JPH09243796A - 原子炉燃料再処理廃液の処理方法 - Google Patents
原子炉燃料再処理廃液の処理方法Info
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- JPH09243796A JPH09243796A JP5590696A JP5590696A JPH09243796A JP H09243796 A JPH09243796 A JP H09243796A JP 5590696 A JP5590696 A JP 5590696A JP 5590696 A JP5590696 A JP 5590696A JP H09243796 A JPH09243796 A JP H09243796A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 原子炉燃料再処理廃液からアメリシウム及び
キュリウムを分離するに際し、分離操作時間を短縮し、
廃液量の発生を低減する。 【解決手段】 本発明の廃液処理方法では、ランタニド
及びアメリシウムを含む原子炉燃料再処理廃液の模擬ラ
フィネートのｐＨを先ず２〜３に調整し、次に０．３Ｍ
のジ−２−エチルヘキシル リン酸及び０．２Ｍのリン
酸トリブチル並びに希釈剤としてのｎ−ドデカンからな
る混合溶媒を抽出剤としてこれに前述の調整済み模擬ラ
フィネートを室温条件下で５分間接触させ、ランタニド
及びアメリシウムを抽出剤に抽出し、しかる後、１Ｍの
グリコール酸と苛性ソウダでｐＨを〜３に調整した０．
０１Ｍのジエチレントリアミン五酢酸五ナトリウムとの
溶液を逆抽出剤としてこれとアメリシウム等を含む前記
抽出剤とを液温４０〜６０℃で１分間接触させ、アメリ
シウムとを逆抽出し、ランタニドから分離する。
キュリウムを分離するに際し、分離操作時間を短縮し、
廃液量の発生を低減する。 【解決手段】 本発明の廃液処理方法では、ランタニド
及びアメリシウムを含む原子炉燃料再処理廃液の模擬ラ
フィネートのｐＨを先ず２〜３に調整し、次に０．３Ｍ
のジ−２−エチルヘキシル リン酸及び０．２Ｍのリン
酸トリブチル並びに希釈剤としてのｎ−ドデカンからな
る混合溶媒を抽出剤としてこれに前述の調整済み模擬ラ
フィネートを室温条件下で５分間接触させ、ランタニド
及びアメリシウムを抽出剤に抽出し、しかる後、１Ｍの
グリコール酸と苛性ソウダでｐＨを〜３に調整した０．
０１Ｍのジエチレントリアミン五酢酸五ナトリウムとの
溶液を逆抽出剤としてこれとアメリシウム等を含む前記
抽出剤とを液温４０〜６０℃で１分間接触させ、アメリ
シウムとを逆抽出し、ランタニドから分離する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、原子炉燃料の再処
理によって生ずる廃液の処理方法に関し、特にランタニ
ド及び超ウラン元素を含む高レベル放射性廃液からアメ
リシウム及びキュリウムを分離する方法に関する。
理によって生ずる廃液の処理方法に関し、特にランタニ
ド及び超ウラン元素を含む高レベル放射性廃液からアメ
リシウム及びキュリウムを分離する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】原子炉燃料として広く使用されているウ
ラン燃料は、核反応により核分裂性物質であるプルトニ
ウムを生じ、その再処理によりプルトニウム及びウラン
が回収されている。しかしながら前述の核反応によりア
メリシウムやキュリウム等も生じており、これらは前記
再処理に際しランタニドと一緒に高レベル放射性廃棄物
となっている。この高レベル放射性廃棄物はかなりの長
期間厳重に保管しなければならないため、できるだけ容
量が少ない方がよい。又アメリシウムやキュリウムは高
速増殖炉で燃焼可能な有用物質であるので、その分離が
推奨されている。
ラン燃料は、核反応により核分裂性物質であるプルトニ
ウムを生じ、その再処理によりプルトニウム及びウラン
が回収されている。しかしながら前述の核反応によりア
メリシウムやキュリウム等も生じており、これらは前記
再処理に際しランタニドと一緒に高レベル放射性廃棄物
となっている。この高レベル放射性廃棄物はかなりの長
期間厳重に保管しなければならないため、できるだけ容
量が少ない方がよい。又アメリシウムやキュリウムは高
速増殖炉で燃焼可能な有用物質であるので、その分離が
推奨されている。
【０００３】このようなアメリシウムとキュリウムの分
離方法としては、次のようなプロセスが知られている。
即ち燃料再処理廃液のｐＨを苛性ソウダ（ＮａＯＨ）で
１．５に調整し、これを０．４Ｍのジ−２−エチルヘキ
シル リン酸（Ｄ２ＥＨＰＡ）と０．４Ｍのリン酸トリ
ブチル及び希釈剤としてのｎ−炭化水素からなる抽出剤
に２５℃で１０分間接触させ、アメリシウム及びキュリ
ウムを抽出する。しかる後、逆抽出剤として苛性ソウダ
でｐＨを３．３に調整した０．５Ｍのヒドロキシ酢酸と
０．０８９Ｍのジエチレントリアミン五酢酸との混合溶
媒を用いてこのアメリシウム及びキュリウムを逆抽出す
る。逆抽出条件は、有機相である抽出剤と水相である逆
抽出剤との比を４、温度を２５℃、接触時間は１０分で
ある。なお、同様な分離方法が米国特許第３４６３６１
９号明細書に記載されている。
離方法としては、次のようなプロセスが知られている。
即ち燃料再処理廃液のｐＨを苛性ソウダ（ＮａＯＨ）で
１．５に調整し、これを０．４Ｍのジ−２−エチルヘキ
シル リン酸（Ｄ２ＥＨＰＡ）と０．４Ｍのリン酸トリ
ブチル及び希釈剤としてのｎ−炭化水素からなる抽出剤
に２５℃で１０分間接触させ、アメリシウム及びキュリ
ウムを抽出する。しかる後、逆抽出剤として苛性ソウダ
でｐＨを３．３に調整した０．５Ｍのヒドロキシ酢酸と
０．０８９Ｍのジエチレントリアミン五酢酸との混合溶
媒を用いてこのアメリシウム及びキュリウムを逆抽出す
る。逆抽出条件は、有機相である抽出剤と水相である逆
抽出剤との比を４、温度を２５℃、接触時間は１０分で
ある。なお、同様な分離方法が米国特許第３４６３６１
９号明細書に記載されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかるに、前述したア
メリシウム及びキュリウムの分離方法では、抽出操作及
び逆抽出操作の接触時間が１０分と長く、又ジ−２−エ
チルヘキシル リン酸、リン酸トリブチル及びジエチレ
ントリアミン五酢酸の濃度が高く、廃液量が多くなると
いう問題がある。従って、本発明は接触時間等の処理時
間が短く、且つ有機廃棄物の発生量の少ない原子炉燃料
再処理廃液からのアメリシウム及びキュリウムの分離方
法を提供することを課題とするものである。
メリシウム及びキュリウムの分離方法では、抽出操作及
び逆抽出操作の接触時間が１０分と長く、又ジ−２−エ
チルヘキシル リン酸、リン酸トリブチル及びジエチレ
ントリアミン五酢酸の濃度が高く、廃液量が多くなると
いう問題がある。従って、本発明は接触時間等の処理時
間が短く、且つ有機廃棄物の発生量の少ない原子炉燃料
再処理廃液からのアメリシウム及びキュリウムの分離方
法を提供することを課題とするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】如上の課題を解決するた
め、本発明によれば、ランタニド、アメリシウム及びキ
ュリウムを含む原子炉燃料再処理廃液のｐＨを先ず２〜
３に調整し、次に０．３Ｍのジ−２−エチルヘキシル
リン酸（Di-2-ethylhexyl phosphoric acid，Ｄ２ＥＨ
ＰＡ）及び０．２Ｍのリン酸トリブチル（tributhyl ph
oshate）並びに希釈剤としてのｎ−ドデカンからなる混
合溶媒を抽出剤としてこれに前述の調整済み廃液を室温
条件下で５分間接触させ、ランタニド、アメリシウム及
びキュリウムを抽出剤に抽出する。しかる後、１Ｍのグ
リコール酸と苛性ソウダでｐＨを〜３に調整した０．０
１Ｍのジエチレントリアミン五酢酸五ナトリウム（pent
asodium diethylenetriaminepentaacetate，Ｎａ５ＤＴ
ＰＡ）の溶液を逆抽出剤としてこれと前述の抽出剤（ア
メリシウム等を含む）とを液温４０〜６０℃で１分間接
触させ、アメリシウムとキュリウムとを逆抽出し、ラン
タニドから分離する。
め、本発明によれば、ランタニド、アメリシウム及びキ
ュリウムを含む原子炉燃料再処理廃液のｐＨを先ず２〜
３に調整し、次に０．３Ｍのジ−２−エチルヘキシル
リン酸（Di-2-ethylhexyl phosphoric acid，Ｄ２ＥＨ
ＰＡ）及び０．２Ｍのリン酸トリブチル（tributhyl ph
oshate）並びに希釈剤としてのｎ−ドデカンからなる混
合溶媒を抽出剤としてこれに前述の調整済み廃液を室温
条件下で５分間接触させ、ランタニド、アメリシウム及
びキュリウムを抽出剤に抽出する。しかる後、１Ｍのグ
リコール酸と苛性ソウダでｐＨを〜３に調整した０．０
１Ｍのジエチレントリアミン五酢酸五ナトリウム（pent
asodium diethylenetriaminepentaacetate，Ｎａ５ＤＴ
ＰＡ）の溶液を逆抽出剤としてこれと前述の抽出剤（ア
メリシウム等を含む）とを液温４０〜６０℃で１分間接
触させ、アメリシウムとキュリウムとを逆抽出し、ラン
タニドから分離する。
【０００６】
【発明の実施の形態】以下本発明の実施形態を説明す
る。原子炉燃料の再処理方法としては、比較的広く採用
されているピューレックス法を想定し、軽水炉燃料のウ
ラン燃料をピューレックス法により処理してウラン、プ
ルトニュウム及びランタニドを除く核分裂生成物を抽出
した後の水相であるラフィネート（抽出残液）を本発明
方法により処理してアメリシウム及びキュリウムを分離
する場合を説明する。先ず前述のラフィネートを模擬し
た模擬ラフィネートを、ランタニドとしてのセリウム
（Ｃｅ），ネオジム（Ｎｄ），サマリウム（Ｓｍ）、ユ
ーロピウム（Ｅｕ），ガドリニウム（Ｇｄ）の硝酸塩と
トレーサとして添加されたアメリシウム（Ａｍ）の水溶
液を硝酸を用いてｐＨ1.3〜3.0に調整して作成した。ラ
ンタニド濃度は次のとおりである。 セリウム ９７５ppm ネオジム １５７０ppm サマリウム ４５７ppm ユーロピウム ５６ppm ガドリニウム ４５ppm
る。原子炉燃料の再処理方法としては、比較的広く採用
されているピューレックス法を想定し、軽水炉燃料のウ
ラン燃料をピューレックス法により処理してウラン、プ
ルトニュウム及びランタニドを除く核分裂生成物を抽出
した後の水相であるラフィネート（抽出残液）を本発明
方法により処理してアメリシウム及びキュリウムを分離
する場合を説明する。先ず前述のラフィネートを模擬し
た模擬ラフィネートを、ランタニドとしてのセリウム
（Ｃｅ），ネオジム（Ｎｄ），サマリウム（Ｓｍ）、ユ
ーロピウム（Ｅｕ），ガドリニウム（Ｇｄ）の硝酸塩と
トレーサとして添加されたアメリシウム（Ａｍ）の水溶
液を硝酸を用いてｐＨ1.3〜3.0に調整して作成した。ラ
ンタニド濃度は次のとおりである。 セリウム ９７５ppm ネオジム １５７０ppm サマリウム ４５７ppm ユーロピウム ５６ppm ガドリニウム ４５ppm
【０００７】抽出剤として、ｎ−ドデカンを希釈剤とし
た０．３Ｍのジ−２−エチルヘキシル リン酸と０．２
Ｍのリン酸トリブチルの混合溶媒を用いる。逆抽出剤と
しては、１Ｍのグリコール酸と苛性ソウダでｐＨを〜３
に調整した０．０１Ｍのジエチレントリアミン五酢酸五
ナトリウムの溶液を用い、前述の模擬ラフィネートを図
１に示すフローチャートに従って処理した。即ち、模擬
ラフィネートと抽出剤とを混合し、液温２０℃で５分間
接触させて抽出操作を行った。そして、水相のランタニ
ドは発行分光分析計で定量し、水相、有機相のアメリシ
ウムはゲルマニウム半導体検出器で定量する。ところで
以上のランタニドとアメリシウムの分配係数と分配平衡
時のｐＨとの関係は図２のように示される。ｐＨが１．
１付近の２点は、初期ｐＨが１．３〜１．５に調整され
た系であり、残りの４点は初期ｐＨが２．４〜３．０に
調整されたものである。初期ｐＨを２．０以上に調整す
ると、ランタニドの分配係数が１０以上になる。即ち、
以上のランタニドとアメリシウムは、十分に抽出剤に抽
出される。
た０．３Ｍのジ−２−エチルヘキシル リン酸と０．２
Ｍのリン酸トリブチルの混合溶媒を用いる。逆抽出剤と
しては、１Ｍのグリコール酸と苛性ソウダでｐＨを〜３
に調整した０．０１Ｍのジエチレントリアミン五酢酸五
ナトリウムの溶液を用い、前述の模擬ラフィネートを図
１に示すフローチャートに従って処理した。即ち、模擬
ラフィネートと抽出剤とを混合し、液温２０℃で５分間
接触させて抽出操作を行った。そして、水相のランタニ
ドは発行分光分析計で定量し、水相、有機相のアメリシ
ウムはゲルマニウム半導体検出器で定量する。ところで
以上のランタニドとアメリシウムの分配係数と分配平衡
時のｐＨとの関係は図２のように示される。ｐＨが１．
１付近の２点は、初期ｐＨが１．３〜１．５に調整され
た系であり、残りの４点は初期ｐＨが２．４〜３．０に
調整されたものである。初期ｐＨを２．０以上に調整す
ると、ランタニドの分配係数が１０以上になる。即ち、
以上のランタニドとアメリシウムは、十分に抽出剤に抽
出される。
【０００８】次にランタニドとアメリシウムを抽出した
抽出剤と前述の逆抽出剤とを４０〜６０℃に加温し、混
合後、所定の接触時間で逆抽出操作を実施した。ここで
抽出剤と逆抽出剤との間のランタニドの分配係数と接触
時間は図３に示されている。図においで白抜きの記号
は、室温での接触時間を示し、塗りつぶしの記号は、５
５℃に加温した状態での接触時間を示している。本発明
では、逆抽出操作において４０〜６０℃に加熱されてい
るので、従来の同様の分配係数は１分程度の接触時間で
得られる。なお、このときのランタニドとアメリシウム
の分離係数は次のとおりとなる。 セリウム ９１ ネオジム １９ サマリウム ２３ ユーロピウム ３３ ガドリニウム ２３
抽出剤と前述の逆抽出剤とを４０〜６０℃に加温し、混
合後、所定の接触時間で逆抽出操作を実施した。ここで
抽出剤と逆抽出剤との間のランタニドの分配係数と接触
時間は図３に示されている。図においで白抜きの記号
は、室温での接触時間を示し、塗りつぶしの記号は、５
５℃に加温した状態での接触時間を示している。本発明
では、逆抽出操作において４０〜６０℃に加熱されてい
るので、従来の同様の分配係数は１分程度の接触時間で
得られる。なお、このときのランタニドとアメリシウム
の分離係数は次のとおりとなる。 セリウム ９１ ネオジム １９ サマリウム ２３ ユーロピウム ３３ ガドリニウム ２３
【０００９】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
以上のように特別の組成の抽出剤及び逆抽出剤を使用
し、逆抽出操作において加温するので接触時間が短くて
すみ、アメリシウム及びキュリウムの分離を短時間で行
うことができる。又、抽出剤のリン酸系試薬及び逆抽出
剤の試薬の濃度が小さくてすむので、抽出剤の廃液量を
減量することができる。
以上のように特別の組成の抽出剤及び逆抽出剤を使用
し、逆抽出操作において加温するので接触時間が短くて
すみ、アメリシウム及びキュリウムの分離を短時間で行
うことができる。又、抽出剤のリン酸系試薬及び逆抽出
剤の試薬の濃度が小さくてすむので、抽出剤の廃液量を
減量することができる。
【図１】本発明方法の１実施形態のフローチャートであ
る。
る。
【図２】本発明方法の抽出操作における分配係数とｐＨ
の関係を示すグラフである。
の関係を示すグラフである。
【図３】本発明方法の逆抽出操作における分配係数と接
触時間の関係を示すグラフである。
触時間の関係を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 藤岡 綱昭 東京都千代田区丸の内二丁目５番１号 三 菱重工業株式会社内 (72)発明者 波多野 守 東京都千代田区丸の内二丁目５番１号 三 菱重工業株式会社内
Claims (1)
- 【請求項１】 ランタニド、アメリシウム及びキュリウ
ムを含む原子炉燃料再処理廃液のｐＨを先ず２〜３に調
整し、次に０．３Ｍのジ−２−エチルヘキシル リン酸
及び０．２Ｍのリン酸トリブチル並びに希釈剤としての
ｎ−ドデカンからなる混合溶媒を抽出剤としてこれに前
述の調整済み廃液を室温条件下で、５分間接触させ、ラ
ンタニド、アメリシウム及びキュリウムを抽出剤に抽出
し、しかる後、１Ｍのグリコール酸と苛性ソウダでｐＨ
を〜３に調整した０．０１Ｍのジエチレントリアミン五
酢酸五ナトリウムとの溶液を逆抽出剤としてこれとアメ
リシウム等を含む前記抽出剤とを液温４０〜６０℃で１
分間接触させ、アメリシウムとキュリウムとを逆抽出
し、ランタニドから分離することを特徴とする原子炉燃
料再処理廃液の処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5590696A JPH09243796A (ja) | 1996-03-13 | 1996-03-13 | 原子炉燃料再処理廃液の処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5590696A JPH09243796A (ja) | 1996-03-13 | 1996-03-13 | 原子炉燃料再処理廃液の処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09243796A true JPH09243796A (ja) | 1997-09-19 |
Family
ID=13012167
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5590696A Withdrawn JPH09243796A (ja) | 1996-03-13 | 1996-03-13 | 原子炉燃料再処理廃液の処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09243796A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN114113284A (zh) * | 2021-11-26 | 2022-03-01 | 中国辐射防护研究院 | 一种钇-90作为镅和锔化学分离示踪剂的分析方法 |
-
1996
- 1996-03-13 JP JP5590696A patent/JPH09243796A/ja not_active Withdrawn
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN114113284A (zh) * | 2021-11-26 | 2022-03-01 | 中国辐射防护研究院 | 一种钇-90作为镅和锔化学分离示踪剂的分析方法 |
| CN114113284B (zh) * | 2021-11-26 | 2023-10-20 | 中国辐射防护研究院 | 一种钇-90作为镅和锔化学分离示踪剂的分析方法 |
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