JPH0833490B2 - 核融合炉の燃料サイクルの廃ガスを汚染除去する方法および装置 - Google Patents
核融合炉の燃料サイクルの廃ガスを汚染除去する方法および装置Info
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- JPH0833490B2 JPH0833490B2 JP62043256A JP4325687A JPH0833490B2 JP H0833490 B2 JPH0833490 B2 JP H0833490B2 JP 62043256 A JP62043256 A JP 62043256A JP 4325687 A JP4325687 A JP 4325687A JP H0833490 B2 JPH0833490 B2 JP H0833490B2
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、核融合炉の燃料サイクルの廃ガスを汚染除
去する方法および装置、詳言すればトリチウムおよび／
またはジユウテリウムを化学的に結合した形で含有する
廃ガス成分の汚染除去のため、トリチウムおよび／また
はジユウテリウムをそれらの化学結合から遊離させ、廃
ガスから分離し、燃料サイクル中へ返送する方法および
装置に関する。
去する方法および装置、詳言すればトリチウムおよび／
またはジユウテリウムを化学的に結合した形で含有する
廃ガス成分の汚染除去のため、トリチウムおよび／また
はジユウテリウムをそれらの化学結合から遊離させ、廃
ガスから分離し、燃料サイクル中へ返送する方法および
装置に関する。
従来の技術 核融合炉の廃ガスは、希ガス約85容量％および汚染物
約15容量％ならびに少量の重水素残量を含有する。汚染
物は、アルゴン、トリチウム含有および／またはジユウ
テリウム含有炭化水素、殊にトリチウム含有および／ま
たはジユウテリウム含有CH4、トリチウム含有および／
またはジユウテリウム含有水およびトリチウム含有およ
び／またはジユウテリウム含有アンモニアの形で生じ
る。従つて、廃ガスは遊離のトリチウムならびにトリチ
ウム含有汚染物を除去するかないしは放出許容限界値に
まで汚染除去しなければならず、その後残廃ガスは大気
中へ排出することができる。さらに、トリチウムおよび
ジユウテリウムを含有する化合物からのトリチウムおよ
びジユウテリウムの回収および燃料サイクル中へのトリ
チウムおよびジユウテリウムの返送が望ましいが、その
理由はこの方法で環境大気からトリチウムを遠ざけるこ
とが保証されているためである。
約15容量％ならびに少量の重水素残量を含有する。汚染
物は、アルゴン、トリチウム含有および／またはジユウ
テリウム含有炭化水素、殊にトリチウム含有および／ま
たはジユウテリウム含有CH4、トリチウム含有および／
またはジユウテリウム含有水およびトリチウム含有およ
び／またはジユウテリウム含有アンモニアの形で生じ
る。従つて、廃ガスは遊離のトリチウムならびにトリチ
ウム含有汚染物を除去するかないしは放出許容限界値に
まで汚染除去しなければならず、その後残廃ガスは大気
中へ排出することができる。さらに、トリチウムおよび
ジユウテリウムを含有する化合物からのトリチウムおよ
びジユウテリウムの回収および燃料サイクル中へのトリ
チウムおよびジユウテリウムの返送が望ましいが、その
理由はこの方法で環境大気からトリチウムを遠ざけるこ
とが保証されているためである。
特許請求の範囲の上位概念による汚染除去の方法およ
び装置は、“プロシーデングス・オブ・トリチウム・テ
クノロジイ・イン・フイツション・フユージョン・アン
ド・アイソトロピツク・アプリケーション（Proceeding
s of Tritium Technology in Fission,Fusion and Isot
ropic Application",デートン・オハイオ州、４月29日
号（1980年）、第115頁〜第118頁に提案されていた。こ
の場合、汚染物を含有する廃ガスは差当り中間容器を貫
流し、その後酸素を水素で450Kで還元するため触媒反応
器を通過し、その後すべての汚染物はモレキユラーシー
ブ床中で75Kで吸着固持され、こうして廃ガスから分離
される。モレキユラーシーブ床を400Kに加熱し、これに
より汚染物を脱離した後、該汚染物は酸素放出固定床中
で800Kで酸化されて、トリチウムないしはジユウテリウ
ムを含有する水およびトリチウムないしはジユウテリウ
ムを含まない化合物、即ちCO2，N2およびArとなる。ト
リチウムないしはジユウテリウムを含有する水は160Kで
凍結し、その後周期的に蒸発させ、熱いウラン金属床に
供給し、該金属床が750Kで水をジユウテリウムないしは
トリチウム含有水素と固体のUO2とに変換する。ウラン
金属床による還元の代りに、電解槽を用いる還元を実施
することもできる。
び装置は、“プロシーデングス・オブ・トリチウム・テ
クノロジイ・イン・フイツション・フユージョン・アン
ド・アイソトロピツク・アプリケーション（Proceeding
s of Tritium Technology in Fission,Fusion and Isot
ropic Application",デートン・オハイオ州、４月29日
号（1980年）、第115頁〜第118頁に提案されていた。こ
の場合、汚染物を含有する廃ガスは差当り中間容器を貫
流し、その後酸素を水素で450Kで還元するため触媒反応
器を通過し、その後すべての汚染物はモレキユラーシー
ブ床中で75Kで吸着固持され、こうして廃ガスから分離
される。モレキユラーシーブ床を400Kに加熱し、これに
より汚染物を脱離した後、該汚染物は酸素放出固定床中
で800Kで酸化されて、トリチウムないしはジユウテリウ
ムを含有する水およびトリチウムないしはジユウテリウ
ムを含まない化合物、即ちCO2，N2およびArとなる。ト
リチウムないしはジユウテリウムを含有する水は160Kで
凍結し、その後周期的に蒸発させ、熱いウラン金属床に
供給し、該金属床が750Kで水をジユウテリウムないしは
トリチウム含有水素と固体のUO2とに変換する。ウラン
金属床による還元の代りに、電解槽を用いる還元を実施
することもできる。
これまで提案された方法は次の欠点を有する： −多くの工程 −高い温度およびそれとともに浸透によるトリチウムの
ロスの危険 −場合により固定床粒子の焼結を伴なう、高い温度にお
ける酸素放出固定床の運転および熱金属ゲツターを負荷
する酸素過剰放出（失活） −アンモニアおよび炭化水素の酸化反応および生成した
水の再還元（熱金属ゲツターの負荷） −水素の酸化および形成した水の還元（熱金属ゲツター
の負荷） −多い放射性固形廃棄物および −酸素放出固体床におけるNH3酸化の間の窒素酸化物の
生成 発明が解決しようとする問題点 本発明の課題は、核融合炉の燃料サイクルの廃ガスか
ら、トリチウムおよび／またはジユウテリウムを化学的
に結合した形で含有する廃ガス成分を汚染除去するた
め、従来公知の相応する方法において出現するような、
浸透によるトリチウムおよび／またはジユウテリウムの
ロスおよび熱金属ゲツター材料の負荷ならびに窒素酸化
物の生成が回避される方法および装置を提供することで
ある。この方法は、従来公知の方法に比してエネルギー
節約型でありかつ簡単に実施できるべきである。遊離し
たトリチウムおよび／またはジユウテリウムは、同位体
分離を除き他の処理手段なしに燃料サイクルに返送可能
であるべきである。
ロスの危険 −場合により固定床粒子の焼結を伴なう、高い温度にお
ける酸素放出固定床の運転および熱金属ゲツターを負荷
する酸素過剰放出（失活） −アンモニアおよび炭化水素の酸化反応および生成した
水の再還元（熱金属ゲツターの負荷） −水素の酸化および形成した水の還元（熱金属ゲツター
の負荷） −多い放射性固形廃棄物および −酸素放出固体床におけるNH3酸化の間の窒素酸化物の
生成 発明が解決しようとする問題点 本発明の課題は、核融合炉の燃料サイクルの廃ガスか
ら、トリチウムおよび／またはジユウテリウムを化学的
に結合した形で含有する廃ガス成分を汚染除去するた
め、従来公知の相応する方法において出現するような、
浸透によるトリチウムおよび／またはジユウテリウムの
ロスおよび熱金属ゲツター材料の負荷ならびに窒素酸化
物の生成が回避される方法および装置を提供することで
ある。この方法は、従来公知の方法に比してエネルギー
節約型でありかつ簡単に実施できるべきである。遊離し
たトリチウムおよび／またはジユウテリウムは、同位体
分離を除き他の処理手段なしに燃料サイクルに返送可能
であるべきである。
問題点を解決するための手段 この課題は本発明によれば、 ａ）トリチウムおよび／またはジユウテリウム含有アン
モニアおよび／またはトリチウムおよび／またはジユウ
テリウム含有炭化水素を一緒に誘導する廃ガスを、アン
モニアならびに炭化水素を元素に分解する（クラツキン
グ）装置に通し、 ｂ）遊離する水素同位体を膜を貫通させ、残廃ガス流か
ら分離して排出し、 ｃ）汚染除去した廃ガスを環境空気中へ排出する ことによつて解決される。
モニアおよび／またはトリチウムおよび／またはジユウ
テリウム含有炭化水素を一緒に誘導する廃ガスを、アン
モニアならびに炭化水素を元素に分解する（クラツキン
グ）装置に通し、 ｂ）遊離する水素同位体を膜を貫通させ、残廃ガス流か
ら分離して排出し、 ｃ）汚染除去した廃ガスを環境空気中へ排出する ことによつて解決される。
アンモニアを分解する装置としては、バラジウムまた
はパラジウム・銀合金からなる膜もしくはNi触媒が使用
され、炭化水素の分解のためにはNi触媒が使用される。
分解反応および遊離した水素同位体の分離は順次にまた
は１つの工程で行なわれる。本発明方法の有利な１実施
態様は、アンモニアおよび炭化水素の分解反応を、セラ
ミツク担体上のNi触媒を用い250〜450℃の間の温度範囲
内で実施し、膜はパラジウムまたはパラジウム・銀合金
からなりかつ触媒を取り囲み、かつ膜の内側に存在する
触媒を膜と一緒に反応温度に加熱することを特徴とす
る。
はパラジウム・銀合金からなる膜もしくはNi触媒が使用
され、炭化水素の分解のためにはNi触媒が使用される。
分解反応および遊離した水素同位体の分離は順次にまた
は１つの工程で行なわれる。本発明方法の有利な１実施
態様は、アンモニアおよび炭化水素の分解反応を、セラ
ミツク担体上のNi触媒を用い250〜450℃の間の温度範囲
内で実施し、膜はパラジウムまたはパラジウム・銀合金
からなりかつ触媒を取り囲み、かつ膜の内側に存在する
触媒を膜と一緒に反応温度に加熱することを特徴とす
る。
有利に、廃ガスに差当り、酸化触媒を用いる成分COの
CO2への酸化を行ない、その後O2を除去するためおよび
水を還元するため、200℃〜300℃の範囲内の温度でO2ゲ
ツター金属と接触させ、最後にアンモニアおよび炭化水
素を分解するため、水素同位体を通す膜およびNi触媒
と、300〜450℃の範囲内の温度で接触させる。
CO2への酸化を行ない、その後O2を除去するためおよび
水を還元するため、200℃〜300℃の範囲内の温度でO2ゲ
ツター金属と接触させ、最後にアンモニアおよび炭化水
素を分解するため、水素同位体を通す膜およびNi触媒
と、300〜450℃の範囲内の温度で接触させる。
本方法を実施するための本発明による装置は、緩衝容
器、触媒床および加熱可能な金属床を有し、循環導管21
中での廃ガスの流動方向に、ガス圧を補償する緩衝容器
１、COをCO2に選択的に酸化するための触媒床２、廃ガ
スからO2およびH2Oを化学反応によつて除去する加熱可
能な金属床３、水素同位体を選択的に通す加熱可能な膜
を含有する、水素同位体の出口22を有する１つまたは幾
つかの容器５、再生可能なNi触媒６を含有し、再生剤用
の入口７および出口８を有する加熱可能な床10、ならび
に１つまたは幾つかのポンプ23が配置されていることを
特徴とする。
器、触媒床および加熱可能な金属床を有し、循環導管21
中での廃ガスの流動方向に、ガス圧を補償する緩衝容器
１、COをCO2に選択的に酸化するための触媒床２、廃ガ
スからO2およびH2Oを化学反応によつて除去する加熱可
能な金属床３、水素同位体を選択的に通す加熱可能な膜
を含有する、水素同位体の出口22を有する１つまたは幾
つかの容器５、再生可能なNi触媒６を含有し、再生剤用
の入口７および出口８を有する加熱可能な床10、ならび
に１つまたは幾つかのポンプ23が配置されていることを
特徴とする。
本装置の有利な実施態様においては、容器５と触媒床
10との組合せの代りに、外部冷却可能の容器11が配置さ
れ、その外側面が温度200℃に冷却される、廃ガスか
ら分離された水素同位体用ガス出口12を有する容器11内
に、Ni触媒13を含有する、パラジウムまたはパラジウム
・銀合金からなり、汚染除去すべき廃ガス用供給管15お
よび汚染除去された廃ガス用排出管16を有する管状膜14
が配置されていて、容器11はその内壁17と管状膜14との
間に容器の加熱装置18を有する。管状膜14がらせん形管
として構成されているのがとくに有利である。
10との組合せの代りに、外部冷却可能の容器11が配置さ
れ、その外側面が温度200℃に冷却される、廃ガスか
ら分離された水素同位体用ガス出口12を有する容器11内
に、Ni触媒13を含有する、パラジウムまたはパラジウム
・銀合金からなり、汚染除去すべき廃ガス用供給管15お
よび汚染除去された廃ガス用排出管16を有する管状膜14
が配置されていて、容器11はその内壁17と管状膜14との
間に容器の加熱装置18を有する。管状膜14がらせん形管
として構成されているのがとくに有利である。
該融合炉の燃料サイクルの廃ガスはほぼ次の組成を有
する： 80〜85モル％ He,Ar 15〜20モル％ N(D,T)3，C(D,T)4，(D,T)2O，(D,T)2,C
O,CO2，N2およびO2 もちろん、重水素同位体の一部は、相応する化合物中
で軽水素（プロチウム）によつて置換されていてもよ
い。
する： 80〜85モル％ He,Ar 15〜20モル％ N(D,T)3，C(D,T)4，(D,T)2O，(D,T)2,C
O,CO2，N2およびO2 もちろん、重水素同位体の一部は、相応する化合物中
で軽水素（プロチウム）によつて置換されていてもよ
い。
本発明による方法および本発明による装置の利点は、 ａ）若干の工程の減少が達成される、 ｂ）NH3およびCH4の分解温度を除き、循環系内の最大作
業温度300℃を上廻らず、これにより金属壁を浸透する
ことによるトリチウムのロスは生じえない、 ｃ）放射性廃棄物の最低化が達成される、 ｄ）酸素ゲツター（金属床）の負荷の最小値への減少が
行なわれる〔酸素放出固定床（COをCO2に選択的に酸化
するための触媒床）の熱分解によるその場O2形成なし；
H2酸化および再還元なし〕、 ｅ）窒素酸化物の生成が生じない； ｆ）トリチウム含有および／またはジユウテリウム含有
汚染物アンモニアおよび炭化水素の分解とトリチウムな
いしはジユウテリウムの分離とをまとめる場合：化学反
応の熱力学および速度論は方法に有利な方向に移動する
点に認められる。
業温度300℃を上廻らず、これにより金属壁を浸透する
ことによるトリチウムのロスは生じえない、 ｃ）放射性廃棄物の最低化が達成される、 ｄ）酸素ゲツター（金属床）の負荷の最小値への減少が
行なわれる〔酸素放出固定床（COをCO2に選択的に酸化
するための触媒床）の熱分解によるその場O2形成なし；
H2酸化および再還元なし〕、 ｅ）窒素酸化物の生成が生じない； ｆ）トリチウム含有および／またはジユウテリウム含有
汚染物アンモニアおよび炭化水素の分解とトリチウムな
いしはジユウテリウムの分離とをまとめる場合：化学反
応の熱力学および速度論は方法に有利な方向に移動する
点に認められる。
技術水準につき挙げた方法の場合、酸化しうる廃ガス
成分の接触的酸化の際ならびにウラン床中での水の水素
への還元の際に、重水素の浸透ロスが生じうる。
成分の接触的酸化の際ならびにウラン床中での水の水素
への還元の際に、重水素の浸透ロスが生じうる。
本発明による方法の場合、廃ガスは供給ガスとして循
環路の導管中へ導入され、緩衝容器を貫流し、その後ほ
ぼ室温（20℃〜25℃）で、触媒として働く固定床を通過
する。該固定床はたとえばホプカライト（CuO/MnO2）ま
たはペロブスカイトを含有する。これにより、廃ガス中
に含まれている酸素および一酸化炭素は選択的にCO2に
転化される。ガス中の酸素欠乏の場合、固定床は化学量
論的酸素量を遊離する。この触媒から出る廃ガスは、次
いで、たとえばウラン族金属またはチタン族金属を含有
しうる層を、200〜300℃の間の温度、とくに250℃で通
過し、水は水素の形成下に分解され、かつたとえば酸化
ウランが形成し、場合により二酸化炭素に変換されなか
つた酸素は収着される。次いで、この酸素ゲツターを出
る廃ガスは、パラジウムからなるかまたはパラジウム・
銀合金からなる膜を有する容器を300〜450℃の間の温
度、とくに400〜450℃で通過し、廃ガス中に含まれてい
たアンモニアは膜により定量的に分解される。膜は直接
に加熱される管または管束として、冷却される外側容器
（タンク）により取り囲まれて構成されていてもよい。
この容器から、分解の際に生じた重水素が排出され、必
要な場合には水素同位体分離装置を通つた後、核融合炉
の燃料サイクルに返送される。その後、こうしてアンモ
ニアの除去された廃ガスは、炭化水素殊にメタンを分解
するため、250℃〜450℃の温度に加熱されたニツケル触
媒固定床を貫流させる。分解は次式に従つて行なわれ、
該式では簡単なため、すべての水素同位体は一緒にＨな
いしはH2で表わす（この簡略化された記載方法は下記に
おいても維持される）： 時がたつにつれて触媒は消尽され、廃棄するかまたは
軽水素を用い十分に高い温度で次式に従つて再生しなけ
ればならない： C(Ni)＋2H2→CH4 （２） 残ガスはその純度により、直接に環境空気中へ排出す
るかまたは必要な純度になるまで循環させることがで
き、この場合には残ガスは再び差当り緩衝容器を貫流
し、その後に記載された触媒床、酸素ゲツターおよび容
器を通過する。
環路の導管中へ導入され、緩衝容器を貫流し、その後ほ
ぼ室温（20℃〜25℃）で、触媒として働く固定床を通過
する。該固定床はたとえばホプカライト（CuO/MnO2）ま
たはペロブスカイトを含有する。これにより、廃ガス中
に含まれている酸素および一酸化炭素は選択的にCO2に
転化される。ガス中の酸素欠乏の場合、固定床は化学量
論的酸素量を遊離する。この触媒から出る廃ガスは、次
いで、たとえばウラン族金属またはチタン族金属を含有
しうる層を、200〜300℃の間の温度、とくに250℃で通
過し、水は水素の形成下に分解され、かつたとえば酸化
ウランが形成し、場合により二酸化炭素に変換されなか
つた酸素は収着される。次いで、この酸素ゲツターを出
る廃ガスは、パラジウムからなるかまたはパラジウム・
銀合金からなる膜を有する容器を300〜450℃の間の温
度、とくに400〜450℃で通過し、廃ガス中に含まれてい
たアンモニアは膜により定量的に分解される。膜は直接
に加熱される管または管束として、冷却される外側容器
（タンク）により取り囲まれて構成されていてもよい。
この容器から、分解の際に生じた重水素が排出され、必
要な場合には水素同位体分離装置を通つた後、核融合炉
の燃料サイクルに返送される。その後、こうしてアンモ
ニアの除去された廃ガスは、炭化水素殊にメタンを分解
するため、250℃〜450℃の温度に加熱されたニツケル触
媒固定床を貫流させる。分解は次式に従つて行なわれ、
該式では簡単なため、すべての水素同位体は一緒にＨな
いしはH2で表わす（この簡略化された記載方法は下記に
おいても維持される）： 時がたつにつれて触媒は消尽され、廃棄するかまたは
軽水素を用い十分に高い温度で次式に従つて再生しなけ
ればならない： C(Ni)＋2H2→CH4 （２） 残ガスはその純度により、直接に環境空気中へ排出す
るかまたは必要な純度になるまで循環させることがで
き、この場合には残ガスは再び差当り緩衝容器を貫流
し、その後に記載された触媒床、酸素ゲツターおよび容
器を通過する。
公知方法は少なくとも７つの工程からなり、その個々
の作業温度は互いに十分に離れており、２つの順次に続
く工程の最大温度差は640℃であるが、本発明方法は、
３つまたは４つの工程が著しく小さい温度差を、専ら上
昇線上に有するように構成されている。公知技術水準に
属する方法では廃ガスのすべての酸化可能成分の接触的
酸化は527℃で行なわれるが、本発明方法においては、
接触的酸化はたんにCOに対して選択的に20℃〜25℃の範
囲内の低い温度で適用されるにすぎない。本発明方法で
それに続く水の還元および適当な温度、たとえば250℃
でゲツター金属による酸素の除去により、アンモニアお
よび炭化水素の分解工程が可能となる。この場合、アン
モニアの定置的分解に対し、アンモニアがバラジウムか
らなるかまたはパラジウム・銀の合金からなる膜または
Ni触媒で分解されるか否かは重要ではない。
の作業温度は互いに十分に離れており、２つの順次に続
く工程の最大温度差は640℃であるが、本発明方法は、
３つまたは４つの工程が著しく小さい温度差を、専ら上
昇線上に有するように構成されている。公知技術水準に
属する方法では廃ガスのすべての酸化可能成分の接触的
酸化は527℃で行なわれるが、本発明方法においては、
接触的酸化はたんにCOに対して選択的に20℃〜25℃の範
囲内の低い温度で適用されるにすぎない。本発明方法で
それに続く水の還元および適当な温度、たとえば250℃
でゲツター金属による酸素の除去により、アンモニアお
よび炭化水素の分解工程が可能となる。この場合、アン
モニアの定置的分解に対し、アンモニアがバラジウムか
らなるかまたはパラジウム・銀の合金からなる膜または
Ni触媒で分解されるか否かは重要ではない。
次に、若干の図面および例示した実験の記載につき本
発明を詳述する。
発明を詳述する。
第１図および第２図からの装置例は大体において、第
１図の実施例の、450℃に加熱された膜を有する外部冷
却された容器５と、外部冷却された、内部に450℃に加
熱された触媒床10との組み合せが、第２図の実施例では
唯１つの構造体、即ち400℃に加熱された管状膜14を有
する、外部冷却された容器11によつて代えられているこ
とによつて区別されるにすぎない。らせん状に転回する
管状膜14は、後者の実施例ではセラミツク担体上に担持
されたニツケル触媒13を含有する。炭素が衝突したNi触
媒の再生は、たとえば軽水素からなる再生剤をガス出口
12により導入し、管状膜14に通すことによつて行なわれ
る。このため、あらかじめ導管21中の弁24を閉じ、弁27
を開く。ほぼ等しい作業温度、約450℃で、式（２）に
より炭素がH2と反応する。生じたメタン・水素の混合物
28は、導管21の再生剤出口26により排出される。この双
方の装置の他の構成部分は次表に記載されており、さら
に説明する必要はない。
１図の実施例の、450℃に加熱された膜を有する外部冷
却された容器５と、外部冷却された、内部に450℃に加
熱された触媒床10との組み合せが、第２図の実施例では
唯１つの構造体、即ち400℃に加熱された管状膜14を有
する、外部冷却された容器11によつて代えられているこ
とによつて区別されるにすぎない。らせん状に転回する
管状膜14は、後者の実施例ではセラミツク担体上に担持
されたニツケル触媒13を含有する。炭素が衝突したNi触
媒の再生は、たとえば軽水素からなる再生剤をガス出口
12により導入し、管状膜14に通すことによつて行なわれ
る。このため、あらかじめ導管21中の弁24を閉じ、弁27
を開く。ほぼ等しい作業温度、約450℃で、式（２）に
より炭素がH2と反応する。生じたメタン・水素の混合物
28は、導管21の再生剤出口26により排出される。この双
方の装置の他の構成部分は次表に記載されており、さら
に説明する必要はない。
表： 1.緩衝容器 2.たとえばホプカライトを有する触媒床 3.たとえばウランを有する金属床 4.たとえばバラジウムからなる金属床 6.ニツケル触媒 7.触媒床10への再生剤入口 8.触媒床10からの再生剤出口 9.再生剤、たとえばH2 12.容器11からの水素同位体のガス出口 15.容器11における、金属床からの廃ガス用供給管（導
管21と結合している）16.汚染除去された廃ガス用の、
容器11からの排出管 17.容器11の内壁 18.管状膜14の加熱装置 19.容器11の冷却装置 21.循環導管 22.容器５からの水素同位体用ガス出口 23.ポンプ 本発明方法を、第３図に略示した実験装置において、
その有効性を調べた。このため、核融合炉の燃料サイク
ルからの真正廃ガスの代替物として、処理すべきプロセ
スガスを、それぞれアンモニアおよび／またはメタン15
モル％までを有するヘリウムからなるガス混合物を、少
量の他の重要なガスを添加するかまたは添加せずに使用
したことによつて模倣した。このガス混合物は実験装置
中でガス、ヘリウムは入口弁31により、アンモニアは入
口弁32により、メタンは入口弁33によりかつ他のガスは
入口弁30によつて供給することにより製造した。高い通
過量、つまり高い流速、即ち150l/hで、ガス混合物をニ
ツケル触媒床36に通した。石英管中に存在する触媒は、
外部から開けることのできる管炉（図面には記載されて
いないで、加熱装置37によつて示唆されている）で所望
温度に加熱される。管炉は、全電子制御装置（図面には
示されていない）に接続されている。その後、ガス混合
物はPd/Ag膜41を通過したが、該膜は加熱装置38により
450℃の温度で使用されかつメタンないしはアンモニ
アの接触分解から生成した水素は出口42により連続的に
分離された。触媒容器36ならびにPd/Ag膜41は、それぞ
れ１つのバイパスをめぐらすことができる。この場合、
得られるガスの組成は、評価のため自記積分器44に接続
されているガスクロトグラフ43を用い、ポラパーク（Po
rapak）Ｑ、ポラパークＲまたはモレキユラーシーブ5A
カラムを使用して分析した。さらに、四極質量分析計46
が、直接にガス吸込み系45を介して循環路52に接続され
ている。ガス吸込み系45を用い高圧（たとえば大気圧）
のガス混合物を、百分率組成が変化することなく、高度
真空で使用される質量分析計に供給することができる。
凝縮効果をさけるために、ガス吸込み系は加熱した（図
示せず）。データ評価のためには、結合器47を介して四
極質量分析計46に接続されている計算器48が使用され
た。質量分析の高い感度のため、各分析には非常に少量
の試料が必要であるにすぎない。それで、数時間にわた
り循環路から実際に連続的に試料を取り出すことがで
き、その際圧力降下が生じることはない。試験のために
は、非常に高い通過量が選択された。これにより、１回
の通過あたりの変換は僅かとなり、測定結果の解釈は容
易に、バツチ原子炉の原理に従つて行なうことができ
る。実験装置は、なお幾つかの圧力調整器34、マノメー
タ35、膨脹容器49、流量計50および幾つかのポンプ51、
ならびに弁を含有している。
管21と結合している）16.汚染除去された廃ガス用の、
容器11からの排出管 17.容器11の内壁 18.管状膜14の加熱装置 19.容器11の冷却装置 21.循環導管 22.容器５からの水素同位体用ガス出口 23.ポンプ 本発明方法を、第３図に略示した実験装置において、
その有効性を調べた。このため、核融合炉の燃料サイク
ルからの真正廃ガスの代替物として、処理すべきプロセ
スガスを、それぞれアンモニアおよび／またはメタン15
モル％までを有するヘリウムからなるガス混合物を、少
量の他の重要なガスを添加するかまたは添加せずに使用
したことによつて模倣した。このガス混合物は実験装置
中でガス、ヘリウムは入口弁31により、アンモニアは入
口弁32により、メタンは入口弁33によりかつ他のガスは
入口弁30によつて供給することにより製造した。高い通
過量、つまり高い流速、即ち150l/hで、ガス混合物をニ
ツケル触媒床36に通した。石英管中に存在する触媒は、
外部から開けることのできる管炉（図面には記載されて
いないで、加熱装置37によつて示唆されている）で所望
温度に加熱される。管炉は、全電子制御装置（図面には
示されていない）に接続されている。その後、ガス混合
物はPd/Ag膜41を通過したが、該膜は加熱装置38により
450℃の温度で使用されかつメタンないしはアンモニ
アの接触分解から生成した水素は出口42により連続的に
分離された。触媒容器36ならびにPd/Ag膜41は、それぞ
れ１つのバイパスをめぐらすことができる。この場合、
得られるガスの組成は、評価のため自記積分器44に接続
されているガスクロトグラフ43を用い、ポラパーク（Po
rapak）Ｑ、ポラパークＲまたはモレキユラーシーブ5A
カラムを使用して分析した。さらに、四極質量分析計46
が、直接にガス吸込み系45を介して循環路52に接続され
ている。ガス吸込み系45を用い高圧（たとえば大気圧）
のガス混合物を、百分率組成が変化することなく、高度
真空で使用される質量分析計に供給することができる。
凝縮効果をさけるために、ガス吸込み系は加熱した（図
示せず）。データ評価のためには、結合器47を介して四
極質量分析計46に接続されている計算器48が使用され
た。質量分析の高い感度のため、各分析には非常に少量
の試料が必要であるにすぎない。それで、数時間にわた
り循環路から実際に連続的に試料を取り出すことがで
き、その際圧力降下が生じることはない。試験のために
は、非常に高い通過量が選択された。これにより、１回
の通過あたりの変換は僅かとなり、測定結果の解釈は容
易に、バツチ原子炉の原理に従つて行なうことができ
る。実験装置は、なお幾つかの圧力調整器34、マノメー
タ35、膨脹容器49、流量計50および幾つかのポンプ51、
ならびに弁を含有している。
実験A: メタンの元素への接触分解 上記の実験装置中で、ヘリウムとメタン14.5モル％か
らなるガス混合物を450℃で、商品名BASFタイプG1-22を
有するセラミツク担体上のニツケル触媒を通りポンプで
循環させた。循環流の体積は6lであり、触媒体積は5ml
であつた。
らなるガス混合物を450℃で、商品名BASFタイプG1-22を
有するセラミツク担体上のニツケル触媒を通りポンプで
循環させた。循環流の体積は6lであり、触媒体積は5ml
であつた。
実験の第１部 パラジウム膜を有する容器の温度を25℃に保つた。キ
ヤリヤガスとしてのヘリウム中でのメタンの分解の検出
は、メタンおよび水素含量を質量分析により分析するこ
とによつて立証された。第４図は曲線の左方部分（４時
間まで）に結果を示す。実験の開始時にメタンの分解は
指示されたが、約２時間後に停滞した。触媒表面のXPS
分析（XPS＝光電子分光計）で、製造された炭素は元素
状で存在し、炭化物の形では存在しないことが判明し
た。
ヤリヤガスとしてのヘリウム中でのメタンの分解の検出
は、メタンおよび水素含量を質量分析により分析するこ
とによつて立証された。第４図は曲線の左方部分（４時
間まで）に結果を示す。実験の開始時にメタンの分解は
指示されたが、約２時間後に停滞した。触媒表面のXPS
分析（XPS＝光電子分光計）で、製造された炭素は元素
状で存在し、炭化物の形では存在しないことが判明し
た。
実験の第２部： しかし、パラジウム膜を400℃に加熱する場合、系か
らはメタンの分解反応によつて生成した水素が連続的に
取り出される。これにより、生成物水素の方向に化学平
衡の移動が行なわれ、これは変換率が定量的になる結果
となる（第４図、曲線の右方部分、４時間と６時間の間
参照）。
らはメタンの分解反応によつて生成した水素が連続的に
取り出される。これにより、生成物水素の方向に化学平
衡の移動が行なわれ、これは変換率が定量的になる結果
となる（第４図、曲線の右方部分、４時間と６時間の間
参照）。
実験の第３部： ニツケル触媒の再生は、キヤリアガスとしてのヘリウ
ム中に250℃と450℃の間の温度範囲内で軽水素を導入す
ることによつてニツケル触媒上に沈積した元素状の炭素
は、水素の供給によりメタンに変えられ、実験装置から
搬出された。メタンの生成は立証された。
ム中に250℃と450℃の間の温度範囲内で軽水素を導入す
ることによつてニツケル触媒上に沈積した元素状の炭素
は、水素の供給によりメタンに変えられ、実験装置から
搬出された。メタンの生成は立証された。
実験B: アンモニアの元素への触媒分解 ヘリウムとアンモニア約15モル％からなるガス混合物
を、実験装置に18l/hの流量で通した。この場合、アン
モニアはPd/Ag膜（表面積1.2m2）を有する容器中で400
℃で分解された。第５図は、質量分析により測定され
た、４つのアンモニア原濃度に依存せる分解速度を示
す。原濃度のアンモニア分圧は、 には 87.10ミリバール ＊には 35.48ミリバール △には 14.14ミリバール ・には 9.33ミリバール であつた。
を、実験装置に18l/hの流量で通した。この場合、アン
モニアはPd/Ag膜（表面積1.2m2）を有する容器中で400
℃で分解された。第５図は、質量分析により測定され
た、４つのアンモニア原濃度に依存せる分解速度を示
す。原濃度のアンモニア分圧は、 には 87.10ミリバール ＊には 35.48ミリバール △には 14.14ミリバール ・には 9.33ミリバール であつた。
アンモニア分解から確かめられた反応速度定数は、１
cm2・１秒あたり４×1013分子であつた。変換率は定量
的である。
cm2・１秒あたり４×1013分子であつた。変換率は定量
的である。
ヘリウム・メタン混合物に対する比較例： ニツケル触媒をさけて、ヘリウムとメタン約15モル％
からなる混合物を18l/hの流速で４時間にわたり循環路
でポンプでパラジウム膜に通した。パラジウム膜の温度
は400℃であつた。質量分析で、メタン濃度の減少は検
出できなかつた。これは、パラジウム膜では専らアンモ
ニアが分解されるが、メタンは分解されないことを意味
する。これとは異なり、ニツケル触媒ではメタンだけで
なく、アンモニアも分解される。
からなる混合物を18l/hの流速で４時間にわたり循環路
でポンプでパラジウム膜に通した。パラジウム膜の温度
は400℃であつた。質量分析で、メタン濃度の減少は検
出できなかつた。これは、パラジウム膜では専らアンモ
ニアが分解されるが、メタンは分解されないことを意味
する。これとは異なり、ニツケル触媒ではメタンだけで
なく、アンモニアも分解される。
第１図は、アンモニアの分解および炭化水素の分解が装
置の２つの異なる構成部分中で行なわれる、本発明によ
る装置の１実施例を示す略示断面図であり、第２図はア
ンモニアおよび炭化水素が同時に装置の同じ構成部分中
で行なわれる、本発明による装置の他の実施例を示す略
示断面図であり、第３図は本発明方法の有効性を調べた
実験装置の略示断面図であり、第４図はメタンの場合の
分解反応の有効性を示す曲線図であり、第５図はアンモ
ニアの場合の分解反応の有効性を示す曲線図である。 １……緩衝器、２……触媒床、３……金属床、４……
膜、５……容器、６……ニツケル触媒、７……再生剤入
口、８……再生剤出口、９……再生剤、10……触媒床、
11……容器、12……ガス出口、13……ニツケル触媒、14
……管状膜、15……供給管、16……排出管、17……内
壁、18……加熱装置、19……冷却装置、21……導管、22
……ガス出口、23……ポンプ、24……弁、25……再生
剤、26……再生剤出口、27……弁、28……メタン・水素
混合物、30……入口弁、31……入口弁、32……入口弁、
33……入口弁、34……圧力調整器、35……マノメータ
ー、36……触媒容器、37……加熱装置、38……加熱装
置、39……バイパス、40……バイパス、41……膜、42…
…出口、43……ガスクロマトグラフイー、44……自記積
分器、45……ガス入口系、46……回極質量分析計、47…
…結合器、48……計算器、49……膨脹容器、50……流量
計、51……ポンプ
置の２つの異なる構成部分中で行なわれる、本発明によ
る装置の１実施例を示す略示断面図であり、第２図はア
ンモニアおよび炭化水素が同時に装置の同じ構成部分中
で行なわれる、本発明による装置の他の実施例を示す略
示断面図であり、第３図は本発明方法の有効性を調べた
実験装置の略示断面図であり、第４図はメタンの場合の
分解反応の有効性を示す曲線図であり、第５図はアンモ
ニアの場合の分解反応の有効性を示す曲線図である。 １……緩衝器、２……触媒床、３……金属床、４……
膜、５……容器、６……ニツケル触媒、７……再生剤入
口、８……再生剤出口、９……再生剤、10……触媒床、
11……容器、12……ガス出口、13……ニツケル触媒、14
……管状膜、15……供給管、16……排出管、17……内
壁、18……加熱装置、19……冷却装置、21……導管、22
……ガス出口、23……ポンプ、24……弁、25……再生
剤、26……再生剤出口、27……弁、28……メタン・水素
混合物、30……入口弁、31……入口弁、32……入口弁、
33……入口弁、34……圧力調整器、35……マノメータ
ー、36……触媒容器、37……加熱装置、38……加熱装
置、39……バイパス、40……バイパス、41……膜、42…
…出口、43……ガスクロマトグラフイー、44……自記積
分器、45……ガス入口系、46……回極質量分析計、47…
…結合器、48……計算器、49……膨脹容器、50……流量
計、51……ポンプ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ベルント・シユースター ドイツ連邦共和国カールスルーエ・ボンネ ル・ストラーセ ４ (56)参考文献 特開 昭54−102500（ＪＰ，Ａ)
Claims (7)
- 【請求項１】核融合炉の燃料サイクルの廃ガスから、ト
リチウムおよび／またはジュウテリウムを化学的に結合
した形で含有する廃ガス成分を汚染除去するため、トリ
チウムおよび／またはジュウテリウムをその結合から遊
離させ、廃ガスから分離し、燃料サイクル中へ返送する
方法において、 ａ）トリチウムおよび／またはジュウテリウム含有アン
モニアおよび／またはトリチウムおよび／またはジュウ
テリウム含有炭素化水素を一緒に誘導する廃ガスを、ア
ンモニアならびに炭化水素を元素に分解する装置に通
し、 ｂ）遊離した水素同位体を膜を貫通させ、残廃ガス流か
ら分離して排出し、かつ ｃ）汚染除去した廃ガスを環境大気中へ放出することを 特徴とする核融合炉の燃料サイクルの廃ガスを汚染除去
する方法。 - 【請求項２】アンモニアの分解装置として、パラジウム
またはパラジウム・銀合金からなる膜またはNi触媒を使
用し、炭化水素の分解のためにNi触媒を使用し、分解反
応および遊離した水素同位体の分離を順次にまたは１つ
の工程で行なう、特許請求の範囲第１項記載の方法。 - 【請求項３】アンモニアおよび炭化水素の分解反応を、
セラミック担体上のNi触媒を用い250℃〜450℃の温度範
囲内で実施し、膜はパラジウムまたはパラジウム・銀合
金からなり、かつ触媒を取り囲み、膜の内側に存在する
触媒を膜と一緒に反応温度に加熱する、特許請求の範囲
第１項記載の方法。 - 【請求項４】廃ガスに酸化触媒を用いる成分COのCO2へ
の選択的酸化を行ない、その後O2を除去するためおよび
水を還元するために、200℃〜300℃の範囲内の温度でO2
ゲッター金属と接触させ、最後にアンモニアおよび炭化
水素を分解するため、300℃〜450℃の範囲内の温度で、
水素同位体を通す膜およびNi触媒と接触させる、特許請
求の範囲第１項記載の方法。 - 【請求項５】核融合炉の燃料サイクルの廃ガスから、ト
リチウムおよび／またはジュウテリウムを化学的に結合
した形で含有する廃ガス成分を汚染除去するため、緩衝
容器、触媒床および加熱可能の金属床を有する装置にお
いて、廃ガスの流れ方向で順次に、ガス圧を補償するた
めの緩衝容器（１）、COをCO2に選択的に酸化するため
の触媒床（２）、廃ガスからO2およびH2Oを化学反応に
よって除去する金属床（３）、水素同位体を選択的に通
す１つまたは若干の加熱可能の膜（４）を含有しかつ水
素同位体の生成物出口（22）を有する容器（５）、再生
可能のNi触媒（６）を含有しかつ再生剤（９）の入口
（７）と出口（８）を有する加熱可能な触媒床（10）、
ならびに１つまたは若干のポンプ（23）が配置され、循
環導管（21）によって互いに結合されていることを特徴
とする核融合炉の燃料サイクルの廃ガスを汚染除去する
装置。 - 【請求項６】水素同位体を選択的に通す膜を含有する容
器（５）と触媒床（10）との組合せの代りに、外部冷却
可能な、管状膜を含有する容器（11）が配置されてい
て、外面が温度200℃に冷却され、廃ガスから分離さ
れた水素同位体のガス出口（12）を有する、管状膜を含
有する容器（11）の内側に、Ni触媒（13）を含有する、
パラジウムまたはパラジウム・銀の合金からなり、汚染
除去すべき廃ガスの供給管（15）および汚染除去された
廃ガスの排出管（16）を有する管状膜（14）が配置され
ており、容器（11）がその内壁（17）と管状膜（14）と
の間に該管状膜の加熱装置（18）を有する、特許請求の
範囲第５項記載の装置。 - 【請求項７】管状膜（14）がらせん形の管として構成さ
れている、特許請求の範囲第６項記載の装置。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19863606317 DE3606317A1 (de) | 1986-02-27 | 1986-02-27 | Verfahren und vorrichtung zur dekontamination des abgases des brennstoffkreislaufs eines fusionsreaktors von tritium und/oder deuterium in chemisch gebundener form enthaltenden abgas-bestandteilen |
| DE3606317.7 | 1986-02-27 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62255894A JPS62255894A (ja) | 1987-11-07 |
| JPH0833490B2 true JPH0833490B2 (ja) | 1996-03-29 |
Family
ID=6295038
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62043256A Expired - Fee Related JPH0833490B2 (ja) | 1986-02-27 | 1987-02-27 | 核融合炉の燃料サイクルの廃ガスを汚染除去する方法および装置 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0833490B2 (ja) |
| DE (1) | DE3606317A1 (ja) |
| FR (1) | FR2601181B1 (ja) |
| GB (1) | GB2187973B (ja) |
Families Citing this family (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE3731385A1 (de) * | 1987-09-18 | 1989-04-06 | Kernforschungsz Karlsruhe | Verfahren zur dekontamination des abgases eines fusionsreaktors |
| US5154878A (en) * | 1990-04-30 | 1992-10-13 | Anthony Busigin | Process and apparatus for tritium recovery |
| IT1401192B1 (it) * | 2010-06-16 | 2013-07-12 | Enea Agenzia Naz Per Le Nuove Tecnologie L En E Lo Sviluppo Economico Sostenibile | Reattore a membrana per il trattamento di gas contenenti trizio |
| IT1400531B1 (it) * | 2010-06-22 | 2013-06-11 | Commissariat Energie Atomique | Processo per la detriziazione di soft housekeeping waste e impianto relativo |
| FR2984003B1 (fr) * | 2011-12-12 | 2014-01-10 | Commissariat Energie Atomique | Procede et dispositif de reduction du degazage de dechets trities issus de l'industrie nucleaire |
| FR2985437A1 (fr) | 2012-01-10 | 2013-07-12 | Alstom Technology Ltd | Procede de filtration d'effluents gazeux d'une installation industrielle |
| FR2985438A1 (fr) | 2012-01-10 | 2013-07-12 | Alstom Technology Ltd | Membrane pour procede de filtration d'effluents gazeux d'une installation industrielle |
| FR2985595A1 (fr) | 2012-01-10 | 2013-07-12 | Alstom Technology Ltd | Procede de filtration d'effluents gazeux nocifs d'une centrale nucleaire |
| DE102013109778A1 (de) | 2013-09-06 | 2015-03-12 | Karlsruher Institut für Technologie | Verfahren und Vorrichtung zur kontinuierlichen Wiederaufbereitung von Abgas eines Fusionsreaktors |
| CN115285940A (zh) * | 2022-08-23 | 2022-11-04 | 中国原子能科学研究院 | 工艺废气中氢同位素的回收方法和系统 |
Family Cites Families (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE1238884B (de) * | 1964-01-25 | 1967-04-20 | J F Mahler App Und Ofenbau K G | Verfahren zur Herstellung von reinem Wasserstoff |
| FR1470361A (fr) * | 1965-12-30 | 1967-02-24 | Commissariat Energie Atomique | Procédé d'épuration du gaz carbonique |
| FR2061573B1 (ja) * | 1969-07-25 | 1974-02-01 | Commissariat Energie Atomique | |
| US3926782A (en) * | 1973-02-09 | 1975-12-16 | Mobil Oil Corp | Hydrocarbon conversion |
| DE3025494C2 (de) * | 1980-07-04 | 1986-01-16 | Max-Planck-Gesellschaft zur Förderung der Wissenschaften e.V., 3400 Göttingen | Verfahren zum Entfernen von Tritium aus einem Gasgemisch |
| DE3121125C2 (de) * | 1981-05-27 | 1986-04-10 | Kernforschungsanlage Jülich GmbH, 5170 Jülich | Verfahren zum Abtrennen von Wasserstoff und/oder Deuterium und Tritium aus einem Inertgasstrom sowie Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens im Kühlgaskreislauf eines gasgekühlten Kernreaktors |
| US4430293A (en) * | 1981-09-10 | 1984-02-07 | Combustion Engineering, Inc. | Containment hydrogen removal system for a nuclear power plant |
-
1986
- 1986-02-27 DE DE19863606317 patent/DE3606317A1/de active Granted
-
1987
- 1987-02-27 FR FR8702682A patent/FR2601181B1/fr not_active Expired - Lifetime
- 1987-02-27 JP JP62043256A patent/JPH0833490B2/ja not_active Expired - Fee Related
- 1987-02-27 GB GB8704687A patent/GB2187973B/en not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| GB8704687D0 (en) | 1987-04-01 |
| FR2601181B1 (fr) | 1992-12-31 |
| FR2601181A1 (fr) | 1988-01-08 |
| GB2187973B (en) | 1989-11-29 |
| DE3606317C2 (ja) | 1991-09-26 |
| JPS62255894A (ja) | 1987-11-07 |
| DE3606317A1 (de) | 1987-09-03 |
| GB2187973A (en) | 1987-09-23 |
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