JPH09199170A - 非水二次電池 - Google Patents
非水二次電池Info
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- JPH09199170A JPH09199170A JP8008881A JP888196A JPH09199170A JP H09199170 A JPH09199170 A JP H09199170A JP 8008881 A JP8008881 A JP 8008881A JP 888196 A JP888196 A JP 888196A JP H09199170 A JPH09199170 A JP H09199170A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 作動電圧が３．５Ｖを越える非水電解質電池
が過充電をうけても、その機能が損なわれず、また発
火、破裂の危険性を低減した非水二次電池を提供するこ
とを目的とする。 【構成】 正極の作動電圧がＬi/Li+ 電極基準で３．５
〜４．４ボルトであり、電解液または固体電解質中に芳
香族アゾ化合物または芳香族アゾキシ化合物を含む非水
二次電池とすることで、上記目的を達成できる。
が過充電をうけても、その機能が損なわれず、また発
火、破裂の危険性を低減した非水二次電池を提供するこ
とを目的とする。 【構成】 正極の作動電圧がＬi/Li+ 電極基準で３．５
〜４．４ボルトであり、電解液または固体電解質中に芳
香族アゾ化合物または芳香族アゾキシ化合物を含む非水
二次電池とすることで、上記目的を達成できる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、負極にリチウムま
たはリチウムを吸蔵放出可能な物質、例えばリチウム合
金、炭素、遷移金属の酸化物やカルコゲン化合物を用
い、電解質に有機電解液や非水の固体電解質を用いる非
水電解質二次電池に関し、特に耐過充電性に優れた電池
を提供するものである。
たはリチウムを吸蔵放出可能な物質、例えばリチウム合
金、炭素、遷移金属の酸化物やカルコゲン化合物を用
い、電解質に有機電解液や非水の固体電解質を用いる非
水電解質二次電池に関し、特に耐過充電性に優れた電池
を提供するものである。
【０００２】
【従来の技術】非水電解質電池が過充電された場合、電
解液の分解が起きる。分解された電解液の１部はガス化
し、電池内の内圧を高める。その結果電池が膨れるか、
安全弁が開く。電池が膨れたり安全弁が開くと、電池の
機能が失われてしまい、最悪の場合外気や水分との接触
により発熱を伴う負極の急激な酸化が起こり、電池の発
火や破裂の原因になる。また、ガス化しない場合でも電
解液の重合が起こり、電気抵抗の極めて高い物質が生成
し、電池の内部インピーダンスを増大させる為、電池の
機能が、失われてしまう。
解液の分解が起きる。分解された電解液の１部はガス化
し、電池内の内圧を高める。その結果電池が膨れるか、
安全弁が開く。電池が膨れたり安全弁が開くと、電池の
機能が失われてしまい、最悪の場合外気や水分との接触
により発熱を伴う負極の急激な酸化が起こり、電池の発
火や破裂の原因になる。また、ガス化しない場合でも電
解液の重合が起こり、電気抵抗の極めて高い物質が生成
し、電池の内部インピーダンスを増大させる為、電池の
機能が、失われてしまう。
【０００３】従来、非水電解質電池に於て、過充電を受
けた時に生じる不具合を防止する為、電解液にレドック
ス試薬を添加することが、特開平５ー２０６５７１号公
報に提案されている。上記公報に提案されているレドッ
クス試薬はフェロセン、ニッケロセン、コバルトセンな
どのメタロセンである。本メタロセンの酸化還元電位
は、Ｌｉ／Ｌｉ+ に対し１．７Ｖ〜３．５Ｖである。従
って上記提案のメタロセンの場合、３Ｖ系の電池には適
用できるが、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 やＬｉＭｎＯ
2 等を正極活物質に用いた作動電圧が３．５Ｖを越える
電池には、適用できなかった。
けた時に生じる不具合を防止する為、電解液にレドック
ス試薬を添加することが、特開平５ー２０６５７１号公
報に提案されている。上記公報に提案されているレドッ
クス試薬はフェロセン、ニッケロセン、コバルトセンな
どのメタロセンである。本メタロセンの酸化還元電位
は、Ｌｉ／Ｌｉ+ に対し１．７Ｖ〜３．５Ｖである。従
って上記提案のメタロセンの場合、３Ｖ系の電池には適
用できるが、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 やＬｉＭｎＯ
2 等を正極活物質に用いた作動電圧が３．５Ｖを越える
電池には、適用できなかった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記従来技
術では達成されなかった作動電圧が３．５Ｖを越える非
水電解質電池が過充電をうけても、その機能が損なわれ
ず、また発火、破裂の危険性を低減した電池を提供しよ
うとするものである。
術では達成されなかった作動電圧が３．５Ｖを越える非
水電解質電池が過充電をうけても、その機能が損なわれ
ず、また発火、破裂の危険性を低減した電池を提供しよ
うとするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の第１は、正極の
作動電圧がＬi/Li+ 電極基準で３．５〜４．４ボルトで
あり、電解液または固体電解質中に芳香族アゾ化合物ま
たは芳香族アゾキシ化合物を含むことを特徴とする非水
二次電池である。本発明の第２は、電解質中に含まれる
芳香族アゾまたはアゾキシ化合物の濃度が、０．１〜
２．０Ｍ／ｌである請求項１記載の非水二次電池であ
る。
作動電圧がＬi/Li+ 電極基準で３．５〜４．４ボルトで
あり、電解液または固体電解質中に芳香族アゾ化合物ま
たは芳香族アゾキシ化合物を含むことを特徴とする非水
二次電池である。本発明の第２は、電解質中に含まれる
芳香族アゾまたはアゾキシ化合物の濃度が、０．１〜
２．０Ｍ／ｌである請求項１記載の非水二次電池であ
る。
【０００６】リチウムまたは、リチウム合金、炭素、酸
化物やカルコゲン化物を負極とする非水電解質電池が過
充電された場合、前記の如く電解液が分解してガス化
し、電池の内圧が上昇して安全弁が作動する。その時点
で電池の機能が失われてしまう。この問題の対策の１つ
として、前記の如く電解液中にメタロセンの如きレドッ
クス試薬を添加する方法が提案されている。しかし作動
電圧が３．５Ｖを越える電池に適用できるものがなかっ
たが、芳香族系のアゾまたはアゾキシ化合物をレドック
ス試薬として電解液中に添加することにより、作動電圧
が３．５Ｖを越える電池に対しても適用できる事を見い
出した。
化物やカルコゲン化物を負極とする非水電解質電池が過
充電された場合、前記の如く電解液が分解してガス化
し、電池の内圧が上昇して安全弁が作動する。その時点
で電池の機能が失われてしまう。この問題の対策の１つ
として、前記の如く電解液中にメタロセンの如きレドッ
クス試薬を添加する方法が提案されている。しかし作動
電圧が３．５Ｖを越える電池に適用できるものがなかっ
たが、芳香族系のアゾまたはアゾキシ化合物をレドック
ス試薬として電解液中に添加することにより、作動電圧
が３．５Ｖを越える電池に対しても適用できる事を見い
出した。
【０００７】
【発明の実施の形態】電解液または高分子固体電解質に
アゾベンゼンやアゾキシベンゼン等の芳香族アゾ化合物
またはアゾキシ化合物を溶解させておく。電解液中に添
加されたアゾまたはアゾキシ化合物は、電解液中に溶解
する。電池が過充電された時、正極において電解酸化さ
れる。正極で電解酸化された同化合物は電解液中を拡散
し、負極に達してそこで電解還元され元の化合物に戻
る。同化合物は正極と負極の間を往復して電解酸化還元
を繰り返す。
アゾベンゼンやアゾキシベンゼン等の芳香族アゾ化合物
またはアゾキシ化合物を溶解させておく。電解液中に添
加されたアゾまたはアゾキシ化合物は、電解液中に溶解
する。電池が過充電された時、正極において電解酸化さ
れる。正極で電解酸化された同化合物は電解液中を拡散
し、負極に達してそこで電解還元され元の化合物に戻
る。同化合物は正極と負極の間を往復して電解酸化還元
を繰り返す。
【０００８】芳香族アゾまたはアゾキシ化合物の酸化還
元電位は、Ｌｉ／Ｌｉ+ に対し４．３Ｖ〜４．７Ｖであ
り、電解液が酸化分解される電位４．８〜５．０Ｖより
卑である。従って、過充電をされた場合でも電解液に変
化は生ぜず、添加したアゾまたはアゾキシ化合物の酸化
還元が繰り返されるだけである。
元電位は、Ｌｉ／Ｌｉ+ に対し４．３Ｖ〜４．７Ｖであ
り、電解液が酸化分解される電位４．８〜５．０Ｖより
卑である。従って、過充電をされた場合でも電解液に変
化は生ぜず、添加したアゾまたはアゾキシ化合物の酸化
還元が繰り返されるだけである。
【０００９】添加した化合物の電解酸化還元反応が充電
電流の大きさに見合っていなければならない。電解質に
含まれる同化合物の濃度と電解電流の大きさを調べた結
果、濃度としては０．１〜２．０Ｍ／ｌが適当であるこ
とが分かった。
電流の大きさに見合っていなければならない。電解質に
含まれる同化合物の濃度と電解電流の大きさを調べた結
果、濃度としては０．１〜２．０Ｍ／ｌが適当であるこ
とが分かった。
【００１０】電解質に添加した芳香族アゾまたはアゾキ
シ化合物が、電池が過充電された場合、それ自身が電解
酸化還元反応を繰り返すだけで、電解質の酸化分解を防
止し、電池の機能停止や発火、破裂などの事故発生を防
止する効果が大きい。
シ化合物が、電池が過充電された場合、それ自身が電解
酸化還元反応を繰り返すだけで、電解質の酸化分解を防
止し、電池の機能停止や発火、破裂などの事故発生を防
止する効果が大きい。
【００１１】（実施例１）正極活物質であるＬｉＣo Ｏ
2 粉末９０重量部とアセチレンブラック粉末１０重量部
を混合する。該混合粉末９５重量部とポリフッカビニリ
デンの１０重量％ＮＭＰ溶液５０重量部を乳鉢にて混練
し、アルミ箔上に塗布した。乾燥してＮＭＰ（Ｎ−メチ
ル−ピロリトン）を除去した後、ロールプレスを行っ
た。プレス後の塗布層の厚みが１００ミクロンになるよ
う、塗布量を調節し、これを正極とした。
2 粉末９０重量部とアセチレンブラック粉末１０重量部
を混合する。該混合粉末９５重量部とポリフッカビニリ
デンの１０重量％ＮＭＰ溶液５０重量部を乳鉢にて混練
し、アルミ箔上に塗布した。乾燥してＮＭＰ（Ｎ−メチ
ル−ピロリトン）を除去した後、ロールプレスを行っ
た。プレス後の塗布層の厚みが１００ミクロンになるよ
う、塗布量を調節し、これを正極とした。
【００１２】負極活物質である人造黒鉛粉末９５重量部
とポリフッカビニリデンの１０％ＮＭＰ溶液５０重量部
を乳鉢にて混練し、銅箔上に塗布した。乾燥してＮＭＰ
を除去した後、ロールプレスを行った。プレス後の塗布
層厚みが１００ミクロンになるよう、塗布量を調節し
た。セパレータには、微孔性ポリエチレンフィルムを用
いた。正極、セパレータ、負極を積層した後、電槽内に
収納し、電解液である１ＭのＬｉＰＦ6-ＥＣ／ＤＥＣ溶
液を注液した。電解液には予め０．５Ｍ／ｌのアゾキシ
ベンゼンを溶解させておいた。注液後常用の方法により
封口して電池とした。
とポリフッカビニリデンの１０％ＮＭＰ溶液５０重量部
を乳鉢にて混練し、銅箔上に塗布した。乾燥してＮＭＰ
を除去した後、ロールプレスを行った。プレス後の塗布
層厚みが１００ミクロンになるよう、塗布量を調節し
た。セパレータには、微孔性ポリエチレンフィルムを用
いた。正極、セパレータ、負極を積層した後、電槽内に
収納し、電解液である１ＭのＬｉＰＦ6-ＥＣ／ＤＥＣ溶
液を注液した。電解液には予め０．５Ｍ／ｌのアゾキシ
ベンゼンを溶解させておいた。注液後常用の方法により
封口して電池とした。
【００１３】本電池を電流密度０．５Ｃの充電レートで
５時間の過充電を実施した。その結果を図１に示す。充
電を開始して２．５時間後に電圧が４．２Ｖに達し、そ
れ以降５時間まで電圧に変動が生じなかった。５時間後
に於いても電池に膨れは認められず、その後の放電で正
常な容量を示した。アゾキシベンゼンに換えてアゾベン
ゼンを添加した場合も同様の挙動を示した。
５時間の過充電を実施した。その結果を図１に示す。充
電を開始して２．５時間後に電圧が４．２Ｖに達し、そ
れ以降５時間まで電圧に変動が生じなかった。５時間後
に於いても電池に膨れは認められず、その後の放電で正
常な容量を示した。アゾキシベンゼンに換えてアゾベン
ゼンを添加した場合も同様の挙動を示した。
【００１４】（比較例１）電解液にアゾキシベンゼンを
溶解させなかったこと以外は電池の構成を実施例１と同
一にした。又、過充電試験も実施例１と同様の条件にて
実施した。その結果を図１に示す。充電開始後３．８時
間で電池電圧は４．８Ｖに達し、それ以降一定の電圧を
示した。電池には膨れが認められた。又、電池のインピ
ーダンスが増大し、以降の放電、充電が不能になった。
溶解させなかったこと以外は電池の構成を実施例１と同
一にした。又、過充電試験も実施例１と同様の条件にて
実施した。その結果を図１に示す。充電開始後３．８時
間で電池電圧は４．８Ｖに達し、それ以降一定の電圧を
示した。電池には膨れが認められた。又、電池のインピ
ーダンスが増大し、以降の放電、充電が不能になった。
【００１５】（実施例２）正極および負極は実施例１と
同様の方法で作製した。１Ｍのアゾキシベンゼンを溶解
させたＬｉＰＦ6 −ＥＣ（エチレンカーボネート）／Ｄ
ＥＣ（ジエチルカーボネイト）溶液を含有させたＰＥＯ
（ポリエチレンオキシド）から成る高分子固体電解質を
正極または負極のどちらか一方に厚み５０ミクロンにて
塗布した。このように作製した正極および負極を高分子
固体電解質の層が間に来るように積層した。本積層体を
電槽に収納した後、封口して電池とした。本電池を充電
レート０．２Ｃ，１０時間充電の過重電試験を実施し
た。充電開始７時間後に電池電圧が約４．４Ｖに達し、
それ以降は一定の電圧を示した。１０時間経過後も電池
に膨れは認められず、その後の放電でも正常な容量を示
した。
同様の方法で作製した。１Ｍのアゾキシベンゼンを溶解
させたＬｉＰＦ6 −ＥＣ（エチレンカーボネート）／Ｄ
ＥＣ（ジエチルカーボネイト）溶液を含有させたＰＥＯ
（ポリエチレンオキシド）から成る高分子固体電解質を
正極または負極のどちらか一方に厚み５０ミクロンにて
塗布した。このように作製した正極および負極を高分子
固体電解質の層が間に来るように積層した。本積層体を
電槽に収納した後、封口して電池とした。本電池を充電
レート０．２Ｃ，１０時間充電の過重電試験を実施し
た。充電開始７時間後に電池電圧が約４．４Ｖに達し、
それ以降は一定の電圧を示した。１０時間経過後も電池
に膨れは認められず、その後の放電でも正常な容量を示
した。
【００１６】（比較例２）高分子固体電解質中にアゾキ
シベンゼンを含有させなかったこと以外は実施例２と同
一の電池構成にした。過充電試験も実施例２と同一の条
件で実施した。充電開始８時間経過後に電池電圧が４．
９Ｖに達し、以降は一定の電圧を示した。電池には膨れ
が認められた。又電池のインピーダンスが増大し、その
後の放電充電が不能になった。
シベンゼンを含有させなかったこと以外は実施例２と同
一の電池構成にした。過充電試験も実施例２と同一の条
件で実施した。充電開始８時間経過後に電池電圧が４．
９Ｖに達し、以降は一定の電圧を示した。電池には膨れ
が認められた。又電池のインピーダンスが増大し、その
後の放電充電が不能になった。
【００１７】
【発明の効果】アゾベンゼンおよびアゾキシベンゼンに
代表される芳香族アゾ化合物およびアゾキシ化合物はＬ
ｉ／Ｌｉ+ 電極基準で約４．４Ｖに酸化電位をもつ、こ
れは３．６〜４．３Ｖで作動する正極より貴な電位であ
り充電に支障は生じない。又電解液の酸化分解電位４．
８〜５．０Ｖより卑である。従って電池が過充電された
ときには自らが酸化されて電解質の酸化を防止する。又
これらの物質は３．０Ｖ付近に還元電位を持つレドック
ス試薬であり、正極で酸化されたものは負極で還元され
てもとに戻り、繰り返し働く。実際の試作電池でも有効
に動作すると認められた。
代表される芳香族アゾ化合物およびアゾキシ化合物はＬ
ｉ／Ｌｉ+ 電極基準で約４．４Ｖに酸化電位をもつ、こ
れは３．６〜４．３Ｖで作動する正極より貴な電位であ
り充電に支障は生じない。又電解液の酸化分解電位４．
８〜５．０Ｖより卑である。従って電池が過充電された
ときには自らが酸化されて電解質の酸化を防止する。又
これらの物質は３．０Ｖ付近に還元電位を持つレドック
ス試薬であり、正極で酸化されたものは負極で還元され
てもとに戻り、繰り返し働く。実際の試作電池でも有効
に動作すると認められた。
【００１８】リチウムイオン電池の過充電防止策は電池
外に設置した保護回路に頼っているのが現状である。し
かしこれにはスペースを必要とすること、高価であると
いう欠点がある。本発明は４Ｖ級電池を保護回路に依ら
ずに過充電から保護できる効果があり、スペース不要、
安価なことから工業的価値大なるものである。
外に設置した保護回路に頼っているのが現状である。し
かしこれにはスペースを必要とすること、高価であると
いう欠点がある。本発明は４Ｖ級電池を保護回路に依ら
ずに過充電から保護できる効果があり、スペース不要、
安価なことから工業的価値大なるものである。
【図１】本発明に係る非水二次電池と従来電池を過充電
した時の電圧挙動を比較した図である。
した時の電圧挙動を比較した図である。
Claims (2)
- 【請求項１】 正極の作動電圧がＬi/Li+ 電極基準で
３．５〜４．４ボルトであり、電解液または固体電解質
中に芳香族アゾ化合物または芳香族アゾキシ化合物を含
むことを特徴とする非水二次電池。 - 【請求項２】 電解質中に含まれる芳香族アゾまたはア
ゾキシ化合物の濃度が、０．１〜２．０Ｍ／ｌである請
求項１記載の非水二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8008881A JPH09199170A (ja) | 1996-01-23 | 1996-01-23 | 非水二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8008881A JPH09199170A (ja) | 1996-01-23 | 1996-01-23 | 非水二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09199170A true JPH09199170A (ja) | 1997-07-31 |
Family
ID=11705028
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8008881A Pending JPH09199170A (ja) | 1996-01-23 | 1996-01-23 | 非水二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09199170A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2003030292A1 (en) * | 2001-09-27 | 2003-04-10 | Nisshinbo Industries, Inc., | Nonaqueous electrolyte secondary cell, power supply comprising the secondary cell, portable device, transportable or movable machine, electric apparatus for home use, and method for charging nonaqueous electrolyte secondary cell |
| US7425388B2 (en) | 2002-09-06 | 2008-09-16 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Electrolyte for a lithium battery and a lithium battery comprising the same |
| US8252465B2 (en) | 2001-01-19 | 2012-08-28 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Electrolyte for lithium secondary battery and lithium secondary battery comprising same |
| JP2014086185A (ja) * | 2012-10-19 | 2014-05-12 | Toyota Motor Corp | 非水電解液二次電池の製造方法及び非水電解液二次電池 |
| CN119481051A (zh) * | 2024-11-05 | 2025-02-18 | 南开大学 | 一种用于水系碱性电池的二氮烯类有机负极材料及其应用 |
-
1996
- 1996-01-23 JP JP8008881A patent/JPH09199170A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8252465B2 (en) | 2001-01-19 | 2012-08-28 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Electrolyte for lithium secondary battery and lithium secondary battery comprising same |
| WO2003030292A1 (en) * | 2001-09-27 | 2003-04-10 | Nisshinbo Industries, Inc., | Nonaqueous electrolyte secondary cell, power supply comprising the secondary cell, portable device, transportable or movable machine, electric apparatus for home use, and method for charging nonaqueous electrolyte secondary cell |
| US7425388B2 (en) | 2002-09-06 | 2008-09-16 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Electrolyte for a lithium battery and a lithium battery comprising the same |
| JP2014086185A (ja) * | 2012-10-19 | 2014-05-12 | Toyota Motor Corp | 非水電解液二次電池の製造方法及び非水電解液二次電池 |
| CN119481051A (zh) * | 2024-11-05 | 2025-02-18 | 南开大学 | 一种用于水系碱性电池的二氮烯类有机负极材料及其应用 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20040326 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20040330 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20040722 |