JPH08148726A - 熱電変換素子及びその製造方法 - Google Patents
熱電変換素子及びその製造方法Info
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- JPH08148726A JPH08148726A JP6334186A JP33418694A JPH08148726A JP H08148726 A JPH08148726 A JP H08148726A JP 6334186 A JP6334186 A JP 6334186A JP 33418694 A JP33418694 A JP 33418694A JP H08148726 A JPH08148726 A JP H08148726A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 熱電変換素子のＰ型半導体とＮ型半導体との
ＰＮ接合に関して、十分な接合強度を持つろう付け方
法、及びそれを利用した熱電変換素子を提供することを
目的とする。 【構成】 鉄珪化物を主体とするＰ型半導体１１とＮ型
半導体１２とをＰＮ接合した構成からなる熱電変換素子
において、該Ｐ型半導体１１と該Ｎ型半導体１２がＡｇ
−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材１３によってろう付けされたＰＮ
接合部を有することを特徴とする熱電変換素子。該ろう
材が重量比でＴｉを１〜１５％含有するＡｇ−Ｃｕ−Ｔ
ｉ系ろう材であること。該接合部がろう材とＡｇ、Ｃｕ
拡散した鉄珪化物からなる接合反応層を介して接合され
ていること。
ＰＮ接合に関して、十分な接合強度を持つろう付け方
法、及びそれを利用した熱電変換素子を提供することを
目的とする。 【構成】 鉄珪化物を主体とするＰ型半導体１１とＮ型
半導体１２とをＰＮ接合した構成からなる熱電変換素子
において、該Ｐ型半導体１１と該Ｎ型半導体１２がＡｇ
−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材１３によってろう付けされたＰＮ
接合部を有することを特徴とする熱電変換素子。該ろう
材が重量比でＴｉを１〜１５％含有するＡｇ−Ｃｕ−Ｔ
ｉ系ろう材であること。該接合部がろう材とＡｇ、Ｃｕ
拡散した鉄珪化物からなる接合反応層を介して接合され
ていること。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、鉄珪化物（ＦｅＳ
ｉ2）を主体とするＰ型及びＮ型半導体からなり、ゼ−
ベック効果を原理とした熱電変換素子に関するものであ
る。
ｉ2）を主体とするＰ型及びＮ型半導体からなり、ゼ−
ベック効果を原理とした熱電変換素子に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】ゼ−ベック効果を原理とする熱電変換素
子は、熱エネルギ−の有効利用の点から注目されてい
る。その製造方法、特に鉄珪化物（ＦｅＳｉ2）を主体
とするＰ型半導体とＮ型半導体の接合方法としては以下
のような方法が知られている。 １）Ｐ型及びＮ型の鉄珪化物等からなる粉末を、Ｕ字型
に冷間プレスで成形し、焼成し、拡散接合する。 ２）Ｐ型及びＮ型の鉄珪化物等からなるグリ−ンシ−ト
を作製し、両者を隔離シ−トを介して貼り合わせて焼成
し、両者を接合する（特開昭５６−１５２２８２）。 ３）耐熱性絶縁板の両面にＰ型及びＮ型の半導体からな
る薄膜層を蒸着し、Ｐ型及びＮ型の半導体焼結体で薄膜
層を形成した絶縁板を挟み、熱拡散によって両者を接合
する（特開昭６１−２０３６８７）。 ４）鉄珪化物を主体とするＰ型半導体とＮ型半導体とを
高熱伝導金属板を介して、Ｔｉ系ろう材によってろう付
けする（特開平６−９７５１２）。
子は、熱エネルギ−の有効利用の点から注目されてい
る。その製造方法、特に鉄珪化物（ＦｅＳｉ2）を主体
とするＰ型半導体とＮ型半導体の接合方法としては以下
のような方法が知られている。 １）Ｐ型及びＮ型の鉄珪化物等からなる粉末を、Ｕ字型
に冷間プレスで成形し、焼成し、拡散接合する。 ２）Ｐ型及びＮ型の鉄珪化物等からなるグリ−ンシ−ト
を作製し、両者を隔離シ−トを介して貼り合わせて焼成
し、両者を接合する（特開昭５６−１５２２８２）。 ３）耐熱性絶縁板の両面にＰ型及びＮ型の半導体からな
る薄膜層を蒸着し、Ｐ型及びＮ型の半導体焼結体で薄膜
層を形成した絶縁板を挟み、熱拡散によって両者を接合
する（特開昭６１−２０３６８７）。 ４）鉄珪化物を主体とするＰ型半導体とＮ型半導体とを
高熱伝導金属板を介して、Ｔｉ系ろう材によってろう付
けする（特開平６−９７５１２）。
【０００３】また出力を高めるため、複数対のＰ型半導
体と、Ｎ型半導体を直列および、または並列に接続した
熱電変換素子が知られている。この場合、複数対のＰ型
半導体と、Ｎ型半導体の接合方法としては上記２）、
３）、４）の方法が提案されている他、 ５）導電性接着剤で接合する（特開昭６３−１０８
３）、 ６）ハンダで接合する（特開昭６３−１２８６８１）等
がある。
体と、Ｎ型半導体を直列および、または並列に接続した
熱電変換素子が知られている。この場合、複数対のＰ型
半導体と、Ｎ型半導体の接合方法としては上記２）、
３）、４）の方法が提案されている他、 ５）導電性接着剤で接合する（特開昭６３−１０８
３）、 ６）ハンダで接合する（特開昭６３−１２８６８１）等
がある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】上記の熱電変換素子の
Ｐ型半導体とＮ型半導体の接合方法は次のような問題点
がある。１）のＰ型及びＮ型からなる粉末をプレスし焼
成する方法では、プレス時に粉末が混合してしまう可能
性がある。２）のシ−トを貼り合わせる方法では隔離シ
−トが蒸発し空隙部となることで、目的とするＰＮ接合
部以外にＰ、Ｎ型半導体からなるシ−ト部が接着し、余
分なＰＮ接合部が形成されてしまう可能性がある。３）
の蒸着を利用する方法は、蒸着する工程と、熱拡散の工
程からなり製造工程が複雑となる。４）のＰ、Ｎ型半導
体を高熱伝導金属板を介して、Ｔｉ系ろう材によってろ
う付する方法は１）、２）、３）の問題点を解消する方
法である。しかし、高熱伝導金属板と、ろう材、半導体
との熱膨張差による熱応力が大きく、十分な強度が得ら
れない場合がある。本発明は上記課題を解決するために
なされたもので、熱電変換素子のＰ型半導体とＮ型半導
体との接合が、十分な接合強度を持ち、しかも簡便に行
うことができる熱電変換素子およびその製造方法を提供
することを目的とする。
Ｐ型半導体とＮ型半導体の接合方法は次のような問題点
がある。１）のＰ型及びＮ型からなる粉末をプレスし焼
成する方法では、プレス時に粉末が混合してしまう可能
性がある。２）のシ−トを貼り合わせる方法では隔離シ
−トが蒸発し空隙部となることで、目的とするＰＮ接合
部以外にＰ、Ｎ型半導体からなるシ−ト部が接着し、余
分なＰＮ接合部が形成されてしまう可能性がある。３）
の蒸着を利用する方法は、蒸着する工程と、熱拡散の工
程からなり製造工程が複雑となる。４）のＰ、Ｎ型半導
体を高熱伝導金属板を介して、Ｔｉ系ろう材によってろ
う付する方法は１）、２）、３）の問題点を解消する方
法である。しかし、高熱伝導金属板と、ろう材、半導体
との熱膨張差による熱応力が大きく、十分な強度が得ら
れない場合がある。本発明は上記課題を解決するために
なされたもので、熱電変換素子のＰ型半導体とＮ型半導
体との接合が、十分な接合強度を持ち、しかも簡便に行
うことができる熱電変換素子およびその製造方法を提供
することを目的とする。
【０００５】また、複数対のＰ型半導体と、Ｎ型半導体
を直列および、または並列に接続した熱電変換素子の接
合方法として記した２）、３）、４）の方法は、上記の
問題点が同様に懸念される。また５）導電性接着剤、
６）ハンダで接合する方法は、耐熱性に限度があり、高
温での使用には不向きである。本発明はさらにこれらの
課題も解決するためになされたもので、複数対のＰ型半
導体とＮ型半導体との接合が、十分な接合強度を持ち、
しかも簡便に行うことができ、さらに高温での使用に耐
えうる熱電変換素子およびその製造方法を提供すること
を目的とする。
を直列および、または並列に接続した熱電変換素子の接
合方法として記した２）、３）、４）の方法は、上記の
問題点が同様に懸念される。また５）導電性接着剤、
６）ハンダで接合する方法は、耐熱性に限度があり、高
温での使用には不向きである。本発明はさらにこれらの
課題も解決するためになされたもので、複数対のＰ型半
導体とＮ型半導体との接合が、十分な接合強度を持ち、
しかも簡便に行うことができ、さらに高温での使用に耐
えうる熱電変換素子およびその製造方法を提供すること
を目的とする。
【０００６】
【問題を解決するための手段】この目的を達成するため
の請求項１の発明は、鉄珪化物（ＦｅＳｉ2）を主体と
するＰ型半導体とＮ型半導体とを接合した構成からなる
熱電変換素子において、該Ｐ型半導体と該Ｎ型半導体が
Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材によってろう付けされた接合
部を有することを特徴とする熱電変換素子を要旨とす
る。
の請求項１の発明は、鉄珪化物（ＦｅＳｉ2）を主体と
するＰ型半導体とＮ型半導体とを接合した構成からなる
熱電変換素子において、該Ｐ型半導体と該Ｎ型半導体が
Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材によってろう付けされた接合
部を有することを特徴とする熱電変換素子を要旨とす
る。
【０００７】請求項２の発明は、Ｐ型半導体とＮ型半導
体の接合部が、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材成分からなる
層と、ＡｇおよびＣｕが拡散した鉄珪化物を主体とする
接合反応層とを有することを特徴とする請求項１に記載
の熱電変換素子を要旨とする。
体の接合部が、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材成分からなる
層と、ＡｇおよびＣｕが拡散した鉄珪化物を主体とする
接合反応層とを有することを特徴とする請求項１に記載
の熱電変換素子を要旨とする。
【０００８】請求項３の発明は、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろ
う材成分からなる層と、ＡｇおよびＣｕが拡散した鉄珪
化物を主体とする接合反応層との界面に、Ｔｉ成分の偏
析層が存在することを特徴とする請求項１または請求項
２に記載の熱電変換素子を要旨とする。
う材成分からなる層と、ＡｇおよびＣｕが拡散した鉄珪
化物を主体とする接合反応層との界面に、Ｔｉ成分の偏
析層が存在することを特徴とする請求項１または請求項
２に記載の熱電変換素子を要旨とする。
【０００９】請求項４の発明は、鉄珪化物を主体とする
Ｐ型半導体とＮ型半導体の複数対を、直列および、また
は並列に接合した構成からなる熱電変換素子において、
該Ｐ型半導体と該Ｎ型半導体がＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう
材によってろう付けされた接合部を有することを特徴と
する熱電変換素子を要旨とする。
Ｐ型半導体とＮ型半導体の複数対を、直列および、また
は並列に接合した構成からなる熱電変換素子において、
該Ｐ型半導体と該Ｎ型半導体がＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう
材によってろう付けされた接合部を有することを特徴と
する熱電変換素子を要旨とする。
【００１０】請求項５の発明は、請求項４に記載の熱電
変換素子において、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材でろう付
けされた高温ろう付け接合部と、該ろう材よりも融点が
５０℃以上低いＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材でろう付けさ
れた低温ろう付け接合部とを有することを特徴とする熱
電変換素子を要旨とする。
変換素子において、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材でろう付
けされた高温ろう付け接合部と、該ろう材よりも融点が
５０℃以上低いＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材でろう付けさ
れた低温ろう付け接合部とを有することを特徴とする熱
電変換素子を要旨とする。
【００１１】請求項６の発明は、請求項１〜５に記載の
熱電変換素子の製造方法に関し、鉄珪化物（ＦｅＳ
ｉ2）を主体とするＰ型半導体とＮ型半導体とを、重量
比でＴｉを１〜１５％含有するＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう
材を用いてろう付けすることを特徴とする熱電変換素子
の製造方法を要旨とする。
熱電変換素子の製造方法に関し、鉄珪化物（ＦｅＳ
ｉ2）を主体とするＰ型半導体とＮ型半導体とを、重量
比でＴｉを１〜１５％含有するＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう
材を用いてろう付けすることを特徴とする熱電変換素子
の製造方法を要旨とする。
【００１２】ここで言うＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材と
は、Ａｇ、ＣｕおよびＴｉの３成分からなるろう材に限
られず、副成分として少量のＩｎ、Ｓｎ等を含有するも
のであってもよい。Ｐ型半導体とＮ型半導体の接合ろう
材としてＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材が優れる理由を以下
に記す。一般に金属、セラミックなどの接合ろう材とし
てはＡｇ−Ｃｕ系ろう材が広く知られているが、鉄珪化
物を主体とする半導体の接合にはＴｉを含まないＡｇ−
Ｃｕ系ろう材では接合できず、Ｔｉの添加が不可欠であ
り、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材が有効である。Ａｇ−Ｃ
ｕ−Ｔｉ系ろう材に含有されるＴｉが重量比で１〜１５
％としたのは、１％未満であるとＡｇ−Ｃｕ系ろう材に
対するＴｉ添加の効果が不十分で接合できないためであ
る。またＴｉが重量比で１５％より多いと、接合界面に
形成されるＴｉ成分の偏析層が厚くなり過ぎて、熱応力
を増大させる結果を招き、接合強度の低下が起こるため
である。
は、Ａｇ、ＣｕおよびＴｉの３成分からなるろう材に限
られず、副成分として少量のＩｎ、Ｓｎ等を含有するも
のであってもよい。Ｐ型半導体とＮ型半導体の接合ろう
材としてＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材が優れる理由を以下
に記す。一般に金属、セラミックなどの接合ろう材とし
てはＡｇ−Ｃｕ系ろう材が広く知られているが、鉄珪化
物を主体とする半導体の接合にはＴｉを含まないＡｇ−
Ｃｕ系ろう材では接合できず、Ｔｉの添加が不可欠であ
り、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材が有効である。Ａｇ−Ｃ
ｕ−Ｔｉ系ろう材に含有されるＴｉが重量比で１〜１５
％としたのは、１％未満であるとＡｇ−Ｃｕ系ろう材に
対するＴｉ添加の効果が不十分で接合できないためであ
る。またＴｉが重量比で１５％より多いと、接合界面に
形成されるＴｉ成分の偏析層が厚くなり過ぎて、熱応力
を増大させる結果を招き、接合強度の低下が起こるため
である。
【００１３】鉄珪化物は約９８０℃付近に相転移点があ
り、それ以上で熱処理を行うと半導体でなくなり、熱電
変換特性が発現されなくなるため、半導体化した鉄珪化
物は９８０℃以下でろう付けすることが好ましい。また
ろう付け温度が低すぎると接合強度が低くなるので、ろ
う付け温度が８００℃以上のろう材を用いることが好ま
しい。特に、９００℃前後に融点を有するＡｇ−Ｃｕ−
Ｔｉ系ろう材が有効である。なお、ろう付けは真空また
は不活性ガス、例えばアルゴン中で行うことが好まし
い。またろう材成分からなる層および接合反応層の厚み
はそれぞれ２０〜１００μmが好ましい。２０μmより薄
いと接合強度が不十分となり易く、また１００μmより
厚いと電気特性に悪影響を及ぼす可能性があるためであ
る。
り、それ以上で熱処理を行うと半導体でなくなり、熱電
変換特性が発現されなくなるため、半導体化した鉄珪化
物は９８０℃以下でろう付けすることが好ましい。また
ろう付け温度が低すぎると接合強度が低くなるので、ろ
う付け温度が８００℃以上のろう材を用いることが好ま
しい。特に、９００℃前後に融点を有するＡｇ−Ｃｕ−
Ｔｉ系ろう材が有効である。なお、ろう付けは真空また
は不活性ガス、例えばアルゴン中で行うことが好まし
い。またろう材成分からなる層および接合反応層の厚み
はそれぞれ２０〜１００μmが好ましい。２０μmより薄
いと接合強度が不十分となり易く、また１００μmより
厚いと電気特性に悪影響を及ぼす可能性があるためであ
る。
【００１４】ここで鉄珪化物を主体としたＰ型半導体と
はＦｅ1-xＭxＳｉ2（Ｍ＝Ｍｎ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ）を重
量比で９０％以上含むものを言い、鉄珪化物を主体とし
たＮ型半導体とはＦｅ1-yＬyＳｉ2（Ｌ＝Ｃｏ、Ｎｉ、
Ｐｄ、Ｐｔ）を重量比で９０％以上含むものを言う。そ
の他にＰｂＴｅ系、ＳｉＧｅ系の半導体でも本発明の接
合が応用可能である。これら半導体の焼結体は、理論密
度の９０％以上にまで緻密化していることが好ましい。
はＦｅ1-xＭxＳｉ2（Ｍ＝Ｍｎ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ）を重
量比で９０％以上含むものを言い、鉄珪化物を主体とし
たＮ型半導体とはＦｅ1-yＬyＳｉ2（Ｌ＝Ｃｏ、Ｎｉ、
Ｐｄ、Ｐｔ）を重量比で９０％以上含むものを言う。そ
の他にＰｂＴｅ系、ＳｉＧｅ系の半導体でも本発明の接
合が応用可能である。これら半導体の焼結体は、理論密
度の９０％以上にまで緻密化していることが好ましい。
【００１５】またここでいう高温ろう付け接合部とは、
鉄珪化物を主体とするＰ型半導体とＮ型半導体の複数対
を、直列および、または並列に接合した構成からなる熱
電変換素子において、該Ｐ型半導体と該Ｎ型半導体が比
較的高温の融点を有するＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材を用
いて、比較的高温でろう付けされた接合部を言う。また
低温ろう付け接合部とは、該Ｐ型半導体と該Ｎ型半導体
が該ろう材よりも５０℃以上低い融点を有するＡｇ−Ｃ
ｕ−Ｔｉ系ろう材を用いて、比較的低温でろう付けされ
た接合部を言う。このように比較的高融点のろう材を用
いたろう付けと、比較的低融点のろう材を用いたろう付
けを複数回行うことにより、複雑形状の熱電変換素子の
製造が可能となる。
鉄珪化物を主体とするＰ型半導体とＮ型半導体の複数対
を、直列および、または並列に接合した構成からなる熱
電変換素子において、該Ｐ型半導体と該Ｎ型半導体が比
較的高温の融点を有するＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材を用
いて、比較的高温でろう付けされた接合部を言う。また
低温ろう付け接合部とは、該Ｐ型半導体と該Ｎ型半導体
が該ろう材よりも５０℃以上低い融点を有するＡｇ−Ｃ
ｕ−Ｔｉ系ろう材を用いて、比較的低温でろう付けされ
た接合部を言う。このように比較的高融点のろう材を用
いたろう付けと、比較的低融点のろう材を用いたろう付
けを複数回行うことにより、複雑形状の熱電変換素子の
製造が可能となる。
【００１６】
【作用】本発明の熱電変換素子およびその製造方法にお
いて、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材のろう付けによって鉄
珪化物を主体とするＰ型半導体とＮ型半導体とが強固に
接合できる理由は以下のように考えられる。従来のＴｉ
を含まないＡｇ−Ｃｕ系ろう材においては、Ａｇ−Ｃｕ
系ろう材と鉄珪化物を主体とする半導体との間に十分な
接合強度を持つ接合反応層が形成されない。しかし、Ａ
ｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材を使用することによって、ろう
材中のＴｉと半導体部中の他の金属元素とが反応して、
接合界面にＴｉ成分の偏析層が形成され、これが接着剤
のような働きをすることによって、鉄珪化物を主体とす
る半導体とろう材が強固に接合されるものと思われる。
さらにろう材のＡｇおよびＣｕが鉄珪化物を主体とする
半導体中に拡散し、ＡｇおよびＣｕが拡散した接合反応
層が形成されることにより、いっそう接合強度が高めら
れると思われる。
いて、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材のろう付けによって鉄
珪化物を主体とするＰ型半導体とＮ型半導体とが強固に
接合できる理由は以下のように考えられる。従来のＴｉ
を含まないＡｇ−Ｃｕ系ろう材においては、Ａｇ−Ｃｕ
系ろう材と鉄珪化物を主体とする半導体との間に十分な
接合強度を持つ接合反応層が形成されない。しかし、Ａ
ｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材を使用することによって、ろう
材中のＴｉと半導体部中の他の金属元素とが反応して、
接合界面にＴｉ成分の偏析層が形成され、これが接着剤
のような働きをすることによって、鉄珪化物を主体とす
る半導体とろう材が強固に接合されるものと思われる。
さらにろう材のＡｇおよびＣｕが鉄珪化物を主体とする
半導体中に拡散し、ＡｇおよびＣｕが拡散した接合反応
層が形成されることにより、いっそう接合強度が高めら
れると思われる。
【００１７】
【実施例】以下に、本発明の範囲の熱電変換素子の実施
例を記載するとともに、本発明の範囲外のものについて
も比較例として記載する。 実施例１ 図２の形状のＰ型半導体：Ｆｅ0.91Ｍｎ0.09Ｓｉ2の焼
結体（１１）、及びＮ型半導体：Ｆｅ0.97Ｃｏ0.03Ｓｉ
2の焼結体（１２）を用意する。図１に示すように、こ
れら焼結体で３×３ｍｍ大で厚さ０．１５ｍｍのＡｇ−
Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材（Ａｇ63−Ｃｕ35.25−Ｔｉ1.75）
からなる箔（１３）を挟み、接合部となるようにした。
接合部となる部分以外の焼結体の間にアルミナ板を設置
し、これらを炭素製のろう付け用治具に固定した。該治
具を真空加熱炉に入れ、１．０×１０-5ｔｏｒｒになる
まで真空排気を行った後に、９００℃で３０分間の熱処
理でろう付けを行い、接合された熱電変換素子を得た。
例を記載するとともに、本発明の範囲外のものについて
も比較例として記載する。 実施例１ 図２の形状のＰ型半導体：Ｆｅ0.91Ｍｎ0.09Ｓｉ2の焼
結体（１１）、及びＮ型半導体：Ｆｅ0.97Ｃｏ0.03Ｓｉ
2の焼結体（１２）を用意する。図１に示すように、こ
れら焼結体で３×３ｍｍ大で厚さ０．１５ｍｍのＡｇ−
Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材（Ａｇ63−Ｃｕ35.25−Ｔｉ1.75）
からなる箔（１３）を挟み、接合部となるようにした。
接合部となる部分以外の焼結体の間にアルミナ板を設置
し、これらを炭素製のろう付け用治具に固定した。該治
具を真空加熱炉に入れ、１．０×１０-5ｔｏｒｒになる
まで真空排気を行った後に、９００℃で３０分間の熱処
理でろう付けを行い、接合された熱電変換素子を得た。
【００１８】得られた熱電変換素子に電極を接続し、３
００℃の温度差での熱電変換特性を測定したところ１５
０ｍＶの電圧が得られた。また接合部の接合強度を調べ
るため、Ｐ、Ｎ型半導体の接合部の反対側で接合部より
１５ｍｍの部分に荷重３Ｋｇを掛け破壊試験を行った
（図３）。その結果を表１に示す。破壊起源を調べたと
ころ、接合部以外の半導体部に破壊起源があり、接合部
は十分な強度を持つことが確認された。表１にはこのよ
うに十分な接合強度がある場合に○とし、接合部に破壊
起源があり、十分な接合強度がない場合に×を記した。
００℃の温度差での熱電変換特性を測定したところ１５
０ｍＶの電圧が得られた。また接合部の接合強度を調べ
るため、Ｐ、Ｎ型半導体の接合部の反対側で接合部より
１５ｍｍの部分に荷重３Ｋｇを掛け破壊試験を行った
（図３）。その結果を表１に示す。破壊起源を調べたと
ころ、接合部以外の半導体部に破壊起源があり、接合部
は十分な強度を持つことが確認された。表１にはこのよ
うに十分な接合強度がある場合に○とし、接合部に破壊
起源があり、十分な接合強度がない場合に×を記した。
【００１９】
【表１】
【００２０】次に接合部の走査型電子顕微鏡による組織
観察を行った。その結果を図４、図５、図６、図７に示
す。図４は接合部の反射電子線像で、中央の白い部分が
ろう材成分からなる層、その外側の白い粒が分散した部
分が接合反応層、更に外側の黒い部分が半導体部分であ
る。図５は図４と同じ視野の接合部のＡｇ特性Ｘ線像
で、白いところにＡｇが存在することを示す。図５より
接合反応層にＡｇが拡散していることがわかる。図６は
図４と同じ視野の接合部のＣｕ特性Ｘ線像で、白いとこ
ろにＣｕが存在することを示す。図６より接合反応層に
Ｃｕが拡散していることがわかる。図７は図４と同じ視
野の接合部のＴｉ特性Ｘ線像で、白いところにＴｉが存
在することを示す。図７よりろう材成分からなる層と接
合反応層の界面にＴｉの偏析層があることがわかる。こ
の部分をＸ線回折分析をしたところＴｉ−Ｓｉ相、Ｔｉ
−Ｓｉ−Ｆｅ相の存在が確認された。
観察を行った。その結果を図４、図５、図６、図７に示
す。図４は接合部の反射電子線像で、中央の白い部分が
ろう材成分からなる層、その外側の白い粒が分散した部
分が接合反応層、更に外側の黒い部分が半導体部分であ
る。図５は図４と同じ視野の接合部のＡｇ特性Ｘ線像
で、白いところにＡｇが存在することを示す。図５より
接合反応層にＡｇが拡散していることがわかる。図６は
図４と同じ視野の接合部のＣｕ特性Ｘ線像で、白いとこ
ろにＣｕが存在することを示す。図６より接合反応層に
Ｃｕが拡散していることがわかる。図７は図４と同じ視
野の接合部のＴｉ特性Ｘ線像で、白いところにＴｉが存
在することを示す。図７よりろう材成分からなる層と接
合反応層の界面にＴｉの偏析層があることがわかる。こ
の部分をＸ線回折分析をしたところＴｉ−Ｓｉ相、Ｔｉ
−Ｓｉ−Ｆｅ相の存在が確認された。
【００２１】実施例２〜８ 表１に示すろう材、及びろう付け温度とする他は実施例
１と同様な方法でろう付けを行った。いずれもＡｇ−Ｃ
ｕ−Ｔｉ系ろう材で接合することにより、十分な接合強
度を得ることができた。
１と同様な方法でろう付けを行った。いずれもＡｇ−Ｃ
ｕ−Ｔｉ系ろう材で接合することにより、十分な接合強
度を得ることができた。
【００２２】実施例９ 図２の形状で、接合部の大きさを８×８ｍｍとしたＰ、
Ｎ型半導体の焼結体を用意した。これに８×８ｍｍ大で
厚さ０．１５ｍｍのＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材（Ａｇ63
−Ｃｕ35.25−Ｔｉ1.75）からなる箔を挟み接合部とな
るようにした。他については実施例１と同様な方法でろ
う付けを行った。破壊試験を行ったところ、半導体焼結
体部に破壊起源があり、十分な接合強度があることが確
認された。
Ｎ型半導体の焼結体を用意した。これに８×８ｍｍ大で
厚さ０．１５ｍｍのＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材（Ａｇ63
−Ｃｕ35.25−Ｔｉ1.75）からなる箔を挟み接合部とな
るようにした。他については実施例１と同様な方法でろ
う付けを行った。破壊試験を行ったところ、半導体焼結
体部に破壊起源があり、十分な接合強度があることが確
認された。
【００２３】比較例１ ろう材をＡｇ−Ｃｕ系ろう材（Ａｇ72−Ｃｕ28）とする
他は実施例１と同様な方法でろう付けを行った。しか
し、Ｐ型半導体とＮ型半導体は接合することはできなか
った。
他は実施例１と同様な方法でろう付けを行った。しか
し、Ｐ型半導体とＮ型半導体は接合することはできなか
った。
【００２４】比較例２ ろう材をＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材（Ａｇ50−Ｃｕ20−
Ｔｉ30）とする他は実施例１と同様な方法でろう付けを
行った。接合部の接合強度を調べるため破壊試験を行い
破壊起源を調べたところ、接合部に破壊起源があり、接
合部の強度は不十分であった。
Ｔｉ30）とする他は実施例１と同様な方法でろう付けを
行った。接合部の接合強度を調べるため破壊試験を行い
破壊起源を調べたところ、接合部に破壊起源があり、接
合部の強度は不十分であった。
【００２５】比較例３ ろう材をＣｕ−Ｓｉ−Ｔｉ−Ｓｉ系ろう材（Ｃｕ92.75
−Ｓｉ3−Ｔｉ2.25−Ａｌ2）とし、ろう付け温度を１０
６０℃とする他は実施例１と同様な方法でろう付けを行
った。接合部の接合強度を調べるため破壊試験を行い破
壊起源を調べたところ、接合部に破壊起源があり、接合
部の強度は不十分であった。また得られた熱電変換素子
に電極を接続し、３００℃の温度差での熱電変換特性を
試験したところ熱電変換特性が確認されなかった。Ｐ、
Ｎ型半導体部であるべき焼結体を調査したところ、相転
移によって導体となっていた。
−Ｓｉ3−Ｔｉ2.25−Ａｌ2）とし、ろう付け温度を１０
６０℃とする他は実施例１と同様な方法でろう付けを行
った。接合部の接合強度を調べるため破壊試験を行い破
壊起源を調べたところ、接合部に破壊起源があり、接合
部の強度は不十分であった。また得られた熱電変換素子
に電極を接続し、３００℃の温度差での熱電変換特性を
試験したところ熱電変換特性が確認されなかった。Ｐ、
Ｎ型半導体部であるべき焼結体を調査したところ、相転
移によって導体となっていた。
【００２６】実施例１０ 図８に示す形状のＰ型半導体：Ｆｅ0.91Ｍｎ0.09Ｓｉ2
の焼結体（８１）、（８２）、及びＮ型半導体：Ｆｅ
0.97Ｃｏ0.03Ｓｉ2の焼結体（８３）、（８４）を用意
する。図９に示すように、これら焼結体で３×３ｍｍ大
で厚さ０．１５ｍｍのＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材（Ａｇ
63−Ｃｕ35.25−Ｔｉ1.75）からなる箔（９１）を挟
み、接合部となるようにした。接合部となる部分以外の
焼結体の間にアルミナ板を設置し、これらを炭素製のろ
う付け用治具に固定した。該治具を真空加熱炉に入れ、
１．０×１０-5ｔｏｒｒになるまで真空排気を行った後
に、９００℃で３０分間の熱処理でろう付けを行い、Ｐ
型半導体４個とＮ型半導体４個が直列に接合された熱電
変換素子（９２）を得た。
の焼結体（８１）、（８２）、及びＮ型半導体：Ｆｅ
0.97Ｃｏ0.03Ｓｉ2の焼結体（８３）、（８４）を用意
する。図９に示すように、これら焼結体で３×３ｍｍ大
で厚さ０．１５ｍｍのＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材（Ａｇ
63−Ｃｕ35.25−Ｔｉ1.75）からなる箔（９１）を挟
み、接合部となるようにした。接合部となる部分以外の
焼結体の間にアルミナ板を設置し、これらを炭素製のろ
う付け用治具に固定した。該治具を真空加熱炉に入れ、
１．０×１０-5ｔｏｒｒになるまで真空排気を行った後
に、９００℃で３０分間の熱処理でろう付けを行い、Ｐ
型半導体４個とＮ型半導体４個が直列に接合された熱電
変換素子（９２）を得た。
【００２７】同様に上記の熱電変換素子（９２）を１つ
と、Ｐ型半導体とＮ型半導体の組み合わせを変えた熱電
変換素子（９３）作製する。そして図１０に示すように
該熱電変換素子（９２）２組と該熱電変換素子（９３）
２組がさらに直列に接合されるように、接合部に３×３
ｍｍ大で厚さ０．１５ｍｍのＩｎを含むＡｇ−Ｃｕ−Ｔ
ｉ系ろう材（Ａｇ59−Ｃｕ27.25−Ｉｎ12.5−Ｔ
ｉ1.25）からなる箔（１０１）を挟み、接合部となる部
分以外の焼結体の間にアルミナ板を設置し、これらを炭
素製のろう付け用治具に固定した。また電極としてＮｉ
リ−ド（１０２）をＩｎを含むＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう
材を介して固定した。該治具を真空加熱炉に入れ、１．
０×１０-5ｔｏｒｒになるまで真空排気を行った後に、
８００℃で３０分間の熱処理でろう付けを行い、Ｐ型半
導体１６個とＮ型半導体１６個が直列に接合された熱電
変換素子（１０３）を得た。また電極のＮｉリ−ド（１
０２）も、同時にろう付けされていた。
と、Ｐ型半導体とＮ型半導体の組み合わせを変えた熱電
変換素子（９３）作製する。そして図１０に示すように
該熱電変換素子（９２）２組と該熱電変換素子（９３）
２組がさらに直列に接合されるように、接合部に３×３
ｍｍ大で厚さ０．１５ｍｍのＩｎを含むＡｇ−Ｃｕ−Ｔ
ｉ系ろう材（Ａｇ59−Ｃｕ27.25−Ｉｎ12.5−Ｔ
ｉ1.25）からなる箔（１０１）を挟み、接合部となる部
分以外の焼結体の間にアルミナ板を設置し、これらを炭
素製のろう付け用治具に固定した。また電極としてＮｉ
リ−ド（１０２）をＩｎを含むＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう
材を介して固定した。該治具を真空加熱炉に入れ、１．
０×１０-5ｔｏｒｒになるまで真空排気を行った後に、
８００℃で３０分間の熱処理でろう付けを行い、Ｐ型半
導体１６個とＮ型半導体１６個が直列に接合された熱電
変換素子（１０３）を得た。また電極のＮｉリ−ド（１
０２）も、同時にろう付けされていた。
【００２８】得られた熱電変換素子（１０３）に、図１
０の下側が高温側となるように５００℃の温度差を負荷
し熱電変換特性を測定したところ３Ｖの電圧が得られ
た。このように本熱電変換素子（１０３）は、Ｐ型半導
体とＮ型半導体を融点がすべて７００℃以上のＡｇ−Ｃ
ｕ−Ｔｉ系ろう材を用いてろう付けしているため、耐熱
性が高く、大きな温度差を負荷させることが可能とな
り、よって大きな出力を得ることが可能となる。また融
点の異なるＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材を用いることで、
複数回のろう付け加工が可能となる。
０の下側が高温側となるように５００℃の温度差を負荷
し熱電変換特性を測定したところ３Ｖの電圧が得られ
た。このように本熱電変換素子（１０３）は、Ｐ型半導
体とＮ型半導体を融点がすべて７００℃以上のＡｇ−Ｃ
ｕ−Ｔｉ系ろう材を用いてろう付けしているため、耐熱
性が高く、大きな温度差を負荷させることが可能とな
り、よって大きな出力を得ることが可能となる。また融
点の異なるＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材を用いることで、
複数回のろう付け加工が可能となる。
【００２９】
【発明の効果】以上のように本発明の方法、鉄珪化物を
主体とするＰ型半導体とＮ型半導体とをＡｇ−Ｃｕ−Ｔ
ｉ系ろう材によってろう付けすることによって、十分な
強度を持つ接合部を得ることができる。また鉄珪化物を
主体とするＰ型半導体とＮ型半導体とを複数対を、直列
および、または並列に接合した構成からなる熱電変換素
子において、接合をＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材でろう付
けすることによって、耐熱性が向上し、高温での使用を
可能とすることができる。またその結果、負荷する温度
差を大きくとることが可能で、より大きな出力を得るこ
とができる。また融点が異なるろう材を用いることによ
り、例えば比較的高融点のろう材を用いたろう付けを行
い、次に低融点のろう材を用いたろう付けを行うなど複
数回のろう付けが可能となる。
主体とするＰ型半導体とＮ型半導体とをＡｇ−Ｃｕ−Ｔ
ｉ系ろう材によってろう付けすることによって、十分な
強度を持つ接合部を得ることができる。また鉄珪化物を
主体とするＰ型半導体とＮ型半導体とを複数対を、直列
および、または並列に接合した構成からなる熱電変換素
子において、接合をＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材でろう付
けすることによって、耐熱性が向上し、高温での使用を
可能とすることができる。またその結果、負荷する温度
差を大きくとることが可能で、より大きな出力を得るこ
とができる。また融点が異なるろう材を用いることによ
り、例えば比較的高融点のろう材を用いたろう付けを行
い、次に低融点のろう材を用いたろう付けを行うなど複
数回のろう付けが可能となる。
【図１】 本発明の熱電変換素子のろう付けの構成を示
す分解図。
す分解図。
【図２】 本発明の熱電変換素子用の半導体焼結体の斜
視図。
視図。
【図３】 接合部の強度試験を示す説明図。
【図４】 実施例１の接合部の組織を示す説明図。
【図５】 実施例１の接合部のＡｇ元素分布を示す説明
図。
図。
【図６】 実施例１の接合部のＣｕ元素分布を示す説明
図。
図。
【図７】 実施例１の接合部のＴｉ元素分布を示す説明
図。
図。
【図８】 実施例１０に使用するＰ型半導体の焼結体の
形状を示す斜視図ａ、ｂと、Ｎ型半導体の焼結体の形状
を示す斜視図ｃ、ｄ。
形状を示す斜視図ａ、ｂと、Ｎ型半導体の焼結体の形状
を示す斜視図ｃ、ｄ。
【図９】 実施例１０で、Ｐ型半導体４個と、Ｎ型半導
体４個が接合された熱電変換素子を示す斜視図ａ、ｂ。
体４個が接合された熱電変換素子を示す斜視図ａ、ｂ。
【図１０】 実施例１０の熱電変換素子を示す斜視図。
１１、３１、８１、８２：Ｐ型半導体 １２、３２、８３、８４：Ｎ型半導体 １３、９１：Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材 ３３：接合部 ９２、９３：Ｐ型半導体４個と、Ｎ型半導体４個が接合
された熱電変換素子 １０１：Ｉｎを含むＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材 １０２：Ｎｉリ−ド １０３：熱電変換素子
された熱電変換素子 １０１：Ｉｎを含むＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材 １０２：Ｎｉリ−ド １０３：熱電変換素子
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成７年３月２０日
【手続補正１】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図４
【補正方法】変更
【補正内容】
【図４】
【手続補正２】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図５
【補正方法】変更
【補正内容】
【図５】
【手続補正３】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図６
【補正方法】変更
【補正内容】
【図６】
【手続補正４】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図７
【補正方法】変更
【補正内容】
【図７】
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】図４
【補正方法】変更
【補正内容】
【図４】実施例１の接合部のセラミック材料の組織の電
子顕微鏡写真である。
子顕微鏡写真である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】図５
【補正方法】変更
【補正内容】
【図５】実施例１の接合部のセラミック材料のＡｇ元素
の組織分布の電子顕微鏡写真である。
の組織分布の電子顕微鏡写真である。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】図６
【補正方法】変更
【補正内容】
【図６】実施例１の接合部のセラミック材料のＣｕ元素
の組織分布の電子顕微鏡写真である。
の組織分布の電子顕微鏡写真である。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】図７
【補正方法】変更
【補正内容】
【図７】実施例１の接合部のセラミック材料のＴｉ元素
の組織分布の電子顕微鏡写真である。
の組織分布の電子顕微鏡写真である。
Claims (6)
- 【請求項１】 鉄珪化物（ＦｅＳｉ2）を主体とするＰ
型半導体とＮ型半導体とを接合した構成からなる熱電変
換素子において、該Ｐ型半導体と該Ｎ型半導体がＡｇ−
Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材によってろう付けされた接合部を有
することを特徴とする熱電変換素子。 - 【請求項２】 前記接合部が、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう
材成分からなる層と、ＡｇおよびＣｕが拡散した鉄珪化
物を主体とする接合反応層とを有することを特徴とする
請求項１に記載の熱電変換素子。 - 【請求項３】 Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材成分からなる
層と、ＡｇおよびＣｕが拡散した鉄珪化物を主体とする
接合反応層との界面に、Ｔｉ成分の偏析層が存在するこ
とを特徴とする請求項１または請求項２に記載の熱電変
換素子。 - 【請求項４】 鉄珪化物（ＦｅＳｉ2）を主体とするＰ
型半導体とＮ型半導体の複数対を、直列および、または
並列に接合した構成からなる熱電変換素子において、該
Ｐ型半導体と該Ｎ型半導体がＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材
によってろう付けされた接合部を有することを特徴とす
る熱電変換素子。 - 【請求項５】 請求項４に記載の熱電変換素子におい
て、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材でろう付けされた高温ろ
う付け接合部と、該ろう材よりも融点が５０℃以上低い
Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材でろう付けされた低温ろう付
け接合部とを有することを特徴とする熱電変換素子。 - 【請求項６】 鉄珪化物（ＦｅＳｉ2）を主体とするＰ
型半導体とＮ型半導体とを、重量比でＴｉを１〜１５％
含有するＡｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ろう材を用いてろう付けす
ることを特徴とする熱電変換素子の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6334186A JPH08148726A (ja) | 1994-09-22 | 1994-12-15 | 熱電変換素子及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6-254451 | 1994-09-22 | ||
| JP25445194 | 1994-09-22 | ||
| JP6334186A JPH08148726A (ja) | 1994-09-22 | 1994-12-15 | 熱電変換素子及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08148726A true JPH08148726A (ja) | 1996-06-07 |
Family
ID=26541688
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6334186A Pending JPH08148726A (ja) | 1994-09-22 | 1994-12-15 | 熱電変換素子及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08148726A (ja) |
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1999034450A1 (fr) * | 1997-12-27 | 1999-07-08 | Sumitomo Special Metals Co., Ltd. | Element thermoelectrique |
| WO2005124883A1 (ja) * | 2004-06-22 | 2005-12-29 | Aruze Corp. | 熱電素子 |
| WO2012056541A1 (ja) * | 2010-10-28 | 2012-05-03 | 富士通株式会社 | 熱電変換モジュール及びその製造方法 |
| JP2014049713A (ja) * | 2012-09-04 | 2014-03-17 | Hitachi Chemical Co Ltd | 熱電変換モジュールおよびその製造方法 |
| JP2017011109A (ja) * | 2015-06-23 | 2017-01-12 | 株式会社テックスイージー | 熱電変換モジュール及びその製造方法 |
| WO2019170826A1 (en) * | 2018-03-07 | 2019-09-12 | Rgs Development B.V. | Thermoelectric conversion device and method for manufacturing the same |
| JP2019165215A (ja) * | 2018-03-16 | 2019-09-26 | 三菱マテリアル株式会社 | 熱電変換素子 |
| JP2021073685A (ja) * | 2020-12-25 | 2021-05-13 | 日本ドライケミカル株式会社 | 熱電変換素子、分布型温度センサーおよび熱電変換素子の製造方法 |
| CN113369623A (zh) * | 2021-06-30 | 2021-09-10 | 哈尔滨工业大学（深圳） | 一种高服役温度的半赫斯勒热电材料的钎焊连接方法 |
| RU2781494C2 (ru) * | 2018-03-07 | 2022-10-12 | Ргс Дивелопмент Б.В. | Устройство термоэлектрического преобразования и способ его изготовления |
-
1994
- 1994-12-15 JP JP6334186A patent/JPH08148726A/ja active Pending
Cited By (19)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| WO2005124883A1 (ja) * | 2004-06-22 | 2005-12-29 | Aruze Corp. | 熱電素子 |
| JPWO2005124883A1 (ja) * | 2004-06-22 | 2008-04-17 | アルゼ株式会社 | 熱電素子 |
| US8013235B2 (en) | 2004-06-22 | 2011-09-06 | Universal Entertainment Corporation | Thermoelectric device |
| US9543494B2 (en) | 2010-10-28 | 2017-01-10 | Fujitsu Limited | Thermoelectric conversion module and method of manufacturing the same |
| JP5609984B2 (ja) * | 2010-10-28 | 2014-10-22 | 富士通株式会社 | 熱電変換モジュール及びその製造方法 |
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| WO2019170826A1 (en) * | 2018-03-07 | 2019-09-12 | Rgs Development B.V. | Thermoelectric conversion device and method for manufacturing the same |
| NL2020545B1 (en) * | 2018-03-07 | 2019-09-13 | Rgs Dev B V | Thermoelectric conversion device |
| CN111937167A (zh) * | 2018-03-07 | 2020-11-13 | Rgs发展有限公司 | 热电转换装置 |
| US11621385B2 (en) | 2018-03-07 | 2023-04-04 | Rgs Development B.V. | Thermoelectric conversion device and method for manufacturing the same |
| JP2019165215A (ja) * | 2018-03-16 | 2019-09-26 | 三菱マテリアル株式会社 | 熱電変換素子 |
| JP2021073685A (ja) * | 2020-12-25 | 2021-05-13 | 日本ドライケミカル株式会社 | 熱電変換素子、分布型温度センサーおよび熱電変換素子の製造方法 |
| CN113369623B (zh) * | 2021-06-30 | 2022-06-03 | 哈尔滨工业大学（深圳） | 一种高服役温度的半赫斯勒热电材料的钎焊连接方法 |
| CN113369623A (zh) * | 2021-06-30 | 2021-09-10 | 哈尔滨工业大学（深圳） | 一种高服役温度的半赫斯勒热电材料的钎焊连接方法 |
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