JPH08509020A - 液晶ポリマー組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 本発明は、（Ｉ）ヒドロキノンおよび／または４，４’−ビフェノールおよび／またはビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、（ＩＩ）テレフタル酸、（ＩＩＩ）２，６−ナフタレンジカルボン酸および／または４，４’−ビ安息香酸、（ＩＶ）４−ヒドロキシ安息香酸、（Ｖ）６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸および任意の（ＶＩ）脂肪族ジオールを指定した比率で用いて誘導した液晶ポリマー類（ＬＣＰ類）に関する。このＬＣＰ類は、非常に強靭なフィルムを生じることに加えて、成形用樹脂として有用であるか或は他の熱可塑性ポリマー類と一緒にブレンドするに有用である。

Description

【発明の詳細な説明】 液晶ポリマー組成物 発明の背景 本発明は、融点が組成範囲に渡って幅広く変化する新規な液晶ポリマー組成物 に関する。このような融点に関する特性から、この組成物は他のポリマー類とブ レンドするに特に有効である。 液晶ポリマー類（「ＬＣＰ類」）は本技術分野で公知であり、これには、多様 な芳香族ジオール類、二酸類およびヒドロキシ酸類から製造される液晶ポリマー 類が含まれる。ＬＣＰ類が示す物性、例えば融点（有していれば）、熱たわみ温 度、引張り強度などは多様である。これらの特性に応じて、ＬＣＰ類は数多くの 用途、例えば成形用樹脂、半透膜、ブレンド物、フィルムなどで有用である。本 発明は、ヒドロキノン（「ＨＱ」）および／または４，４’−ビフェノール（「 ＢＰ」）および／またはビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル（「ＰＯＰ」 ）、テレフタル酸（「ＴＰＡ」）、２，６−ナフタレンジカルボン酸（「ＮＰＡ 」）および／または４，４’−ビ安息香酸（「ＢＢ」）、４−ヒドロキシ安息香 酸（「ＨＢＡ」）、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸（「ＮＨＡ」）、および任 意の脂肪族ジオールおよび別の芳香族二酸を特定の比率で用いて製造したＬＣＰ 類に関する。このＬＣＰ類は、典型的なＬＣＰ熱互変用途、例えばフィルムおよ び成形用樹脂などで有用性を示す。加うるに、このＬＣＰ類は、上述した融点範 囲を示すことから、他のポリマー類と一緒にブレンドするに有用である。 発明の要約 本発明は液晶ポリマー含有組成物に関係しており、この液晶ポリマー は、下記の繰り返し単位： （Ｉ） から成る群から選択される少なくとも１種の繰り返し単位、 （ＩＩ） （ＩＩＩ） から成る群から選択される少なくとも１種の繰り返し単位、 （ＩＶ） （Ｖ） （ＶＩ） を含んでおり、ここで、 各Ａｒは、独立して、二価の芳香族基であり、そして各Ｒは、独立して、２から １０個の炭素原子を有するアルキレン基であり、そして更にここで、（ＩＩ）： （ＩＩＩ）のモル比は２５：７５から９０：１０の範囲であり、（Ｉ）：（ＩＩ ）＋（ＩＩＩ）のモル比は本質的に１：１であり、（ＩＶ）：（Ｖ）のモル比は ９７：３から５０：５０の範囲であり、（ＩＶ）と（Ｖ）を足したモル数は（Ｉ ）１００モル当たり１００から６００の範囲であるが、但し の時、（Ｖ）のモル数が下記の方程式： を満足させることを条件とすると共にまた、 であることを条件とし、ここで、（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、（ Ｖ）および（ＶＩ）をモルの単位で表す。本出願全体を通して、（Ｉ）のモル数 は（ＩＡ）と（ＩＢ）と（ＩＣ）を足した総モルであり、そして（ＩＩＩ）の全 モル数は（ＩＩＩＡ）と（ＩＩＩＢ）を足した総モルである。 詳細な説明 本発明は、上に示した繰り返し単位で構成されているＬＣＰを含む組成物に関 する。繰り返し単位（ＩＡ）：（ＩＢ）：（ＩＣ）のモル比は０：０：１００か ら０：１００：０から１００：０：０の範囲である。好適には、（ＩＡ）：（Ｉ Ｂ）のモル比が１：９９から９９：１の範囲になるように繰り返し単位（ＩＡ） と（ＩＢ）を存在させる。より好適なＬＣＰでは、（ＩＡ）：（ＩＢ）のモル比 が７５：２５から２５：７５の範囲になるように繰り返し単位（ＩＡ）と（ＩＢ ）を存在させる。 好適なＬＣＰでは、（ＩＩ）：（ＩＩＩ）のモル比を３０：７０から８５：１ ５にする。（ＩＶ）：（Ｖ）のモル比の好適な範囲は５０：５０から９０：１０ である。（Ｉ）１００モル当たりの（ＩＶ）＋（Ｖ）のモル数の好適な範囲は２ ００から５００の範囲である。 高い分子量を有するＬＣＰの製造を容易にするにはＬＣＰを形成するモノマー 類の重合で存在させるジオール類［即ち（ＩＡ）、（ＩＢ）および／または（Ｉ Ｃ）］と二酸類［即ち（ＩＩ）および（ＩＩＩＡ）および／または（ＩＩＩＢ） ］のモル比を約１：１にすべきであることを技術者は理解する。この比率から若 干逸脱させることは可能であるが、 大きく逸脱させると分子量を比較的高くするのが通常妨げられるか或は重合がゆ っくりになることから、通常大きく逸脱させるべきでない。 本ＬＣＰ類の中に存在させる（Ｖ）のモル数は、 である時、下記の方程式Ａ： を満足させ、ここで、（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、（Ｖ）および （ＶＩ）をモルの単位で表す。 好適および最も好適なＬＣＰ類の場合、（Ｖ）のモル数は、それぞれ下記の方 程式ＢおよびＣ： を満足させる。 更に、 である時、また、方程式Ａ、ＢまたはＣで（Ｖ）の量を調節するのが好適である 。 上の方程式において、（ＩＶ）および（Ｖ）のモル数は、（Ｉ）＋（ＩＩ）＋ （１１１）の全モル数が２００であることを基準にしている。 他の好適なＬＣＰ類の場合、 および／または である。 本発明のポリマー類は単位（Ｉ）−（Ｖ）を含んでいてもよい。このポリマー 類はまた、形式的に式 を基とする繰り返し単位（ＶＩ）を含んでいてもよく、これは、部分芳香族ポリ エステルの繰り返し単位と見なすことができる。「部分芳香族ポリエステル」は 、２から１０個の炭素原子を有する１種以上のグリコール類と芳香族ジカルボン 酸（例えばカルボキシル基が芳香族環に直接結合している二酸など）を基とする ポリエステルを意味している。そのようなグリコール類にはエチレングリコール 、１，４−ブタンジオールおよび１，４−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキ サンが含まれる。有効な芳香族ジカルボン酸にはテレフタル酸、イソフタル酸、 ４，４’−ビ安息香酸および２，６−ナフタレンジカルボン酸が含まれる。 好適な部分芳香族ポリエステル類の場合、Ａｒが１，４−フェニレンでＲがエ チレンである［ポリ（エチレンテレフタレート）から誘導される］か、或はＡｒ が１，４−フェニレンでＲが１，４−ブチレンである［ポリ（ブチレンテレフタ レート）から誘導される］か、或はＡｒが２， ６−ナフタレンジカルボン酸でＲがエチレンである［ポリ（エチレン２，６−ナ フタレンジオエート）から誘導される］か、或はＡｒが１，４−ブチレンである ［ポリ（ブチレンテレフタレート）から誘導される］。これらの単位を本発明の 液晶ポリマーの中に組み込んでもこの単位のＡｒとＲ部分は必ずしも一緒に結合 しない可能性があり、この液晶ポリマーを通してランダムに分布する可能性があ ることを理解すべきである。 このポリマー内の繰り返し単位（ＶＩ）量（モルで表す）は方程式 で支配される。（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、（Ｖ）および（ＶＩ ）の量をモルの単位で表す。好適な液晶ポリマーの場合、（ＶＩ）の量は、方程 式 で支配される。 技術者によく知られている方法を用いて繰り返し単位（ＶＩ）をＬＣＰの中に 組み込むことができる。例えば、繰り返し単位（ＶＩ）を形式的に誘導する基と なる部分芳香族ポリエステルを、他の繰り返し単位をそのモノマー類（或はそれ らの適切な誘導体）から重合させている重合に加えてもよい。また、２軸押出し 機などの如き適切なミキサーの中で行う溶融エステル交換により、既に生じさせ たＬＣＰに（ＶＩ）を組み込むことも可能である。エステル交換触媒を用いるの が好適である。このＬＣＰおよび部分芳香族ポリエステルが示す元の融点（この 部分芳香族ポリエステルが融点を示すと仮定して）を示差走査熱量計で検出する ことができなくなった時（ＡＳＴＭ Ｄ３４１８−８２を修飾した方法を用いて 測定した時、以下を参照）、充分なエステル交換が生じたと見なす。 本発明のＬＣＰ類は、電気コネクタ、フィルムなどを成形するための成形用樹 脂として有用であり、特に他のポリマー類と一緒にブレンドするに有用である。 一般的に言って、２種のポリマー類を一緒にブレンドする場合、より低い温度で 加工されるであろうポリマーの通常の加工温度を大きく越えさせるのは望ましく ない。例えば、結晶性ポリマーを用いる場合、これの通常の加工温度はしばしば それの融点よりも１０−３０℃高い温度であろう。加工温度に関するこのような 制限は必要である、と言うのは、例えばこのポリマーの高温安定性には限界があ り得るからである。図１に示すように、本ＬＣＰ類の組成を変えると、特にＨＢ ＡおよびＨＮＡの量を変えると、このＬＣＰの融点が大きく変化する。本ＬＣＰ 類が示す融点範囲は一般に２００−３００℃であり、この範囲は、通常に用いら れている数多くのポリマー類の加工温度範囲である。本ＬＣＰ類を用いたポリマ ーブレンド物は、例えば成形用樹脂として有用であると共にフィルムで有用性を 示す。本ＬＣＰ類は良好な物性、例えば引張り伸び、引張り強度、曲げ強度など を示す。 本分野の技術者によく知られているか或は容易に利用できる方法を用いて本Ｌ ＣＰを製造することができる。例えば、出発材料の中に存在しているヒドロキシ ル基の酢酸エステルをそのモノマー類の中に存在しているカルボン酸と一緒に縮 合させる（これは、本明細書の実施例の中で用いた方法である）か、或はこのモ ノマー類の中に存在しているカルボキシル基のフェニルエステルをこのモノマー 類の中に存在しているヒド ロキシル基と一緒に縮合させてもよい。 ＬＣＰ類への添加またはコンパンド化（ｃｏｍｐｏｕｎｄｅｄ）で知られてい る他の添加剤、材料および改質剤、例えばこれらに限定するものでないが、充填 材（例えばガラスなど）、炭素繊維、触媒、核形成剤（ｎｕｃｌｅａｎｔ）、顔 料、抗酸化剤、安定剤、可塑剤、滑剤、タフナー（ｔｏｕｇｈｎｅｒ）、鉱物、 カーボンブラック、相乗剤、ガラス補強材、メタケイ酸カルシウム、炭酸カルシ ウム、タルク、二酸化チタンおよび焼成ケイ酸アルミニウムなどを、上に記述し たＬＣＰ類に含めるか或はこれと一緒にコンパンド化してもよい。 本ＬＣＰ類から作られるフィルムは、簡単な押出しを含む通常の方法で製造可 能である。米国特許第４，９６３，４２８号および４，９７３，４４２号（特に 図３および６）［これの開示は引用することによって本明細書に組み入れられる ］に記述されている装置を用いた押出しを行うと特に良好なフィルムが得られる 。好適なフィルムは、機械方向および／または横方向で少なくとも１２％の引張 り伸びを示すフィルムである。より好適な態様において、機械方向および／また は横方向で少なくとも１２％の引張り伸びを示すフィルムはまた機械方向および ／または横方向で少なくとも３．４５ＧＰａ（５００，０００ｐｓｉ）、より好 適には５．５１ＧＰａ（８００，０００ｐｓｉ）の引張り応力を示す。 押出し条件（ダイスに関する変数を含む）を適切に選択することで、フィルム 状態の本ＬＣＰが示す相対的な全配向を変化させることができ、機械方向と横方 向の特性が比較的均衡しているフィルムを得ることができる。更に、主要な配向 が機械方向または横方向になるように分子配向を調節することができる。「特性 が均衡している」は、個々のフィルム が示す引張り強度、引張り応力および引張り伸びの少なくとも２つで各物性が機 械方向と横方向で互いに２０％以内（相対的に）にあることを意味している。 実施例 本実施例で用いる種々のモノマー類の省略形は下記の通りである： 「ＨＱ」＝ヒドロキノン、 「ＢＰ」＝４，４’−ビフェノール， 「ＴＰＡ」＝テレフタル酸、 「ＮＰＡ」＝２，６−ナフタレンジカルボン酸、 「ＨＢＡ」＝４−ヒドロキシ安息香酸（これはカリウムを１，０００−１，６０ ０ｐｐｍ含んでいる）、 「ＮＨＡ」＝６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、 「ＢＢ」＝４，４’−ビ安息香酸、 「ＰＯＰ」＝ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル。 本実施例でＬＣＰを製造する時に用いる各モノマーの量（相対的モルで表す） を以下の表２に示す。ＡＳＴＭ Ｄ３４１８−８２に従い２５℃／分の加熱速度 で融点（Ｔｍ）を測定した。製造したままのポリマー（第一加熱）に関してＴｍ を測定した。ＡＳＴＭ Ｄ６４８に従い１．８ＭＰａで熱たわみ温度（ＨＤＴ） を測定した。 全ての重合で、存在しているヒドロキシル基を基準にして３から１０モル％過 剰量で無水酢酸を存在させた。 実施例１−１４ ＬＣＰの製造 以下に示す実施例では以下に記述する如くＬＣＰ類の製造を行ったが、 ここで、Ｘ１からＸ４の値を以下の表１に示し、そして反応体およびそれの量を 以下の表２に示す。Ｖｉｇｒｅａｕｘカラム、コンデンサおよび撹拌機（撹拌速 度を１２５ＲＰＭに設定した）が備わっている反応容器の中に反応体を窒素雰囲 気下で仕込んだ。その生じる反応混合物を還流温度に加熱した。約１５０℃のポ ット温度で還流が始まった。この反応混合物を一定温度で約４０分間還流させた 。次の５０分間で、そのポット温度をゆっくりと上昇させて約Ｘ１にし、この間 に、副生成物である酢酸を除去した。その後、次の約Ｘ２分かけて圧力を約１３ ３Ｐａ（絶対）に下げながら、撹拌速度を２０ＲＰＭに下げると共にポット温度 を高くして約Ｘ３にした。材料を仕込んだ後約Ｘ４時間で重合を停止させた。す くい出す道具を用いて、生じた生成物をその反応容器から取り出し、急冷して室 温にした後、それの粉砕を行う。ガラス繊維を用いたＬＣＰのコンパンド化 実施例１−４のＬＣＰ各々をガラス繊維と一緒にしてコンパンドを生じさせた 。通常の輸送機素、混練りまたは混合機素を有するゾーンと共にポリマー溶融物 から何らかの揮発物を真空排気する低圧ゾーンとダイスが備わっている２８ｍｍ のＷｅｒｎｅｒ ａｎｄ Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ２軸押出し機を用いてコンパン ド化を実施した。このコンパンド化したＬＣＰ組成物がそのダイスを出た時点で 、これを水噴霧で急冷した後、通常の標準カッターを用いて切断してペレット状 にした。この押出し機のバレル温度とダイス温度をそれぞれ約２９０−３２０℃ と３００−３２０℃に維持した。試験棒材を生じさせるためのＬＣＰ組成物の成形 成形を行うに先立って、ＬＣＰペレットを真空オーブンの中に入れ窒 素パージしながら１００−１３０℃で約１６時間に渡って一晩乾燥させた。４２ ．５ｇのＡｒｂｕｒｇ成形機を用いるか或は１７０ｇのＨＰＭ成形機を用い、バ レル温度を３３０−３６０℃に設定し、注入圧力を２７−４１ＭＰａに設定して 、その乾燥させたポリマーペレットの成形を行うことにより、ＡＳＴＭ Ｄ６３ ８に従って要求される如き引張り特性測定用の標準試験棒材を生じさせた。実施 例１−４にはガラス繊維を３０％含有させた。実施例５−１４は混ぜ物なしのポ リマーであった。結果 このＬＣＰ類を試験したが、融点（Ｔｍ）に関しては製造したままのポリマー を用い、そしてＨＤＴに関しては、成形したポリマー棒材を用いた。その結果を 以下の表２に示す。 図１および２は、実施例６から１４で得られた融点とＨＤＴ値を統計学的に解 析した結果を示している。Ｗｉｎｄｏｗｓ、Ｖｅｒｓｉｏｎ５でＳＹＳＴＡＴと 呼ばれているプログラム（ＳＹＳＴＡＴ，Ｉｎｃ．、Ｅｖａｎｓｔｏｎ、ＩＬ、 ＵＳＡから入手）および等高プロット操作手順を用いてデータを解析してプロッ トした。図１の等高線は、ＬＣＰ類の中のＨＢＡとＨＮＡの量を変化させた時の 等融点線（示す如き値を有する）である。図２は、用いる値がＨＤＴ（混ぜもの なしのＬＣＰが示す）である以外は同様な図である。 実施例１５−１９ 上の実施例６と同じ組成を有するポリマーからフィルムを製造した。このポリ マーの融点は約２６６℃であり、これには充填材を含有させなかった。 フィルムの製造で２つの異なるダイスを用いた。実施例１５では、米国特許第 ４，９７３，４４２号の図８に示されているのと同様なダイスであるが熱互変Ｌ ＣＰ類に適するように米国特許第４，９６３，４２８号（’４２８）のコラム９ の５７行からコラム１０の５５行に記述されている如く改良を行ったダイスを用 いた。このダイスは’４２８の表ＩＩの中に「Ｘｙｄａｒ Ｄｉｅ」として与え られている寸法を有していた。２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ同方向回転２軸押 出し機を用い、ダイス１回転当たり０．６ｍＬの割合でポリマーをそのダイスの 中に供給した。この押出し機の加熱ゾーンを２６０、２７１、２７９、２７４お よび２７４℃に設定した（後ろから前に向かって）。ダイスの温度を２７９℃に 設定した。このダイスを出た後のポリマー管を膨らませて（空気で）直径を２０ ．３ｃｍにした。その結果として生じるフィルム管を裂いて、機械方向および横 方向で試験した。この押出し条件に関する追加的データを表３に示し、そしてフ ィルムの物性を表４に示す。 実施例１６−１９では、ＷＯ ９０／１５７０６の図１に示されているのと同 様なダイスを用いてフィルムの製造を行った。パート３２、３４および３６の寸 法は’４２８の表２に示されているのと同じである。 ２５ｍｍのＢｅｒｓｔｏｒｆｆ同方向回転２軸押出し機を用い、ダイス１回転 当たり０．６ｍＬの割合でポリマーをそのダイスの中に供給した。この押出し機 の加熱ゾーンおよびダイスを実施例１５と同じにした。 このダイスを出た後のポリマー管を膨らませて（空気で）直径を７．６ｃｍにし た。その結果として生じるフィルム管を裂いて、機械方向および横方向で試験し た。この押出し条件に関する追加的データを表３に示し、そしてフィルムの物性 を表４に示す。 ＡＳＴＭ Ｄ８８２に従い、試験速度が１分当たり初期ゲージ長の１０％にな るようにして引張り特性を測定した。この初期ゲージ長を７．６２ｃｍにし、そ してこのサンプルの幅を０．５０８ｃｍにした。機械方向（ＭＤ）および横方向 （ＴＤ）の両方で特性を測定した。 実施例２０ 実施例２０で用いるポリマーのＨＱ／ＢＰ／ＴＰＡ／ＮＰＡ／ＨＢＡ／ＨＮＡ モル比は５０／５０／７０／３０／２７０／５０であり、融点は約２７６℃であ った。厚さが約０．９ｍｍのフイルムが得られるように調節したスリットを有し ている幅が２５．４ｃｍの調節可能スリットダイスが備わっている２８ｍｍのＷ ｅｒｎｅｒ ＆ Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ２軸押出し機を用いて、上記ポリマーの サンプルを押出した。後方ゾーンを２２０℃に設定する以外は全てのバレル加熱 ゾーンを２７０℃に設定した。このダイスを出た時点でフィルムを若干引き伸ば した。その結果として得られるフィルムは機械方向および横方向の両方で比較的 強靭であった。 実施例２１−２３ 実施例２１−２３のＬＣＰ組成物では各々、Ｖｉｇｒｅｕｘカラム、 コンデンサおよび撹拌機（速度を５０ｒｐｍに設定した）が備わっている反応容 器に、部分芳香族ポリエステルを含む反応体を仕込んだ。最初に仕込んだ反応体 を表５に挙げる。その結果として生じる反応混合物を加熱して還流させた。１５ ５℃から１６０℃のポット温度で還流が始まった。この反応混合物を約１７０℃ の一定ポット温度で約４０分間還流させた。この還流全体が終了した後、ポット 温度を高めて１９０℃にすると、副生成物である酢酸の除去が始まった。その後 、酢酸の除去を継続しながら、温度が３０５℃に到達するまで２０分毎に２０℃ の増分で温度を高くした。次に、真空をかけて圧力を約８０ｋＰａ（絶対）に下 げた。圧力が１６．７ｋＰａに到達するまで更に圧力を１０分毎に１６．７ｋＰ ａの減分で下げた。その後、次の１０分毎の間隔で３回圧力を下げて６．７ｋＰ ａ、２．７ｋＰａおよび最終的に最大真空度（１３．３Ｐａ絶対未満）にした。 粘度が高くなってきたことで、撹拌速度を下げて約３０ｒｐｍにした。３６５℃ および１０００秒^-1せん断速度における溶融粘度が２５Ｐａ・ｓに等しいか或は それ以上になった時点で重合を停止させた。これらの成分を最初に反応容器に仕 込んだ後の全反応時間は約７−８時間であった。その結果として得られるポリマ ーの融点を表５に示す。 実施例２４−２６ 実施例２１−２３で用いたのと同じ方法で実施例２４−２６のポリマーを製造 した。この重合で用いたモノマー類を、これらのポリマーが示す融点と一緒に表 ６に示す。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ， ＤＫ，ＥＳ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，ＬＵ，Ｍ Ｃ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＣＡ，ＪＰ

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １． 液晶ポリエステル（ＬＣＰ）含有組成物において、この液晶ポリエステ ルが、下記の繰り返し単位： （Ｉ） から成る群から選択される少なくとも１種の繰り返し単位、 （ＩＩ） （ＩＩＩ） から成る群から選択される少なくとも１種の繰り返し単位、 （ＩＶ） （Ｖ） （ＶＩ） ［ここで、 各Ａｒは、独立して、二価の芳香族基であり、そして各Ｒは、独立して、２から １０個の炭素原子を有するアルキレン基であり、そして更にここで、（ＩＩ）： （ＩＩＩ）のモル比は２５：７５から９０：１０の範囲であり、（Ｉ）：（ＩＩ ）＋（ＩＩＩ）のモル比は本質的に１：１であり、（ＩＶ）：（Ｖ）のモル比は ９７：３から５０：５０の範囲であり、（ＩＶ）と（Ｖ）を足したモル数は（Ｉ ）１００モル当たり１００から６００の範囲であるが、但し の時、（Ｖ）のモル数が下記の方程式： を満足させることを条件とすると共にまた、 であることを条件とし、ここで、（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、（ Ｖ）および（ＶＩ）をモルの単位で表す］ を含んでいる組成物。 ２． 液晶ポリエステル（ＬＣＰ）含有組成物において、この液晶ポリエステル が、下記の繰り返し単位： （Ｉ） から成る群から選択される少なくとも１種の繰り返し単位、 （ＩＩ） （ＩＩＩ） から成る群から選択される少なくとも１種の繰り返し単位、 （ＩＶ） （Ｖ） （ＶＩ） ［ここで、 各Ａｒは、独立して、二価の芳香族基であり、そして各Ｒは、独立して、２から １０個の炭素原子を有するアルキレン基であり、そして更にここ で、（ＩＩ）：（ＩＩＩ）のモル比は２５：７５から９０：１０の範囲であり、 （Ｉ）：（ＩＩ）＋（ＩＩＩ）のモル比は本質的に１：１であり、（ＩＶ）：（ Ｖ）のモル比は９７：３から５０：５０の範囲であり、（ＩＶ）と（Ｖ）を足し たモル数は（Ｉ）１００モル当たり１００から６００の範囲であるが、但し の時、（Ｖ）のモル数が下記の方程式： を満足させることを条件とすると共にまた、 であることを条件とし、ここで、（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、（ Ｖ）および（ＶＩ）をモルの単位で表す］ から本質的に成る組成物。 ３． である請求の範囲２の組成物。 ４． （ＩＡ）と（ＩＢ）の両方が存在しておりそして（ＩＡ）： （ＩＢ）のモル比が９９：１から１：９９の範囲である請求の範囲３の組成物。 ５． （ＩＡ）：（ＩＢ）のモル比が７５：２５から２５：７５の範囲である 請求の範囲４の組成物。 ６． （ＩＩ）：（ＩＩＩ）のモル比が３０：７０から８５：１５の範囲であ る請求の範囲３の組成物。 ７． （ＩＶ）：（Ｖ）のモル比が５０：５０から９０：１０の範囲である請 求の範囲３の組成物。 ８． （ＩＶ）＋（Ｖ）のモル数が（Ｉ）１００モル当たり２００から５００ である請求の範囲３の組成物。 ９． （ＩＡ）と（ＩＢ）の両方が存在しておりそして（ＩＡ）：（ＩＢ）の モル比が７５：２５から２５：７５の範囲であり、（ＩＩ）：（ＩＩＩ）のモル 比が３０：７０から８５：１５の範囲であり、そして（ＩＶ）：（Ｖ）のモル比 が５０：５０から９０：１０の範囲である請求の範囲８の組成物。 １０． （Ｖ）の量が下記の方程式： を満足させる請求の範囲２の組成物。 １１． （Ｖ）の量が下記の方程式： を満足させる請求の範囲３の組成物。 １２． 充填材、炭素繊維、触媒、核形成剤、顔料、抗酸化剤、安定剤、可塑 剤、滑剤、タフナー、鉱物、カーボンブラック、相乗剤、ガラ ス補強材、メタケイ酸カルシウム、炭酸カルシウム、タルク、二酸化チタンおよ び焼成ケイ酸アルミニウムの少なくとも１種を更に含んでいる請求の範囲２の組 成物。 １３． 存在している（ＶＩ）の量が下記の方程式： を満足させる請求の範囲２の組成物。 １４． Ａｒを１，４−フェニレンまたは２，６−ナフタレンから選択しそし てＲをエチレンまたは１，４−ブチレンから選択する請求の範囲２の組成物。 １５． Ａｒを１，４−フェニレンまたは２，６−ナフタレンから選択しそし てＲをエチレンまたは１，４−ブチレンから選択する請求の範囲１３の組成物。 １６． 請求の範囲１の組成物を含むフィルム。 １７． 請求の範囲２の組成物を含むフィルム。 １８． 請求の範囲３の組成物を含むフィルム。