JPH089164B2

JPH089164B2 - 繊維強化材料用複合シート及びその製造方法

Info

Publication number: JPH089164B2
Application number: JP1324078A
Authority: JP
Inventors: 慶一原口; 文悟後藤
Original assignee: 旭化成工業株式会社
Priority date: 1988-12-15
Filing date: 1989-12-15
Publication date: 1996-01-31
Anticipated expiration: 2011-01-31
Also published as: JPH0347713A

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は、繊維強化材料用複合シートとその製造方法
に関する。さらに詳しくは、本発明は、強化用長繊維か
ら成る平面状繊維集合体（Ａ）と、その繊維集合体
（Ａ）の少くとも片面に配置された、単繊維状の熱可塑
性繊維から成る平面状繊維集合体（Ｂ）から成る、成形
性および加工性に優れた繊維強化材料用複合シートとそ
の製造方法に関する。

〔従来の技術〕

近年、強化用繊維を各種マトリックス樹脂により結合
してなる繊維強化材料は、その優れた特性、例えば、高
強度、高剛性、低比重、高耐疲労性などを有しているこ
とから、幅広い用途が期待され、工業的に重要な材料と
して注目されている。

一般に、これらの強化用繊維をマトリックス樹脂で結
合した繊維強化材料を得る場合、樹脂が繊維中に均一に
分散し易く、柔軟で賦形性に優れていること等が必要な
ため、未硬化の状態で流動性に優れた熱硬化性樹脂が多
く使用されている。

しかしながら、これら熱硬化性樹脂の硬化反応には、
一般的に長時間（通常一時間以上）の高温加圧条件が必
要であり、生産性に問題があり、そのため繊維強化材料
の一般的な普及に制限があった。

熱硬化性樹脂のかわりに、熱可塑性重合体を用いる試
みがなされている（例えば、特開昭58−29651号公
報）。この場合、重合体溶液を強化用繊維集合体に含浸
後脱溶媒する方法、またはシート状フィルムを熱溶融さ
せて強化用繊維間中に圧入分散させる方法が採られてい
る。しかしながら、上記の方法で得られるプリプレグ
は、室温の状態で剛性が高く、賦形性に乏しく、無理に
曲げたりすると繊維が切断するため、その使用に制限が
あった。

そこで、賦形性に優れた熱可塑性重合体をマトリック
スとした強化材料用のプリプレグの開発が近年盛んに行
われている。例えば、熱可塑性重合体を繊維状にして、
強化用繊維と混ぜることが、特開昭60−56545号公報お
よび特開昭60−209033号公報に開示されている。

特開昭60−56545号公報において、熱可塑性繊維と強
化用長繊維は単に繊維を束単位で合糸しただけであり、
両者の繊維は均一に混繊していない。この混合物は、強
化用長繊維の単糸切れ等が少なく、後工程における取扱
い性に優れてはいるものの、熱溶融成形時に重合体が均
一に強化用長繊維に含浸し難いという欠点がある。

特開昭60−209033号公報においては、溶融された熱可
塑性重合体の含浸を容易にするために、強化用長繊維と
熱可塑性長繊維を単繊維同士のレベルで混繊しようと試
みている。しかるに、得られた混繊糸から成形品を作る
ためには、混繊糸からシート状物、すなわち織編物を作
る必要があり、そのための工程中に強化用長繊維の損傷
を生ずるという問題を有する。

強化用長繊維と熱可塑性繊維（長繊維）を引き揃えて
経糸とし、熱可塑性繊維（長繊維）を緯糸として平織物
にする方法が特開昭60−28543号公報および特開昭60−4
5632号公報で提案されている。しかしながら、これらの
平織物および編物では、熱可塑性繊維と強化用長繊維と
が均一に混じり合っておらず、得られるコンポジットは
機械的強度、特に強化用長繊維束に直交する方向の引張
強度に劣る。

さらに、強化用短繊維と熱可塑性短繊維を混合してシ
ート状にした製品も提案されている（特公昭62−1969号
公報）。これは、強化用繊維が短繊維で、しかも繊維の
方向がランダムに配置されていて、強化用長繊維からな
るシートと比較して強化用繊維同士が交差する割合が非
常に多く、この交差部に多量の空間が生じ、そのために
強化用繊維の充填量に限界があること、および短繊維で
は強化効果が劣るという問題点があり、高性能を要求さ
れる用途での使用に著しい制限があった。また、上記シ
ート状製品においては、繊維は混合されてはいるが交絡
一体化されていないことから、特に乾燥すると強化用繊
維が非常に分離し易く、取扱中に作業者に付着して刺さ
ること、またたとえ熱融着や接着剤での接着を試みて
も、柔軟性のコントロールが困難で、接着しすぎると柔
軟性がなくなるという欠点があった。加えて、上記シー
ト状製品は、乾燥後の嵩密度が非常に低く、プレス金型
に挿入する際、ストロークを長くとらなければならない
とか、オートクレーブ成形をする際バギングフィルムが
シワになり、成形品表面にそのシワの跡が残るといった
欠点もあり、一般的な普及には至っていない。

〔発明が解決しようとする課題〕

本発明の目的は、上記のような問題点を解決し、強化
用長繊維と熱可塑性繊維が交絡一体化している成形性及
び加工性に優れた繊維強化材料用複合シート及びその製
造方法を提供することにある。

〔課題を解決するための手段〕

本発明の目的は、強化用長繊維から成る平面状繊維集
合体Ａと該繊維集合体Ａの少くとも片面に配置された、
熱可塑性繊維から成る平面状繊維集合体Ｂから成る複合
シートであって、該複合シート中の強化用長繊維の容量
比率が５〜80％であり、繊維集合体Ｂ中の熱可塑性繊維
の単繊維が繊維集合体Ａを構成する長繊維間に入り込で
交絡一体化されていることを特徴とする繊維強化材料用
複合シートによって達成される。

本発明の繊維材料用複合シートを製造するための方法
は、強化用長繊維から成る平面状繊維集合体Ａの少くと
も片面に熱可塑性繊維から成るシート状繊維集合体Ｂ
を、繊維集合体Ａと繊維集合体Ｂの合計容量に対する強
化用長繊維の容量比率が５〜80％になるように積層し、
該積層体に対して繊維集合体Ｂの面から流体噴射流を当
てることによって、繊維集合体（Ｂ）中の熱可塑性繊維
を繊維集合体（Ａ）を構成する長繊維間に入り込ませ、
交絡一体化させることを特徴とする。

本発明でいう強化用長繊維から成る平面状繊維集合体
Ａとしては、繊維集合体としての形状保持力の有無に関
係なく、強化用長繊維を一方向に引き揃えた繊維集合体
（以下UD集合体と称す）、平織、朱子織などの織物等が
用いられる。織物としては、例えば、PAN系炭素繊維3f
（1800デニール、単繊維数3000本）を経糸及び緯糸に用
いた場合には、織密度を15本/cm以下、より好ましくは
８本/cm以下にするとよい。

成型品の状態で特定方向の強度および剛性が要求され
る場合には繊維集合体ＡとしてUD集合体を用いるとよ
く、一方湾曲部を有する成型品の場合は繊維集合体Ａと
して織物を用いるとよい。後者の場合、各方向における
強度及び剛性の要求レベルに対応して経密度及び緯密度
を適切に選定すればよい。

通常、強化用繊維は、500本〜20,000本のシングルフ
ィラメントの集束体、すなわち束として供給される。本
発明において強化用繊維をUD集合体として用いる場合に
は、前記強化用繊維の束の複数本を一方向に配列して用
いる。また、織物にする場合には、通常、前記強化用繊
維の束を無撚状態で経糸や緯糸として用いる。

本発明でいう「強化用長繊維」としては、炭素繊維、
ガラス繊維、アラミド繊維、炭化ケイ素繊維、ボロン繊
維および金属繊維から選ばれる高強度・高弾性繊維が挙
げられる。

これらの強化用長繊維の中では、弾性率が3000kg/mm²
以上、特に5000kg/mm²以上で、かつ、引張強度が100kg/
mm²以上の繊維、例えば、炭素繊維、ガラス繊維および
アラミド繊維が好ましく用いられる。

これらの強化用長繊維は、コンポジットにするための
加熱溶融時に熱可塑性繊維溶融体の含浸を容易にするた
め、柔軟性を失わない程度に繊維表面を熱可塑性重合体
でコーティングすると好ましい。

本発明でいう繊維集合体Ａは、強化用長繊維以外に熱
可塑性重合体繊維や熱可塑性重合体粒子を含んでいても
よい。

複合シート中の強化用長繊維の容量比率は、５〜80容
量％、好ましくは30〜80容量％、より好ましくは45〜70
容量％である。強化用長繊維の量が５容量％未満では強
度その他の物性に劣り、また強化用長繊維の量が80容量
％を超えるとボイド率が高くなって、やはり強度その他
の物性に劣る。

ここでいう容量比率とは、複合シート中の強化用繊維
の重量％（Ｘ）と熱可塑性繊維の重量％（Ｙ）とそれぞ
れの比重を（ρ_Ｘ），（ρ_Ｙ）とした時に下記式によっ
て表される。

シート状繊維集合体Ｂとして用いられる熱可塑性繊維
の原料重合体としては、例えば、ポリオレフィン、ポリ
エステル、ポリアミド、アクリル樹脂、ポリオキシメチ
レン、ポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポ
リスチレン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテ
ルエーテルケトン、ポリエーテルケトン、ポリエーテル
イミド、ポリエーテルサルフォン、ポリアミドイミド、
フッ素樹脂類などのポリマー類またはこれらのコポリマ
ー類を用いることができる。これらは繊維中でアロイに
なっていてもよい。なお、物性を損なわない限り２種以
上の熱可塑性繊維を混用してもよい。

本発明での平面状繊維集合体Ｂとしては、繊維が織ら
れたり編まれて布状になっているものではなく、熱可塑
性短繊維をランダム又は一方向にルーズに配置すること
によって形成したものか、熱可塑性長繊維を蛇行又はス
ワール状等に配置したものの何れかを用いることができ
る。

平面状繊維集合体Ｂを構成する熱可塑性繊維（以下TP
繊維という）に対して、着色性、粘着性、耐酸化性、平
滑性や含浸性を付与するために各種添加剤を用いること
ができる。

TP繊維の断面径は、強化用繊維の断面径と比べて極端
に太くなく、柔軟性があり、自由に屈曲できる程度の太
さであればよい。好ましくは、強化用繊維の断面径の10
倍以下であり、さらに好ましくは５倍以下である。混合
性と形態保持性を調整するために、太さの異なる２種以
上のTP繊維を使ってもよい。

前記繊維集合体ＢがTP繊維の長繊維から成る場合に
は、その長繊維が繊維集合体Ｂ中で1.2以上の自由度を
有することが好ましい。ここでいう長繊維の自由度と
は、機械的作用を受けた時、TP長繊維が切断しないで強
化用長繊維の中に潜り込める「ゆとり」を意味する。よ
り具体的には、繊維集合体Ｂを構成している任意の１本
の連続TP単繊維のある１点（Ａ点とする）を中心とし、
半径5cmの円を作成する。この円とＡ点を有する連続TP
単繊維との交点をB₁、B₂、B₃、…とする。この連続TP単
繊維をＡ点を中心に直線に伸ばした時、Ａ点の両側にお
いて最も離れた２点間（例えば、点B₁と点B₄）の長さ
を、円の直径10cmで除した時の値を自由度と定義する。

ここにいう自由度の値が大きい程熱可塑性長繊維の強
化用繊維への交絡がしやすくなり、本発明では自由度が
1.2以上、好ましくは1.5以上、より好ましくは3.0以上
である。

繊維集合体Ｂとして、熱可塑性短繊維を用いる場合に
は、その繊維の長さが100cm以下で、L/D（繊維の長さＬ
を、繊維の径Ｄで除した値）が1000万以下、好ましくは
長さが10cm以下で、L/Dが100万以下であるとよい。30mm
以下の長さの繊維を用いると交絡しやすいので特に好ま
しい。また、L/Dの下限としては、５以上、好ましくは5
0以上、さらに好ましくは100以上である。なお、強化繊
維の径を基準としたTP短繊維の長さとしては50倍以上で
あることが好ましい。

本発明でいう「交絡」とは、TP繊維が強化用長繊維の
間に入り込んで、両者が立体的に混合した状態を指す。
その場合に、強化用長繊維間の全域にわたってTP繊維の
一本一本が侵入する形で交絡していると好ましい。ま
た、「一体化している」とは、TP繊維の単繊維が相互に
および強化用長繊維に絡んで、自重で脱離しないような
束ばく状態にあることを指す。さらに具体的に説明する
と、シート全体を取り扱うに際し、シートから内径10c
m、外径11cmのドーナツ状試料を切り出し、その一カ所
を指２本で挟んで持ち上げたとき、ドーナツの形状がく
ずれずに保持できていることを一体化しているという。
一体化のためには、TP繊維は、少なくとも強化用長繊維
の配列方向と異なる方向に配置されていることが好まし
い。

UD集合体の場合には、前述のドーナツ状試料の評価以
外に、シートの一端をつかんで全体の複合シートを持上
げることができるかどうかによって一体化を評価しても
よい。さらに、強化用繊維方向に対して直角方向での引
張強度で評価してもよく、その値は8g/cm²以上、好まし
くは50g/cm²以上、さらに好ましくは200g/cm²以上であ
るのがよい。

この一体化がなされていると、細かくて複雑な形状に
切断してもバラバラにならず、積層作業、金型などへの
セット作業などが容易にできる。

剛直な強化用長繊維を密に揃えることによって、複合
シートの嵩密度が上り、引き抜き成型法で成型体を成形
する場合に引き抜きダイスへの挿入が簡単になるとか、
プレス成型の場合に金型への充填が容易になるとか、オ
ートクレーブ成形時における加工前後の体積変化が小さ
くなることから、バギングフィルムの縮みによるシワが
少なくなるという効果が発揮される。複合シートの嵩密
度は、好ましくは0.1g/cm²以上、特に好ましくは0.3g/c
m³以上である。

本発明の複合シートにおいては、剛性、流動性、着色
性、耐酸化性、潤滑性、層間接着強度やその他の性能を
向上するために、強化用繊維及び熱可塑性繊維に加え
て、無機、有機フィラー、ウィスカー、顔料、可塑剤等
の１種以上を必要に応じて含有させてもよい。特に、強
化用長繊維と直交する方向の強度及び弾性率を向上させ
るために、気相法炭素短繊維、チタン酸カリウムウィス
カー、炭化珪素ウィスカー等のウィスカーを複合シート
に対して0.1〜20容量％含有させたものは有用である。

本発明の複合シートの製造方法について以下に説明す
る。

短繊維の熱可塑性繊維を使用する場合には、例えば、
短繊維を液中に分散せしめ、分散体を抄紙して繊維がラ
ンダムに配向されたTP短繊維平面状繊維集合体Ｂを製造
する。一方、強化用長繊維を一方向に多数本引き揃えて
平面状繊維集合体Ａを製造し、この繊維集合体Ａと繊維
集合体Ｂとを積層する。この積層作業では、あらかじめ
抄紙せずに、上記分散体を直接平面状繊維集合体Ａの上
に積層し、平面状繊維集合体Ｂとしてもよい。長繊維の
熱可塑性繊維を使用する場合には、例えば、複数本の強
化用長繊維がクリルから連続的に引き出されて移動する
平面状繊維集合体Ａ上に、熱可塑性重合体を加熱溶融し
て製造したスパンボンド不織布を連続的に積層する。

さらに、積層集合体Ａの両面に繊維集合体Ｂを積層し
てもよい。必要に応じて、積層集合体Ａと繊維集合体Ｂ
の組合せを２層以上にしてもよい。

次いで、このようにして得られた積層体に流体噴流に
よる機械的作用力をあたえる。すなわち、このシートの
面に対して直角方向から貫くように流体噴流の作用力を
働かせて、TP繊維を強化用長繊維の繊維集合体Ａに入り
込ませ、個々の強化用繊維に絡み合うようにして、一体
化した複合シートを得る。流体噴流を作用させて絡ませ
る方法を採用するので、強化用長繊維が切れにくく、か
つ、剛直な強化長繊維同士が絡み合いにくくなり、その
結果嵩密度が高い複合シートが得られる。

ここで用いる流体噴流は、高圧にした流体を孔状もし
くはスリット状のオリフィスをもつノズルを介して大気
圧に放出することにより得られる。流体の圧力やノズル
のオリフィスの大きさは、ノズルの位置及び方向等に依
存して変るが、一般には圧力として3kg/cm²〜400kg/cm²
のものが好適に使用され、ノズルとしては孔径が0.05〜
2mmのものが好適に使用される。

使用される流体としては、液体、気体、液体混合気体
等を用いることができる。繊維に大きな機械的混合作用
を与える必要があるために、密度の高いものが好まし
い。具体的には、密度0.1g/cm³以上のものが好ましい。
入手のし易さ及び安全性から、一般的には水が用いられ
る。流体噴流で処理しているときは、運動エネルギーを
失った流体を真空吸引等の手段で速やかに取り去ること
が好ましい。

なお、強化用長繊維束の中にはTP短繊維をあらかじめ
含有させて繊維集合体Ａを作ってもよい。

上記の複合シートに、熱可塑性重合体エマルジョンを
含浸後、最低造膜温度以下で乾燥させたり、重合体粒子
を吹き付けて含有させたりすることにより、複合シート
の柔軟性を損なうことなく成型時の熱可塑性重合体の強
化繊維間への含浸性を向上させることができる。また、
流体噴流による機械的作用で混合させる後、TP繊維が熱
変形を起こす温度以上で、かつ融着しない温度以下の条
件で加熱し、TP繊維を変形させたり、強化用長繊維が破
断しない程度に押圧して、嵩密度を上げたりして、一体
化したシートを得てもよい。

以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明する。
但し、本発明はこれら実施例によって何ら限定されるも
のではない。

実施例１ナイロン66重合体（旭化成工業製、レオナ重合体）を
溶融紡糸して、770デニール/770フィラメントの長繊維
束を得た。この長繊維束を開織しやすいよう無撚り状態
で巻取り、その際サイジング剤として水溶性のPVA（ポ
リビニルアルコール）を付与した。この長繊維束を多数
本集め、ギロチン式カッターにて5mmの長さに切断し
て、TP短繊維を得た。

このナイロン66短繊維は、顕微鏡で観察すると、直径
が11μｍの円柱であり、L/Dは455であった。

次いで、この短繊維を水に投入し、ポリアクリルアマ
イドを加え、100cpの粘度を有するスラリー液とした。
幅50cm、長さ100cmの矩形で、底に200メッシュの金網を
張った水槽の底に均一になるように前記スラリー液を注
入し、抄造法で目付64g/m²の繊維集合体Ｂを得た。

上記繊維集合体Ｂの中のナイロン66短繊維の方向は、
ほぼ完全なランダムであった。

次に、PAN系炭素繊維（新旭化成カーボンファイバー
製、ハイカーボロン6Kf糸、単繊維数6000本、3600デニ
ール、引張強度400kg/mm²、引張弾性率23ton/mm²、直径
７μｍ）の強化用長繊維束を375本引き揃えて、目付300
g/m²になるように50cmの幅にすきまなく並べた平面状繊
維集合体Ａを、上記のナイロン66短繊維から成る繊維集
合体Ｂの上に置いた。次に、同じタイプの繊維集合体Ｂ
（目付64g/m²）を繊維集合体Ａの上にサンドイッチ状に
置いた。これを、200メッシュの金網に乗せたまま、1mm
の等間隔で直線状に配置した径0.2mmのノズル500個を用
い、ノズルとの距離を30mmにして、全面に隅なく、10kg
/cm²の圧力の水を上から垂直にあて流体噴射流による処
理を行った。この流体噴射流処理を表裏１回ずつ行っ
た。さらに、水圧を40kg/cm²に変えて表裏３回ずつ処理
し、最後に乾燥して複合シートを得た。この複合シート
は、ナイロン66繊維が炭素長繊維間に入り込み、ナイロ
ン66繊維同志及びナイロン66繊維と炭素長繊維とが交絡
して一体となった構造になっていた。この複合シート中
の繊維集合体Ａの容量比率は60％であった。シートの端
部を人差し指と親指でつまんで持ち上げても、50cm×10
0cmのシートがバラバラにならずに交絡一体化してお
り、かつ柔軟性に富んでいた。この複合シートから外径
11cm、内径10cm、幅5mmのドーナツ形状の試料を裁断し
たところ、試料の１カ所を指でつまんで持ち上げてもバ
ラバラにならず、しかも端部から繊維が解けることもな
く、１枚の紙のように扱える作業性の優れた複合シート
であることが判った。

上記複合シートから、炭素長繊維の配列方向に直交す
る方向に、幅2.5cm、長さ15cmのテープを切り出して、
引張強度を測定したところ、3310g/cm²であった。

次に、上記複合シートを10cm角に切出し、平らな面に
置き、厚み3mmの鉄板を上に載せて厚みを測定し、さら
にシートの重量を測定して、嵩密度を求めたところ0.36
g/cm³であった。

上記複合シートを濃硫酸で処理して、ナイロン66繊維
だけを静かに溶解させて、炭素繊維だけのシートにし
て、炭素繊維に直交する方向の強度を測定しようとした
が、テープに切り出して持ち上げようとしただけでバラ
バラになり、したがってその引張強度は1g/cm²以下と推
定される。

上記複合シートから10cm角のシートを切り出して、直
径7cmの半円筒に軸方向に対して０度方向に１層、90度
方向に２層、さらに０度方向に１層重ねて巻き付け、テ
フロン（デュポンｔ社商標）フィルムで覆った後、周囲
をテフロンゴムでシールし、フィルム内を真空にしなが
ら、オートクレーブにセットして300℃×20kg/cm²×30
分の処理をして、冷却固化後取り出し、フィルムを外
し、半円筒形の成形品を得た。この成形品の一部を切り
出して、密度を測定したところ、計算密度と同じで、ボ
イド率は0.1％以下であった。確認のため断面を200倍の
光学顕微鏡で観察したところボイドは認められなかっ
た。

実施例２実施例１と同様な方法で用意したナイロン66長繊維束
をＹ字型のパイプの上部の一方の口から挿入し、もう片
方の口から水を注ぎ込み、水流にフィラメントが引き込
まれて下に流れるようにし、下部からフィラメントを水
と共に吐出させた。パイプを振幅が2cmになるように毎
分30回搖動させながら往復移動させることにより、ナイ
ロン66長繊維束を200メッシュの金網を張った水槽の底
に均一になるように振り落とし、幅50cm、長さ100cm、
目付64g/m²を有する繊維集合体Ｂを得た。

この繊維集合体Ｂ中の単繊維の自由度を測定したとこ
ろ4.7であった。

次に、この繊維集合体Ｂの上に実施例１で用いたPAN
系炭素繊維集合体Ａを置いた。次に、同じタイプの繊維
集合体Ｂを繊維集合体Ａの上にサンドイッチ状に置い
た。これを実施例１と同様に処理して複合シートを得
た。この複合シートは、ナイロン66繊維が炭素繊維間に
入り込んで、ナイロン66繊維同志及びナイロン66繊維と
炭素長維とが交絡して一体となった構造になっていた。
この複合シート中の繊維集合体Ａの容量比率は60％であ
った。複合シートの端部を人差し指と親指でつまんで持
ち上げても、50cm×100cmの複合シートがバラバラにな
らずに一体性を保持し、かつ柔軟性に富んでいた。

実施例１と同様にして上記複合シートの引張強度を測
定したところ、1930g/cm²であった。さらに、この複合
シートを10cm角に切りだし、平らな面に置き、厚み3mm
の鉄板を上に載せて厚みを測定し、さらにシートの重量
を測定して、嵩密度を求めたところ0.38g/cm³であっ
た。

比較例１実施例２において、パイプを搖動させないで、炭素繊
維の方向に対してほぼ90度に往復移動させながら目付64
g/m²の繊維集合体Ｂを得た。

実施例２と同様にしてこの繊維集合体Ｂの中の単繊維
の自由度を測定したところ1.1であった。

上記繊維集合体Ｂから実施例１と同じようにして複合
シートを得た。しかし、この複合シートは、ナイロン66
長繊維が交絡しておらず、シートの端部をつまんで持ち
上げるとバラバラになり、極めて取扱性に劣っていた。

実施例３実施例１において、繊維集合体Ｂの目付を42.5g/m²に
変更し、かつ、一方向の炭素繊維から成る平面状繊維集
合体ＡをPAN系炭素繊維ハイカーボロン3Kf糸（単繊維数
3000本1800デニール）使いで、織り密度が経、緯ともに
５本/cmの平織物（目付198g/m²）に変更した以外は、同
様の条件で複合シートを得た。この複合シート中の繊維
集合体Ａの容量比率は60％であった。この複合シートか
ら外径11cm、内径10cm、幅5mmのドーナツ状試料を裁断
したところ、試料の１カ所を指でつまんで持ち上げても
バラバラにならず、しかも端部から糸が解けることもな
く、１枚の紙のように扱える作業性の優れた複合シート
であることが判った。嵩密度を測定した結果、0.33g/cm
³であった。

比較のために、上記と同様にして、この実施例に使用
した炭素繊維平織物からドーナツ状試料を裁断したとこ
ろ、端面から糸が解けて、非常に扱いにくいものであ
り、指でつまんで持ち上げたら、バラバラになり、非常
に注意しないと取り扱えなかった。

実施例４実施例１で用いたナイロン66長繊維束の代わりに、78
0デニール/390フィラメントのポリエーテルエーテルケ
トン重合体（インペリアル・ケミカル・インダストリー
社製、商品名ビクトレックス）の長繊維束から実施例１
と同様にして長さ10mmと5mmの２種の短繊維を得た。次
に、これらの長さの違う短繊維を別々の容器にいれ、ス
ラリー状とした。5mm長の短繊維のスラリー液に連続的
に実施例１で用いた強化用の炭素繊維長繊維束を開繊し
ながら投入し、液中で4mm間隔で針を植え込んだ針布を
炭素繊維束に突き刺しては離す操作を繰り返して液中で
も充分開繊するようにして、静かに引き上げたところ、
炭素長繊維100gに対し、36gのナイロン66短繊維が含ま
れた短繊維混合長繊維束を得た。この繊維束を実施例１
と同様にして引き揃え、目付408g/m²の繊維集合体Ａを
得た。この集合体Ａ中でナイロン66短繊維は炭素長繊維
に絡んでおらず、手で持ち上げるとバラバラになるもの
であった。

上記繊維集合体Ａを注意深く、4mm間隔で平行に張っ
たピアノ線の上に置き、別に10mm長のナイロン66短繊維
を使った目付10g/m²の繊維集合体Ｂを２枚作成し、上記
の繊維集合体Ａを挟む形で積層した。この積層操作はピ
アノ線を介して行い、積層後ピアノ線を一本一本静かに
抜いて言った。次に、高圧水流による処理を実施例１と
同じ条件で行ったところ、手で端部を持ってもバラバラ
にならない交絡一体化した複合シートが得られた。この
複合シート中の繊維集合体Ａの容量比率は63％であっ
た。この断面を切断して観察してみると、実施例１のも
のより更に炭素長繊維とナイロン66の短繊維が均一に混
合していることが判った。この複合シートの炭素長繊維
の配列方向と直交する方向の引張強度は3510g/cm²であ
り、嵩密度は0.38g/cm³であった。

比較例２実施例１で用いたナイロン66を8mmにカットした短繊
維と、8mmカットの炭素繊維を、重量比で炭素繊維が
７、ナイロン66繊維が３の割合で混合して、抄造した。
この繊維集合体を乾燥して、実施例１と同様に嵩密度を
測定したところ0.037g/cm³と非常に嵩高であった。しか
も乾燥させてから手でつかむと、すぐにバラバラにな
り、手に炭素繊維が付着して刺さるなど非常に扱い難い
シートであった。

実施例５〜10、比較例３〜９実施例１において、ナイロン66短繊維の使用量を調節
して、繊維集合体Ｂの目付を調整し、炭素繊維の容量比
率が表１に示すように異なる複合シートを作成した。各
複合シートを30cm×30cmの正方形に切出し、同じ大きさ
のマッチドダイを使い、300℃×30分×20kg/cm²の条件
でコンポジット板を作り、曲げ強度を測定した。

比較のために、比較例２におけるナイロン66短繊維の
量を調整し、炭素繊維の長さを25mmにし、炭素繊維の配
合比を調整して、全く同様の条件でコンポジット板を作
り、曲げ強度を測定した結果を表２に比較例５〜９とし
て示す。なお、嵩密度の低い比較例の繊維集合体は、3m
mの厚みのコンポジット板を得るためには、厚みが10cm
を越えてしまって金型に収まらなかったため、２回以上
に分割してコンポジット板を得た。

表１から判るように、炭素長繊維の容量比率が５％未
満では、比較例２のものと比較して大きな差はないが、
５％以上では物性の差が大きい。特に、炭素繊維の容量
比率が30％を越えると、比較例のものはボイド率が高く
なって強度その他の物性が落ちるため両者の差は一層拡
大する。しかしながら、炭素繊維の容量比率が80％を越
えると、ボイド率が高くなって、強度その他の物性が落
ちてくることが判る。

表２に示すように、繊維集合体Ａおよび繊維集合体Ｂ
を共に短繊維で構成したものは嵩密度が小さすぎると共
に強度も弱いものしか得られなかった。

実施例11 実施例１のナイロン66繊維の代わりに、900デニール/
300フィラメントのポリエーテルエーテルケトン（以
下、「PEEK」と略する。）長繊維を用い、実施例１と同
様にして長さ15mmと2.5mmの短繊維を得た。２種の短繊
維を重量比1:1で水に投入し、ポリアクリルアマイドを
加え、100cpの粘度を有するスラリー液とし、次いで幅
が50cm、80メッシュの金網を有する傾斜型抄造機で抄造
し、目付73g/m²のPEEK短繊維の繊維集合体Ｂを得た。

次に、実施例１と同じ長繊維状炭素繊維の平面状繊維
集合体Ａを、その幅広がりを防止するために、幅50cm、
長さ60cmの枠に固定し緊張状態にした。その上に上記PE
EK短繊維の繊維集合体Ｂを重ねた。そして、この積層繊
維集合体を80メッシュの金網の上に置き、5mm間隔で直
線に配置された0.2mmの径のノズル100個を用い、繊維集
合体全面に隅なく20kg/cm²の圧力で連続的に噴出する高
圧水流を繊維集合体面の上から垂直に２回当て、次に50
kg/cm²の圧力で４回当てた。さらに、繊維集合体を裏返
しにして、枠に固定して炭素繊維に緊張を付与し、PEEK
短繊維の繊維集合体Ｂを重ねて、上記と同じ様に高圧水
流処理し、長繊維状炭素繊維の繊維集合体Ａの両面にPE
EK短繊維の繊維集合体Ｂを交絡一体化した複合シートを
得た。

複合シートの炭素長繊維の配列方向と直交する方向の
引張強度は3120g/cm²であり、嵩密度は0.34g/cm³であ
り、実施例１と同じ様に細かく切断しても、紙のように
扱える作業性の優れた複合シートであった。

炭素繊維の方向を揃えて上記複合シートを７枚重ね、
実施例６で用いた金型を使い、360℃×10kg/cm²×５分
の条件で溶融含浸冷却固化させて、板状コンポジット
（C1）を得た。濃硫酸を使って板中の炭素繊維の容量比
率を測定したところ60％であった。この板は、均一な黒
色状のコンポジットであった。板の断面を顕微鏡で拡大
観察してみると、炭素繊維は均一に分散していた（第１
図参照）。板の０度方向の強度は168.5kg/mm²で、弾性
率は10.7ton/mm²であり、90度方向のそれらはそれぞれ
8.2kg/mm²及び0.9ton/mm²であった。

別の板状コンポジットを製造するために、炭素繊維の
方向を揃えて上記複合シートを11枚重ね、実施例６で用
いた金型を使い、空気が侵入しないようにして、420℃
×100kg/cm²×10分の条件で溶融含浸冷却固化させて板
状コンポジット（C2）を得た。板中の炭素繊維の容量比
率は60％であった。この板は均一な黒色状のコンポジッ
トであり、板の断面を顕微鏡で拡大観察してみると、炭
素繊維が均一に分散しており、上記のコンポジット（C
1）（第１図に示す）と見掛上同じであった。板の０度
方向の強度は192kg/mm²で、弾性率は11.2ton/mm²であ
り、90度方向のそれらはそれぞれ12.1kg/mm²及び0.9ton
/mm²であった。

比較例10 実施例１で用いた強化用の炭素長繊維束と、実施例11
で用いたPEEK繊維束を合糸し、計4500デニールの繊維束
とした。この合糸繊維束を経糸として４本/cmの織密度
で、またPEEK繊維束のみを緯糸として用いて3.8本/cmの
繰り密度で平織物とした。

上記平織物においては、炭素長繊維が一方向に引き揃
えられた繊維集合体Ａになっている。しかしながら、こ
の繊維集合体Ａは、端面から糸が解けて取扱いに注意し
ないと形状が変わり、取扱いが困難であった。この繊維
集合体から外径11cm、内径10cmのドーナツ状試料を切り
出して、指でつまんで持ち上げようとしたら、バラバラ
になり、無断して扱うことは、非常に困難であった。

炭素繊維の方向を揃えて上記シートを13枚重ね、実施
例５で用いた金型を使い、360℃×10kg/cm²×５分の条
件で溶融含浸冷却固化させて板を得た。濃硫酸を使って
板中の炭素繊維の容量比率を測定したところ、実施例11
のものと同様に60％であったが、外観は明らかに違って
おり、実施例12の板（C1）は均一な黒色状のコンポジッ
トであるのに対し、本比較例の板は重合体が不均一にな
っており、所々に白い縞模様が観察された。板の断面を
顕微鏡で拡大観察してみると、炭素繊維が固まって存在
していることが判った（第２図参照）。板の０度方向の
強度は102kg/mm²で、弾性率は8.7ton/mm²であり、90度
方向のそれらはそれぞれ4.1kg/mm²及び0.4ton/mm²であ
り、物性的に非常に劣っていた。

比較例11 実施例１で用いた強化用の炭素長繊維束（3600デニー
ル/600本）と、実施例11で用いたPEEK重合体の1500デニ
ール/500フィラメントの連続長繊維束とを水中に同じ速
度で漬け込み、対抗するノズルを使って攪拌し、繊維同
士を混ぜて引き上げ、乾燥し、混練繊維束とした。この
繊維束を引き揃えて、シートにしようとしたが、手で持
ち上げるとバラバラになり、普通の方法では扱えなかっ
た。そこで、目付20g/m²の薄いPEEK繊維で織った布でサ
ンドイッチ状に挟み、PEEKの糸で縫って、シート化し
た。しかしながら、ドーナツ状に細断して持ち上げた
ら、バラバラになってしまった。

炭素繊維の方向を揃えて上記複合シートを16枚重ね、
実施例５で用いた金型を使い、空気が侵入しないように
して、420℃×100kg/cm²×10分の条件で溶融含浸冷却固
化させて、板状コンポジットを得た。板中の炭素繊維の
容量比率は60％であった。この板は均一な黒色状のコン
ポジットであり、板の断面を顕微鏡で拡大観察してみる
と、炭素繊維が均一に分散しており、実施例６のコンポ
ジット（C1,C2）と、見掛上同じであった。板の０度方
向の強度は193kg/mm²で、弾性率は11.7ton/mm²であり、
実施例11のコンポジット（C2）と大差ないものであった
が、90度方向の強度は9.2kg/mm²で、弾性率は0.8ton/mm
²であり、90度方向の物性は劣っていた。

実施例12 実施例11のPEEK繊維の代わりに、200デニール/72フィ
ラメントのポリフェニレンサルファイド長繊維を用いる
以外は、全く同様にして高圧水流処理し、炭素繊維の平
面状繊維集合体Ａの両面にポリフェニレンサルファイド
短繊維の繊維集合体Ｂを交絡一体化した複合シートを得
た。この複合シート中の炭素繊維の容量比率は60％であ
った。複合シートの炭素繊維の配列方向と直交する方向
の引張強度は3350g/cm²であり、嵩密度は0.34g/cm³であ
った。

実施例13 特開昭54−77691号公報の実施例に準じてＰ−アセト
キシ安息香酸と６−アセトキシ−２−ナフトエ酸（モル
比が75:25）を脱酢酸溶融重合し、熱溶融状態において
光学的に異方性を示す高重合体を得た。

この重合体を320℃で0.1mmの孔を56個備えた紡糸口金
より押出し、空冷した後巻取り、単糸３デニールの長繊
維束を得た。この長繊維束を実施例１と同様にして20mm
と5mmの長さに切って短繊維とし、両者を重量比が1:1に
なるように、水中で分散混合した後、抄造し、繊維集合
体Ｂを得た。次いで、実施例１で用いた炭素長繊維の繊
維集合体Ａと重ね、高圧水流処理することによって取扱
いの容易な複合シートを得た。この複合シートの炭素繊
維の配列方向と直交する方向の引張強度は3250g/cm²で
あり、嵩密度は0.34g/cm³であった。

実施例14 内容積500mlのガラス製フラスコに4,4−ジフルオロベ
ンゾフェノン50g（0.23モル）、微粉砕した炭酸カリウ
ム69g（0.5モル）及び溶媒としてベンゾフェノン50gを
入れ、フラスコ内を窒素置換した後、攪拌しながら１時
間かけて300℃に昇温し、この状態を保って12時間反応
させた。

得られた反応生成物を粉砕し、温アセトン及び熱水で
洗浄し、43gの白色粉末としてη_SP/C（濃硫酸、0.1重量
％、25℃にて測定）が、0.56dl/gのポリエーテルケトンを得た。

このようにして得られるポリエーテルケトンを用い
て、紡糸ヘッド温度を420℃して、紡孔径0.3mmφ、孔数
８個の紡孔を通して押し出し、単糸3.0デニールのポリ
エーテルケトン繊維を得た。この繊維を集めて実施例１
と同様にギロチン式カッターにて10mmの長さに切断し、
ポリエーテルケトン短繊維とした。

上記ポリエーテルケトン短繊維を、実施例１と全く同
じ方法で抄造し、目付64g/m²の繊維集合体Ｂとし、次い
で実施例１で用いた炭素長繊維の繊維集合体Ａと重ね、
高圧水流処理することによって取扱いの容易な複合シー
トを得た。この複合シート中の炭素繊維の容量比率は63
％であった。複合シートの炭素繊維の配列方向と直交す
る方向の引張強度は3440g/cm²であり、嵩密度は0.36g/c
m³であった。

この複合シートを96mmφの円形に打ち抜き、内径が10
0mmφの金型内に、炭素繊維の長繊維方向が同一となる
ように６層に重ね、44℃×10分×100kg/cm²の条件で加
熱加圧成形した。冷却固化後取り出した円形成形板は、
ポリエーテルケトン短繊維が溶融含浸固化した極めて強
靭な成形板であった。

実施例15 内容積100mlのフラスコに43.9g（0.201モル）の4,4−
ジフルオロベンゾフェノ、64.9g（0.201モル）の4,4−
ジフルオロテレフタロフェノン、72.5g（0.684モル）の
炭酸ナトリウム、20gのシリカ（アエロジル300:日本ア
エロジル社製）及び40gのジフェニルスルフォンを入
れ、フラスコ内を窒素置換した後、攪拌しながら30分か
けて280℃に昇温し、この温度で1.5時間反応を行った
後、さらに30分かけて325℃に昇温したのち、この温度
で4.5時間反応を行った。このようにして得られたポリ
マーは、η_SP/Cが0.85dl/g（濃硫酸、0.1重量％、25
℃）ポリエーテルケトン（ｍ＝ｎ）であった。

実施例14のポリエーテルケトンを上記のポリエーテル
ケトンに代えた以外は実施例14と同じ方法を用いて、炭
素繊維の容量比率が63％の複合シートを得た。この複合
シートは、ポリエーテルケトン短繊維がバラけることも
なく、炭素繊維集合体とよく交絡一体化されたシートで
あり、極めて賦形性に富むものであった。複合シートの
炭素繊維の配列方向と直交する方向の引張強度は3050g/
cm²であり、嵩密度は0.34g/cm³であった。

実施例15 炭素繊維の代わりに、アラミド繊維（デュポン社製ケ
ブラー49 T−965、引張強度370kg/mm²、引張弾性率13to
n/mm²、直径12μｍ）を用いた以外は実施例１と同様に
して、アラミド繊維の容積比率が60％の複合シートを作
った。この複合シートのアラミド繊維の配列方向に直交
する方向の引張強度は3110g/cm²であり、シートは手で
持ち上げてもバラバラにならず、柔軟性のあるものであ
った。複合シートを用いて、実施例５と同様にして作成
したコンポジット板は、62.8kg/mm²の曲げ強度および7.
6ton/mm²の曲げ弾性率を有していた。

実施例17 炭素繊維の代わりにガラス繊維（引張強度300kg/m
m²、引張弾性率7.4ton/mm²、直径13μｍ）を用いた以外
は実施例１と同様にして、ガラス繊維の容量比率が60％
の複合シートを作った。この複合シートのガラス繊維の
配列方向に直交する方向の引張強度は3410g/cm²であ
り、シートは手で持ち上げてもバラバラにならず、柔軟
性のあるものであった。この複合シートを用いて、実施
例５と同様にして作成したコンポジット板は、81kg/mm²
の曲げ強度および4.1ton/mm²の曲げ弾性率を有してい
た。

実施例18 繊維長32mmのナイロン66重合体繊維の短繊維をエアー
レイ法で堆積して繊維集合体Ｂを得た。次に、炭素繊維
の平面状集合体Ａに繊維集合体Ｂを配置して、高圧水流
処理をして炭素繊維の容積比率が60％の複合シートを得
た。この複合シートの炭素繊維の配列方向に直交する方
向の引張強度は2550g/cm²であり、嵩密度は0.38g/cm³で
あった。

この複合シートを用いて、実施例５と同様にして、作
成したコンポジット板は曲げ強度が151kg/mm²であり、
曲げ弾性率が12.8ton/mm²であった。

実施例19 ポリフェニレンサルファイド重合体（フィリィプス・
ペトロリウム社製、ライトン重合体）を、350℃に過熱
された水蒸気を紡孔に吹き付けて、メルトブロー法によ
って紡糸し、紡出された連続繊維を200メッシュの金網
の上にオーバーフィードして堆積し、繊維集合体Ｂを作
成した。

この繊維集合体Ｂ中のポリフェニレンサルファイド繊
維は、非常に細くて、顕微鏡で観察すると直径が２μｍ
であった。自由度を測定しようとしたが、細くて、直径
10cmの円の中から特定の単繊維を抜き出すのが困難だっ
たので、直径1mmの円の中の特定の繊維を顕微鏡写真で
撮り、屈曲している長さを測定して自由度を求めたとこ
ろ2.5であった。

上記の繊維集合体Ｂを使って、実施例２と同様にし
て、炭素繊維の容量比率が64％の複合シートを得た。こ
の複合シートの炭素長繊維の配列方向と直交する方向で
の引張強度は1850g/cm²であり、嵩密度は0.39g/cm³であ
った。この複合シートは外径11cm、内径10cmのドーナツ
状に裁断し、指で摘んで持ち上げてもバラバラになら
ず、取扱い性に優れていた。

実施例20 PEEK繊維を1740デニール/580フィラメントに変更した
以外は、比較例11と同様にして炭素長繊維との混繊繊維
束を得た。この混繊維束を引き揃え、一方向繊維集合体
を作成した。この繊維集合体の中のPEEK繊維の自由度は
1.05であった。PEEK繊維を実施例１と同様にしてギロチ
ン式カッターにて10mmの短繊維に切断し、薄いスラリー
液を作成した。このスラリー液を用い、PEEK繊維の目付
が0.4g/m²になるように、上記混繊繊維束の一方向繊維
集合体の上にPEEK繊維を抄造した。次いで、実施例１と
同様にして抄造したPEEK繊維側から高圧水流処理をし、
更にこの繊維集合体を裏返しにし、その上に同様に0.4g
/m²のPEEK繊維を抄造（表裏の抄造シートの容積比率の
合計は複合シート全体に対し0.2％）し、同様にして高
圧水流処理を行った。このようにして得られた複合シー
トは、柔軟性に富み、手で持ち上げてもバラバラになら
ず、複合シートの炭素繊維の配列方向と直交する方向の
引張強度は21g/cm²であり、嵩密度は0.45g/cm³であっ
た。この複合シート中の炭素繊維の容量比率は40％であ
った。

実施例21 ポリエーテルイミド（ジェネラル・エレクトリック社
製ウルテム1000）を用いて、単糸５デニールの繊維束を
得た。この繊維束を比較例11と同様の方法で炭素繊維束
と混合して混合繊維束を得、次いでこれを引き揃えて、
一方向繊維集合体を得た。次に、実施例20と同様にし
て、繊維長が10mmのポリエーテルイミド短繊維の水スラ
リーを、ポリエーテルイミド短繊維の目付が1.2g/m²に
なるように、上記の一方向繊維集合体の表裏に抄造し、
高圧水流処理を施して複合シートを得た。

同じポリエーテルイミドの粒子を使い、特開平１−09
2271号公報の実施例１に従い、ポリエーテルイミドサス
ペンジョンを得た。このサスペンジョンを上記で得られ
た複合シートに注いで含浸させ、室温で乾燥させて、炭
素繊維の容積比率が60％、ポリエーテルイミド繊維の容
積比率が１％、ポリエーテルイミド粒子の容積比率が39
％の組成を持つ複合シートを得た。この複合シートは、
炭素繊維間にほぼ均一な状態でポリエーテルイミド粒子
が分散しているものであった。この複合シートは、他の
実施例の複合シートより若干硬いものの、直径1cmの円
柱に巻いても炭素繊維が切断されない程度の柔軟性を有
し、手で持ち上げてもバラバラにならなかった。この複
合シートの炭素繊維の配列方向に直交する方向の引張強
度は74g/cm²で、嵩密度は0.51g/cm³であった。

比較のために、ポリエーテルイミドの短繊維を混繊繊
維束の一方向集合体に抄造せずに、他は上記と同様にし
て複合シートを作成した。この複合シートは炭素繊維の
配列方向と平行な方向に少し曲げるとすぐに目割れをお
こし、扱い性が悪く、複合シートの炭素繊維の配列方向
と直交する方向の引張強度は4g/cm²と低く、交絡一体化
しないものであった。

この複合シートを用いて、実施例11と同様にして作成
したコンポジット板は、曲げ強度171kg/mm²、曲げ弾性
率11.1ton/mm²を有しており、ボイドのないものであっ
た。

〔発明の効果〕

本発明の複合シートは、従来の同種のシートに比べ、
成形品への加工に際し、作業性に優れ、しかも同じ成形
条件で成形した場合にも、高強度な成形品を与える。換
言すれば、より広い成形条件で高強度な成形品（板等）
とすることができ、この成形品は広い用途で用いること
ができる。代表的な用途としては、コンポジットとし
て、航空機や人工衛生の駆体や部品、ボート、サーフボ
ード等が挙げられる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の複合シートから得られるコンポジット
の断面図であり、第２図は従来の複合シートから得られ
るコンポジットの断面図である。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、炭
化ケイ素繊維、ボロン繊維および金属繊維から選ばれる
強化用長繊維から成る平面状繊維集合体（Ａ）と該繊維
集合体（Ａ）の少くとも片面に配置された、熱可塑性繊
維から成る平面状繊維集合体（Ｂ）から成る複合シート
であって、該複合シート中の強化用長繊維の容量比率が
５〜80％であり、繊維集合体（Ｂ）中の熱可塑性繊維の
単繊維が繊維集合体（Ａ）を構成する長繊維間に入り込
んで交絡一体化されていることを特徴とする繊維強化材
料用複合シート。
【請求項２】前記繊維集合体（Ａ）が強化用長繊維を実
質的に一方向に引き揃えることによって形成されている
請求項１記載の複合シート。
【請求項３】前記繊維集合体（Ａ）が強化用長繊維製織
物である請求項１記載の複合シート。
【請求項４】前記繊維集合体（Ｂ）が熱可塑性短繊維か
ら成る請求項１記載の複合シート。
【請求項５】前記繊維集合体（Ｂ）が1.2以上の自由度
を有する熱可塑性長繊維から成る、請求項１記載の複合
シート。
【請求項６】強化用長繊維から成る平面状繊維集合体
（Ａ）の少くとも片面に1.2以上の自由度を有する熱可
塑性長繊維から成る平面状繊維集合体（Ｂ）を、繊維集
合体（Ａ）と繊維集合体（Ｂ）の合計容量に対する強化
用長繊維の容量比率が５〜80％になるように積層し、該
積層体に対して繊維集合体（Ｂ）の面から流体噴射流を
当てて、平面状繊維集合体（Ａ）を構成する長繊維間に
該熱可塑性繊維を入り込ませ、交絡一体化させることを
特徴とする繊維強化材料用複合シートの製造方法。
【請求項７】強化用長繊維から成る平面状繊維集合体
（Ａ）の少くとも片面に熱可塑性短繊維から成る平面状
繊維集合体（Ｂ）を、繊維集合体（Ａ）と繊維集合体
（Ｂ）の合計容量に対する強化用長繊維の容量比率が５
〜80％になるように積層し、該積層体に対して繊維集合
体（Ｂ）の面から流体噴射流を当てて、平面状繊維集合
体（Ａ）を構成する長繊維間に該熱可塑性繊維を入り込
ませ、交絡一体化させることを特徴とする繊維強化材料
用複合シートの製造方法。