JPH09245817A - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents
固体電解質型燃料電池Info
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- JPH09245817A JPH09245817A JP8056481A JP5648196A JPH09245817A JP H09245817 A JPH09245817 A JP H09245817A JP 8056481 A JP8056481 A JP 8056481A JP 5648196 A JP5648196 A JP 5648196A JP H09245817 A JPH09245817 A JP H09245817A
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- Japan
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- powder
- nickel
- fuel electrode
- fuel
- electrode
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 燃料電池の燃料極の成膜に際して、単に通常
のニッケル粉末にＹＳＺ粒子を付加して溶射する従来法
では、運転時の高温によりニッケル粉末同士の焼結が進
行して通気孔や三相界面が漸減し、電池の発電性能が経
時的に劣化する。 【解決手段】 溶射用の原料粉（ニッケル粉末）とし
て、表層部７２はニッケル主体でその内部には酸化チタ
ンが不規則な形状の核７１として存在する、全体として
不均質な構造の表面改質粉を使用する。不規則な形状の
核によって表層部のニッケルが挙動を拘束されているた
めニッケル粒子相互の焼結が阻害され、その結果として
燃料極の劣化に伴う発電性能の低下が少なくなる。
のニッケル粉末にＹＳＺ粒子を付加して溶射する従来法
では、運転時の高温によりニッケル粉末同士の焼結が進
行して通気孔や三相界面が漸減し、電池の発電性能が経
時的に劣化する。 【解決手段】 溶射用の原料粉（ニッケル粉末）とし
て、表層部７２はニッケル主体でその内部には酸化チタ
ンが不規則な形状の核７１として存在する、全体として
不均質な構造の表面改質粉を使用する。不規則な形状の
核によって表層部のニッケルが挙動を拘束されているた
めニッケル粒子相互の焼結が阻害され、その結果として
燃料極の劣化に伴う発電性能の低下が少なくなる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、酸化物イオン導
電体を用いる固体電解質型燃料電池に関するものであっ
て、特に燃料電極の経時変化（燃料電極におけるニッケ
ルの焼結進行）によって生じる発電性能の劣化を防ぎ、
電池寿命の向上を図る方法に関するものである。
電体を用いる固体電解質型燃料電池に関するものであっ
て、特に燃料電極の経時変化（燃料電極におけるニッケ
ルの焼結進行）によって生じる発電性能の劣化を防ぎ、
電池寿命の向上を図る方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質型燃料電池の本体部分は、固
体電解質の膜を挾んでその一方の面に空気極、他の一方
の面には燃料極が積層され、空気極側に空気（酸素）
を、燃料極側に水素を含む燃料ガスを供給する構造にな
っている。そして電解質に酸化物イオン導電体を用いる
ものでは、空気極側で電離した酸素イオンが電解質を移
動して燃料極に到達し、水素と反応して電子を放出す
る。かくして空気極を陽極，燃料極を陰極とする電池が
形成されると同時に、副産物として燃料極で水が生成さ
れる。図３に、円筒方式の固体電解質型燃料電池の一般
的な構造を示す。
体電解質の膜を挾んでその一方の面に空気極、他の一方
の面には燃料極が積層され、空気極側に空気（酸素）
を、燃料極側に水素を含む燃料ガスを供給する構造にな
っている。そして電解質に酸化物イオン導電体を用いる
ものでは、空気極側で電離した酸素イオンが電解質を移
動して燃料極に到達し、水素と反応して電子を放出す
る。かくして空気極を陽極，燃料極を陰極とする電池が
形成されると同時に、副産物として燃料極で水が生成さ
れる。図３に、円筒方式の固体電解質型燃料電池の一般
的な構造を示す。
【０００３】なお図示の円筒方式の他に平板方式があ
り、また円筒方式でも空気極の強度を高めて基体管を省
略したものもあるが、後述する本発明は燃料極の改質に
関するものであり、全体構造如何に拘らず、何れの方式
にも適用し得るものである。
り、また円筒方式でも空気極の強度を高めて基体管を省
略したものもあるが、後述する本発明は燃料極の改質に
関するものであり、全体構造如何に拘らず、何れの方式
にも適用し得るものである。
【０００４】ここで各電極の概略を説明すると、先ず空
気極は、約１０００℃の高温酸化性雰囲気中で安定なこ
と，電子伝導度が高いこと，多孔質で空気をよく流通さ
せること，空気極の上に形成される固体電解質と熱伝導
率が近く、密着性がよいことなどが求められる。そのた
めランタンマンガネートやランタンカルシウムマンガネ
ートなどの複合酸化物が一般に用いられている。
気極は、約１０００℃の高温酸化性雰囲気中で安定なこ
と，電子伝導度が高いこと，多孔質で空気をよく流通さ
せること，空気極の上に形成される固体電解質と熱伝導
率が近く、密着性がよいことなどが求められる。そのた
めランタンマンガネートやランタンカルシウムマンガネ
ートなどの複合酸化物が一般に用いられている。
【０００５】固体電解質は、酸素イオンの透過性に優れ
ていること，高温で化学的に安定なこと，電池の稼動・
休止の反復による熱衝撃に強く、且つ、緻密質で空気や
燃料ガスを通さないことなどが求められる。その理由
は、この膜を通して空気と燃料ガスが混じり合うと電気
化学反応の効率低下，燃料の徒費などの不利を招くため
である。この諸条件を満たす材料にジルコニアがある
が、その高温での容積変化による損傷を防ぐためにアル
カリ土類金属（Ｓｒ，Ｍｇ，Ｃａなど）の酸化物や希土
類元素酸化物を固溶させた安定化ジルコニア，とくにイ
ットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）が多く用いられて
いる。
ていること，高温で化学的に安定なこと，電池の稼動・
休止の反復による熱衝撃に強く、且つ、緻密質で空気や
燃料ガスを通さないことなどが求められる。その理由
は、この膜を通して空気と燃料ガスが混じり合うと電気
化学反応の効率低下，燃料の徒費などの不利を招くため
である。この諸条件を満たす材料にジルコニアがある
が、その高温での容積変化による損傷を防ぐためにアル
カリ土類金属（Ｓｒ，Ｍｇ，Ｃａなど）の酸化物や希土
類元素酸化物を固溶させた安定化ジルコニア，とくにイ
ットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）が多く用いられて
いる。
【０００６】燃料極は、電子伝導性が高いこと，固体電
解質と熱膨脹率が近く、固体電解質との密着性が良好な
ことが必要である。そのためニッケルに安定化ジルコニ
アを加えて熱膨脹率を調整したサーメット，特にＮｉ−
ＹＳＺサーメットが多く用いられている。
解質と熱膨脹率が近く、固体電解質との密着性が良好な
ことが必要である。そのためニッケルに安定化ジルコニ
アを加えて熱膨脹率を調整したサーメット，特にＮｉ−
ＹＳＺサーメットが多く用いられている。
【０００７】さらに、燃料電池における前述の電気化学
反応は酸素，水素などの反応ガス、固体電解質および電
極が相接する界面（三相界面）で進行するので、三相界
面をできるだけ多くして発電性能を高めるためには燃料
極を多孔質に形成しなければならない。そこで従来は、
Ｎｉ−ＹＳＺサーメット粉末またはＮｉ，ＹＳＺそれぞ
れの粉末の粒度、溶射または焼成条件などの調整によっ
て、燃料極を多孔質に成膜していた。
反応は酸素，水素などの反応ガス、固体電解質および電
極が相接する界面（三相界面）で進行するので、三相界
面をできるだけ多くして発電性能を高めるためには燃料
極を多孔質に形成しなければならない。そこで従来は、
Ｎｉ−ＹＳＺサーメット粉末またはＮｉ，ＹＳＺそれぞ
れの粉末の粒度、溶射または焼成条件などの調整によっ
て、燃料極を多孔質に成膜していた。
【０００８】この様な燃料電池における固体電解質とそ
の上に成膜された燃料極の断面形状の一例を図１に模式
的に示す。ニッケル粉末とＹＳＺ粉末の混合粉末溶射に
より燃料極を成膜した場合はこの図１のように、ＹＳＺ
からなる固体電解質膜３０の上に、ニッケル粒子４１と
ＹＳＺ粒子４２が積み重なった状態で相互に結合し、多
孔質の燃料極（４０）を形成している。
の上に成膜された燃料極の断面形状の一例を図１に模式
的に示す。ニッケル粉末とＹＳＺ粉末の混合粉末溶射に
より燃料極を成膜した場合はこの図１のように、ＹＳＺ
からなる固体電解質膜３０の上に、ニッケル粒子４１と
ＹＳＺ粒子４２が積み重なった状態で相互に結合し、多
孔質の燃料極（４０）を形成している。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】この様な電池を稼動さ
せると、約１０００℃の高温雰囲気中に長期間置かれる
ため、燃料極を構成するニッケル粒子同士の焼結が接触
部から進行して燃料極の多孔度の低下および三相界面の
減少を招く結果、電池の発電性能が経時的に劣化する。
せると、約１０００℃の高温雰囲気中に長期間置かれる
ため、燃料極を構成するニッケル粒子同士の焼結が接触
部から進行して燃料極の多孔度の低下および三相界面の
減少を招く結果、電池の発電性能が経時的に劣化する。
【００１０】燃料極の溶射成膜にＹＳＺ粉末をニッケル
で被覆した複合粉を用いた場合は、構成粒子の表面が全
てニッケルであるだけに、燃料極の導電性は優れている
半面構成粒子同士の焼結の進行によるデメリットも大き
くなる。燃料極の溶射成膜にＮｉ−ＹＳＺサーメット粉
末を用いた場合も、複合粉の場合とほぼ同様である。こ
の様なニッケル粒子同士の焼結の進行は、ニッケルとＹ
ＳＺとの濡れ性が悪いことも進行促進の一因とされてい
る。
で被覆した複合粉を用いた場合は、構成粒子の表面が全
てニッケルであるだけに、燃料極の導電性は優れている
半面構成粒子同士の焼結の進行によるデメリットも大き
くなる。燃料極の溶射成膜にＮｉ−ＹＳＺサーメット粉
末を用いた場合も、複合粉の場合とほぼ同様である。こ
の様なニッケル粒子同士の焼結の進行は、ニッケルとＹ
ＳＺとの濡れ性が悪いことも進行促進の一因とされてい
る。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明の骨子は、燃料極
の成膜原料として、以下に述べる内部構造を持つ表面改
質粉を用いることにある。この様な構造の粉末を作る方
法の一例を述べると、先ず図２の左側のように、チタン
粉末６１の周りに酸化ニッケル粒子６２を付着させた複
合粉６０を用意する。次いでこの複合粉に、不活性雰囲
気中でアニール処理を施す。この場合、酸化ニッケル単
味でもよく、またはこれにＹＳＺ，酸化セリウム（セリ
ア）およびサマリウムドープセリアの、何れか少なくと
も１種の粒子を加えて付着させた複合粉でもよい。
の成膜原料として、以下に述べる内部構造を持つ表面改
質粉を用いることにある。この様な構造の粉末を作る方
法の一例を述べると、先ず図２の左側のように、チタン
粉末６１の周りに酸化ニッケル粒子６２を付着させた複
合粉６０を用意する。次いでこの複合粉に、不活性雰囲
気中でアニール処理を施す。この場合、酸化ニッケル単
味でもよく、またはこれにＹＳＺ，酸化セリウム（セリ
ア）およびサマリウムドープセリアの、何れか少なくと
も１種の粒子を加えて付着させた複合粉でもよい。
【００１２】この処理によって、チタン粉末６１では酸
化反応，酸化ニッケル粒子６２では還元反応が起こり、
その結果、図２の右側に模式的に示したように表層部７
２は金属ニッケル主体で、その内部は酸化チタンが不規
則な形状の核７１として存在する、全体として不均質な
構造の表面改質粉７０が得られる。
化反応，酸化ニッケル粒子６２では還元反応が起こり、
その結果、図２の右側に模式的に示したように表層部７
２は金属ニッケル主体で、その内部は酸化チタンが不規
則な形状の核７１として存在する、全体として不均質な
構造の表面改質粉７０が得られる。
【００１３】この表面改質粉７０を用いての燃料極の成
膜は、従来の場合と全く同様にして行なうことができ
る。即ちこの表面改質粉単味で、または固体電解質との
熱膨張率整合のためにＹＳＺ粉末を添加して溶射するこ
とにより、所望の燃料極が得られる。この際、ＹＳＺ粉
末に替えて，またはこれに加えて酸化セリウム類を添加
してもよく、これらの混合粉の仮焼成に先立って造粒し
たり、混合に替えて表面改質粉を上記の酸化物粉末で被
覆したり、あるいは、混合粉の割合を漸変させて溶射す
ることにより燃料極を傾斜機能化するなど、適宜に既知
の手段を適用することができる。
膜は、従来の場合と全く同様にして行なうことができ
る。即ちこの表面改質粉単味で、または固体電解質との
熱膨張率整合のためにＹＳＺ粉末を添加して溶射するこ
とにより、所望の燃料極が得られる。この際、ＹＳＺ粉
末に替えて，またはこれに加えて酸化セリウム類を添加
してもよく、これらの混合粉の仮焼成に先立って造粒し
たり、混合に替えて表面改質粉を上記の酸化物粉末で被
覆したり、あるいは、混合粉の割合を漸変させて溶射す
ることにより燃料極を傾斜機能化するなど、適宜に既知
の手段を適用することができる。
【００１４】この様にして成膜された燃料極は、図１の
従来例で燃料極４０を構成しているニッケル粒子４１が
表面改質粉７０で置換されたことに帰し、構成粒子の表
面が両者ともニッケルであることに変わりはない。
従来例で燃料極４０を構成しているニッケル粒子４１が
表面改質粉７０で置換されたことに帰し、構成粒子の表
面が両者ともニッケルであることに変わりはない。
【００１５】にも拘らず、燃料電池を長時間稼働させた
場合に生じる発電能力低下の度合いには、後述のデータ
が示す通り両者間に顕著な有意差が認められる。この理
由については、本発明に係る燃料極の場合は、酸化チタ
ンからなる不規則形状の核によって表層部のニッケルが
挙動を拘束されているためニッケル粒子相互の焼結の進
行が阻害され、その結果として燃料極の劣化が従来のも
のより遅くなるためと考えられる。
場合に生じる発電能力低下の度合いには、後述のデータ
が示す通り両者間に顕著な有意差が認められる。この理
由については、本発明に係る燃料極の場合は、酸化チタ
ンからなる不規則形状の核によって表層部のニッケルが
挙動を拘束されているためニッケル粒子相互の焼結の進
行が阻害され、その結果として燃料極の劣化が従来のも
のより遅くなるためと考えられる。
【００１６】
（実施例） 先ずチタン粉末６１の周りに酸化ニッケル
粒子６２を付着させた複合粉６０を作成した。酸化ニッ
ケル粒子の粒径は、チタン粉末の約１０分の１である。
次に、この複合粉に温度１０００℃のアルゴンガス雰囲
気中で２５時間アニール処理を施した。この処理によ
り、表層部７２は金属ニッケルでその内部に酸化チタン
が不規則な形状の核７１として存在する、全体として不
均質な構造の表面改質粉７０が得られた。
粒子６２を付着させた複合粉６０を作成した。酸化ニッ
ケル粒子の粒径は、チタン粉末の約１０分の１である。
次に、この複合粉に温度１０００℃のアルゴンガス雰囲
気中で２５時間アニール処理を施した。この処理によ
り、表層部７２は金属ニッケルでその内部に酸化チタン
が不規則な形状の核７１として存在する、全体として不
均質な構造の表面改質粉７０が得られた。
【００１７】次に、この表面改質粉にＹＳＺ粉末を混合
して固体電解質との熱膨張率を整合させ、これを造粒
後、仮焼成して溶射用の原料粉とした。燃料極の成膜は
従来と同様にして、即ち固体電解質の上に、上記の原料
粉を大気圧溶射して、燃料極を多孔質に成膜した。
して固体電解質との熱膨張率を整合させ、これを造粒
後、仮焼成して溶射用の原料粉とした。燃料極の成膜は
従来と同様にして、即ち固体電解質の上に、上記の原料
粉を大気圧溶射して、燃料極を多孔質に成膜した。
【００１８】かくして得られた燃料電池（単セル）に燃
料ガス，空気それぞれの供給，排出機構を接続して稼働
試験を行ない、ニッケル粉末とＹＳＺ粉末の混合溶射に
よる従来方式のものと比較した。その結果、初期値０．
７４Ｖの端子電圧が１０００時間連続稼働後、従来方式
の比較試料の場合は電圧低下率が６５％であったのに対
して、本発明に係る試料では僅か０．５％の低下に止ま
った。この結果から、従来の製品と同じレベルに低下す
るまでの寿命は、優に数倍を越えるものと推定される。
料ガス，空気それぞれの供給，排出機構を接続して稼働
試験を行ない、ニッケル粉末とＹＳＺ粉末の混合溶射に
よる従来方式のものと比較した。その結果、初期値０．
７４Ｖの端子電圧が１０００時間連続稼働後、従来方式
の比較試料の場合は電圧低下率が６５％であったのに対
して、本発明に係る試料では僅か０．５％の低下に止ま
った。この結果から、従来の製品と同じレベルに低下す
るまでの寿命は、優に数倍を越えるものと推定される。
【００１９】
【発明の効果】以上に詳述したように、本発明の実施に
より燃料極の経時的劣化が緩慢になる結果、従来に比べ
て所期の発電性能が永続する、長寿命の燃料電池を得る
ことができる。
より燃料極の経時的劣化が緩慢になる結果、従来に比べ
て所期の発電性能が永続する、長寿命の燃料電池を得る
ことができる。
【図１】固体電解質型燃料電池における燃料極と固体電
解質の断面を模式的に示す図面である。
解質の断面を模式的に示す図面である。
【図２】本発明で燃料極の形成に使用する原料粉とその
製造法の一例を説明する模式図である。
製造法の一例を説明する模式図である。
【図３】固体電解質型燃料電池（円筒方式）の一般的な
構造を示す斜視図である。
構造を示す斜視図である。
１…基体管 ２…空気極 ３，３０…固体電解質 ４，４０…燃料極 ５…インターコネクタ ６０…複合粉，６１…チタン粉末，６２…酸化ニッケル
粉末 ７０…表面改質粉，７１…核（酸化チタン），７２…表
層部（ニッケル）
粉末 ７０…表面改質粉，７１…核（酸化チタン），７２…表
層部（ニッケル）
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岩澤 力 東京都江東区木場一丁目５番１号 株式会 社フジクラ内
Claims (5)
- 【請求項１】 固体電解質の膜を挾んでその一方の面に
空気極，他の一方の面には燃料極が積層され、空気極側
に空気を、燃料極側に水素を含む燃料ガスを供給して発
電するよう構成された固体電解質型燃料電池において、
燃料極が、表層部にはニッケルが存在しその内部には酸
化チタンが不規則形状の核として存在する全体として不
均質な構造の表面改質粉主体の溶射成膜からなることを
特徴とする、固体電解質型燃料電池。 - 【請求項２】 固体電解質の膜を挾んでその一方の面に
空気極，他の一方の面には燃料極が積層され、空気極側
に空気を、燃料極側に水素を含む燃料ガスを供給して発
電するよう構成された固体電解質型燃料電池において、
燃料極を溶射成膜する原料粉として、表層部にはニッケ
ルが存在しその内部には酸化チタンが不規則形状の核と
して存在する全体として不均質な構造の表面改質粉を使
用することを特徴とする、固体電解質型燃料電池の製造
方法。 - 【請求項３】 固体電解質の膜を挾んでその一方の面に
空気極，他の一方の面には燃料極が積層され、空気極側
に空気を、燃料極側に水素を含む燃料ガスを供給して発
電するよう構成された固体電解質型燃料電池において、
燃料極を溶射成膜する原料粉として、表層部にはニッケ
ルが存在しその内部には酸化チタンが不規則形状の核と
して存在する全体として不均質な構造の表面改質粉に、
ＹＳＺ粉末および酸化セリウム粉末の少なくとも何れか
を添加した混合粉を用いることを特徴とする、固体電解
質型燃料電池の製造方法。 - 【請求項４】 表面改質粉にＹＳＺ粉末および酸化セリ
ウム粉末の少なくとも何れかを添加した混合粉に造粒処
理または仮焼成処理が施された、請求項３に記載の固体
電解質型燃料電池の製造方法。 - 【請求項５】 チタン粉末の周りに酸化ニッケル粒子を
付着させた複合粉に不活性雰囲気中でアニール処理を施
し、表層部の酸化ニッケルに還元反応、内部のチタンに
は酸化反応を生起させることを特徴とする、固体電解質
型燃料電池における燃料電極の成膜用表面改質粉の製造
方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8056481A JPH09245817A (ja) | 1996-03-13 | 1996-03-13 | 固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8056481A JPH09245817A (ja) | 1996-03-13 | 1996-03-13 | 固体電解質型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09245817A true JPH09245817A (ja) | 1997-09-19 |
Family
ID=13028298
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8056481A Pending JPH09245817A (ja) | 1996-03-13 | 1996-03-13 | 固体電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09245817A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1662599A1 (en) | 2004-11-19 | 2006-05-31 | Toho Gas Co., Ltd. | Fuel electrode material, a fuel electrode, and a solid oxide fuel cell |
| JP2008010325A (ja) * | 2006-06-29 | 2008-01-17 | Mitsui Mining & Smelting Co Ltd | 固体電解質型燃料電池及びその製造方法 |
| JP2008541336A (ja) * | 2005-01-31 | 2008-11-20 | テクニカル ユニバーシティ オブ デンマーク | 酸化還元の安定なアノード |
-
1996
- 1996-03-13 JP JP8056481A patent/JPH09245817A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1662599A1 (en) | 2004-11-19 | 2006-05-31 | Toho Gas Co., Ltd. | Fuel electrode material, a fuel electrode, and a solid oxide fuel cell |
| JP2006147334A (ja) * | 2004-11-19 | 2006-06-08 | Toho Gas Co Ltd | 固体酸化物形燃料電池の燃料極用材料、固体酸化物形燃料電池用燃料極および固体酸化物形燃料電池 |
| US7608357B2 (en) | 2004-11-19 | 2009-10-27 | Toho Gas Co., Ltd. | Fuel electrode material, a fuel electrode, and a solid oxide fuel cell |
| JP2008541336A (ja) * | 2005-01-31 | 2008-11-20 | テクニカル ユニバーシティ オブ デンマーク | 酸化還元の安定なアノード |
| JP2008010325A (ja) * | 2006-06-29 | 2008-01-17 | Mitsui Mining & Smelting Co Ltd | 固体電解質型燃料電池及びその製造方法 |
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