JPH0810595B2 - 密閉型金属酸化物・水素蓄電池 - Google Patents
密閉型金属酸化物・水素蓄電池Info
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- JPH0810595B2 JPH0810595B2 JP59202713A JP20271384A JPH0810595B2 JP H0810595 B2 JPH0810595 B2 JP H0810595B2 JP 59202713 A JP59202713 A JP 59202713A JP 20271384 A JP20271384 A JP 20271384A JP H0810595 B2 JPH0810595 B2 JP H0810595B2
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- hydrogen storage
- battery
- storage battery
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/38—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of elements or alloys
- H01M4/383—Hydrogen absorbing alloys
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔発明の技術分野〕 本発明は水素吸蔵合金を負極とする密閉型金属酸化物
・水素蓄電池改良に関する。
・水素蓄電池改良に関する。
正極に金属酸化物電極と、負極に水素吸蔵合金を、夫
々使用する密閉型金属酸化物・水素蓄電池は、高エネル
ギ密度電池として最近注目されている。この蓄電池は、
アルカリ蓄電池の一種であり、これを組立てる場合には
その基本的な構造，構成等は例えばニッケルカドミウム
蓄電池と同様にする必要がある。かかる蓄電池の特性中
で重要なものの一つとして、正極・負極の容量バランス
がある。
々使用する密閉型金属酸化物・水素蓄電池は、高エネル
ギ密度電池として最近注目されている。この蓄電池は、
アルカリ蓄電池の一種であり、これを組立てる場合には
その基本的な構造，構成等は例えばニッケルカドミウム
蓄電池と同様にする必要がある。かかる蓄電池の特性中
で重要なものの一つとして、正極・負極の容量バランス
がある。
密閉型アルカリ電池においては、通常、電極容量は正
極よりも負極の方が過剰になるように組立てる。そし
て、全ての工程が完了して蓄電池を完成した状態におい
ては、負極容量の過剰となっている部分のうち、一部は
充電状態にあり、残りの部分は未充電の状態になってい
る必要がある。この理由は、正・負極の容量状態が上述
したような状態を実現した場合にのみ、過充電において
電池内圧が上昇せず、放電時に最大容量が得られ、しか
も電池寿命を低下し難くなるためである。
極よりも負極の方が過剰になるように組立てる。そし
て、全ての工程が完了して蓄電池を完成した状態におい
ては、負極容量の過剰となっている部分のうち、一部は
充電状態にあり、残りの部分は未充電の状態になってい
る必要がある。この理由は、正・負極の容量状態が上述
したような状態を実現した場合にのみ、過充電において
電池内圧が上昇せず、放電時に最大容量が得られ、しか
も電池寿命を低下し難くなるためである。
ところで、上述した正・負極の容量状態を持ったアル
カリ蓄電池を組立てるためには、負極を予め必要量だけ
充電しておくことが必要である。そのため、ニッケル・
カドミウム蓄電池では、化成工程において予めカドミウ
ム負極を充電する方式が通常、採用されている。化成工
程で必要量だけ充電されたカドミウム負極は、水洗，乾
燥後に正極と共に密閉容器に組込まれる。
カリ蓄電池を組立てるためには、負極を予め必要量だけ
充電しておくことが必要である。そのため、ニッケル・
カドミウム蓄電池では、化成工程において予めカドミウ
ム負極を充電する方式が通常、採用されている。化成工
程で必要量だけ充電されたカドミウム負極は、水洗，乾
燥後に正極と共に密閉容器に組込まれる。
しかしながら、カドミウム負極と同じプロセスを密閉
型金属酸化物・水素蓄電池の水素吸蔵合金負極に適用し
ようとすると、充電された活物質は水素であるので、化
成工程以降のプロセスにおいて、水素が容易に抜け出し
てしまう。即ち、空気中では水素吸蔵合金負極の表面で
水素が燃焼し、不活性ガス中では燃焼は生じないもの
の、すぐに放出されてしまう。
型金属酸化物・水素蓄電池の水素吸蔵合金負極に適用し
ようとすると、充電された活物質は水素であるので、化
成工程以降のプロセスにおいて、水素が容易に抜け出し
てしまう。即ち、空気中では水素吸蔵合金負極の表面で
水素が燃焼し、不活性ガス中では燃焼は生じないもの
の、すぐに放出されてしまう。
このような水素の抜けを防止するためには、化成工程
以降の全プロセスを少なくとも負極に使用している水素
吸蔵合金の平衡プラト−圧力以上の水素分圧を有する雰
囲気で行なう必要がある。しかしながら、かかる場合に
は次のような問題が生じる。即ち、水素雰囲気に調整さ
れた工程と、通常の空気雰囲気の工程との間で電池組立
てに使用する材料等を移動する場合、水素が発火する恐
れがあり、危険な作業を伴なうことになる。これを防止
しようとすれば、そのための莫大な設備と、煩雑な操作
が必要となる。このように水素吸蔵合金負極を、予め化
成工程でその一部を充電状態にすることは多大な困難を
伴なう。
以降の全プロセスを少なくとも負極に使用している水素
吸蔵合金の平衡プラト−圧力以上の水素分圧を有する雰
囲気で行なう必要がある。しかしながら、かかる場合に
は次のような問題が生じる。即ち、水素雰囲気に調整さ
れた工程と、通常の空気雰囲気の工程との間で電池組立
てに使用する材料等を移動する場合、水素が発火する恐
れがあり、危険な作業を伴なうことになる。これを防止
しようとすれば、そのための莫大な設備と、煩雑な操作
が必要となる。このように水素吸蔵合金負極を、予め化
成工程でその一部を充電状態にすることは多大な困難を
伴なう。
本発明は電池組立てのための全プロセスにおいて水素
ガス雰囲気にすることなく、目的とする正・負極の容量
状態の水素吸蔵合金負極を有する密閉型金属酸化物・水
素蓄電池を提供しようとするものである。
ガス雰囲気にすることなく、目的とする正・負極の容量
状態の水素吸蔵合金負極を有する密閉型金属酸化物・水
素蓄電池を提供しようとするものである。
本発明の特徴は、水素吸蔵合金負極に有する密閉型金
属酸化物・水素蓄電池において、平衡水素圧の異なる２
種類の水素吸蔵合金で負極を構成することにある。即
ち、主成分として20℃における平衡水素圧が0.05atmを
越え、かつ1atm以下の水素吸蔵合金と、副成分として同
平衡水素圧が0.05atm以下で、既に水素を吸蔵している
水素吸蔵合金とから負極を構成する。なお、水素吸蔵合
金は必ずしも合金である必要はなく、単体金属でもよ
い。
属酸化物・水素蓄電池において、平衡水素圧の異なる２
種類の水素吸蔵合金で負極を構成することにある。即
ち、主成分として20℃における平衡水素圧が0.05atmを
越え、かつ1atm以下の水素吸蔵合金と、副成分として同
平衡水素圧が0.05atm以下で、既に水素を吸蔵している
水素吸蔵合金とから負極を構成する。なお、水素吸蔵合
金は必ずしも合金である必要はなく、単体金属でもよ
い。
以下、本発明を詳細に説明する。
水素吸蔵合金は水素を吸蔵した後、周囲にその平衡圧
以上の水素圧が存在しない限り、吸蔵された水素は放出
される。一方に常温で0.05atmを越える水素平衡圧を有
する水素吸蔵合金は、周りに水素圧がない状態では吸蔵
した水素は極めて速く放出してしまう。したがって、か
かる合金は大気中に曝した状態で水素を吸蔵させ続ける
ことは不可能である。しかしながら、電極としてはこれ
らの合金はアルカリ水素液中で水素電極反応を小さな過
電圧で行ないうるため、電極負極として十分作動する。
以上の水素圧が存在しない限り、吸蔵された水素は放出
される。一方に常温で0.05atmを越える水素平衡圧を有
する水素吸蔵合金は、周りに水素圧がない状態では吸蔵
した水素は極めて速く放出してしまう。したがって、か
かる合金は大気中に曝した状態で水素を吸蔵させ続ける
ことは不可能である。しかしながら、電極としてはこれ
らの合金はアルカリ水素液中で水素電極反応を小さな過
電圧で行ないうるため、電極負極として十分作動する。
一方、常温における平衡水素圧が0.05atm以下の水素
吸蔵合金は、電極としても使用しうるが、比較的過電圧
が大きく、その電極反応はあまり速くない。これは、逆
にいうと一度水素を吸蔵すると、その放出速度が遅いと
いうことである。事実、水素雰囲気中で水素を吸蔵させ
た後、これを大気中に取出しても、極めてゆっくり水素
を放出し、急激な発火、燃焼を生じることはない。つま
り、比較的長時間に亘り、大気でも水素を吸蔵し続ける
ことができる。
吸蔵合金は、電極としても使用しうるが、比較的過電圧
が大きく、その電極反応はあまり速くない。これは、逆
にいうと一度水素を吸蔵すると、その放出速度が遅いと
いうことである。事実、水素雰囲気中で水素を吸蔵させ
た後、これを大気中に取出しても、極めてゆっくり水素
を放出し、急激な発火、燃焼を生じることはない。つま
り、比較的長時間に亘り、大気でも水素を吸蔵し続ける
ことができる。
従って、上述した２種類の水素吸蔵合金を使用して負
極を構成すれば、予め水素極を必要量だけ充電状態とし
ておくことができる。即ち、20℃における平衡水素圧が
0.05atmを越え、1atm以下の合金（これをＡとする）
と、同平衡水素圧が0.05atm以下で、予め水素を吸蔵し
た合金（これをＢとする）とを混合する。この時、合金
Ｂの量は吸蔵した水素量（電極容量）に応じて合金Ａに
対する混合比を決めればよい。負極の作製中及び電池の
組立て中に、合金Ｂからはほとんど水素が放出されない
ため、電池組立てが完了した時点（この時、正極容量は
0mAhとしておく）で、常に負極が正極よりも多く充電さ
れた状態に保てることとなり、電池は適正な容量状態を
もつことになる。
極を構成すれば、予め水素極を必要量だけ充電状態とし
ておくことができる。即ち、20℃における平衡水素圧が
0.05atmを越え、1atm以下の合金（これをＡとする）
と、同平衡水素圧が0.05atm以下で、予め水素を吸蔵し
た合金（これをＢとする）とを混合する。この時、合金
Ｂの量は吸蔵した水素量（電極容量）に応じて合金Ａに
対する混合比を決めればよい。負極の作製中及び電池の
組立て中に、合金Ｂからはほとんど水素が放出されない
ため、電池組立てが完了した時点（この時、正極容量は
0mAhとしておく）で、常に負極が正極よりも多く充電さ
れた状態に保てることとなり、電池は適正な容量状態を
もつことになる。
上記合金Ａとしては、LaNi5,TmNi5等をその平衡圧が
条件に合うように変えたもの、例えばLaNi4.7Al0.3,TmN
i4.2Mn0.8等を用いることができる。勿論、他の組成で
もよい。他に、CaNi5系,FeTi系,TiMn系など、上記平衡
水素圧の満たすようなものならば同様に使用できる。
条件に合うように変えたもの、例えばLaNi4.7Al0.3,TmN
i4.2Mn0.8等を用いることができる。勿論、他の組成で
もよい。他に、CaNi5系,FeTi系,TiMn系など、上記平衡
水素圧の満たすようなものならば同様に使用できる。
上記合金Ｂとしては、例えば合金の場合にはLaCo5,Mg
2Ni,Mg2Cu,或いはこれらの変形物、単体金属の場合には
Pdを始じめとして前記平衡水素圧を満たすものであれば
よい。
2Ni,Mg2Cu,或いはこれらの変形物、単体金属の場合には
Pdを始じめとして前記平衡水素圧を満たすものであれば
よい。
次に、本発明の実施例を説明する。
実施例、 本実施例ではニッケル酸化物を正極とし、合金Ａとし
てLaNi4.7Al0.3（平衡プラド圧20℃で約0.4atm）及び合
金ＢとしてPd（同プラド圧は20℃で約0.01atm）からな
る混合水素吸蔵合金を負極とした単３サイズの密閉型Ni
/H2電池を例にする。この電池は定極容量が500mAhとな
るように正・負極の容量を次のように設定した。Ni極の
理論容量を600mAhとし、H2極の理論容量を1100mAhとし
た。したがって、H2極の過剰容量分500mAhのうち一部を
充電状態、残りを未充電状態とする必要がある。ここで
は、充電状態として200mAh,未充電状態として300mAhに
夫々設定した。この場合、充電状態の200mAhを水素を吸
蔵したPdで担わせることになる。
てLaNi4.7Al0.3（平衡プラド圧20℃で約0.4atm）及び合
金ＢとしてPd（同プラド圧は20℃で約0.01atm）からな
る混合水素吸蔵合金を負極とした単３サイズの密閉型Ni
/H2電池を例にする。この電池は定極容量が500mAhとな
るように正・負極の容量を次のように設定した。Ni極の
理論容量を600mAhとし、H2極の理論容量を1100mAhとし
た。したがって、H2極の過剰容量分500mAhのうち一部を
充電状態、残りを未充電状態とする必要がある。ここで
は、充電状態として200mAh,未充電状態として300mAhに
夫々設定した。この場合、充電状態の200mAhを水素を吸
蔵したPdで担わせることになる。
まず、市販のPd黒を水素圧力容器に置き、水素を約20
kg/cm2吸蔵させた後、常圧に戻し、更にロータリーポン
プで約５分間排気（10-3torr）した。この後、Pdを大気
中に戻すと、Pdは発火しない。この状態でPdは原子比で
H/Pd＝0.6の水素を吸蔵している。理論的には、次式
〔１〕の反応により放電するので、1g当り約150mAhの容
量を持つが、実際には約100mAh/gの容量を示す。
kg/cm2吸蔵させた後、常圧に戻し、更にロータリーポン
プで約５分間排気（10-3torr）した。この後、Pdを大気
中に戻すと、Pdは発火しない。この状態でPdは原子比で
H/Pd＝0.6の水素を吸蔵している。理論的には、次式
〔１〕の反応により放電するので、1g当り約150mAhの容
量を持つが、実際には約100mAh/gの容量を示す。
Pd・Ｈ0.6＋0.6OH-→Pd＋0.6H2O＋0.6e 〔１〕 よって、2gのPdが必要となる。このPdと、粒度20μｍ
以下のLaNi4.7Al0.3の粉末6gを混合し、これにポリテト
ラフルオロエチレン（PTFE）の分散液をその固形分が全
体の４％となるように添加した後、混合，混練した。つ
づいて、この混練物をロールにより70mm×40mm×0.6mm
tのシート状物とした後、リード片を取付けニッケル網
状体を圧着して負極電極体を作製した。こうした工程は
大気中にて行なった。ひきつづき、50mm×40mm×0.6mm
tの放電状態にあるNi極（理論容量600mAh）を正極電極
体として用意し、これと前記負極電極体とをセパレータ
を介して渦巻状に巻回して素電池を作製した。次いで、
この素電池を単３型の電池ケースに収納し、負極リード
を電池ケースに、正極リードを封口板の正極端子に夫々
接続した。この後、前記ケース内に8M−KOH水溶液の電
解液を注入し、直ちに封口処理を行なって密閉型Ni/H2
電池を組立てた。
以下のLaNi4.7Al0.3の粉末6gを混合し、これにポリテト
ラフルオロエチレン（PTFE）の分散液をその固形分が全
体の４％となるように添加した後、混合，混練した。つ
づいて、この混練物をロールにより70mm×40mm×0.6mm
tのシート状物とした後、リード片を取付けニッケル網
状体を圧着して負極電極体を作製した。こうした工程は
大気中にて行なった。ひきつづき、50mm×40mm×0.6mm
tの放電状態にあるNi極（理論容量600mAh）を正極電極
体として用意し、これと前記負極電極体とをセパレータ
を介して渦巻状に巻回して素電池を作製した。次いで、
この素電池を単３型の電池ケースに収納し、負極リード
を電池ケースに、正極リードを封口板の正極端子に夫々
接続した。この後、前記ケース内に8M−KOH水溶液の電
解液を注入し、直ちに封口処理を行なって密閉型Ni/H2
電池を組立てた。
比較例１ Pdを含まず、単にLaNi4.7Al0.3のみからなる負極を用
いた以外、実施例と同様な方法により密閉型Ni/H2電池
を組立てた。
いた以外、実施例と同様な方法により密閉型Ni/H2電池
を組立てた。
比較例２ Pdを含まないLaNi4.7Al0.3のみからなる負極を化成工
程で200mAhだけ充電した後、この負極を水洗，乾燥,Ni
正極の巻回、電池ケースへの収納，注液，封口を水素分
圧0.5atmのAr雰囲気（トータル1atm）中で行なって密閉
型Ni/H2電池を組立てた。
程で200mAhだけ充電した後、この負極を水洗，乾燥,Ni
正極の巻回、電池ケースへの収納，注液，封口を水素分
圧0.5atmのAr雰囲気（トータル1atm）中で行なって密閉
型Ni/H2電池を組立てた。
しかして、本実施例及び比較例1,2の電池について、1
50mA×5hで充電し、200mAで1.0Vまで放電するサイクル
試験を行なった。その結果、電池６個の平均値として図
示する特性図を得た。なお、図中のＡ〜Ｃは夫々本実施
例、比較例1,2の電池における特性線である。この図よ
り明らかな如、比較例１の電池（特性線Ｂ）は20サイク
ルで、比較例２の電池（特性線Ｃ）は100サイクルで寿
命が尽きたのに対し、本実施例の電池（特性線Ａ）では
200サイクル以上の寿命を示した。
50mA×5hで充電し、200mAで1.0Vまで放電するサイクル
試験を行なった。その結果、電池６個の平均値として図
示する特性図を得た。なお、図中のＡ〜Ｃは夫々本実施
例、比較例1,2の電池における特性線である。この図よ
り明らかな如、比較例１の電池（特性線Ｂ）は20サイク
ルで、比較例２の電池（特性線Ｃ）は100サイクルで寿
命が尽きたのに対し、本実施例の電池（特性線Ａ）では
200サイクル以上の寿命を示した。
また、電池組立て完了後、本実施例及び比較例２の電
池を分解し素電池を取り出し、直ちに8M_KOH水溶液が満
たされたビーカ内に移し、それらの残存負極容量を調べ
た。その結果を、負極６個の最大，最小及び平均値とし
て下記表に示した。なお、比較例１の負極は残存容量が
0mAhであった。
池を分解し素電池を取り出し、直ちに8M_KOH水溶液が満
たされたビーカ内に移し、それらの残存負極容量を調べ
た。その結果を、負極６個の最大，最小及び平均値とし
て下記表に示した。なお、比較例１の負極は残存容量が
0mAhであった。
上表から明らかな如く、比較例２の電池は平均値が低
く、かつ最大値と最小地との差が大きい、これに対し、
本実施例の電池では、ばらつきが少なく、それらの値も
所期目的の容量が得られた。
く、かつ最大値と最小地との差が大きい、これに対し、
本実施例の電池では、ばらつきが少なく、それらの値も
所期目的の容量が得られた。
以上詳述した如く、本発明によれば電池組立てのため
の全プロセスにおいて水素ガス雰囲気にすることなく、
適切な正・負極の容量状態の水素吸蔵合金負極を有する
高寿命の密閉型金属酸化物・水素蓄電池を提供できる。
の全プロセスにおいて水素ガス雰囲気にすることなく、
適切な正・負極の容量状態の水素吸蔵合金負極を有する
高寿命の密閉型金属酸化物・水素蓄電池を提供できる。
図は、本実施例及び比較例1,2の電池におけるサイクル
数と容量との関係を示す特性図である。
数と容量との関係を示す特性図である。
Claims (1)
- 【請求項１】金属酸化物を活物質とする正極と、水素吸
蔵合金を主成分とし、水素を活物質とする負極と、正極
及び負極を分離するセパレータと、アルカリ水溶液の電
解液と、これら正極，負極，セパレータ及び電解液を収
納する密閉容器とからなる密閉型金属酸化物・水素蓄電
池において、前記負極を構成する水素吸蔵合金は、20℃
における平衡水素圧が0.05atmを越え、かつ1atm以下の
ものと、平衡水素圧が0.05atm以下で既に水素を吸蔵し
ているものとの２種の混合体からなることを特徴とする
密閉型金属酸化物・水素蓄電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59202713A JPH0810595B2 (ja) | 1984-09-27 | 1984-09-27 | 密閉型金属酸化物・水素蓄電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59202713A JPH0810595B2 (ja) | 1984-09-27 | 1984-09-27 | 密閉型金属酸化物・水素蓄電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6180755A JPS6180755A (ja) | 1986-04-24 |
| JPH0810595B2 true JPH0810595B2 (ja) | 1996-01-31 |
Family
ID=16461919
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59202713A Expired - Lifetime JPH0810595B2 (ja) | 1984-09-27 | 1984-09-27 | 密閉型金属酸化物・水素蓄電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0810595B2 (ja) |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0752645B2 (ja) * | 1984-09-10 | 1995-06-05 | 松下電器産業株式会社 | 水素吸蔵電極の製造法 |
-
1984
- 1984-09-27 JP JP59202713A patent/JPH0810595B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6180755A (ja) | 1986-04-24 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |