JPH084009B2 - 燃料電池 - Google Patents
燃料電池Info
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- JPH084009B2 JPH084009B2 JP61233157A JP23315786A JPH084009B2 JP H084009 B2 JPH084009 B2 JP H084009B2 JP 61233157 A JP61233157 A JP 61233157A JP 23315786 A JP23315786 A JP 23315786A JP H084009 B2 JPH084009 B2 JP H084009B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- fuel cell
- phosphoric acid
- fuel
- tape
- graphite powder
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- Expired - Lifetime
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/02—Details
- H01M8/0271—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Sustainable Development (AREA)
- Sustainable Energy (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔発明の目的〕 （産業上の利用分野） 本発明は燃料電池に係り、特にリン酸型燃料電池の電
池積層体における電極端部にガスシール構成を有する燃
料電池に関する。
池積層体における電極端部にガスシール構成を有する燃
料電池に関する。
（従来の技術） 従来、燃料の有しているエネルギーを直接電気的エネ
ルギーに変換する装置として燃料電池が用いられてい
る。この燃料電池は通常、電解質を含浸したマトリック
スを挟んで一対の多孔質電極を配置するとともに、一方
の電極背面に水素等の流体燃料を接触させ、また他方の
電極の背面に酸素等の流体酸化剤を接触させ、このとき
に起こる電気化学的反応を利用して、上記両電極間から
電気エネルギーを取り出すように構成されたものであ
り、燃料と酸化剤が供給されている限り、高い変換効率
で電気エネルギーを取り出すことができる。
ルギーに変換する装置として燃料電池が用いられてい
る。この燃料電池は通常、電解質を含浸したマトリック
スを挟んで一対の多孔質電極を配置するとともに、一方
の電極背面に水素等の流体燃料を接触させ、また他方の
電極の背面に酸素等の流体酸化剤を接触させ、このとき
に起こる電気化学的反応を利用して、上記両電極間から
電気エネルギーを取り出すように構成されたものであ
り、燃料と酸化剤が供給されている限り、高い変換効率
で電気エネルギーを取り出すことができる。
第３図はリン酸を電解質とした燃料電池の単位セルを
複数個積層することによって、燃料電池積層体を構成し
ている燃料電池の縦断面斜視図を示すものである。すな
わち、第３図に示すように、単位セルは電解質であるリ
ン酸を含浸したマトリックス１を境にして両側に多孔質
体で形成され触媒が付加されている一対のリブ付電極２
（通常炭素材から成る）を配置し、またこの一対のリブ
付電極２は触媒付加面の反対面つまり反マトリックス１
面にそれぞれ流体燃料および流体酸化剤の流通路を有し
ており、さらにこの単位セルをガス分離板３を介して交
互に複数個積層して燃料電池積層体を構成している。
複数個積層することによって、燃料電池積層体を構成し
ている燃料電池の縦断面斜視図を示すものである。すな
わち、第３図に示すように、単位セルは電解質であるリ
ン酸を含浸したマトリックス１を境にして両側に多孔質
体で形成され触媒が付加されている一対のリブ付電極２
（通常炭素材から成る）を配置し、またこの一対のリブ
付電極２は触媒付加面の反対面つまり反マトリックス１
面にそれぞれ流体燃料および流体酸化剤の流通路を有し
ており、さらにこの単位セルをガス分離板３を介して交
互に複数個積層して燃料電池積層体を構成している。
ところで、この種の燃料電池においては第３図にその
断面図を示すように、リブ付電極２端部とガス分離板３
との間には燃料ガスあるいは酸化剤ガスの漏れを防止す
るため、リブ付電極２端部にフッ素樹脂フィルム４を接
着し、さらにその上にフッ素グリース、フッ素ゴムシー
ト又はフッ素樹脂テープ６を配置してシールするように
している。しかし、従来のシールでは耐熱性，耐電解質
性，緻密性と弾力性に欠けることからリブ付電極２とガ
ス分離板３との密着性が悪く、結果的にこれらの部分か
らガス漏れが生じて燃料ガスと酸化剤ガスの混合が生
じ、これが触媒上で燃焼して局部発熱の原因となり、電
極質の飛散を増大させていた。しかも、これは電極間の
クロスオーバーの原因となり、燃料電池の寿命を著しく
短くするという問題となっていた。
断面図を示すように、リブ付電極２端部とガス分離板３
との間には燃料ガスあるいは酸化剤ガスの漏れを防止す
るため、リブ付電極２端部にフッ素樹脂フィルム４を接
着し、さらにその上にフッ素グリース、フッ素ゴムシー
ト又はフッ素樹脂テープ６を配置してシールするように
している。しかし、従来のシールでは耐熱性，耐電解質
性，緻密性と弾力性に欠けることからリブ付電極２とガ
ス分離板３との密着性が悪く、結果的にこれらの部分か
らガス漏れが生じて燃料ガスと酸化剤ガスの混合が生
じ、これが触媒上で燃焼して局部発熱の原因となり、電
極質の飛散を増大させていた。しかも、これは電極間の
クロスオーバーの原因となり、燃料電池の寿命を著しく
短くするという問題となっていた。
（発明が解決しようとする問題点） 本発明は、上記のような問題を解決するために成され
たもので、その目的は、各電極端部とこれに隣接するガ
ス分離板との弾力性と密着性を向上させてこの隙間から
のガス漏れを確実に防止し、長寿命化を図ることが可能
な燃料電池を提供することにある。
たもので、その目的は、各電極端部とこれに隣接するガ
ス分離板との弾力性と密着性を向上させてこの隙間から
のガス漏れを確実に防止し、長寿命化を図ることが可能
な燃料電池を提供することにある。
（問題点を解決するための手段） 本発明は上記目的を達成するために、電解質を含浸し
たマトリックスを挟んで、液体燃料および流体酸化剤の
流通路が形成された一対のリブ付電極を配置して成り、
前記各流通路に燃料および酸化剤が流通している条件下
で電気エネルギーを出力する単位セルをガス分離板を介
して複数個積層して構成した燃料電池において、前記ガ
ス分離板と対向する前記リブ付電極端部にフッ素樹脂テ
ープを配置し、このフッ素樹脂テープと対向する前記ガ
ス分離板面上に鱗片状のグラファイト粉末30〜60wt％と
りん酸70〜40wt％とを混練してなる混練物の塗布層を設
けて成り、前記グラファイト粉末の粒度範囲は20〜100
μｍで平均粒径20〜30μのものを用いていることを特徴
とする。
たマトリックスを挟んで、液体燃料および流体酸化剤の
流通路が形成された一対のリブ付電極を配置して成り、
前記各流通路に燃料および酸化剤が流通している条件下
で電気エネルギーを出力する単位セルをガス分離板を介
して複数個積層して構成した燃料電池において、前記ガ
ス分離板と対向する前記リブ付電極端部にフッ素樹脂テ
ープを配置し、このフッ素樹脂テープと対向する前記ガ
ス分離板面上に鱗片状のグラファイト粉末30〜60wt％と
りん酸70〜40wt％とを混練してなる混練物の塗布層を設
けて成り、前記グラファイト粉末の粒度範囲は20〜100
μｍで平均粒径20〜30μのものを用いていることを特徴
とする。
（作用） まず、本発明の特徴とするところは、耐熱性，耐電解
質性の鱗片状のグラファイト粉末とリン酸の２成分を適
正量混練してなる混練物と多孔質フッ素樹脂テープとを
複合シール材として用いるようにした点である。
質性の鱗片状のグラファイト粉末とリン酸の２成分を適
正量混練してなる混練物と多孔質フッ素樹脂テープとを
複合シール材として用いるようにした点である。
この場合、グラファイト粉末としては高純度の鱗片状
等を用い好ましくは粒度範囲が20〜100μで平均粒径20
〜30μのものがよい。すなわち、これ以下の微粉末や超
微粉末が多いものでは、リン酸と混練して適度の粘性の
スラリーにする際の混合比にリン酸量を著しく多くする
必要が生ずる。この場合、シール性は初期的には保つこ
とができるが、長時間の稼働によってリン酸が揮散する
ためにリブ付電極端部とガス分離板との隙間からのガス
漏れが多くなってしまうと欠点があるからである。リン
酸とグラファイト粉末の２成分の適正配合比について検
討を行った。すなわち、一例として鱗片状のグラファイ
ト粉末とオルトリン酸換算濃度100wt％リン酸を用いて
２成分の適正配合範囲を求めた。すなわち、鱗片状グラ
ファイト粉末量を増加させると、次第に硬くなって伸び
性に欠ける傾向を示し、さらにグラファイト粉末量を増
加させると粉状になりシール材としての効果が期待でき
なくなる。またリン酸量を増すと、次第に粘りがなくな
って液状に近づき、流動性が極端に大きくなってシール
性がなくなる。
等を用い好ましくは粒度範囲が20〜100μで平均粒径20
〜30μのものがよい。すなわち、これ以下の微粉末や超
微粉末が多いものでは、リン酸と混練して適度の粘性の
スラリーにする際の混合比にリン酸量を著しく多くする
必要が生ずる。この場合、シール性は初期的には保つこ
とができるが、長時間の稼働によってリン酸が揮散する
ためにリブ付電極端部とガス分離板との隙間からのガス
漏れが多くなってしまうと欠点があるからである。リン
酸とグラファイト粉末の２成分の適正配合比について検
討を行った。すなわち、一例として鱗片状のグラファイ
ト粉末とオルトリン酸換算濃度100wt％リン酸を用いて
２成分の適正配合範囲を求めた。すなわち、鱗片状グラ
ファイト粉末量を増加させると、次第に硬くなって伸び
性に欠ける傾向を示し、さらにグラファイト粉末量を増
加させると粉状になりシール材としての効果が期待でき
なくなる。またリン酸量を増すと、次第に粘りがなくな
って液状に近づき、流動性が極端に大きくなってシール
性がなくなる。
以上の定性的結果から、更に詳しく２成分の混練物を
フッ素樹脂フィルムとガス分離板との間に挟んで所定の
荷重でグリースの拡がり、厚みおよびシール性を観察し
たところ２成分の適正配合範囲は第１表のようになっ
た。
フッ素樹脂フィルムとガス分離板との間に挟んで所定の
荷重でグリースの拡がり、厚みおよびシール性を観察し
たところ２成分の適正配合範囲は第１表のようになっ
た。
ところで混練物はそのまま使用すると内部に気泡が多
く残っているためシール性が低下するので、混練後に約
200℃で１時間程度加熱したのち減圧脱気を行うと、内
部の気泡はほとんどなくなって滑らかなスラリー状の混
練物となり、電極端部への塗布処理が容易となる。
く残っているためシール性が低下するので、混練後に約
200℃で１時間程度加熱したのち減圧脱気を行うと、内
部の気泡はほとんどなくなって滑らかなスラリー状の混
練物となり、電極端部への塗布処理が容易となる。
次に、具体的な配合比による混練物調合の一例を第２
表について説明する。
表について説明する。
まず、容器（内容量11）にオルトリン酸換算濃度100w
t％ リン酸650gを入れて、これに前記鱗片状のグラフ
ァイト350gを加え、混練物がスラリー状になるまでかき
混ぜる。次に、容器ごと200℃の恒温槽へ入れ、約１時
間加熱後減圧して混練物中に存在する空気を除去する。
この際脱気される現象は、初期に混合物がカルメ焼状に
盛り上ることで観察される。再度混合，加熱，脱気を繰
り返して滑らかな混練物を得る。
t％ リン酸650gを入れて、これに前記鱗片状のグラフ
ァイト350gを加え、混練物がスラリー状になるまでかき
混ぜる。次に、容器ごと200℃の恒温槽へ入れ、約１時
間加熱後減圧して混練物中に存在する空気を除去する。
この際脱気される現象は、初期に混合物がカルメ焼状に
盛り上ることで観察される。再度混合，加熱，脱気を繰
り返して滑らかな混練物を得る。
本発明によるグラファイトとリン酸からなる混練物
は、同様に炭素材料からなるガス分離板およびリブ付電
極とのなじみがよく、単独にシール材として使用しても
良好なシール性が得られることが分かった。
は、同様に炭素材料からなるガス分離板およびリブ付電
極とのなじみがよく、単独にシール材として使用しても
良好なシール性が得られることが分かった。
ところで、例では100wt％のリン酸の場合を示した
が、オルトリン酸換算濃度50wt％〜130wt％のリン酸を
使用しても同様効果が得られるが、80wt％〜110wt％の
範囲のリン酸を使用すればより良い効果が得られること
がわかった。
が、オルトリン酸換算濃度50wt％〜130wt％のリン酸を
使用しても同様効果が得られるが、80wt％〜110wt％の
範囲のリン酸を使用すればより良い効果が得られること
がわかった。
しかし、上記混練物の塗布層と多孔質のフッ素樹脂テ
ープとを対向配置する複合シール材とする構成の採用に
よって、ガス分離板と積重，加圧でフッ素樹脂テープの
多孔質部へ混練物の一部が混入し、柔軟でしかも丈夫な
シール層が形成される。そのため、ガスの異常差圧が発
生してもガス圧によって混練物が所定位置から押し出さ
れることがなく、積層面のシール性が完全に維持され、
長寿命の燃料電池が得られることが分かった。フッ素樹
脂テープの厚みは、シール性と利用性の面から0.1mm前
後が適切であった。
ープとを対向配置する複合シール材とする構成の採用に
よって、ガス分離板と積重，加圧でフッ素樹脂テープの
多孔質部へ混練物の一部が混入し、柔軟でしかも丈夫な
シール層が形成される。そのため、ガスの異常差圧が発
生してもガス圧によって混練物が所定位置から押し出さ
れることがなく、積層面のシール性が完全に維持され、
長寿命の燃料電池が得られることが分かった。フッ素樹
脂テープの厚みは、シール性と利用性の面から0.1mm前
後が適切であった。
（実施例） 以下、本発明の一実施例を図面を参照して説明する。
第１図は、本発明のシール材を適用したリン酸型燃料
電池における積層体の電極端部とガス分離板との間の構
成例を断面図にて示したものである。
電池における積層体の電極端部とガス分離板との間の構
成例を断面図にて示したものである。
同図に示すように、本実施例では前述した構成の燃料
電池積層体における前記リブ付電極２端部とガス分離板
３との間に、上述した耐熱性，耐電解質性の鱗片状グラ
ファイト粉末30〜60wt％とリン酸70〜40wt％を混練して
なる混練物５と多孔質のフッ素樹脂テープ６、例えばポ
リテトラフルオロエチレン製テープをシール材として設
けるようにしたものである。
電池積層体における前記リブ付電極２端部とガス分離板
３との間に、上述した耐熱性，耐電解質性の鱗片状グラ
ファイト粉末30〜60wt％とリン酸70〜40wt％を混練して
なる混練物５と多孔質のフッ素樹脂テープ６、例えばポ
リテトラフルオロエチレン製テープをシール材として設
けるようにしたものである。
リン酸型燃料電池積層体は、リブ付電極、ガス分離板
および冷却板などが多段に積層されて構成される。その
ため、予めガス分離板の端部へ混練物を塗布しておくと
効率的である。
および冷却板などが多段に積層されて構成される。その
ため、予めガス分離板の端部へ混練物を塗布しておくと
効率的である。
また、200℃で動作させた後、解体した結果、フッ素
樹脂テープ６と混合物５が、からみ合って隙間値に応じ
た柔軟で緻密なシール層を形成していることが観察され
た。
樹脂テープ６と混合物５が、からみ合って隙間値に応じ
た柔軟で緻密なシール層を形成していることが観察され
た。
なお、混練物５の適正塗布量は、ガス分離板３等を加
圧した際に混練物５の少量が積層体の外へ押し出される
程度がよい。
圧した際に混練物５の少量が積層体の外へ押し出される
程度がよい。
上述したように、本実施例は電解質があるリン酸を含
浸したマトリックス１を挟んで、流体燃料および流体酸
化剤の流通路が形成された一対のリブ付電極２を配置し
て成り、上記各流通路に燃料および酸化剤が流通してい
る条件下で電気エネルギーを出力する単位セルをガス分
離板３を介して複数個積層して構成されるリン酸型燃料
電池において、フッ素樹脂フィルム４が接着された上記
リブ付電極２端部とガス分離板３との間に、耐熱性，耐
電解質性の鱗片状グラファイト粉末30〜60wt％とリン酸
70〜40wt％を混練してなる混練物の塗布層と多孔質のフ
ッ素樹脂テープ６を対向配置しシール材として設けるよ
うにしたものである。
浸したマトリックス１を挟んで、流体燃料および流体酸
化剤の流通路が形成された一対のリブ付電極２を配置し
て成り、上記各流通路に燃料および酸化剤が流通してい
る条件下で電気エネルギーを出力する単位セルをガス分
離板３を介して複数個積層して構成されるリン酸型燃料
電池において、フッ素樹脂フィルム４が接着された上記
リブ付電極２端部とガス分離板３との間に、耐熱性，耐
電解質性の鱗片状グラファイト粉末30〜60wt％とリン酸
70〜40wt％を混練してなる混練物の塗布層と多孔質のフ
ッ素樹脂テープ６を対向配置しシール材として設けるよ
うにしたものである。
従って、フッ素樹脂フィルム４を接着させた各リブ付
電極２端部とこれに隣接するガス分離板３との段力性，
密着性を向上させて、この間の隙間からのガス漏れを確
実に防止して長寿命化を図ることが可能となり、極めて
信頼性の高い燃料電池を得ることができる。
電極２端部とこれに隣接するガス分離板３との段力性，
密着性を向上させて、この間の隙間からのガス漏れを確
実に防止して長寿命化を図ることが可能となり、極めて
信頼性の高い燃料電池を得ることができる。
なお、上記実施例では本発明をリン酸型燃料電池に適
用した場合を述べたが、その他のものを電解質とする燃
料電池についても同様に本発明を適用することができる
ものである。
用した場合を述べたが、その他のものを電解質とする燃
料電池についても同様に本発明を適用することができる
ものである。
以上説明したように、本発明の燃料電池によれば、リ
ブ付電極端部とガス分離板との間に、耐熱性，耐電解質
性の混練物の塗布層とフッ素樹脂テープを対向配置しシ
ール材とする構成としたので、フッ素樹脂フィルムを接
着させた各電極端部とこれに隣接するガス分離板との弾
力性，密着性を向上させ、このすき間からのガス漏れを
確実に防止し、長寿命化を図ることが可能な極めて信頼
性の高い燃料電池を提供することができるというすぐれ
た効果を奏する。
ブ付電極端部とガス分離板との間に、耐熱性，耐電解質
性の混練物の塗布層とフッ素樹脂テープを対向配置しシ
ール材とする構成としたので、フッ素樹脂フィルムを接
着させた各電極端部とこれに隣接するガス分離板との弾
力性，密着性を向上させ、このすき間からのガス漏れを
確実に防止し、長寿命化を図ることが可能な極めて信頼
性の高い燃料電池を提供することができるというすぐれ
た効果を奏する。
第１図は本発明に係る単位セルの断面図、第２図は本発
明が適用されるリン酸型燃料電池積層体の縦断面斜視
図、第３図は従来の燃料電池のシール部分の断面図であ
る。 １……マトリックス、２……リブ付電極 ３……ガス分離板、４……フッ素樹脂フィルム ５……混練物、６……フッ素樹脂テープ
明が適用されるリン酸型燃料電池積層体の縦断面斜視
図、第３図は従来の燃料電池のシール部分の断面図であ
る。 １……マトリックス、２……リブ付電極 ３……ガス分離板、４……フッ素樹脂フィルム ５……混練物、６……フッ素樹脂テープ
Claims (2)
- 【請求項１】電解質を含浸したマトリックスを挟んで、
液体燃料および流体酸化剤の流通路が形成された一対の
リブ付電極を配置して成り、前記各流通路に燃料および
酸化剤が流通している条件下で電気エネルギーを出力す
る単位セルをガス分離板を介して複数個積層して構成し
た燃料電池において、前記ガス分離板と対向する前記リ
ブ付電極端部にフッ素樹脂テープを配置し、このフッ素
樹脂テープと対向する前記ガス分離板面上に鱗片上のグ
ラファイト粉末30〜60wt％とりん酸70〜40wt％とを混練
してなる混練物の塗布層を設けて成り、前記グラファイ
ト粉末の粒度範囲は20〜100μｍで平均粒径20〜30μの
ものを用いていることを特徴とする燃料電池。 - 【請求項２】前記フッ素樹脂テープはポリテトラフルオ
ロエチレン製テープであることを特徴とする特許請求の
範囲第１項記載の燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61233157A JPH084009B2 (ja) | 1986-10-02 | 1986-10-02 | 燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61233157A JPH084009B2 (ja) | 1986-10-02 | 1986-10-02 | 燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6388758A JPS6388758A (ja) | 1988-04-19 |
| JPH084009B2 true JPH084009B2 (ja) | 1996-01-17 |
Family
ID=16950611
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61233157A Expired - Lifetime JPH084009B2 (ja) | 1986-10-02 | 1986-10-02 | 燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH084009B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2009152561A (ja) * | 2007-11-29 | 2009-07-09 | Sumitomo Bakelite Co Ltd | 半導体装置並びに封止用エポキシ樹脂組成物及びその製造方法 |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4829580B2 (ja) * | 2005-09-28 | 2011-12-07 | アンリツ株式会社 | 電界強度測定装置 |
| DE102019210798A1 (de) * | 2019-07-22 | 2021-01-28 | Robert Bosch Gmbh | Verfahren zum Herstellen einer Verteilungsstruktur für eine Brennstoffzelle |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0642372B2 (ja) * | 1984-02-03 | 1994-06-01 | 株式会社東芝 | 燃料電池 |
| JPS61216250A (ja) * | 1985-03-22 | 1986-09-25 | Hitachi Ltd | 燃料電池 |
-
1986
- 1986-10-02 JP JP61233157A patent/JPH084009B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2009152561A (ja) * | 2007-11-29 | 2009-07-09 | Sumitomo Bakelite Co Ltd | 半導体装置並びに封止用エポキシ樹脂組成物及びその製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6388758A (ja) | 1988-04-19 |
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