JPH0922705A - 燃料電池用の電極の製造方法 - Google Patents

燃料電池用の電極の製造方法

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JPH0922705A
JPH0922705A JP8109084A JP10908496A JPH0922705A JP H0922705 A JPH0922705 A JP H0922705A JP 8109084 A JP8109084 A JP 8109084A JP 10908496 A JP10908496 A JP 10908496A JP H0922705 A JPH0922705 A JP H0922705A
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electrode
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 燃料電池における波形その他の溝付きセパレ
ーター板の使用を不要とする燃料電池用電極を製造する
こと。 【解決手段】 実質的に平坦な多孔質電極金属基板の表
面に粉末化電極金属の懸濁物を沈析させ、その電極の表
面上に複数の隆起構造体を形成し、そしてその電極を焼
結する諸工程を含む燃料電池用のリブ付き電極の製造方
法。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、波形の燃料電池セ
パレーター板の必要をなくする、電極の表面上に複数の
隆起構造体を有する燃料電池電極を製造する方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】波形の燃料電池セパレーター板は、溶融
炭酸塩燃料電池スタックにおいて、一つの燃料電池（単
位）のカソードを隣りの燃料電池（単位）のアノードか
ら分離するために、またガス分配溝を与えるために、使
用されている。そのようなガス分配溝は、セパレーター
板の一方の面に対向して配置されたアノードに接するよ
うに気状燃料を流動させ、またセパレーター板の反対側
の面に対向して配置されたカソードに接するように気状
酸化剤を流動させる。波形セパレーター板は、複雑で高
価格な構成体であり、殊に平面状、非波形セパレーター
板と比較するときには、複雑で高価格である。燃料電池
スタックは、ほぼ６００個の燃料電池（単位）から構成
されうるので、従って６００枚の複雑かつ高価な波形セ
パレーター板を必要とすることもあり、もしも平坦なセ
パレーター板が波形セパレーター板の代りに使用可能で
あるとすれば、そのような燃料電池スタックの全体コス
トは大幅に削減されうる。
【０００３】米国特許第５，１３９，８９６号明細書に
は、アルカリ金属、遷移金属酸素付加物のような多価金
属酸化物もしくは酸素付加物から形成された組成を有す
るオールセラミック溶融炭酸塩燃料電池が記載されてい
る。その構造は、電子伝導性インターコネクトで分離さ
れたアノード及びカソードを含んでいる。カソード、セ
パレーター、アノード要素には、両電極とセパレーター
との間に燃料電池ガスを分配するために両方の多孔質電
極に堀り込まれたガス溝が設けられている。しかしなが
ら、そのようなガス溝を形成するための方法は上記米国
特許明細書に記載されていない。
【０００４】日本特許公開昭６０−１８５３６７号公報
には、相異なる融点を有する２枚のフッ素樹脂フィルム
を、低い方の融点のフィルムを電池と接触させながら、
両融点の間の温度でホットプレスすることにより作られ
る燃料電池用シールが記載されている。
【０００５】米国特許第５，２２７，２５６号明細書に
は波形セパレーター板を用いて相隣れる燃料電波（単
位）同志を分離する方式の、完全内部マニホールド式燃
料電池が記載されている。米国特許第５，１７５，０６
２号明細書には燃料電池スタックの溶融炭酸塩燃料電池
のための炭化水素燃料をリホーミングするためのリホー
ミング装置が記載されており、このリホーミング装置
は、ハウジング、及びそのハウジングをスタック中の相
隣れる燃料電池と一体化するための合体ユニットから構
成されている。
【０００６】電極の表面に沿っての燃料電池ガス分配を
達成し、そして高価かつ複雑な波形セパレーター板の必
要性をなくする燃料電池電極を製造する方法が必要とさ
れていることが明らかである。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明の一目的は、燃
料電池における波形またはその他の溝付きセパレーター
板の必要性をなくする燃料電池用の電極を製造する方法
を提供することである。
【０００８】本発明の別の一目的は、燃料電池の製造コ
ストを削減する燃料電池用電極を製造する方法を提供す
ることである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】これらの目的及び他の目
的は、本発明の好ましい具体化の一つに従って、実質的
に平坦な多孔質電極金属基板の表面（片面）上に少なく
とも１種の粉末化金属からなる懸濁物を沈析させ、その
電極表面上に複数の隆起構造物を形成することからなる
燃料電池用電極を製造する方法によって達成される。そ
のような隆起構造物を有する多孔質電極金属基板は次い
で焼結処理されて、最終製品を形成する。組立てられた
燃料電池において、そのような隆起構造物は、電極と平
坦セパレーター板との間に複数の溝状空隙を生じさせ、
かくして、充分なる燃料電池ガスの分配を可能とし、ま
た従来の燃料電池においてしばしば使用されるタイプの
複雑かつ高価なセパレーター板の必要性をなくする。
【００１０】本発明の方法の一具体例によれば、電極基
板は、粉末化金属懸濁物（液）の複数の連続的流れを通
り抜けさせられて、その電極基板の表面上に複数のリブ
状構造物が形成される。本発明の別の具体例によれば、
電極基板は粉末化金属懸濁物（液）の複数の断続的な流
れを通り抜けさせられて、その電極基板の表面上に複数
の不連続なボッド状構造物が形成される。
【００１１】本発明の別の具体例によれば、孔あき板を
電極基板の表面上に配置し、それらの孔に粉末化金属懸
濁物（液）を満たす。その孔あき板を電極基板から、適
当な固化時間後に取り外して、その電極基板の表面上に
複数のマウンド（山）を残留させる。
【００１２】本発明のさらに別の具体例によれば、粉末
化金属懸濁物を複数の長い構造物を形成するように押出
して、これらを電極金属基板の表面に付着せしめる。押
出構造物は、接合用懸濁液によって電極金属基板へ付着
あるいは固着されるのが好ましい。
【００１３】本発明の好ましい具体例によれば、粉末化
金属懸濁液を実質的に平坦な電極基板の上に沈析させ
て、その電極基板の一表面上に複数の隆起構造体を形成
させる。粉末化金属懸濁液の平坦電極基板への沈析は、
その平坦な電極基板を、粉末化金属懸濁液の複数の流れ
の下を水平方向に通過させ、かくして実質的にその平坦
電極基板の表面を横切って延在する連続隆起構造物を形
成しそしてそれらの隆起構造物の間にガス分配溝を形成
させることによって達成される。
【００１４】燃料電池用のリブ付き電極は、平坦な予備
乾燥された多孔質金属電極基板の表面上で粉末化金属懸
濁物（液）を固化させて、隆起構造物をその表面上に形
成させることによる本発明方法によって作られる。それ
らの隆起構造物は燃料電池スタックの燃料電池単位同志
の間に配置された平坦なセパレーター板に接するように
伸びており、それにより、セパレーター板と電極基板と
の間に空隙を与え、そのような空隙によって、セパレー
ター板及び電極表面に沿って燃料電池ガス（燃料及び酸
化剤）が分配されうるようになる。粉末化金属懸濁液
は、好ましくは、電極基板の金属と同様または同一の金
属粉末を種々の粘度の液体ビヒクル中に懸濁させてなる
ものである。
【００１５】本発明の一具体例によれば、複数の通し孔
を有する容器に粉末化金属の懸濁液を充填し、電極基板
上に通過させて、その電極基板上に複数本のリブを形成
させる。本発明の別の具体例によれば、電極基板を、相
対的または完全に非移動の容器から流出する粉末化金属
懸濁液の複数の流れの中を通過させる。この容器及び電
極基板は、相互に関して線状に移動させて、電極基板上
にほぼ線状のリブを形成せしめる。あるいは、容器及び
電極は相互に関して非線状に移動させてその電池基板上
に波状、円状または任意所望のリブパターンを形成させ
ることもできる。
【００１６】本発明の方法の一具体例によれば、容器の
通し孔は、開口及び閉鎖することができ、かくして電極
基板表面上に連続的リブ状パターンあるいは不連続なポ
ッド状構造物を作り出すことができる。従って、多様な
リブパターン、寸法及び形状は、粉末化金属懸濁液の流
動特性、容器の孔の寸法、容器または電極基板の移動
（運動）パターン及び移動速度等を変えることにより、
作り出すことができる。
【００１７】本発明方法のもう一つの好ましい具体例に
よれば、孔あき板または型板を、電極基板の表面上に配
置して、それらの孔に粉末化金属懸濁液を満たす。適当
な固化時間の後に、孔あき板を電極基板の表面から引き
上げて、その電極基板上に複数の隆起マウンド（山）を
残留させる。その板は任意所望の形状及びパターンの孔
を有するように構成されることができ、従って電極基板
上のマウンドは任意所望の形状及びパターンでありうる
ことは明かである。
【００１８】隆起マウンドの高さを制御するために孔あ
き板の厚さを変えることができる。本発明の好ましい一
具体例によれば、孔あき板は、約２０〜３００ミル
（０．５０８〜７．６２ｍｍ）の高さのマウンドを与え
るように適当な均一な厚味を有する。
【００１９】本発明のさらに別の具体例によれば、粉末
化金属懸濁液の増粘混合物を押出して、電極材料の長い
薄い、展性帯状物を成形する。これらの押出構造物は適
宜な断面形状を有しうる。これらの押出構造物は電極基
板の表面上に、当業者に知られている接合用懸濁液また
はその他の手段によって固着される。
【００２０】隆起構造物を設けられた電極基板は、好ま
しくは、次いで焼結処理されて、電極基板表面への隆起
構造物の結合を増大させ、また電極全体の強度を増加さ
せる。
【００２１】＜実施例１＞液体中に懸濁されたカソード
物質の平行な複数の流れを平坦な予備乾燥済カソード上
に沈析させることにより、リブ付きカソードを構成し
た。それらのリブ状構造物は乾燥後にカソードに良く接
合していた。
【００２２】金属粉末懸濁液の組成は下記の通りであっ
た。 カルボニルニッケル ３５２ｇ メトセル（Ｍｅｔｈｏｃｅｌ）４００ １２ｇ 脱イオン水 ３１５ｇ トリブチルホスフェート ５．５ｇ エチレングリコール ５．５ｇ プロパノール ８５ｇ 全重量 ７７５ｇ
【００２３】金属粉末懸濁液は、カルボニルニッケルを
除くすべての成分を一緒にして２０分間羽根車混合する
ことにより作った。カルボニルニッケルは次いで徐々に
その混合物に添加しそして、高速度で４０分間羽根車混
合した。（この金属粉末懸濁液を電極基板上に沈析する
前に、この金属粉末懸濁液を１０分間新たに再混合すべ
きである）。
【００２４】＜実施例ＩＩ＞本発明の方法の別の態様に
よるリブ付き電極を以下のようにして作った。カソード
材料の複数の細長い押出帯状体を、平坦な予備乾燥した
カソードの表面に対して、平行なパターンで、カソード
接合用材料の希薄懸濁液を用いて付着させて、リブ付き
電極を構成した。同様な押出帯状材料もカソード表面の
周辺部の周りに上記接合用の懸濁液で付着させて、燃料
電池スタックのカソードと隣りの平坦セパレーター板と
の間の周辺シールを作り、かくしてガス漏れも防止し
た。
【００２５】金属粉末押出配合物の組成は下記の通りで
あった。 カルボニルニッケル ３５１ｇ メトセル４００ １２．１５ｇ 脱イオン水 ２３０．８５ｇ トリブチルホスフェート ２６ｇ エチレングリコール ９ｇ 全重量 ６２９ｇ
【００２６】金属粉末押出配合物はこれらの成分を一緒
にして手で混合することにより作った。次いでこの配合
物をプラスチック袋中に入れ手で混練し、均一な稠度と
した。（この配合物は、これを押出に使用するまでは密
に閉鎖した容器中に保存すべきである）。
【００２７】使用した金属粉末接合用懸濁液の組成は下
記の通りであった。 カルボニルニッケル ５０ｇ ＣＢ−１３１（テープキャスティング用の 市販バインダー調合物） ５０ｇ 塩化メチレン ２０ｇ 全重量 １２０ｇ
【００２８】接合用懸濁液は各成分を一緒にして１０分
間羽根車混合することにより作った。この接合用懸濁液
を次いで、押出帯状物を接合する必要がある個所に塗布
した。
【００２９】実施例ＩＩにより作られたリブ付きカソー
ドを、次いでベンチスケールの溶融炭酸塩燃料電池にお
いて試験した。燃料電池は活性電解質マトリックステー
プ及びＮｉ＋Ｃｒアノードを備えていた。カソード表面
の周辺部に付着された押出帯状材料によって、カソード
と隣りの平坦セパレーター板との間にシールを形成させ
た。電池の開回路電圧は、６０％Ｈ2 ／２０％ＣＯ2 ／
２０％Ｈ2 Ｏの燃料組成及び室温で加湿された３０％Ｃ
Ｏ2 ／７０％空気の酸化剤で、１０２７ｍＶであった。
カソードについてのウエットシール効率は９３％であっ
た。電池抵抗は非常に高く、ほぼ１７オームであったの
で、この燃料電池には６０ｍＡ／ｃｍ2以上の負荷を掛
けなかった。この電池は６５０Ｖで３１０時間後に停止
された。
【００３０】この燃料電池を分解した後に、カソードの
一体性は高いままであった。カソードは平坦のままであ
り、リブは変形もされず、著しく平坦化もされなかっ
た。カソード表面の周辺部の押出帯状物はカソード表面
に付着したままであり、押出帯状物とカソードとの間に
強い接合が存在していることを示した。電池は電気化学
的には良好に働かなかったが、その原因はリブ付き電極
の不良加工によるものではなかった。
フロントページの続き (72)発明者 ネリー・バートン−ゴーマン アメリカ合衆国イリノイ州60458，ジャス ティス，サウス・ブラックストーン・アベ ニュー 7310

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 実質的に平坦な多孔質電極金属基板の表
    面へ少なくとも１種の粉末化電極金属を含む懸濁物を置
    き、その表面上で懸濁物の複数の隆起構造体を形成し、
    そしてその多孔質電極金属基板を焼結処理する工程から
    なる燃料電池用電極の製造方法。
  2. 【請求項２】 その少なくとも１種の粉末化電極金属が
    多孔質電極基板の電極金属に対応するものである請求項
    １の方法。
  3. 【請求項３】 その複数の隆起構造体が複数のリブ形構
    造体である請求項１の方法。
  4. 【請求項４】 その複数のリブ形構造体が、多孔質電極
    金属基板を前記懸濁物の複数の流れの中に通すことによ
    り形成される請求項３の方法。
  5. 【請求項５】 リブ形構造体は、懸濁物を押出し、複数
    の押出構造体を作り、それらの押出構造体を多孔質電極
    金属基板の表面へ付着させることにより、形成される請
    求項３の方法。
  6. 【請求項６】 押出構造体を、粉末化電極金属の希薄な
    別の懸濁液により、多孔質電極金属基板の表面に結合さ
    せる請求項５の方法。
  7. 【請求項７】 複数の隆起構造体が複数のマウンドであ
    る請求項１の方法。
  8. 【請求項８】 多孔質電極金属基板の表面上に孔あき板
    を配置し、その孔あき板の孔を前記懸濁物で満たし、適
    切な懸濁物固化時間後に、その孔あき板をその多孔質電
    極金属基板の表面から取り除いてその多孔質電極金属基
    板の表面上に複数のマウンドを残こす、請求項７の方
    法。
  9. 【請求項９】 複数の隆起構造物の高さが約０．５０８
    ｍｍ（２０ミル）ないし約７．６２ｍｍ（３００ミル）
    の範囲である請求項１の方法。
JP8109084A 1995-04-27 1996-04-30 燃料電池用の電極の製造方法 Pending JPH0922705A (ja)

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US429718 1995-04-27
US08/429,718 US5531956A (en) 1995-04-27 1995-04-27 Ribbed electrodes for molten carbonate fuel cells

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JPH0922705A true JPH0922705A (ja) 1997-01-21

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