JPH08199281A - 熱電冷却用材料及び熱電変換素子の製造方法 - Google Patents
熱電冷却用材料及び熱電変換素子の製造方法Info
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- JPH08199281A JPH08199281A JP7006921A JP692195A JPH08199281A JP H08199281 A JPH08199281 A JP H08199281A JP 7006921 A JP7006921 A JP 7006921A JP 692195 A JP692195 A JP 692195A JP H08199281 A JPH08199281 A JP H08199281A
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Landscapes
- Powder Metallurgy (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 比抵抗を低下させることにより、性能指数Ｚ
が向上させることができる熱電冷却材料及び熱電変換素
子の製造方法を提供する。 【構成】 熱電冷却材料は、Ｂｉ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｓｅを
（Ｂｉ，Ｓｂ）2（Ｔｅ，Ｓｅ）3の組成比で有し、その
結晶の粒界にＡｇが分散している。この熱電冷却材料は
以下の方法により製造することができる。先ず、原料粉
末を（Ｂｉ，Ｓｂ）2（Ｔｅ，Ｓｅ）3の組成に秤量し、
得られた原料混合粉末を、１０4乃至１０6Ｋ／秒の冷却
速度の液体急冷法により冷却し、得られた固体を粉砕す
ることにより、（Ｂｉ，Ｓｂ）2（Ｔｅ，Ｓｅ）3の組成
を有する粉末を得る。次いで、（Ｂｉ，Ｓｂ）2（Ｔ
ｅ，Ｓｅ）3の組成を有する粉末と、Ａｇ粉末とを混合
した後、粉末固化成形法により固化成形するか、又は前
記組成の粉末を、ＡｇＮＯ3溶液に浸漬し、乾燥させた
後、粉末固化成形法により固化成形する。
が向上させることができる熱電冷却材料及び熱電変換素
子の製造方法を提供する。 【構成】 熱電冷却材料は、Ｂｉ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｓｅを
（Ｂｉ，Ｓｂ）2（Ｔｅ，Ｓｅ）3の組成比で有し、その
結晶の粒界にＡｇが分散している。この熱電冷却材料は
以下の方法により製造することができる。先ず、原料粉
末を（Ｂｉ，Ｓｂ）2（Ｔｅ，Ｓｅ）3の組成に秤量し、
得られた原料混合粉末を、１０4乃至１０6Ｋ／秒の冷却
速度の液体急冷法により冷却し、得られた固体を粉砕す
ることにより、（Ｂｉ，Ｓｂ）2（Ｔｅ，Ｓｅ）3の組成
を有する粉末を得る。次いで、（Ｂｉ，Ｓｂ）2（Ｔ
ｅ，Ｓｅ）3の組成を有する粉末と、Ａｇ粉末とを混合
した後、粉末固化成形法により固化成形するか、又は前
記組成の粉末を、ＡｇＮＯ3溶液に浸漬し、乾燥させた
後、粉末固化成形法により固化成形する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は熱電変換による熱電冷却
等に応用される熱電冷却用材料及びその熱電変換素子の
製造方法に関する。
等に応用される熱電冷却用材料及びその熱電変換素子の
製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】種類が異なる２物質を接合させ、２箇所
の接合部を有する回路を構成し、一方の接合部を高温に
加熱し、他方の接合部を低温に冷却すると、接合部の温
度差に基づく起電力が発生する。この現象をゼーベック
効果という。
の接合部を有する回路を構成し、一方の接合部を高温に
加熱し、他方の接合部を低温に冷却すると、接合部の温
度差に基づく起電力が発生する。この現象をゼーベック
効果という。
【０００３】また、同様に接合させた２物質に直流電流
を流すと、一方の接合部で熱を吸収し、他方の接合部で
熱を発生する。この現象をペルチェ効果という。
を流すと、一方の接合部で熱を吸収し、他方の接合部で
熱を発生する。この現象をペルチェ効果という。
【０００４】更に、均質な物質に温度勾配を設け、この
温度勾配がある方向に電流を流すと、この物質内で熱の
吸収又は発生がある。この現象をトムソン効果という。
温度勾配がある方向に電流を流すと、この物質内で熱の
吸収又は発生がある。この現象をトムソン効果という。
【０００５】これらのゼーベック効果、ペルチェ効果及
びトムソン効果は熱電効果といわれる可逆反応であり、
ジュール効果及び熱伝導等の非可逆現象と対比される。
これらの可逆過程及び非可逆過程を組み合わせて、電子
冷熱に利用されている。
びトムソン効果は熱電効果といわれる可逆反応であり、
ジュール効果及び熱伝導等の非可逆現象と対比される。
これらの可逆過程及び非可逆過程を組み合わせて、電子
冷熱に利用されている。
【０００６】ところで、従来の熱電冷却用材料として
は、Ｂｉ及びＳｂからなる群から選択された１種又は２
種と、Ｔｅ及びＳｅからなる群から選択された１種又は
２種とからなる合金があり、主にＢｉ又はＳｂの原子数
と、Ｔｅ又はＳｅの原子数との比が２：３となる組成
｛以下、（Ｂｉ,Ｓｂ）2（Ｔｅ,Ｓｅ）3と記す｝で用い
られている。
は、Ｂｉ及びＳｂからなる群から選択された１種又は２
種と、Ｔｅ及びＳｅからなる群から選択された１種又は
２種とからなる合金があり、主にＢｉ又はＳｂの原子数
と、Ｔｅ又はＳｅの原子数との比が２：３となる組成
｛以下、（Ｂｉ,Ｓｂ）2（Ｔｅ,Ｓｅ）3と記す｝で用い
られている。
【０００７】このような熱電冷却用材料又は熱電変換素
子において、素子の性能は下記数式１にて表される性能
指数で評価される。
子において、素子の性能は下記数式１にて表される性能
指数で評価される。
【０００８】
【数１】 Ｚ＝α2σ／κ 但し、αは熱電能（ゼーベック係数） σは電気伝導度 κは熱伝導度 である。即ち、性能指数Ｚが大きい方が熱電材料として
の性能が優れている。
の性能が優れている。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、この従
来の（Ｂｉ，Ｓｂ）2（Ｔｅ，Ｓｅ）3の組成を有する熱
電冷却用材料は、性能指数Ｚが３．３×１０-3／Ｋ以下
であり、それ以上の性能指数を得ることができなかっ
た。
来の（Ｂｉ，Ｓｂ）2（Ｔｅ，Ｓｅ）3の組成を有する熱
電冷却用材料は、性能指数Ｚが３．３×１０-3／Ｋ以下
であり、それ以上の性能指数を得ることができなかっ
た。
【００１０】また、この従来の熱電冷却材料は比抵抗ρ
が高く、抵抗値が高いため、使用しにくいという難点が
ある。
が高く、抵抗値が高いため、使用しにくいという難点が
ある。
【００１１】本発明はかかる問題点に鑑みてなされたも
のであって、比抵抗を低下させることにより性能指数Ｚ
を向上させることができる熱電冷却材料及び熱電変換素
子の製造方法を提供することを目的とする。
のであって、比抵抗を低下させることにより性能指数Ｚ
を向上させることができる熱電冷却材料及び熱電変換素
子の製造方法を提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明に係る熱電冷却材
料は、Ｂｉ及びＳｂからなる群から選択された１種又は
２種と、Ｔｅ及びＳｅからなる群から選択された１種又
は２種とからなる合金の結晶の粒界にＡｇが分散してい
ることを特徴とする。
料は、Ｂｉ及びＳｂからなる群から選択された１種又は
２種と、Ｔｅ及びＳｅからなる群から選択された１種又
は２種とからなる合金の結晶の粒界にＡｇが分散してい
ることを特徴とする。
【００１３】本発明に係る熱電変換素子の製造方法は、
Ｂｉ及びＳｂからなる群から選択された１種又は２種
と、Ｔｅ及びＳｅからなる群から選択された１種又は２
種とからなる合金の粉末と、Ａｇ粉末とを混合した後、
粉末固化成形法により固化成形することを特徴とする。
Ｂｉ及びＳｂからなる群から選択された１種又は２種
と、Ｔｅ及びＳｅからなる群から選択された１種又は２
種とからなる合金の粉末と、Ａｇ粉末とを混合した後、
粉末固化成形法により固化成形することを特徴とする。
【００１４】本発明に係る他の熱電変換素子の製造方法
は、Ｂｉ及びＳｂからなる群から選択された１種又は２
種と、Ｔｅ及びＳｅからなる群から選択された１種又は
２種とからなる合金の粉末を、ＡｇＮｏ3溶液に浸漬
し、乾燥させた後、粉末固化成形法により固化成形する
ことを特徴とする。
は、Ｂｉ及びＳｂからなる群から選択された１種又は２
種と、Ｔｅ及びＳｅからなる群から選択された１種又は
２種とからなる合金の粉末を、ＡｇＮｏ3溶液に浸漬
し、乾燥させた後、粉末固化成形法により固化成形する
ことを特徴とする。
【００１５】なお、（Ｂｉ，Ｓｂ）2（Ｔｅ，Ｓｅ）3の
組成には、Ｂｉ−Ｔｅ系、Ｂｉ−Ｓｅ系、Ｓｂ−Ｔｅ、
Ｓｂ−Ｓｅ系、Ｂｉ−Ｓｂ−Ｔｅ系、Ｂｉ−Ｓｂ−Ｓｅ
系、Ｂｉ−Ｔｅ−Ｓｅ系、Ｓｂ−Ｔｅ−Ｓｅ系及びＢｉ
−Ｓｂ−Ｔｅ−Ｓｅ系の９種類がある。
組成には、Ｂｉ−Ｔｅ系、Ｂｉ−Ｓｅ系、Ｓｂ−Ｔｅ、
Ｓｂ−Ｓｅ系、Ｂｉ−Ｓｂ−Ｔｅ系、Ｂｉ−Ｓｂ−Ｓｅ
系、Ｂｉ−Ｔｅ−Ｓｅ系、Ｓｂ−Ｔｅ−Ｓｅ系及びＢｉ
−Ｓｂ−Ｔｅ−Ｓｅ系の９種類がある。
【００１６】
【作用】本発明によれば、Ｂｉ，Ｓｂからなる群から選
択された１種又は２種と、Ｔｅ，Ｓｅからなる群から選
択された１種又は２種とからなる合金にＡｇを添加して
いるので、Ａｇが粒界に分散することにより、電気伝導
度が向上する。また、この電気伝導度の向上の結果とし
て、性能指数Ｚが向上する。
択された１種又は２種と、Ｔｅ，Ｓｅからなる群から選
択された１種又は２種とからなる合金にＡｇを添加して
いるので、Ａｇが粒界に分散することにより、電気伝導
度が向上する。また、この電気伝導度の向上の結果とし
て、性能指数Ｚが向上する。
【００１７】Ａｇの添加方法には、請求項２に記載のよ
うに、前記組成の粉末とＡｇ粉末とを混合した後、粉末
固化成形法により固化成形する方法と、請求項３に記載
のように、前記組成の粉末をＡｇＮＯ3溶液に浸漬し、
乾燥させた後、粉末固化成形する方法とがある。
うに、前記組成の粉末とＡｇ粉末とを混合した後、粉末
固化成形法により固化成形する方法と、請求項３に記載
のように、前記組成の粉末をＡｇＮＯ3溶液に浸漬し、
乾燥させた後、粉末固化成形する方法とがある。
【００１８】これにより、容易にＢｉ，Ｓｂからなる群
から選択された１種又は２種と、Ｔｅ，Ｓｅからなる群
から選択された１種又は２種とからなる合金の粒界にＡ
ｇが分散した熱電冷却材料又は熱電変換素子を得ること
ができる。
から選択された１種又は２種と、Ｔｅ，Ｓｅからなる群
から選択された１種又は２種とからなる合金の粒界にＡ
ｇが分散した熱電冷却材料又は熱電変換素子を得ること
ができる。
【００１９】
【実施例】以下、本発明の実施例について、具体的に説
明する。先ず、本実施例の熱電冷却材料の製造方法につ
いて説明する。 原料粉末（Ｂｉ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｓｅ）の秤量工程 先ず、原料粉末のＢｉ、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｓｅを所定の（Ｂ
ｉ，Ｓｂ）2（Ｔｅ，Ｓｅ）3の組成になるように秤量す
る。 溶解方法又は液体急冷法による固化工程 秤量した原料粉末を混合した後、溶解する。そして、先
ず、第１の溶解方法は、必要量の原料粉末を配合し、溶
解し、通常の冷却速度で冷却して固化する。
明する。先ず、本実施例の熱電冷却材料の製造方法につ
いて説明する。 原料粉末（Ｂｉ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｓｅ）の秤量工程 先ず、原料粉末のＢｉ、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｓｅを所定の（Ｂ
ｉ，Ｓｂ）2（Ｔｅ，Ｓｅ）3の組成になるように秤量す
る。 溶解方法又は液体急冷法による固化工程 秤量した原料粉末を混合した後、溶解する。そして、先
ず、第１の溶解方法は、必要量の原料粉末を配合し、溶
解し、通常の冷却速度で冷却して固化する。
【００２０】第２の液体急冷法は、単ロール法、双ロー
ル法又はＡｒガスを使用するガスアトマイズ法等で、１
０4〜１０6Ｋ／秒の速度で急冷し、液体急冷薄片又は急
冷粉末を作成する。 粉砕工程 上述の如く、溶解法又は液体急冷法により固化した原料
を平均粒径３００μｍ以下の粉体に粉砕する。 Ａｇ添加工程 この粉末にＡｇ微粉末を所定量添加し、混合して粉砕す
る。このＡｇは０〜２０原子％、例えば１０原子％とな
るように添加する。なお、Ａｇ添加量が多くなると、比
抵抗の値は小さくなるが、ゼーベック係数も同時に低下
する。Ａｇ添加量が２０原子％を超えるとゼーベック係
数が急減するため性能指数が低下する。
ル法又はＡｒガスを使用するガスアトマイズ法等で、１
０4〜１０6Ｋ／秒の速度で急冷し、液体急冷薄片又は急
冷粉末を作成する。 粉砕工程 上述の如く、溶解法又は液体急冷法により固化した原料
を平均粒径３００μｍ以下の粉体に粉砕する。 Ａｇ添加工程 この粉末にＡｇ微粉末を所定量添加し、混合して粉砕す
る。このＡｇは０〜２０原子％、例えば１０原子％とな
るように添加する。なお、Ａｇ添加量が多くなると、比
抵抗の値は小さくなるが、ゼーベック係数も同時に低下
する。Ａｇ添加量が２０原子％を超えるとゼーベック係
数が急減するため性能指数が低下する。
【００２１】又は、原料粉末をＡｇＮＯ3（硝酸銀）溶
液中に浸漬し、銀を原料粉末に吸着させることによりＡ
ｇを添加する。この場合のＡｇの添加量の一例は１原子
％である。但し、このＡｇＮＯ3溶液は、その濃度及び
量を、溶液中のＡｇ+イオンが全て化合物粉末に吸着す
るとしてその濃度が０乃至２０原子％になるように決め
る。
液中に浸漬し、銀を原料粉末に吸着させることによりＡ
ｇを添加する。この場合のＡｇの添加量の一例は１原子
％である。但し、このＡｇＮＯ3溶液は、その濃度及び
量を、溶液中のＡｇ+イオンが全て化合物粉末に吸着す
るとしてその濃度が０乃至２０原子％になるように決め
る。
【００２２】ＡｇＮＯ3溶液中への浸漬後、粉末を乾燥
し、次いで粉砕する。 成形工程 得られたＡｇ添加粉末を、例えば、４０ｋｇｆ／ｍｍ2
の圧力を印加した状態で、４５０℃に１０分間加熱する
ことにより成形するホットプレス法により成形するか、
又は４０ｋｇｆ／ｍｍ2の圧力を印加して固めた圧粉を
得た後、４５０℃に１６時間加熱して焼結することによ
り成形する。
し、次いで粉砕する。 成形工程 得られたＡｇ添加粉末を、例えば、４０ｋｇｆ／ｍｍ2
の圧力を印加した状態で、４５０℃に１０分間加熱する
ことにより成形するホットプレス法により成形するか、
又は４０ｋｇｆ／ｍｍ2の圧力を印加して固めた圧粉を
得た後、４５０℃に１６時間加熱して焼結することによ
り成形する。
【００２３】次に、溶製材を粉砕した後、４５０℃に１
０分間加熱するホットプレス法により固化成形すること
により、熱電冷却材料を製造し、その特性を評価した結
果について説明する。下記表１はその組成及びＡｇ添加
量と、比抵抗及び室温での性能指数とを示す。
０分間加熱するホットプレス法により固化成形すること
により、熱電冷却材料を製造し、その特性を評価した結
果について説明する。下記表１はその組成及びＡｇ添加
量と、比抵抗及び室温での性能指数とを示す。
【００２４】
【表１】
【００２５】この表１から明らかなように、Ｂｉ及びＳ
ｂからなる群から選択された１種又は２種と、Ｔｅ及び
Ｓｅからなる群から選択された１種又は２種とからなる
合金に電気伝導持性の良好なＡｇを添加することによ
り、性能指数が従来の３．３×１０-3／Ｋよりも高く、
熱電冷却材料として優れていると共に、比抵抗が低く、
電気抵抗が低いという利点がある。
ｂからなる群から選択された１種又は２種と、Ｔｅ及び
Ｓｅからなる群から選択された１種又は２種とからなる
合金に電気伝導持性の良好なＡｇを添加することによ
り、性能指数が従来の３．３×１０-3／Ｋよりも高く、
熱電冷却材料として優れていると共に、比抵抗が低く、
電気抵抗が低いという利点がある。
【００２６】
【発明の効果】以上説明したように、本発明はＢｉ及び
Ｓｂからなる群から選択された１種又は２種と、Ｔｅ及
びＳｅからなる群から選択された１種又は２種とからな
る合金にＡｇを添加した組成を有する熱電冷却材料であ
るので、性能指数が高く、熱電冷却材料として優れてい
る。また、本発明の製造方法によれば、この熱電変換素
子を容易に製造することができる。
Ｓｂからなる群から選択された１種又は２種と、Ｔｅ及
びＳｅからなる群から選択された１種又は２種とからな
る合金にＡｇを添加した組成を有する熱電冷却材料であ
るので、性能指数が高く、熱電冷却材料として優れてい
る。また、本発明の製造方法によれば、この熱電変換素
子を容易に製造することができる。
Claims (3)
- 【請求項１】 Ｂｉ及びＳｂからなる群から選択された
１種又は２種と、Ｔｅ及びＳｅからなる群から選択され
た１種又は２種とからなる合金の結晶の粒界にＡｇが分
散していることを特徴とする熱電冷却用材料。 - 【請求項２】 Ｂｉ及びＳｂからなる群から選択された
１種又は２種と、Ｔｅ及びＳｅからなる群から選択され
た１種又は２種とからなる合金の粉末と、Ａｇ粉末とを
混合した後、粉末固化成形法により固化成形することを
特徴とする熱電変換素子の製造方法。 - 【請求項３】 Ｂｉ及びＳｂからなる群から選択された
１種又は２種と、Ｔｅ及びＳｅからなる群から選択され
た１種又は２種とからなる合金の粉末を、ＡｇＮｏ3溶
液に浸漬し、乾燥させた後、粉末固化成形法により固化
成形することを特徴とする熱電変換素子の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7006921A JPH08199281A (ja) | 1995-01-20 | 1995-01-20 | 熱電冷却用材料及び熱電変換素子の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7006921A JPH08199281A (ja) | 1995-01-20 | 1995-01-20 | 熱電冷却用材料及び熱電変換素子の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08199281A true JPH08199281A (ja) | 1996-08-06 |
Family
ID=11651716
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7006921A Pending JPH08199281A (ja) | 1995-01-20 | 1995-01-20 | 熱電冷却用材料及び熱電変換素子の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08199281A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2013219105A (ja) * | 2012-04-05 | 2013-10-24 | Toyota Motor Corp | ナノコンポジット熱電変換材料 |
| US8692103B2 (en) | 2003-05-08 | 2014-04-08 | Ihi Corporation | Thermoelectric semiconductor material, thermoelectric semiconductor element using thermoelectric semiconductor material, thermoelectric module using thermoelectric semiconductor element and manufacturing method for same |
| KR101533627B1 (ko) * | 2012-10-09 | 2015-07-06 | 한양대학교 에리카산학협력단 | 열전복합체의 제조방법, 그에 따라 제조된 열전복합체와 열전복합재료 |
-
1995
- 1995-01-20 JP JP7006921A patent/JPH08199281A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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