JPH09511336A - ガスシンチレーションによるトリチウム測定装置および方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 本発明は、ガスシンチレーションによるトリチウムの比放射能の測定装置および方法に関する。上記比放射能は、トリチウムが、シンチレーション検出媒体として役に立つ所定の気体のキャリア流に混合されて測定される。上記装置は、ガスの入口および出口のための接続部を備えた検出チャンバを含み、上記検出チャンバは少なくとも１つのＵＶ光電子増倍管に光学的に接続され、上記光電子増倍管は光子放射率の測定手段に接続される。

Description

【発明の詳細な説明】 ガスシンチレーションによるトリチウム測定装置および方法 本発明は、気体状態のトリチウムの比放射能の測定装置および方法であって、 上記気体が、シンチレーション検出媒体として供給される所定の気体のキャリア ガス流中に混合される場合の測定装置および方法に関する。 シンチレーションガス中でトリチウムのベータ粒子との相互作用により放出さ れる光子は、光電子増倍管またはフォトダイオードにより検出され、電荷パルス に変換される。 トリチウムは、トリチウム抽出プラント、実験用融合センタおよび他の核設備 中で、様々な化学的、物理的形態で見出される。融合技術研究で重要な点は、気 体状態のトリチウムのリアルタイム検出および計数の方法評価にある。 液相および固相のシンチレーション検出機は、トリチウムの検出に広く用いら れている。キセノン、アルゴンおよびヘリウムのような幾つかの貴ガスのシンチ レーション特性で、経験されている。気体シンチレータ検出機は、過去に、アル ファ粒子、核分裂の分裂片および重イオンの分光分析法に用いられている。この 技術の他の応用としては、（ｎ，α） ｅ （ｎ，ｐ）核反応手段による加熱、 高速中性子の検出がある。現在では、比例シンチレーションカウンタが、Ｙおよ びベータ放射線と同様に、低エネルギの宇宙Ｘ線の測定に用いられている。 光子がシンチレーションを起こすメカニズムは以下の通りである。：入射放射 線または荷電粒子は、これがシンチレータを通りぬけた時に、励起された気体分 子の集団を生じさせる。それらの励起された分子は、様々な異なったメカニズム により、それらの基底状態に戻り、この時、２つの最も低い分子の励起状態から その基底状態に遷移する間に光子が放射され、その放射線の多くは、スペクトル の遠紫外および可視領域の一部に位置する。シンチレーションは、遠視外領域近 傍に感度を有する光電子増倍管またはフォトダイオード手段により直接検出する ことができる。 気体の全シンチレーション効率は、特徴として大変低く、これは、一般に消光 効果と呼ばれる分子間の衝突や内部干渉のような多くの並行した逆励起モードに 起因する。気体シンチレータの最大の欠点は、その低い光収量であり、それはせ いぜい同等な粒子エネルギ損失のＮａＩ（ＴＩ）の光収量より低い程度のオーダ である。他方、気体シンチレータは、速い応答時間および高い適応性、様々な形 状および有効容積を有する点で、他の検出機に比べて幾つかの特長を有する。か なりの数の実験データは、固体ソースとして検出機内に持ち込まれたアルファ放 射線の分光測定において、または低エネルギＸおよびＹ線の外部ソースの検出に 利用できる。 本発明は、気体シンチレーション検出方法をキャリアガス中のトリチウムの測 定に応用するものである。静的または動的状態の下での不活性キャリアガス中の トリチウムの比放射能の測定は、例えば、純化のためのトリチウムの貯蔵、トリ チウム分散システムおよび気体分散システムのようなトリチウム燃料サイクル設 備の多くのサブシステムの形状に適している。 本検出方法の応用例として、アルゴン環境のグローブボックスの不活性雰囲気 の純化システム中での、オンラインでのリアルタイムトリチウム測定がある。ト リチウムの取り扱いを目的としたグローブボックス環境は、一般には不活性ガス である乾燥したアルゴン、窒素またはヘリウムである。 本発明によれば、トリチウム化ガス流の比放射能の測定方法が提供され、該方 法は、気相状態のトリチウムを運ぶ幾つかのキャリアガスのシンチレーション特 性を利用する。 上述の本発明の方法装置および目的は、他の良く確立された流動するトリチウ ムのプロセスモニタに比べていくつかの特長を、特に応用において以下に示すよ うな特長を有する。 即ち、検出機の有効容積中、特にトリチウム化キャリア流中に、計測機の活性 な部分が存在せず、供給通路が不要であり、このためＵＶ光子を可能な限り反射 するトリチウム相溶性材料を内部検出機の壁として用いることができ、表面での トリチウムの吸着／吸収を最小にし、これによりメモリ効果を最小にする。 ガス流および検出チャンバに対して、かなり広い温度領域が可能であり、固有 のバックグラウンド電気雑音の最小化のためにＰＭＴを冷却状態に維持すること に留意される。本発明の温度範囲は、液体窒素温度から（冷却をともなった）Ｐ ＭＴの機能温度までのいずれかの温度である。 キャリアガス中のトリチウムの測定範囲は、類似の作動パラメータを備えたイ オン化チャンバの測定範囲より広い。 瞬時の応答時間を有する。 検出機の形状および有効容量に高い適応性がある。；特別な幾何学の選択は、 最良の幾何学的効率と、必要とされる検出限界との間の妥協の結果である。 トリチウムベータがチャンバの寸法より大きくなる大気の範囲まで、モニタの 感度は直線的に気体の全圧力に依存する。 比較的小さい有効容量（１−２リッタ）、および１バールに等しいかまたはよ り低い気体の圧力に対し、モニタ感度は、同様の有効容量のフラックスイオン化 チャンバの感度と同等またはより良い。 検出機の応答は、特別なキャリアガス、様々な濃度のガス純度のガス混合物に 対して調整することができる。 捕捉システムで完成された装置は、類似の性能のイオン化チャンバと比べて、 比較的安価である。 各々の可能な構造の解体は、ガスシンチレーション検出方法を提供する検出装 置の評価に採用しても良い。上記方法の特別な応用は、構造に用いる多様な材料 の適用を決定する。：上記検出装置の一般的特徴は、以下の図面を参照して述べ られる。 図１は、検出装置のブロックダイヤグラムである。 図２は、ガスシンチレーショントリチウム検出機のプロトタイプの概略部分で ある。 密閉し、暗くしたチャンバからなる図１および図２で示される検出装置は、フ ォトマルチメータチューブ（ＰＭＴ）を取り付けるビューポート、およびガスの 入口、出口のための２つのコネクタを備える。 特定のトリチウムに適合する、検出機を設けたシステムによりチャンバ形状が まだ決定されていない場合、最良の検出機の幾何学的能率を考慮に入れるべきで ある。 検出機の内部表面は、遠紫外線を可能な限り反射でき、ＰＭＴ光電陰極での光 子収集効率を最大にする。ビューポートは、遠視外線が透過できるように可能な 限り透明である。すべての内部の検出機表面は、トリチウムの吸着および吸収を 最少にするように処理され、トリチウムの”メモリ”効果が低減される。 測定容積は、互いに向かい合って、２つの光電子増倍管の光電陰極の間に配置 されることにより、最大光収率を得る（図１）。この場合、ＰＭＴ信号は、同時 計数ユニットに送られ、外部電源パルスにより起こる干渉を減らし、固有のバッ クグラウンドの電気雑音を最小にする。信号は、従来のデータ獲得システムによ り解析され記録される。 ＰＭＴの高電圧形状は、その出力がパルスモードおよび電流モードの双方で得 られるようになっている。高電圧およびその利得は変化させることができ、信号 ／雑音比を最高にする。ＰＭＴの冷却および電気帯の採用は、トリチウムを表示 するパルスの高さのみを選択し、検出効率および検出下限界を改良する。電気的 増幅システムは、ナノ秒の大きさのオーダの立ち上がり時間を有する。 キャリアガスは窒素または貴ガス、またはこれらの２種以上の混合物でよい。 キセノンおよびアルゴンは、最大光収率を有する。ガスシンチレータの光収率は 、ガス圧およびガス不純物の濃度に依存する。ガスシンチレーション工程におけ る干渉は、不純物のせいであり、計数効率の消光効果を引き起こす。 本発明の不純物の影響は、完全には理解されていない。シンチレーションガス 中の少量の窒素が、波長のシフタとして働き、通常、シンチレーション工程と関 係のない低濃度のガス（例えばアルゴン中の１％以下の酸素）は、光出力の消光 効果を引き起こし、それゆえに検出効率を減少させることがよく知られている。 シンチレーションキャリアガス中での比較的高いパーセンテージの水素同位体 の消光効果は、まだ知られていない。キャリアガス中の純度の高いトリチウム（ Ｔ₂，ＨＴ）の分圧は、非常に高い比放射能に相当し、消光効果、およびトリチ ウム濃度に対する光出力強度の非線形な応答曲線を引き起こす。 実験データは、外部ソースのＹ放射線にさらされたシンチレーションガスから の光照射は、絶対圧力１００−８００ｍｍＨｇの範囲内でほぼ一定であることを 示す。それにもかかわらず、ガス中でトリチウムベータによりひき起こされる低 い光子が形成された場合、シンチレーションガス自身による自己吸着の効果が、 光照射に影響を与える。それゆえに、最良の検出機の幾何学的寸法は動作圧力の 関数となり、実現される異なったプロトタイプで、実験的に決められなければな らない。 全検出効率は、２つの主な反対の現象の関数である。：全ガス圧の増加は光放 射の味方となるシンチレーション粒子の増加をもたらし、しかし同時に、粒子自 身による放射光子の自己吸着の増加をもたらす。 それゆえに、同時に働く１または２のＰＭＴの選択は、特別な応用に依存し、 それは、最大光収集効率と最小バックグラウンド計数速度との間の妥協の結果で あり、ガス中のトリチウムの最も低い検出限界を得るものである。 １２目盛り以上の広い範囲以上の測定は、たとえ検出機が低いトリチウム比放 射能のプロセスモニタとして最高の性能を発揮しても、専用電気捕捉システムを 用いることによって実質的に可能となる。 プロトタイプのガスシンチレーション検出機が開発された（図１）。予備試験 の結果が得られ、以下に述べられる。；装置は球状のステンレス鋼製で、容積が 約８０００ｃｍ³の検出チャンバから成り、該チャンバは、直径２”のＵＶ Ｐ ＭＴに光学的に接続された２つのＵＶグレードの石英ビューポートと、ガスの入 口および出口のための２つのコネクタを備える（図１）。ＵＶ ＰＭＴは、ステ ンレス鋼のＰＭＴ容器内に配置される。アルゴンガスが、シンチレーション媒体 として用いられる。内部金属表面は、電解研摩および鏡面仕上げされ、特別な波 長の反射を増加させ、幾何学的能率が最高の検出機を提供する。正確に測定され た少量のトリチウムを含むガスが、計測システムに導入される。 実施例 多くの試験が行なわれ、様々なトリチウム比放射能、全ガス圧力および異なっ た濃度のガス不純物に対する、静的および動的状態での検出機の応答および再現 性が確立された。高純度アルゴンキャリアガス中のトリチウムの検出の下限界は 、バックグラウンドの計数速度の３σ値の信頼レベル、および１０秒の計数時間 に基づき、０．５μＣｉ／ｍ³（２＊１０⁴Ｂｑ／ｍ³）となり、これはＨＴＯ（ トリチウム化水）形状の空気中のＤＡＣ（誘導空気濃度）の場合より、４０倍低 い。 本プロトタイプで、固定されたトリチウムの放射能として得られた、応答と全 圧力の関係の曲線は、１００Ｔｏｒｒに一致する最大値で、大気圧より約１０％ 小さい信号を表した。これは、シンチレーションガスそのものによる、光放射の 増加および光子の自己吸着の増加という２つの競争的な現象の結果である。応答 曲線とトリチウム比放射能の関係は、実験中に試験した値の範囲内では直線であ る。 所定の検出機の形状のより、類似の曲線が、２つの単体のＰＭＴ、および同時 計数ユニットから得られたが、最も低い検出限界は、数秒以上の計数時間の同時 計数ユニットで得られた出力信号を積分して得られた。 シンチレートガス中の不純物としての酸素の存在の影響が研究された。：アル ゴン中の０．４パーセントの体積のＯ₂は、光出力の消光を引き起こし、それゆ えに検出効率が４０％減少する。Ｏ₂の影響、それゆえに空気および水素の影響 は、１０００ｐｐｍより低い濃度では、統計上適切でない。 実験中のトリチウムの比放射能を含む多くの試験の後において、トリチウムの メモリ効果は認められなかった。 より良い性能は、信号／雑音比、検出機の全計数効率を改良することにより、 外部ソースパルスから装置をさえぎることで得られ、０．１μＣｉ／ｍ³（５＊ １０³Ｂｑ／ｍ³）より低い検出下限界が得られた。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 カンピ，ファブリツィオ イタリア、イ−20125ミラノ、ビア・メイ ナ８番 (72)発明者 マスケルパ，クリスティーナ イタリア、イ−20127ミラノ、ビア・エン ネ・バッタリア39番 (72)発明者 ステルリーニ，クラウディア イタリア、イ−20091ブレッソ、ビア・ ジ・ボローニャ28番

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．ガス状トリチウムの比放射能を測定するにあたり、ガス状トリチウムと混合 したキャリアガスから放射される光子を測定する工程を含む測定方法。 ２．上記キャリアガスが、窒素、貴ガス、またはこれらの２種以上の混合物であ る請求項１に記載の方法。 ３．上記光子が電荷パルスに変換され、光電子増倍管またはフォトダイオードに より測定される請求項１または２に記載の方法。 ４．ガスの入口および出口のための接続部を備えた検出チャンバを含むガス状ト リチウムの比放射能の測定装置であって、 上記検出チャンバが少なくとも１つのＵＶ光電子増倍管に光学的に接続でき、 上記光電子増倍管が光子放射率の測定手段に接続できる測定装置。