JPH09306514A - 固体電解質型燃料電池の製造方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池の製造方法Info
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- JPH09306514A JPH09306514A JP8115052A JP11505296A JPH09306514A JP H09306514 A JPH09306514 A JP H09306514A JP 8115052 A JP8115052 A JP 8115052A JP 11505296 A JP11505296 A JP 11505296A JP H09306514 A JPH09306514 A JP H09306514A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 セパレータと空気極との接触抵抗を小さくす
ることにより内部抵抗の小さい高性能の固体電解質型燃
料電池の製造法を提供すること。 【解決手段】 固体電解質層の片面に空気極を配置し、
その反対面に燃料極を配置してなる平板状単電池と、隣
接する単電池同士を電気的に直列に接続し、かつ各単電
池に燃料と酸化剤ガスとを分配するセパレータとを交互
に積層してなる固体電解質型燃料電池の製造方法におい
て、セパレータの空気極に対面する表面に空気極原料成
分が塗布され、１度焼成した後、空気極原料成分の微粉
とオクチル酸塩とを混合したスラリーを接着剤としてセ
パレータと空気極との間に塗布し、１０００℃で２度目
の焼成を行い、接合する。
ることにより内部抵抗の小さい高性能の固体電解質型燃
料電池の製造法を提供すること。 【解決手段】 固体電解質層の片面に空気極を配置し、
その反対面に燃料極を配置してなる平板状単電池と、隣
接する単電池同士を電気的に直列に接続し、かつ各単電
池に燃料と酸化剤ガスとを分配するセパレータとを交互
に積層してなる固体電解質型燃料電池の製造方法におい
て、セパレータの空気極に対面する表面に空気極原料成
分が塗布され、１度焼成した後、空気極原料成分の微粉
とオクチル酸塩とを混合したスラリーを接着剤としてセ
パレータと空気極との間に塗布し、１０００℃で２度目
の焼成を行い、接合する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は内部抵抗が小さい固
体電解質型燃料電池の製造方法に関する。
体電解質型燃料電池の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】最近、例えば空気と水素をそれぞれ、酸
化剤および燃料として、燃料が本来持っている化学エネ
ルギーを直接電気エネルギーに変換する燃料電池が、省
資源、環境保護の観点から注目されている。
化剤および燃料として、燃料が本来持っている化学エネ
ルギーを直接電気エネルギーに変換する燃料電池が、省
資源、環境保護の観点から注目されている。
【０００３】燃料電池の中で固体電解質型燃料電池は、
固体電解質層の両面にそれぞれ空気極、燃料極を配置し
てなる平板状単電池と、隣接する単電池同士を電気的に
直列に接続し、かつ各単電池に燃料と酸化剤ガスとを分
配するセパレータ（またはマニホールドおよびセパレー
タ）とを交互に積層し、燃料極とセパレータの燃料ガス
流通路側との間に金属メッシュを介在し、空気極とセパ
レータとの間は単に両者の材料間で面接触させ、単電池
の固体電解質層とセパレータの間にはシール剤またはガ
スケットを介在し、上部より荷重をかけてスタックに積
層したものである。
固体電解質層の両面にそれぞれ空気極、燃料極を配置し
てなる平板状単電池と、隣接する単電池同士を電気的に
直列に接続し、かつ各単電池に燃料と酸化剤ガスとを分
配するセパレータ（またはマニホールドおよびセパレー
タ）とを交互に積層し、燃料極とセパレータの燃料ガス
流通路側との間に金属メッシュを介在し、空気極とセパ
レータとの間は単に両者の材料間で面接触させ、単電池
の固体電解質層とセパレータの間にはシール剤またはガ
スケットを介在し、上部より荷重をかけてスタックに積
層したものである。
【０００４】一般に、単電池はイットリアなどをドープ
したジルコニア焼結体（ＹＳＺ）からなる固体電解質層
を燃料極と空気極が両側から挟んでいる。セパレータは
ランタンクロマイトで作られている。
したジルコニア焼結体（ＹＳＺ）からなる固体電解質層
を燃料極と空気極が両側から挟んでいる。セパレータは
ランタンクロマイトで作られている。
【０００５】上述のスタックの積層の際に上方からかけ
る荷重により、空気極とランタンクロマイトセパレータ
とを接触させている。
る荷重により、空気極とランタンクロマイトセパレータ
とを接触させている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】従来、固体電解質型燃
料電池のランタンクロマイトセパレータと空気極との間
は、両材料を接触させているだけなので、接触抵抗が大
きく、また、電池作動中におけるセパレータや単電池の
変形により接触が良好にとれない場合があり、この結果
燃料電池の性能が低下する欠点があった。
料電池のランタンクロマイトセパレータと空気極との間
は、両材料を接触させているだけなので、接触抵抗が大
きく、また、電池作動中におけるセパレータや単電池の
変形により接触が良好にとれない場合があり、この結果
燃料電池の性能が低下する欠点があった。
【０００７】本発明は上述の点にかんがみてなされたも
ので、内部抵抗の小さい高性能の固体電解質型燃料電池
の製造法を提供することを目的とする。
ので、内部抵抗の小さい高性能の固体電解質型燃料電池
の製造法を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明は固体電解質層の片面に（Ｌａ1-p Ｃp ）
（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 で作られた空気極を配置し、その
反対面に燃料極を配置してなる平板状単電池と、隣接す
る単電池同士を電気的に直列に接続し、かつ各単電池に
燃料と酸化剤ガスとを分配する（Ｌａ1-x Ａx ）（Ｃｒ
1-y Ｂy ）Ｏ3 で作られたセパレータとを交互に積層し
てなる固体電解質型燃料電池の製造方法において、前記
セパレータの表面に（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）
Ｏ3 が塗布、焼成された後、（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ
1-q Ｄq ）Ｏ3 のスラリーが接着剤として前記セパレー
タと前記空気極との間に塗布され且つ１０００〜１５０
０℃に加熱、接合され、ここで、ＡはＳｒ、Ｂａ、Ｃａ
のうちいずれか１つまたは２つ以上の組み合わせ、Ｂは
Ｍｎ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのう
ちいずれか１つまたは２つ以上の組み合わせ、０≦ｘ≦
０．５０、０≦ｙ≦０．５０であり、ＣはＳｒ、Ｂａ、
Ｃａのうちいずれか１つまたは２つ以上の組み合わせ、
ＤはＣｒ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌ
のうちいずれか１つまたは２つ以上の組み合わせ、０≦
ｐ≦０．５０、０≦ｑ≦０．５０であることを特徴とす
る。
め、本発明は固体電解質層の片面に（Ｌａ1-p Ｃp ）
（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 で作られた空気極を配置し、その
反対面に燃料極を配置してなる平板状単電池と、隣接す
る単電池同士を電気的に直列に接続し、かつ各単電池に
燃料と酸化剤ガスとを分配する（Ｌａ1-x Ａx ）（Ｃｒ
1-y Ｂy ）Ｏ3 で作られたセパレータとを交互に積層し
てなる固体電解質型燃料電池の製造方法において、前記
セパレータの表面に（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）
Ｏ3 が塗布、焼成された後、（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ
1-q Ｄq ）Ｏ3 のスラリーが接着剤として前記セパレー
タと前記空気極との間に塗布され且つ１０００〜１５０
０℃に加熱、接合され、ここで、ＡはＳｒ、Ｂａ、Ｃａ
のうちいずれか１つまたは２つ以上の組み合わせ、Ｂは
Ｍｎ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのう
ちいずれか１つまたは２つ以上の組み合わせ、０≦ｘ≦
０．５０、０≦ｙ≦０．５０であり、ＣはＳｒ、Ｂａ、
Ｃａのうちいずれか１つまたは２つ以上の組み合わせ、
ＤはＣｒ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌ
のうちいずれか１つまたは２つ以上の組み合わせ、０≦
ｐ≦０．５０、０≦ｑ≦０．５０であることを特徴とす
る。
【０００９】また、本発明はセパレータの表面への（Ｌ
ａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3の塗布がスクリーン
印刷法で行われることを特徴とする。
ａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3の塗布がスクリーン
印刷法で行われることを特徴とする。
【００１０】また、本発明は（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ
1-q Ｄq ）Ｏ3 接着剤がスラリーであることを特徴とす
る。
1-q Ｄq ）Ｏ3 接着剤がスラリーであることを特徴とす
る。
【００１１】また、本発明はセパレータと空気極との間
に塗布されるスラリーが金属有機化合物であるＬａ、Ｍ
ｎ、Ｃ、Ｄのオクチル酸塩（金属脂肪酸塩の一種）を熱
分解後（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 の組成に
なるように混合した溶液と（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q
Ｄq ）Ｏ3 粉を混合したスラリーであることを特徴とす
る。
に塗布されるスラリーが金属有機化合物であるＬａ、Ｍ
ｎ、Ｃ、Ｄのオクチル酸塩（金属脂肪酸塩の一種）を熱
分解後（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 の組成に
なるように混合した溶液と（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q
Ｄq ）Ｏ3 粉を混合したスラリーであることを特徴とす
る。
【００１２】また、本発明は（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ
1-q Ｄq ）Ｏ3 粉の粒径が０．１〜１．０μｍであり１
０００℃で接合することを特徴とする。
1-q Ｄq ）Ｏ3 粉の粒径が０．１〜１．０μｍであり１
０００℃で接合することを特徴とする。
【００１３】また、本発明は（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ
1-q Ｄq ）Ｏ3 と（Ｌａ1-x Ａx ）（Ｃｒ1-y Ｂy ）Ｏ
3 の接合が燃料電池運転温度への昇温中（１０００℃）
に行われることを特徴とする。
1-q Ｄq ）Ｏ3 と（Ｌａ1-x Ａx ）（Ｃｒ1-y Ｂy ）Ｏ
3 の接合が燃料電池運転温度への昇温中（１０００℃）
に行われることを特徴とする。
【００１４】
【発明の実施の形態】本発明による内部抵抗の小さい高
性能の固体電解質型燃料電池は、固体電解質層の両面に
それぞれ空気極、燃料極を配置してなる平板状単電池
と、隣接する単電池同士を電気的に直列に接続し、かつ
各単電池に燃料と酸化剤ガスとを分配するセパレータと
を交互に積層し、燃料極とセパレータの燃料ガス流通路
側との間に金属メッシュを介在し、空気極とセパレータ
との間は単に両者の材料間で面接触させ、単電池の固体
電解質層とセパレータの間にはシール剤またはガスケッ
トを介在し、上部より荷重をかけてスタックに積層した
ものである。 （イ）セパレータの組成は次のようである。
性能の固体電解質型燃料電池は、固体電解質層の両面に
それぞれ空気極、燃料極を配置してなる平板状単電池
と、隣接する単電池同士を電気的に直列に接続し、かつ
各単電池に燃料と酸化剤ガスとを分配するセパレータと
を交互に積層し、燃料極とセパレータの燃料ガス流通路
側との間に金属メッシュを介在し、空気極とセパレータ
との間は単に両者の材料間で面接触させ、単電池の固体
電解質層とセパレータの間にはシール剤またはガスケッ
トを介在し、上部より荷重をかけてスタックに積層した
ものである。 （イ）セパレータの組成は次のようである。
【００１５】（Ｌａ1-x Ａx ）（Ｃｒ1-y Ｂy ）Ｏ3 ここで、ＡはＳｒ、Ｂａ、Ｃａのうちいずれか１つまた
は２つ以上の組み合わせ、ＢはＭｎ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃ
ｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのうちいずれか１つまたは
２つ以上の組み合わせ、０≦ｘ≦０．５０、０≦ｙ≦
０．５０である。 （ロ）空気極の組成は次のようである。
は２つ以上の組み合わせ、ＢはＭｎ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃ
ｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのうちいずれか１つまたは
２つ以上の組み合わせ、０≦ｘ≦０．５０、０≦ｙ≦
０．５０である。 （ロ）空気極の組成は次のようである。
【００１６】（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 ここで、ＣはＳｒ、Ｂａ、Ｃａのうちいずれか１つまた
は２つ以上の組み合わせ、ＤはＣｒ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃ
ｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのうちいずれか１つまたは
２つ以上の組み合わせ、０≦ｐ≦０．５０、０≦ｑ≦
０．５０である。 （ハ）セパレータに塗布される成分は次のようである。
は２つ以上の組み合わせ、ＤはＣｒ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃ
ｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのうちいずれか１つまたは
２つ以上の組み合わせ、０≦ｐ≦０．５０、０≦ｑ≦
０．５０である。 （ハ）セパレータに塗布される成分は次のようである。
【００１７】（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 ここで、ＣはＳｒ、Ｂａ、Ｃａのうちいずれか１つまた
は２つ以上の組み合わせ、ＤはＣｒ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃ
ｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのうちいずれか１つまたは
２つ以上の組み合わせ、０≦ｐ≦０．５０、０≦ｑ≦
０．５０である。
は２つ以上の組み合わせ、ＤはＣｒ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃ
ｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのうちいずれか１つまたは
２つ以上の組み合わせ、０≦ｐ≦０．５０、０≦ｑ≦
０．５０である。
【００１８】上記成分の塗布、焼成は次のように行われ
る。 １、上記成分を塗布し、焼成する。 ２、上記成分をスクリーン印刷法で塗布し、焼成する。 （ニ）セパレータと空気極との間に塗布される接着剤の
成分は次のようである。
る。 １、上記成分を塗布し、焼成する。 ２、上記成分をスクリーン印刷法で塗布し、焼成する。 （ニ）セパレータと空気極との間に塗布される接着剤の
成分は次のようである。
【００１９】（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 ここで、ＣはＳｒ、Ｂａ、Ｃａのうちいずれか１つまた
は２つ以上の組み合わせ、ＤはＣｒ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃ
ｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのうちいずれか１つまたは
２つ以上の組み合わせ、０≦ｐ≦０．５０、０≦ｑ≦
０．５０である。
は２つ以上の組み合わせ、ＤはＣｒ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃ
ｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのうちいずれか１つまたは
２つ以上の組み合わせ、０≦ｐ≦０．５０、０≦ｑ≦
０．５０である。
【００２０】上記接着剤には次の場合がある。 １、（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 スラリー ２、金属有機化合物であるＬａ、Ｍｎ、Ｃ、Ｄのオクチ
ル酸塩（金属脂肪酸塩の一種）を熱分解後（Ｌａ1-p Ｃ
p ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 の組成になるように混合した
溶液と（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 粉を混合
したスラリー 上記接着剤の粒径には次の場合がある。 １、０．１〜１．０μｍ １０００℃で接合 ２、１μｍ以上 １０００℃以上で接合
ル酸塩（金属脂肪酸塩の一種）を熱分解後（Ｌａ1-p Ｃ
p ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 の組成になるように混合した
溶液と（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 粉を混合
したスラリー 上記接着剤の粒径には次の場合がある。 １、０．１〜１．０μｍ １０００℃で接合 ２、１μｍ以上 １０００℃以上で接合
【００２１】
【実施例】本発明を図面に基づいて説明する。
【００２２】図１は本発明による内部抵抗が小さい固体
電解質型燃料電池の概略構成を説明する図である。
電解質型燃料電池の概略構成を説明する図である。
【００２３】図１ではセパレータ１と空気極（カソー
ド）２とが離れた状態で示されているが、スタックに組
み立てるとき矢印方向に互いに接触させられる。 （実施例１）（Ｌａ、Ｓｒ）（Ｃｒ、Ｃｏ）Ｏ3 セパレ
ータ１の酸化剤ガス分配用凹凸溝の凸部に空気極成分の
スラリーを４０μｍスクリーン印刷法により塗布し、１
１５０℃で焼成する。用いたスラリーは平均粒径２μｍ
の（Ｌａ0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ3 粉とスクリーン印刷用
インキを重量比２：１の割合で混合したものである。
ド）２とが離れた状態で示されているが、スタックに組
み立てるとき矢印方向に互いに接触させられる。 （実施例１）（Ｌａ、Ｓｒ）（Ｃｒ、Ｃｏ）Ｏ3 セパレ
ータ１の酸化剤ガス分配用凹凸溝の凸部に空気極成分の
スラリーを４０μｍスクリーン印刷法により塗布し、１
１５０℃で焼成する。用いたスラリーは平均粒径２μｍ
の（Ｌａ0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ3 粉とスクリーン印刷用
インキを重量比２：１の割合で混合したものである。
【００２４】（Ｌａ0.85Ｓｒ0.15）ＭｎＯ3 板に（Ｌａ
0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ3 を４０μｍスクリーン印刷法に
より塗布し、１１５０℃で焼成した空気極２の（セパレ
ータ１に対面する）表面に、平均粒径０．１μｍ、０．
５μｍ、１μｍ、２μｍの（Ｌａ0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ
3 粉をそれぞれＬａ、Ｓｒ、Ｍｎのオクチル酸塩をＬ
ａ：Ｓｒ：Ｍｎ＝３：２：５（モル比）になるように混
合した溶液と混合して作製したスラリーを４０μｍ接着
剤３として塗布し、上記の空気極成分をコートした（Ｌ
ａ、Ｓｒ）（Ｃｒ、Ｃｏ）Ｏ3 セパレータ１とそれぞれ
空気中１０００℃、１１００℃、１２００℃、１５００
℃で接合を試みた。次表は接合試験の結果を示し、表中
の×は接合できないこと、△は接合度が弱いこと、○は
接合度が強いことを示す。
0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ3 を４０μｍスクリーン印刷法に
より塗布し、１１５０℃で焼成した空気極２の（セパレ
ータ１に対面する）表面に、平均粒径０．１μｍ、０．
５μｍ、１μｍ、２μｍの（Ｌａ0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ
3 粉をそれぞれＬａ、Ｓｒ、Ｍｎのオクチル酸塩をＬ
ａ：Ｓｒ：Ｍｎ＝３：２：５（モル比）になるように混
合した溶液と混合して作製したスラリーを４０μｍ接着
剤３として塗布し、上記の空気極成分をコートした（Ｌ
ａ、Ｓｒ）（Ｃｒ、Ｃｏ）Ｏ3 セパレータ１とそれぞれ
空気中１０００℃、１１００℃、１２００℃、１５００
℃で接合を試みた。次表は接合試験の結果を示し、表中
の×は接合できないこと、△は接合度が弱いこと、○は
接合度が強いことを示す。
【００２５】 平均粒径（μｍ） ０．１ ０．５ １ ２ １０００℃ 接合度 ○ ○ △ １１００℃ 接合度 ○ △ × １２００℃ 接合度 ○ △ １５００℃ 接合度 ○ ○ 以上の結果から、本発明によりランタンクロマイトセパ
レータとカソードとを接合できることが分かる。また、
粒径を１μｍ以下にすれば燃料電池運転温度である１０
００℃での接合も可能となることも分かる。 （実施例２） （１）気孔率４０％の（Ｌａ0.85Ｓｒ0.15）ＭｎＯ3 板
に（Ｌａ0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ3 を４０μｍスクリーン
印刷法により塗布し、１１５０℃で焼成した。（空気極
板２） （２）（Ｌａ、Ｓｒ）（Ｃｒ、Ｃｏ）Ｏ3 セパレータ１
の酸化剤ガス分配用凹凸溝の凸部に空気極成分のスラリ
ーを４０μｍスクリーン印刷法により塗布し、空気中１
１５０℃で２時間焼成した。用いたスラリーは平均粒径
２μｍの（Ｌａ0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ3 粉とスクリーン
印刷用インクを重量比２：１の割合で混合したものであ
る。 （３）抵抗測定 （イ）…（２）の処理をしていない（Ｌａ、Ｓｒ）（Ｃ
ｒ、Ｃｏ）Ｏ3 セパレータ１と（１）の（Ｌａ0.85Ｓｒ
0.15）ＭｎＯ3 空気極板２を０．３ｋｇｆ／ｃｍ2 の荷
重で接触させただけのもの、 （ロ）…（２）の処理をした（Ｌａ、Ｓｒ）（Ｃｒ、Ｃ
ｏ）Ｏ3 セパレータ１と（１）の（Ｌａ0.85Ｓｒ0.15）
ＭｎＯ3 空気極板２の表面に粒径０．５μｍの（Ｌａ
0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ3 粉をＬａ、Ｓｒ、Ｍｎのオクチ
ル酸塩をＬａ：Ｓｒ：Ｍｎ＝３：２：５（モル比）にな
るように混合した溶液と混合して作製したスラリーを４
０μｍ接着剤３として塗布し、空気中１０００℃で接合
したもの、両者の抵抗測定を空気中１０００℃において
それぞれ行った。なお、測定した抵抗は空気極板２の抵
抗と（Ｌａ、Ｓｒ）（Ｃｒ、Ｃｏ）Ｏ3 セパレータ１の
抵抗とを含んだものである。
レータとカソードとを接合できることが分かる。また、
粒径を１μｍ以下にすれば燃料電池運転温度である１０
００℃での接合も可能となることも分かる。 （実施例２） （１）気孔率４０％の（Ｌａ0.85Ｓｒ0.15）ＭｎＯ3 板
に（Ｌａ0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ3 を４０μｍスクリーン
印刷法により塗布し、１１５０℃で焼成した。（空気極
板２） （２）（Ｌａ、Ｓｒ）（Ｃｒ、Ｃｏ）Ｏ3 セパレータ１
の酸化剤ガス分配用凹凸溝の凸部に空気極成分のスラリ
ーを４０μｍスクリーン印刷法により塗布し、空気中１
１５０℃で２時間焼成した。用いたスラリーは平均粒径
２μｍの（Ｌａ0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ3 粉とスクリーン
印刷用インクを重量比２：１の割合で混合したものであ
る。 （３）抵抗測定 （イ）…（２）の処理をしていない（Ｌａ、Ｓｒ）（Ｃ
ｒ、Ｃｏ）Ｏ3 セパレータ１と（１）の（Ｌａ0.85Ｓｒ
0.15）ＭｎＯ3 空気極板２を０．３ｋｇｆ／ｃｍ2 の荷
重で接触させただけのもの、 （ロ）…（２）の処理をした（Ｌａ、Ｓｒ）（Ｃｒ、Ｃ
ｏ）Ｏ3 セパレータ１と（１）の（Ｌａ0.85Ｓｒ0.15）
ＭｎＯ3 空気極板２の表面に粒径０．５μｍの（Ｌａ
0.6 Ｓｒ0.4 ）ＭｎＯ3 粉をＬａ、Ｓｒ、Ｍｎのオクチ
ル酸塩をＬａ：Ｓｒ：Ｍｎ＝３：２：５（モル比）にな
るように混合した溶液と混合して作製したスラリーを４
０μｍ接着剤３として塗布し、空気中１０００℃で接合
したもの、両者の抵抗測定を空気中１０００℃において
それぞれ行った。なお、測定した抵抗は空気極板２の抵
抗と（Ｌａ、Ｓｒ）（Ｃｒ、Ｃｏ）Ｏ3 セパレータ１の
抵抗とを含んだものである。
【００２６】図２は本発明による固体電解質型燃料電池
と従来の固体電解質型燃料電池とにおけるセパレータと
空気極との間の抵抗測定結果を示す図である。 図２は
横軸に電流（単位：Ａ）を示し、縦軸に電圧（単位：ｍ
Ｖ）を示す。図中の実線は上記（ロ）の場合を示し、点
線は上記（イ）の場合を示す。この図より接合したもの
の方が抵抗が約１／２小さいことが分かる。したがっ
て、ランタンクロマイトセパレータとカソードとの間の
接触抵抗が低減され、固体電解質型燃料電池の内部抵抗
が減少することが分かる。
と従来の固体電解質型燃料電池とにおけるセパレータと
空気極との間の抵抗測定結果を示す図である。 図２は
横軸に電流（単位：Ａ）を示し、縦軸に電圧（単位：ｍ
Ｖ）を示す。図中の実線は上記（ロ）の場合を示し、点
線は上記（イ）の場合を示す。この図より接合したもの
の方が抵抗が約１／２小さいことが分かる。したがっ
て、ランタンクロマイトセパレータとカソードとの間の
接触抵抗が低減され、固体電解質型燃料電池の内部抵抗
が減少することが分かる。
【００２７】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば固
体電解質層の片面に空気極を配置し、その反対面に燃料
極を配置してなる平板状単電池と、隣接する単電池同士
を電気的に直列に接続し、かつ各単電池に燃料と酸化剤
ガスとを分配するランタンクロマイト製セパレータとを
交互に積層してなる固体電解質型燃料電池の製造方法に
おいて、前記セパレータの空気極に対面する表面に空気
極成分が塗布され、１度焼成した後、空気極原料成分の
微粉とオクチル酸塩とを混合したスラリーを接着剤とし
て前記セパレータと前記空気極との間に塗布し、１００
０℃で２度目の焼成を行い、接合するので、固体電解質
型燃料電池のセパレータと空気極との接触抵抗が小さく
なり、内部抵抗が減少する。
体電解質層の片面に空気極を配置し、その反対面に燃料
極を配置してなる平板状単電池と、隣接する単電池同士
を電気的に直列に接続し、かつ各単電池に燃料と酸化剤
ガスとを分配するランタンクロマイト製セパレータとを
交互に積層してなる固体電解質型燃料電池の製造方法に
おいて、前記セパレータの空気極に対面する表面に空気
極成分が塗布され、１度焼成した後、空気極原料成分の
微粉とオクチル酸塩とを混合したスラリーを接着剤とし
て前記セパレータと前記空気極との間に塗布し、１００
０℃で２度目の焼成を行い、接合するので、固体電解質
型燃料電池のセパレータと空気極との接触抵抗が小さく
なり、内部抵抗が減少する。
【図１】本発明の内部抵抗が小さい固体電解質型燃料電
池の概略構成を説明する斜視図である。
池の概略構成を説明する斜視図である。
【図２】本発明による固体電解質型燃料電池と従来の固
体電解質型燃料電池とにおけるセパレータと空気極との
間の抵抗測定結果を示す図である。
体電解質型燃料電池とにおけるセパレータと空気極との
間の抵抗測定結果を示す図である。
１ セパレータ ２ 空気極またはカソード ３ 接着剤
Claims (7)
- 【請求項１】 固体電解質層の片面に（Ｌａ1-p Ｃp ）
（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 で作られた空気極を配置し、その
反対面に燃料極を配置してなる平板状単電池と、隣接す
る単電池同士を電気的に直列に接続し、かつ各単電池に
燃料と酸化剤ガスとを分配する（Ｌａ1-x Ａx ）（Ｃｒ
1-y Ｂy ）Ｏ3 で作られたセパレータとを交互に積層し
てなる固体電解質型燃料電池の製造方法において、前記
セパレータの表面に（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）
Ｏ3 が塗布、焼成された後、（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ
1-q Ｄq ）Ｏ3 が接着剤として前記セパレータと前記空
気極との間に塗布され且つ１０００〜１５００℃に加
熱、接合され、 ここで、ＡはＳｒ、Ｂａ、Ｃａのうちいずれか１つまた
は２つ以上の組み合わせ、ＢはＭｎ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ｃ
ｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのうちいずれか１つまたは
２つ以上の組み合わせ、０≦ｘ≦０．５０、０≦ｙ≦
０．５０であり、ＣはＳｒ、Ｂａ、Ｃａのうちいずれか
１つまたは２つ以上の組み合わせ、ＤはＣｒ、Ｎｉ、Ｍ
ｇ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ａｌのうちいずれか１つ
または２つ以上の組み合わせ、０≦ｐ≦０．５０、０≦
ｑ≦０．５０である、 ことを特徴とする内部抵抗が小さい固体電解質型燃料電
池の製造方法。 - 【請求項２】 前記セパレータの表面への（Ｌａ1-p Ｃ
p ）（Ｍｎ1-q Ｄq）Ｏ3 の塗布がスクリーン印刷法で
行われることを特徴とする請求項１に記載の内部抵抗が
小さい固体電解質型燃料電池の製造方法。 - 【請求項３】 前記（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）
Ｏ3 接着剤がスラリーであることを特徴とする請求項１
に記載の内部抵抗が小さい固体電解質型燃料電池の製造
方法。 - 【請求項４】 前記セパレータと前記空気極との間に塗
布されるスラリーがＬａ、Ｍｎ、Ｃ、Ｄの金属有機化合
物を熱分解後（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 の
組成になるように混合した溶液と（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍ
ｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 粉を混合したスラリーであることを特
徴とする請求項１に記載の内部抵抗が小さい固体電解質
型燃料電池の製造方法。 - 【請求項５】 前記金属有機化合物が金属脂肪酸塩であ
ることを特徴とする請求項４に記載の内部抵抗が小さい
固体電解質型燃料電池の製造方法。 - 【請求項６】 請求項４に記載の（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍ
ｎ1-q Ｄq ）Ｏ3 粉の粒径が０．１〜１．０μｍであり
１０００℃で接合することを特徴とする請求項１に記載
の内部抵抗が小さい固体電解質型燃料電池の製造方法。 - 【請求項７】 前記（Ｌａ1-p Ｃp ）（Ｍｎ1-q Ｄq ）
Ｏ3 と（Ｌａ1-x Ａx ）（Ｃｒ1-y Ｂy ）Ｏ3 の接合が
燃料電池運転温度への昇温中（１０００℃）に行われる
ことを特徴とする請求項１に記載の内部抵抗が小さい固
体電解質型燃料電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8115052A JPH09306514A (ja) | 1996-05-09 | 1996-05-09 | 固体電解質型燃料電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8115052A JPH09306514A (ja) | 1996-05-09 | 1996-05-09 | 固体電解質型燃料電池の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09306514A true JPH09306514A (ja) | 1997-11-28 |
Family
ID=14652994
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8115052A Withdrawn JPH09306514A (ja) | 1996-05-09 | 1996-05-09 | 固体電解質型燃料電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09306514A (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1081778A4 (en) * | 1998-04-21 | 2006-03-01 | Toto Ltd | SOLID FUEL CELL WITH SOLID ELECTROLYTES AND METHOD FOR THE PRODUCTION THEREOF |
| EP1786056A1 (en) * | 2005-11-14 | 2007-05-16 | General Electric Company | Method and materials for bonding electrodes to interconnect layers in solid oxide fuel cell stacks |
| KR100889266B1 (ko) * | 2007-07-30 | 2009-03-19 | 한국과학기술원 | 고체산화물 연료전지의 단전지 및 분리판간 결합구조 |
| EP1976045A4 (en) * | 2006-01-17 | 2009-06-17 | Osaka Gas Co Ltd | CELL FOR SOLID OXYGEN CELL AND MANUFACTURING METHOD THEREFOR |
| JP2009135051A (ja) * | 2007-11-30 | 2009-06-18 | Korea Advanced Inst Of Sci Technol | 固体酸化物燃料電池の端電池及び分離板間の結合構造 |
| KR101020742B1 (ko) * | 2008-11-25 | 2011-03-09 | 한국과학기술원 | 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법 |
| JP2013012473A (ja) * | 2011-06-03 | 2013-01-17 | Osaka Gas Co Ltd | 固体酸化物型燃料電池および固体酸化物型燃料電池の製造方法 |
-
1996
- 1996-05-09 JP JP8115052A patent/JPH09306514A/ja not_active Withdrawn
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US7645535B2 (en) * | 2005-11-14 | 2010-01-12 | General Electric Company | Method and materials for bonding electrodes to interconnect layers in solid oxide fuel cell stacks |
| EP1976045A4 (en) * | 2006-01-17 | 2009-06-17 | Osaka Gas Co Ltd | CELL FOR SOLID OXYGEN CELL AND MANUFACTURING METHOD THEREFOR |
| US8178254B2 (en) | 2006-01-17 | 2012-05-15 | Osaka Gas Co., Ltd. | Cell for solid oxide fuel cell and method for manufacturing same |
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| JP2013012473A (ja) * | 2011-06-03 | 2013-01-17 | Osaka Gas Co Ltd | 固体酸化物型燃料電池および固体酸化物型燃料電池の製造方法 |
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