JPH08988A - 化学反応制御方法 - Google Patents
化学反応制御方法Info
- Publication number
- JPH08988A JPH08988A JP6134090A JP13409094A JPH08988A JP H08988 A JPH08988 A JP H08988A JP 6134090 A JP6134090 A JP 6134090A JP 13409094 A JP13409094 A JP 13409094A JP H08988 A JPH08988 A JP H08988A
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- JP
- Japan
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- metal
- chemical reaction
- charge distribution
- control method
- solid
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【目的】 従来の触媒を利用した化学反応制御法を改良
する新規な方法の提供。 【構成】 担体上に担持された金属クラスタないしは担
体表面の電子状態を変化させることにより、分子の吸着
状態を変化させ、化学反応性を制御すること。具体的に
は担体３および金属クラスタ２で構成される表面と、表
面付近に設置される金属電極１から構成される。
する新規な方法の提供。 【構成】 担体上に担持された金属クラスタないしは担
体表面の電子状態を変化させることにより、分子の吸着
状態を変化させ、化学反応性を制御すること。具体的に
は担体３および金属クラスタ２で構成される表面と、表
面付近に設置される金属電極１から構成される。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、従来の触媒を利用した
化学反応制御法を改良する新規な方法に関するものであ
る。
化学反応制御法を改良する新規な方法に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】従来の典型的な工業用触媒は、アルミナ
等の酸化物からなる担体に一種類以上の活性金属クラス
タが担持されている担持金属触媒であり、担体や活性金
属成分等の様々な組合せから、選択性や反応活性のより
高い触媒が探索され調製されている。これらの触媒にお
いては、一旦調製された後は、その性能は一定ないしは
時間と共に劣化していき、反応中にその性能を制御でき
るものではなかった。また、ＭＯＳ型半導体など金属電
極により電界を印加することにより電流を制御し、電子
回路を構成することは従来知られているが、電界を印加
することにより分子の反応性を制御することへの応用は
従来行われていない。
等の酸化物からなる担体に一種類以上の活性金属クラス
タが担持されている担持金属触媒であり、担体や活性金
属成分等の様々な組合せから、選択性や反応活性のより
高い触媒が探索され調製されている。これらの触媒にお
いては、一旦調製された後は、その性能は一定ないしは
時間と共に劣化していき、反応中にその性能を制御でき
るものではなかった。また、ＭＯＳ型半導体など金属電
極により電界を印加することにより電流を制御し、電子
回路を構成することは従来知られているが、電界を印加
することにより分子の反応性を制御することへの応用は
従来行われていない。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明においては、活
性金属クラスタや担体表面の電荷分布を、触媒調製後、
部分的に微妙に変化させることにより、より高選択性で
高活性な反応システムを提供する。
性金属クラスタや担体表面の電荷分布を、触媒調製後、
部分的に微妙に変化させることにより、より高選択性で
高活性な反応システムを提供する。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、活性金
属クラスタないしは担体の表面の電子状態を、表面外部
ないしは表面内部から電界を印加することにより、ない
しは表面に作られた電極から直接電荷を出し入れするこ
とにより微妙に制御し、反応の活性や選択性を制御する
ことが可能である。ここで、金属電極の数は一個以上で
あり、それぞれの電極は必ずしも同電位である必要はな
い。また、それぞれの電極が電荷を変化させる対象とな
る金属クラスタの大きさ及び種類は異なっても良い。ま
たクラスタないし担体の表面の電子状態の制御の方法と
しては電界を印加する以外に、磁界の印加、あるいは光
照射による一時的な励起状態を形成することによっても
可能である。金属クラスタに電荷を出し入れする場合、
その担体は絶縁体ないしは半導体が好ましい。金属クラ
スタの種類および大きさは任意であるが、その表面にス
テップやキンク構造の多い１０ｎｍ以下の小さなクラス
タが好ましい。
属クラスタないしは担体の表面の電子状態を、表面外部
ないしは表面内部から電界を印加することにより、ない
しは表面に作られた電極から直接電荷を出し入れするこ
とにより微妙に制御し、反応の活性や選択性を制御する
ことが可能である。ここで、金属電極の数は一個以上で
あり、それぞれの電極は必ずしも同電位である必要はな
い。また、それぞれの電極が電荷を変化させる対象とな
る金属クラスタの大きさ及び種類は異なっても良い。ま
たクラスタないし担体の表面の電子状態の制御の方法と
しては電界を印加する以外に、磁界の印加、あるいは光
照射による一時的な励起状態を形成することによっても
可能である。金属クラスタに電荷を出し入れする場合、
その担体は絶縁体ないしは半導体が好ましい。金属クラ
スタの種類および大きさは任意であるが、その表面にス
テップやキンク構造の多い１０ｎｍ以下の小さなクラス
タが好ましい。
【０００５】
【作用】活性金属クラスタないしは担体の表面における
電荷を増加ないしは減少させることにより、あるいは磁
場ないしは光照射を行なうことにより、電子の最高被占
準位のエネルギを変化させ、吸着分子への電荷移動量を
制御し分子の解離吸着等の吸着状態を変化させることが
出来る。分子の吸着状態を制御した結果、その反応活性
や反応生成物の選択性を上げることが出来る。すなわ
ち、原理的には、担体に担持された金属クラスタに対し
て、外部電界磁界の印加、電荷の注入、ないしは光照射
を部分的に行うことにより、金属クラスタの実質的な仕
事関数（電子の最高被占準位のエネルギレベル）を変化
させ、活性点を増減させることができる。このことによ
り反応の活性や選択性を変化させることができる。
電荷を増加ないしは減少させることにより、あるいは磁
場ないしは光照射を行なうことにより、電子の最高被占
準位のエネルギを変化させ、吸着分子への電荷移動量を
制御し分子の解離吸着等の吸着状態を変化させることが
出来る。分子の吸着状態を制御した結果、その反応活性
や反応生成物の選択性を上げることが出来る。すなわ
ち、原理的には、担体に担持された金属クラスタに対し
て、外部電界磁界の印加、電荷の注入、ないしは光照射
を部分的に行うことにより、金属クラスタの実質的な仕
事関数（電子の最高被占準位のエネルギレベル）を変化
させ、活性点を増減させることができる。このことによ
り反応の活性や選択性を変化させることができる。
【０００６】
実施例１ 図１に示すように、担体アルミナ１の表面に蒸着法によ
りＰｄクラスタ２を形成した。蒸着量が５×１０14atom
s／ｃｍ2の時、直径〜２ｎｍのＰｄクラスタが形成され
ていることが確認された。この試料に金属電極３を近づ
け電界を印加した。担体アルミナの裏側には金属電極４
があり、電界は金属電極１と４の間に生じる。金属電極
３の電位を変化させることにより、試料表面に正または
負の電気双極子が誘起された。
りＰｄクラスタ２を形成した。蒸着量が５×１０14atom
s／ｃｍ2の時、直径〜２ｎｍのＰｄクラスタが形成され
ていることが確認された。この試料に金属電極３を近づ
け電界を印加した。担体アルミナの裏側には金属電極４
があり、電界は金属電極１と４の間に生じる。金属電極
３の電位を変化させることにより、試料表面に正または
負の電気双極子が誘起された。
【０００７】図２はこの電界を消滅させた後の誘起双極
子の緩和過程を示している。この試料にＣＯのガスをさ
らしたとき、試料表面が負になっている場合に分子の解
離が起こり、正の場合は分子として吸着していることが
表面の仕事関数ないしは電位の変化として観測された。
この様子を図３に示す。
子の緩和過程を示している。この試料にＣＯのガスをさ
らしたとき、試料表面が負になっている場合に分子の解
離が起こり、正の場合は分子として吸着していることが
表面の仕事関数ないしは電位の変化として観測された。
この様子を図３に示す。
【０００８】試料表面を電子ビ−ム及びアルゴンイオン
で正負に一様に帯電させた時、ＣＯ分子の解離は少なく
とも負電荷密度０．１〜１×１０9electrons／ｃｍ2の
範囲で起こり、分子状吸着は少なくとも正電荷密度０．
１〜１×１０9electrons／ｃｍ2の範囲で起こることが
確認された。ＣＯガスの圧力が高いほど解離の速度は速
かった。その他、この試料にＮＯ，ＳＯ2，ＣＯ2のガス
をさらした時にも、試料表面が負になっている場合に分
子の解離が起こり、正の場合は分子として吸着した。Ｃ
Ｏのガスと同時にＨ2ガスを流すと、試料表面が負にな
っている場合に解離したＣとＨ2が反応することでＣＨ4
が生成し、正の場合は分子状に吸着したＣＯとＨ2が反
応しＣＨ3ＯＨが生成した。
で正負に一様に帯電させた時、ＣＯ分子の解離は少なく
とも負電荷密度０．１〜１×１０9electrons／ｃｍ2の
範囲で起こり、分子状吸着は少なくとも正電荷密度０．
１〜１×１０9electrons／ｃｍ2の範囲で起こることが
確認された。ＣＯガスの圧力が高いほど解離の速度は速
かった。その他、この試料にＮＯ，ＳＯ2，ＣＯ2のガス
をさらした時にも、試料表面が負になっている場合に分
子の解離が起こり、正の場合は分子として吸着した。Ｃ
Ｏのガスと同時にＨ2ガスを流すと、試料表面が負にな
っている場合に解離したＣとＨ2が反応することでＣＨ4
が生成し、正の場合は分子状に吸着したＣＯとＨ2が反
応しＣＨ3ＯＨが生成した。
【０００９】実施例２ 図４に示すように、担体アルミナ１の表面に、リソグラ
フィ−法により金属電極３、３’を形成し更に蒸着法に
よりＰｄクラスタを形成した。金属電極の電位を変化さ
せることにより、電極の周囲の試料表面が正または負に
帯電した。この試料をそれぞれＣＯ，ＮＯ，ＳＯ2，Ｃ
Ｏ2のガスにさらした時、実施例１と同様、試料表面が
負になっている場合に分子の解離が起こり、正の場合は
分子として吸着した。ＣＯのガスと同時にＨ2ガスを流
すと、試料表面が負になっている場合にＣＨ4が生成
し、正の場合はＣＨ3ＯＨが生成した。
フィ−法により金属電極３、３’を形成し更に蒸着法に
よりＰｄクラスタを形成した。金属電極の電位を変化さ
せることにより、電極の周囲の試料表面が正または負に
帯電した。この試料をそれぞれＣＯ，ＮＯ，ＳＯ2，Ｃ
Ｏ2のガスにさらした時、実施例１と同様、試料表面が
負になっている場合に分子の解離が起こり、正の場合は
分子として吸着した。ＣＯのガスと同時にＨ2ガスを流
すと、試料表面が負になっている場合にＣＨ4が生成
し、正の場合はＣＨ3ＯＨが生成した。
【００１０】実施例３ 図５に示すように、まず、リソグラフィ−法により複数
の金属（Ａｌ）電極３、３’を形成した表面を酸化させ
ることにより絶縁皮膜を形成した。この表面上に、蒸着
法によりＰｄクラスタ−を形成した。複数の金属電極の
電位をそれぞれ変化させることにより、外部電極５と金
属電極３、３’との間に電界が生じ、試料表面に正また
は負の双極子が誘起された。この試料をそれぞれＣＯ，
ＮＯ，ＳＯ2，ＣＯ2のガスにさらした時、試料表面が負
になっている場所では分子の解離が起こり、正になって
いる場所では分子として吸着した。ＣＯのガスと同時に
Ｈ2ガスを流すと、試料表面が負になっている場所では
ＣＨ4が生成し、正になっている場所ではＣＨ3ＯＨが生
成した。
の金属（Ａｌ）電極３、３’を形成した表面を酸化させ
ることにより絶縁皮膜を形成した。この表面上に、蒸着
法によりＰｄクラスタ−を形成した。複数の金属電極の
電位をそれぞれ変化させることにより、外部電極５と金
属電極３、３’との間に電界が生じ、試料表面に正また
は負の双極子が誘起された。この試料をそれぞれＣＯ，
ＮＯ，ＳＯ2，ＣＯ2のガスにさらした時、試料表面が負
になっている場所では分子の解離が起こり、正になって
いる場所では分子として吸着した。ＣＯのガスと同時に
Ｈ2ガスを流すと、試料表面が負になっている場所では
ＣＨ4が生成し、正になっている場所ではＣＨ3ＯＨが生
成した。
【００１１】
【発明の効果】本発明によれば、活性金属クラスタや担
体表面の電子状態を、触媒調製後、部分的に微妙に変化
させることにより、より高選択性で高活性な反応システ
ムを提供することができる。
体表面の電子状態を、触媒調製後、部分的に微妙に変化
させることにより、より高選択性で高活性な反応システ
ムを提供することができる。
【図１】実施例１における試料表面と電極の斜視図であ
る。
る。
【図２】実施例１における、電界を印加したときに誘起
された双極子の緩和の様子である。
された双極子の緩和の様子である。
【図３】実施例１における、表面が正または負の時のＣ
Ｏ分子の吸着による表面電位の変化である。
Ｏ分子の吸着による表面電位の変化である。
【図４】実施例２における試料表面と電極の斜視図であ
る。
る。
【図５】実施例３における試料表面と電極の斜視図であ
る。
る。
１…担体、２…金属クラスタ、３…金属電極、３’…金
属電極、４…金属電極、５…金属電極。
属電極、４…金属電極、５…金属電極。
Claims (4)
- 【請求項１】固体表面上に担持された金属クラスタない
しは金属薄膜の電荷分布、ないしは担持固体表面におけ
る電荷分布を変化させることにより化学反応を制御する
ことを特徴とする化学反応制御方法。 - 【請求項２】金属クラスタ表面の電荷分布ないしは担持
固体表面における電荷分布を、固体内部ないしは固体外
部にある一個以上の金属電極により電場を印加するこ
と、ないしは固体表面にある一個以上の金属電極により
直接電子を出し入れすることにより制御することを特徴
とする請求項１記載の化学反応制御方法。 - 【請求項３】金属クラスタ表面の電荷分布ないしは担持
固体表面における電荷分布を、外部から磁場を印加する
ことにより変化させることを特徴とする請求項１記載の
化学反応制御方法。 - 【請求項４】金属クラスタ表面の電荷分布ないしは担持
固体表面における電荷分布を、外部から光を照射するこ
とにより変化させることを特徴とする請求項１記載の化
学反応制御方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6134090A JPH08988A (ja) | 1994-06-16 | 1994-06-16 | 化学反応制御方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6134090A JPH08988A (ja) | 1994-06-16 | 1994-06-16 | 化学反応制御方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08988A true JPH08988A (ja) | 1996-01-09 |
Family
ID=15120197
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6134090A Pending JPH08988A (ja) | 1994-06-16 | 1994-06-16 | 化学反応制御方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08988A (ja) |
-
1994
- 1994-06-16 JP JP6134090A patent/JPH08988A/ja active Pending
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |