JPH09194650A - Crystalline propylene polymer composition - Google Patents

Crystalline propylene polymer composition

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JPH09194650A
JPH09194650A JP8009356A JP935696A JPH09194650A JP H09194650 A JPH09194650 A JP H09194650A JP 8009356 A JP8009356 A JP 8009356A JP 935696 A JP935696 A JP 935696A JP H09194650 A JPH09194650 A JP H09194650A
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hydroxy
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洋一 中島
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To obtain a crystalline propylene polymer compsn. which, when molded into an article, can improve the toughness by incorporating a β crystal nucleating agent into a crystalline propylene homopolymer having a ratio of the intramolecular stereotacticity to cross fractionation as an index of the mol.wt. distribution of not more than 0.5. SOLUTION: This compsn. comprises 100 pts.wt. crystalline propylene homopolymer (A) having a cross fraction ratio of not more than 0.5 (pref., 0.1 to 0.4) and 0.0001 to 1 pt.wt. β crystal nucleating agent (B) incorporated into the homopolymer. The component (A) pref. has a high stereospecificity and a narrow mol.wt. distribution because the effect of improving the toughness of a molded article is high. The component (B) is a mixture of (B1 ) γ- quinacridone, (B2 ) an amide compd., and (B3 ) a cyclic phosphorus compd. of formula I (wherein Ar1 to Ar8 represent each an arylene, an alkylarylene or the like) or an Mg salt thereof, a fatty acid salt of Mg, an aliph. phosphoric acid salt, a phosphinate compd. of formula II, MgO, Mg(OH)2 , MgCO3 , and magnesium sulfate or talc. The component (B2 ) is an amidation product of a dicarboxylic acid and a monoamine, an amidation product of an amino acid, a monoamine, and a monocarboxylic acid, or the like.

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、結晶性プロピレン
重合体組成物に関し、特に靭性に優れた成形品が得られ
る結晶性プロピレン重合体組成物に関する。TECHNICAL FIELD The present invention relates to a crystalline propylene polymer composition, and more particularly to a crystalline propylene polymer composition capable of obtaining a molded article having excellent toughness.

【０００２】[0002]

【従来の技術】一般に結晶性プロピレン重合体は比較的
安価でかつ優れた機械的性質を有するので、射出成形
品、中空成形品、フィルム、シート、繊維など各種の成
形品の製造に用いられている。しかしながら各種の具体
的用途によっては、機械的性質、とりわけ靭性が充分と
はいえない場合があり、その具体的用途の拡大に制限を
受けるという問題がある。2. Description of the Related Art Generally, a crystalline propylene polymer is relatively inexpensive and has excellent mechanical properties, so that it is used for producing various molded products such as injection molded products, hollow molded products, films, sheets and fibers. There is. However, mechanical properties, especially toughness, may not be sufficient depending on various specific uses, and there is a problem that expansion of the specific uses is limited.

【０００３】一方、特開平５−9225号公報、特開平５−
9226号公報および特開平５−32723号公報には、剛性お
よび耐熱性を改善する目的で昇温分別法での主溶出ピー
クの位置（Ｔmax）が117.0℃または118.0℃以上、すな
わちクロス分別の比（Ｃｆ）が1.0未満で、かつそのピ
ークの半値幅（σ）が3.4度若しくは4.0度未満であるプ
ロピレン重合体を含有するポリプロピレン系樹脂が提案
され、またこの樹脂には造核剤を必要に応じて配合して
もよいことが記載されている。On the other hand, JP-A-5-9225 and JP-A-5-9225.
No. 9226 and Japanese Patent Laid-Open No. 5-32723 disclose that the position (T max ) of the main elution peak in the temperature rising fractionation method is 117.0 ° C. or 118.0 ° C. or higher for the purpose of improving rigidity and heat resistance, that is, in cross fractionation. A polypropylene resin containing a propylene polymer having a ratio (Cf) of less than 1.0 and a half width (σ) of its peak of less than 3.4 or 4.0 is proposed, and this resin requires a nucleating agent. It is described that it may be blended according to the above.

【０００４】また、特開平７−10932号公報には、剛性
および耐熱性を改善する目的でオルソジクロルベンゼン
の温度を連続的にまたは段階的に昇温して各温度に対す
るプロピレン重合体の溶解量を測定したときに、120℃
〜135℃の温度においてオルソジクロルベンゼンに溶解
するプロピレン重合体の重量百分率が、下記式（Ｉ） （40−15logＭＦＲ）×100 …（Ｉ） （式中、ＭＦＲはプロピレン重合体のメルトフローレー
トを示す。）で求められる値以上、すなわちクロス分別
の比（Ｃf）が9.0以下であるプロピレン重合体が記載さ
れている。Further, in JP-A-7-10932, the temperature of ortho-dichlorobenzene is raised continuously or stepwise for the purpose of improving rigidity and heat resistance, and the amount of propylene polymer dissolved at each temperature is increased. When measured, 120 ℃
The weight percentage of the propylene polymer dissolved in ortho-dichlorobenzene at a temperature of ~ 135 ° C is represented by the following formula (I) (40-15logMFR) x 100 (I) (wherein, MFR is the melt flow rate of the propylene polymer. ), That is, a propylene polymer having a cross fractionation ratio (Cf) of 9.0 or less.

【０００５】[0005]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
結晶性プロピレン重合体は靭性についてはまだ充分満足
できるものではなかった。本発明者らは、結晶性プロピ
レン重合体組成物に関する上述の課題、すなわち靭性の
改善された成形品を与える結晶性プロピレン重合体組成
物を得るべく鋭意研究した。その結果、本発明者らは特
定の結晶性プロピレン重合体にβ晶造核剤の特定量を配
合してなる結晶性プロピレン重合体組成物が、靭性を改
善した成形品を与える組成物であることを見い出し、こ
の知見に基づき本発明を完成した。However, the conventional crystalline propylene polymers have not been sufficiently satisfactory in terms of toughness. The present inventors have earnestly studied to obtain a crystalline propylene polymer composition which gives a molded article having improved toughness, that is, the above-mentioned problems relating to the crystalline propylene polymer composition. As a result, the inventors have found that a crystalline propylene polymer composition obtained by blending a specific amount of a β-crystal nucleating agent with a specific crystalline propylene polymer is a composition that gives a molded article with improved toughness. Based on this finding, the present invention has been completed.

【０００６】なお、前記各特開平公報には、特定のクロ
ス分別の比（Ｃｆ）のプロピレン重合体に造核剤を添加
することは記載されているが、該クロス分別の比（Ｃ
ｆ）が0.5以下であるプロピレン重合体に造核剤として
β晶造核剤を配合させること、およびこのような造核剤
を配合したポリプロピレン系樹脂組成物から得られる成
形品の靭性が向上することについてはなんら記載も示唆
もない。Although each of the above-mentioned Japanese Patent Laid-Open Publications discloses adding a nucleating agent to a propylene polymer having a specific cross fractionation ratio (Cf), the cross fractionation ratio (C
Addition of a β-crystal nucleating agent as a nucleating agent to a propylene polymer having f) of 0.5 or less, and the toughness of a molded product obtained from a polypropylene resin composition containing such a nucleating agent is improved. There is no description or suggestion about this.

【０００７】[0007]

【課題を解決するための手段】本願で特許請求する発明
は以下のとおりである。 （１）分子内立体規則性および分子量分布の指標である
クロス分別の比（Ｃf）が0.5以下である結晶性プロピレ
ン単独重合体100重量部に対して、β晶造核剤を0.0001
〜１重量部配合してなる結晶性プロピレン重合体組成
物。 （２）β晶造核剤がγ-キナクリドン、下記(1) 〜(3)
で示されるアミド系化合物、下記一般式（１）で示され
る環状リン化合物と下記(4) 〜(8) から選ばれた１種ま
たは２種以上のマグネシウム化合物との混合物、および
下記一般式（４）で示される環状リン化合物と下記(8)
〜(9) から選ばれた１種または２種以上のマグネシウム
化合物との混合物から選ばれた少なくとも１種である請
求項１記載の結晶性プロピレン重合体組成物。 (1) Ｒ3−(Ｒ2)ＮＣＯ−Ｒ1−ＣＯＮ(Ｒ4)−Ｒ5 (2) Ｒ7−ＣＯＮＨ−Ｒ6−ＣＯＮＨ−Ｒ8 (3) Ｒ10−ＣＯＮＨ−Ｒ9−ＮＨＣＯ−Ｒ11 (4) 脂肪酸マグネシウム (5) 脂肪族リン酸マグネシウム (6) 酸化マグネシウム、水酸化マグネシウムまたは炭酸
マグネシウム (7) 下記一般式（２）で示される環状リン化合物のマグ
ネシウム塩 (8) 下記一般式（３）で示されるマグネシウムフォスフ
ィネート系化合物 (9) 硫酸マグネシウムまたはタルクThe invention claimed in this application is as follows. (1) 0.0001 of β crystal nucleating agent is added to 100 parts by weight of a crystalline propylene homopolymer having a ratio (Cf) of cross fractionation of 0.5 or less, which is an index of intramolecular stereoregularity and molecular weight distribution.
A crystalline propylene polymer composition containing 1 part by weight to 1 part by weight. (2) β crystal nucleating agent is γ-quinacridone, and the following (1) to (3)
A mixture of an amide compound represented by the following formula, a cyclic phosphorus compound represented by the following general formula (1) and one or more magnesium compounds selected from the following (4) to (8), and the following general formula ( A cyclic phosphorus compound represented by 4) and the following (8)
2. The crystalline propylene polymer composition according to claim 1, which is at least one selected from the group consisting of one or two or more magnesium compounds selected from (1) to (9). (1) R 3 - (R 2) NCO-R 1 -CON (R 4) -R 5 (2) R 7 -CONH-R 6 -CONH-R 8 (3) R 10 -CONH-R 9 -NHCO -R 11 (4) Fatty acid magnesium (5) Aliphatic magnesium phosphate (6) Magnesium oxide, magnesium hydroxide or magnesium carbonate (7) Magnesium salt of cyclic phosphorus compound represented by the following general formula (2) (8) Magnesium phosphinate compound represented by general formula (3) (9) Magnesium sulfate or talc

【０００８】[0008]

【化５】 Embedded image

【０００９】[0009]

【化６】 [Chemical 6]

【００１０】[0010]

【化７】 Embedded image

【００１１】[0011]

【化８】 Embedded image

【００１２】［式中、Ｒ1が炭素数１〜28の飽和若しく
は不飽和の脂肪族、脂環族、または3,9-ビス（フェニル
-4-イル）-2,4,8,10-テトラオキサスピロ［5.5］ウンデ
カンを除く芳香族のジカルボン酸残基を示す場合、Ｒ2
およびＲ4は水素を、Ｒ3およびＲ5は同一または異なっ
て、炭素数３〜18のシクロアルキル基若しくはシクロア
ルケニル基、フェニル基、炭素数７〜18のアルキルフェ
ニル基、アルケニルフェニル基、シクロアルキルフェニ
ル基、ビフェニル基、アルキルシクロヘキシル基、アル
ケニルシクロヘキシル基、シクロアルキルシクロヘキシ
ル基若しくはフェニルシクロヘキシル基、または炭素数
７〜10のフェニルアルキル基若しくはシクロヘキシルア
ルキル基をそれぞれ示し、Ｒ1が3,9-ビス（フェニル-4-
イル）-2,4,8,10-テトラオキサスピロ［5.5］ウンデカ
ンを示す場合、Ｒ2〜Ｒ5は同一または異なって、水素、
アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、またはＲ
2およびＲ3、Ｒ4およびＲ5はそれぞれのω-端で相互に
結合し共同してアルキレン基をそれぞれ示し、Ｒ6は炭
素数１〜28の飽和若しくは不飽和の脂肪族、脂環族また
は芳香族のアミノ酸残基を、Ｒ7およびＲ8は同一または
異なって、炭素数３〜18のシクロアルキル基若しくはシ
クロアルケニル基、フェニル基、炭素数７〜18のアルキ
ルフェニル基、アルケニルフェニル基、シクロアルキル
フェニル基、ビフェニル基、アルキルシクロヘキシル
基、アルケニルシクロヘキシル基、シクロアルキルシク
ロヘキシル基若しくはフェニルシクロヘキシル基、また
は炭素数７〜10のフェニルアルキル基若しくはシクロヘ
キシルアルキル基をそれぞれ示し、Ｒ9は炭素数１〜24
の脂肪族ジアミン残基、脂環族ジアミン残基または芳香
族ジアミン残基（ただし、キシリレンジアミン残基を除
く）を、Ｒ10およびＲ11は同一または異なって、炭素数
３〜14のシクロアルキル基若しくはシクロアルケニル
基、フェニル基、炭素数７〜10のアルキルフェニル基若
しくはアルケニルフェニル基、または炭素数７〜９のフ
ェニルアルキル基若しくはシクロヘキシルアルキル基を
それぞれ示し、Ａr1〜Ａr8はアリーレン基、アルキルア
リーレン基、シクロアルキルアリーレン基、アリールア
リーレン基またはアラールキルアリーレン基をそれぞれ
示す。］ 本発明で用いる結晶性プロピレン単独重合体は、分子内
立体規則性および分子量分布の指標であるクロス分別の
比（Ｃｆ）が0.5以下（好ましくは０．１〜０．４）で
ある結晶性プロピレン単独重合体である。ここで、Ｃｆ
値とはクロス分別法での溶出温度112℃未満と112℃以上
における溶出成分量の積算値の比で、この比が小さいほ
ど立体規則性は高くなり、分子量分布は狭くなる。Ｃｆ
値が本発明で規定する0.5 より大きい場合は、成形品の
靭性が低下し、本発明の目的を達成することができな
い。[Wherein R 1 is a saturated or unsaturated aliphatic, alicyclic, or 3,9-bis (phenyl) having 1 to 28 carbon atoms.
-4-yl) -2,4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] undecane, when an aromatic dicarboxylic acid residue is shown, R 2
And R 4 are hydrogen, R 3 and R 5 are the same or different, and are a cycloalkyl group or a cycloalkenyl group having 3 to 18 carbon atoms, a phenyl group, an alkylphenyl group having 7 to 18 carbon atoms, an alkenylphenyl group, a cycloalkyl group. An alkylphenyl group, a biphenyl group, an alkylcyclohexyl group, an alkenylcyclohexyl group, a cycloalkylcyclohexyl group or a phenylcyclohexyl group, or a phenylalkyl group or a cyclohexylalkyl group having 7 to 10 carbon atoms, respectively, and R 1 is 3,9-bis (Phenyl-4-
Yl) -2,4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] undecane, R 2 to R 5 are the same or different and are hydrogen,
Alkyl group, cycloalkyl group, aryl group, or R
2 and R 3 , R 4 and R 5 are bonded to each other at their ω-ends and jointly represent an alkylene group, and R 6 is a saturated or unsaturated aliphatic or alicyclic group having 1 to 28 carbon atoms. Or an aromatic amino acid residue in which R 7 and R 8 are the same or different and are a cycloalkyl group or cycloalkenyl group having 3 to 18 carbon atoms, a phenyl group, an alkylphenyl group having 7 to 18 carbon atoms, or an alkenylphenyl group. , A cycloalkylphenyl group, a biphenyl group, an alkylcyclohexyl group, an alkenylcyclohexyl group, a cycloalkylcyclohexyl group or a phenylcyclohexyl group, or a phenylalkyl group or a cyclohexylalkyl group having 7 to 10 carbon atoms, respectively, and R 9 is 1 carbon atom. ~twenty four
The aliphatic diamine residue, alicyclic diamine residue or aromatic diamine residue (excluding xylylenediamine residue) of R 10 and R 11 are the same or different and have 3 to 14 carbon atoms. An alkyl group, a cycloalkenyl group, a phenyl group, an alkylphenyl group or an alkenylphenyl group having 7 to 10 carbon atoms, or a phenylalkyl group or a cyclohexylalkyl group having 7 to 9 carbon atoms, and Ar 1 to Ar 8 are arylene groups , An alkylarylene group, a cycloalkylarylene group, an arylarylene group or an aralkylarylene group, respectively. The crystalline propylene homopolymer used in the present invention has a crystallinity in which the ratio (Cf) of cross fractionation, which is an index of intramolecular stereoregularity and molecular weight distribution, is 0.5 or less (preferably 0.1 to 0.4). It is a propylene homopolymer. Where Cf
The value is the ratio of the integrated value of the amount of eluted components at the elution temperature of less than 112 ° C and at 112 ° C or more in the cross fractionation method. The smaller this ratio, the higher the stereoregularity and the narrower the molecular weight distribution. Cf
When the value is larger than 0.5 specified in the present invention, the toughness of the molded product is lowered and the object of the present invention cannot be achieved.

【００１３】また、本発明で用いる結晶性プロピレン単
独重合体のメルトフローレート（230℃における荷重21.
18Ｎを加えた場合の10分間の溶融樹脂の吐出量、以下Ｍ
ＦＲと略記する）は通常0.01〜1000g／10分、好ましく
は0.05〜500g／10分、最も好ましくは0.1〜350g／10分
である。本発明で用いる結晶性プロピレン単独重合体は
高立体規則性触媒、例えばマグネシウム、チタン、ハロ
ゲンおよび多価カルボン酸エステルを含む固体触媒成分
と有機アルミニウム化合物および電子供与体とを用いた
高立体規則性触媒（特開平３−220207号公報、特開平４
−103604号公報参照）、またはメタロセン化合物等の高
立体規則性触媒（特開平３−12406号公報、特願平７−1
36425号公報等参照）の存在下に、プロピレンを１段階
以上で重合させることによって得ることができる。該重
合は連続式でもバッチ式でもよく、またn-ヘキサン、n-
ヘプタン、n-オクタン、ベンゼン、トルエン等の炭化水
素溶媒中で行うスラリー重合、液化プロピレン中で行う
バルク重合および気相重合でもよい。The melt flow rate of the crystalline propylene homopolymer used in the present invention (load at 230 ° C. 21.
Discharge amount of molten resin for 10 minutes when 18N is added, below M
FR is abbreviated as 0.01 to 1000 g / 10 min, preferably 0.05 to 500 g / 10 min, most preferably 0.1 to 350 g / 10 min. The crystalline propylene homopolymer used in the present invention has a high stereoregularity using a high stereoregular catalyst such as a solid catalyst component containing magnesium, titanium, halogen and a polycarboxylic acid ester, an organoaluminum compound and an electron donor. Catalyst (JP-A-3-220207, JP-A-4-220207)
-103604), or a highly stereoregular catalyst such as a metallocene compound (JP-A-3-12406, Japanese Patent Application No. 7-1).
(See, for example, Japanese Patent No. 36425)), it can be obtained by polymerizing propylene in one or more steps. The polymerization may be continuous type or batch type, and n-hexane, n-
Slurry polymerization performed in a hydrocarbon solvent such as heptane, n-octane, benzene, and toluene, bulk polymerization performed in liquefied propylene, and gas phase polymerization may be used.

【００１４】前記メタロセン化合物としては、たとえ
ば、一般式Ｑ（Ｃ5Ｈ4-mＲ1 m）（Ｃ5Ｈ4-nＲ2）ＭＸＹ
［式中、（Ｃ5Ｈ4-mＲ1 m）および（Ｃ5Ｈ4-nＲ2 n）は置
換シクロペンタジエニル基を示し、ｍおよびｎは１〜３
の整数であり、Ｒ1およびＲ2は同一若しくは異なってい
てもよく、そしてそれぞれは炭素数１〜20の炭化水素
基、ケイ素含有炭化水素基またはシクロペンタジエニル
環上の２個の炭素原子と結合して炭化水素で置換されて
いてもよい一つ以上の炭化水素環を形成している炭化水
素基を示し、Ｑは（Ｃ5Ｈ4-mＲ1 m）および（Ｃ5Ｈ4-nＲ
2 n）を架橋可能な基であって、２価の炭化水素基、非置
換シリレン基若しくは炭化水素置換シリレン基であり、
Ｍはチタン、ジルコニウムおよびハフニウムからなる群
から選ばれる遷移金属を示し、ＸおよびＹは同一若しく
は異なっていてもよく、そしてそれぞれは水素、ハロゲ
ン若しくは炭化水素基を示す］で表されるキラルな遷移
金属化合物、およびアルミノキサン若しくはメチルアル
ミノキサンが挙げられる。Examples of the metallocene compound include those represented by the general formula Q (C 5 H 4-m R 1 m ) (C 5 H 4-n R 2 ) MXY.
[Wherein (C 5 H 4-m R 1 m ) and (C 5 H 4-n R 2 n ) represent a substituted cyclopentadienyl group, and m and n are 1 to 3
And R 1 and R 2 may be the same or different and each is a hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms, a silicon-containing hydrocarbon group or two carbon atoms on the cyclopentadienyl ring. Represents a hydrocarbon group forming one or more hydrocarbon rings which may be substituted with a hydrocarbon, wherein Q is (C 5 H 4-m R 1 m ) and (C 5 H 4 -n R
2 n ) is a crosslinkable group, which is a divalent hydrocarbon group, an unsubstituted silylene group or a hydrocarbon-substituted silylene group,
M represents a transition metal selected from the group consisting of titanium, zirconium and hafnium, X and Y may be the same or different, and each represents hydrogen, halogen or a hydrocarbon group] Metal compounds and aluminoxanes or methylaluminoxanes are mentioned.

【００１５】このような一般式で表されるメタロセン化
合物は、具体的にはrac-ジメチルシリレン-ビス（2-メ
チル-4,5,6,7-テトラヒドロインデニル）ジルコニウム
ジクロライド、rac-ジメチルシリレン-ビス（2-メチル-
4,5,6,7-テトラヒドロインデニル）ジルコニウムジメチ
ル、rac-エチレン-ビス（2-メチル-4,5,6,7-テトラヒド
ロインデニル）ハフニウムジクロライド、rac-ジメチル
シリレン-ビス（2-メチル-4-フェニルインデニル）ジル
コニウムジクロライド、rac-ジメチルシリレン-ビス（2
-メチル-4-フェニルインデニル）ジルコニウムジメチ
ル、rac-ジメチルシリレン-ビス（2-メチル-4-フェニル
インデニル）ハフニウムジクロライド、ジメチルシリレ
ン（2,4-ジメチルシクロペンタジエニル）（3',5'-ジメ
チルシクロペンタジエニル）チタニウムジクロライド、
ジメチルシリレン（2,4-ジメチルシクロペンタジエニ
ル）（3',5'-ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニ
ウムジクロライド、ジメチルシリレン（2,4-ジメチルシ
クロペンタジエニル）（3',5'-ジメチルシクロペンタジ
エニル）ジルコニウムジメチル、ジメチルシリレン（2,
4-ジメチルシクロペンタジエニル）（3',5'-ジメチルシ
クロペンタジエニル）ハフニウムジクロライド、ジメチ
ルシリレン（2,4-ジメチルシクロペンタジエニル）
（3',5'-ジメチルシクロペンタジエニル）ハフニウムジ
メチル、ジメチルシリレン（2,3,5-トリメチルシクロペ
ンタジエニル）（2',4',5'-トリメチルシクロペンタジ
エニル）チタニウムジクロライド、ジメチルシリレン
（2,3,5-トリメチルシクロペンタジエニル）（2',4',5'
-トリメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロライド、ジメチルシリレン（2,3,5-トリメチルシクロ
ペンタジエニル）（2',4',5'-トリメチルシクロペンタ
ジエニル）ジルコニウムジメチル、ジメチルシリレン
（2,3,5-トリメチルシクロペンタジエニル）（2',4',5'
-トリメチルシクロペンタジエニル）ハフニウムジクロ
ライド、ジメチルシリレン（2,3,5-トリメチルシクロペ
ンタジエニル）（2',4',5'-トリメチルシクロペンタジ
エニル）ハフニウムジメチルなどが挙げられる。このな
かで特に好ましいのは、ハロゲン化ハフニウム化合物お
よびハロゲン化ジルコニウム化合物であり、最も好まし
いのはハロゲン化ハフニウム化合物である。The metallocene compound represented by the general formula is specifically rac-dimethylsilylene-bis (2-methyl-4,5,6,7-tetrahydroindenyl) zirconium dichloride, rac-dimethylsilylene. -Bis (2-methyl-
4,5,6,7-Tetrahydroindenyl) zirconium dimethyl, rac-ethylene-bis (2-methyl-4,5,6,7-tetrahydroindenyl) hafnium dichloride, rac-dimethylsilylene-bis (2-methyl) -4-Phenylindenyl) zirconium dichloride, rac-dimethylsilylene-bis (2
-Methyl-4-phenylindenyl) zirconium dimethyl, rac-dimethylsilylene-bis (2-methyl-4-phenylindenyl) hafnium dichloride, dimethylsilylene (2,4-dimethylcyclopentadienyl) (3 ', 5 '-Dimethylcyclopentadienyl) titanium dichloride,
Dimethylsilylene (2,4-dimethylcyclopentadienyl) (3 ', 5'-dimethylcyclopentadienyl) zirconium dichloride, dimethylsilylene (2,4-dimethylcyclopentadienyl) (3', 5'-dimethyl Cyclopentadienyl) zirconium dimethyl, dimethylsilylene (2,
4-Dimethylcyclopentadienyl) (3 ', 5'-dimethylcyclopentadienyl) hafnium dichloride, dimethylsilylene (2,4-dimethylcyclopentadienyl)
(3 ', 5'-Dimethylcyclopentadienyl) hafnium dimethyl, dimethylsilylene (2,3,5-trimethylcyclopentadienyl) (2', 4 ', 5'-trimethylcyclopentadienyl) titanium dichloride, Dimethylsilylene (2,3,5-trimethylcyclopentadienyl) (2 ', 4', 5 '
-Trimethylcyclopentadienyl) zirconium dichloride, dimethylsilylene (2,3,5-trimethylcyclopentadienyl) (2 ', 4', 5'-trimethylcyclopentadienyl) zirconium dimethyl, dimethylsilylene (2,3 , 5-Trimethylcyclopentadienyl) (2 ', 4', 5 '
-Trimethylcyclopentadienyl) hafnium dichloride, dimethylsilylene (2,3,5-trimethylcyclopentadienyl) (2 ', 4', 5'-trimethylcyclopentadienyl) hafnium dimethyl and the like. Of these, particularly preferred are hafnium halide compounds and zirconium halide compounds, and most preferred are hafnium halide compounds.

【００１６】このようなメタロセン化合物の代表的な合
成方法はジメチルシリレン（2,4-ジメチルシクロペンタ
ジエニル）（3',5'-ジメチルシクロペンタジエニル）ハ
フニウムジクロライドを例にとって示すと以下のように
なる。すなわち、（2,4-ジメチルシクロペンタジエニ
ル）（3',5'-ジメチルシクロペンタジエニル）ナトリウ
ムにジクロロジメチルシランを反応させ、ジメチル（2,
4-ジメチルシクロペンタジエニル）（3',5'-ジメチルシ
クロペンタジエニル）シランを得、これとブチルリチウ
ムとを反応させ、リチウムジメチルシリレン（2,4-ジメ
チルシクロペンタジエニル）（3',5'-ジメチルシクロペ
ンタジエニル）を得、これと四塩化ハフニウムとを反応
させてジメチルシリレン（2,4-ジメチルシクロペンタジ
エニル）（3',5'-ジメチルシクロペンタジエニル）ハフ
ニウムジクロライドを得ることができる。A typical method for synthesizing such a metallocene compound is shown below by taking dimethylsilylene (2,4-dimethylcyclopentadienyl) (3 ′, 5′-dimethylcyclopentadienyl) hafnium dichloride as an example. Like That is, sodium (2,4-dimethylcyclopentadienyl) (3 ', 5'-dimethylcyclopentadienyl) sodium is reacted with dichlorodimethylsilane, and dimethyl (2,4
4-dimethylcyclopentadienyl) (3 ′, 5′-dimethylcyclopentadienyl) silane is obtained, and this is reacted with butyllithium to obtain lithium dimethylsilylene (2,4-dimethylcyclopentadienyl) (3 ', 5'-Dimethylcyclopentadienyl) is obtained, and this is reacted with hafnium tetrachloride to produce dimethylsilylene (2,4-dimethylcyclopentadienyl) (3', 5'-dimethylcyclopentadienyl). Hafnium dichloride can be obtained.

【００１７】また、本発明で用いる結晶性プロピレン単
独重合体には、本発明の効果を損なわない範囲で、通常
の結晶性プロピレン系重合体、すなわち本発明の範囲外
の結晶性プロピレン単独重合体、プロピレン成分を70重
量％以上含有するプロピレンとエチレン、ブテン-1、ペ
ンテン-1、4-メチル-ペンテン-1、ヘキセン-1、オクテ
ン-1などのα-オレフィンの１種または２種以上との低
結晶性ないし結晶性ランダム共重合体、若しくは結晶性
ブロック共重合体、プロピレンと酢酸ビニル、若しくは
アクリル酸エステルとの共重合体、または該共重合体の
ケン化物、プロピレンと不飽和シラン化合物との共重合
体、プロピレンと不飽和カルボン酸若しくはその無水物
との共重合体、または該共重合体と金属イオン化合物と
の反応生成物、または結晶性プロピレン系重合体を不飽
和カルボン酸またはその誘導体で変性した変性プロピレ
ン系重合体、結晶性プロピレン系重合体を不飽和シラン
化合物で変性したシラン変性プロピレン系重合体などを
混合して用いることもできる。The crystalline propylene homopolymer used in the present invention is a usual crystalline propylene-based polymer, that is, a crystalline propylene homopolymer outside the scope of the present invention, as long as the effects of the present invention are not impaired. Propylene containing 70% by weight or more of propylene component and one or more α-olefins such as ethylene, butene-1, pentene-1, 4-methyl-pentene-1, hexene-1 and octene-1 Low crystalline or crystalline random copolymer, or crystalline block copolymer, copolymer of propylene and vinyl acetate, or acrylic ester, or saponified product of the copolymer, propylene and unsaturated silane compound Copolymer with propylene, a copolymer of propylene with an unsaturated carboxylic acid or an anhydride thereof, or a reaction product of the copolymer with a metal ion compound, or a crystal. A modified propylene-based polymer obtained by modifying a propylene-based polymer with an unsaturated carboxylic acid or a derivative thereof, a silane-modified propylene-based polymer obtained by modifying a crystalline propylene-based polymer with an unsaturated silane compound, and the like can also be used as a mixture. .

【００１８】また、各種エラストマー（たとえば非晶性
エチレン-プロピレンランダム共重合体、非晶性エチレ
ン-プロピレン-非共役ジエン３元共重合体、低結晶性エ
チレン-ブテン-1ランダム共重合体、低結晶性プロピレ
ン-ブテン-1ランダム共重合体、低結晶性エチレン-ヘキ
セン-1ランダム共重合体、低結晶性エチレン-オクテン-
1ランダム共重合体、ポリブタジエン、ポリイソプレ
ン、ポリクロロプレン、塩素化ポリエチレン、塩素化ポ
リプロピレン、フッ素ゴム、スチレン-ブタジエン系ゴ
ム、アクリロニトリル-ブタジエン系ゴム、スチレン-ブ
タジエン-スチレンブロック共重合体、スチレン-イソプ
レン-スチレンブロック共重合体、スチレン-エチレン-
ブチレン-スチレンブロック共重合体、スチレン-プロピ
レン-ブチレン-スチレンブロック共重合体、エチレン-
エチレン-ブチレン-エチレンブロック共重合体、エチレ
ン-プロピレン-ブチレン-エチレンブロック共重合体な
ど）または熱可塑性合成樹脂（たとえば超低密度ポリエ
チレン、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレ
ン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、超高分
子量ポリエチレン、非晶性エチレン-環状アルケン共重
合体（たとえば、非晶性エチレン-テトラシクロドデセ
ン共重合体）、ポリブテン、ポリ-4-メチルペンテン-1
の如き結晶性プロピレン系重合体を除くポリオレフィ
ン、アタクティックポリスチレン、シンジオタクティッ
クポリスチレン、スチレン-アクリロニトリル共重合
体、アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン共重合体、
メタクリル-ブタジエン-スチレン共重合体、ポリアミ
ド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフ
タレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナ
フタレート、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、フッ
素樹脂、石油樹脂（たとえばＣ5系石油樹脂、水添Ｃ5系
石油樹脂、Ｃ9系石油樹脂、水添Ｃ9系石油樹脂、Ｃ5-Ｃ
9共重合石油樹脂、水添Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂、酸変性
Ｃ9系石油樹脂などの軟化点80〜200℃の石油樹脂）、Ｄ
ＣＰＤ樹脂（たとえばシクロペンタジエン系石油樹脂、
水添シクロペンタジエン系石油樹脂、シクロペンタジエ
ン-Ｃ5共重合石油樹脂、水添シクロペンタジエン-Ｃ5共
重合石油樹脂、シクロペンタジエン-Ｃ9共重合石油樹
脂、水添シクロペンタジエン-Ｃ9共重合石油樹脂、シク
ロペンタジエン-Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂、水添シクロペ
ンタジエン-Ｃ5-Ｃ9共重合石油樹脂などの軟化点80〜20
0℃のＤＣＰＤ樹脂）など）を混合して用いることもで
きる。Further, various elastomers (for example, amorphous ethylene-propylene random copolymer, amorphous ethylene-propylene-nonconjugated diene terpolymer, low crystalline ethylene-butene-1 random copolymer, low Crystalline propylene-butene-1 random copolymer, low crystalline ethylene-hexene-1 random copolymer, low crystalline ethylene-octene-
1 Random copolymer, polybutadiene, polyisoprene, polychloroprene, chlorinated polyethylene, chlorinated polypropylene, fluororubber, styrene-butadiene rubber, acrylonitrile-butadiene rubber, styrene-butadiene-styrene block copolymer, styrene-isoprene -Styrene block copolymer, styrene-ethylene-
Butylene-styrene block copolymer, styrene-propylene-butylene-styrene block copolymer, ethylene-
Ethylene-butylene-ethylene block copolymer, ethylene-propylene-butylene-ethylene block copolymer, etc. or thermoplastic synthetic resin (for example, ultra-low density polyethylene, low density polyethylene, linear low density polyethylene, medium density polyethylene, High density polyethylene, ultra high molecular weight polyethylene, amorphous ethylene-cyclic alkene copolymer (for example, amorphous ethylene-tetracyclododecene copolymer), polybutene, poly-4-methylpentene-1
Polyolefins other than crystalline propylene-based polymers such as, atactic polystyrene, syndiotactic polystyrene, styrene-acrylonitrile copolymer, acrylonitrile-butadiene-styrene copolymer,
Methacrylic-butadiene-styrene copolymer, polyamide, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polybutylene naphthalate, polycarbonate, polyvinyl chloride, fluororesin, petroleum resin (for example, C 5 petroleum resin, hydrogenated C 5 Petroleum resin, C 9 petroleum resin, hydrogenated C 9 petroleum resin, C 5 -C
9 copolymerized petroleum resin, hydrogenated C 5 -C 9 copolymerized petroleum resin, acid-modified C 9 series petroleum resin, etc. with a softening point of 80 to 200 ° C.), D
CPD resin (for example, cyclopentadiene-based petroleum resin,
Hydrogenated cyclopentadiene-based petroleum resin, cyclopentadiene-C 5 copolymerized petroleum resin, hydrogenated cyclopentadiene-C 5 copolymerized petroleum resin, cyclopentadiene-C 9 copolymerized petroleum resin, hydrogenated cyclopentadiene-C 9 copolymerized petroleum Softening point of resin, cyclopentadiene-C 5 -C 9 copolymerized petroleum resin, hydrogenated cyclopentadiene-C 5 -C 9 copolymerized petroleum resin, etc.
It is also possible to use a mixture of 0 ° C. DCPD resin) and the like).

【００１９】本発明で用いられるβ晶造核剤として前記
(1) で示されるアミド系化合物は、所定の脂肪族、脂環
族または芳香族のジカルボン酸と、所定のアンモニア若
しくは脂肪族、脂環族または芳香族のモノアミンとをア
ミド化することにより容易に調製することができる。該
脂肪族ジカルボン酸として、具体的には、マロン酸、ジ
フェニルマロン酸、コハク酸、フェニルコハク酸、ジフ
ェニルコハク酸、グルタル酸、3,3-ジメチルグルタル
酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン
酸、セバシン酸、1,12-ドデカン二酸、1,14-テトラデカ
ン二酸、1,18-オクタデカン二酸などが例示される。The β crystal nucleating agent used in the present invention is as described above.
The amide compound represented by (1) can be easily prepared by amidating a predetermined aliphatic, alicyclic or aromatic dicarboxylic acid with a predetermined ammonia or an aliphatic, alicyclic or aromatic monoamine. Can be prepared. As the aliphatic dicarboxylic acid, specifically, malonic acid, diphenylmalonic acid, succinic acid, phenylsuccinic acid, diphenylsuccinic acid, glutaric acid, 3,3-dimethylglutaric acid, adipic acid, pimelic acid, suberic acid, Azelaic acid, sebacic acid, 1,12-dodecanedioic acid, 1,14-tetradecanedioic acid, 1,18-octadecanedioic acid and the like are exemplified.

【００２０】脂環族ジカルボン酸として、具体的には、
1,2-シクロへキサンジカルボン酸、1,4-シクロへキサン
ジカルボン酸、1,4-シクロへキサンジ酢酸などが例示さ
れる。芳香族ジカルボン酸として、より具体的には、p-
フェニレンジ酢酸、p-フェニレンジエタン酸、フタル
酸、4-t-ブチルフタル酸、イソフタル酸、5-t-ブチルイ
ソフタル酸、テレフタル酸、1,8-ナフタル酸、1,4-ナフ
タレンジカルボン酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、2,
7-ナフタレンジカルボン酸、ジフェン酸、3,3'-ビフェ
ニルジカルボン酸、4,4'-ビフェニルジカルボン酸、4,
4'-ビナフチルジカルボン酸、ビス（3-カルボキシフェ
ニル）メタン、ビス（4-カルボキシフェニル）メタン、
2,2-ビス（3-カルボキシフェニル）プロパン、2,2-ビス
（4-カルボキシフェニル）プロパン、3,3'-スルホニル
ジ安息香酸、4,4'-スルホニルジ安息香酸、3,3'-オキシ
ジ安息香酸、4,4'-オキシジ安息香酸、3,3'-カルボニル
ジ安息香酸、4,4'-カルボニルジ安息香酸、3,3'-チオジ
安息香酸、4,4'-チオジ安息香酸、4,4'-（p-フェニレン
ジオキシ）ジ安息香酸、4,4'-イソフタロイルジ安息香
酸、4,4'-テレフタロイルジ安息香酸、ジチオサリチル
酸、3,9-ビス（4-カルボキシフェニル）-2,4,8,10-テト
ラオキサスピロ［5.5］ウンデカンなどが例示される。As the alicyclic dicarboxylic acid, specifically,
Examples include 1,2-cyclohexanedicarboxylic acid, 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid and 1,4-cyclohexanediacetic acid. As the aromatic dicarboxylic acid, more specifically, p-
Phenylenediacetic acid, p-phenylenediethanoic acid, phthalic acid, 4-t-butylphthalic acid, isophthalic acid, 5-t-butylisophthalic acid, terephthalic acid, 1,8-naphthalic acid, 1,4-naphthalenedicarboxylic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid, 2,
7-naphthalenedicarboxylic acid, diphenic acid, 3,3'-biphenyldicarboxylic acid, 4,4'-biphenyldicarboxylic acid, 4,
4'-binaphthyldicarboxylic acid, bis (3-carboxyphenyl) methane, bis (4-carboxyphenyl) methane,
2,2-bis (3-carboxyphenyl) propane, 2,2-bis (4-carboxyphenyl) propane, 3,3'-sulfonyldibenzoic acid, 4,4'-sulfonyldibenzoic acid, 3,3 ' -Oxydibenzoic acid, 4,4'-oxydibenzoic acid, 3,3'-carbonyldibenzoic acid, 4,4'-carbonyldibenzoic acid, 3,3'-thiodibenzoic acid, 4,4'-thiodibenzoic acid Acid, 4,4 '-(p-phenylenedioxy) dibenzoic acid, 4,4'-isophthaloyldibenzoic acid, 4,4'-terephthaloyldibenzoic acid, dithiosalicylic acid, 3,9-bis (4-carboxyphenyl) Examples include -2,4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] undecane.

【００２１】脂肪族モノアミンとして、具体的には、メ
チルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルア
ミン、ペンチルアミン、ヘキシルアミン、オクチルアミ
ン、ドデシルアミン、オクタデルアミン、オクタコシル
アミン、Ｎ,Ｎ-ジ（ドデシル）アミン、Ｎ,Ｎ-ジ（オク
タデル）アミンなどが例示される。脂環族モノアミンと
して、具体的には、シクロプロピルアミン、シクロブチ
ルアミン、シクロペンチルアミン、シクロヘキシルアミ
ン、2-メチルシクロヘキシルアミン、3-メチルシクロヘ
キシルアミン、4-メチルシクロヘキシルアミン、2-エチ
ルシクロヘキシルアミン、4-エチルシクロヘキシルアミ
ン、2-プロピルシクロヘキシルアミン、2-イソプロピル
シクロヘキシルアミン、4-プロピルシクロヘキシルアミ
ン、4-イソプロピルシクロヘキシルアミン、2-t-ブチル
シクロヘキシルアミン、4-n-ブチルシクロヘキシルアミ
ン、4-i-ブチルシクロヘキシルアミン、4-s-ブチルシク
ロヘキシルアミン、4-t-ブチルシクロヘキシルアミン、
2,4-ジ-t-ブチルシクロヘキシルアミン、4-n-アミルシ
クロヘキシルアミン、4-i-アミルシクロヘキシルアミ
ン、4-s-アミルシクロヘキシルアミン、4-t-アミルシク
ロヘキシルアミン、4-ヘキシルシクロヘキシルアミン、
4-オクチルシクロヘキシルアミン、4-ノニルシクロヘキ
シルアミン、4-デシルシクロヘキシルアミン、4-ウンデ
シルシクロヘキシルアミン、4-ドデシルシクロヘキシル
アミン、4-シクロヘキシルシクロヘキシルアミン、4-フ
ェニルシクロヘキシルアミン、シクロヘプチルアミン、
シクロドデシルアミン、シクロヘキシルメチルアミン、
α-シクロヘキシルエチルアミン、β-シクロヘキシルエ
チルアミン、α-シクロヘキシルプロピルアミン、β-シ
クロヘキシルプロピルアミン、γ-シクロヘキシルプロ
ピルアミン、1-アダマンチルアミン、ピロリジン、ピペ
リジン、ヘキサメチレンイミン、Ｎ-ブチル-Ｎ-シクロ
ヘキシルアミン、Ｎ,Ｎ-ジ（シクロヘキシル）アミンな
どが例示される。Specific examples of the aliphatic monoamines include methylamine, ethylamine, propylamine, butylamine, pentylamine, hexylamine, octylamine, dodecylamine, octadelamine, octacosylamine, N, N-di (dodecyl). ) Amine, N, N-di (octadel) amine and the like are exemplified. As the alicyclic monoamine, specifically, cyclopropylamine, cyclobutylamine, cyclopentylamine, cyclohexylamine, 2-methylcyclohexylamine, 3-methylcyclohexylamine, 4-methylcyclohexylamine, 2-ethylcyclohexylamine, 4- Ethylcyclohexylamine, 2-propylcyclohexylamine, 2-isopropylcyclohexylamine, 4-propylcyclohexylamine, 4-isopropylcyclohexylamine, 2-t-butylcyclohexylamine, 4-n-butylcyclohexylamine, 4-i-butylcyclohexylamine Amine, 4-s-butylcyclohexylamine, 4-t-butylcyclohexylamine,
2,4-di-t-butylcyclohexylamine, 4-n-amylcyclohexylamine, 4-i-amylcyclohexylamine, 4-s-amylcyclohexylamine, 4-t-amylcyclohexylamine, 4-hexylcyclohexylamine,
4-octylcyclohexylamine, 4-nonylcyclohexylamine, 4-decylcyclohexylamine, 4-undecylcyclohexylamine, 4-dodecylcyclohexylamine, 4-cyclohexylcyclohexylamine, 4-phenylcyclohexylamine, cycloheptylamine,
Cyclododecylamine, cyclohexylmethylamine,
α-cyclohexylethylamine, β-cyclohexylethylamine, α-cyclohexylpropylamine, β-cyclohexylpropylamine, γ-cyclohexylpropylamine, 1-adamantylamine, pyrrolidine, piperidine, hexamethyleneimine, N-butyl-N-cyclohexylamine, Examples are N, N-di (cyclohexyl) amine and the like.

【００２２】芳香族モノアミンとして、具体的には、ア
ニリン、o-トルイジン、m-トルイジン、p-トルイジン、
o-エチルアニリン、m-エチルアニリン、p-エチルアニリ
ン、o-プロピルアニリン、m-プロピルアニリン、p-プロ
ピルアニリン、o-クミジン、m-クミジン、p-クミジン、
o-t-ブチルアニリン、p-n-ブチルアニリン、p-i-ブチル
アニリン、p-s-ブチルアニリン、p-t-ブチルアニリン、
2,4-ジ-t-ブチルアニリン、p-n-アミルアニリン、p-i-
アミルアニリン、p-s-アミルアニリン、p-t-アミルアニ
リン、p-ヘキシルアニリン、p-ヘプチルアニリン、p-オ
クチルアニリン、p-ノニルアニリン、p-デシルアニリ
ン、p-ウンデシルアニリン、p-ドデシルアニリン、p-シ
クロヘキシルアニリン、o-アミノジフェニル、m-アミノ
ジフェニル、p-アミノジフェニル、p-アミノスチレン、
ベンジルアミン、α-フェニルエチルアミン、β-フェニ
ルエチルアミン、α-フェニルプロピルアミン、β-フェ
ニルプロピルアミン、γ-フェニルプロピルアミン、α-
ナフチルアミン、Ｎ-ブチル-アニリン、Ｎ,Ｎ-ジフェニ
ルアミンなどが例示される。Specific examples of the aromatic monoamine include aniline, o-toluidine, m-toluidine, p-toluidine,
o-ethylaniline, m-ethylaniline, p-ethylaniline, o-propylaniline, m-propylaniline, p-propylaniline, o-cumidine, m-cumidine, p-cumidine,
ot-butylaniline, pn-butylaniline, pi-butylaniline, ps-butylaniline, pt-butylaniline,
2,4-di-t-butylaniline, pn-amylaniline, pi-
Amylaniline, ps-amylaniline, pt-amylaniline, p-hexylaniline, p-heptylaniline, p-octylaniline, p-nonylaniline, p-decylaniline, p-undecylaniline, p-dodecylaniline, p -Cyclohexylaniline, o-aminodiphenyl, m-aminodiphenyl, p-aminodiphenyl, p-aminostyrene,
Benzylamine, α-phenylethylamine, β-phenylethylamine, α-phenylpropylamine, β-phenylpropylamine, γ-phenylpropylamine, α-
Examples include naphthylamine, N-butyl-aniline, N, N-diphenylamine and the like.

【００２３】本発明で用いられるβ晶造核剤として前記
(2) で示されるアミド系化合物は、所定の脂肪族、脂環
族または芳香族のアミノ酸と所定のモノカルボン酸およ
びモノアミンとをアミド化することにより容易に調製す
ることができる。脂肪族アミノ酸として、具体的には、
アミノ酢酸、α-アミノプロピオン酸、β-アミノプロピ
オン酸、α-アミノアクリル酸、α-アミノ酪酸、β-ア
ミノ酪酸、γ-アミノ酪酸、α-アミノ-α-メチル酪酸、
γ-アミノ-α-メチル酪酸、α-アミノ-i-酪酸、β-アミ
ノ-i-酪酸、α-アミノ-n-吉草酸、δ-アミノ-n-吉草
酸、β-アミノクロトン酸、α-アミノ-β-メチル吉草
酸、α-アミノ-i-吉草酸、2-アミノ-4-ペンテノイック
酸、α-アミノ-n-カプロン酸、6-アミノカプロン酸、α
-アミノ-i-カプロン酸、7-アミノヘプタン酸、α-アミ
ノ-n-カプリル酸、8-アミノカプリル酸、9-アミノノナ
ン酸、11-アミノウンデカン酸、12-アミノドデカン酸な
どが例示される。The β crystal nucleating agent used in the present invention is as described above.
The amide compound represented by (2) can be easily prepared by amidating a predetermined aliphatic, alicyclic or aromatic amino acid with a predetermined monocarboxylic acid and monoamine. As the aliphatic amino acid, specifically,
Aminoacetic acid, α-aminopropionic acid, β-aminopropionic acid, α-aminoacrylic acid, α-aminobutyric acid, β-aminobutyric acid, γ-aminobutyric acid, α-amino-α-methylbutyric acid,
γ-amino-α-methylbutyric acid, α-amino-i-butyric acid, β-amino-i-butyric acid, α-amino-n-valeric acid, δ-amino-n-valeric acid, β-aminocrotonic acid, α -Amino-β-methylvaleric acid, α-amino-i-valeric acid, 2-amino-4-pentenoic acid, α-amino-n-caproic acid, 6-aminocaproic acid, α
-Amino-i-caproic acid, 7-aminoheptanoic acid, α-amino-n-caprylic acid, 8-aminocaprylic acid, 9-aminononanoic acid, 11-aminoundecanoic acid, 12-aminododecanoic acid, etc. are exemplified. .

【００２４】脂環族アミノ酸として、具体的には、1-ア
ミノシクロヘキサンカルボン酸、2-アミノシクロヘキサ
ンカルボン酸、3-アミノシクロヘキサンカルボン酸、4-
アミノシクロヘキサンカルボン酸、p-アミノメチルシク
ロヘキサンカルボン酸、2-アミノ-2-ノルボルナンカル
ボン酸などが例示される。芳香族アミノ酸として、具体
的には、α-アミノフェニル酢酸、α-アミノ-β-フェニ
ルプロピオン酸、2-アミノ-2-フェニルプロピオン酸、3
-アミノ-3-フェニルプロピオン酸、α-アミノ桂皮酸、2
-アミノ-4-フェニル酪酸、4-アミノ-3-フェニル酪酸、
アントラニル酸、m-アミノ安息香酸、p-アミノ安息香
酸、2-アミノ-4-メチル安息香酸、2-アミノ-6-メチル安
息香酸、3-アミノ-4-メチル安息香酸、2-アミノ-3-メチ
ル安息香酸、2-アミノ-5-メチル安息香酸、4-アミノ-2-
メチル安息香酸、4-アミノ-3-メチル安息香酸、2-アミ
ノ-3-メトキシ安息香酸、3-アミノ-4-メトキシ安息香
酸、4-アミノ-2-メトキシ安息香酸、4-アミノ-3-メトキ
シ安息香酸、2-アミノ-4,5-ジメトキシ安息香酸、o-ア
ミノフェニル酢酸、m-アミノフェニル酢酸、p-アミノフ
ェニル酢酸、4-（4-アミノフェニル）酪酸、4-アミノメ
チル安息香酸、4-アミノメチルフェニル酢酸、o-アミノ
桂皮酸、m-アミノ桂皮酸、p-アミノ桂皮酸、p-アミノ馬
尿酸、2-アミノ-1-ナフトエ酸、3-アミノ-1-ナフトエ
酸、4-アミノ-1-ナフトエ酸、5-アミノ-1-ナフトエ酸、
6-アミノ-1-ナフトエ酸、7-アミノ-1-ナフトエ酸、8-ア
ミノ-1-ナフトエ酸、1-アミノ-2-ナフトエ酸、3-アミノ
-2-ナフトエ酸、4-アミノ-2-ナフトエ酸、5-アミノ-2-
ナフトエ酸、6-アミノ-2-ナフトエ酸、7-アミノ-2-ナフ
トエ酸、8-アミノ-2-ナフトエ酸などが例示される。Specific examples of the alicyclic amino acid include 1-aminocyclohexanecarboxylic acid, 2-aminocyclohexanecarboxylic acid, 3-aminocyclohexanecarboxylic acid and 4-aminocyclohexanecarboxylic acid.
Aminocyclohexanecarboxylic acid, p-aminomethylcyclohexanecarboxylic acid, 2-amino-2-norbornanecarboxylic acid and the like are exemplified. As the aromatic amino acid, specifically, α-aminophenylacetic acid, α-amino-β-phenylpropionic acid, 2-amino-2-phenylpropionic acid, 3
-Amino-3-phenylpropionic acid, α-aminocinnamic acid, 2
-Amino-4-phenylbutyric acid, 4-amino-3-phenylbutyric acid,
Anthranilic acid, m-aminobenzoic acid, p-aminobenzoic acid, 2-amino-4-methylbenzoic acid, 2-amino-6-methylbenzoic acid, 3-amino-4-methylbenzoic acid, 2-amino-3 -Methylbenzoic acid, 2-amino-5-methylbenzoic acid, 4-amino-2-
Methylbenzoic acid, 4-amino-3-methylbenzoic acid, 2-amino-3-methoxybenzoic acid, 3-amino-4-methoxybenzoic acid, 4-amino-2-methoxybenzoic acid, 4-amino-3- Methoxybenzoic acid, 2-amino-4,5-dimethoxybenzoic acid, o-aminophenylacetic acid, m-aminophenylacetic acid, p-aminophenylacetic acid, 4- (4-aminophenyl) butyric acid, 4-aminomethylbenzoic acid , 4-aminomethylphenylacetic acid, o-aminocinnamic acid, m-aminocinnamic acid, p-aminocinnamic acid, p-aminohippuric acid, 2-amino-1-naphthoic acid, 3-amino-1-naphthoic acid, 4-amino-1-naphthoic acid, 5-amino-1-naphthoic acid,
6-amino-1-naphthoic acid, 7-amino-1-naphthoic acid, 8-amino-1-naphthoic acid, 1-amino-2-naphthoic acid, 3-amino
-2-naphthoic acid, 4-amino-2-naphthoic acid, 5-amino-2-
Examples thereof include naphthoic acid, 6-amino-2-naphthoic acid, 7-amino-2-naphthoic acid and 8-amino-2-naphthoic acid.

【００２５】脂環族モノカルボン酸として、具体的に
は、シクロプロパンカルボン酸、シクロブタンカルボン
酸、シクロペンタンカルボン酸、1-メチルシクロペンタ
ンカルボン酸、2-メチルシクロペンタンカルボン酸、3-
メチルシクロペンタンカルボン酸、1-フェニルシクロペ
ンタンカルボン酸、シクロペンテンカルボン酸、シクロ
ヘキサンカルボン酸、1-メチルシクロヘキサンカルボン
酸、2-メチルシクロヘキサンカルボン酸、3-メチルシク
ロヘキサンカルボン酸、4-メチルシクロヘキサンカルボ
ン酸、4-プロピルシクロヘキサンカルボン酸、4-ブチル
シクロヘキサンカルボン酸、4-ペンチルシクロヘキサン
カルボン酸、4-ヘキシルシクロヘキサンカルボン酸、4-
フェニルシクロヘキサンカルボン酸、1-フェニルシクロ
ヘキサンカルボン酸、シクロヘキセンカルボン酸、4-ブ
チルシクロヘキセンカルボン酸、シクロヘプタンカルボ
ン酸、1-シクロヘプテンカルボン酸、1-メチルシクロヘ
プタンカルボン酸、4-メチルシクロヘプタンカルボン
酸、シクロヘキシル酢酸などが例示される。Specific examples of the alicyclic monocarboxylic acid include cyclopropanecarboxylic acid, cyclobutanecarboxylic acid, cyclopentanecarboxylic acid, 1-methylcyclopentanecarboxylic acid, 2-methylcyclopentanecarboxylic acid and 3-methylcyclopentanecarboxylic acid.
Methylcyclopentanecarboxylic acid, 1-phenylcyclopentanecarboxylic acid, cyclopentenecarboxylic acid, cyclohexanecarboxylic acid, 1-methylcyclohexanecarboxylic acid, 2-methylcyclohexanecarboxylic acid, 3-methylcyclohexanecarboxylic acid, 4-methylcyclohexanecarboxylic acid, 4-propylcyclohexanecarboxylic acid, 4-butylcyclohexanecarboxylic acid, 4-pentylcyclohexanecarboxylic acid, 4-hexylcyclohexanecarboxylic acid, 4-
Phenylcyclohexanecarboxylic acid, 1-phenylcyclohexanecarboxylic acid, cyclohexenecarboxylic acid, 4-butylcyclohexenecarboxylic acid, cycloheptanecarboxylic acid, 1-cycloheptenecarboxylic acid, 1-methylcycloheptanecarboxylic acid, 4-methylcycloheptanecarboxylic acid Examples thereof include acids and cyclohexyl acetic acid.

【００２６】芳香族モノカルボン酸として、具体的に
は、安息香酸、o-メチル安息香酸、m-メチル安息香酸、
p-メチル安息香酸、p-エチル安息香酸、p-プロピル安息
香酸、p-n-ブチル安息香酸、p-i-ブチル安息香酸、p-s-
ブチル安息香酸、p-t-ブチル安息香酸、p-n-アミル安息
香酸、p-i-アミル安息香酸、p-s-アミル安息香酸、p-t-
アミル安息香酸、p-ヘキシル安息香酸、o-フェニル安息
香酸、p-フェニル安息香酸、p-シクロヘキシル安息香
酸、フェニル酢酸、フェニルプロピオン酸、フェニル酪
酸などが例示される。Specific examples of the aromatic monocarboxylic acid include benzoic acid, o-methylbenzoic acid, m-methylbenzoic acid,
p-Methylbenzoic acid, p-ethylbenzoic acid, p-propylbenzoic acid, pn-butylbenzoic acid, pi-butylbenzoic acid, ps-
Butylbenzoic acid, pt-butylbenzoic acid, pn-amylbenzoic acid, pi-amylbenzoic acid, ps-amylbenzoic acid, pt-
Examples include amylbenzoic acid, p-hexylbenzoic acid, o-phenylbenzoic acid, p-phenylbenzoic acid, p-cyclohexylbenzoic acid, phenylacetic acid, phenylpropionic acid and phenylbutyric acid.

【００２７】前記(2) で示されるアミド系化合物の原料
であるモノアミンは前記(1) で示されるアミド系化合物
の原料であるモノアミンと同一である。本発明で用いら
れるβ晶造核剤として前記(3) で示されるアミド系化合
物は、所定の脂肪族ジアミン、脂環族ジアミンまたは芳
香族ジアミンと所定のモノカルボン酸とを常法に従って
アミド化することにより容易に調製することができる。The monoamine which is a raw material of the amide compound represented by the above (2) is the same as the monoamine which is a raw material of the amide compound represented by the above (1). The amide compound represented by the above (3) as the β-crystal nucleating agent used in the present invention is amidated with a predetermined aliphatic diamine, alicyclic diamine or aromatic diamine and a predetermined monocarboxylic acid according to a conventional method. Can be easily prepared.

【００２８】脂肪族ジアミンとしては、炭素数１〜24の
飽和または不飽和の脂肪族ジアミンが例示され、具体的
には、メチレンジアミン、エチレンジアミン、1,2-ジア
ミノプロパン、1,3-ジアミノプロパン、1,4-ジアミノブ
タン、1,3-ジアミノペンタン、1,5-ジアミノペンタン、
1,6-ジアミノヘキサンなどが例示される。脂環族ジアミ
ンとしては、ジアミノシクロヘキサン、炭素数８〜12の
ビス（アミノアルキル）シクロヘキサン、ジアミノジシ
クロへキシルメタンおよび炭素数15〜21のジアミノ-ジ
アルキルジシクロへキシルメタン、たとえば、1,2-ジア
ミノシクロヘキサン、1,4-ジアミノシクロへキサン、4,
4'-ジアミノジシクロへキシルメタン、4,4'-ジアミノ-
3,3'-ジメチルジシクロへキシルメタン、1,3-ビス（ア
ミノメチル）シクロヘキサン、1,4-ビス（アミノメチ
ル）シクロヘキサンなどのほか、イソフォロンジアミ
ン、メンセンジアミンなどの脂環族ジアミンが例示され
る。Examples of the aliphatic diamine include saturated or unsaturated aliphatic diamines having 1 to 24 carbon atoms, and specific examples thereof include methylenediamine, ethylenediamine, 1,2-diaminopropane and 1,3-diaminopropane. , 1,4-diaminobutane, 1,3-diaminopentane, 1,5-diaminopentane,
Examples include 1,6-diaminohexane and the like. As the alicyclic diamine, diaminocyclohexane, bis (aminoalkyl) cyclohexane having 8 to 12 carbon atoms, diaminodicyclohexylmethane and diamino-dialkyldicyclohexylmethane having 15 to 21 carbon atoms, for example, 1,2-diamino Cyclohexane, 1,4-diaminocyclohexane, 4,
4'-diaminodicyclohexylmethane, 4,4'-diamino-
In addition to 3,3'-dimethyldicyclohexylmethane, 1,3-bis (aminomethyl) cyclohexane, 1,4-bis (aminomethyl) cyclohexane, etc., alicyclic diamines such as isophoronediamine and mensendiamine It is illustrated.

【００２９】芳香族ジアミンとしては、フェニレンジア
ミン、ナフタレンジアミン、ジアミノジフェニルメタ
ン、ジアミノジフェニルエーテル、ジアミノジフェニル
スルフォン、ジアミノジフェニルスルフィド、ジアミノ
ジフェニルケトンおよび2,2-ビス（アミノフェニル）プ
ロパンが例示され、より具体的には、o-フェニレンジア
ミン、m-フェニレンジアミン、p-フェニレンジアミン、
1,5-ジアミノナフタレン、4,4'-ジアミノジフェニルメ
タン、4,4'-ジアミノジフェニルエーテル、4,4'-ジアミ
ノジフェニルスルフォンなどが例示される。なお、芳香
族ジアミンであってもキシリレンジアミンは所定の効果
を得ることができない。Examples of aromatic diamines include phenylenediamine, naphthalenediamine, diaminodiphenylmethane, diaminodiphenyl ether, diaminodiphenylsulfone, diaminodiphenyl sulfide, diaminodiphenyl ketone and 2,2-bis (aminophenyl) propane. Include o-phenylenediamine, m-phenylenediamine, p-phenylenediamine,
Examples include 1,5-diaminonaphthalene, 4,4′-diaminodiphenylmethane, 4,4′-diaminodiphenyl ether, and 4,4′-diaminodiphenyl sulfone. Even if the aromatic diamine is used, xylylenediamine cannot obtain a predetermined effect.

【００３０】上記モノカルボン酸としては、フェニル酢
酸、シクロヘキシル酢酸、シクロプロパンカルボン酸、
シクロブタンカルボン酸、シクロペンタンカルボン酸、
シクロヘキサンカルボン酸、2-メチルシクロヘキサンカ
ルボン酸、3-メチルシクロヘキサンカルボン酸、4-メチ
ルシクロヘキサンカルボン酸、4-t-ブチルシクロヘキサ
ンカルボン酸、安息香酸、o-メチル安息香酸、m-メチル
安息香酸、p-メチル安息香酸、p-エチル安息香酸、p-n-
ブチル安息香酸、p-i-ブチル安息香酸、p-s-ブチル安息
香酸、p-t-ブチル安息香酸などが例示される。Examples of the above monocarboxylic acid include phenylacetic acid, cyclohexylacetic acid, cyclopropanecarboxylic acid,
Cyclobutanecarboxylic acid, cyclopentanecarboxylic acid,
Cyclohexanecarboxylic acid, 2-methylcyclohexanecarboxylic acid, 3-methylcyclohexanecarboxylic acid, 4-methylcyclohexanecarboxylic acid, 4-t-butylcyclohexanecarboxylic acid, benzoic acid, o-methylbenzoic acid, m-methylbenzoic acid, p -Methylbenzoic acid, p-ethylbenzoic acid, pn-
Examples thereof include butylbenzoic acid, pi-butylbenzoic acid, ps-butylbenzoic acid, pt-butylbenzoic acid and the like.

【００３１】本発明で用いられるβ晶造核剤成分として
前記一般式(１)で示される環状リン化合物としては、10
-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフ
ェナンスレン-10-オキサイド、1-メチル-10-ヒドロキシ
-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレ
ン-10-オキサイド、2-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒ
ドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキ
サイド、6-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、7-
メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-メチル-10-
ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフ
ェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジメチル-10-ヒドロ
キシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、2,6,８−トリメチル-10-ヒドロ
キシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、2-エチル-10-ヒドロキシ-9,10-
ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、6-エチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9
-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、8-エチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-
10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ
エチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリエ
チル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォ
スファフェナンスレン-10-オキサイド、2-i-プロピル-1
0-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイド、6-i-プロピル-10-ヒド
ロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナ
ンスレン-10-オキサイド、8-i-プロピル-10-ヒドロキシ
-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレ
ン-10-オキサイド、6,8-ジ-i-プロピル-10-ヒドロキシ-
9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン
-10-オキサイド、2,6,8-トリ-i-プロピル-10-ヒドロキ
シ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンス
レン-10-オキサイド、2-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-
ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、The cyclic phosphorus compound represented by the general formula (1) as the β-crystal nucleating agent component used in the present invention is 10
-Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 1-methyl-10-hydroxy
-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-methyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10 -Oxide, 6-methyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 7-
Methyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-methyl-10-
Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-dimethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenance Len-10-oxide, 2,6,8-trimethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-ethyl-10-hydroxy-9, Ten-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 6-ethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9
-Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-ethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-
10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-diethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8- Triethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-i-propyl-1
0-Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-i-propyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phospha Phenanthrene-10-oxide, 8-i-propyl-10-hydroxy
-9,10-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-i-propyl-10-hydroxy-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene
-10-Oxide, 2,6,8-tri-i-propyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-s-butyl-10 -Hydroxy-9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
oxide,

【００３２】6-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ
-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、8-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、1,8-
ジ-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-1
0-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-ト
リ-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-1
0-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-t-ブチ
ル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォス
ファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-ブチル-10-ヒ
ドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェ
ナンスレン-10-オキサイド、8-t-ブチル-10-ヒドロキシ
-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレ
ン-10-オキサイド、1,6-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,
10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-1
0-オキサイド、2,6-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-
ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、2,7-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジ
ヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オ
キサイド、2,8-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒ
ドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキ
サイド、6,8-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒド
ロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサ
イド、2,6,8-トリ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒ
ドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキ
サイド、2-t-アミル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
6-t-アミル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10
-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-t-アミ
ル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォス
ファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-t-アミル-
10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-t-アミル-
10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイド、2-t-オクチル-10-ヒド
ロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナ
ンスレン-10-オキサイド、6-s-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro
-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-s-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 1 , 8-
Di-s-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-1
0-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-s-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-1
0-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-butyl- 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-t-butyl-10-hydroxy
-9,10-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 1,6-di-t-butyl-10-hydroxy-9,
10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-1
0-oxide, 2,6-di-t-butyl-10-hydroxy-9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 2,7-di-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,8-di-t-butyl-10- Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10- Phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2- t-amyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
6-t-amyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10
-Phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-t-amyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-t -Amir-
10-Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-t-amyl-
10-Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-t-octyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phospha Phenanthrene-10-oxide,

【００３３】6-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒド
ロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサ
イド、8-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
6,8-ジ-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,
6,8-トリ-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
2-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-
シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-シ
クロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-
10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-
シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,
8-トリ-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-
9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、6-フェニル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-ベ
ンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-ベンジル-1
0-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイド、8-ベンジル-10-ヒドロ
キシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、6,8-ジ-ベンジル-10-ヒドロキ
シ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンス
レン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-ベンジル-10-ヒドロ
キシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、2-（α-メチルベンジル）-10-
ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフ
ェナンスレン-10-オキサイド、6-（α-メチルベンジ
ル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォ
スファフェナンスレン-10-オキサイド、8-（α-メチル
ベンジル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10
-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-octyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-t-octyl-10-hydroxy-9,10-dihydro -9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
6,8-di-t-octyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,
6,8-Tri-t-octyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
2-Cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-
Cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-
10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-
Cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,
8-tri-cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-
9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-phenyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-benzyl- 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-1
0-Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-benzyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenance Len-10-oxide, 6,8-di-benzyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-benzyl- 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2- (α-methylbenzyl) -10-
Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6- (α-methylbenzyl) -10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phos Faphenanthrene-10-oxide, 8- (α-methylbenzyl) -10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10
-Phosphaphenanthrene-10-oxide,

【００３４】6,8-ジ（α-メチルベンジル）-10-ヒドロ
キシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ（α-メチルベンジ
ル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォ
スファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6-ジ（α,α-
ジメチルベンジル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
6-t-ブチル-8-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
6-ベンジル-8-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
6-シクロヘキシル-8-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジ
ヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オ
キサイド、6-ベンジル-8-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10
-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、6-（α-メチルベンジル）-8-t-ブチル-10-
ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフ
ェナンスレン-10-オキサイド、6-t-ブチル-8-シクロヘ
キシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-ベンジル-8
-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-
ブチル-8-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-
シクロヘキシル-8-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒ
ドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキ
サイド、2,6-ジ-t-ブチル-8-ベンジル-10-ヒドロキシ-
9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン
-10-オキサイドおよび2,6-ジシクロヘキシル-8-ベンジ
ル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォス
ファフェナンスレン-10-オキサイドなどを例示できる。
これら環状リン化合物の単独使用はもちろんのこと２種
以上の環状リン化合物を併用することもできる。6,8-Di (α-methylbenzyl) -10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri (α -Methylbenzyl) -10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6-di (α, α-
Dimethylbenzyl) -10-hydroxy-9,10-dihydro-9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
6-t-butyl-8-methyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
6-benzyl-8-methyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
6-Cyclohexyl-8-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-8-t-butyl-10-hydroxy- 9,10
-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 6- (α-methylbenzyl) -8-t-butyl-10-
Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-butyl-8-cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10- Phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-8
-Cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-
Butyl-8-benzyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-
Cyclohexyl-8-benzyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6-di-t-butyl-8-benzyl-10-hydroxy-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene
Examples thereof include -10-oxide and 2,6-dicyclohexyl-8-benzyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide.
These cyclic phosphorus compounds may be used alone or in combination of two or more kinds.

【００３５】本発明で用いられるβ晶造核剤成分として
前記一般式（１）で示される環状リン化合物と併用する
前記(4) 〜(8) で示されるマグネシウム化合物として
は、酢酸マグネシウム、プロピオン酸マグネシウム、n-
酪酸マグネシウム、i-酪酸マグネシウム、n-吉草酸マグ
ネシウム、i-吉草酸マグネシウム、n-ヘキサン酸マグネ
シウム、n-オクタン酸マグネシウム、2-エチルヘキサン
酸マグネシウム、デカン酸マグネシウム、ラウリン酸マ
グネシウム、ミリスチン酸マグネシウム、ミリストレイ
ン酸マグネシウム、パルミチン酸マグネシウム、パルミ
トレイン酸マグネシウム、ステアリン酸マグネシウム、
オレイン酸マグネシウム、リノール酸マグネシウム、リ
ノレン酸マグネシウム、アラキン酸マグネシウム、ベヘ
ン酸マグネシウム、エルカ酸マグネシウム、リグノセリ
ン酸マグネシウム、セロチン酸マグネシウム、モンタン
酸マグネシウム、メリシン酸マグネシウム、12-ヒドロ
キシオクタデカン酸マグネシウム、リシノール酸マグネ
シウム、セレブロン酸マグネシウム、（モノ，ジミック
スド）ヘキシルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミック
スド）オクチルリン酸マグネシウム、（モノ，ジミック
スド）2-エチルヘキシルリン酸マグネシウム、（モノ，
ジミックスド）デシルリン酸マグネシウム、（モノ，ジ
ミックスド）ラウリルリン酸マグネシウム、（モノ，ジ
ミックスド）ミリスチルリン酸マグネシウム、（モノ，
ジミックスド）パルミチルリン酸マグネシウム、（モ
ノ，ジミックスド）ステアリルリン酸マグネシウム、
（モノ，ジミックスド）オレイルリン酸マグネシウム、
（モノ，ジミックスド）リノールリン酸マグネシウム、
（モノ，ジミックスド）リノリルリン酸マグネシウム、
（モノ，ジミックスド）ドコシルリン酸マグネシウム、
（モノ，ジミックスド）エルシルリン酸マグネシウム、
（モノ，ジミックスド）テトラコシルリン酸マグネシウ
ム、（モノ，ジミックスド）ヘキサコシルリン酸マグネ
シウム、（モノ，ジミックスド）オクタコシルリン酸マ
グネシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、
炭酸マグネシウム、The magnesium compounds represented by the above (4) to (8) used in combination with the cyclic phosphorus compound represented by the general formula (1) as the β crystal nucleating agent component used in the present invention include magnesium acetate and propion. Magnesium acid, n-
Magnesium butyrate, magnesium i-butyrate, magnesium n-valerate, magnesium i-valerate, magnesium n-hexanoate, magnesium n-octanoate, magnesium 2-ethylhexanoate, magnesium decanoate, magnesium laurate, magnesium myristate , Magnesium myristoleate, magnesium palmitate, magnesium palmitoleate, magnesium stearate,
Magnesium oleate, magnesium linoleate, magnesium linolenate, magnesium arachinate, magnesium behenate, magnesium erucate, magnesium lignocerate, magnesium cellotate, magnesium montanate, magnesium melysinate, magnesium 12-hydroxyoctadecanoate, magnesium ricinoleate , Magnesium cerebronate, (mono, dimixed) magnesium hexyl phosphate, (mono, dimixed) magnesium octyl phosphate, (mono, dimixed) magnesium 2-ethylhexyl phosphate, (mono,
Dimixed) magnesium decyl phosphate, (mono, dimixed) magnesium lauryl phosphate, (mono, dimixed) magnesium myristyl phosphate, (mono,
Dimixed) magnesium palmityl phosphate, (mono, dimixed) magnesium stearyl phosphate,
(Mono, dimixed) magnesium oleyl phosphate,
(Mono, dimixed) linol magnesium phosphate,
(Mono, dimixed) magnesium linoleyl phosphate,
(Mono, dimixed) magnesium docosyl phosphate,
(Mono, dimixed) magnesium erucyl phosphate,
(Mono, dimixed) magnesium tetracosyl phosphate, (mono, dimixed) magnesium hexacosyl phosphate, (mono, dimixed) magnesium octacosyl phosphate, magnesium oxide, magnesium hydroxide,
Magnesium carbonate,

【００３６】10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-1
0-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、1-メチル
-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスフ
ァフェナンスレン-10-オキサイド、2-メチル-10-ヒドロ
キシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、6-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-
ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、7-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9
-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、8-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-
10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ
メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリメ
チル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォ
スファフェナンスレン-10-オキサイド、2-エチル-10-ヒ
ドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェ
ナンスレン-10-オキサイド、6-エチル-10-ヒドロキシ-
9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン
-10-オキサイド、8-エチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒド
ロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサ
イド、6,8-ジエチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
2,6,8-トリエチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-
i-プロピル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10
-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-i-プロ
ピル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォ
スファフェナンスレン-10-オキサイド、8-i-プロピル-1
0-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-i-プロピル-10
-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフ
ェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-i-プロピル-
10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイド、10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-1
0-phosphaphenanthrene-10-oxide, 1-methyl
-10-Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-methyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphafe Nanthrene-10-oxide, 6-methyl-10-hydroxy-9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 7-methyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9
-Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-methyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-
10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-dimethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8- Trimethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phospha phenanthrene-10-oxide, 2-ethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phospha Phenanthrene-10-oxide, 6-ethyl-10-hydroxy-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene
-10-oxide, 8-ethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-diethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro -9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
2,6,8-Triethyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-
i-propyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10
-Phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-i-propyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-i-propyl-1
0-Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-i-propyl-10
-Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-i-propyl-
10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,

【００３７】2-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ
-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、6-s-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-s-
ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、1,8-ジ-s-ブ
チル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォ
スファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-s-
ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-t-ブチル-1
0-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイド、6-t-ブチル-10-ヒドロ
キシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、8-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,1
0-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10
-オキサイド、1,6-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジ
ヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オ
キサイド、2,6-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒ
ドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキ
サイド、2,7-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒド
ロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサ
イド、2,8-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-
9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、6,8-ジ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
2,6,8-トリ-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
2-t-アミル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10
-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-アミ
ル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォス
ファフェナンスレン-10-オキサイド、8-t-アミル-10-ヒ
ドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェ
ナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-t-アミル-10-ヒド
ロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナ
ンスレン-10-オキサイド、2-s-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro
-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-s-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8 -s-
Butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 1,8-di-s-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9- Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-s-
Butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-t-butyl-1
0-Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phospha Phenanthrene-10-oxide, 8-t-butyl-10-hydroxy-9,1
0-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10
-Oxide, 1,6-di-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6-di-t-butyl-10 -Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,7-di-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10 -Phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,8-di-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-
9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
2,6,8-Tri-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
2-t-amyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10
-Phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-amyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-t-amyl-10 -Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-t-amyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10 -Phosphaphenanthrene-10-oxide,

【００３８】2,6,8-トリ-t-アミル-10-ヒドロキシ-9,10
-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、2-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒド
ロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサ
イド、6-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
8-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-
10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-
t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10
-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-ト
リ-t-オクチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ
-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-シク
ロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10
-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-シクロ
ヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-
フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、8-シクロヘ
キシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-シク
ロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10
-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-ト
リ-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-
フェニル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-
フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-ベンジル
-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスフ
ァフェナンスレン-10-オキサイド、6-ベンジル-10-ヒド
ロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナ
ンスレン-10-オキサイド、8-ベンジル-10-ヒドロキシ-
9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン
-10-オキサイド、6,8-ジ-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10
-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、2,6,8-トリ-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10
-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、2-（α-メチルベンジル）-10-ヒドロキシ-
9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン
-10-オキサイド、2,6,8-tri-t-amyl-10-hydroxy-9,10
-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 2-t-octyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-octyl-10-hydroxy-9,10-dihydro- 9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
8-t-octyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-
10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-
t-octyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10
-Phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-t-octyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa
-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10
-Phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-
Phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-cyclohexyl-10- Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10
-Phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-
Phenyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-
Phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-benzyl
-10-Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphafe Nanthrene-10-oxide, 8-benzyl-10-hydroxy-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene
-10-Oxide, 6,8-di-benzyl-10-hydroxy-9,10
-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 2,6,8-tri-benzyl-10-hydroxy-9,10
-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 2- (α-methylbenzyl) -10-hydroxy-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene
-10-oxide,

【００３９】6-（α-メチルベンジル）-10-ヒドロキシ-
9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン
-10-オキサイド、8-（α-メチルベンジル）-10-ヒドロ
キシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、6,8-ジ（α-メチルベンジル）-
10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ（α-メチ
ルベンジル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-
10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6-ジ
（α,α-ジメチルベンジル）-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒ
ドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキ
サイド、6-t-ブチル-8-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジ
ヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オ
キサイド、6-ベンジル-8-メチル-10-ヒドロキシ-9,10-
ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、6-シクロヘキシル-8-t-ブチル-10-ヒドロ
キシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、6-ベンジル-8-t-ブチル-10-ヒ
ドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェ
ナンスレン-10-オキサイド、6-（α-メチルベンジル）-
8-t-ブチル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10
-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-ブチ
ル-8-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
6-ベンジル-8-シクロヘキシル-10-ヒドロキシ-9,10-ジ
ヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オ
キサイド、6-t-ブチル-8-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10
-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、6-シクロヘキシル-8-ベンジル-10-ヒドロ
キシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、2,6-ジ-t-ブチル-8-ベンジル-1
0-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイドおよび2,6-ジシクロヘキ
シル-8-ベンジル-10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドなどの
環状リン化合物のマグネシム塩、6- (α-methylbenzyl) -10-hydroxy-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene
-10-Oxide, 8- (α-methylbenzyl) -10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di (α-methylbenzyl) )-
10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri (α-methylbenzyl) -10-hydroxy-9,10-dihydro- 9-oxa
10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6-di (α, α-dimethylbenzyl) -10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10- Oxide, 6-t-butyl-8-methyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-8-methyl-10-hydroxy- 9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 6-cyclohexyl-8-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-8-t-butyl-10- Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6- (α-methylbenzyl)-
8-t-butyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10
-Phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-butyl-8-cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
6-benzyl-8-cyclohexyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-butyl-8-benzyl-10-hydroxy-9, Ten
-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 6-cyclohexyl-8-benzyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6-di-t-butyl-8-benzyl- 1
0-Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide and 2,6-dicyclohexyl-8-benzyl-10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa- Magnesium salts of cyclic phosphorus compounds such as 10-phosphaphenanthrene-10-oxide,

【００４０】マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-2,2'-
ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス
（5-メチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフ
ィネート）、マグネシウム-ビス（6-メチル-1'-ヒドロ
キシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシ
ウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-メチル-2,2'-ビフェニレ
ンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロ
キシ-5'-メチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-メチル-
2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-
ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジメチル-2,2'-ビフェニレ
ンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-
トリメチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフ
ィネート）、マグネシウム-ビス（5-エチル-1'-ヒドロ
キシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシ
ウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-エチル-2,2'-ビフェニレ
ンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロ
キシ-6'-エチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジエ
チル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシ
ウム-ビス（5,4',6'-トリエチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-
ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス
（5-i-プロピル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォ
スフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-
4'-i-プロピル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-i-プロピ
ル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウ
ム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジ-i-プロピル-2,2'-ビ
フェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス
（5,4',6'-トリ-i-プロピル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフ
ェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5-s
-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィ
ネート）、Magnesium-bis (1'-hydroxy-2,2'-
Biphenylenephosphinate), magnesium-bis (5-methyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (6-methyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphine) Finate), magnesium-bis (1'-hydroxy-4'-methyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-5'-methyl-2,2'-biphenylenephos) Finate), magnesium-bis (1'-hydroxy-6'-methyl-
2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-
Bis (1'-hydroxy-4 ', 6'-dimethyl-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5,4', 6'-
Trimethyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (5-ethyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy) -4'-ethyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-6'-ethyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy) -4 ', 6'-diethyl-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5,4', 6'-triethyl-1'-hydroxy-2,2'-
Biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5-i-propyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-
4'-i-propyl-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-6'-i-propyl-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (1 '-Hydroxy-4', 6'-di-i-propyl-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5,4 ', 6'-tri-i-propyl-1'-hydroxy- 2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5-s
-Butyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphinate),

【００４１】マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-s-
ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネ
シウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-s-ブチル-2,2'-ビフェ
ニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（6,6'-
ジ-s-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォス
フィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-s-ブ
チル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）、マグネシウム-ビス（5-t-ブチル-1'-ヒドロキシ-
2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-
ビス（1'-ヒドロキシ-4'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレン
フォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキ
シ-6'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）、マグネシウム-ビス（5,6'-ジ-t-ブチル-1'-ヒド
ロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネ
シウム-ビス（5,4'-ジ-t-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-
ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス
（5,5'-ジ-t-ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレン
フォスフィネート）、マグネシウム-ビス（6,4'-ジ-t-
ブチル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネ
ート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジ-
t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグ
ネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-t-ブチル-1'-ヒドロキシ
-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム
-ビス（5-t-アミル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレン
フォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキ
シ-4'-t-アミル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-t-アミル
-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム
-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジ-t-アミル-2,2'-ビフェ
ニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',
6'-トリ-t-アミル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフ
ォスフィネート）、Magnesium-bis (1'-hydroxy-4'-s-
Butyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-6'-s-butyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (6,6'-
Di-s-butyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (5,4 ', 6'-tri-s-butyl-1'-hydroxy-2,2'- Biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5-t-butyl-1'-hydroxy-
2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-
Bis (1'-hydroxy-4'-t-butyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-6'-t-butyl-2,2'-biphenylenephosphinate ), Magnesium-bis (5,6'-di-t-butyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (5,4'-di-t-butyl-1 '-Hydroxy-2,2'-
Biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5,5'-di-t-butyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (6,4'-di-t-
Butyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-4 ', 6'-di-
t-Butyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (5,4 ', 6'-tri-t-butyl-1'-hydroxy
-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium
-Bis (5-t-amyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-4'-t-amyl-2,2'-biphenylene phosphinate ), Magnesium-bis (1'-hydroxy-6'-t-amyl
-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium
-Bis (1′-hydroxy-4 ′, 6′-di-t-amyl-2,2′-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5,4 ′,
6'-tri-t-amyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphinate),

【００４２】マグネシウム-ビス（5-t-オクチル-1'-ヒ
ドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグ
ネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-t-オクチル-2,2'-ビ
フェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス
（1'-ヒドロキシ-6'-t-オクチル-2,2'-ビフェニレンフ
ォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ
-4',6'-ジ-t-オクチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネ
ート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-t-オクチル
-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）、マグネシウム-ビス（5-シクロヘキシル-1'-ヒド
ロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネ
シウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-シクロヘキシル-2,2'-
ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス
（1'-ヒドロキシ-6'-シクロヘキシル-2,2'-ビフェニレ
ンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロ
キシ-4',6'-ジ-シクロヘキシル-2,2'-ビフェニレンフォ
スフィネート）、マグネシウム-ビス（5,4',6'-トリ-シ
クロヘキシル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォス
フィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-
フェニル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグ
ネシウム-ビス（5-ベンジル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフ
ェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス（1'-
ヒドロキシ-4'-ベンジル-2,2'-ビフェニレンフォスフィ
ネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-6'-ベン
ジル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、マグネシ
ウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4',6'-ジ-ベンジル-2,2'-ビ
フェニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス
（5,4',6'-トリ-ベンジル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェ
ニレンフォスフィネート）、マグネシウム-ビス［5-
（α-メチルベンジル）-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニ
レンフォスフィネート］、マグネシウム-ビス［1'-ヒド
ロキシ-4'-（α-メチルベンジル）-2,2'-ビフェニレン
フォスフィネート］、Magnesium-bis (5-t-octyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-4'-t-octyl-2,2'- Biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-6'-t-octyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy)
-4 ', 6'-di-t-octyl-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5,4', 6'-tri-t-octyl)
-1'-hydroxy-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5-cyclohexyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy- 4'-cyclohexyl-2,2'-
Biphenylene phosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-6'-cyclohexyl-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-4 ', 6'-di-cyclohexyl- 2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5,4 ', 6'-tri-cyclohexyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (1'- Hydroxy-4'-
Phenyl-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5-benzyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (1'-
Hydroxy-4'-benzyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-6'-benzyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'- Hydroxy-4 ', 6'-di-benzyl-2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5,4', 6'-tri-benzyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylene Phosphinate), magnesium-bis [5-
(Α-Methylbenzyl) -1′-hydroxy-2,2′-biphenylenephosphinate], magnesium-bis [1′-hydroxy-4 ′-(α-methylbenzyl) -2,2′-biphenylenephosphine Nate],

【００４３】マグネシウム-ビス［1'-ヒドロキシ-6'-
（α-メチルベンジル）-2,2'-ビフェニレンフォスフィ
ネート］、マグネシウム-ビス［1'-ヒドロキシ-4',6'-
ジ（α-メチルベンジル）-2,2'-ビフェニレンフォスフ
ィネート］、マグネシウム-ビス［5,4',6'-トリ（α-メ
チルベンジル）-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォ
スフィネート］、マグネシウム-ビス［5,4'-ジ（α,α-
ジメチルベンジル）-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレン
フォスフィネート］、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキ
シ-4'-t-ブチル-6'-メチル-2,2'-ビフェニレンフォスフ
ィネート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-ベ
ンジル-6'-メチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-シクロヘ
キシル-6'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-ベンジル
-6'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）、
マグネシウム-ビス［1'-ヒドロキシ-4'-（α-メチルベ
ンジル）-6'-t-ブチル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネ
ート］、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-t-ブチ
ル-6'-シクロヘキシル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネ
ート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-ベンジ
ル-6'-シクロヘキシル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネ
ート）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-t-ブチ
ル-6'-ベンジル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）、マグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-4'-シクロヘ
キシル-6'-ベンジル-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）、マグネシウム-ビス（5,4'-ジ-t-ブチル-6'-ベン
ジル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネー
ト）およびマグネシウム-ビス（5,4'-ジシクロヘキシル
-6'-ベンジル-1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォス
フィネート）などを例示できる。これらマグネシウム化
合物の単独使用はもちろんのこと２種以上のマグネシウ
ム化合物を併用することもできる。Magnesium-bis [1'-hydroxy-6'-
(Α-Methylbenzyl) -2,2'-biphenylenephosphinate], magnesium-bis [1'-hydroxy-4 ', 6'-
Di (α-methylbenzyl) -2,2'-biphenylene phosphinate], magnesium-bis [5,4 ', 6'-tri (α-methylbenzyl) -1'-hydroxy-2,2'-biphenylene Phosphinate], magnesium-bis [5,4'-di (α, α-
Dimethylbenzyl) -1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphinate], magnesium-bis (1'-hydroxy-4'-t-butyl-6'-methyl-2,2'-biphenylenephosphinate ), Magnesium-bis (1'-hydroxy-4'-benzyl-6'-methyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-4'-cyclohexyl-6'-t -Butyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-4'-benzyl
-6'-t-butyl-2,2'-biphenylenephosphinate),
Magnesium-bis [1'-hydroxy-4 '-(α-methylbenzyl) -6'-t-butyl-2,2'-biphenylenephosphinate], magnesium-bis (1'-hydroxy-4'-t -Butyl-6'-cyclohexyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-4'-benzyl-6'-cyclohexyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium -Bis (1'-hydroxy-4'-t-butyl-6'-benzyl-2,2'-biphenylenephosphinate), magnesium-bis (1'-hydroxy-4'-cyclohexyl-6'-benzyl- 2,2'-biphenylene phosphinate), magnesium-bis (5,4'-di-t-butyl-6'-benzyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylene phosphinate) and magnesium-bis (5,4'-dicyclohexyl
-6'-benzyl-1'-hydroxy-2,2'-biphenylene phosphinate) and the like. These magnesium compounds may be used alone or in combination of two or more.

【００４４】これら環状リン化合物とマグネシウム化合
物との混合物の重量比率は特に限定されないが、通常環
状リン化合物１重量部に対してマグネシウム化合物を0.
01〜100重量部、好ましくは0.1〜10重量部の比率であ
る。本発明で用いられるβ晶造核剤成分として前記一般
式（４）で示される環状リン化合物としては、9,10-ジ
ヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オ
キサイド、1-メチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォ
スファフェナンスレン-10-オキサイド、2-メチル-9,10-
ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、6-メチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、7-メチル-9,1
0-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10
-オキサイド、8-メチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジメチル
-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレ
ン-10-オキサイド、2,6,8-トリメチル-9,10-ジヒドロ-9
-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、2-エチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイド、6-エチル-9,10-ジヒド
ロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサ
イド、8-エチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスフ
ァフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジエチル-9,10-
ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、2,6,8-トリエチル-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-i-
プロピル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェ
ナンスレン-10-オキサイド、6-i-プロピル-9,10-ジヒド
ロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサ
イド、8-i-プロピル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォ
スファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-i-プロ
ピル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-i-プロピル-9,10-
ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、The weight ratio of the mixture of the cyclic phosphorus compound and the magnesium compound is not particularly limited, but usually, the magnesium compound is added in an amount of 0.
The ratio is 01 to 100 parts by weight, preferably 0.1 to 10 parts by weight. Examples of the cyclic phosphorus compound represented by the general formula (4) as the β-crystal nucleating agent component used in the present invention include 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 1 -Methyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-methyl-9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 6-methyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 7-methyl-9,1
0-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10
-Oxide, 8-methyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-dimethyl
-9,10-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-trimethyl-9,10-dihydro-9
-Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-ethyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-ethyl-9,10-dihydro -9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-ethyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-diethyl-9 ,Ten-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 2,6,8-triethyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-i-
Propyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-i-propyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10- Oxide, 8-i-propyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-i-propyl-9,10-dihydro-9-oxa- 10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-i-propyl-9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
oxide,

【００４５】2-s-ブチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-
フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-s-ブチル
-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレ
ン-10-オキサイド、8-s-ブチル-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、1,8-
ジ-s-ブチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフ
ェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-s-ブチル-9,
10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-1
0-オキサイド、2-t-ブチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10
-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-ブチ
ル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンス
レン-10-オキサイド、8-t-ブチル-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、1,
6-ジ-t-ブチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイド、2,6-ジ-t-ブチル-9,10
-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、2,7-ジ-t-ブチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ
-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,8-ジ
-t-ブチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェ
ナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-t-ブチル-9,10-ジ
ヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オ
キサイド、2,6,8-トリ-t-ブチル-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-t-
アミル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナ
ンスレン-10-オキサイド、6-t-アミル-9,10-ジヒドロ-9
-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、8-t-アミル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスフ
ァフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-t-アミル-9,
10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-1
0-オキサイド、2-s-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-
Phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-s-butyl
-9,10-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-s-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide , 1,8-
Di-s-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-s-butyl-9,
10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-1
0-oxide, 2-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10
-Phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-t-butyl-9,10-dihydro -9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 1,
6-di-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6-di-t-butyl-9,10
-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 2,7-di-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa
-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,8-di
-t-Butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phos Faphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-t-
Amyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-amyl-9,10-dihydro-9
-Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-t-amyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-t -Amil-9,
10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-1
0-oxide,

【００４６】2,6,8-トリ-t-アミル-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2-
t-オクチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフ
ェナンスレン-10-オキサイド、6-t-オクチル-9,10-ジヒ
ドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキ
サイド、8-t-オクチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ-t-オ
クチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナ
ンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ-t-オクチル-9,10
-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、2-シクロヘキシル-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-シ
クロヘキシル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファ
フェナンスレン-10-オキサイド、8-シクロヘキシル-9,1
0-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10
-オキサイド、6,8-ジ-シクロヘキシル-9,10-ジヒドロ-9
-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、2,6,8-トリ-シクロヘキシル-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-フ
ェニル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナ
ンスレン-10-オキサイド、2-ベンジル-9,10-ジヒドロ-9
-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、6-ベンジル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスフ
ァフェナンスレン-10-オキサイド、8-ベンジル-9,10-ジ
ヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オ
キサイド、6,8-ジ-ベンジル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-1
0-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-ト
リ-ベンジル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフ
ェナンスレン-10-オキサイド、2-（α-メチルベンジ
ル）-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、2,6,8-Tri-t-amyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-
t-octyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-octyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene- 10-oxide, 8-t-octyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-t-octyl-9,10-dihydro-9- Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-t-octyl-9,10
-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 2-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene- 10-oxide, 8-cyclohexyl-9,1
0-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10
-Oxide, 6,8-di-cyclohexyl-9,10-dihydro-9
-Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-phenyl -9,10-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2-benzyl-9,10-dihydro-9
-Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8-benzyl-9,10-dihydro -9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-1
0-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6,8-tri-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2- (α-methyl Benzyl) -9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,

【００４７】6-（α-メチルベンジル）-9,10-ジヒドロ-
9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイ
ド、8-（α-メチルベンジル）-9,10-ジヒドロ-9-オキサ
-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6,8-ジ
（α-メチルベンジル）-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6,8-トリ
（α-メチルベンジル）-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、2,6-ジ（α,
α-ジメチルベンジル）-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-ブチル-8
-メチル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナ
ンスレン-10-オキサイド、6-ベンジル-8-メチル-9,10-
ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド、6-シクロヘキシル-8-t-ブチル-9,10-ジヒ
ドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキ
サイド、6-ベンジル-8-t-ブチル-9,10-ジヒドロ-9-オキ
サ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-
（α-メチルベンジル）-8-t-ブチル-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、
6-t-ブチル-8-シクロヘキシル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ
-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-ベン
ジル-8-シクロヘキシル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイド、6-t-ブチル-8
-ベンジル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェ
ナンスレン-10-オキサイド、6-シクロヘキシル-8-ベン
ジル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナン
スレン-10-オキサイド、2,6-ジ-t-ブチル-8-ベンジル-
9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン
-10-オキサイドおよび2,6-ジシクロヘキシル-8-ベンジ
ル-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンス
レン-10-オキサイドなどを例示できる。これら環状リン
化合物の単独使用はもちろんのこと２種以上の環状リン
化合物を併用することもできる。6- (α-methylbenzyl) -9,10-dihydro-
9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 8- (α-methylbenzyl) -9,10-dihydro-9-oxa
-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6,8-di (α-methylbenzyl) -9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6 , 8-Tri (α-methylbenzyl) -9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 2,6-di (α,
α-Dimethylbenzyl) -9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-butyl-8
-Methyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-8-methyl-9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide, 6-cyclohexyl-8-t-butyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-8-t-butyl-9,10-dihydro- 9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-
(Α-Methylbenzyl) -8-t-butyl-9,10-dihydro-9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,
6-t-butyl-8-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa
-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-benzyl-8-cyclohexyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-t-butyl-8
-Benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 6-cyclohexyl-8-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene -10-Oxide, 2,6-di-t-butyl-8-benzyl-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene
Examples thereof include -10-oxide and 2,6-dicyclohexyl-8-benzyl-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide. These cyclic phosphorus compounds may be used alone or in combination of two or more kinds.

【００４８】本発明で用いられるβ晶造核剤成分として
前記一般式（４）で示される環状リン化合物と併用する
前記(8) 〜(9) で示されるマグネシウム化合物として
は、上述の各種マグネシウムフォスフィネート系化合
物、硫酸マグネシウム、塩基性硫酸マグネシウム（マグ
ネシウムオキシサルフェート）、タルクなどを例示でき
る。これらマグネシウム化合物の単独使用はもちろんの
こと２種以上のマグネシウム化合物を併用することもで
きる。The magnesium compounds represented by the above (8) to (9) used in combination with the cyclic phosphorus compound represented by the general formula (4) as the β-crystal nucleating agent component used in the present invention include the above-mentioned various magnesium compounds. Examples thereof include phosphinate compounds, magnesium sulfate, basic magnesium sulfate (magnesium oxysulfate), and talc. These magnesium compounds may be used alone or in combination of two or more.

【００４９】これら環状リン化合物とマグネシウム化合
物との混合物の重量比率は特に限定されないが、通常環
状リン化合物１重量部に対してマグネシウム化合物を0.
01〜100重量部、好ましくは0.1〜10重量部の比率であ
る。本発明で用いられるβ晶造核剤としては、特にγ-
キナクリドン、アジピン酸ジアニリド、スベリン酸ジア
ニリド、Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキシルテレフタルアミド、
Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキシル-1,4-シクロヘキサンジカルボ
キシアミド、Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキシル-2,6-ナフタレン
ジカルボキシアミド、Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキシル-4,4'-
ビフェニルジカルボキシアミド、Ｎ,Ｎ'-ビス（p-メチ
ルフェニル）ヘキサンジアミド、Ｎ,Ｎ'-ビス（p-エチ
ルフェニル）ヘキサンジアミド、Ｎ,Ｎ'-ビス（4-シク
ロヘキシルフェニル）ヘキサンジアミド、p-（Ｎ-シク
ロヘキサンカルボニルアミノ）安息香酸シクロヘキシル
アミド、δ-（Ｎ-ベンゾイルアミノ）-n-吉草酸アニリ
ド、3,9-ビス［4-（Ｎ-シクロヘキシルカルバモイル）
フェニル］-2,4,8,10-テトラオキサスピロ［5.5］ウン
デカン、Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキサンカルボニル-p-フェニ
レンジアミン、Ｎ,Ｎ'-ジベンゾイル-1,5-ジアミノナフ
タレン、Ｎ,Ｎ'-ジベンゾイル-1,4-ジアミノシクロヘキ
サン、Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキサンカルボニル-1,4-ジアミ
ノシクロヘキサン、10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドとス
テアリン酸マグネシウムとの混合物、10-ヒドロキシ-9,
10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-1
0-オキサイドと（モノ，ジミックスド）ステアリルリン
酸マグネシウムとの混合物、10-ヒドロキシ-9,10-ジヒ
ドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキ
サイドと酸化マグネシウムとの混合物、10-ヒドロキシ-
9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン
-10-オキサイドと水酸化マグネシウムとの混合物、10-
ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフ
ェナンスレン-10-オキサイドと炭酸マグネシウムとの混
合物、10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォ
スファフェナンスレン-10-オキサイドと10-ヒドロキシ-
9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン
-10-オキサイドのマグネシウム塩との混合物、10-ヒド
ロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナ
ンスレン-10-オキサイドとマグネシウム-ビス（1'-ヒド
ロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）との混合
物、9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンス
レン-10-オキサイドと硫酸マグネシウムとの混合物、9,
10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-1
0-オキサイドとタルクとの混合物若しくは9,10-ジヒド
ロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサ
イドとマグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェ
ニレンフォスフィネート）との混合物が好ましい。The weight ratio of the mixture of the cyclic phosphorus compound and the magnesium compound is not particularly limited, but usually, the magnesium compound is added in an amount of 0.
The ratio is 01 to 100 parts by weight, preferably 0.1 to 10 parts by weight. The β crystal nucleating agent used in the present invention is particularly γ-
Quinacridone, adipic acid dianilide, suberic acid dianilide, N, N'-dicyclohexylterephthalamide,
N, N'-dicyclohexyl-1,4-cyclohexanedicarboxamide, N, N'-dicyclohexyl-2,6-naphthalene dicarboxamide, N, N'-dicyclohexyl-4,4'-
Biphenyldicarboxamide, N, N'-bis (p-methylphenyl) hexanediamide, N, N'-bis (p-ethylphenyl) hexanediamide, N, N'-bis (4-cyclohexylphenyl) hexanediamide, p- (N-Cyclohexanecarbonylamino) benzoic acid cyclohexylamide, δ- (N-benzoylamino) -n-valeric acid anilide, 3,9-bis [4- (N-cyclohexylcarbamoyl)
Phenyl] -2,4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] undecane, N, N'-dicyclohexanecarbonyl-p-phenylenediamine, N, N'-dibenzoyl-1,5-diaminonaphthalene, N, N '-Dibenzoyl-1,4-diaminocyclohexane, N, N'-dicyclohexanecarbonyl-1,4-diaminocyclohexane, 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10 -Mixture of oxide and magnesium stearate, 10-hydroxy-9,
10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-1
Mixtures of 0-oxide and (mono, dimixed) magnesium stearylphosphate, 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide and magnesium oxide, 10 -Hydroxy-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene
-10-Mixture of oxide and magnesium hydroxide, 10-
Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide mixture with magnesium carbonate, 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenance Len-10-oxide and 10-hydroxy-
9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene
-10-Oxide mixture with magnesium salt, 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide and magnesium-bis (1'-hydroxy-2,2 ' -Biphenylene phosphinate), 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide and magnesium sulfate mixture, 9,
10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-1
Mixture of 0-oxide and talc or 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide and magnesium-bis (1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphinate) A mixture with is preferred.

【００５０】これらβ晶造核剤の単独使用はもちろんの
こと、２種以上のβ晶造核剤を併用することもできる。
該β晶造核剤の配合割合は、結晶性プロピレン単独重合
体100重量部に対して0.0001〜１重量部、好ましくは0.0
1〜0.5重量部、より好ましくは0.05〜0.3重量部であ
る。0.0001重量部を大きく下回る配合では靭性の改善効
果が充分に発揮されず、また１重量部を大きく超える配
合ではそれ以上の靭性の改善効果が期待できず実際的で
ないばかりでなくまた不経済である。Not only these β crystal nucleating agents can be used alone, but also two or more kinds of β crystal nucleating agents can be used in combination.
The blending ratio of the β-crystal nucleating agent is 0.0001 to 1 part by weight, preferably 0.0 to 100 parts by weight of the crystalline propylene homopolymer.
The amount is 1 to 0.5 part by weight, more preferably 0.05 to 0.3 part by weight. A compounding amount much less than 0.0001 part by weight does not sufficiently exert the toughness improving effect, and a compounding amount greatly exceeding 1 part by weight cannot be expected to further improve the toughness effect, which is not only practical and uneconomical. .

【００５１】本発明の組成物にあっては、通常結晶性プ
ロピレン重合体に添加される各種の添加剤たとえばフェ
ノール系、チオエーテル系、リン系などの酸化防止剤、
光安定剤、重金属不活性化剤（銅害防止剤）、透明化
剤、α晶造核剤、滑剤、帯電防止剤、防曇剤、アンチブ
ロッキング剤、無滴剤、過酸化物の如きラジカル発生
剤、難燃剤、難燃助剤、顔料、ハロゲン捕捉剤、金属石
ケン類などの分散剤若しくは中和剤、有機系や無機系の
抗菌剤、無機充填剤（たとえばタルク、マイカ、クレ
ー、ウォラストナイト、ゼオライト、カオリン、ベント
ナイト、パーライト、ケイソウ土、アスベスト、炭酸カ
ルシウム、炭酸マグネシウム、水酸化アルミニウム、水
酸化マグネシウム、ハイドロタルサイト、塩基性アルミ
ニウム・リチウム・ヒドロキシ・カーボネート・ハイド
レート、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化
マグネシウム、酸化カルシウム、硫化亜鉛、硫酸バリウ
ム、硫酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アル
ミニウム、ガラス繊維、チタン酸カリウム、炭素繊維、
カーボンブラック、グラファイトおよび金属繊維な
ど）、カップリング剤（たとえばシラン系、チタネート
系、ボロン系、アルミネート系、ジルコアルミネート系
など）の如き表面処理剤で表面処理された前記無機充填
剤または有機充填剤（たとえば木粉、パルプ、故紙、合
成繊維、天然繊維など）を本発明の目的を損なわない範
囲で併用することができる。In the composition of the present invention, various additives usually added to the crystalline propylene polymer, for example, phenol-based, thioether-based, phosphorus-based and other antioxidants,
Radicals such as light stabilizers, heavy metal deactivators (copper damage inhibitors), clarifiers, α crystal nucleating agents, lubricants, antistatic agents, antifogging agents, antiblocking agents, non-dripping agents, and peroxides. Generator, flame retardant, flame retardant aid, pigment, halogen scavenger, dispersant or neutralizer such as metal soap, organic or inorganic antibacterial agent, inorganic filler (eg talc, mica, clay, Wollastonite, zeolite, kaolin, bentonite, perlite, diatomaceous earth, asbestos, calcium carbonate, magnesium carbonate, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, hydrotalcite, basic aluminum-lithium hydroxycarbonate hydrate, silicon dioxide , Titanium dioxide, zinc oxide, magnesium oxide, calcium oxide, zinc sulfide, barium sulfate, magnesium sulfate, Calcium Lee, aluminum silicate, glass fiber, potassium titanate, carbon fibers,
The inorganic filler or organic surface-treated with a surface treatment agent such as carbon black, graphite and metal fibers), a coupling agent (eg, silane-based, titanate-based, boron-based, aluminate-based, zircoaluminate-based) Fillers (for example, wood flour, pulp, waste paper, synthetic fibers, natural fibers, etc.) can be used together within the range not impairing the object of the present invention.

【００５２】本発明の組成物は、たとえば本発明で用い
る結晶性プロピレン単独重合体に前記のβ晶造核剤並び
に通常結晶性プロピレン重合体に添加される前述の各種
添加剤のそれぞれ所定量を通常の混合装置たとえばヘン
シェルミキサー（商品名）、スーパーミキサー、リボン
ブレンダー、バンバリミキサーなどを用いて混合し、通
常の単軸押出機、２軸押出機、ブラベンダーまたはロー
ルなどで、溶融混練温度170℃〜300℃、好ましくは200
℃〜270℃で溶融混練ペレタイズすることにより得るこ
とができる。得られた組成物は射出成形法、押出成形
法、ブロー成形法などの各種成形法により目的とする成
形品の製造に供される。The composition of the present invention comprises, for example, the crystalline propylene homopolymer used in the present invention and a predetermined amount of each of the above-mentioned β-crystal nucleating agent and the above-mentioned various additives usually added to the crystalline propylene polymer. A conventional mixer such as a Henschel mixer (trade name), a super mixer, a ribbon blender, or a Banbury mixer is used for mixing, and the melt-kneading temperature is 170 using an ordinary single-screw extruder, twin-screw extruder, Brabender or roll. ℃ ~ 300 ℃, preferably 200
It can be obtained by melt-kneading and pelletizing at a temperature of from ℃ to 270 ℃. The obtained composition is used for production of a target molded article by various molding methods such as an injection molding method, an extrusion molding method, and a blow molding method.

【００５３】[0053]

【発明の実施の形態】以下、実施例および比較例によっ
て本発明を具体的に説明するが、本発明はこれによって
限定されるものではない。なお、実施例および比較例で
用いた評価方法は次の方法によった。 １）クロス分別の比（Ｃｆ）：クロス分別の測定には三
菱化学（株）製クロス分別装置（ＣＦＣ Ｔ−150Ａ）
を用い、分別を行うカラムに昭和電工（株）製ＳＨＯＤ
ＥＸ ＡＤ−806Ｍ／Ｓを用い、o-ジクロルベンゼン溶
媒中にて０〜140℃の範囲でクロス分別を行い、各フラ
クションの重量分率と分子量を測定した。クロス分別の
比（Ｃf値）は、溶出温度112℃未満と112℃以上におけ
る溶出量の積算値をそれぞれＡ、ＢとしたときＡ／Ｂと
した。なお、クロス分別の測定については、ジェイ・ビ
ー・ピー・ソアレス（Ｊ．Ｂ．Ｐ．Ｓoares）らによっ
てポリマー、36巻、８号、1639〜1654頁、1995年（Ｐol
ymer，Vol．36，No．８，1639−1654，1995）にも記載
されている。 ２）靭性：引張試験により評価した。すなわち得られた
ペレットを用いて長さ100mm、巾100mm、厚み0.7mmのシ
ートを射出成形法により作製し、打ち抜き器を用いて該
シートのゲート部を樹脂の流れ方向に打ち抜き、長さ10
0mm、巾10mmの打ち抜き試験片を１個得た。（株）東洋
精機製作所製ストログラフを用いて23℃にて変位速度15
mm／分にて長さ方向に打ち抜き試験片を延伸し、その時
の降伏点強度をＳy、破断強度をＳbとした。ここで（Ｓ
b−Ｓy）を靭性の尺度とした。高靭性の材料とは（Ｓb
−Ｓy）値の大きなものをいう。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION The present invention will be specifically described below with reference to Examples and Comparative Examples, but the present invention is not limited thereto. The evaluation method used in the examples and comparative examples was based on the following method. 1) Cross fractionation ratio (Cf): Cross fractionation device (CFC T-150A) manufactured by Mitsubishi Chemical Co., Ltd. for measurement of cross fractionation
SHODO manufactured by Showa Denko K.K.
Using EX AD-806M / S, cross fractionation was performed in an o-dichlorobenzene solvent in the range of 0 to 140 ° C, and the weight fraction and molecular weight of each fraction were measured. The ratio (Cf value) of cross fractionation was A / B when the integrated values of the elution amount at the elution temperature of less than 112 ° C. and at the elution temperature of 112 ° C. or more were A and B, respectively. Regarding the measurement of cross fractionation, J. B.P. Soares et al., Polymer, Vol. 36, No. 8, pp. 1639-1654, 1995 (Pol
ymer, Vol. 36, No. 8, 1639-1654, 1995). 2) Toughness: evaluated by a tensile test. That is, using the obtained pellets, a sheet having a length of 100 mm, a width of 100 mm, and a thickness of 0.7 mm was produced by an injection molding method, and the gate portion of the sheet was punched in the resin flow direction using a punching machine to obtain a length of 10 mm.
A punching test piece having a width of 0 mm and a width of 10 mm was obtained. Displacement speed of 15 at 23 ° C using a Toyo Seiki Seisakusho strograph
The punched test piece was stretched in the length direction at mm / min, and the yield strength at that time was Sy and the breaking strength was Sb. Where (S
b-Sy) was used as a measure of toughness. What is a high toughness material (Sb
-Sy) means a large value.

【００５４】[0054]

【実施例】【Example】

実施例１〜18、比較例１〜４ 結晶性プロピレン重合体として後述の表１に記載した各
ＭＦＲおよびＣf値を有する安定化されていない粉末状
結晶性プロピレン単独重合体100重量部に、β晶造核剤
としてγ-キナクリドン、アジピン酸ジアニリド、Ｎ,
Ｎ'-ジシクロヘキシルテレフタルアミド、Ｎ,Ｎ'-ジシ
クロヘキシル-2,6-ナフタレンジカルボキシアミド、Ｎ,
Ｎ'-ビス（p-メチルフェニル）ヘキサンジアミド、Ｎ,
Ｎ'-ビス（4-シクロヘキシルフェニル）ヘキサンジアミ
ド、δ-（Ｎ-ベンゾイルアミノ）-n-吉草酸アニリド、
Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキサンカルボニル-p-フェニレンジア
ミン、Ｎ,Ｎ'-ジベンゾイル-1,4-ジアミノシクロヘキサ
ン、10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォス
ファフェナンスレン-10-オキサイドとステアリン酸マグ
ネシウムとの混合物、10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-
オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイドと
酸化マグネシウムとの混合物、10-ヒドロキシ-9,10-ジ
ヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オ
キサイドと炭酸マグネシウムとの混合物、10-ヒドロキ
シ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンス
レン-10-オキサイドとマグネシウム-ビス（1'-ヒドロキ
シ-2,2'-ビフェニレンフォスフィネート）との混合物ま
たは9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンス
レン-10-オキサイドとタルクとの混合物、および他の添
加剤のそれぞれ所定量を表１に記載した配合割合でヘン
シェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌混合した
のち、口径40mmの単軸押出機で200℃にて溶融混練処理
してペレット化した。また比較例１〜４として後述の表
１に記載したＭＦＲおよびＣf値を有する安定化されて
いない粉末状結晶性プロピレン単独重合体100重量部に
後述の表１に記載の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、
実施例１〜18に準拠して溶融混練処理してペレットを得
た。Examples 1 to 18 and Comparative Examples 1 to 4 100 parts by weight of an unstabilized powdery crystalline propylene homopolymer having each MFR and Cf value shown in Table 1 below as a crystalline propylene polymer, β Γ-quinacridone, adipic acid dianilide, N, as a crystal nucleating agent
N'-dicyclohexyl terephthalamide, N, N'-dicyclohexyl-2,6-naphthalene dicarboxamide, N,
N'-bis (p-methylphenyl) hexanediamide, N,
N'-bis (4-cyclohexylphenyl) hexanediamide, δ- (N-benzoylamino) -n-valeric acid anilide,
N, N'-dicyclohexanecarbonyl-p-phenylenediamine, N, N'-dibenzoyl-1,4-diaminocyclohexane, 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene- Mixture of 10-oxide and magnesium stearate, 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-
Oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide mixture with magnesium oxide, 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide with magnesium carbonate Mixture, 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide and magnesium-bis (1'-hydroxy-2,2'-biphenylenephosphinate) mixture Alternatively, a mixture of 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide and talc, and other additives in predetermined amounts in the proportions shown in Table 1 are used in a Henschel mixer (commodity). After mixing with stirring for 3 minutes, the mixture was melt-kneaded at 200 ° C. with a single screw extruder having a diameter of 40 mm to form pellets. Also, as Comparative Examples 1 to 4, 100 parts by weight of an unstabilized powdery crystalline propylene homopolymer having the MFR and Cf values described in Table 1 below are added to the predetermined amounts of the additives described in Table 1 below. Blended,
Melt-kneading treatment was performed according to Examples 1 to 18 to obtain pellets.

【００５５】靭性の評価に用いる試験片は、得られたペ
レットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形によ
り作製したものから打ち抜き器を用いて調製した。得ら
れた試験片を用いて前記の試験方法により靭性の評価を
行った。これらの結果を表１に示した。A test piece used for evaluation of toughness was prepared by using a punching machine from the pellet obtained by injection molding at a resin temperature of 250 ° C. and a mold temperature of 50 ° C. The toughness was evaluated by the above test method using the obtained test piece. The results are shown in Table 1.

【００５６】実施例19〜36、比較例５〜８ 結晶性プロピレン重合体として後述の表２に記載した各
ＭＦＲおよびＣf値を有する安定化されていない粉末状
結晶性プロピレン単独重合体100重量部に、β晶造核剤
としてγ-キナクリドン、スベリン酸ジアニリド、Ｎ,
Ｎ'-ジシクロヘキシル-1,4-シクロヘキサンジカルボキ
シアミド、Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキシル-4,4'-ビフェニル
ジカルボキシアミド、Ｎ,Ｎ'-ビス（p-エチルフェニ
ル）ヘキサンジアミド、p-（Ｎ-シクロヘキサンカルボ
ニルアミノ）安息香酸シクロヘキシルアミド、3,9-ビス
［4-（Ｎ-シクロヘキシルカルバモイル）フェニル］-2,
4,8,10-テトラオキサスピロ［5.5］ウンデカン、Ｎ,Ｎ'
-ジベンゾイル-1,5-ジアミノナフタレン、Ｎ,Ｎ'-ジシ
クロヘキサンカルボニル-1,4-ジアミノシクロヘキサ
ン、10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォス
ファフェナンスレン-10-オキサイドと（モノ，ジミック
スド）ステアリルリン酸マグネシウムとの混合物、10-
ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフ
ェナンスレン-10-オキサイドと水酸化マグネシウムとの
混合物、10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フ
ォスファフェナンスレン-10-オキサイドと10-ヒドロキ
シ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンス
レン-10-オキサイドのマグネシウム塩との混合物、9,10
-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイドと硫酸マグネシウムとの混合物または9,10-
ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイドとマグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-2,2'-
ビフェニレンフォスフィネート）との混合物および他の
添加剤のそれぞれ所定量を後述の表２に記載した配合割
合でヘンシェルミキサー（商品名）に入れ、３分間攪拌
混合したのち、口径40mmの単軸押出機で200℃にて溶融
混練処理してペレット化した。また比較例５〜８として
後述の表２に記載したＭＦＲおよびＣf値を有する安定
化されていない粉末状結晶性プロピレン単独重合体100
重量部に後述の表２に記載の添加剤のそれぞれ所定量を
配合し、実施例19〜36に準拠して溶融混練処理してペレ
ットを得た。Examples 19-36, Comparative Examples 5-8 100 parts by weight of unstabilized powdery crystalline propylene homopolymer having each MFR and Cf value shown in Table 2 below as crystalline propylene polymer. , Β-crystal nucleating agent γ-quinacridone, dianilide suberic acid, N,
N'-dicyclohexyl-1,4-cyclohexanedicarboxamide, N, N'-dicyclohexyl-4,4'-biphenyldicarboxamide, N, N'-bis (p-ethylphenyl) hexanediamide, p- (N -Cyclohexanecarbonylamino) benzoic acid cyclohexylamide, 3,9-bis [4- (N-cyclohexylcarbamoyl) phenyl] -2,
4,8,10-Tetraoxaspiro [5.5] undecane, N, N '
-Dibenzoyl-1,5-diaminonaphthalene, N, N'-dicyclohexanecarbonyl-1,4-diaminocyclohexane, 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10- Mixture of oxide and (mono, dimixed) magnesium stearyl phosphate, 10-
Hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide mixture with magnesium hydroxide, 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphafe Mixture of nanthrene-10-oxide with 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide magnesium salt, 9,10
-Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Mixture of oxide and magnesium sulfate or 9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Oxide and magnesium-bis (1'-hydroxy-2,2'-
Biphenylene phosphinate) and other specified amounts of other additives were added to the Henschel mixer (trade name) at the compounding ratios shown in Table 2 below, and the mixture was stirred and mixed for 3 minutes, followed by uniaxial extrusion with a diameter of 40 mm. It was melt-kneaded at 200 ° C. in a machine and pelletized. Also, as Comparative Examples 5 to 8, unstabilized powdery crystalline propylene homopolymer 100 having MFR and Cf values shown in Table 2 below.
Predetermined amounts of the additives shown in Table 2 below were added to the parts by weight, and melt kneading was performed according to Examples 19 to 36 to obtain pellets.

【００５７】靭性の評価に用いる試験片は、得られたペ
レットを樹脂温度250℃、金型温度50℃で射出成形によ
り作製したものから打ち抜き器を用いて調製した。得ら
れた試験片を用いて前記の試験方法により靭性の評価を
行った。これらの結果を表２に示した。表１および２に
示されるβ晶造核剤および添加剤の内訳は下記のとおり
である。 β晶造核剤［１］：γ-キナクリドン β晶造核剤［２］：アジピン酸ジアニリド β晶造核剤［３］：スベリン酸ジアニリド β晶造核剤［４］：Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキシルテレフタ
ルアミド β晶造核剤［５］：Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキシル-1,4-シク
ロヘキサンジカルボキシアミド β晶造核剤［６］：Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキシル-2,6-ナフ
タレンジカルボキシアミド β晶造核剤［７］：Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキシル-4,4'-ビ
フェニルジカルボキシアミド β晶造核剤［８］：Ｎ,Ｎ'-ビス（p-メチルフェニル）
ヘキサンジアミド β晶造核剤［９］：Ｎ,Ｎ'-ビス（p-エチルフェニル）
ヘキサンジアミド β晶造核剤［10］：Ｎ,Ｎ'-ビス（4-シクロヘキシルフ
ェニル）ヘキサンジアミド β晶造核剤［11］：p-（Ｎ-シクロヘキサンカルボニル
アミノ）安息香酸シクロヘキシルアミド β晶造核剤［12］：δ-（Ｎ-ベンゾイルアミノ）-n-吉
草酸アニリド β晶造核剤［13］：3,9-ビス［4-（Ｎ-シクロヘキシル
カルバモイル）フェニル］-2,4,8,10-テトラオキサスピ
ロ［5.5］ウンデカン β晶造核剤［14］：Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキサンカルボニ
ル-p-フェニレンジアミン β晶造核剤［15］：Ｎ,Ｎ'-ジベンゾイル-1,5-ジアミノ
ナフタレン β晶造核剤［16］：Ｎ,Ｎ'-ジベンゾイル-1,4-ジアミノ
シクロヘキサン β晶造核剤［17］：Ｎ,Ｎ'-ジシクロヘキサンカルボニ
ル-1,4-ジアミノシクロヘキサンA test piece used for evaluation of toughness was prepared by using a punching machine from the pellet obtained by injection molding at a resin temperature of 250 ° C. and a mold temperature of 50 ° C. The toughness was evaluated by the above test method using the obtained test piece. Table 2 shows the results. Details of the β-crystal nucleating agent and additives shown in Tables 1 and 2 are as follows. β crystal nucleating agent [1]: γ-quinacridone β crystal nucleating agent [2]: adipic acid dianilide β crystal nucleating agent [3]: suberic acid dianilide β crystal nucleating agent [4]: N, N′- Dicyclohexyl terephthalamide β crystal nucleating agent [5]: N, N′-dicyclohexyl-1,4-cyclohexanedicarboxamide β crystal nucleating agent [6]: N, N′-dicyclohexyl-2,6-naphthalenedicarboxyl Amide β crystal nucleating agent [7]: N, N′-dicyclohexyl-4,4′-biphenyldicarboxamide β crystal nucleating agent [8]: N, N′-bis (p-methylphenyl)
Hexanediamide β Crystal Nucleating Agent [9]: N, N′-bis (p-ethylphenyl)
Hexanediamide β crystal nucleating agent [10]: N, N′-bis (4-cyclohexylphenyl) hexanediamide β crystal nucleating agent [11]: p- (N-cyclohexanecarbonylamino) benzoic acid cyclohexylamide β crystallizing agent Nucleating agent [12]: δ- (N-benzoylamino) -n-valeric acid anilide β crystal Nucleating agent [13]: 3,9-bis [4- (N-cyclohexylcarbamoyl) phenyl] -2,4, 8,10-Tetraoxaspiro [5.5] undecane β-crystal nucleating agent [14]: N, N′-dicyclohexanecarbonyl-p-phenylenediamine β-crystal nucleating agent [15]: N, N′-dibenzoyl-1 , 5-Diaminonaphthalene β-crystal nucleating agent [16]: N, N′-dibenzoyl-1,4-diaminocyclohexane β-crystal nucleating agent [17]: N, N′-dicyclohexanecarbonyl-1,4-diamino Cyclohexane

【００５８】β晶造核剤［18］：10-ヒドロキシ-9,10-
ジヒドロ-9-オキサ-10-フォスファフェナンスレン-10-
オキサイド50重量％とステアリン酸マグネシウム50重量
％との混合物 β晶造核剤［19］：10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド50重
量％と（モノ，ジミックスド）ステアリルリン酸マグネ
シウム50重量％との混合物 β晶造核剤［20］：10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド70重
量％と酸化マグネシウム30重量％との混合物 β晶造核剤［21］：10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド70重
量％と水酸化マグネシウム30重量％との混合物 β晶造核剤［22］：10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド70重
量％と炭酸マグネシウム30重量％との混合物 β晶造核剤［23］：10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド50重
量％と10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォ
スファフェナンスレン-10-オキサイドのマグネシウム塩
50重量％との混合物 β晶造核剤［24］：10-ヒドロキシ-9,10-ジヒドロ-9-オ
キサ-10-フォスファフェナンスレン-10-オキサイド50重
量％とマグネシウム-ビス（1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェ
ニレンフォスフィネート）50重量％との混合物 β晶造核剤［25］：9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォス
ファフェナンスレン-10-オキサイド70重量％と塩基性硫
酸マグネシウム30重量％との混合物 β晶造核剤［26］：9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォス
ファフェナンスレン-10-オキサイド70重量％とタルク30
重量％との混合物 β晶造核剤［27］：9,10-ジヒドロ-9-オキサ-10-フォス
ファフェナンスレン-10-オキサイド50重量％とマグネシ
ウム-ビス（1'-ヒドロキシ-2,2'-ビフェニレンフォスフ
ィネート）50重量％との混合物 フェノール系酸化防止剤：テトラキス［メチレン-3-
（3',5'-ジ-t-ブチル-4'-ヒドロキシフェニル）プロピ
オネート］メタン リン系酸化防止剤：ビス（2,4-ジ-t-ブチルフェニル）-
ペンタエリスリトール-ジフォスファイト Ｃａ−Ｓｔ：ステアリン酸カルシウムΒ crystal nucleating agent [18]: 10-hydroxy-9,10-
Dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-
Mixture of 50% by weight of oxide and 50% by weight of magnesium stearate β crystal nucleating agent [19]: 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide 50% by weight % And (mono, dimixed) magnesium stearylphosphate 50% by weight β crystal nucleating agent [20]: 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10- A mixture of 70% by weight of oxide and 30% by weight of magnesium oxide β crystal nucleating agent [21]: 70% by weight of 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide And a mixture of 30% by weight of magnesium hydroxide β crystal nucleating agent [22]: 70% by weight of 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide and magnesium carbonate Mixture with 30 wt% β crystal nucleating agent [23]: 10-hydroxy-9,10-dihydro-9- Kisa -10- phosphatonin phenanthrene-10-oxide 50% by weight 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphatonin magnesium salt of phenanthrene-10-oxide
Mixture with 50% by weight β crystal nucleating agent [24]: 10-hydroxy-9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide 50% by weight and magnesium-bis (1 '-Hydroxy-2,2'-biphenylene phosphinate) 50% by weight as a mixture β crystal nucleating agent [25]: 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide 70 Wt% and basic magnesium sulfate 30% by weight β crystal nucleating agent [26]: 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide 70% by weight and talc 30
Mixture with wt% β crystal nucleating agent [27]: 50 wt% of 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide and magnesium-bis (1'-hydroxy-2, 2'-biphenylene phosphinate) 50% by weight mixture phenolic antioxidant: tetrakis [methylene-3-
(3 ', 5'-Di-t-butyl-4'-hydroxyphenyl) propionate] methanephosphorus antioxidant: bis (2,4-di-t-butylphenyl)-
Pentaerythritol-diphosphite Ca-St: calcium stearate

【００５９】[0059]

【表１】 [Table 1]

【００６０】[0060]

【表２】 [Table 2]

【００６１】表１に記載の実施例１〜18は結晶性プロピ
レン重合体として本発明の範囲内の結晶性プロピレン単
独重合体にβ晶造核剤を配合したものであり、それに対
して比較例１〜４は本発明の範囲外の結晶性プロピレン
単独重合体にβ晶造核剤を配合したものである。表１か
ら実施例１〜１８と比較例１〜４をくらべると、結晶性
プロピレン単独重合体のＣｆ値が0.5 以下の実施例１〜
１８は靭性が著しく優れていることがわかる。これに対
してＣｆ値が0.5 未満の比較例１〜４は、β晶造核剤を
配合しても本発明の効果を奏さないことがわかる。すな
わち、本発明で得られる靭性は、本発明において限定さ
れた範囲内にあるＣｆ値を有する結晶性プロピレン単独
重合体にβ晶造核剤を配合したときにはじめてみられる
特有の効果であるといえる。また、表２に示した結晶性
プロピレン重合体組成物についても上述と同様の効果が
確認された。In Examples 1 to 18 shown in Table 1, a crystalline propylene homopolymer within the scope of the present invention was blended with a β crystal nucleating agent as a crystalline propylene polymer, while Comparative Examples Nos. 1 to 4 are obtained by blending a crystalline propylene homopolymer outside the scope of the present invention with a β crystal nucleating agent. Comparing Examples 1 to 18 and Comparative Examples 1 to 4 from Table 1, Examples 1 to 1 having a Cf value of the crystalline propylene homopolymer of 0.5 or less.
18 shows that the toughness is remarkably excellent. On the other hand, Comparative Examples 1 to 4 having a Cf value of less than 0.5 do not exhibit the effect of the present invention even if the β crystal nucleating agent is added. That is, the toughness obtained in the present invention is a peculiar effect observed only when the β-crystal nucleating agent is added to the crystalline propylene homopolymer having a Cf value within the range limited in the present invention. I can say. The same effects as above were confirmed for the crystalline propylene polymer composition shown in Table 2.

【００６２】[0062]

【発明の効果】本発明の結晶性プロピレン重合体組成物
は、特定のＣｆ値を有する結晶性プロピレン単独重合体
にβ晶造核剤を配合したことにより、成形品としたとき
の該成形品の靭性が著しく優れている。EFFECT OF THE INVENTION The crystalline propylene polymer composition of the present invention comprises a crystalline propylene homopolymer having a specific Cf value and a β-crystal nucleating agent incorporated therein to form a molded article. Is extremely tough.

Claims (2)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】 分子内立体規則性および分子量分布の指
標であるクロス分別の比（Ｃｆ）が0.5以下である結晶
性プロピレン単独重合体100重量部に対して、β晶造核
剤を0.0001〜１重量部配合してなる結晶性プロピレン重
合体組成物。1. A β crystal nucleating agent is added in an amount of 0.0001 to 100 parts by weight of a crystalline propylene homopolymer having a cross fractionation ratio (Cf) of 0.5 or less, which is an index of intramolecular stereoregularity and molecular weight distribution. A crystalline propylene polymer composition containing 1 part by weight. 【請求項２】 β晶造核剤がγ-キナクリドン、下記(1)
〜(3) で示されるアミド系化合物、下記一般式（１）
で示される環状リン化合物と下記(4) 〜(8)から選ばれ
た１種または２種以上のマグネシウム化合物との混合
物、および下記一般式（４）で示される環状リン化合物
と下記(8) 〜(9) から選ばれた１種または２種以上のマ
グネシウム化合物との混合物から選ばれた少なくとも１
種である請求項１記載の結晶性プロピレン重合体組成
物。 (1) Ｒ3−(Ｒ2)ＮＣＯ−Ｒ1−ＣＯＮ(Ｒ4)−Ｒ5 (2) Ｒ7−ＣＯＮＨ−Ｒ6−ＣＯＮＨ−Ｒ8 (3) Ｒ10−ＣＯＮＨ−Ｒ9−ＮＨＣＯ−Ｒ11 (4) 脂肪酸マグネシウム (5) 脂肪族リン酸マグネシウム (6) 酸化マグネシウム、水酸化マグネシウムまたは炭酸
マグネシウム (7) 下記一般式（２）で示される環状リン化合物のマグ
ネシウム塩 (8) 下記一般式（３）で示されるマグネシウムフォスフ
ィネート系化合物 (9) 硫酸マグネシウムまたはタルク 【化１】 【化２】 【化３】 【化４】 ［式中、Ｒ1が炭素数１〜28の飽和若しくは不飽和の脂
肪族、脂環族、または3,9-ビス（フェニル-4-イル）-2,
4,8,10-テトラオキサスピロ［5.5］ウンデカンを除く芳
香族のジカルボン酸残基を示す場合、Ｒ2およびＲ4は水
素を、Ｒ3およびＲ5は同一または異なって、炭素数３〜
18のシクロアルキル基若しくはシクロアルケニル基、フ
ェニル基、炭素数７〜18のアルキルフェニル基、アルケ
ニルフェニル基、シクロアルキルフェニル基、ビフェニ
ル基、アルキルシクロヘキシル基、アルケニルシクロヘ
キシル基、シクロアルキルシクロヘキシル基若しくはフ
ェニルシクロヘキシル基、または炭素数７〜10のフェニ
ルアルキル基若しくはシクロヘキシルアルキル基をそれ
ぞれ示し、Ｒ1が3,9-ビス（フェニル-4-イル）-2,4,8,1
0-テトラオキサスピロ［5.5］ウンデカンを示す場合、
Ｒ2〜Ｒ5は同一または異なって、水素、アルキル基、シ
クロアルキル基、アリール基、またはＲ2およびＲ3、Ｒ
4およびＲ5はそれぞれのω-端で相互に結合し共同して
アルキレン基をそれぞれ示し、Ｒ6は炭素数１〜28の飽
和若しくは不飽和の脂肪族、脂環族または芳香族のアミ
ノ酸残基を、Ｒ7およびＲ8は同一または異なって、炭素
数３〜18のシクロアルキル基若しくはシクロアルケニル
基、フェニル基、炭素数７〜18のアルキルフェニル基、
アルケニルフェニル基、シクロアルキルフェニル基、ビ
フェニル基、アルキルシクロヘキシル基、アルケニルシ
クロヘキシル基、シクロアルキルシクロヘキシル基若し
くはフェニルシクロヘキシル基、または炭素数７〜10の
フェニルアルキル基若しくはシクロヘキシルアルキル基
をそれぞれ示し、Ｒ9は炭素数１〜24の脂肪族ジアミン
残基、脂環族ジアミン残基または芳香族ジアミン残基
（ただし、キシリレンジアミン残基を除く）を、Ｒ10お
よびＲ11は同一または異なって、炭素数３〜14のシクロ
アルキル基若しくはシクロアルケニル基、フェニル基、
炭素数７〜10のアルキルフェニル基若しくはアルケニル
フェニル基、または炭素数７〜９のフェニルアルキル基
若しくはシクロヘキシルアルキル基をそれぞれ示し、Ａ
r1〜Ａr8はアリーレン基、アルキルアリーレン基、シク
ロアルキルアリーレン基、アリールアリーレン基または
アラールキルアリーレン基をそれぞれ示す。］2. The β crystal nucleating agent is γ-quinacridone, and the following (1)
To amide compounds represented by the following general formula (1)
A mixture of a cyclic phosphorus compound represented by the following formula and one or more magnesium compounds selected from the following (4) to (8), and a cyclic phosphorus compound represented by the following general formula (4) and the following (8) To at least one selected from the mixture with one or more magnesium compounds selected from (9) to
The crystalline propylene polymer composition according to claim 1, which is a seed. (1) R 3 - (R 2) NCO-R 1 -CON (R 4) -R 5 (2) R 7 -CONH-R 6 -CONH-R 8 (3) R 10 -CONH-R 9 -NHCO -R 11 (4) Fatty acid magnesium (5) Aliphatic magnesium phosphate (6) Magnesium oxide, magnesium hydroxide or magnesium carbonate (7) Magnesium salt of cyclic phosphorus compound represented by the following general formula (2) (8) Magnesium phosphinate compound represented by the general formula (3) (9) Magnesium sulfate or talc Embedded image Embedded image Embedded image [Wherein R 1 is a saturated or unsaturated aliphatic or alicyclic group having 1 to 28 carbon atoms, or 3,9-bis (phenyl-4-yl) -2,
When an aromatic dicarboxylic acid residue other than 4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] undecane is shown, R 2 and R 4 are hydrogen, R 3 and R 5 are the same or different, and have 3 to 3 carbon atoms.
18 cycloalkyl groups or cycloalkenyl groups, phenyl groups, C 7-18 alkylphenyl groups, alkenylphenyl groups, cycloalkylphenyl groups, biphenyl groups, alkylcyclohexyl groups, alkenylcyclohexyl groups, cycloalkylcyclohexyl groups or phenylcyclohexyl groups Or a phenylalkyl group having 7 to 10 carbon atoms or a cyclohexylalkyl group, wherein R 1 is 3,9-bis (phenyl-4-yl) -2,4,8,1
When referring to 0-tetraoxaspiro [5.5] undecane,
R 2 to R 5 are the same or different and are hydrogen, an alkyl group, a cycloalkyl group, an aryl group, or R 2 and R 3 , R 3 .
4 and R 5 are bonded to each other at their ω-terminals and jointly represent an alkylene group, and R 6 is a saturated or unsaturated aliphatic, alicyclic or aromatic amino acid residue having 1 to 28 carbon atoms. R 7 and R 8 are the same or different and are a cycloalkyl group or a cycloalkenyl group having 3 to 18 carbon atoms, a phenyl group, an alkylphenyl group having 7 to 18 carbon atoms,
An alkenylphenyl group, a cycloalkylphenyl group, a biphenyl group, an alkylcyclohexyl group, an alkenylcyclohexyl group, a cycloalkylcyclohexyl group or a phenylcyclohexyl group, or a phenylalkyl group or a cyclohexylalkyl group having 7 to 10 carbon atoms, respectively, and R 9 is An aliphatic diamine residue having 1 to 24 carbon atoms, an alicyclic diamine residue or an aromatic diamine residue (excluding a xylylenediamine residue), R 10 and R 11 are the same or different, 3 to 14 cycloalkyl groups or cycloalkenyl groups, phenyl groups,
A C 7-10 alkylphenyl or alkenylphenyl group, or a C 7-9 phenylalkyl group or cyclohexylalkyl group, respectively,
r 1 to Ar 8 each represent an arylene group, an alkylarylene group, a cycloalkylarylene group, an arylarylene group or an aralkylarylene group. ]
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