JPH09296071A - ゴム補強用表面処理カーボンブラックの製造方法 - Google Patents

ゴム補強用表面処理カーボンブラックの製造方法

Info

Publication number
JPH09296071A
JPH09296071A JP10973696A JP10973696A JPH09296071A JP H09296071 A JPH09296071 A JP H09296071A JP 10973696 A JP10973696 A JP 10973696A JP 10973696 A JP10973696 A JP 10973696A JP H09296071 A JPH09296071 A JP H09296071A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
carbon black
rubber
added
aqueous solution
amount
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP10973696A
Other languages
English (en)
Other versions
JP3676875B2 (ja
Inventor
Tetsuji Kawamo
哲司 川面
Masayuki Kawazoe
真幸 川添
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Yokohama Rubber Co Ltd
Original Assignee
Yokohama Rubber Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Yokohama Rubber Co Ltd filed Critical Yokohama Rubber Co Ltd
Priority to JP10973696A priority Critical patent/JP3676875B2/ja
Publication of JPH09296071A publication Critical patent/JPH09296071A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP3676875B2 publication Critical patent/JP3676875B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Pigments, Carbon Blacks, Or Wood Stains (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【課題】 シリカのもつ優れたtanδ温度依存性を備
え、かつ耐摩耗性が良好で、しかも低電気伝導度に起因
する問題のないゴム補強用表面処理カーボンブラックを
廉価で製造する方法を提供する。 【解決手段】 ゴム補強用表面処理カーボンブラックを
製造するにあたり、カーボンブラックの造粒工程におい
て、珪酸金属塩水溶液および酸水溶液をカーボンブラッ
クに添加した後または添加しながら、造粒装置にて造粒
することから成るゴム補強用表面処理カーボンブラック
の製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明はゴム補強用表面処理
カーボンブラック(以下、単に「表面処理カーボン」と
記載する)の製法に関し、更に詳しくは表面に無定形シ
リカを付着させたゴム補強用表面処理カーボンブラック
の製法に関する。このようにして得られるゴム補強用表
面処理カーボンブラックは、タイヤ用ゴム組成物をはじ
めとしてベルトコンベア、産業用ロールなどの各種ゴム
製品用ゴム組成物に配合して、耐摩耗性、グリップ性
能、低転がり抵抗性(低発熱性)などの優れたゴム物性
を与えることができ、かつ従来のカーボンブラック製造
設備を大きく変更することなく製造できるので低コスト
で製造することができる。
【0002】
【従来の技術】従来、カーボンブラックやシリカなどの
補強性充填剤がゴム補強用に使用されてきた。これらの
中でシリカは、カーボンブラックに比べて、高温(60
℃付近)でのtanδが低く、低温(0℃付近)でのt
anδが高いという特性を持つため、例えばタイヤトレ
ッド用ゴム組成物に用いた場合、低転がり抵抗でかつグ
リップ力の高いタイヤが製造できるという利点がある。
しかしながら、シリカはカーボンブラックに比べて耐摩
耗性に劣り、混練加工性に劣り、また電気伝導度が低い
ために、例えばタイヤ用に使用すると走行中にタイヤが
帯電し、ラジオなどの電子機器にノイズを発生させた
り、場合によっては誤動作を生じるなどの種々の問題が
あった。
【0003】顔料などの表面にシリカなどを被覆して分
散性を改良したり、耐候性を向上させたりすることは、
例えば特公昭50−14254号公報や特公平7−30
269号公報などに提案されている。例えば特公平7−
30269号公報には、カーボンブラックを水中に分散
させ、pHを6以上に調節し、温度を70℃以上に保ちな
がら珪酸ナトリウムを用いてカーボンブラックの粒子表
面に無定形シリカを沈積させた粉体塗料用カーボンブラ
ックの表面処理方法が記載されている。しかしながら、
いずれの公報にも、ゴム補強用としてカーボンブラック
の表面にシリカを付着せしめることについては言及され
ていない。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の目的
は、シリカのもつ優れたtanδ温度依存性を備えかつ
耐摩耗性が良好で、しかも低電気伝導度に起因する問題
のないゴム補強用表面処理カーボンブラックを現存のカ
ーボンブラック製造設備を大幅に変更することなく廉価
に製造できる造粒された(ビード化)ゴム補強用表面処
理カーボンブラックの製造方法を提供することにある。
【0005】
【課題を解決するための手段】本発明に従えば、ゴム補
強用表面処理カーボンブラックを製造するにあたり、カ
ーボンブラックの造粒工程において、珪酸金属塩水溶液
および酸水溶液をカーボンブラックに添加した後または
添加しながら、造粒装置にて造粒することから成るゴム
補強用表面処理カーボンブラックの製造方法が提供され
る。
【0006】
【発明の実施の形態】本発明者らは、前述の如く、シリ
カのもつ優れたtanδ温度依存性を備えかつ耐摩耗性
が良好で、しかも低電気伝導度に起因する問題のないゴ
ム補強用表面処理カーボンブラックを製造する方法につ
いて鋭意検討をすすめた結果、造粒時に加える造粒用液
体(通常は水及びバインダー)の代わりに水ガラス水溶
液およびその中和に必要な量の硫酸その他の酸水溶液を
加えることで目的のゴム補強用表面処理カーボンを製造
できることを見出した。
【0007】本発明において原料物質として使用される
ゴム補強用カーボンブラックとしては、従来からタイヤ
用その他のゴム補強用カーボンとして汎用されている任
意のカーボンブラックを用いることができる。好ましい
カーボンブラックはSRF〜SAFグレードのものであ
り、ゴム組成物の用途により、種々使い分けや2種以上
をブレンドすることが可能である。
【0008】本発明に従って、造粒されたゴム補強用表
面処理カーボンブラックを製造する一般的な方法につい
て説明する。先ず珪酸金属塩、例えば珪酸ナトリウム、
メタ珪酸ナトリウム、珪酸マグネシウム、珪酸カルシウ
ムを秤量し、水で希釈する。希釈濃度にはとくに限定は
ないが、好ましくは1〜5重量%程度である。表面処理
反応工程で珪酸金属塩水溶液と同時に添加する酸水溶液
(例えば硫酸など)の濃度にも特に限定はないが、珪酸
金属塩水溶液の濃度とほぼ同程度の濃度でそれぞれほぼ
同量の添加によりpHが変化しない濃度に調整するのが好
ましい。また、これらのいずれか一方または両方に、通
常カーボンブラックの造粒に使用されるバインダー(例
えば糖蜜、リグニンスルホン酸など)などを添加するこ
とができる。
【0009】本発明の特徴は前記珪酸金属塩水溶液及び
酸水溶液を通常のカーボンブラックの製造に使用される
造粒工程(連続式又はバッチ式のいずれでもよい)の
前、または造粒中、に添加し、カーボンブラックの表面
にシリカを付着させた表面処理カーボンブラックを製造
することにある。珪酸金属塩水溶液の添加量または添加
速度はカーボンブラックの供給量または供給速度と付着
させるシリカの量に依存する。また同時に添加する酸水
溶液の添加量または添加速度についても珪酸金属塩水溶
液の添加量、添加速度及びカーボンブラックの最終pH値
に依存する。因みにゴム補強用カーボンブラックの場合
には、ゴム配合時に加硫挙動に影響を与えないようにす
るために一般的にはpH7付近とするのが普通である。
【0010】前述のようにして珪酸金属塩水溶液および
酸水溶液が添加されたカーボンブラックは、例えば有刺
型スクリュー式造粒装置などを用いて適当な温度(例え
ば60℃〜200℃)で攪拌、造粒するとともに、表面
処理される。カーボンブラックに対する珪酸金属塩水溶
液の添加量には特に限定はないが、好ましくはカーボン
ブラック重量に対してSiO2 量として0.5〜50重量
%、更に好ましくは0.5〜30重量%である。一方、
酸水溶液の添加量は添加した珪酸金属塩を中和するのに
必要な量である。珪酸金属塩の添加量が少な過ぎると所
望の効果が得にくくなり、逆に多過ぎると電気伝導度が
低下するので好ましくない。
【0011】本発明に係るシリカ表面処理ゴム補強用の
カーボンブラックは架橋可能な任意のゴム成分に配合し
て耐摩耗性、グリップ性能、転がり抵抗などに優れたゴ
ム組成物を得ることができる。そのような架橋可能なゴ
ムとしては、例えば天然ゴム(NR)、各種ブタジエン
ゴム(BR)、各種スチレン−ブタジエン共重合体ゴム
(SBR)、ポリイソプレンゴム(IR)、ブチルゴム
(IIR)、ハロゲン化ブチルゴム、アクリロニトリロ
ブタジエンゴム、クロロプレンゴム、エチレン−プロピ
レン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−ジエン共重
合体ゴム、スチレン−イソプレン共重合体ゴム、スチレ
ン−イソプレン−ブタジエン共重合体ゴム、イソプレン
−ブタジエン共重合体ゴム、クロロスルホン化ポリエチ
レン、アクリルゴム、エピクロルヒドリンゴム、多硫化
ゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴムなど
を用いることができ、これらは単独又は任意のブレンド
として用いることができ、ブレンドを用いる場合にはそ
のブレンド比には特に制限はない。
【0012】本発明に従ったシリカ表面処理カーボンブ
ラックは、ゴム成分100重量部に対しシリカ表面処理
カーボンブラックを10〜200重量部、更に好ましく
は15〜150重量部配合するのが好ましい。この配合
量が少な過ぎるとゴムを十分に補強できないため、例え
ば耐摩耗性などが悪化する。逆に多過ぎると硬度が高く
なり過ぎたり加工性が低下する等、ゴム材料としての実
用性が乏しくなるおそれがあるので好ましくない。前記
ゴム組成物には前記シリカ表面処理カーボンブラックの
他にゴム組成物に通常配合される任意のカーボンブラッ
ク又は/及びシリカを併用することができる。
【0013】前記ゴム組成物には、前記ゴム、シリカを
表面に付着させたカーボンブラックなどに加えて、ゴム
工業で通常使用される任意の配合剤、例えば硫黄、有機
過酸化物、軟化剤、老化防止剤、加硫促進剤、充填剤、
可塑剤、シランカップリング剤等を必要に応じて、通常
の配合量の範囲で適宜配合することができる。
【0014】
【実施例】以下、実施例によって本発明を更に説明する
が、本発明の範囲をこれらの実施例に限定するものでな
いことはいうまでもない。
【0015】実施例1〜6及び比較例1〜2 シリカ表面処理カーボンブラックの調製 以下の方法により表面処理カーボンブラックを製造し
た。カーボンブラックとしては表Iに示すHAF(N3
39)およびISAF(N220)の2種類を使用し
た。それぞれのカーボンブラックを反応炉で生成しバグ
フィルターで捕集後、造粒工程へ送る。造粒装置(有刺
型スクリュー式造粒装置)へカーボンブラックを導入す
る直前に5重量%のJIS1号珪酸ナトリウムの水溶液
および2,5重量%硫酸水溶液をカーボンブラック全体
に均一に噴霧した。JIS1号珪酸ナトリウムの水溶液
の噴霧量は所望のSiO2 処理量によって変化させた。
すなわち、JIS1号珪酸ナトリウムに含まれるSiO
2 量が36.5重量%とし、この全量が析出によりカー
ボンブラック表面に付着されるとしてカーボンブラック
の搬送速度より計算により噴霧量を求めた。その後、こ
のカーボンブラックを造粒装置(有刺型スクリュー式造
粒装置)へ搬送し通常の方法により造粒を行い表面処理
カーボンブラックを得た。造粒装置(有刺型スクリュー
式造粒装置)から出てきた直後の表面処理カーボンブラ
ックの温度は約70〜80℃であった。
【0016】表面処理カーボンブラックの特性測定法 1)シリカ含量 表面処理カーボンブラック試料を電気炉中で600℃で
灰化し、その灰分をフッ化水素処理しその減量をシリカ
分としてもとの表面処理カーボンに対する重量分率とし
て示した。 2)窒素比表面積(N2 SA) ASTM D3037の方法に従って測定した。 3)ヨウ素吸着量 JIS K6221に従って測定した。
【0017】ゴム物性測定法 以下の配合表に従って各種ゴム組成物を常法に従ってバ
ンバリーミキサー及びロール機で混練して調製した(加
硫条件:160℃×30分)。 配合表 ────────────────────────── SBR1502*1: 100重量部 補強性充填剤: 50重量部 シランカップリング剤*2: 3重量部*3 亜鉛華(JIS3号): 3重量部 ステアリン酸: 2重量部 老化防止剤*4: 2重量部 粉末硫黄: 2重量部 加硫促進剤*5: 1重量部 ────────────────────────── *1)Nipol 1502(日本ゼオン社製) *2)Si69(Degussa 社製) *3)補強性充填剤がカーボンブラックの場合使用せず。 *4)Santoflex13 (Monsant 社製) *5)SantocureNS (Monsant 社製)
【0018】1)引張り強さ JIS K6301に準拠して測定した。 2)耐摩耗性指数 ランボーン摩耗試験機を使用して荷重5kg、スリップ率
25%、時間4分、室温の条件で測定し摩耗減量を指数
として示した。なお、数字が大きい程耐摩耗性が良好で
あることを示す。 3)tanδ (株)東洋精機製作所製、粘弾性スペクトロメータを用
いて、振幅±2%、周波数20Hz、静歪み10%で測定
した。 4)体積固有電気抵抗 ASTM D991またはJIS K6911に準拠し
て測定した。
【0019】補強性充填剤の種類、及びそれを前記配合
表に示す配合にて調整した組成物の測定結果を表Iに示
す。
【0020】
【表1】
【0021】
【発明の効果】表Iの結果から明らかなように、本発明
に係る方法で製造された造粒されたビード状のゴム補強
用表面処理カーボンブラックを用いた各実施例では、従
来の例である比較例1及び2に比較して、高温域(60
℃)でtanδが低く、低温域(0℃)でtanδが高
いというシリカの特性を備えながら、耐摩耗性が良好
で、電気抵抗の低いゴム配合物が得られる。すなわち例
えばタイヤのトレッドゴムとして使用した場合高グリッ
プでかつ抵燃費性にすぐれかつ耐摩耗性が良好で、電気
抵抗が高いことによるラジオノイズや電子機器への悪影
響もないという性能を示すゴム組成物が得られる。

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ゴム補強用表面処理カーボンブラックを
    製造するにあたり、カーボンブラックの造粒工程におい
    て、珪酸金属塩水溶液および酸水溶液をカーボンブラッ
    クに添加した後または添加しながら、造粒装置にて造粒
    することを特徴とするゴム補強用表面処理カーボンブラ
    ックの製造方法。
  2. 【請求項2】 珪酸金属塩水溶液の添加量がカーボンブ
    ラックに対してSiO 2 量として0.5〜50重量%であ
    る請求項1に記載のゴム補強用表面処理カーボンブラッ
    クの製造方法。
  3. 【請求項3】 酸水溶液の添加量が添加珪酸金属塩水溶
    液を中和するのに必要な量である請求項1又は2に記載
    のゴム補強用表面処理カーボンブラックの製造方法。
  4. 【請求項4】 珪酸金属塩水溶液の添加量および酸水溶
    液の添加量の合計量がカーボンブラックに対して50〜
    200重量%である請求項1〜3のいずれか1項に記載
    のゴム補強用表面処理カーボンブラックの製造方法。
  5. 【請求項5】 珪酸金属塩水溶液の添加量および酸水溶
    液にさらにバインダー水溶液を添加し、その添加量の合
    計量がカーボンブラックに対して50〜200重量%で
    ある請求項1〜3のいずれか1項に記載のゴム補強用表
    面処理カーボンブラックの製造方法。
JP10973696A 1996-04-30 1996-04-30 ゴム補強用表面処理カーボンブラックの製造方法 Expired - Lifetime JP3676875B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP10973696A JP3676875B2 (ja) 1996-04-30 1996-04-30 ゴム補強用表面処理カーボンブラックの製造方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP10973696A JP3676875B2 (ja) 1996-04-30 1996-04-30 ゴム補強用表面処理カーボンブラックの製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH09296071A true JPH09296071A (ja) 1997-11-18
JP3676875B2 JP3676875B2 (ja) 2005-07-27

Family

ID=14517954

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP10973696A Expired - Lifetime JP3676875B2 (ja) 1996-04-30 1996-04-30 ゴム補強用表面処理カーボンブラックの製造方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP3676875B2 (ja)

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1998049241A1 (fr) * 1997-04-30 1998-11-05 The Yokohama Rubber Co., Ltd. Procede pour produire du noir de carbone modifie et destine a renforcer du caoutchouc, et procede pour produire une composition de caoutchouc contenant ce noir de carbone modifie
WO2008047917A1 (en) * 2006-10-20 2008-04-24 Denki Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha Granular acetylene black, process for production thereof, and composition
JP2008280450A (ja) * 2007-05-11 2008-11-20 Dainichiseika Color & Chem Mfg Co Ltd 塗布液
CN119912828A (zh) * 2025-01-20 2025-05-02 广东石油化工学院 一种炭黑-硅酸盐杂化粒子及其制备方法和应用

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1998049241A1 (fr) * 1997-04-30 1998-11-05 The Yokohama Rubber Co., Ltd. Procede pour produire du noir de carbone modifie et destine a renforcer du caoutchouc, et procede pour produire une composition de caoutchouc contenant ce noir de carbone modifie
US6962952B2 (en) 1997-04-30 2005-11-08 The Yokohama Rubber Co., Ltd. Process for production of modified carbon black for rubber reinforcement and process of production of rubber composition containing modified carbon black
US7144943B2 (en) 1997-04-30 2006-12-05 The Yokohama Rubber Co., Ltd. Process for production of modified carbon black for rubber reinforcement and process of production of rubber composition containing modified carbon black
WO2008047917A1 (en) * 2006-10-20 2008-04-24 Denki Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha Granular acetylene black, process for production thereof, and composition
US8119033B2 (en) 2006-10-20 2012-02-21 Denki Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha Granulated acetylene black, process for producing it and its composition
JP2008280450A (ja) * 2007-05-11 2008-11-20 Dainichiseika Color & Chem Mfg Co Ltd 塗布液
CN119912828A (zh) * 2025-01-20 2025-05-02 广东石油化工学院 一种炭黑-硅酸盐杂化粒子及其制备方法和应用

Also Published As

Publication number Publication date
JP3676875B2 (ja) 2005-07-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2788212B2 (ja) 表面処理カーボンブラック及びそれを用いたゴム組成物
EP0799854B1 (en) Rubber composition comprising carbon black having surface treated with silica
JP3526676B2 (ja) ゴム補強用表面処理カーボンブラックの製法
KR100321269B1 (ko) 고무보강용변성카본블랙의제조방법,고무보강용변성카본블랙을함유하는고무조성물및이의제조방법
JP3986129B2 (ja) ゴム補強用変性カーボンブラック含有ゴム組成物の製造方法
JPH09118780A (ja) タイヤ用ゴム組成物
US6652641B2 (en) Process for production of modified carbon black for rubber reinforcement and rubber composition containing modified carbon black
EP2754689B1 (en) Composite and method for producing the same, rubber composition, and pneumatic tire
US6020068A (en) Process for the production of surface-treated carbon black for the reinforcement of rubbers
JP3676875B2 (ja) ゴム補強用表面処理カーボンブラックの製造方法
JPH10292127A (ja) 表面処理されたカーボンブラックおよびそれを用いたゴム組成物
JP3542306B2 (ja) タイヤトレッド用ゴム組成物
JPH11100525A (ja) ゴム補強用変性カーボンブラックの製法及びそれを含むゴム組成物
JP2000226532A (ja) ゴム補強用変性カーボンブラックの製造方法及びそれを用いたゴム組成物
JP3608857B2 (ja) ゴム補強用表面処理カーボンブラック含有ゴム組成物
US20040054033A1 (en) Surface-treated carbon black and rubber composition containing the same
KR101224602B1 (ko) 개질된 폴리테트라플루오로에틸렌 파우더를 포함하는 타이어용 고무조성물
JPH10152582A (ja) ゴム補強用充填剤及びそれを用いたゴム組成物
JPH11140235A (ja) ゴム組成物
JP2004292219A (ja) 表面処理されたシリカ及びそれを含むゴム組成物
JP2005029599A (ja) タイヤトレッド用ゴム組成物
JP2019094379A (ja) タイヤ用ゴム組成物の製造方法
JP2002212460A (ja) 改質したシリカ表面処理カーボンブラックおよびそれを用いたゴム組成物

Legal Events

Date Code Title Description
A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20040607

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20040615

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20040809

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20050405

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20050502

R150 Certificate of patent (=grant) or registration of utility model

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090513

Year of fee payment: 4

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090513

Year of fee payment: 4

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100513

Year of fee payment: 5

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110513

Year of fee payment: 6

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110513

Year of fee payment: 6

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120513

Year of fee payment: 7

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120513

Year of fee payment: 7

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130513

Year of fee payment: 8

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130513

Year of fee payment: 8

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130513

Year of fee payment: 8

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140513

Year of fee payment: 9

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

EXPY Cancellation because of completion of term