JPH08502951A

JPH08502951A - 付着性デンプン顆粒

Info

Publication number: JPH08502951A
Application number: JP6503555A
Authority: JP
Inventors: シャシャ，バルク・エス; マクガイアー，マイケル・アール
Original assignee: US Department of Agriculture USDA
Current assignee: US Department of Agriculture USDA
Priority date: 1992-07-14
Filing date: 1993-07-12
Publication date: 1996-04-02
Also published as: EP0650323A4; AU4689493A; US5997945A; WO1994000984A1; EP0650323A1; MX9304241A; AU671475B2; CA2139927A1; BR9306743A

Abstract

(57)【要約】本発明は、生物の耐病害虫性を増加させるのに用いられる方法および組成物を提供する。本発明は、特に、病害虫防除剤用の担体である、デンプンから製造された付着性顆粒を提供する。簡単で且つ経済的な方法を開発して該付着性顆粒を製造した。病害虫防除剤の徐放性能がある顆粒の組成物および特性を開示する。

Description

【発明の詳細な説明】付着性デンプン顆粒関連出願のクロス・リファレンス本発明は、その開示が本明細書中に参考として包含されている１９９１年７月１６日出願の米国特許出願第０７／７３０，７６３号明細書の一部継続である。発明の技術分野本発明は、付着性デンプン基剤顆粒、このような顆粒中に病害虫防除剤などの生物学的または化学的物質を包含する方法および生物の病害虫集団を減少させるための付着性顆粒の使用に関する。発明の背景ミリアド（Ｍｙｒｉａｄ）アプローチは、病害虫を防除するために追及されてきた。多数のこれらの方法および組成物は、植物、特に商業的価値がある植物を攻撃する病害虫の防除に関する。現在の農学的研究は病害虫防除を目的としているが、植物および植物生産物の病害虫撲滅はなお主要な問題である。病害虫を殺す有害生物駆除剤、生物学的または化学的薬剤は、ホウ酸塩、カルシウムまたはキサンチドによって架橋されたデンプン中に封入され、それによって、所望の寸法および密度の顆粒に加工しうるマトリックスに製造されてきた（シャシャ（Ｓｈａｓｈａ）ら、１９８７年；トリムネル（Ｔｒｉｍｎｅｌｌ）ら、１９８２年；ウィング（Ｗｉｎｇ）ら、１９８３年）。しかしながら、これらの方法は、大部分の生物の生存にとって試薬および条件があまりに苛酷であるので、それらに使用することはできない。更に、デンプン基剤封入材料による制御放出は、化学的架橋反応を用いることなく達成することができる。米国特許第２，８７６，１６０号明細書において、スコッチ（Ｓｃｈｏｃｈ）らは、水不溶性材料を埋封するのに、修飾されたアミロース不含デンプンを最大６５％までの濃度で用いる方法を開示している。ＰＣＴ国際出願第ＷＯ８５／０４０７４号明細書において、フラシンスキ（Ｆｌａｓｈｉｎｓｋｉ）らは、殺虫剤を含むデンプンゲルマトリックスを製造する二つの方法を開示している。殺虫剤をデンプンの希水性分散液と一緒に同時押出するかまたは、デンプンを殺虫剤とコールドブレンディングする前に最初に押出機中で部分加熱する。どちらの場合にも、生成物は回収され且つ水性ゲルとして用いられる。米国特許第４，２３０，６８７号明細書において、セア（Ｓａｉｒ）らは、ある一定量の水の存在下において活性物質を化学修飾デンプン、ガムおよびタンパク質のエンベロープ用マトリックス中に分布させるために剪断応力、激しい機械的作業および熱を用いることを開示している。タンパク質は、徐放性マトリックス用に用いられ、修飾デンプンは急速放出用に用いられる。同様に、米国特許第３，９２２，３５４号明細書において、ガルッツィ（Ｇａｌｕｚｚｉ）らは、部分ゲル化非修飾デンプンから製造された低水分高固形分マトリックス中に活性物質を包含するために高剪断混合を用いることを開示している。修飾デキストリン、モノおよびジグリセリドの混合物、褐変穀類固形分および着色剤などの添加剤を用いて活性物質の放出を制御する。米国特許第３，６６６，５５７号明細書において、ジェンセン（Ｊｅｎｓｅｎ）らは、ビタミンおよび植物油などの感受性材料の個々の小ビーズをマイクロカプセル封入するための低脂肪デンプン質材料の使用法を開示している。デンプンを８８℃で３０分間加熱することによって封入用に製造した後、ホモジナイザーを通過させて、分子を崩壊させることなく顆粒を破壊させる。一つの一般的なアプローチは、昆虫防除剤用の担体を開発することであった。昆虫防除剤を天然ポリマーマトリックス中に閉じ込めることによる制御放出システムはいくつかの利点を有する。例えば、水和ヒドロゲルカプセルは、線虫の殺虫性有効量を包含するのに用いられた（米国特許第４，７０１，３２６号明細書）。その特許でのカプセルは、乾燥保存させないように指示された。他の種類の担体は顆粒であった。殺虫剤は種々の顆粒担体上で配合されてきた（シネク（Ｓｙｎｅｋ）、１９８３年；ファンデア・ホーフェン（ＶａｎｄｅｒＨｏｏｖｅｎ）、１９８３年）。クレー顆粒は、昆虫病原体を封入するのに用いられてきた（ローン（Ｒａｕｎ）ら、１９６６年）。これらの担体は、昆虫が摂食すべき餌として、または活性物質を標的部分に運んだ後、環境因子に応じて該活性物質を給餌区域中に放出するクレーまたはトウモロコシ穂軸などの不活性粒子として分類することができる。餌は、グラスホッパー（ｇｒａｓｓｈｏｐｐｅｒｓ）（ショットウェル（Ｓｈｏｔｗｅｌｌ）、１９４４年）に対する、より最近ではヨーロッパアワノメイガ（ｃｏｒｎｂｏｒｅｒｓ）（マクガイア（ＭｃＧｕｉｒｅ）ら、１９９０年）に対する防除作業において用いられてきた。餌は摂取される必要があるので、それらは液体スプレーか、ダストかまたは不活性顆粒担体よりもはるかに特効性である。アリ（ｆｉｒｅａｎｔ）などの地上に住む昆虫および選択的有害生物駆除剤使用を必要とするある種のグラスホッパー種に対する吸収による病害虫管理プログラムは、これらの種類の餌の応用分野である。しかしながら、現在利用可能な餌は、顆粒が給餌区域から容易に駆逐され、したがってそれらが標的病害虫に対して無効になるので、葉を常食する病害虫の大部分を防除する有用性には限界がある。更に、理論計算値は、１ポンド／エーカーの適用率において葉の面積の０．０１％未満が覆われることを示し、直径約１ミリメートル（ｍｍ）の粒度が推定される（ケストラー（Ｋｏｅｓｔｌｅｒ）、１９８０年）。昆虫が顆粒を発見する可能性を最大限にするためには、揮発性誘引剤を製剤中に包含してよい（例えば、マインケ（Ｍｅｉｎｋｅ）ら、１９８９年；メトカーフ（Ｍｅｔｃａｌｆ）およびランプマン（Ｌａｍｐｍａｎｎ）、１９８９年；ランス・アンド・スッター（Ｌａｎｃｅ＆Ｓｕｔｔｅｒ）、１９９０年）。昆虫防除剤用の顆粒担体は、概して、土壌性病害虫の防除にのみ適当であった。それらは葉に対して粘着しにくいし、したがって、風、雨または他の妨害作用によって除去されやすいので、植物に対する昆虫の葉の防除には有用ではなかった。葉の昆虫防除用の顆粒担体は有効でも経済的でもなかった。デンプンマトリックス中に昆虫病原体を封入する方法が開発された。（デュンクレ（Ｄｕｎｋｌｅ）およびシャシャ、１９８８年並びに米国特許第４，８５９，３７７号明細書）。近年、一連の論文は、デュンクレ・アンド・シャシャ（１９８８）技法を用いる可能性を検討してきた。これらのデンプンマトリックス中に封入された薬剤の一つの種類は細菌、特に、ヨーロッパアワノメイガの防除用のバチルス・トゥリンギエンシス・バーリナー（ＢａｃｉｌｌｕｓｔｈｕｒｉｎｇｉｅｎｓｉｓＢｅｒｌｉｎｅｒ）であった（マクガイアら、１９９０年）。山地グラスホッパーの防除用のグラスホッパー昆虫ポックスウイルスも同様に処方された（マクガイアら、１９９１年）。もう一つの応用において、製剤を製造するためのデンプン封入法は、成体ディアブロティカ種（Ｄｉａｂｒｏｔｉｃａｓｐｐ．）を防除するのに用いられた（例えば、ラーンスおよびスッター、１９９０年；ワイスリング・アンド・マインケ（Ｗｅｉｓｓｌｉｎｇ＆Ｍｅｉｎｋｅ）、１９９１年）。製剤中の成分には、誘引剤、摂食刺激剤（ククルビタシン）および少量の殺虫剤が含まれた。先行試験結果は有望であったが、製剤は給餌区域中にとどまっていなかった。この餌アプローチを助けるために、新規の付着性顆粒の開発が必要である。重要な問題は、概して、伝統的な餌が植物の葉に対して十分に粘着しないし、しかもすぐに標的昆虫の給餌区域から消失してしまうことであり、絶えずおよび多大な費用を要する補給が必要とされる。有害生物駆除剤は、キサントゲン酸デンプンによって封入されたが、引火性および毒性成分のために製造法は望ましくなかった。他のデンプン基剤系がトリムネルおよびシャシャ（１９８８）によって論評されている。これらは、それらの商業的用途に厳しい制約が置かれる多数の工程を必要とした。トリムネルおよびシャシャ（１９８８）によって、比較的少量の水を用いて担体デンプン顆粒を生成する方法が開発された。トリムネルおよびシャシャの方法においては、有害生物駆除剤を、プレゲル化デンプンまたはゲル化剤含有非ゲル化デンプンと、顆粒を生成するのに十分な水と混合した。それらの方法の工程順序は、最初に化学除草剤溶液および有機溶媒を混合した後に水を加えることであった。この方法により、自由水との接触に対して有害生物駆除剤を封入した顆粒が生成された。しかしながら、これらの顆粒は、それらの有用性を制限する更に別の加工を必要とした。デンプン顆粒の組成の不足に加えて、生きている昆虫病原体を用いて顆粒を製造する方法は、更に、一層拡大された生産に更に反映される重大な制約を有する。基本的な方法（シャシャおよびデュンクレ、米国特許第４，８５９，３７７号明細書）は、水を修飾デンプンに対して少なくとも１：１の比率で加えてゼラチン状素材を製造することから成る。残念ながら、顆粒の大量生産を達成するように実験室手順を拡大した場合、高水分が問題となった。これを乾燥させるのに必要な熱から昆虫病原体が生き残ることはなく、したがってそれらの効力が損なわれるので、乾燥剤として熱を加えることはできなかった。永続的高水分は、ゼラチン状デンプン素材を粉砕および乾燥させて、大部分の商業生産では実現不可能な顆粒を製造するようになる。水分を単純に減少させると、素材中の水分が不均一に分布する結果となる。要約すると、病害虫防除のために提案された多数の方法および組成物にもかかわらず、表面、例えば、植物の葉の表面に適用された粒状病害虫防除剤の効力は達成されていない。発明の簡単な概要本発明は、一つの態様において、病害虫防除剤を包含する付着性デンプン基剤顆粒の製造法であって、（ａ）約５℃〜約１００℃の温度において、有効包含量のプレゲル化デンプン、有害生物駆除有効量の該病害虫防除剤、有効分散剤量の水分散剤および水を混合して混合物を生成し；（ｂ）該混合物をゲル化条件下および該混合物が付着性顆粒を生成するのに十分な時間で保持し；そして（ｃ）該顆粒を回収する工程を含む上記方法を提供する。好ましい実施態様において、混合は、有害生物駆除有効量の病害虫防除剤、有効分散剤量の水分散剤および水を混合して混合物を生成した後、該混合物を有効包含量のプレゲル化デンプン顆粒と混合して混合物を生成することを含み、ここにおいて該プレゲル化デンプン顆粒は該病害虫防除剤で被覆されている。もう一つの好ましい実施態様において、混合は、有効包含量のプレゲル化デンプン、有害生物駆除有効量の病害虫防除剤および有効分散剤量の水分散剤と水とを混合して混合物を生成することを含み、ここにおいて該病害虫防除剤は該プレゲル化デンプン中に封入されている。プレゲル化デンプンは、好ましくは、トウモロコシ粉末、パールコーンスターチ、ワクシーコーンスターチ、ジャガイモアミロペクチンまたはそれらの混合物である。病害虫防除剤は、生きている病原体、化学的有害生物駆除剤、病害虫誘引剤、病害虫食刺激剤またはそれらの混合物を含む。好ましい生きている病原体は、Ｂ．トゥリンギエンシスなどの細菌、真菌、ウイルス、原生動物または線虫である。好ましい病害虫誘引剤は、フェロモンまたは食刺激剤である。水分散剤は、好ましくは、水混和性有機溶媒、無機塩、水吸収剤ポリマー、糖、乾燥生物物質またはそれらの混合物である。水混和性有機溶媒は、Ｃ₁〜Ｃ₆アルコール、Ｃ₃〜Ｃ₆ケトンまたはジオキサンである。更に好ましくは、水混和性有機溶媒は２−プロパノールまたはアセトンである。無機塩は、好ましくは、ハロゲン化物、硫酸塩、リン酸塩、炭酸塩またはそれらの混合物である。更に好ましくは、無機塩は、ＣａＣｌ₂、（ＮＨ₄）₂ＳＯ₄、Ｎａ₂ＳＯ₄、ＫＩ、ＦｅＣｌ₃またはそれらの混合物である。好ましい実施態様において、付着性顆粒は植物表面、更に好ましくは植物の葉の表面に対して付着する。もう一つの好ましい実施態様において、付着性顆粒は動物の外表面、好ましくは皮膚、毛皮または毛に対して付着する。もう一つの態様において、本発明は、生物の病害虫集団を減少させる方法であって、（ａ）病害虫防除剤を包含し且つ（ｂ）生物の表面に付着するデンプン基剤顆粒を該生物の外表面に対して供給することを含む上記方法を考察する。生物が植物である場合、好ましくは、その外表面は葉の表面である。生物が動物である場合、好ましくは、その外表面は皮膚、毛または毛皮である。その方法において用いられる顆粒は、好ましくは、本発明の方法にしたがって製造される。したがって、本発明は、生物の病害虫集団を減少させる方法であって、（ａ）少なくとも１種類の病害虫防除剤を選択し；（ｂ）該病害虫防除剤を、（ｉ）約５℃〜約１００℃の温度において、有害生物駆除有効量の該病害虫防除剤、有効包含量のプレゲル化デンプン、有効分散剤量の水分散剤および水を混合して混合物を生成し；（ｉｉ）該混合物をゲル化条件下および該混合物が該生物の外表面に対して付着する顆粒を生成するのに十分な時間で保持し；そして（ｉｉｉ）該顆粒を回収することによって付着性顆粒中に包含し；（ｃ）該顆粒を微粒子にし且つ篩分けし；そして（ｄ）該顆粒を生物の外表面に供給する工程を含む上記方法を考察する。生物の病害虫集団を減少させる方法において用いられるデンプン、病害虫防除剤および水分散剤は、上記と同様である。もう一つの態様において、本発明は、病害虫防除剤を包含する付着性デンプン基剤顆粒を考察する。好ましくは、デンプン基剤顆粒は本発明の方法によって製造される。本発明の方法および組成物は、従来の病害虫防除方法におけるかなり多数の問題を解決する。本発明の顆粒は、他の種類の顆粒を駆逐する環境作用に対してこれらの生物が暴露されたにもかかわらず、該生物の外表面に付着している。更に、本発明は、このような顆粒を製造する新規のおよび改良された方法を提供するが、費用は低減し且つ有効性は増加する。図面の簡単な説明明細書の一部分を構成する図面において、図１は、付着性顆粒の製造法の工程図である。パネルＡにおいて、病害虫防除剤（３）を、水混和性有機溶媒（１）および水（２）と混合する。次に、デンプン（４）を他の成分と混合して、病害虫防除剤（３）を包含したゲル化デンプン顆粒（５）を生成する。パネルＢにおいて、デンプン（４）および病害虫防除剤（３）を無機塩溶液（６）と混合して、病害虫防除剤（３）を包含したゲル化デンプン顆粒（５）を生成する。図２は、ミラジェル（Ｍｉｒａｇｅｌ）（登録商標）製の顆粒の光学立体顕微鏡写真を示す。図３は、乾燥デンプン顆粒の走査型電子顕微鏡写真を示す。図４は、湿潤させた後に乾燥させた後のデンプン顆粒の走査型電子顕微鏡写真を示す。発明の詳細な説明本発明は、化学的または生物学的材料、特に、病害虫防除剤を付着性デンプン顆粒中並びにこのような顆粒の組成および構造に対して包含する方法を提供する。本発明は、更に、生物の病害虫集団を減少させる方法を提供する。本発明の付着性顆粒は、デンプン、水分散剤および生物学的または化学的物質、例えば、病害虫防除剤を含む。Ｉ．付着性顆粒の製造法一つの態様において、本発明は、生物学的または化学的物質、特に、病害虫防除剤を付着性デンプン顆粒中に包含する方法を提供する。このような包含方法は、（ａ）約５℃〜約１００℃の温度において、有効包含量のプレゲル化デンプン、有害生物駆除有効量の病害虫防除剤、有効分散剤量の水分散剤および水を混合して混合物を生成し；（ｂ）該混合物をゲル化条件下および該混合物が付着性顆粒を生成するのに十分な時間で保持し；そして（ｃ）該顆粒を回収する工程を含む。本明細書中で用いられる「付着性」という用語またはその文法上の同等物のいずれも、顆粒が置かれている標的表面上に粘着する顆粒を意味する。本発明の顆粒が付着する典型的な表面としては、生物の外表面およびガラス製、金属製、プラスチック製、木製等の表面がある。好ましい実施態様において、本発明の顆粒は、植物または動物などの生物の外表面に対して付着する。生物が植物である場合、好ましい外表面は葉の表面である。生物が動物である場合、好ましい外表面は皮膚、毛皮または毛である。本明細書中で用いられる「生物学的または化学的物質」という句は、本発明の方法によって包含されるように十分に小さい寸法の任意の生物、天然に存在するまたは合成の分子を意味し、該物質はこのような方法にしたがって用いられる成分のいずれにも悪影響を及ぼさない。典型的に、生物学的または化学的物質は約０．５ミリメートル（ｍｍ）より小さい（最長寸法を有する）、好ましくは０．２ｍｍより小さい。好ましくは、生物学的または化学的物質は病害虫防除剤である。本明細書中で用いられる「病害虫防除剤」とは、生物から病害虫を撃退し、病害虫の成長、発生または破滅的活性を減少させるまたは阻害するのに役立つ物質を示す。病害虫としては、昆虫、クモ、真菌、雑草、細菌および他の微生物がある。本発明の方法において用いることができる病害虫防除剤は、化学的または生きている病害虫防除剤である。好ましくは、病害虫防除剤は、有害生物駆除剤；殺虫剤、例えば、ジミリン（Ｎ−−｛［（４−クロロフェニル）アミノ｝カルボニル｝−２，６−ジフルオロベンズアミド）、マラチオン（（ジメトキシホスフィノチオイル）チオ］ブタンジオ酸ジエチルエステル）、カルバリル（１−ナフタレノールメチルカルバメート）およびダイアジノン（０，０−ジエチル０−［６−メチル−２−（１−メチルエチル）−４−ピリミジニル］ホスホロチオエート）；殺カビ剤；除草剤、例えば、２，４−Ｄ（２，４−ジクロロフェノキシ酢酸ナトリウム塩）、２，４− Ｄエステル（２，４−ジクロロフェノキシ酢酸イソプロピルエステル）およびメトラクロル（２−クロロ−Ｎ−（２−エチル−６−メチルフェニル）−Ｎ−２− メトキシ−１−ベンゼンジカルボキシレート）；抗微生物剤；抗生物質；または昆虫病原体、例えば、細菌、ウイルス、真菌、線虫若しくはそれらの混合物を含む。有害生物駆除剤、殺虫剤、除草剤、殺カビ剤、抗微生物剤、抗生物質および昆虫病原体は商業的に入手可能である。このような物質の典型的なリストは、その開示が本明細書中に参考として包含されている米国特許第４，９１１，９５２号明細書において見出される。典型的な化学的病害虫防除剤としては、チオ炭酸塩、ジニトロアニリン、有機リン酸塩およびアラクロルがある。典型的な生きている病害虫防除剤としては、Ｂ．トゥリンギエンシスおよびバキュロウイルス科（Ｂａｃｕｌｏｖｉｒｉｄａｅ）、例えば、オートグラファ・カリフオルニカ（Ａｕｔｏｇｒａｐｈａｃａｌｉｆｏｒｎｉｃａ）核多面性ウイルス症ウイルス、原生動物、例えば、ノセマ属種（Ｎｏｓｅｍａｓｐｐ．）、真菌、例えば、ハクキョウサン病菌属種（Ｂｅａｕｖｅｒｉａｓｐｐ．）、線虫および細菌、例えば、細菌Ｂ．トゥリンギエンシスがある。本明細書中で用いられる「有効量」という句は、所望の応答をもたらす（例えば、病害虫を撃退するかまたは死滅させる）のに十分な病害虫防除剤の量を意味する。「有害生物駆除有効量」とは、生物の外表面に供給された場合、その薬剤で処理されていない生物に対して暴露された同一病害虫の死亡率と比較した場合に有意の病害虫死亡率をもたらす量である。病害虫防除剤は、更に、添加剤または補助薬、例えば、分散剤、食刺激剤（摂食刺激剤）、誘引剤、紫外線防護剤、防腐剤および不活性充填剤を含む。このような添加剤の例は、その開示が本明細書中に参考として包含されている米国特許第４，９１１，９５２号明細書において見出される。好ましい実施態様において、添加剤は誘引剤または食刺激剤である。誘引剤は、好ましくは、病害虫を顆粒に対して誘引する水性、不溶性または疎水性物質である。食刺激剤は、顆粒の摂取を刺激する物質である。好ましい誘引剤は、フェロモンまたは揮発性摂食誘引剤、例えば、ｐ−メトキシケイ皮アルデヒドである。典型的且つ好ましい食刺激剤は、バッファロー・ゴード（ｂｕｆｆａｌｏｇｏｕｒｄ）の粉末乾燥根から得られたククルビタシン、または綿実粉、二糖類、植物性脂質油およびエトキシル化エステルを含む摂食刺激剤であるコークス（Ｃｏａｘ）（登録商標）（ＣＣＴコーポレーション（Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）、リッチフィールド・パーク、ＡＺ）である。水性溶媒中での再水和によってゲルを生成した後にアミラーゼ消化しうる任意のプレゲル化デンプンを本発明の方法において用いることができる。デンプンは、アミロースおよびアミロペクチンから成る容易に入手可能な天然ポリマーであり、比較的安価であり、そして薄膜形成可能である。アミロースは、本質的に、分子量が１００，０００〜５００，０００ダルトンの範囲の線状ポリマーである。アミロペクチンは、分子量が最大数百万までの極めて分岐状のポリマーである。デンプンが水中でゲル化し且つ冷却された場合、アミロースはアミロペクチン部分よりはるかに大きく劣化する。劣化とは、分散液中のデンプン鎖が会合し、不溶性になり、そして沈殿する現象に対して用いられる用語である。劣化の速度および程度は、分散液の性質（ｐＨ、温度、濃度）および分散液中に存在するアミロースの量に依る。一般的なコーンスターチ（パール）は、約２５％のアミロースおよび７５％のアミロペクチンを含むが、ワクシーコーンスターチはアミロペクチンのみを含む。高アミロースデンプンは最大７５％までのアミロースを含む。デンプンは、好ましくは、パールコーンスターチ、ジャガイモアミロペクチン、ワクシーコーンスターチ、トウモロコシ粉末またはそれらの混合物である。プレゲル化デンプンは、販売元から入手するかまたは当該技術分野において周知の方法によって製造することができる。１００メッシュを通過するプレゲル化デンプンであるミラジェル（登録商標）は、ストリー・インコーポレーテッド（Ｓｔａｌｅｙｉｎｃ．）、ディケーター、イリノイ州から入手可能である。粉末９６１および粉末９８０（イリノイス・セリアル・ミルズ（ＩｌｌｉｎｏｉｓＣｅｒｅａｌＭｉｌｌｓ）、パリス、ＩＬ）は、それぞれ６０メッシュおよび＋１０−２０メッシュを通過する部分ゲル化トウモロコシ粉末である。このような部分ゲル化デンプン、更にはパールコーンスターチ（ＣＰＣインターナショナル（Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ）、エングルウッド・クリフス、ＮＪ）、ワクシーコーンスターチ（アメリカン・メイズ．プロダクツ（ＡｍｅｒｉｃａｎＭａｉｚｅＰｒｏｄｕｃｔｓ）、ハモンド、ＩＮ）、ジャガイモアミロペクチンおよび「アミロン（Ａｍｙｌｏｎ）５」（ナショナル・スターチ・アンド・ケミカル・カンパニー（ＮａｔｉｏｎａｌＳｔａｒｃｈａｎｄＣｈｅｍｉｃａｌＣｏ．）、ＮＪ）並びに「スタコ（Ｓｔａｃｏ）Ｍ」（ストリー・カンパニー）は、（１）デンプンを約７０℃〜約１２０℃の温度で、好ましくは約８０℃で約５秒間〜約３０分間、好ましくは約１０分間加熱し、そして（２）加熱されたデンプンを沈殿させることによってゲル化することができる。本明細書中で用いられる「水分散剤」という句は、プレゲル化デンプンおよび水と混合された場合に、均一で且つ最大のデンプン顆粒生成を促進するように、デンプン中の水の均一で且つ最大の分布を促進する薬剤を意味する。本発明の方法において用いられる水分散剤は、水混和性有機溶媒、無機塩、水吸収剤ポリマー、糖または乾燥（無水）生物物質である。好ましくは、水混和性有機溶媒は水溶性である。好ましい実施態様において、水混和性有機溶媒は、Ｃ₁〜Ｃ₆アルコール、Ｃ₃〜Ｃ₆ケトン、ジオキサンまたはそれらの混合物である。典型的な有機溶媒は、２−プロパノール、メタノール、エタノール、ｎ−ブタノール、アセトンおよび１，４−ジオキサンである。２−プロパノールが最も好適である。水混和性有機溶媒は商業的に入手可能である。本発明の方法によって用いられる無機塩は、ハロゲン化物、硫酸塩、リン酸塩、炭酸塩またはそれらの混合物でありうる。塩の陽イオン成分は、アルカリ金属（周期表のＩ族の任意のメンバー）、アルカリ土類金属（周期表のＩＩａ族の最も重いメンバー）または周期表の元素２１〜２９、３９〜４７および５７〜７９から成る群より選択される遷移金属でありうる。無機塩は商業的に入手可能である。典型的且つ好ましい塩としては、塩化カルシウム（ＣａＣｌ₂）、ヨウ化カリウム（ＫＩ）、硫酸アンモニウム［（ＮＨ₄）₂ＳＯ₄］、硫酸ナトリウム（Ｎａ₂ＳＯ₄）、炭酸ナトリウム（Ｎａ₂ＣＯ₃）および塩化第二鉄（ＦｅＣｌ₃）がある。水吸収剤ポリマーは、水中で膨潤する任意の親水性または吸湿性高分子である。このようなポリマーは、合成、天然に存在する、有機または無機ポリマーでありうる。典型的なこのようなポリマーは、ガム、例えば、アラビアゴム、トラガカントゴムまたはカラヤゴム；半合成樹脂、例えば、カルボキシメチルセルロース、メチルセルロースおよび修飾デンプン；並びに合成化合物、例えば、エチレンオキシドおよびポリビニルピロリジンである。他の水吸収剤ポリマーは、当該技術分野において周知であり且つ商業的に入手可能である。本明細書中で用いられる「乾燥生物物質」とは、生物（動物または植物）に由来する物質の固形部分を意味する。乾燥生物物質は、生物物質（生物）を均一化し且つ液体および固形部分を乾燥、遠心分離または他の適当な分離手段で分離することによって得ることができる。水分散剤として用いることができる糖は、光合成の炭水化物産物である。典型的な糖は、約１〜約５０糖単位を有する単糖、オリゴ糖および多糖である。好ましい実施態様において、糖は、スクロースなどの二糖または糖蜜である。好ましくは、水分散剤は、水混和性有機溶媒、無機塩または乾燥生物物質である。本発明の顆粒を製造するための水分散剤の使用は、生成された顆粒の水分を最小限にし、デンプンと病害虫防除剤との凝集を促進し、そして顆粒の付着性を増大させる。デンプンを水分散剤および水と混合することにより、離散顆粒が生成される。いずれの特別な理論にも拘束されたくはないが、水分散剤を用いた場合、水はデンプンに対して容易に接近できないということおよび分散剤とデンプンとの間の水に対する競合はデンプンのゲル化を遅らせるということが考えられる（図１を参照されたい）。混合は、約５℃〜約１００℃の温度で、好ましくは約１０℃〜約２５℃の温度で行なわれる。著しく対照的に、ドーン（Ｄｏａｎｅ）らの封入法（米国特許第４，９１１，９５２号明細書）は、約１２０℃を越える高温で混合する必要がある。デンプン、病害虫防除剤、水分散剤および水は、種々の順序で混合することができる。混合が、病害虫防除剤、水分散剤および水を混合して混合物を生成した後に、粉末９８０などのプレゲル化デンプン顆粒を加えて混合物を生成することを含む場合、プレゲル化デンプン顆粒を病害虫防除剤で被覆する。或いは、混合が、有効包含量のプレゲル化デンプン、有害生物駆除有効量の病害虫防除剤および有効分散剤量の水分散剤と水とを混合して混合物を生成することを含む場合、病害虫防除剤をプレゲル化デンプン中に封入する。水分散剤が水混和性有機溶媒である場合、好ましくは、プレゲル化デンプンを水および水混和性有機溶媒の溶液と混合する。デンプン、水および水混和性有機溶媒の割合（比率）は、特に、デンプンおよび有機溶媒の性状によって変化する。好ましい実施態様において、その比率は約１０：７：３である。典型的に、水対水混和性有機溶媒の比率は、デンプンと混合した場合に顆粒を生成するように十分に大きく且つ単一ゼラチン状素材の生成を妨げるように十分低い。好ましい実施態様において、水対水混和性有機溶媒の比率は約１０：１〜約１０：１０）更に好ましくは約１０：３である。その更に好ましい実施態様により、水混和性有機溶媒の水中３０％（ｖ／ｖ）溶液を、プレゲル化デンプンと約１：１の比率で混合する。デンプンと、水混和性有機溶媒および水の溶液との混合は、溶媒蒸発を最小限にし、したがって、無用なゼラチン状小塊を生成する可能性を減少させ、そして付着性顆粒を生成する可能性を増加させる利点を有する。デンプンと、水および水混和性有機溶媒の溶液との混合のもう一つの利点は、共沸混合物の生成である。このような共沸混合物は、デンプン混合物からの水分子の排除を促進する。本明細書中で用いられるデンプンの「有効包含量」とは、病害虫防除剤をデンプン顆粒中に包含するのに十分なデンプンの量を意味する。典型的に、デンプンは、生成された混合物中のデンプン濃度が約３０重量％〜約７０重量％であるような量で存在する。好ましくは、生成された混合物中のデンプン濃度は約５０重量％である。混合物中のデンプン対水の重量％比は、典型的に、約１０：２〜約１０：１３、好ましくは約１０：７である。水分散剤が無機塩である場合、用いられる無機塩の量は、特に、選択されたデンプンおよび無機塩の性状に依る。例として、無機塩がＣａＣｌ₂である場合、典型的に、その比率は約４：１〜約４０：１であり；無機塩がＫＩである場合、典型的に、その比率は約６：１であり；無機塩が（ＮＨ₄）₂ＳＯ₄である場合、典型的に、その比率は約７：１〜約１３：１であり；無機塩がＮａ₂ＳＯ₄である場合、典型的に、その比率は約８：１であり；無機塩がＮａ₂ＣＯ₃である場合、典型的に、その比率は約７：１であり；無機塩がＦｅＣ１₃である場合、典型的に、その比率は約７：１であり；そして無機塩がＮａ₂ＳＯ₄およびＮａ₂ＣＯ₃の混合物である場合、典型的に、その比率は約９：１である。無機塩は、水と混合する前にまたは同時にデンプンと混合される。一つの実施態様において、デンプンは、無機塩および水性溶媒を含む溶液と混合される。塩を水性溶媒中溶液として加える場合、その溶液中の塩濃度は、最初に塩、デンプンおよび水を混合した際に単一ゼラチン状素材を生成させないように十分に大きく且つ溶液を塩で飽和させないように十分に低い。一つの好ましい実施態様において、デンプンは、塩で約３０％〜約９９％、更に好ましくは約５０％飽和した無機塩溶液と混合される。本発明の方法とは対照的に、エデン（Ｅｄｅｎ）らの封入法（米国特許第４，８５９，３７７号明細書）は、飽和または過飽和塩溶液の使用を考察している。無機塩と一緒に用いられる水性溶媒は、水および、場合により、上記に開示されたような水混和性有機溶媒を含む。好ましい有機溶媒、並びに水および水混和性有機溶媒の好ましい比率は、前記に記載されたのと同様である。水性溶媒が水混和性有機溶媒を含む場合、無機塩をデンプンと混合する前にこのような有機溶媒と混合することができるしまたは塩およびデンプンを、有機溶媒を加える前にドライブレンドすることができる。もう一つの実施態様において、無機塩を水または水性溶媒と混合する前にデンプンと混合する。このような実施態様により、用いられる水性溶媒または水の量は、無機塩の性状および配合に依る。用いられる水性溶媒または水の最小量は、実質的に全部（約９０％）のデンプンをゲル化させ且つ顆粒生成させるのに必要な量である。無機塩がＣａＣｌ₂などの無水吸湿性塩である場合、ゲル化および顆粒生成に十分な水は、無水塩によって吸収される大気中の水分によって供給される。このような状況では、他の水分を加える必要がない。例として、付着性顆粒は、デンプンおよび無水ＣａＣｌ₂を約８：２〜約３９：１の重量％比で混合し、そして空気中から水分を吸収させることによって生成された。（以下の実施例３を参照されたい）ＣａＣｌ₂が６倍モル過剰の水を吸収した場合［Ｈａｗｌｅｙ′ｓＣｏｎｄｅｎｓｅｄＣｈｅｍｉｃａｌＤｉｃｔｉｏｎａｒｙ，第１１版，Ｎ．Ｉ．サクス（Ｓａｘ）およびＲ．Ｊ．ルイス・シニア（Ｌｅｗｉｓ，Ｓｒ．）改訂、バン・ノストランド・ライホールド・カンパニー（ＶａｎＮｏｓｔｒａｎｄＲｅｉｈｏｌｄＣｏ．）、ニューヨーク（１９８７）］、デンプン、ＣａＣｌ₂および吸収された水を有する混合物のデンプン対水の重量％比は、約１０：１：６〜約１０：０．２であった。当業者は、デンプンを用いて顆粒を生成するのに必要とされるＣａＣｌ₂以外の無水塩の量を計算することができる。デンプン、病害虫防除剤、水分散剤および水から生成された混合物は、顆粒生成に十分な時間およびゲル化条件下で保持される。ゲル化条件としては、温度、圧力および湿度がある。ゲル化条件の選択は、主として、用いられるデンプン、病害虫防除剤および水分散剤の性状に依る。典型的に、温度は、約５℃〜約７０℃、好ましくは約２０℃〜約３０℃でありうる。圧力は、約０．５〜約１．５気圧（ａｔｍ）、好ましくは約０．８〜約１．２ａｔｍでありうる。約２５℃の温度および約１．０ａｔｍの圧力での水蒸気圧として表わされる湿度は、典型的に、約２０ｍｍＨｇ〜約６０ｍｍＨｇ）好ましくは約３０ｍｍＨｇ〜約５０ｍｍＨｇである。ゲル化条件の唯一の制限は、これらの条件が、顆粒生成、顆粒構造、顆粒付着性または包含された病害虫防除剤の有害生物駆除活性に悪影響を及ぼさないということである。ある与えられた顆粒組成に対してゲル化条件を決定するための手段は、当該技術分野において周知である。いったん生成されたら、顆粒を回収する。回収は、離散した非凝集性粒子の生成を含む。水分散剤が水混和性有機溶媒である場合、回収は溶媒の蒸発である。水混和性有機溶媒の蒸発は、生成された顆粒を蒸発条件下で、その溶媒の除去に十分な時間保持することによって達成される。蒸発条件としては、温度、圧力および湿度がある。蒸発条件および時間の選択は、特に、溶媒の性状および封入された病害虫防除剤の性状に依る。唯一の制限は、蒸発条件が、（１）顆粒の構造または付着性、（２）封入された病害虫防除剤の有害生物駆除活性または（３）顆粒生成若しくは安定性に悪影響を及ぼさないということである。典型的に、温度は、約２０℃〜約１００℃でありうる。更に好ましくは、温度は約２０℃〜約３０℃である。圧力は、典型的に、約０．５ａｔｍ〜約２．０ａｔｍ）好ましくは約０．８ａｔｍ〜約１．２ａｔｍである。望ましい湿度の選択は、選択された温度および圧力に依る。温度が約２５℃であり且つ圧力が約１ａｔｍである場合、（水蒸気圧として測定される）湿度は、好ましくは約２０ｍｍＨｇ〜約６０ｍｍＨｇである。特定の顆粒組成に対して時間および蒸発条件を決定する手段は、当業者に周知であり且つ容易に明らかになる。更に、当該技術分野において周知の標準的な手順を用いて顆粒を粉砕することによって粒子を製造することができる。粉砕は、手動で若しくはブレンダーなどの機械的手段でまたは組合せて行なうことができる。回収は、生成された粒子を篩分けして望ましい寸法の粒子を得ることを更に含むことができる。篩分けは、種々のメッシュサイズのメッシュまたはスクリーンに粒子を通過させることによって達成される。例として、直径が約４２５μｍ〜約８５０μｍの粒子は、２０メッシュを通過するが４０メッシュを通過しない。（以下の実施例２を参照されたい）典型的に、顆粒寸法が小さいほど、その顆粒の付着性は大きい。本発明の更にもう一つの変法において、前述の方法によってまたは当該技術分野で知られる他の方法によって製造された顆粒デンプンに包含された薬剤は、プレゲル化デンプンの追加の層で被覆することができる。この目的に対する一つの適当なデンプンは、前述の「ミラジェル（登録商標）」である。もう一つの適当なプレゲル化デンプンは、実質的にアミロース不含であり且つ商品名「ミラスパース（Ｍｉｒａｓｐｅｒｓｅ）」（Ａ．Ｅ．ストリー・カンパニー、ディケーター、ＩＬ）として市販されているものである。コーティングは、最初に顆粒の外側を水で湿潤させた後、湿潤した顆粒とプレゲル化デンプンとを接触させることによって容易に達成される。このようなコーティングの利点は、それが活性物質の放出速度を要求通りにさせるのに役立ちうることである。更に、本発明の前述の実施態様によって製造されたものと同様に本質的に付着性でないこれらの種類の顆粒に対して、追加されたコーティングは、引き続き水と接触した場合にこのような顆粒を付着性にする性質がある。ＩＩ．病害虫防除法もう一つの態様において、本発明は、生物の病害虫集団を減少させる方法であって、（ａ）少なくとも１種類の病害虫防除剤を選択し；（ｂ）該病害虫防除剤を本発明の方法によるデンプン基剤顆粒中に包含し；（ｃ）得られた顆粒を微粒子にし且つ篩分けし；そして（ｄ）有害生物駆除有効量の該顆粒を生物の外表面に供給する工程を含む上記方法を考察する。病害虫は、本明細書中において、昆虫、雑草、植物病原体、および生物に対して有害な任意の他の物質を含むと定義される。この方法によって用いることができる病害虫防除剤は、付着性顆粒の製造法に関して上記に記載されたのと同様である。病害虫防除剤の選択は、防除すべき病害虫並びに保護すべき生物の性状に依る。顆粒中に包含された有害生物駆除有効量の病害虫防除剤は、生物に対して供給される。ある与えられた病害虫防除剤の有害生物駆除有効量を決定する手段は当該技術分野において周知である。好ましくは、病害虫防除剤は、バチルス・トゥリンギエンシス、昆虫ポックスウイルス、化学殺虫剤および病害虫誘引剤の少なくとも一つを含む。更に好ましい実施態様において、病害虫防除剤は有害生物駆除剤および誘引剤を含み、その目的は、病害虫防除剤を含む顆粒に対して病害虫を誘引することである。誘引剤は、フェロモンのような揮発物でありうる。好ましい実施態様において、顆粒はさらさらした微粒子として生物の外表面に供給される。これらの顆粒と、その表面上に予め存在しているかまたは後で与えられた水との接触は、その表面に対する顆粒の付着性を促進する。水は、降雨、夜露、露、噴霧または散水によって供給することができる。本発明の付着性顆粒の使用には、供給された顆粒の環境条件による損失を最小限にすることによって、ある一定部分の表面積を保護するのに必要な病害虫防除剤の量を減少させる利点がある。環境上の妨害としては、風、雨および雪がある。他の方法によって製造された顆粒の使用における主要な問題は、この種の顆粒が付着性でないことである。本発明においては、湿潤表面に対して適用され且つ乾燥させた場合に、更に別の水分の存在下でもその表面に対して付着する顆粒が製造される。付着性顆粒の使用は、病害虫防除剤の一層早い適用を可能にし、しかも長期間にわたって地面に入り込んでいることがある病害虫の経済的防除に必要な適用の「窓」を広げる。ＩＩＩ．付着性顆粒更にもう一つの態様において、本発明は、生物学的または化学的物質、好ましくは病害虫防除剤を包含している付着性デンプン基剤顆粒を考察する。本明細書中において用いられる「デンプン基剤」という用語は、本発明の付着性顆粒が、病害虫防除剤などの生物学的または化学的物質を包含するのに役立つデンプンを含むことを示す。。付着性顆粒の基剤として役立つデンプンは、付着性顆粒の製造法に関して上記に記載されたのと同様である。本発明の付着性顆粒は、制限されないが、ガラス、金属、プラスチック、木、プラスチックを含む種々の表面および動物または植物などの生物の外表面に対して付着する。好ましい実施態様において、本発明の付着性顆粒は、植物または動物の外表面に対して付着する。典型的且つ好ましい表面は、植物の葉の表面、動物の皮膚、毛皮および毛である。好ましい実施態様において、本発明のデンプン基剤顆粒は、本発明の方法によって製造される。以下の実施例は、本発明の特定の実施態様を例証するが、いずれにせよ明細書および特許請求の範囲を制限するものではない。実施例実施例１：付着性アッセイＡ．ガラススライドアッセイ本発明の付帯的な態様は澱粉、水、水分散剤及び有害生物駆除剤から成る種々な粒状製剤の付着性に関する検査方法に関する。この検査方法は生きている生物の外面における実地試験の代わりにガラススライド上での実験室試験を用いることによって種々な製剤を試験する費用を最小にするので、商業的有用性を有する。費用が減少され、スペースと時間とが節約されるのみでなく、製剤が有効でない場合にも生きている生物に対する危険性がないが、これに対して有効でない組成物の実地試験はこれらの生物を有害生物の作用に無防備に晒すことになる。本発明の検査方法によると、予め計量し、予め洗浄した顕微鏡ガラススライドに水を噴霧して湿らせる。この湿ったスライドに顆粒約２０ｍｇを供給して、同スライドを乾燥させる（典型的には室温において）。顆粒が付着したスライドを次に水ですすぎ洗いする。スライドは典型的にビューレットの供給先端から約２ｃｍ下方に置く。ビューレットの先端を開き、水約４０ｍｌを約２０ｍｌ／分の速度でスライドに供給する。このすすぎ洗い操作中に水流下でスライドを前後に動かす。すすぎ洗いしたスライドを次に乾燥させる（好ましくは、室温において風乾させる）。このようなすすぎ洗いと乾燥とを４回繰り返す。最後の乾燥操作後に、スライドを計量する。顆粒付着度（ｇｒａｎｕｌｅａｄｈｅｒｅｎｃｅ）をスライド上に残留する顆粒のｍｇとして算出する。データを変動分析（ＡＮＯＶＡ）と、適当な場合には、最小有意差を用いて統計的有意性に関して分析する（Ｌｕｎｄ，１９８８）。Ｂ．葉アッセイ（Ｌｅａｆａｓｓａｙ）ワタ（ｃｏｔｔｏｎｐｌａｎｔ）の葉２０枚の各々の表面上に約３３ｃｍ² の面積を標識し、標識した面積を水で濡らす。濡れた標識面積に乾燥顆粒３０ｍｇを散布によって供給する。１０枚の葉を直ちに乾燥させる。これらの乾燥した葉を植物から採取し、顆粒をこすり落とし、乾燥させて、計量する。残りの葉１０枚は、標識面積に約１５ｐｓｉの圧力において水約５ｍｌを散布することによって、７日間にわたって３回濡らす。７日後に、これらの葉１０枚を乾燥させ、顆粒をこすり落とし、乾燥させて、計量する。データを前述したように統計的有意性に関して分析する。実施例２：有機溶剤による研究Ａ．顆粒の付着性に対する溶剤種類の影響Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）約５０ｇに、水３５ｍｌと水混合可能な有機溶剤１５ｍｌとを含む水性溶剤５０ｍｌを混合することによって、顆粒を製造した。ゲル化素材を粒状化させた後に、この素材をブレンダー中で破壊するか又は粉砕して、２０メッシュを通過するが４０メッシュを通過しない（４２５μｍ〜約８５０μｍ）顆粒を製造した。形成された顆粒を顕微鏡検査した。これらの顆粒の顕微鏡ガラススライドとワタの葉とへの付着性を実施例１の操作に従って測定した。１．顕微鏡検査２−プロパノールを用いて製造した乾燥顆粒は、２−プロパノールなしに製造した顆粒よりも不透明であった（図２を参照のこと）。さらに、非ゲル化澱粉粒子が２−プロパノールを用いて製造した顆粒上に観察されたが、水のみで製造した顆粒上にはこのような粒子は観察されなかった（図３、パネルＡとＢを参照のこと）。さらに、平滑な表面が観察され、このことは粒子の一部がゲル化したことを実証した。２−プロパノールを用いて製造した顆粒の内部には無数の小孔が観察されたが、水のみで製造した顆粒内にはこのような孔は観察されなかった（７００倍率で撮影した顕微鏡写真）。湿潤後に、両方の種類の顆粒は透明になり、両方の種類の顆粒の相違はあまり明白ではなくなった。２−プロパノールを用いて製造した顆粒の表面は、非ゲル化澱粉粒子が水との接触時にゲル化するので、非常に平滑になった（図４、パネルＢを参照のこと）。これらの顆粒の内部の小孔は消失し、これらの顆粒は水のみで製造した顆粒に類似した（図４、パネルＣとＤとを参照のこと）。水のみで製造した顆粒は湿潤後に外観の変化を示さなかった（図４、パネルＡとＣとを参照のこと）（顕微鏡写真は２５０倍率で撮影）。２−プロパノールを用いて製造した顆粒は相互に付着したばかりでなくガラススライドにも付着したが、水のみで製造した顆粒は個別に分離して留まり、湿潤する前の顆粒と同様な外観であった。２．付着性顆粒付着性に対する有機溶剤の影響を下記表１に要約する。ａＭｉｒａｇｅｌ（登録商標）約５０ｇに、水３５ｍｌと有機溶剤１５ｍｌとを混合することによって、顆粒を製造した。ｂ欄内に同じ文字を伴う平均値は有意差を示さない（最小有意差Ｐ＜０．０５）。表１のデータは有機溶剤を用いて製造した顆粒が、このような溶剤を用いずに製造した顆粒に比べたときに、初期（０日）（ＡＮＯＶＡ，Ｆ＝１２．８７；ｄｆ＝６．６３；Ｐ＜０．００１）と７日後（ＡＮＯＶＡ，Ｆ＝１０．４９；ｄｆ＝６．６３；Ｐ＜０．００１）の両方において、ワタの葉に対する強化された付着性を有することを示す。Ｂ．顆粒付着性に対する澱粉の種類の影響プレゼラチン化澱粉約２５ｇに水（Ａ）２５ｍｌ、又は水１７．５ｍｌと２− プロパノール７．５ｍｌ（Ｂ）を含む水性溶剤２５ｍｌを混合することによって、顆粒を製造した。ゲル化素材を粒状化させた後に、この素材をブレンダー中で破壊するか又は粉砕して、２０メッシュを通過するが４０メッシュを通過しない（４２５μｍ〜約８５０μｍ）顆粒を製造した。形成された顆粒の顕微鏡ガラススライドとワタの葉の両方への付着性を実施例１の操作に従って測定した。Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）、完全にプレゼラチン化したコーンスターチはＳｔａｌｅｙＩｎｃ．（イリノイ州，デカツール）から入手した。“Ｆｌｏｕｒ９６１”（ＩｌｌｉｎｏｉｓＣｅｒｅａｌＭｉｌｌｓ，イリノイ州，パリス）、パールコンスターチ（ＣＰＣＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ，ニュージャーシー州，イングルウッドクリフス）、ワクシーコーンスターチ（ＡｍｅｒｉｃａｎＭａｉｚｅＰｒｏｄｕｃｔｓ，インディアナ州，ハモンド）、ジャガイモアミロペクチンと“Ａｍｙｌｏｎ５”（ＮａｔｉｏｎａｌＳｔａｒｃｈａｎｄＣｈｅｍｉｃａｌＣｏ．，ニュージャージー州）及び“ＳｔａｃｏＭ” （ＳｔａｌｅｙＩｎｃ．）は、当該技術分野で周知の標準方法を用いてゼラチン化した。簡単に説明すると、澱粉約１００ｇを水約１リットルに加えて、混合物を形成し、この混合物を約８０℃において約１０分間加熱して（ｃｏｏｋｅｄ）、ゼラチン化させた。この混合物を約５０℃に冷却した。劣化（ｒｅｔｒｏｇｒａｄａｔｉｏｎ）が生ずる前に、冷却した混合物をブレンダー内で９５％（ｖ／ｖ）エタノール約３リットルによって沈殿させることによって、ゼラチン化澱粉を回収した。沈殿を濾過によって回収し、無水エタノールによって洗浄し、乾燥させた。顆粒付着性に対する澱粉の種類の影響を下記表２に要約する。このデータは、２−プロパノールが供試澱粉の全てに関してガラススライドへの顆粒の付着性を高めることを示す（変動分析、Ｆ＝１２６８．２５、ｄｆ＝１．５６、Ｐ＜０．００１）。澱粉の種類によって付着性に有意差が存在した（Ｆ＝１４２．８８、ｄｆ＝６．５６、Ｐ＜０．００１）。さらに、有意な相互作用効果（Ｆ＝１０２．５２、ｄｆ＝６．５６、Ｐ＜０．００１）は、２−プロパノールの添加に関して、全ての澱粉が同じ挙動を示すとは限らないことを実証した。例えば、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）とゼラチン化パール澱粉とによって製造した顆粒は、２−プロパノールを用いて製造した場合には、ガラススライドへの最大レベルの付着性を示した。ゼラチン化“Ａｍｙｌｏｎ５”又はゼラチン化“ ＳｔａｃｏＭ”から製造した顆粒は、２−プロパノールと混合した場合に、ガラスへの付着性を示さなかった。他の澱粉製品（ゼラチン化ワクシーとゼラチン化ジャガイモアミロペクチン）は付着性に関して中間の性質を示した。澱粉の種類も、２−プロパノールを用いて製造した顆粒と用いないで製造した顆粒とを比較した場合に、ワタの葉への顆粒の付着性に影響を与えた（変動分析、Ｆ＝３０．８９、ｄｆ＝６．１２６、Ｐ＜０．００１）。ゼラチン化“Ａｍｙｌｏｎ５”を用いて製造した顆粒は良好に付着しなかった。Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）、ゼラチン化ワクシー及びゼラチン化パール澱粉を用いて製造した顆粒は全て、非常に良好に付着した。ゼラチン化“Ａｍｙｌｏｎ５”を用いて製造した顆粒を除いて、全ての澱粉顆粒の付着性に対して２−プロパノールは大きな影響を及ぼすので、ガラススライドの場合と同様に、有意な相互作用が生じた（変動分析、Ｆ＝１５．２６、ｄｆ＝４．９０、Ｐ＜０．００１）。ガラススライドアッセイの結果と同様に、２−プロパノールは種々な澱粉顆粒の７日後の付着性に対して有意な影響を及ぼした（変動分析、Ｆ＝３４２．５１、ｄｆ＝１．１２６、Ｐ＜０．００１）。Ｃ．Ｂ．トゥリンギエンシスによるバイオアッセイＢ．トゥリンギエンシスの殺虫活性の残存に対する２−プロパノール使用の影響を試験するために、実施例２Ａの操作に従って３０％（ｖ／ｖ）２−プロパノール溶液を用いて、但しＢ．トゥリンギエンシステクニカルパウダー（ｔｅｃｈｎｉｃａｌｐｏｗｄｅｒ）（ＡｂｂｏｔｔＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓから提供）を乾燥成分１ｍｇにつき１６００国際単位の割合で加えて、顆粒を製造した。対照として、顆粒を水のみを用いて製造し、両方の製剤をＢ．ツリンギエンシスなしに製造した。次に、これらの４種類の顆粒をヨーロッパアワノメイガ（オストリニア・ヌビラリス・ハブナー（ＯｓｔｒｉｎｉａｎｕｂｉｌａｌｉｓＨｕｂｎｅｒ）［Ｌｅｐｉｄｐｔｅｒａ：Ｐｙｒａｌｉｄａｅ］）幼虫（ｎｅｏｎａｔｅ）に対する殺虫活性に関して評価した。α−アミラーゼ２ｍｇを含む蒸留水２ｍｌ中で３７℃において顆粒１００ｍｇを１時間インキュベートすることによって、アッセイを開始した。この懸濁液を水によって約８ｍｌになるまで希釈し、Ｖｉｒｔｉｓｈｅａｒ組織ホモジナイザー（Ｖｉｒｔｉｓ）中で全出力において１０秒間均質化した。次に、緑色食用着色剤２ｍｌを加えた。アワノメイガ幼虫６０匹に該懸濁液数滴を食べさせ（Ｈｕｇｈｅｓ＆Ｗｏｏｄ１９８１）、次にこれらの幼虫を人工食餌を含むプラスチックカップに個別に移し入れた。２日後に死亡率を算出した。この研究からのデータを下記表３に要約する。 *昆虫６０匹／製剤を基準にする。Ｂ．ツリンギエンシスと２−プロパノールとを用いて製造した顆粒は、Ｏ．ヌビラリスの死亡率（２回の試験において５２％、４２％）によって評価したときに、同様にして、但し２−プロパノールなしで製造した顆粒（４８％）と比べて、活性の低下を殆ど又は全く示さなかった。Ｄ．実地捕捉試験（ｆｉｅｌｄｔｒａｐｐｉｎｇｔｅｓｔ）澱粉顆粒状製剤を試験して、これらの製剤がウェスターン・ハムシモドキ幼虫（Ｗｅｓｔｅｒｎｃｏｒｎｒｏｏｔｗｏｒｍ）、ディアブロティカヴアーギフェラヴァーギフェラレコンテ（ＤｉａｂｒｏｔｉｃａｖｉｒｇｉｆｅｒａｖｉｒｇｉｆｅｒａＬｅＣｏｎｔｅ）を如何にうまく引き付けるかを評価した。全ての顆粒はプレゼラチン化パール澱粉、水、２−プロパノール、カルバリール（ｃａｒｂａｒｙｌ）（殺虫剤）及びバッファロ・ゴード（ｂｕｆｆａｌｏｇｏｕｒｄ）根粉末（ＣｕｒｃｕｒｂｉｔａｆｏｅｔｅｄｉｓｓｉｍａＨ．Ｂ．Ｋ．、摂食刺激薬）を用いて製造し；一部の製剤には誘引剤としてｐ−メトキシシンナムアルデヒド（ＰＭＣｎ；Ｓｃｈｗｅｉｚｅｒｈａｌｌ，Ｉｎｃ．，ニュージャージー州，サウスプレインフィールド）を用いた。プレゼラチン化パール澱粉約３０ｇに３０％（ｖ／ｖ）２−プロパノール溶液約３０ｍｌを混合することによって顆粒を製造した。ゼラチン化の前に、カルバリール（２％ＡＩ／乾量）と乾燥粉末状のバッファロ・ゴード根（ＣｕｒｃｕｒｂｉｔａｆｏｅｔｅｄｉｓｓｉｍａＨ．Ｂ．Ｋ．、摂食刺激薬）（５％ｗｔ／ｗｔ）とを加えた。揮発性誘引剤も封入して、しかも一定期間にわたって放出させることができるかどうかを判定するために、ＬａｍｐｍａｎとＭｅｔｃａｌｆ（１９８８）がＤ．ｖ．ヴァーギフェラに対する誘引剤であると示したｐ−メトキシシンナムアルデヒド（Ｓｃｈｗｅｉｚｅｒｈａｌｌ，Ｉｎｃ．，ニュージャージー州，サウスプレインフィールド）を２種類の方法の一つで製剤に加えた：即ち、該誘引剤をゲル化前に乾燥成分に加えるか、又は予め製造した顆粒を誘引剤含有溶液中に浸漬した。顆粒の誘引性に対する誘引剤濃度の効果を評価するために、３種類の濃度（乾量の約０．１、１．０及び１０．０％）を用いた。顆粒を５０％エタノール中に浸漬して、ＢｅｃｋｍａｎｎＤＵ−５０分光光度計において３２０ｎｍでの吸光度（ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ）を測定することによって、ｐ−メトキシシンナムアルデヒドの実際の濃度を算出した。配合後に、顆粒１００ｍｇを固体底部を備えたガラス瓶トラップ（ｖｉａｌｔｒａｐ）（Ｓｈａｗ等，１９８４）中に入れ（Ｌａｎｃｅ，１９８８）、１９９０年８月７日に飼料用トウモロコシ（ｆｉｅｌｄｃｏｒｎ）に耳の高さにおいて入れた。この実験は５ブロックによるランダム化完全ブロック設計で設定した。ブロックは約１０ｍの間隔を置いたガラス瓶付きトウモロコシの列から構成された。１０列毎にブロックを分離した。畑（field）に配置した後の３、６、９及び１２日目にトラップをサンプリングした。さらに、ガラス瓶の半数が６日後に新鮮な顆粒を受容することができるように、充分なトラップを最初に確保した。それ故、各ブロックには合計１４トラップが存在した；３トラップは封入されたｐ −メトキシシンナムアルデヒドを含み、６日後に交換せず、３トラップは顆粒中に吸収された誘引剤を含み、６日後に交換せず、同じ６種類の顆粒は６日後に交換した。誘引剤を含まない対照顆粒の２種類の処理（１処理は６日後に交換し、他方の処理は交換せず）も畑に配置した。１４種類の処理をそれそれ５回再現した。変動分析を主要効果としての日（ｄａｙ）と処理とに関する４ｘ１４要因分析で実施した。次に、対比を用いて、顆粒交換、誘引剤添加及び誘引剤の濃度の相対的効果を毎日評価した。各３日間に捕捉された甲虫（ｂｅｅｔｌｅ）の平均数（下記表４）に対して、下記表５に示す統計的対比を実施した。これらの分析の結果を下記表６に示す。各日の結果は、誘引剤を含まない顆粒入りガラス瓶には誘引剤を加えたガラス瓶におけるよりも少ない甲虫が捕捉されることを示した。これらの結果は１２日間にわたるｐ−メトキシシンナムアルデヒドの持続放出を示唆する（対比１）。最初の３日間を除いて、誘引剤の添加法（ｐｏｓｉｔｉｏｎ）（即ち、浸漬対封入）又は顆粒交換の有無（対比２、３、６、７、８、９、１０、１１）による効果は存在しなかった。誘引剤の濃度に関する有意な線形関係が存在し、このことは用量効果を実証した（対比４、５、１２、１３）。遅いサンプリング期間中には多い甲虫が捕捉されたので（表４）、捕捉日によって有意な効果が存在した（Ｆ＝９２．５、ｄｆ＝３．１９５、Ｐ＜０．００１）。このことは、ハムシモドキ幼虫（ｒｏｏｔｗｏｒｍ）の発生は８月中続くので、集団全体の増加を表す。 a/ 顆粒１０ｍｇを５０％エタノール１００ｍｌ中に１時間浸漬し、３２０ｎｍにおける吸光度を読み取ることによってｐ−メトキシシンナムアルデヒドを分析した。読取り値を標準曲線に比較した。 b/ ｐ−メトキシシンナムアルデヒドをゼラチン化前に製剤に加えた（封入）又は予め製造した顆粒をＰＭＣｎ含有溶剤中に浸漬した。 a/ ｄｆ＝１．５２実施例３：無機塩による研究Ａ．顆粒付着性に対する無機塩の種類の影響Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）３０ｇに１種類以上の無機塩と水との混合物を混合することによって、顆粒を製造した。混合が進行するにつれて、個別の顆粒が生成した。これらの顆粒を実施例１の操作に従って、顕微鏡ガラススライドへの付着性に関して試験した。これらの研究結果を下記表７に要約する。Ｂ．ワタの葉への顆粒の付着性澱粉約２６ｇに、水３０ｍｌ中にＣａＣｌ₂・２Ｈ₂Ｏ約４５ｇを溶解して製造した水溶液約７ｍｌを混合することによって顆粒を製造した。対照として、水２５ｍｌとＭｉｒａｇｅｌ（登録商標）２５ｇとによって顆粒を製造した。顆粒約３０ｍｇを予め濡らしたワタの葉３０枚の各々に供給した。供給後１日、７日又は１４日目に、１処理につき葉１０枚の各々から顆粒を回収し、計量して、時間が経つにつれての付着性を評価した。さらに、３回のサンプリング期間の各々の間に各葉ディスクに水を供給した。澱粉がＭｉｒａｇｅｌ（登録商標）である場合には、塩化カルシウムによって製造した顆粒の全て（３０ｍｇ）は１日目に存在したが、水によって製造した顆粒では２４ｍｇのみが存在した。７日後に、塩化カルシウム顆粒の２２ｍｇが残留したが、水顆粒では１１ｍｇのみが存在した。１４日後に、塩化カルシウム顆粒の１３ｍｇが残留したが、水顆粒では３ｍｇのみが存在した。澱粉がプレゼラチン化コーンフラワー（ｃｏｒｎｆｌｏｕｒ）９６１である場合には、塩化カルシウムによって製造した顆粒２１ｍｇと水によって製造した顆粒２５ｍｇとを１日目に回収した。７日後に、塩化カルシウム顆粒と水顆粒との平均回収量はそれぞれ２０ｍｇと３ｍｇであった。Ｃ．顆粒サイズの効果ワタの葉への付着性に対する粒度の効果を試験するために、澱粉約２６ｇに水３０ｍｌ中にＣａＣ１₂・２Ｈ₂Ｏ約４５ｇを溶解して製造した水溶液約７ｍｌを混合することによって顆粒を製造し、ワイヤメッシュによって所望のサイズ範囲にふるい分けした。ワタの葉への付着性を実施例１の操作に従って１日後と７日後に測定した。２０メッシュを通過するが４０メッシュを通過しない顆粒（＋２０−４０）２６ｍｇと２０ｍｇとが、１日後と７日後にそれぞれ回収された。＋１０−２０サイズ顆粒では２０ｍｇと１６ｍｇとが、１日後と７日後にそれぞれ回収された。他の研究では、プレゼラチン化フラワー（ｆｌｏｕｒ）９８０（ＩｌｌｉｎｏｉｓＣｅｒｅａｌＭｉｌｌｓから供給）とより低濃度のＣａＣｌ₂（水３０ｍｌ中にＣａＣｌ₂・２Ｈ₂Ｏ３０ｇ）とを用いたこと以外は、上記と同様に顆粒を製造した。次に、これらの顆粒をワイヤメッシュによって所望のサイズ範囲にふるい分けした。ワタの葉への付着性を実施例１の操作に従って１日後と７日後に測定した。＋１６−２０サイズの顆粒の２３ｍｇと１２ｍｇとが、１日後と７日後にそれぞれ回収され、＋１０−１６サイズの顆粒の１７ｍｇと８ｍｇとが、同じ期間に回収された。これらの研究からのデータは、塩化カルシウムによって製造した顆粒はワタの葉に付着したが、水のみで製造した顆粒は洗い落とされたことを示す。さらに、一般に、小さい粒子は大きい顆粒よりも良好に付着し、フラワー９６１を用いて製造した顆粒はフラワー９８０を用いて製造した顆粒よりも良好に付着した。Ｄ．ヨーロッパアワノメイガによるバイオアッセイ本発明の方法に従って製造して、用いた顆粒の実際の受容性（ａｃｔｕａｌａｃｃｅｐｔａｎｃｅ）を試験するように、研究を設計した。固体を加える前の液体部分にＢｔを加えたこと以外はＣ項において上述した操作に従って、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）、コーンフラワー９６１及びＣａＣｌ₂を用いて顆粒を製造した。Ｂｔ活性を国際単位で測定し、顆粒の所望の活性を得るために充分なＢｔを加えた。一部の顆粒は、アワニメイガ幼虫が良好に反応する商業的に入手可能な摂食刺激薬であるＣｏａｘ（（登録商標）を用いて製造した。次に、グリシンエンベロープから顆粒を注意深く散布することによって、予め標識した面積３３ｃｍ²において濡れたワタの葉に顆粒を供給した。乾燥後に、この葉の面積を取り出して、新生（新たに購化した）アワノメイガ幼虫１０匹を含む９ｃｍプラスチックペトリ皿に入れた。３日後に、ペトリ皿を開けて、幼虫の死亡率を得た。各処理に関して１０回の反復を実施した。これらの研究結果を下記表８に要約する、この表において太い線は個々の実験を分離する。塩化カルシウムとＣｏａｘ（登録商標）とを用いて製造した顆粒は、Ｃｏａｘ（登録商標）を用いずに製造した顆粒よりも効果的であった。一般に、多量の顆粒が多くの昆虫を殺し、高レベルのＢｔを含む顆粒もより多くの幼虫を殺した。Ｆｌｏｕｒ９６１を用いて製造した顆粒は、使用前でさえも、凝集し、顆粒のあまり均一ではない分散を生じた。このような凝集は、葉表面の顆粒の均一な分布に比べて、昆虫が凝塊を発見しやすいので、低い死亡率を生ずると思われる。Ｅ．摂食選択性（ｆｅｅｄｉｎｇｐｒｅｆｅｒｅｎｃｅ）これらの研究は、２種類の選択肢を与えた場合に、アワノメイガが１種類の顆粒を優先的に食べるかどうかを判定するために設計して、実施した。上記Ｃ項で開示したように、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）、コーンフラワー９６１又はコーンフラワー９８０を用いて顆粒を製造した。当該技術分野において周知の標準方法に従って、摂食選択性を判定した（Ｂａｒｌｅｔｔ等）。これらの研究結果を下記表９に示す、表中で個々の実験は太い線で分離する。このデータはフラワー９６１又はフラワー９８０を用いて製造した顆粒がＭｉｒａｇｅｌ（登録商標）を用いて製造した顆粒と比べて選択させた場合に非常に好まれたことを示す。幼虫はさらにいずれかのフラワーを用いて製造した顆粒を、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）とＣｏａｘ（登録商標）とを用いて製造した顆粒に比べて選択させた場合に、好み、このことはフラワー中のタンパク質がＣｏａｘ（登録商標）の成分よりも良好な摂食刺激薬であることを示唆する。いずれかのフラワーを用いて製造した顆粒の間で選択させた場合に、Ｃｏａｘ（登録商標）も存在するときには、幼虫は選択性を全く示さないか又は僅かに示すにすぎないが、Ｃｏａｘ（登録商標）が存在しないときには、幼虫はフラワー９８０を好んだ。Ｆ．トウモロコシ中の顆粒のバイオアッセイ（１）コーンフラワー９６１約２６ｇに、水３０ｍｌ中にＣａＣｌ₂・２Ｈ₂Ｏ約４５ｇを溶解して製造した水溶液約７ｍｌを、又は（２）プレゼラチン化フラワー９８０約２６ｇに、水３０ｍｌ中にＣａＣ１₂・２Ｈ₂Ｏ約３０ｇを溶解して製造した水溶液約７ｍｌを混合することによって顆粒を製造した。顆粒を温室育ちのトウモロコシの輪生体（ｗｈｏｒｌ）に供給した。次に、卵塊（２／植物）又は幼虫（２５／植物）をトウモロコシに供給した。７日後に、植物を切開し、生存幼虫を計数した。これらの研究からのデータを下記表１０に示す、表中で個々の実験は太い線で分離する。顆粒は全て、植物の輪生体内においてアワノメイガに対して非常に有効であった。顆粒はアワノメイガが活発に餌を食べる輪生体内に濃縮される傾向があった。それ故、幼虫が顆粒上に存在して、餌を食べるか又は顆粒（特に、フラワー９８０によって製造した顆粒）の外側を洗浄して、Ｂｔによって汚染された水を摂取することが非常に考えられる。Ｂｔを含む種々な処理には有意差が見られなかった。実施例４：有機溶剤と無機塩とによる研究Ａ．ガラススライドへの付着性Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）約３０ｇに、水混和可能な有機溶剤と、無機塩を含む水性溶剤とを混合することによって顆粒を製造した。実施例２の操作に従ってゲル化素材から顆粒を製造した。形成した顆粒の付着性を実施例１の操作に従って評価した。この研究からの要約データを下記表１１に示す。表９のデータは、水混和可能な有機溶剤［アセトン又はイソプロピルアルコール（ＩＰＯＨ）］と無機塩［ＦｅＣｌ₃又は（ＮＨ₄）２ＳＯ₄］を用いて製造した顆粒がガラススライドに付着することを示す。Ｂ．ワタの葉への付着性実施例２の操作に従って、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）（３０ｇ）、無機塩及び水混和可能な有機溶剤を用いて顆粒を製造し、ワタの葉へのそれらの付着性を実施例１の操作に従って評価した。これらの研究からの要約データを下記表１２に示す。 * 残留顆粒（ｍｇ） ** （ＮＨ₄）₂ＳＯ₄は粉状であり、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）に直接加えた。表１２のデータは、水混和可能な有機溶剤、無機塩又はこれらの混合物を用いて製造した顆粒が植物の葉の表面に付着することを示す。Ｃ．Ｂ．トゥリンギエンシスによるバイオアッセイＭｉｒａｇｅｌ（登録商標）と、昆虫病原体（ｅｎｔｏｍｏｐａｔｈｏｇｅｎ）バチルストゥリンギエンシス（Ｂａｃｉｌｌｕｓｔｈｕｒｉｎｇｉｅｎｓｉｓ）（Ｂｔ）と、水、水混和可能な有機溶剤及び無機塩から成る種々な製剤とを用いて製造した。次に、顆粒をアミラーゼ酵素によって加水分解して、実施例３に述べたようにオストリニアヌビラリスの新生幼虫（ｎｅｎｏｎａｔｅ）に供給した。６種類の顆粒製剤を製造して、研究した。製剤１では、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）４３ｇに３０％（ｖ／ｖ）２−プロパノール溶液３５ｍｌを混合した。次に、Ｂｔテクニカルパウダー（ＡｂｂｏｔｔＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ６８，９００ＩＵ／ｍｇ）１ｇを顆粒の外側に塗布した。製剤２では、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）４３ｇに３０％（ｖ／ｖ）２−プロパノール溶液４３ｍｌを混合した。次に、Ｂｔテクニカルパウダー（ＡｂｂｏｔｔＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ６８，９００ＩＵ／ｍｇ）１ｇを顆粒の外側に塗布した。製剤３では、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）４３ｇにＢｔ１ｇを混合し、次に３０％（ｖ／ｖ）２−プロパノール溶液４３ｍｌを混合した。これによって、Ｂｔは顆粒全体に均一に分散した。製剤４では、ＣａＣｌ₂・２Ｈ₂Ｏ９０ｇを水６０ｍｌに溶解した。この溶液４ｍｌにＭｉｒａｇｅｌ（登録商標）３０ｇを混合した。追加の４ｍｌのＣａＣｌ₂溶液を次に混合して、顆粒を形成した。次に、Ｂｔ９７５ｍｇを顆粒上に塗布した。製剤５では、Ｂｔ９７５ｍｇにＭｉｒａｇｅｌ（登録商標）３０ｇを混合した。この澱粉−Ｂｔ混合物にＣａＣｌ₂溶液（ＣａＣｌ₂・２Ｈ₂Ｏ９０ｇを水６０ｍｌに溶解した）約８ｍｌを加えた。製剤６では、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）３０ｇにＢｔ（１６００ＩＵ／ｍｇ）を混合してから、これを水３０ｍｌに加えた。数時間後に、この素材をＷａｒｉｎｇブレンダー中で粉砕した。これらの研究結果を下記表１３に要約する。 * 昆虫６０匹／製剤を基準にする。表１３のデータは、本発明の方法によって配合して用いた場合に、昆虫病原体Ｂｔの殺虫活性が影響されないことを示す。実施例５：他の水分散剤による研究Ａ．糖水約２０ｇに糖（糖密、スクロース又はＳｔａｌｅｙデキストリン２００）約８０ｇを混合することによって、糖溶液を製造した。この糖溶液約８ｍｌにフラワー９６１約３０ｇを加え、得られた混合物を混和した。形成した顆粒を次に乾燥させて、過剰な水分を除去した。ガラススライドとワタの葉とに対する顆粒付着性を実施例１の操作に従って測定した。スクロース、糖密及びＳｔａｌｅｙデキストリン２００を用いて製造した顆粒の６１．２％、６３％及び３５．８％が、それぞれ、４回の洗浄／乾燥サイクル後にガラススライドに付着した。スクロース、糖密及びＳｔａｌｅｙデキストリン２００を用いて製造した顆粒の１３．９％、１４．３％及び１８．５１％が、それぞれ、温室での７日間後にワタの葉表面に残留した。プレゼラチン化Ｆｌｏｕｒ９６１１５ｇに、２，４−Ｄ塩（２，４−ジクロロフェノキシアセテート・ナトリウム塩）１．５ｇと糖密（固形分７４％）４ｇとを乳鉢と乳棒によって混合した。２．４−Ｄを２，４−Ｄエステル（２，４− ジクロロフェノキシアセテート・イソプロピルエステル）、メトラクロール（ｍｅｔｏｌａｃｈｌｏｒ）（２−クロロ−Ｎ−（２−エチル−６−メチルフェニル）−Ｎ−（２−メトキシ−１−ベンゼンジカルボキシレート）、ジアジノン（０，０−ジエチル０−［６−メチル−２−（１−メチルエチル）−４−ピリミジニル］ホスホロチオエート）又はカルバリール（１−ナフタレニルメチルカルバメート）に代えた製剤も製造した。他の例では、ジミリン（Ｄｉｍｉｌｉｎ）（Ｎ −｛［（４−クロロフェニル）アミノ｝カルボニル｝−２，６−ジフルオロベンズアミド）１１ｇを２−プロパノール５０ｍｌと水１００ｍｌ中に懸濁させ、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）２００ｇを混合した。上記サンプルの全ては予め濡らした顕微鏡ガラススライドに良好に付着した。Ｂ．乾燥した生物体物質１．植物の葉方法Ｗａｒｉｎｇブレンダー中で新鮮な植物の葉５ｇにプレゼラチン化フラワー９６１又はＭｉｒａｇｅｌ（登録商標）１５ｇを混合した。このフラワーをゲル化して、顆粒を形成するために充分な水分を植物組織が与えた。乾燥後に、物質１６ｇが回収された。形成した顆粒のガラススライドとワタの葉とに対する付着性を上述のように測定した。ガラススライドアッセイでは、付着性はＭｉｒａｇｅｌ（登録商標）とトウモロコシの葉とを用いて製造した顆粒では９０．３％、Ｍｉｒａｇｅｌ（登録商標）とワタの葉とを用いて製造した顆粒では９１．６％、フラワーとホースラディシュの葉とを用いて製造した顆粒では８３．１％、フラワーとワタの葉とを用いて製造した顆粒では７５．６％であった。フラワーとワタの葉とを用いて製造した顆粒２２ｍｇが７日後にワタの葉表面に残留した。２．昆虫方法エントモポックスウィルスに感染した又は感染しない冷凍グラスホッパー（感染グラスホッパー約１２匹又は非感染グラスホッパー５匹）５ｇに、Ｗａｒｉｎｇブレンダー中でプレゼラチン化フラワー９６１１５ｇを混合した。グラスホッパーの水分はゲル化と顆粒形成を生ずるために充分であった。乾燥後に、顆粒１８ｇが回収された。形成した顆粒のガラススライドとワタの葉とに対する付着性を上述のように測定した。ガラススライド上に載せた顆粒の２６％は４回の洗浄／乾燥サイクル後に保持されたが、顆粒３０ｍｇ／葉の供給後の７日目にワタの葉表面に顆粒１６．３ｍｇが残留した。第３期〜第４期グラスホッパー約３０匹を、下記のように、４種類の供試製剤の１種類１ｇと新鮮なライ麦苗木葉約２０ｇとを含む円筒形マイラー管（ｍｙｌａｒｔｕｂｅ）（長さ３０ｃｍ、直径１０ｃｍ）中に入れた。１．エントモポックスウィルス感染グラスホッパーを用いて製造した顆粒２．非感染グラスホッパーを用いて製造した顆粒３．小麦ふすまに塗布したエントモポックスウィルス４．対照小麦ふすま３日後に、顆粒を取り出し、新鮮なライ麦を２８日間供給した。グラスホッパーを死亡したときに回収し、標準方法を用いて、全てのグラスホッパーをウィルス感染に関して検査した。これらの研究からの結果を下記表１４に要約する。３．吸水性ポリマー澱粉及び加水分解アクリロニトリルの吸収性ポリマー０．２５ｇによって水５ｇを吸収させ、Ｗａｒｉｎｇブレンダー中でフラワー９６１２０ｇに少量ずつ（ｐｏｒｔｉｏｎｗｉｓｅ）加えた。混合プロセス中に形成された顆粒を室温において乾燥させた。形成した顆粒のガラススライドとワタの葉とに対する付着性を上述のように測定した。ガラススライド上に載せた顆粒の８７％は４回の洗浄／乾燥サイクル後に保持された。顆粒３０ｍｇ／葉の供給後の７日目にワタの葉表面に顆粒２１．０２ｍｇが残留した。４．無水ＣａＣｌ₂ プレゼラチン化フラワー９６１にふるい分けした無水ＣａＣｌ₂（４０メッシュ通過）を混合し、混和して、識別可能な顆粒を含まないダスト状混合物を形成した。澱粉対ＣａＣｌ₂の重量％比は約８：２から約３９：１まで変化した。形成した顆粒のガラススライドとワタの葉とに対する付着性を実施例１の操作の変更方法に従って測定した。ガラススライド又はワタの葉を予め濡らす代わりに、このダストを乾燥表面に直接供給し、大気から水和させた。次に、この表面を前記操作に従って洗浄した。乾燥した葉に供給した後に、ＣａＣｌ₂が空気から水分を充分な量で吸収して、フラワーを濡らし、葉表面で添加成分を直接配合すると思われる。この製剤のガラススライドへの付着性は澱粉対ＣａＣｌ₂の比によって変化した。この比が８：２である場合に、ガラススライド上の保持は３６．６％であり；この比が９：１の場合には１６．３％であり；この比が１９：１である場合に３％であり；この比が３９：１である場合に５．１％であった。この製剤のワタの葉への付着性も澱粉対ＣａＣｌ₂の比によって変化した。この比が８：２である場合に、７日後のワタの葉上の保持は１４．３ｍｇであり；この比が１９：１の場合には８．６ｍｇであった。ワタの葉ディスク上のヨーロッパアワノメイガに対する種々な製剤の効力を検査する方法を開発した。一部の顆粒にＢｔを加えた以外は、上述したように、糖、植物の葉、冷凍昆虫、吸水性ポリマー又は無水ＣａＣｌ₂を用いて顆粒を製造した。温室で成長した、完全に広げたワタの葉上に予め標識した湿った３３ｃｍ² ディスクに、１０〜３０ｍｇの顆粒を供給した。次に、このディスクを葉から切り取り、新しく購化したアワノメイガ幼虫１０匹と共にプラスチック皿に入れた。この幼虫に３日間摂食させ、その後に皿を開け、生存幼虫と死亡幼虫とを計数して、死亡率を得た。この研究からの結果を下記表１５に要約する。 *乾燥した葉に顆粒を供給。実施例６：被覆顆粒による研究プレゼラチン化フラワー９８０（ＩｌｌｉｎｏｉｓＣｅｒｅａｌＭｉｌｌｓからの商業的コーンフラワー）（メッシュサイズ＋１０−１６）２０ｇに、等量（ｗｔ／ｗｔ）のＣａＣｌ₂・２Ｈ₂Ｏと水とを混合して製造した塩溶液７ｍｌ中に懸濁させたＣｏｎｄｏｒテクニカルバチルストゥリンギエンシス（Ｂｔ）（Ｅｃｏｇｅｎから）５７０ｍｇを混合した。これはＢｔによるフラワーの被覆を生じた。室温における乾燥後に＋１０−１６メッシュ物質２６ｇを回収した。供給後１日目と７日目とのワタの葉から、それぞれ、平均１６．６ｍｇと８．１ｍｇとの顆粒を回収した。実施例１Ｂにおけるように、葉を７日間に全体で３回水ですすぎ洗いした。メッシュサイズ＋１６−２０によって製造した顆粒は、ワタの葉への供給後の１日目と７日目にそれぞれ２３ｍｇと１２ｍｇの回収を生じた。実施例３Ｆの操作に従って、Ｂｔを含む又は含まない、上述のように製造した顆粒をトウモロコシ輪生体に供給して、ヨーロッパアワノメイガ幼虫に感染させた。７日後に、平均１．７匹のアワノメイガがＢｔ顆粒で処理したトウモロコシ上に計数されたが、Ｂｔなしで処理した植物からは平均１３．８匹のアワノメイガが回収された。このプロセスを拡大するために、フラワー９８０（メッシュサイズ＋１６−２０）９００ｇに、遊星形ミキサー中で、摂食刺激薬Ｃｏａｘ（登録商標）１００ｇとテクニカルＢｔ６．９ｇとを乾式混合した。混合しながら、塩化カルシウム溶液３００ｍｌを少量ずつ加えた。風乾生成物はＢｔ４００ＩＵ単位／物質ｍｇを含み、磨砕せずにフラワーのオリジナル粒度を保持した。フラワー９８０とフラワー９６１との組合せを用いても顆粒を製造することができる。フラワー９８０（＋１０−１６）１２５ｇに、フラワー９６１（＋６０メッシュ）２５ｇを混合した。テクニカルＢｔ１．６５ｇを含む塩化カルシウム溶液１５ｍｌを混合しながら加えた。＋１０−１６メッシュ粒子の回収量は風乾後に１６８ｇであった。これらの研究からのデータは、植物表面に付着するフラワー粒子上にＢｔを塗布することができる、本発明の他の態様を実証する。実施例７：他の表面への顆粒の付着性実施例５Ｂ４におけるように２：１の比での粉状無水塩化カルシウムとフラワー９６１によって、吸着性粒子を製造し、乾燥表面に供給した。これらの粒子は動物ヘア、鉄金属及びアルミニウムホイルに粘着した。実施例３ＢにおけるようにＦｌｏｕｒ９６１に塩化カルシウム溶液を混合することによって顆粒を製造した。メッシュサイズ＋２０−４０である顆粒を動物ヘア、サランラップ、アルミニウムホイル、パラフィン紙及びプロピレンの予め濡らした表面に供給した。顆粒はこれらの面の全てに良好に付着し、前述のように洗い落としに耐えた。上記実施例は本発明の特定の実施態様を説明する。このような実施態様において本発明の本来の要旨及び範囲から逸脱せずに種々な修正、変更及び変化がなされうることは当業者に容易に明らかであろう。参考文献以下に記載する参考文献は本発明で使用する方法、手法、および／または組成物を補充、説明、背景を説明、あるいは教示するために、参考文献として本明細書に包含される。

【手続補正書】特許法第１８４条の８【提出日】１９９４年８月１５日【補正内容】差し替え用紙第５１〜５２頁の翻訳文：原翻訳文第５１頁１行〜第５７頁最終行（請求の範囲・・・・・記載の顆粒。）と差し替える請求の範囲１．病害虫防除剤を包含する付着性デンプン基剤顆粒の製造法であって、（ａ）約５℃〜約１００℃の温度において、有効包含量のプレゲル化デンプン；有害生物駆除有効量の該病害虫防除剤；無機塩、水吸収剤ポリマー、糖および乾燥生物物質から成る群より選択される有効分散剤量の水分散剤；並びに水を混合して混合物を生成し；（ｂ）該混合物をゲル化条件下および該混合物が付着性顆粒を生成するのに十分な時間で保持し；そして（ｃ）有害生物駆除有効量の該病害虫防除剤を含有する該顆粒を回収する工程を含む上記方法。２．前記混合が、有効包含量のプレゲル化デンプン、有害生物駆除有効量の該病害虫防除剤および有効分散剤量の水分散剤と水とを混合して混合物を生成することを含み、ここにおいて該病害虫防除剤は該プレゲル化デンプン中に封入されている請求項１に記載の方法。３．前記プレゲル化デンプンが、完全にプレゲル化されたパールコーンスターチ、パールコーンスターチ、ワクシーコーンスターチ、トウモロコシ粉末、ジャガイモアミロペクチンまたはそれらの混合物である請求項１に記載の方法。４．前記病害虫防除剤が、生きている病原体、化学的有害生物駆除剤、病害虫誘引剤、病害虫食刺激剤またはそれらの混合物である請求項１に記載の方法。５．前記生きている病原体が、細菌、真菌、ウイルス、原生動物または線虫である請求項５に記載の方法。６．前記細菌がＢ．トゥリンギエンシス（ｔｈｕｒｉｎｇｉｅｎｓｉｓ）である請求項６に記載の方法。７．前記無機塩が、ハロゲン化物、硫酸塩、リン酸塩、炭酸塩またはそれらの混合物である請求項１に記載の方法。８．前記無機塩が、ＣａＣｌ₂、（ＮＨ₄）₂ＳＯ₄、Ｎａ₂ＳＯ₄、ＫＩ、ＦｅＣｌ₃またはそれらの混合物である請求項１に記載の方法。９．前記付着性顆粒が、植物表面に対して付着性である性質を特徴とする請求項１に記載の方法。１０．前記植物表面が植物の葉の表面である請求項２０に記載の方法。１１．前記付着性顆粒が、動物の外表面に対して付着性である性質を特徴とする請求項１に記載の方法。１２．動物の前記外表面が、皮膚、毛皮または毛である請求項２２に記載の方法。１３．前記デンプン基剤顆粒を、請求項１に記載の方法によって製造する請求項２４に記載の方法。１４．請求項１に記載の方法によって製造されたデンプン基剤顆粒。【手続補正書】特許法第１８４条の８【提出日】１９９４年９月８日【補正内容】差し替え用紙第３頁の翻訳文：原翻訳文第３頁３行〜第４頁９行（餌は、・・・・・が含まれた。）と差し替える餌は、グラスホッパー（ｇｒａｓｓｈｏｐｐｅｒｓ）（ショットウェル（Ｓｈｏｔｗｅｌｌ）、１９４４年）に対する、より最近ではヨーロッパアワノメイガ（ｃｏｒｎｂｏｒｅｒｓ）（マクガイア（ＭｃＧｕｉｒｅ）ら、１９９０年）に対する防除作業において用いられてきた。餌は摂取される必要があるので、それらは液体スプレーか、ダストかまたは不活性顆粒担体よりもはるかに特効性である。アリ（ｆｉｒｅａｎｔ）などの地上に住む昆虫および選択的有害生物駆除剤使用を必要とするある種のグラスホッパー種に対する吸収による病害虫管理プログラムは、これらの種類の餌の応用分野である。しかしながら、現在利用可能な餌は、顆粒が給餌区域から容易に駆逐され、したがってそれらが標的病害虫に対して無効になるので、葉を常食する病害虫の大部分を防除する有用性には限界がある。更に、理論計算値は、１ポンド／エーカー（５．４４ｋｇ／ヘクタール）の適用率において葉の面積の０．０１％未満が覆われることを示し、直径約１ミリメートル（ｍｍ）の粒度が推定される（ケストラー（Ｋｏｅｓｔｌｅｒ）、１９８０年）。昆虫が顆粒を発見する可能性を最大限にするためには、揮発性誘引剤を製剤中に包含してよい（例えば、マインケ（Ｍｅｉｎｋｅ）ら、１９８９年；メトカーフ（Ｍｅｔｃａｌｆ）およびランプマン（Ｌａｍｐｍａｎｎ）、１９８９年；ランス・アンド・スッター（Ｌａｎｃｅ＆Ｓｕｔｔｅｒ）、１９９０年）。昆虫防除剤用の顆粒担体は、概して、土壌性病害虫の防除にのみ適当であった。それらは葉に対して粘着しにくいし、したがって、風、雨または他の妨害作用によって除去されやすいので、植物に対する昆虫の葉の防除には有用ではなかった。葉の昆虫防除用の顆粒担体は有効でも経済的でもなかった。デンプンマトリックス中に昆虫病原体を封入する方法が開発された。（デュンクレ（Ｄｕｎｋｌｅ）およびシャシャ、１９８８年並びに米国特許第４，８５９，３７７号明細書）。近年、一連の論文は、デュンクレ・アンド・シャシャ（１９８８）技法を用いる可能性を検討してきた。これらのデンプンマトリックス中に封入された薬剤の一つの種類は細菌、特に、ヨーロッパアワノメイガの防除用のバチルス・トゥリンギエンシス・バーリナー（ＢａｃｉｌｌｕｓｔｈｕｒｉｎｇｉｅｎｓｉｓＢｅｒｌｉｎｅｒ）であった（マクガイアら、１９９０年）。山地グラスホッパーの防除用のグラスホッパー昆虫ポックスウイルスも同様に処方された（マクガイアら、１９９１年）。もう一つの応用において、製剤を製造するためのデンプン封入法は、成体ディアブロティカ種（Ｄｉａｂｒｏｔｉｃａｓｐｐ．）を防除するのに用いられた（例えば、ラーンスおよびスッター、１９９０年；ワイスリング・アンド・マインケ（Ｗｅｉｓｓｌｉｎｇ＆Ｍｅｉｎｋｅ）、１９９１年）。製剤中の成分には、誘引剤、摂食刺激剤（ククルビタシン）および少量の殺虫剤が含まれた。差し替え用紙第１５頁の翻訳文：原翻訳文第１５頁６行〜第１６頁６行（本発明の方法・・・・・保持される。）と差し替える本発明の方法とは対照的に、エデン（Ｅｄｅｎ）らの封入法（米国特許第４，７５５，３９７号明細書）は、飽和または過飽和塩溶液の使用を考察している。無機塩と一緒に用いられる水性溶媒は、水および、場合により、上記に開示されたような水混和性有機溶媒を含む。好ましい有機溶媒、並びに水および水混和性有機溶媒の好ましい比率は、前記に記載されたのと同様である。水性溶媒が水混和性有機溶媒を含む場合、無機塩をデンプンと混合する前にこのような有機溶媒と混合することができるしまたは塩およびデンプンを、有機溶媒を加える前にドライブレンドすることができる。もう一つの実施態様において、無機塩を水または水性溶媒と混合する前にデンプンと混合する。このような実施態様により、用いられる水性溶媒または水の量は、無機塩の性状および配合に依る。用いられる水性溶媒または水の最小量は、実質的に全部（約９０％）のデンプンをゲル化させ且つ顆粒生成させるのに必要な量である。無機塩がＣａＣｌ₂などの無水吸湿性塩である場合、ゲル化および顆粒生成に十分な水は、無水塩によって吸収される大気中の水分によって供給される。このような状況では、他の水分を加える必要がない。例として、付着性顆粒は、デンプンおよび無水ＣａＣｌ₂を約８：２〜約３９：１の重量％比で混合し、そして空気中から水分を吸収させることによって生成された。（以下の実施例３を参照されたい）ＣａＣｌ₂が６倍モル過剰の水を吸収した場合［Ｈａｗｌｅｙ′ｓＣｏｎｄｅｎｓｅｄＣｈｅｍｉｃａｌＤｉｃｔｉｏｎａｒｙ，第１１版，Ｎ．Ｉ．サクス（Ｓａｘ）およびＲ．Ｊ．ルイス・シニア（Ｌｅｗｉｓ，Ｓｒ．）改訂、バン・ノストランド・ライホールド・カンパニー（ＶａｎＮｏｓｔｒａｎｄＲｅｉｈｏｌｄＣｏ．）、ニューヨーク（１９８７）］、デンプン、ＣａＣｌ₂および吸収された水を有する混合物のデンプン対水の重量％比は、約１０：１．６〜約１０：０．２であった。当業者は、デンプンを用いて顆粒を生成するのに必要とされるＣａＣｌ₂以外の無水塩の量を計算することができる。デンプン、病害虫防除剤、水分散剤および水から生成された混合物は、顆粒生成に十分な時間およびゲル化条件下で保持される。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号庁内整理番号ＦＩＡ０１Ｎ 57/12 Ｇ 9155−4Ｈ 57/16 １０３Ｃ 9155−4Ｈ

Claims

【特許請求の範囲】１．病害虫防除剤を包含する付着性デンプン基剤顆粒の製造法であって、（ａ）約５℃〜約１００℃の温度において、有効包含量のプレゲル化デンプン、有害生物駆除有効量の該病害虫防除剤、有効分散剤量の水溶性揮発性有機溶媒以外の水分散剤および水を混合して混合物を生成し；（ｂ）該混合物をゲル化条件下および該混合物が付着性顆粒を生成するのに十分な時間で保持し；そして（ｃ）有害生物駆除有効量の該病害虫防除剤を含有する該顆粒を回収する工程を含む上記方法。２．前記混合が、該病害虫防除剤、該水分散剤および該水を混合して混合物を生成した後、該混合物をプレゲル化デンプン顆粒と混合して混合物を生成することを含み、ここにおいて該プレゲル化デンプン顆粒は該病害虫防除剤で被覆されている請求項１に記載の方法。３．前記混合が、有効包含量のプレゲル化デンプン、有害生物駆除有効量の該病害虫防除剤および有効分散剤量の水分散剤と水とを混合して混合物を生成することを含み、ここにおいて該病害虫防除剤は該プレゲル化デンプン中に封入されている請求項１に記載の方法。４．前記プレゲル化デンプンが、完全にプレゲル化されたパールコーンスターチ、パールコーンスターチ、ワクシーコーンスターチ、トウモロコシ粉末、ジャガイモアミロペクチンまたはそれらの混合物である請求項１に記載の方法。５．前記病害虫防除剤が、生きている病原体、化学的有害生物駆除剤、病害虫誘引剤、病害虫食刺激剤またはそれらの混合物である請求項１に記載の方法。６．前記生きている病原体が、細菌、真菌、ウイルス、原生動物または線虫である請求項５に記載の方法。７．前記細菌がＢ．トゥリンギエンシス（ｔｈｕｒｉｎｇｉｅｎｓｉｓ）である請求項６に記載の方法。８．前記病害虫誘引剤がフェロモンである請求項５に記載の方法。９．前記病害虫食刺激剤がククルビタシンである請求項５に記載の方法。１０．前記化学的有害生物駆除剤が化学殺虫剤である請求項５に記載の方法。１１．前記化学殺虫剤が、ジミリン、マラチオン、カルバリルまたはダイアジノンである請求項１０に記載の方法。１２．前記化学的有害生物駆除剤が除草剤である請求項５に記載の方法。１３．前記除草剤が、２，４−Ｄまたはメタロクロルである請求項１２に記載の方法。１４．前記水分散剤が、無機塩、水吸収剤ポリマー、糖、乾燥生物物質またはそれらの混合物である請求項１に記載の方法。１５．前記水混和性有機溶媒が、Ｃ₁〜Ｃ₆アルコール、Ｃ₃〜Ｃ₆ケトンまたはジオキサンである請求項１４に記載の方法。１６．前記Ｃ₁〜Ｃ₆アルコールが２−プロパノールである請求項１５に記載の方法。１７．前記Ｃ₃〜Ｃ₆ケトンがアセトンである請求項１５に記載の方法。１８．前記無機塩が、ハロゲン化物、硫酸塩、リン酸塩、炭酸塩またはそれらの混合物である請求項１４に記載の方法。１９．前記無機塩が、ＣａＣｌ₂、（ＮＨ₄）₂ＳＯ₄、Ｎａ₂ＳＯ₄、ＫＩ、ＦｅＣｌ₃またはそれらの混合物である請求項１４に記載の方法。２０．前記付着性顆粒が、植物表面に対して付着性である性質を特徴とする請求項１に記載の方法。２１．前記植物表面が植物の葉の表面である請求項２０に記載の方法。２２．前記付着性顆粒が、動物の外表面に対して付着性である性質を特徴とする請求項１に記載の方法。２３．動物の前記外表面が、皮膚、毛皮または毛である請求項２２に記載の方法。２４．生物の病害虫集団を減少させる方法であって、該生物の外表面に対して（ａ）病害虫防除剤を包含し且つ（ｂ）該表面に対して付着するデンプン基剤顆粒を供給することを含む上記方法。２５．前記生物が植物であり且つ前記外表面が葉の表面である請求項２４に記載の方法。２６．前記生物が動物であり且つ前記外表面が皮膚、毛または毛皮である請求項２４に記載の方法。２７．前記デンプン基剤顆粒を、請求項１に記載の方法によって製造する請求項２４に記載の方法。２８．生物の病害虫集団を減少させる方法であって、（ａ）少なくとも１種類の病害虫防除剤を選択し；（ｂ）該病害虫防除剤を、（ｉ）約５℃〜約１００℃の温度において、有害生物駆除有効量の該病害虫防除剤、有効包含量のプレゲル化デンプン、有効分散剤量の水分散剤および水を混合して混合物を生成し；（ｉｉ）該混合物をゲル化条件下および該混合物が該生物の外表面に対して付着する顆粒を生成するのに十分な時間で保持し；そして（ｉｉｉ）該顆粒を回収することによって付着性顆粒中に包含し；（ｃ）該顆粒を微粒子にし且つ篩分けし；そして（ｄ）該顆粒を該生物の該外表面に供給する工程を含む上記方法。２９．前記混合が、該病害虫防除剤、該水分散剤および該水を混合して混合物を生成した後、該混合物をプレゲル化デンプン顆粒と混合して混合物を生成することを含み、ここにおいて該プレゲル化デンプン顆粒は該病害虫防除剤で被覆されている請求項２８に記載の方法。３０．前記混合が、封入量のプレゲル化デンプン、有害生物駆除有効量の該病害虫防除剤および有効分散剤量の水分散剤と水とを混合して混合物を生成することを含み、ここにおいて該病害虫防除剤は該プレゲル化デンプン中に封入されている請求項２８に記載の方法。３１．前記生物が植物であり且つ前記外表面が葉の表面である請求項２８に記載の方法。３２．前記生物が動物であり且つ前記外表面が皮膚、毛または毛皮である請求項２８に記載の方法。３３．前記プレゲル化デンプンが、完全にプレゲル化されたパールコーンスターチ、パールコーンスターチ、ワクシーコーンスターチ、トウモロコシ粉末、ジャガイモアミロペクチンまたはそれらの混合物である請求項２７に記載の方法。３４．前記病害虫防除剤が、生きている病原体、化学的有害生物駆除剤、病害虫誘引剤、病害虫食刺激剤またはそれらの混合物を含む請求項２８に記載の方法。３５．前記生きている病原体が、細菌、真菌、ウイルス、原生動物または線虫である請求項３４に記載の方法。３６．前記細菌がＢ．トゥリンギエンシスである請求項３５に記載の方法。３７．前記病害虫誘引剤がフェロモンである請求項３４に記載の方法。３８．前記病害虫食刺激剤がククルビタシンである請求項３４に記載の方法。３９．前記化学的有害生物駆除剤が化学殺虫剤である請求項３４に記載の方法。４０．前記化学殺虫剤が、ジミリン、マラチオン、カルバリルまたはダイアジノンである請求項３９に記載の方法。４１．前記化学的有害生物駆除剤が除草剤である請求項３４に記載の方法。４２．前記除草剤が、２，４−Ｄまたはメタラクロルである請求項３８に記載の方法。４３．前記水分散剤が、水混和性有機溶媒、無機塩、水吸収剤ポリマー、糖、乾燥生物物質またはそれらの混合物である請求項２８に記載の方法。４４．前記水混和性有機溶媒が、Ｃ₁〜Ｃ₆アルコール、Ｃ₃〜Ｃ₆ケトンまたはジオキサンである請求項４３に記載の方法。４５．前記Ｃ₁〜Ｃ₆アルコールが２−プロパノールである請求項４４に記載の方法。４６．前記Ｃ₃〜Ｃ₆ケトンがアセトンである請求項４４に記載の方法。４７．前記無機塩が、ハロゲン化物、硫酸塩、リン酸塩、炭酸塩またはそれらの混合物である請求項４３に記載の方法。４８．前記無機塩が、ＣａＣｌ_２、（ＮＨ₄）₂ＳＯ₄、Ｎａ₂ＳＯ₄、ＫＩ、ＦｅＣｌ₃またはそれらの混合物である請求項４３に記載の方法。４９．請求項１に記載の方法によって製造されたデンプン基剤顆粒。５０．病害虫防除剤を包含する付着性デンプン基剤顆粒。５１．前記デンプンが、完全にプレゲル化されたパールコーンスターチ、パールコーンスターチ、トウモロコシ粉末、ワクシーコーンスターチ、ジャガイモアミロペクチンまたはそれらの混合物である請求項５０に記載の顆粒。５２．前記病害虫防除剤が、生きている病原体、化学的有害生物駆除剤、病害虫誘引剤、病害虫食刺激剤またはそれらの混合物を含む請求項５０に記載の顆粒。