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP7385505B2 (ja) * | 2020-03-10 | 2023-11-22 | 三菱重工業株式会社 | 化学除染方法 |
| CN119786109B (zh) * | 2024-12-19 | 2026-01-06 | 江苏核电有限公司 | 一种核电厂vver机组一回路自然氧化的控制方法 |
| CN120183760A (zh) * | 2025-05-21 | 2025-06-20 | 中核核电运行管理有限公司 | 一种核电厂大修下行期间一回路氢反弹后的除氢方法 |
-
1988
- 1988-04-21 JP JP63096860A patent/JPH0789159B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01269090A (ja) | 1989-10-26 |
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