JPH08277109A - 蛍光体として用いられる酸化物材料 - Google Patents

蛍光体として用いられる酸化物材料

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JPH08277109A
JPH08277109A JP7334383A JP33438395A JPH08277109A JP H08277109 A JPH08277109 A JP H08277109A JP 7334383 A JP7334383 A JP 7334383A JP 33438395 A JP33438395 A JP 33438395A JP H08277109 A JPH08277109 A JP H08277109A
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vacuum ultraviolet
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oxide
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アロク・マニ・スリバスタバ
William W Beers
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 真空紫外線で照射された場合に量子分裂を示
す酸化物蛍光体を提供する。 【解決手段】 式Ｌａ1-X ＰｒX ＭｇＢ5 Ｏ10 （ただ
し、０＜Ｘ≦０．２０）によって表わされる原子比を有
する第１の酸化物材料が提供される。さらに、式Ｓｒ
1-X ＰｒX Ａｌ12-XＭｇX Ｏ19 （ただし、０＜Ｘ≦
０．２０）によって表わされる原子比を有する第２の酸
化物材料も提供される。いずれの材料も安定であり、か
つＨｇ蒸気放電によって発生した真空紫外線と共に蛍光
体（８０）として使用するのに適している。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の分野】本発明は、蛍光体としての用途を有する
新規な酸化物材料に関するものである。詳しく言えば、
本発明は、真空紫外線で照射された場合に量子分裂を示
すようなＰｒ3+含有酸化物蛍光体に関する。更に詳しく
述べれば、本発明の第１の実施の態様では式Ｌａ1-X Ｐ
ｒX ＭｇＢ5 Ｏ10（ただし、０＜Ｘ≦０．２０）によっ
て表わされる酸化物材料及びそれの製造方法を提供し、
また本発明の第２の実施の態様では式Ｓｒ1-X ＰｒX Ａ
ｌ12-XＭｇX Ｏ19（ただし、０＜Ｘ≦０．２０）によっ
て表わされる酸化物材料及びそれの製造方法を提供す
る。
【０００２】
【発明の背景】１個の紫外線光子が２個の可視光線光子
に変換される結果としてルミネセンスの量子効率が１を
越える現象は、量子分裂（ｑｕａｎｔｕｍｎ ｓｐｌｉ
ｔｔｉｎｇ）と呼ばれている。量子分裂型の材料は、蛍
光ランプのごとき照明用途における蛍光体（ｐｈｏｓｐ
ｈｏｒ）として使用するために極めて望ましいものであ
る。適当な量子分裂型材料は、原則として実質的に明る
い光源を生み出すことができる。従来、量子分裂はフッ
化物を基剤とする材料において実証されてきた。ＹＦ3
母体中に０．１％のＰｒ3+を含有して成る材料は、１８
５ｎｍの紫外線で励起された場合、吸収された紫外線光
子１個について２個以上の可視光線光子を発生すること
が証明されている。この材料に関して測定された量子効
率は１４５％±１５％であり、従って１を大幅に越えて
いた。Ｐｒ3+イオンによって量子分裂を生起させる臨界
条件は、フッ化物を基剤とする材料においてのみ達成さ
れてきた。しかるに、フッ化物を基剤とする材料は蛍光
ランプ用の蛍光体として使用するのに十分なだけの安定
性を有していない。なぜなら、それらは紫外線を発生す
るため蛍光ランプにおいて使用されるＨｇ蒸気と反応
し、そして量子分裂を示さない物質を生じることが知ら
れているからである。
【０００３】それ故、量子分裂挙動を示すばかりでな
く、現行のランプ（たとえば、Ｈｇ含有蛍光ランプ）に
おいて使用するのに適した安定性を有する（金属酸化物
のごとき）材料を開発することが要望されているのであ
る。
【０００４】
【発明の概要】本発明は、真空紫外線で照射された場合
に量子分裂を示すＰｒ3+含有酸化物蛍光体を提供する。
この蛍光体また、Ｈｇ蒸気放電の存在下で化学的に安定
であるという所望の特性をも有するものと予想される。
本発明の第１の実施の態様では、式Ｌａ1-X ＰｒX Ｍｇ
Ｂ5 Ｏ10 （ただし、０＜Ｘ≦０．２０）によって表わ
される原子比を有することを特徴とする酸化物材料を提
供する。
【０００５】本発明の第１の実施の態様はまた、真空紫
外線によって励起された場合に量子分裂を示すことを特
徴とする、ホウ素、ランタン、プラセオジム及びマグネ
シウムの酸化物として記述することもできる。本発明で
はまた、式Ｌａ1-X ＰｒX ＭｇＢ5 Ｏ10 （ただし、０
＜Ｘ≦０．２０）によって表わされる酸化物材料の製造
方法を提供し、この方法は、所望の組成が得られるよう
に所望のＸ値を選定し、該所望の組成の化学量論的要求
条件を満たすような量の化合物Ｌａ2 （ＣＯ3 ）3 ・８
Ｈ2 Ｏ、Ｐｒ6 Ｏ11、ＭｇＯ及びＨ3 ＢＯ3 から実質的
に均質な混合物を調製し、次いで、酸化物材料を焼結す
ると共にＰｒをＰｒ3+の状態に維持するのに十分な温度
及び時間を使用して、非酸化雰囲気中において上記の混
合物を焼成する諸工程を含む。
【０００６】本発明の第２の実施の態様では、式Ｓｒ
1-X ＰｒX Ａｌ12-XＭｇX Ｏ19 （ただし、０＜Ｘ≦
０．２０）によって表わされる原子比を有することを特
徴とする酸化物材料を提供する。本発明の第２の実施の
態様はまた、真空紫外線によって励起された場合に量子
分裂を示すことを特徴とする、アルミニウム、ストロン
チウム、プラセオジム及びマグネシウムの酸化物として
記述することもできる。
【０００７】本発明ではまた、式Ｓｒ1-X ＰｒX Ａｌ
12-XＭｇX Ｏ19 （ただし、０＜Ｘ≦０．２０）によっ
て表わされる酸化物材料の製造方法を提供し、この方法
は、所望の組成が得られるように所望のＸ値を選定し、
該所望の組成の化学量論的要求条件を満たすような量の
化合物ＳｒＣＯ3 、Ｐｒ6 Ｏ11、Ａｌ（ＯＨ）3 及びＭ
ｇＯから実質的に均質な混合物を調製し、次いで、酸化
物材料を焼結すると共にＰｒをＰｒ3+の状態に維持する
のに十分な温度及び時間を使用して、非酸化雰囲気中に
おいて上記の混合物を焼成する諸工程を含む。
【０００８】本発明のその他の利点は、以下の詳細な説
明を考察することによって容易に理解されよう。
【０００９】
【好適な実施の態様の詳細な説明】第１の実施の態様に
おいては、本発明はホウ素、ランタン、プラセオジム及
びマグネシウムの複合酸化物から成る新規な酸化物材料
に関する。第２の実施の態様においては、本発明はアル
ミニウム、ストロンチウム、プラセオジム及びマグネシ
ウムの複合酸化物から成る新規な酸化物材料に関する。
いずれの材料も蛍光体として使用することができ、また
それらは真空紫外線領域内の紫外線で励起された場合に
量子分裂を示すことが認められる点で特に興味深いもの
である。これらの材料は、図１及び２にそれぞれ示され
るごとく、真空紫外線によって励起された場合に該材料
の発光スペクトル中において特有のピーク又はシフトが
４００ｎｍの位置に観測されるという事実に基づいて経
験的に量子分裂型材料であると判定された。４００ｎｍ
の位置におけるこのようなシフトは、量子分裂型材料の
特性であることが知られている。従って、強度対波長の
発光スペクトルを調べることは、長い時間を要する量子
効率の測定を行うことなしに蛍光体の量子分裂挙動を試
験するための簡便な方法として役立つのである。
【００１０】ホウ素、ランタン、プラセオジム及びマグ
ネシウムの様々な複合酸化物に関する強度対波長の発光
スペクトルを検討したところ、式Ｌａ1-X ＰｒX ＭｇＢ
5 Ｏ10 （ただし、０＜Ｘ≦０．２０）によって表わさ
れる組成範囲内にある本発明の第１の実施の態様の酸化
物において量子分裂が特に顕著に観測されるという経験
的な事実が得られた。
【００１１】同様に、アルミニウム、ストロンチウム、
プラセオジム及びマグネシウムの様々な複合酸化物に関
する強度対波長の発光スペクトルを検討したところ、式
Ｓｒ1-X ＰｒX Ａｌ12-XＭｇX Ｏ19 （ただし、０＜Ｘ
≦０．２０）によって表わされる組成範囲内にある本発
明の第２の実施の態様の酸化物において量子分裂が特に
顕著に観測されるという経験的な事実が得られた。
【００１２】一般に、量子分裂挙動は酸化物格子中に存
在するＰｒ3+イオンの紫外線励起に原因するものであ
る。それ故、本発明の酸化物はＰｒが酸化物格子中のＰ
ｒ3+イオンとして維持されるように加工処理することが
必要である。式Ｓｒ1-X ＰｒX Ａｌ12-XＭｇX Ｏ
19 （ただし、０＜Ｘ≦０．２０）によって表わされる
量子分裂型酸化物が、励起された場合に紫外線源として
役立つＨｇを含有する真空紫外線装置内に配置された。
約１００時間にわたってＨｇに暴露された後でも、この
酸化物は量子分裂を示し続けた。それ故、本発明の第１
の実施の態様に基づく酸化物もＨｇ蒸気環境中において
量子分裂を持続するものと予想される。
【００１３】真空紫外線中において量子分裂挙動を示す
と共にＨｇ放電環境に対して安定であることを特徴とす
る本発明の酸化物は、蛍光ランプ用の蛍光体として使用
することができる。図３を見ると、真空排気された外被
手段６０、外被手段６０の内部に配置された真空紫外線
源７０、及び外被手段６０の内部に配置されかつ真空紫
外線源７０によって励起され得る蛍光体８０を含むラン
プ５０が示されている。この場合の蛍光体８０は、真空
紫外線によって励起された場合に量子分裂を示すような
ホウ素、ランタン、プラセオジム及びマグネシウムの酸
化物、又は真空紫外線によって励起された場合に量子分
裂を示すようなアルミニウム、ストロンチウム、プラセ
オジム及びマグネシウムの酸化物から成っている。好適
な実施の態様に従えば、ランプ５０は蛍光ランプであ
り、また真空排気された外被手段６０は真空排気された
ガラス管から成っている。真空紫外線源７０はＨｇとガ
ラス管の内部に配置された励起手段との組合せから成っ
ていて、それはＨｇ蒸気放電を発生させて蛍光体８０を
励起するために役立つ。
【００１４】
【実施例１】５０ｇの最終収量が得られるように計算さ
れた下記の原料を使用することにより、本発明の第１の
実施の態様に基づく酸化物材料の試料を調製した。 Ｌａ2 （ＣＯ3 ）3 ・８Ｈ2 Ｏ ３７．７８ｇ Ｐｒ6 Ｏ11 １．１２７８ｇ ＭｇＯ ５．３４ｇ Ｈ3 ＢＯ3 ４１．４ｇ ＺｒＯ2 粉砕媒体を含むボールミルを用いて上記の原料
を混合した。次いで、ＰｒからＰｒ4+への酸化を回避す
ると共に格子中のＰｒをＰｒ3+の状態に維持するため、
成形ガス（１％Ｈ2 ＋９９％Ｎ2 ）中において原料混合
物を焼成した。得られた酸化物材料の最終組成はＬａ
0.95Ｐｒ0.05ＭｇＢ5 Ｏ10であった。
【００１５】本発明の第１の実施の態様に基づく酸化物
材料の一般的な製造方法は、所望の組成が得られるよう
に所望のＸ値を選定し、該所望の組成の化学量論的要求
条件を満たすような量の化合物Ｌａ2 （ＣＯ3 ）3 ・８
Ｈ2 Ｏ、Ｐｒ6 Ｏ11、ＭｇＯ及びＨ3 ＢＯ3 から実質的
に均質な混合物を調製し、次いで、酸化物材料を焼結す
ると共にＰｒをＰｒ3+の状態に維持するのに十分な温度
及び時間を使用して、非酸化雰囲気中において上記の混
合物を焼成する諸工程を含んでいる。
【００１６】こうして得られた酸化物材料を真空紫外線
装置内において１８５ｎｍの紫外線で照射した。これに
より生じた発光を３００〜５００ｎｍの波長範囲にわた
って測定したところ、図１に示されるような発光スペク
トルが得られた。
【００１７】
【実施例２】５０ｇの最終収量が得られるように計算さ
れた下記の原料を使用することにより、本発明の第２の
実施の態様に基づく酸化物材料の試料を調製した。 ＳｒＣＯ3 ９．７７ｇ Ｐｒ6 Ｏ11 ０．５９ｇ Ａｌ（ＯＨ）3 ６４．９４ｇ ＭｇＯ ０．１４ｇ ＺｒＯ2 粉砕媒体を含むボールミルを用いて上記の原料
を混合した。次いで、利用可能な炉を使用することによ
り、空気中において１５００℃で５時間にわたり原料混
合物を焼成して酸化物材料を焼結した。しかしながら、
空気中における焼成は、ＰｒがＰｒ3+ではなくＰｒ4+の
状態に酸化され易いという理由で一般に望ましくない。
それ故、本実施例においては、焼結済みの酸化物材料を
再粉砕した後、成形ガス（１％Ｈ2 ＋９９％Ｎ2 ）中に
おいて１２００℃で更に５時間にわたり焼成して、Ｐｒ
をＰｒ3+の状態に還元した。得られた酸化物材料の最終
組成はＳｒ0.95Ｐｒ0.05Ａｌ11.95 Ｍｇ0.05Ｏ19であっ
た。
【００１８】本発明の第２の実施の態様に基づく酸化物
材料の一般的な製造方法は、所望の組成が得られるよう
に所望のＸ値を選定し、該所望の組成の化学量論的要求
条件を満たすような量の化合物ＳｒＣＯ3 、Ｐｒ
6 Ｏ11、Ａｌ（ＯＨ）3 及びＭｇＯから実質的に均質な
混合物を調製し、次いで、酸化物材料を焼結すると共に
ＰｒをＰｒ3+の状態に維持するのに十分な温度及び時間
を使用して、非酸化雰囲気中において上記の混合物を焼
成する諸工程を含んでいる。
【００１９】こうして得られた酸化物材料を真空紫外線
装置内において１８５ｎｍの紫外線で照射した。これに
より生じた発光を３００〜５００ｎｍの波長範囲にわた
って測定したところ、図２に示されるような発光スペク
トルが得られた。４００ｎｍの位置におけるシフトに加
え、可視スペクトル中においても約４８０ｎｍの位置に
シフトが認められた。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の態様に基づく酸化物蛍光
体に関し、発光強度の測定値を波長に対してプロットし
たグラフである。
【図２】本発明の第２の実施の態様に基づく酸化物蛍光
体に関し、発光強度の測定値を波長に対してプロットし
たグラフである。
【図３】本発明の酸化物蛍光体を組込んだランプの、一
部分を破断した概略斜視図である。
【符号の説明】
５０ ランプ ６０ 外被手段 ７０ 真空紫外線源 ８０ 蛍光体

Claims (15)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 式Ｌａ1-X ＰｒX ＭｇＢ5 Ｏ10 （ただ
    し、０＜Ｘ≦０．２０）によって表わされる原子比を有
    することを特徴とする酸化物材料。
  2. 【請求項２】 式Ｓｒ1-X ＰｒX Ａｌ12-XＭｇX Ｏ19
    （ただし、０＜Ｘ≦０．２０）によって表わされる原子
    比を有することを特徴とする酸化物材料。
  3. 【請求項３】 前記酸化物材料が真空紫外線によって励
    起された場合に量子分裂挙動を示す請求項１又は２記載
    の酸化物材料。
  4. 【請求項４】 前記真空紫外線が前記酸化物材料の存在
    下におけるＨｇ蒸気放電から生じたものである請求項３
    記載のセラミック酸化物材料。
  5. 【請求項５】 真空紫外線によって励起された場合に量
    子分裂を示すことを特徴とする、ホウ素、ランタン、プ
    ラセオジム及びマグネシウムの酸化物。
  6. 【請求項６】 真空紫外線によって励起された場合に量
    子分裂を示すことを特徴とする、アルミニウム、ストロ
    ンチウム、プラセオジム及びマグネシウムの酸化物。
  7. 【請求項７】 式Ｌａ1-X ＰｒX ＭｇＢ5 Ｏ10 （ただ
    し、０＜Ｘ≦０．２０）によって表わされる酸化物材料
    を製造する方法であって、 所望の組成が得られるように所望のＸ値を選定する工
    程、 前記所望の組成の化学量論的要求条件を満たす量の化合
    物Ｌａ2 （ＣＯ3 ）3・８Ｈ2 Ｏ、Ｐｒ6 Ｏ11、ＭｇＯ
    及びＨ3 ＢＯ3 から実質的に均質な混合物を調製する工
    程、並びに酸化物材料を焼結すると共にＰｒをＰｒ3+の
    状態に維持するのに十分な温度及び時間を使用して、非
    酸化雰囲気中において前記混合物を焼成する工程を含む
    ことを特徴とする方法。
  8. 【請求項８】 前記酸化物材料を水で洗浄して過剰のＨ
    3 ＢＯ3 を除去する工程を含む請求項７記載の方法。
  9. 【請求項９】 式Ｓｒ1-X ＰｒX Ａｌ12-XＭｇX Ｏ19
    （ただし、０＜Ｘ≦０．２０）によって表わされる酸化
    物材料を製造する方法であって、 所望の組成が得られるように所望のＸ値を選定する工
    程、 前記所望の組成の化学量論的要求条件を満たす量の化合
    物ＳｒＣＯ3 、Ｐｒ6Ｏ11、Ａｌ（ＯＨ）3 及びＭｇＯ
    から実質的に均質な混合物を調製する工程、並びに酸化
    物材料を焼結すると共にＰｒをＰｒ3+の状態に維持する
    のに十分な温度及び時間を使用して、非酸化雰囲気中に
    おいて前記混合物を焼成する工程を含むことを特徴とす
    る方法。
  10. 【請求項１０】 前記非酸化雰囲気が成形ガス雰囲気で
    ある請求項９記載の方法。
  11. 【請求項１１】 真空排気された外被、前記外被の内部
    に配置された真空紫外線源、及び前記外被の内部に配置
    されかつ前記真空紫外線源によって励起され得る蛍光体
    を含むランプであって、 前記蛍光体が前記真空紫外線源からの真空紫外線によっ
    て励起された場合に量子分裂を示す、ホウ素、ランタ
    ン、プラセオジム及びマグネシウムの酸化物から成るこ
    とを特徴とするランプ。
  12. 【請求項１２】 前記蛍光体が式Ｌａ1-X ＰｒX ＭｇＢ
    5 Ｏ10 （ただし、０＜Ｘ≦０．２０）によって表わさ
    れる請求項１１記載のランプ。
  13. 【請求項１３】 真空排気された外被、前記外被の内部
    に配置された真空紫外線源、及び前記外被の内部に配置
    されかつ前記真空紫外線源によって励起され得る蛍光体
    を含むランプであって、 前記蛍光体が前記真空紫外線源からの真空紫外線によっ
    て励起された場合に量子分裂を示す、アルミニウム、ス
    トロンチウム、プラセオジム及びマグネシウムの酸化物
    から成ることを特徴とするランプ。
  14. 【請求項１４】 前記蛍光体が式Ｓｒ1-X ＰｒX Ａｌ
    12-XＭｇX Ｏ19 （ただし、０＜Ｘ≦０．２０）によっ
    て表わされる請求項１３記載のランプ。
  15. 【請求項１５】 前記真空紫外線源が励起手段により励
    起されてＨｇ蒸気放電を生起し得る水銀である請求項１
    １〜１４のいずれか１項に記載のランプ。
JP7334383A 1995-01-03 1995-12-22 蛍光体として用いられる酸化物材料 Pending JPH08277109A (ja)

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Application Number Priority Date Filing Date Title
US08/367,637 US5571451A (en) 1995-01-03 1995-01-03 Quantum splitting oxide phosphor and method of making
US08/367637 1995-01-03
US08/367,634 US5552082A (en) 1995-01-03 1995-01-03 Quantum splitting oxide phosphor and method of making
US08/367634 1995-01-03

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EP (1) EP0721008B1 (ja)
JP (1) JPH08277109A (ja)
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DE (1) DE69517496T2 (ja)

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