JPH0818875B2 - 窒化珪素焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化珪素焼結体の製造方法Info
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- JPH0818875B2 JPH0818875B2 JP63221990A JP22199088A JPH0818875B2 JP H0818875 B2 JPH0818875 B2 JP H0818875B2 JP 63221990 A JP63221990 A JP 63221990A JP 22199088 A JP22199088 A JP 22199088A JP H0818875 B2 JPH0818875 B2 JP H0818875B2
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- sintering
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は窒化珪素焼結体の製造方法に関し、詳しくは
高温における強度に優れた窒化珪素焼結体の製造方法に
関するものである。
高温における強度に優れた窒化珪素焼結体の製造方法に
関するものである。
［従来の技術］ 窒化珪素焼結体は、耐熱性、耐熱衝撃性および強度に
優れ、かつ非鉄溶融金属に対する高い耐食性を有するた
め、近年各種分野に用いられている。しかしながら、窒
化珪素粉末単独では焼結が困難であるために、従来各種
の焼結助剤を利用した窒化珪素焼結体の製造方法が提案
されている。
優れ、かつ非鉄溶融金属に対する高い耐食性を有するた
め、近年各種分野に用いられている。しかしながら、窒
化珪素粉末単独では焼結が困難であるために、従来各種
の焼結助剤を利用した窒化珪素焼結体の製造方法が提案
されている。
例えば、特公昭49−21091号公報には、アルミナ（Al2
O3）と酸化イットリウム（Y2O3）とを焼結助剤として用
いる製造方法が開示されている。特公昭52−3649号公報
にはIII a族酸化物とアルミナとを焼結助剤として用い
る製造方法が開示されている。特公昭52−45724号公報
にはアルミナ、酸化珪素（SiO2）および酸化チタン（Ti
O2）を焼結助剤として用いる製造方法が開示されてい
る。また、マグネシア（MgO）、ジルコニア（ZrO2）、
あるいはマグネシア・アルミナスピネル（MgO・Al2O3）
等の化合物並びに先述の各公報に開示の化合物を１種あ
るいは２種以上組合せて焼結助剤として用いる製造方法
も知られている。
O3）と酸化イットリウム（Y2O3）とを焼結助剤として用
いる製造方法が開示されている。特公昭52−3649号公報
にはIII a族酸化物とアルミナとを焼結助剤として用い
る製造方法が開示されている。特公昭52−45724号公報
にはアルミナ、酸化珪素（SiO2）および酸化チタン（Ti
O2）を焼結助剤として用いる製造方法が開示されてい
る。また、マグネシア（MgO）、ジルコニア（ZrO2）、
あるいはマグネシア・アルミナスピネル（MgO・Al2O3）
等の化合物並びに先述の各公報に開示の化合物を１種あ
るいは２種以上組合せて焼結助剤として用いる製造方法
も知られている。
［発明が解決しようとする課題］ 上記した各種酸化物からなる焼結助剤は、窒化珪素粒
子表面に酸化膜層として存在する酸化珪素と加熱により
反応して液相を生成する。これにより物質輸送が促進さ
れ、焼結体の密度が向上するものと考えられている。従
って、特公昭52−45724号公報などに見られるように、
酸化珪素の添加も焼結促進に有効である。しかしなが
ら、酸化珪素は焼結後珪酸塩ガラスとして結晶粒子間に
残留し、800℃以上の高温における焼結体の機械的強度
を低下させる原因となっている。そのため1200℃で40kg
f/mm2以上の曲げ強度を有するような、高温における強
度に優れた焼結体を製造することは困難であった。
子表面に酸化膜層として存在する酸化珪素と加熱により
反応して液相を生成する。これにより物質輸送が促進さ
れ、焼結体の密度が向上するものと考えられている。従
って、特公昭52−45724号公報などに見られるように、
酸化珪素の添加も焼結促進に有効である。しかしなが
ら、酸化珪素は焼結後珪酸塩ガラスとして結晶粒子間に
残留し、800℃以上の高温における焼結体の機械的強度
を低下させる原因となっている。そのため1200℃で40kg
f/mm2以上の曲げ強度を有するような、高温における強
度に優れた焼結体を製造することは困難であった。
なお、上記した酸化物と酸化珪素との間で生成される
ガラス相を結晶化させるために、上記特公昭52−45724
号などには、焼結後所定温度で加熱処理する方法が開示
されている。しかし焼結体を再度加熱することは、工
数、エネルギー面で不具合がある。
ガラス相を結晶化させるために、上記特公昭52−45724
号などには、焼結後所定温度で加熱処理する方法が開示
されている。しかし焼結体を再度加熱することは、工
数、エネルギー面で不具合がある。
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、鋭意
研究の結果、再加熱を不要とするとともに、高温におけ
る強度に優れた窒化珪素焼結体を製造できる焼結助剤の
種類と量の最適値を見出して本発明を完成したものであ
る。
研究の結果、再加熱を不要とするとともに、高温におけ
る強度に優れた窒化珪素焼結体を製造できる焼結助剤の
種類と量の最適値を見出して本発明を完成したものであ
る。
［課題を解決するための手段］ 本発明の窒化珪素焼結体の製造方法は、窒化珪素粉末
90〜99.2重量％と、ムライト（3Al2O3・2SiO2）粉末お
よび窒化アルミニウム粉末の合計量0.8〜10重量％と、
を混合して所定形状の成形体を成形する成形工程と、 成形体を非酸化性雰囲気下で加熱して焼結する焼結工
程と、よりなることを特徴とする。
90〜99.2重量％と、ムライト（3Al2O3・2SiO2）粉末お
よび窒化アルミニウム粉末の合計量0.8〜10重量％と、
を混合して所定形状の成形体を成形する成形工程と、 成形体を非酸化性雰囲気下で加熱して焼結する焼結工
程と、よりなることを特徴とする。
窒化珪素粉末としては、通常α−Si3N4が用いられる
が、β相を含有していてもよい。その粒子径としては従
来と同様に0.1〜１μｍのものが好適である。
が、β相を含有していてもよい。その粒子径としては従
来と同様に0.1〜１μｍのものが好適である。
本発明の最大の特徴は、焼結助剤としてムライト粉末
と窒化アルミニウム粉末とを併用するところにある。ム
ライトとしては、不純物金属をほとんど含有しない、高
純度のものを用いるのが望ましい。なかでもAl2O371.6
〜72.0重量％およびSiO228.0〜28.4重量％で、純度99.9
％以上のものが最適である。このムライトは、シリマナ
イト族鉱物を加熱する方法、アルミニウム化合物とシリ
カ化合物とを同時に加熱して合成する方法などにより形
成することができる。その粒子径は0.1〜１μｍのSi3N4
粉末に対し同程度か、それより細かい方が好ましい。
と窒化アルミニウム粉末とを併用するところにある。ム
ライトとしては、不純物金属をほとんど含有しない、高
純度のものを用いるのが望ましい。なかでもAl2O371.6
〜72.0重量％およびSiO228.0〜28.4重量％で、純度99.9
％以上のものが最適である。このムライトは、シリマナ
イト族鉱物を加熱する方法、アルミニウム化合物とシリ
カ化合物とを同時に加熱して合成する方法などにより形
成することができる。その粒子径は0.1〜１μｍのSi3N4
粉末に対し同程度か、それより細かい方が好ましい。
窒化アルミニウム（AlN）の粒子径は0.1〜１μｍのSi
3N4粉末に対し同程度か、それより細かいものが好まし
い。
3N4粉末に対し同程度か、それより細かいものが好まし
い。
ムライト粉末と窒化アルミニウム粉末は、合計で0.8
〜10重量％となるように窒化珪素粉末と混合される。こ
の合計量が0.8重量％より少ないと焼結温度が上昇し
て、窒化珪素の昇華分解が生じるようになる。また10重
量％より多くなると、得られる焼結体の高温における強
度が低下する。なお、ムライト粉末と窒化アルミニウム
粉末の個々の混合割合は、各々0.4重量％以上とするの
が好ましい。
〜10重量％となるように窒化珪素粉末と混合される。こ
の合計量が0.8重量％より少ないと焼結温度が上昇し
て、窒化珪素の昇華分解が生じるようになる。また10重
量％より多くなると、得られる焼結体の高温における強
度が低下する。なお、ムライト粉末と窒化アルミニウム
粉末の個々の混合割合は、各々0.4重量％以上とするの
が好ましい。
成形工程は、上記窒化珪素粉末、ムライト粉末および
窒化アルミニウム粉末を合計100重量％となるように混
合した後、成形して所定形状の成形体を成形する工程で
ある。圧縮成形、スリップキャスティング成形など、従
来利用されている成形法を利用することができる。
窒化アルミニウム粉末を合計100重量％となるように混
合した後、成形して所定形状の成形体を成形する工程で
ある。圧縮成形、スリップキャスティング成形など、従
来利用されている成形法を利用することができる。
焼結工程は、成形工程で成形された成形体を非酸化性
雰囲気下で加熱して焼結する工程である。なお、加熱温
度は1700〜1800℃の範囲が望ましい。1700℃より低いと
焼結が困難となり、1800℃より高くなると窒化珪素の昇
華分解が生じるようになる。
雰囲気下で加熱して焼結する工程である。なお、加熱温
度は1700〜1800℃の範囲が望ましい。1700℃より低いと
焼結が困難となり、1800℃より高くなると窒化珪素の昇
華分解が生じるようになる。
［作用］ 本発明の窒化珪素焼結体の製造方法では、焼結助剤と
してムライトと窒化アルミニウムが併用される。これに
より焼結が促進されるとともに高温における強度が向上
する。この理由は明らかではないが、焼結時にはSiO2分
が焼結を促進し、また、冷却固化時にムライトおよび窒
化アルミニウムが粒界あるいは粒内に固溶されて高温に
おける強度が向上するものと考えられる。
してムライトと窒化アルミニウムが併用される。これに
より焼結が促進されるとともに高温における強度が向上
する。この理由は明らかではないが、焼結時にはSiO2分
が焼結を促進し、また、冷却固化時にムライトおよび窒
化アルミニウムが粒界あるいは粒内に固溶されて高温に
おける強度が向上するものと考えられる。
［実施例］ 以下、実施例により具体的に説明する。表に示す１〜
６の実施例のうち、実施例５をとって説明する。
６の実施例のうち、実施例５をとって説明する。
（１）成形工程 平均粒径約0.3μｍの高純度のα−Si3N4粉末93重量％
と、平均粒径約0.15μｍの高純度のムライト粉末３重量
％と、平均粒径約0.2μｍの高純度AlN粉末４重量％と
を、エチルアルコールとともに樹脂製ボールミルにて72
時間混合した。
と、平均粒径約0.15μｍの高純度のムライト粉末３重量
％と、平均粒径約0.2μｍの高純度AlN粉末４重量％と
を、エチルアルコールとともに樹脂製ボールミルにて72
時間混合した。
上記混合物からエチルアルコールを蒸発除去し、さら
に150℃に加熱して乾燥後、200kgf/cm2の圧力で１次成
形し、次いで5ton/cm2で静水圧成形して所定形状の成形
体を成形した。
に150℃に加熱して乾燥後、200kgf/cm2の圧力で１次成
形し、次いで5ton/cm2で静水圧成形して所定形状の成形
体を成形した。
（２）焼結工程 この成形体を、昇温速度２℃／分、圧力１気圧、窒素
ガス中の条件で1740℃まで加熱し、1740℃に到達した後
さらに窒素ガスを100気圧まで加圧して４時間保持して
焼結した。
ガス中の条件で1740℃まで加熱し、1740℃に到達した後
さらに窒素ガスを100気圧まで加圧して４時間保持して
焼結した。
（３）試験 得られた焼結体について、密度、室温での曲げ強度、
さらに1000℃および1200℃における曲げ強度を測定し
た。結果を表に示す。なお、密度（％TD）はｎ−ブチル
アルコールを用いたアルキメデス法により測定し、理論
密度との比較により表わした。曲げ強度（kgf/mm2）はJ
IS−R1601に従って測定した。高温での曲げ強度は、炭
化珪素（SiC）製治具を用いて窒素ガス１気圧下で測定
した。
さらに1000℃および1200℃における曲げ強度を測定し
た。結果を表に示す。なお、密度（％TD）はｎ−ブチル
アルコールを用いたアルキメデス法により測定し、理論
密度との比較により表わした。曲げ強度（kgf/mm2）はJ
IS−R1601に従って測定した。高温での曲げ強度は、炭
化珪素（SiC）製治具を用いて窒素ガス１気圧下で測定
した。
（他の実施例、比較例） ムライト粉末およびAlN粉末の配合量を表に示すよう
に種々変化させ、実施例５と同様にして成形、焼結し、
同様に試験した。結果を表に合わせて示す。
に種々変化させ、実施例５と同様にして成形、焼結し、
同様に試験した。結果を表に合わせて示す。
表より、実施例（１〜６）の焼結体は、少なくとも理
論密度の97.0％の密度を有し、かつ高温における強度に
も優れていることがわかる。なお、この焼結体の気孔は
大部分が閉気孔であった。また、ムライトと窒化アルミ
ニウムの合計量が少なくなるにつれて焼結温度が高くな
っていることもわかる。
論密度の97.0％の密度を有し、かつ高温における強度に
も優れていることがわかる。なお、この焼結体の気孔は
大部分が閉気孔であった。また、ムライトと窒化アルミ
ニウムの合計量が少なくなるにつれて焼結温度が高くな
っていることもわかる。
一方、比較例（７〜９）の焼結体は、その密度が理論
密度の93.2％以上であるが、高温における強度に劣るこ
とがわかる。
密度の93.2％以上であるが、高温における強度に劣るこ
とがわかる。
［発明の効果］ 本発明の製造方法によれば、成形体がムライト（3Al2
O3・2SiO2）粉末および窒化アルミニウム粉末を合計0.8
〜10重量％含有するため、常温および高温での強度に優
れた窒化珪素焼結体を、工数およびエネルギーの増加無
く容易に、かつ確実に製造することができる。
O3・2SiO2）粉末および窒化アルミニウム粉末を合計0.8
〜10重量％含有するため、常温および高温での強度に優
れた窒化珪素焼結体を、工数およびエネルギーの増加無
く容易に、かつ確実に製造することができる。
Claims (1)
- 【請求項１】窒化珪素粉末90〜99.2重量％と、ムライト
（3Al2O3・2SiO2）粉末および窒化アルミニウム粉末の
合計量0.8〜10重量％と、を混合して所定形状の成形体
を成形する成形工程と、 該成形体を非酸化性雰囲気下で加熱して焼結する焼結工
程と、よりなることを特徴とする窒化珪素焼結体の製造
方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63221990A JPH0818875B2 (ja) | 1988-09-05 | 1988-09-05 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63221990A JPH0818875B2 (ja) | 1988-09-05 | 1988-09-05 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0269359A JPH0269359A (ja) | 1990-03-08 |
| JPH0818875B2 true JPH0818875B2 (ja) | 1996-02-28 |
Family
ID=16775354
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63221990A Expired - Fee Related JPH0818875B2 (ja) | 1988-09-05 | 1988-09-05 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0818875B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2006070759A1 (ja) | 2004-12-27 | 2006-07-06 | Oji Paper Co., Ltd. | 情報記録物及びその製造方法 |
| JP4771830B2 (ja) * | 2006-03-01 | 2011-09-14 | 王子製紙株式会社 | 多層ハガキの製造方法 |
| JP6650804B2 (ja) * | 2016-03-23 | 2020-02-19 | 日本碍子株式会社 | ムライト含有焼結体、その製法及び複合基板 |
-
1988
- 1988-09-05 JP JP63221990A patent/JPH0818875B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0269359A (ja) | 1990-03-08 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |