JPH09302170A

JPH09302170A - 変性ポリエチレン樹脂組成物、易リサイクル性樹脂組成物、多層積層体および容器

Info

Publication number: JPH09302170A
Application number: JP8119208A
Authority: JP
Inventors: Hideshi Kawachi; 秀史河内; Haruhiko Tanaka; 晴彦田中
Original assignee: Mitsui Petrochemical Industries Ltd
Current assignee: Mitsui Petrochemical Industries Ltd
Priority date: 1996-05-14
Filing date: 1996-05-14
Publication date: 1997-11-25

Abstract

(57)【要約】【課題】水蒸気バリヤー性、耐衝撃性、リサイクル性
に優れた多層積層体からなる容器を得る。【解決手段】（Ａ）密度０．８８〜０．９７ｇ／ｃｍ
³のポリエチレン樹脂を不飽和カルボン酸もしくはその
誘導体でグラフト変性した変性ポリエチレン樹脂１００
重量部に対して、酸化防止剤０．０１〜０．５重量部お
よび金属化合物０．０１〜０．４重量部を含み、グラフ
ト変性率が０．０５〜０．５重量％である変性ポリエチ
レン樹脂組成物からなる接着剤層と、（Ｂ）ポリオレフ
ィン樹脂からなる層と、（Ｃ）エチレン・ビニルアルコ
ール共重合体からなる層と、（Ｄ）（Ａ）〜（Ｃ）成分
を含む易リサイクル性樹脂組成物からなるリサイクル層
とが積層された多層積層体からなる容器。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、変性ポリエチレン
樹脂組成物、この組成物を含む易リサイクル性樹脂組成
物、この組成物からなる層が積層された多層積層体、お
よびこの多層積層体からなる容器に関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリオレフィン例えばポリエチレン、ポ
リプロピレンなどはその種類によって水蒸気バリヤー
性、耐衝撃性、耐熱性など優れた特性を有するか、ガス
バリヤー性が十分ではないので、ガスバリヤー性に優れ
るエチレン・ビニルアルコール共重合体と組合わせて使
用される。

【０００３】例えばガスバリヤー性に優れるエチレン・
ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）と水蒸気バリヤ
ー性、耐衝撃性の優れたポリエチレン（ＰＥ）とを組合
わせた多層プラスチックボトルは、小型の食品包装容器
や大型の自動車用ガソリンタンクとして広く使われてい
る。その多層構成は図１に示すような６層構造が一般的
であり、ＰＥ層１とＥＶＯＨ層２との間に接着性樹脂層
３が使用され、ＰＥ層１とＥＶＯＨ層２との層間接着力
を高めている。

【０００４】このようなボトルを製造する多層ブロー成
形においては、一般的に約３０〜４０％のスクラップ
（バリ）が生じ、その再生利用は経済的な見地から不可
避である。したがって、図１に示すように、バリ、スク
ラップ等からなるリサイクル層４が特別に層構成として
用いられる。このリサイクル層４はＰＥ，ＥＶＯＨ，接
着性樹脂の３成分混合物であるが、一般にＰＥとＥＶＯ
Ｈとは相溶性が悪いため、この混合物は押出が不安定に
なり、ひいては多層製品の外観不良につながったり、衝
撃強度等の機械強度の低下が発生する。そのためリサイ
クル層４には、通常ＰＥの未使用品に性能低下を起こさ
ない程度に再生品を少量ブレンドして使用しており、再
生品を十分に有効活用しているとは言い難い。

【０００５】ここで接着性樹脂はＰＥとＥＶＯＨとの相
溶性を改善するための相溶化剤としてある程度の役割を
果しているが、従来の接着性ポリエチレン樹脂では性能
が不十分であった。

【０００６】そこで、多層積層体においてＰＥとＥＶＯ
Ｈに対して優れた接着力を有し、かつ不要部分を再生利
用する際に相溶化剤として優れた機能を発揮する接着性
樹脂が求められていた。

【０００７】このほか水蒸気バリヤー性、耐熱性に優れ
たポリプロピレン（ＰＰ）その他のポリオレフィンとＥ
ＶＯＨとを組合わせて用いる場合も同様の問題点があっ
た。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、ポリ
オレフィン樹脂およびエチレン・ビニルアルコール共重
合体に対して優れた接着性を有し、かつ両者の相溶化性
に優れた変性ポリエチレン樹脂組成物を提供することで
ある。

【０００９】本発明の他の目的は、ポリオレフィン樹脂
とエチレン・ビニルアルコール共重合体との相溶性が改
善されており、両者が均一に分散して優れた衝撃強度そ
の他の特性を有する易リサイクル性樹脂組成物を提供す
ることである。

【００１０】本発明のさらに他の目的は上記のような変
性ポリエチレン樹脂組成物または易リサイクル性樹脂組
成物を用い、優れた特性を有する多層積層体およびこれ
からなる容器を提供することである。

【００１１】

【課題を解決するための手段】本発明は次の変性ポリエ
チレン樹脂組成物、易リサイクル性樹脂組成物、多層積
層体および容器である。（１）（Ａ）（ａ１）密度０．８８〜０．９７ｇ／ｃｍ
³のポリエチレン樹脂を不飽和カルボン酸もしくはその
誘導体でグラフト変性した変性ポリエチレン樹脂と、
（ａ２）酸化防止剤と、（ａ３）金属酸化物、金属水酸
化物、金属炭酸塩、金属硫酸塩、金属ケイ酸塩および高
級脂肪酸の金属塩からなる群から選ばれる１種以上の金
属化合物とを含む組成物であって、グラフト変性率が
０．０５〜０．５重量％であり、各成分の配合割合が変
性ポリオレフィン樹脂（ａ１）１００重量部に対して酸
化防止剤（ａ２）０．０１〜０．５重量部、金属化合物
（ａ３）０．０１〜０．４重量部であることを特徴とす
る変性ポリエチレン樹脂組成物。（２）ポリエチレン樹脂がエチレン・α−オレフィン共
重合体であることを特徴とする上記（１）記載の変性ポ
リエチレン樹脂組成物。（３）不飽和カルボン酸もしくはその誘導体が無水マレ
イン酸であることを特徴とする上記（１）または（２）
記載の変性ポリエチレン樹脂組成物。（４）金属化合物（ａ３）が天然または合成ハイドロタ
ルサイトであることを特徴とする上記（１）ないし
（３）のいずれかに記載の変性ポリエチレン樹脂組成
物。（５）接着用組成物であることを特徴とする上記（１）
ないし（４）のいずれかに記載の変性ポリエチレン樹脂
組成物。（６）（Ａ）上記（１）ないし（５）のいずれかに記載
の変性ポリエチレン樹脂組成物、（Ｂ）ポリオレフィン樹脂、および（Ｃ）エチレン・ビニルアルコール共重合体を含むこと
を特徴とする易リサイクル性樹脂組成物。（７）ポリオレフィン樹脂（Ｂ）が密度０．９２〜０．
９７ｇ／ｃｍ³のポリエチレンであることを特徴とする
上記（６）記載の易リサイクル性樹脂組成物。（８）（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）成分からなる組成物
が（Ａ）成分からなる層と、（Ｂ）成分からなる層と、
（Ｃ）成分からなる層とが積層された多層積層体のリサ
イクル品であることを特徴とする上記（６）または
（７）記載の易リサイクル性樹脂組成物。（９）（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）成分からなる組成物
が（Ａ）成分からなる層と、（Ｂ）成分からなる層と、
（Ｃ）成分からなる層と、（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）
成分含む易リサイクル性樹脂組成物からなるリサイクル
層とが積層された多層積層体のリサイクル品であること
を特徴とする上記（６）または（７）記載の易リサイク
ル性樹脂組成物。（１０）（Ａ）上記（１）ないし（５）のいずれかに記
載の変性ポリエチレン樹脂組成物からなる層が、（Ｂ）ポリオレフィン樹脂からなる層と、（Ｃ）エチレン・ビニルアルコール共重合体からなる層
との間に積層されていることを特徴とする多層積層体。（１１）（Ｂ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／（Ｂ）の各
層の積層体からなる上記（１０）記載の多層積層体。（１２）（Ａ）上記（１）ないし（５）のいずれかに記
載の変性ポリエチレン樹脂組成物からなる層が、（Ｃ）エチレン・ビニルアルコール共重合体からなる層
と、（Ｄ）請求項６ないし９のいずれかに記載の易リサイク
ル性樹脂組成物からなる層との間に積層されていること
を特徴とする多層積層体。（１３）（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／（Ｄ）の各
層の積層体からなる上記（１２）記載の多層積層体。（１４）（Ｂ）ポリオレフィン樹脂からなる層がさらに
積層された上記（１２）または（１３）記載の多層積層
体。（１５）（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／
（Ｄ）、（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）、または
（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／（Ｄ）／
（Ｃ）の各層の積層体からなる上記（１４）記載の多層
積層体。（１６）上記（１０）ないし（１５）のいずれかに記載
の多層積層体からなることを特徴とする容器。

【００１２】《変性前ポリエチレン樹脂》本発明で
（Ａ）成分の変性ポリエチレン樹脂組成物に用いる変性
前のポリエチレン樹脂は、密度０．８８〜０．９７ｇ／
ｃｍ³、好ましくは０．８９〜０．９６ｇ／ｃｍ³のポリ
エチレン樹脂である。このようなポリエチレン樹脂はエ
チレンの単独重合体であってもよいし、エチレンと他の
オレフィンとの共重合体であってもよい。エチレンと共
重合する上記オレフィンとしては、プロピレン、１−ブ
テン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−
オクテン、１−デセン等の炭素数２〜１０のα−オレフ
ィンなどがあげられる。

【００１３】本発明においては、変性前のポリエチレン
樹脂としてはエチレン・α−オレフィン共重合体が好ま
しい。エチレンと共重合させるα−オレフィンとして
は、上記α−オレフィンがあげられるが、特に１−ブテ
ン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペ
ンテンが好ましい。

【００１４】エチレン・α−オレフィン共重合体におい
て、エチレンから導かれる構造単位は８０モル％以上１
００モル％未満、好ましくは９０〜９９モル％、α−オ
レフィンから導かれる構造単位は０モル％を超え２０モ
ル％以下、好ましくは１〜１０モル％であるのが望まし
い。変性前のエチレン・α−オレフィン共重合体は、Ａ
ＳＴＭＤ１２３８Ｄによる１９０℃、２．１６ｋｇ荷
重におけるメルトフローレート〔ＭＦＲ（１９０℃）〕
が２０〜０．００１ｇ／１０分、好ましくは１０〜０．
１ｇ／１０分であるものが望ましい。

【００１５】本発明で使用する変性前のポリエチレン樹
脂の製造方法は特に限定されず、例えばチタン（Ｔｉ）
系、バナジウム（Ｖ）系、ジルコニウム（Ｚ）系などの
触媒を用いて、公知の方法で調製することができる。

【００１６】《変性ポリエチレン樹脂（ａ１）》本発明
で用いる変性ポリエチレン樹脂（ａ１）は、上述した変
性前のポリエチレン樹脂を不飽和カルボン酸もしくはそ
の誘導体でグラフト変性したグラフト変性物である。

【００１７】上記不飽和カルボン酸またはその誘導体と
しては、具体的にはアクリル酸、メタクリル酸、α−エ
チルアクリル酸、マレイン酸、フマール酸、イタコン
酸、シトラコン酸、テトラヒドロフタル酸、メチルテト
ラヒドロフタル酸、エンドシス−ビシクロ［２，２，
１］ヘプト−５−エン−２，３−ジカルボン酸（ナジッ
ク酸〔商標〕）等の不飽和カルボン酸、およびこれらの
酸ハライド、アミド、イミド、酸無水物、エステル等の
誘導体などがあげられる。これらの中では、不飽和ジカ
ルボン酸もしくはその酸無水物が好適であり、特にマレ
イン酸、ナジック酸（商標）、またはこれらの酸無水物
が好適である。

【００１８】ポリエチレン樹脂のグラフト変性は公知の
方法で行うことができ、例えば前記ポリエチレン樹脂を
有機溶媒に溶解し、次いで得られた溶液に不飽和カルボ
ン酸またはその誘導体およびラジカル開始剤などを加
え、通常６０〜３５０℃、好ましくは８０〜１９０℃の
温度で、０．５〜１５時間、好ましくは１〜１０時間反
応させることにより行われる。

【００１９】上記の有機溶媒は、ポリエチレン樹脂を溶
解することができる有機溶媒であれば特に制限なく使用
することができる。このような有機溶媒としては、ベン
ゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒、
ペンタン、ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素系溶
媒などがあげられる。

【００２０】また別のグラフト変性方法として、押出機
などを使用して、無溶媒で、ポリエチレン樹脂と、不飽
和カルボン酸もしくはその誘導体とを反応させて変性ポ
リエチレン樹脂（ａ１）を調製することができる。この
場合の反応条件は、反応温度が通常ポリエチレン樹脂の
融点以上、具体的には１２０〜３５０℃、反応時間が通
常０．５〜１０分間である。

【００２１】公知のいずれのグラフト変性方法を採用す
るにしても、上記グラフトモノマーとしての不飽和カル
ボン酸もしくはその誘導体を効率よくグラフト共重合さ
せるために、ラジカル開始剤の存在下に反応を実施する
ことが好ましい。

【００２２】上記ラジカル開始剤としては、有機ペルオ
キシド、有機ペルエステル、例えばベンゾイルペルオキ
シド、ジクロルベンゾイルペルオキシド、ジクミルペル
オキシド、ジ−ｔ−ブチルペルオキシド、２，５−ジメ
チル−２，５−ジ（ペルオキシドベンゾエート）ヘキシ
ン−３，１，４−ビス（ｔ−ブチルペルオキシイソプロ
ピル）ベンゼン、ラウロイルペルオキシド、ｔ−ブチル
ペルアセテート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−
ブチルペルオキシ）ヘキシン−３，２，５−ジメチル−
２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、ｔ−ブ
チルペルベンゾエート、ｔ−ブチルペルフェニルアセテ
ート、ｔ−ブチルペルイソブチレート、ｔ−ブチルペル
−ｓｅｃ−オクトエート、ｔ−ブチルペルピバレート、
クミルペルピバレートおよびｔ−ブチルペルジエチルア
セテート；アゾ化合物、例えばアゾビスイソブチロニト
リル、ジメチルアゾイソブチレートなどが用いられる。
これらの中ではジクミルペルオキシド、ジ−ｔ−ブチル
ペルオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブ
チルペルオキシ）ヘキシン−３，２，５−ジメチル−
２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、１，４
−ビス（ｔ−ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン
などのジアルキルペルオキシドが好ましい。ラジカル開
始剤は、変性前のポリエチレン樹脂１００重量部に対し
て、通常０．００１〜１重量部の割合で用いられる。

【００２３】本発明で用いる変性ポリエチレン樹脂（ａ
１）中における不飽和カルボン酸もしくはその誘導体か
ら誘導されるグラフト基のグラフト量（グラフト変性
率）は通常０．０５〜１０重量％、好ましくは０．０５
〜５重量％となるグラフト量が望ましい。

【００２４】（ａ１）成分としては前記変性ポリエチレ
ン樹脂を単独で使用することもできるし、変性ポリエチ
レン樹脂に変性前（未変性）のポリエチレン樹脂および
／またはオレフィン系エラストマーなど他の樹脂をブレ
ンドしたブレンド物を使用することもできる。（ａ１）
成分として変性ポリエチレン樹脂を用いる場合およびブ
レンド物を使用する場合とも、変性ポリエチレン樹脂組
成物（Ａ）全重量に占めるグラフト基の割合（グラフト
変性率）は０．０５〜０．５重量％、好ましくは０．０
８〜０．５重量％とする。

【００２５】変性ポリエチレン樹脂（ａ１）に配合され
る上記オレフィン系エラストマーとしては、例えばポリ
イソブチレン、エチレン・プロピレンゴム、エチレン・
１−ブテンゴム、エチレン・１−オクテンゴム、ブチル
ゴム、ブタジエンゴム、スチレン・ブタジエンゴム、エ
チレン・ブタジエンゴム、イソプレンゴムなどがあげら
れる。またこれらのオレフィン系エラストマーを前記不
飽和カルボン酸もしくはその誘導体で変性した変性エラ
ストマーも例示することができる。これらの中では、ポ
リイソブチレン、エチレン・プロピレンゴム、エチレン
・１−ブテンゴム、エチレン・１−オクテンゴム、およ
びこれらの変性物が好ましい。オレフィン系エラストマ
ーは本発明の性能を損わない範囲で使用することができ
るが、その配合量は通常変性ポリエチレン樹脂１００重
量部に対して３０重量部以下、好ましくは２０重量部以
下である。

【００２６】《酸化防止剤（ａ２）》本発明において変
性ポリエチレン樹脂（Ａ）に配合される酸化防止剤（ａ
２）としては、通常ポリオレフィンに用いられているフ
ェノール系抗酸化剤、リン系抗酸化剤、イオウ系抗酸化
剤等を単独でまたは組合せて使用することができるが、
フェノール系抗酸化剤とリン系抗酸化剤とを組合せて使
用するのが好ましい。

【００２７】上記フェノール系抗酸化剤としては、２，
６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨ
Ｔ）、ｏ−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨ
Ａ）、テトラキス〔メチレン−３−（３，５−ジ−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネー
ト〕メタン（イルガノックス１０１０）、４，４′−ブ
チリデンビス（６−ｔｅｒｔ−ブチル−ｍ−クレゾー
ル）（ＳＷＰ）、１，１−ビス（４−オキシフェニル）
シクロヘキサン、１，３，５−トリメチル−２，４，６
−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロ
キシベンゼン）、２，６−ビス（２′−ヒドロキシ−
３′−ｔｅｒｔ−ブチル−５′−メチルベンジル）−４
−メチルフェノール、２，２−チオビス（４−メチル−
６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、ｐ−ヒドロキシ−
ジフェニルアミン、トコフェロール等のヒドロキシクロ
マン誘導体などがあげられる。

【００２８】前記リン系抗酸化剤としては、トリス
（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）フォスファ
イト（イルガフォス１６８）、ビス（２，６−ジ−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリト
ール−ジ−フォスファイト（ＭａｒｋＰＥＰ−３
６）、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェ
ニル）４，４−ビフェニレンジフォスファイト（Ｐ−Ｅ
ＰＱ）などが例示できる。

【００２９】前記イオウ系抗酸化剤としては、ジラウリ
ル−チオジプロピオネート（ＤＬＴＰ）、ジステアリル
チオジプロピオネート（ＤＳＴＰ）等が例示される。酸
化防止剤（ａ２）の配合量は、変性ポリエチレン樹脂
（ａ１）１００重量部に対して０．０１〜０．５重量部
であることが好ましく、さらに好ましくは０．０１〜
０．３重量部である。２種以上の酸化防止剤（ａ２）を
併用する場合は、合計量が上記範囲となるように配合す
る。本発明ではフェノール系抗酸化剤とリン系抗酸化剤
との併用が好ましいが、この場合のフェノール系抗酸化
剤とリン系抗酸化剤との重量比は５：１〜１：５である
のが好ましい。

【００３０】《金属化合物（ａ３）》本発明において変
性ポリエチレン樹脂（Ａ）に配合される金属化合物（ａ
３）の金属としては、ＩＵＰＡＣ無機化学命名法改訂版
（１９８９）による族番号１〜１８で表示される長周期
型の元素の周期表において、１、２、３、４、５、１
２、１３または１４族に属する元素があげられ、ナトリ
ウム、カリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロン
チウム、バリウム、亜鉛、カドミウム、アルミニウム、
ケイ素、スズ、鉛、チタン等が好適に使用される。

【００３１】またこれらの金属化合物（ａ３）として好
適に使用されるものとしては、酸化マグネシウム、酸化
カルシウム、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素、二酸化
チタン等の金属酸化物；水酸化マグネシウム、水酸化カ
ルシウム、水酸化アルミニウム、オルソチタン酸等の金
属水酸化物；炭酸カリウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸
ナトリウム、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム等の金
属炭酸塩；硫酸マグネシウム、硫酸カルシウム、硫酸バ
リウム、硫酸アルミニウム等の金属硫酸塩；メタケイ酸
ナトリウム、無水ケイ酸ナトリウム、メタケイ酸リチウ
ム、無水ケイ酸リチウム、メタケイ酸カリウム、無水ケ
イ酸カリウム、ケイ酸マグネシウム、メタケイ酸マグネ
シウム、ケイ酸カルシウム等の他、アルミケイ酸塩等の
ケイ酸塩などがあげられる。これらは天然品、合成品い
ずれでもよく、２種以上の混合物でもよい。天然品には
タルク、ベントナイト、ハイドロタルサイト等も例示さ
れる。

【００３２】また高級脂肪酸の金属塩としては、炭素数
７〜２３、特に１１〜２１のカルボン酸の金属塩があげ
られ、ラウリン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ベヘ
ン酸などの直鎖脂肪族カルボン酸のナトリウム塩、マグ
ネシウム塩、カルシウム塩、亜鉛塩を好適に使用するこ
とができる。

【００３３】これらの金属化合物（ａ３）は、固体の場
合粒度が細かいほど好ましいが、少なくとも１５０μｍ
以下、特に４０μｍ以下の平均粒径があれば十分であ
る。また形状は扁平、塊状、針状その他の形状であって
もよいが、好ましくは丸みを帯びた形状、特に球状が好
適である。

【００３４】金属化合物（ａ３）の配合量は、変性ポリ
エチレン樹脂（ａ１）１００重量部に対して０．０１〜
０．４重量部であることが好ましい。２種以上の金属化
合物（ａ３）を併用する場合は、合計量が上記範囲とな
るように配合する。金属化合物（ａ３）の配合量が０．
０１重量部未満の場合は有効な作用を起さないし、０．
４重量部を超えると発泡等の成形不良を引起す原因とな
る。

【００３５】《ポリオレフィン樹脂（Ｂ）》本発明で用
いるポリオレフィン（Ｂ）としては、ポリエチレン、ポ
リプロピレン、ポリブテンなど、それぞれの特性に応じ
て任意のものが使用できる。水蒸気バリヤー性、耐衝撃
性に優れたポリオレフィン樹脂（Ｂ）としては、ポリエ
チレンが用いられる。また水蒸気バリヤー性、耐熱性に
優れたポリオレフィン樹脂（Ｂ）としてはポリプロピレ
ンが用いられる。

【００３６】（Ｂ）成分としてポリエチレンを使用する
場合は、密度０．９２〜０．９７ｇ／ｃｍ³、好ましく
は０．９４〜０．９７ｇ／ｃｍ³、ＡＳＴＭＤ１２３
８Ｄによる１９０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルト
フローレート〔ＭＦＲ（１９０℃）〕０．０１〜５ｇ／
１０分、好ましくは０．０１〜１ｇ／１０分の高分子量
の高密度ポリエチレンが好ましい。

【００３７】（Ｂ）成分として使用するポリエチレンは
エチレン単独重合体であっても、エチレンとα−オレフ
ィンとのランダム共重合体であってもよい。後者の場
合、α−オレフィンから導かれる構造単位は１０モル％
以下、好ましくは５モル％以下であるのが望ましい。上
記α−オレフィンとしては、例えばプロピレン、１−ブ
テン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−
オクテン、１−デセン等の炭素数３〜１０のα−オレフ
ィンがあげられる。

【００３８】ポリオレフィン樹脂（Ｂ）には、後述の易
リサイクル性樹脂組成物（Ｄ）が本発明の目的を損わな
い範囲で混入していてもよい。

【００３９】《エチレン・ビニルアルコール共重合体
（Ｃ）》本発明で用いるエチレン・ビニルアルコール共
重合体（Ｃ）（以下、ＥＶＯＨと略記する場合がある）
は、エチレンと酢酸ビニル等のビニルエステル類との共
重合体のケン化物である。

【００４０】エチレン・ビニルアルコール共重合体
（Ｃ）中のエチレンから導かれる構造単位は１５〜６０
モル％、好ましくは２５〜５０モル％、共重合モノマー
から導かれる構造単位は８５〜４０モル％、好ましくは
７５〜５０モル％であるのが望ましい。

【００４１】エチレン含有量が上記範囲にある場合、エ
チレン・ビニルアルコール共重合体（Ｃ）は成形可能温
度と分解温度との間に差があり成形が容易であり、かつ
ガス透過抵抗性（ガスバリヤー性）、機械的性質に優れ
ており、このようなエチレン・ビニルアルコール共重合
体（Ｃ）からなる層を積層することにより、後述のガス
透過抵抗性に優れた多層積層体が得られる。また容易に
リサイクルして多層積層体を得ることができ、資源の有
効利用が可能になる。

【００４２】エチレン・ビニルアルコール共重合体
（Ｃ）のケン化度は８０〜１００％、好ましくは９０〜
１００％であるのが望ましい。ケン化度が上記範囲にあ
る場合、エチレン・ビニルアルコール共重合体（Ｃ）は
機械的性質、耐油性、耐水性に優れている。

【００４３】本発明で使用するエチレン・ビニルアルコ
ール共重合体（Ｃ）には、本発明の目的を損なわない範
囲で他の重合体、例えばナイロン、ポリエステル、ポリ
オレフィン、ポリカーボネート、アイオノマー樹脂、ポ
リ酢酸ビニル、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、アクリル樹
脂、塩化ビニル樹脂等が混合されていてもよく、またエ
ポキシ化合物、イソシアネート化合物等で変性されてい
てもよい。

【００４４】《易リサイクル性樹脂組成物（Ｄ）》本発
明の易リサイクル性樹脂組成物（Ｄ）は、前記変性ポリ
エチレン樹脂（Ａ）、ポリオレフィン樹脂（Ｂ）および
エチレン・ビニルアルコール共重合体（Ｃ）を含む組成
物である。各成分の配合量は（Ａ）成分２〜３０重量
％、好ましくは４〜２０重量％、（Ｂ）成分９７〜５０
重量％、好ましくは９４〜７５重量％、（Ｃ）成分１〜
２０重量％、好ましくは２〜１０重量％であるのが望ま
しい。

【００４５】（Ａ）〜（Ｃ）の各成分は新品を使用する
こともできるし、（Ａ）〜（Ｃ）成分からなる各層が積
層された多層積層体のスクラップ、バリ等の不要部分を
リサイクル（再利用）して、このようなリサイクル品を
各成分の成分原料とすることもできる。リサイクル品を
使用する場合、（Ａ）〜（Ｃ）のすべての成分を全量リ
サイクル品から供給することもできるし、新品と混合し
て使用することもできる。

【００４６】上記多層積層体としては、（Ａ）成分から
なる層（以下、Ａ層という場合がある）、（Ｂ）成分か
らなる層（以下、Ｂ層という場合がある）および（Ｃ）
成分からなる層（以下、Ｃ層という場合がある）が積層
された多層積層体が利用できるほか、このような多層積
層体を再利用して成形した多層積層体、すなわちＡ層、
Ｂ層およびＣ層に加えて、（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）
成分の混合樹脂（Ｄ）からなるリサイクル層が積層され
た多層積層体などが利用できる。

【００４７】上記の多層積層体を利用する場合は、
（Ａ）〜（Ｃ）の各層の積層体、または（Ａ）〜（Ｃ）
の各層にこれらのリサイクル品からなるリサイクル層
（Ｄ）がさらに積層された多層積層体を粉砕し、これを
溶融混合して均質化することにより得られる。

【００４８】《多層積層体》本発明の多層積層体は、変
性ポリエチレン樹脂組成物（Ａ）からなるＡ層がポリオ
レフィン樹脂（Ｂ）からなるＢ層と、エチレン・ビニル
アルコール共重合体（Ｃ）からなるＣ層との間に積層さ
れている多層積層体；変性ポリエチレン樹脂組成物
（Ａ）からなるＡ層がエチレン・ビニルアルコール共重
合体（Ｃ）からなるＢ層と、易リサイクル性樹脂組成物
（Ｄ）からなる（Ｄ）層との間に積層されている多層積
層体；後者にさらにポリオレフィン樹脂（Ｂ）からなる
Ｂ層が積層された多層積層体；ならびにこれらが組合わ
された多層積層体などである。

【００４９】上記の多層積層体の例としては、（Ｂ）／
（Ａ）／（Ｃ）、（Ｂ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／
（Ｂ）、（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）、（Ｂ）／（Ａ）／
（Ｃ）／（Ａ）／（Ｄ）、（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／
（Ｃ）、（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／
（Ａ）、（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／
（Ｄ）、（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／
（Ｄ）／（Ｂ）、（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）／
（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／（Ｂ）、（Ｂ）／（Ｄ）／
（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／（Ｄ）、
（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／（Ｃ）／
（Ａ）／（Ｄ）／（Ｂ）などの各層の積層体があげられ
る。

【００５０】これらの中ではポリオレフィン樹脂（Ｂ）
からなるＢ層または易リサイクル性樹脂組成物（Ｄ）か
らなるＤ層が両側の層に積層された多層積層体、特にポ
リオレフィン樹脂（Ｂ）からなるＢ層が両側の層に積層
された多層積層体が好ましい。本発明の多層積層体は、
例えば押出シート成形、キャスト成形、インフレーショ
ン成形、フロー成形などにより所望の形態に成形するこ
とができる。

【００５１】多層積層体全体の厚さに対する各層の厚さ
の比率は、接着剤層となる変性ポリエチレン樹脂組成物
（Ａ）からなるＡ層が１〜２０％、外層となるポリオレ
フィン樹脂層（Ｂ）からなるＢ層が３０〜９５％、ガス
バリヤー層となるＥＶＯＨ（Ｃ）からなるＣ層が１〜２
０％、易リサイクル性樹脂組成物（Ｄ）からなるＤ層が
２０〜６０％とするのが好ましい。

【００５２】上記の多層積層体において、変性ポリエチ
レン樹脂層（Ａ）は接着剤層となり、ポリエチレン樹脂
（Ａ）からなるＡ層または易リサイクル性樹脂組成物
（Ｄ）からなるＤ層と、エチレン・ビニルアルコール共
重合体（Ｃ）からなるＣ層とを接着するために用いられ
る。Ｂ層とＤ層は接着性が良好であり、直接積層するこ
とができる。

【００５３】上記の接着剤層として用いる変性ポリエチ
レン樹脂組成物（Ａ）はリサイクル層となるＤ層におい
てはポリオレフィン樹脂（Ｂ）とＥＶＯＨ（Ｃ）との相
溶化剤としての役割を果たす。この場合変性ポリエチレ
ン樹脂組成物（Ａ）のグラフト変性率が低すぎると、Ｅ
ＶＯＨ（Ｃ）との接着力が低下するばかりでなく、リサ
イクル層（Ｄ）内での相溶化剤としての機能が低くな
り、ＥＶＯＨ（Ｃ）の分散粒子径が大きくなり、ひいて
は多層積層体の機械的強度低下を招く。

【００５４】また通常商業生産においてはリサイクル層
は熱履歴を何度も受けるため、接着剤層にある程度の酸
化防止剤を含まなければ熱劣化を起こし、相溶化剤とし
ての機能が低下するが、本発明では変性ポリエチレン樹
脂組成物（Ａ）中に酸化防止剤（ａ２）を含むため、リ
サイクル時の熱劣化が防止される。

【００５５】一般にＥＶＯＨ（Ｃ）はポリエチレンや変
性ポリエチレン樹脂組成物に比べて熱劣化しやすい樹脂
であり、黄変やゲル化を起こしやすい。リサイクル使用
する場合、外層のＰＥの触媒残渣に起因して発生する塩
酸によってＥＶＯＨのゲル化は促進される。ＥＶＯＨ層
（Ｃ）に隣接する接着剤層（Ａ）に塩酸吸収剤として金
属化合物（ａ３）を配合することにより、この黄変やゲ
ル化を効率的に抑えることが可能である。

【００５６】この金属化合物（ａ３）の配合量が少なす
ぎると黄変やゲル化を抑えることができない。一方多量
に配合した場合は、押出時に発泡して成形不良を引起し
たり、逆に接着力の低下を招いたり、また多層積層体の
機械的強度低下を招くので好ましくない。

【００５７】本発明の多層積層体は、優れた層間接着力
を示すばかりでなく、リサイクル層の機械的強度低下は
少ない。すなわち変性ポリエチレン樹脂組成物（Ａ）は
層間接着力とともに、相溶化性を有することから、ポリ
オレフィン樹脂（Ｂ）とＥＶＯＨ（Ｃ）との相溶性が高
くなり、易リサイクル性樹脂組成物（Ｄ）の均一性が高
くなる。このためリサイクル層（Ｄ）が押出成形に際し
て均一かつ安定して成形され、ゲル化その他の不均一成
形は起こらず、このため衝撃強度、引張り伸び等の機械
的強度ならびに外観に優れ、黄変性もない。

【００５８】《容器》本発明の容器は前記のような多
層積層体を容器状に成形したものである。容器の形状と
してはタンク、ボトル、カップ、トレイなど、任意の形
状のものとすることができる。これらの容器は外層とし
てポリオレフィン樹脂層（Ｄ）、リサイクル層（Ｄ）と
するのが好ましいが、特にポリオレフィン樹脂層（Ｄ）
とするのが好ましい。内層も同様とするのが好ましい。

【００５９】上記の容器はブロー成形、圧空または真空
成形等により成形することができ、タンク、ボトル等の
場合はブロー成形により成形することができる。このよ
うな容器は特に大型容器として有利に使用でき、例えば
自動車用のガソリンタンクとして好適に使用できる。ガ
ソリンタンクとして使用する場合、層間接着性に優れる
ことから、ガソリンやガソホール等を充填しても層間剥
離やリサイクル層の劣化を生ずることなく、長期にわた
り使用可能である。

【００６０】

【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図面
により説明する。図１においてＰＥ層１としてポリエチ
レン樹脂層（Ｂ）からなるＢ層、ＥＶＯＨ層２としてＥ
ＶＯＨ（Ｃ）からなるＣ層、接着性樹脂層３として変性
ポリエチレン樹脂組成物（Ａ）からなるＡ層、リサイク
ル層４として易リサイクル性樹脂組成物（Ｄ）からなる
Ｄ層が用いられている。ＰＥ層１またはリサイクル層４
とＥＶＯＨ層２との間に接着性樹脂層３が積層され、隣
接するＰＥ層１とリサイクル層４とは直接積層されてい
る。

【００６１】図１の多層積層体はガソリンタンク等の容
器に用いられるものであり、ＰＥ層１が水蒸気バリヤー
性、耐衝撃性を有し、リサイクル層４もほぼこれに近い
特性を有し、ＥＶＯＨ層２がガスバリヤー性を有し、接
着性樹脂層３がこれらの各層の接着性を有するため、ガ
スバリヤー性、水蒸気バリヤー性とともに、耐衝撃性そ
の他の機械的特性に優れた容器が得られる。

【００６２】図１の層構成はガソリンタンク等の容器に
適したものであるが、他の目的の多層積層体の層構成と
しては、その目的に応じて各層の材質、積層順序等を変
更することができる。

【００６３】

【実施例】次に実施例をあげて本発明をさらに具体的に
説明するが、本発明はこれら実施例になんら制約される
ものではない。実施例１〜３《変性ポリエチレン樹脂組成物の製造》密度＝０．９２
ｇ／ｃｍ³、ＡＳＴＭＤ１２３８ＤによるＭＦＲ（１
９０℃）＝２．０ｇ／１０分、１−ブテン含量＝４モル
％のエチレン・ブテン共重合体１００重量部に、無水マ
レイン酸１．０重量部と過酸化物〔パーヘキシン−２５
Ｂ、日本油脂（株）製、商標〕０．０８重量部とを混合
し、得られた混合物を２３０℃に設定した一軸押出機で
溶融グラフト変性することによって変性エチレン・ブテ
ン共重合体（ＭＡＨ−ＰＥ−１）を得た。この変性エチ
レン・ブテン共重合体のグラフト量をＩＲ分析を行った
ところ無水マレイン酸グラフト量は０．９５重量％であ
った。また、ＭＦＲは０．２３ｇ／１０分であった。

【００６４】上記変性エチレン・ブテン共重合体（ＭＡ
Ｈ−ＰＥ−１）に未変性のエチレン・ブテン共重合体を
１５：８５の重量比でブレンドし、このブレンド物１０
０重量部に対してフェノール系安定剤であるイルガノッ
クス１０１０（チバガイギー社製、商標）、リン系安定
剤であるイルガフォス１６８（チバガイギー社製、商
標）、および合成ハイドロタルサイト（平均粒径＝１μ
ｍ）を表１に示す割合で配合した。この配合物を１軸押
出機で溶融混合して、接着剤層として用いる変性ポリエ
チレン樹脂組成物を得た。この組成物の物性を表１に示
す。

【００６５】《対ＥＶＯＨ接着力の評価》エチレン・ビ
ニルアルコール共重合体〔ＥＶＯＨ：エバールＥＰ−
Ｆ、（株）クラレ製、商標、ＭＦＲ（１９０℃）（ＡＳ
ＴＭＤ１２３８、Ｅ）＝１．３ｇ／１０分、密度＝
１．１９ｇ／ｃｍ³、エチレン含有量＝３２モル％、ケ
ン化度＝１００％〕、上記変性ポリエチレン樹脂組成物
および高密度ポリエチレン〔ＨＤＰＥ：ハイゼックス６
２００Ｂ、三井石油化学工業（株）製、商標、密度＝
０．９５８ｇ／ｃｍ³、ＡＳＴＭＤ１２３８Ｄによる
ＭＦＲ（１９０℃）＝０．３５ｇ／１０分〕を用いて、
以下の条件で高さ２００ｍｍ、内容量５００ｍｌの３種
５層ブローボトルを成形した。・成形条件層構成：ＰＥ層／接着剤層／ＥＶＯＨ層／接着剤層／Ｐ
Ｅ層＝１／０．２／０．２／０．２／１ｍｍ成形温度：２３０℃

【００６６】上記ブローボトル側面より１５ｍｍ幅でサ
ンプルを切り出し、接着剤層のＥＶＯＨ層に対する接着
力（対ＥＯＶＨ接着力）をＴ−剥離法、剥離速度５０ｍ
ｍ／分で測定した。結果を表１に示す。

【００６７】《リサイクル性の評価》前記ブローボトル
を粉砕機を用いて粒状にし、これを再度１軸押出機で溶
融混合し、リサイクルペレットを得た。得られたペレッ
トは倉敷紡績（株）製の色差計ＣＯＬＯＲ７１０にてＡ
ＳＴＭ−Ｄ２２４４に準じて黄変度（ｂ値）を測定し
た。次いで加熱溶融プレス成形機を用いて２ｍｍおよび
３ｍｍのプレスシートを成形した。３ｍｍのシートから
ダンベルで打抜いた試験片についてアイゾット衝撃試験
（ＡＳＴＭＤ２５６）により衝撃強度を測定した。２
ｍｍのシートからダンベルで打抜いた試験片について引
張り試験（ＡＳＴＭＤ６３８）を実施し、伸び率を測
定した。

【００６８】フィルム外観Ｌ−ＬＤＰＥ〔ネオゼックス２０１５Ｍ、三井石油化学
工業（株）製、商標、密度＝０．９２０ｇ／ｃｍ³、Ａ
ＳＴＭＤ１２３８ＤによるＭＦＲ（１９０℃）＝１．
０ｇ／１０分〕とリサイクルペレットを用いて下記２種
３層のキャストフィルムを成形し、フィルム外観（目
視）および平滑性を調べることによってリサイクルペレ
ットの分散度を観た。・層構成：Ｌ−ＬＤＰＥ／リサイクルペレット／Ｌ−Ｌ
ＤＰＥ＝５０／１００／５０μｍ上記リサイクル性の評価結果を表１に示す。

【００６９】実施例４、５実施例１〜３で用いた合成ハイドロタルサイトの代わり
にステアリン酸カルシウムを表１に示す割合で使用した
こと以外は実施例１〜３と同様に行った。結果を表１に
示す。

【００７０】実施例６実施例１〜３に示した変性ポリエチレン樹脂組成物に、
さらにエチレン・プロピレンゴム（ＥＰＲ：密度＝０．
８６５ｇ／ｃｍ³、ＡＳＴＭＤ１２３８ＤによるＭＦ
Ｒ（１９０℃）＝０．５ｇ／１０分、エチレン含有量＝
８０モル％）を表１に示す割合で使用したこと以外は実
施例１〜３と同様に行った。結果を表１に示す。

【００７１】比較例１実施例１で使用した変性ポリエチレン樹脂組成物の代わ
りに、表２に示す割合で配合した組成物を使用した以外
は実施例１と同様に行った。結果を表２に示す。表２の
結果からわかるように、接着力が低くかつ相溶化剤とし
ての機能が低く、リサイクル性評価においても良好な結
果は得られなかった。

【００７２】比較例２実施例１で使用した合成ハイドロタルサイトを配合しな
かったこと以外は実施例１と同様に行った。結果を表２
に示す。表２の結果からわかるように、ＥＶＯＨの劣化
に起因する黄変が著しく、かつリサイクル性評価におけ
るフィルム外観も不良であった。

【００７３】比較例３実施例１で使用した合成ハイドロタルサイトの配合量を
０．５重量部に増加した以外は実施例１と同様に行っ
た。結果を表２に示す。表２の結果からわかるように、
ブロー成形時に接着剤層が発泡し、成形品を得ることが
できなかった。

【００７４】比較例４実施例１で用いた変性ポリエチレン樹脂組成物の代わり
に、グラフト量の多い組成物を使用する以外は実施例１
と同様に行った。結果を表２に示す。

【００７５】

【表１】

【００７６】

【表２】

【００７７】

【発明の効果】本発明の変性ポリエチレン樹脂組成物
は、特定の変性ポリエチレン樹脂、酸化防止剤および金
属化合物を特定量含むため、ポリオレフィン樹脂とエチ
レン・ビニルアルコール共重合体との層間接着性に優れ
るとともに、両者の相溶化性にも優れ、このためこれら
の各層からなる多層積層体をリサイクル材として多量に
使用することが可能になる。

【００７８】変性ポリエチレン樹脂としてエチレン・α
−オレフィン共重合体のグラフト変性物を用いることに
より、上記の接着性および相溶化性はさらに高くなり、
特にポリエチレン樹脂とエチレン・ビニルアルコール共
重合体との接着性および相溶化性が高くなる。

【００７９】本発明の易リサイクル性樹脂は前記変性ポ
リエチレン樹脂組成物、ポリオレフィン樹脂およびエチ
レン・ビニルアルコール共重合体からなるため、変性ポ
リエチレン樹脂組成物によりポリオレフィン樹脂とエチ
レン・ビニルアルコール共重合体の相溶性が改善され
て、これらが均一に分散しており、リサイクル材として
多量に用いることが可能であり、リサイクル材として用
いた場合は耐衝撃強度その他の機械的特性などポリオレ
フィン樹脂とほぼ同等の特性が得られる。

【００８０】変性ポリエチレン樹脂としてエチレン・α
−オレフィン共重合体のグラフト変性物を用いることに
より、上記の特性はさらに高くなり、特にポリエチレン
樹脂とエチレン・ビニルアルコール共重合体との組成物
をリサイクルする際に優れた特性を示す。

【００８１】本発明の多層積層体はポリオレフィン樹脂
からなる層および／または前記易リサイクル性樹脂組成
物からなる層と、エチレンビニルアルコールからなる層
との間を変性ポリエチレン樹脂組成物で接着するように
構成されるため、層間接着性に優れ、各層の特性が発揮
される状態で一体化し、層間剥離を起こすことのない積
層体が得られ、リサイクル層もポリオレフィン樹脂層と
ほぼ同等の特性を維持することができる。

【００８２】本発明の容器は上記多層積層体からなるた
め、ガソリン等を充填しても層間剥離は生じることがな
く、耐衝撃強度、ガスバリヤー性等の特性に優れた容器
が得られる。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施形態の多層積層体の断面図である。

【符号の説明】

１ＰＥ層２ＥＶＯＨ層３接着性樹脂層４リサイクル層

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所Ｃ０８Ｋ 3/24 ＫＥＤＣ０８Ｋ 3/24 ＫＥＤ 3/34 ＫＥＦ 3/34 ＫＥＦ 5/00 5/00 5/098 ＫＥＰ 5/098 ＫＥＰＣ０８Ｌ 23/00 ＬＣＧＣ０８Ｌ 23/00 ＬＣＧ 29/04 ＬＧＴ 29/04 ＬＧＴ 51/06 ＬＬＤ 51/06 ＬＬＤ

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（Ａ）（ａ１）密度０．８８〜０．９７
ｇ／ｃｍ³のポリエチレン樹脂を不飽和カルボン酸もし
くはその誘導体でグラフト変性した変性ポリエチレン樹
脂と、（ａ２）酸化防止剤と、（ａ３）金属酸化物、金
属水酸化物、金属炭酸塩、金属硫酸塩、金属ケイ酸塩お
よび高級脂肪酸の金属塩からなる群から選ばれる１種以
上の金属化合物とを含む組成物であって、グラフト変性
率が０．０５〜０．５重量％であり、各成分の配合割合
が変性ポリエチレン樹脂（ａ１）１００重量部に対して
酸化防止剤（ａ２）０．０１〜０．５重量部、金属化合
物（ａ３）０．０１〜０．４重量部であることを特徴と
する変性ポリエチレン樹脂組成物。
【請求項２】ポリエチレン樹脂がエチレン・α−オレ
フィン共重合体であることを特徴とする請求項１記載の
変性ポリエチレン樹脂組成物。
【請求項３】不飽和カルボン酸もしくはその誘導体が
無水マレイン酸であることを特徴とする請求項１または
２記載の変性ポリエチレン樹脂組成物。
【請求項４】金属化合物（ａ３）が天然または合成ハ
イドロタルサイトであることを特徴とする請求項１ない
し３のいずれかに記載の変性ポリエチレン樹脂組成物。
【請求項５】接着用組成物であることを特徴とする請
求項１ないし４のいずれかに記載の変性ポリエチレン樹
脂組成物。
【請求項６】（Ａ）請求項１ないし５のいずれかに記
載の変性ポリエチレン樹脂組成物、（Ｂ）ポリオレフィン樹脂、および（Ｃ）エチレン・ビニルアルコール共重合体を含むことを特徴とする易リサイクル性樹脂組成物。
【請求項７】ポリオレフィン樹脂（Ｂ）が密度０．９
２〜０．９７ｇ／ｃｍ³のポリエチレンであることを特
徴とする請求項６記載の易リサイクル性樹脂組成物。
【請求項８】（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）成分からな
る組成物が（Ａ）成分からなる層と、（Ｂ）成分からな
る層と、（Ｃ）成分からなる層とが積層された多層積層
体のリサイクル品であることを特徴とする請求項６また
は７記載の易リサイクル性樹脂組成物。
【請求項９】（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）成分からな
る組成物が（Ａ）成分からなる層と、（Ｂ）成分からな
る層と、（Ｃ）成分からなる層と、（Ａ）、（Ｂ）およ
び（Ｃ）成分含む易リサイクル性樹脂組成物からなるリ
サイクル層とが積層された多層積層体のリサイクル品で
あることを特徴とする請求項６または７記載の易リサイ
クル性樹脂組成物。
【請求項１０】（Ａ）請求項１ないし５のいずれかに
記載の変性ポリエチレン樹脂組成物からなる層が、（Ｂ）ポリオレフィン樹脂からなる層と、（Ｃ）エチレン・ビニルアルコール共重合体からなる層
との間に積層されていることを特徴とする多層積層体。
【請求項１１】（Ｂ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／
（Ｂ）の各層の積層体からなる請求項１０記載の多層積
層体。
【請求項１２】（Ａ）請求項１ないし５のいずれかに
記載の変性ポリエチレン樹脂組成物からなる層が、（Ｃ）エチレン・ビニルアルコール共重合体からなる層
と、（Ｄ）請求項６ないし９のいずれかに記載の易リサイク
ル性樹脂組成物からなる層との間に積層されていること
を特徴とする多層積層体。
【請求項１３】（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／
（Ｄ）の各層の積層体からなる請求項１２記載の多層積
層体。
【請求項１４】（Ｂ）ポリオレフィン樹脂からなる層
がさらに積層された請求項１２または１３記載の多層積
層体。
【請求項１５】（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）／
（Ａ）／（Ｄ）、（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）、ま
たは（Ｂ）／（Ｄ）／（Ａ）／（Ｃ）／（Ａ）／（Ｄ）
／（Ｃ）の各層の積層体からなる請求項１４記載の多層
積層体。
【請求項１６】請求項１０ないし１５のいずれかに記
載の多層積層体からなることを特徴とする容器。