JPH0971693A - ポリプロピレン系樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 高ＭＦＲ、高光沢、耐傷つき性、成形後安定
した形状保持性、高タッピング性のポリプロピレン系樹
脂組成物の提供。 【解決手段】 ＭＦＲが１３０〜１０００ｇ／１０分、
アイソタクティックペンタッド分率が０．９８０以上の
ポリプロピレン樹脂４０〜８０ｗｔ％、（Ｂ）エチレン
とアルファオレフィンからなる部分を含む共重合体から
なる成分５０〜１０ｗｔ％、（Ｃ）平均粒子径が１．５
μｍ以下のＣａＣＯ₃ ３〜３５ｗｔ％とからなり、かつ
組成物全体のＭＦＲが３５ｇ／１０分以上であり、Ｃａ
ＣＯ₃ の分散パラメータが４．５以下であるポリプロピ
レン系樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、高い光沢、優れた耐傷
つき性、低い収縮率、成形後長時間にわたりそり等の変
形の少ない、タッピング強度に優れた、さほど耐熱性を
必要としない高流動性のポリプロピレン系樹脂組成物系
樹脂組成物、特に家庭電化製品、事務用機器等の外装材
として有用な樹脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】アイソタクティックな結晶性ポリプロピ
レン（以下ポリプロピレンをＰＰという。）は比較的安
価であり、比重も軽く、加工性に優れ、機械的な強度も
適当な程度にあり、単独であるいはアルミニウム箔等と
の組み合わせした複合材として家庭用品、文房具、雑
貨、食料品用容器、包装材あるいは家庭電化製品、事務
用機器等の外装材さらには自動車等輸送機器の材料とし
て広く使用されている。しかし、ブロック状の成形品に
おいては、ＰＰは成形後時間の経過と共に結晶性に起因
する収縮、ソリ、ヒケなどのために変形が出やすいこ
と、フィラーの材質によっては光沢が低下すること、ま
たそれ自身は光沢に関係しないが製品表面に細かい傷が
発生し、乱反射を起こし光沢を失わせることなどがあ
り、寸法安定性や意匠性などを強く要求される家電製
品、事務用機器などの工業製品の分野においてその占め
る割合は低く、価格、機械的性質などを勘案すると性能
的見地から見てその占める割合は全体としては高くなか
った。

【０００３】一般に成形収縮に起因するソリ、ヒケなど
による変形の抑制のために無機充填材、たとえばタル
ク、ガラス繊維などのフィラーを用いる提案が数多くな
されているが、密度の上昇による成形品自体の重量増加
のほか、フィラーの材質、形状に起因する光沢の低下が
避けられず、外観、意匠性を重視する家電製品、事務用
機器、家庭用家具などの分野においては、結果としてフ
ィラーとしての種類、添加量などが制限され、このよう
な成形品の原料としては問題点を含んでいた。この他フ
ィラーは樹脂の改質や価格の低下のための増量材的な使
用がなされている。ところで射出成形の分野において
は、金型の大型化、精密化、低温成形の方向への要望が
あり、樹脂の物理的性能の低下をもたらさないでより一
層の流動性の改良（ＭＦＲの向上）が要求されており、
これとともに成形品の収縮率の減少、光沢の改良の点か
らもＭＦＲの高い樹脂組成物の開発が望まれていた。こ
のＰＰのＭＦＲの上昇をさせることは樹脂の結晶性の向
上をもたらし、ゴム成分を配合したＰＰ系材料の剛性な
どが向上する反面、分子量を低下させたためにストレス
クラッキングなど他の性能の低下を招くことが避けられ
なかった。

【０００４】また成形収縮を抑制したり、剛性を改良す
る目的でフィラーを用いた場合においても、ＰＰのＭＦ
Ｒが高いと、樹脂全体の溶融粘度が低下し、練りが不十
分になる結果、フィラーの分散不良を招き、期待される
物性の改良が得られない上、重要な光沢及び耐傷つき性
の低下を招くことになる。以上のように射出成形用ＰＰ
樹脂組成物においては、ＰＰ樹脂そのものの物性を維持
しながらそれぞれ相反する要求である光沢、低収縮率
（ソリやヒケ）及び耐傷つき性の優れた樹脂組成物が要
望されていた。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、高いＭＦＲ
を有し、高い光沢、優れた耐傷つき性、低収縮率に基づ
くソリやヒケのない成形後安定した形状保持性、また家
電製品などにおいて要求される高タッピング性のすぐれ
た高流動性のポリプロピレン系樹脂組成物の開発を目的
とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明は、 （Ａ）ＭＦＲ（ＪＩＳ Ｋ−７２１０、表１、条件１
４により測定されたメルトフローレート）が１００〜１
０００ｇ／１０分であり、プロピレン連鎖のアイソタク
ティックペンタッド分率（Ｐ）が０．９８０以上である
ポリプロピレン樹脂（本樹脂組成物中に含まれるポリプ
ロピレン樹脂全部を混練した結果のもの）・・・・・４
０〜８５ｗｔ％、 （Ｂ）１０ｗｔ％を越えるエチレンと炭素数３以上のア
ルファオレフィン［但しプロピレンは多くとも８０ｗｔ
％］からなる部分を含む一種類以上の共重合体からなる
成分（ただしここでいうエチレンと炭素数３以上のアル
ファオレフィンとは、原料モノマーに限定されず共重合
体が構造単位として有しているものをいう。）・・・・
・５０〜１０ｗｔ％、 （Ｃ）平均粒子径が１．５μｍ以下の炭酸カルシウム・
・・・・３〜３５ｗｔ％とからなる組成物であって、
（１）組成物全体のＭＦＲが２５ｇ／１０分以上であ
り、かつ（２）（Ａ）と（Ｂ）からなる樹脂成分中での
（Ｃ）の炭酸カルシウムの分散パラメーター（σ）（横
軸を炭酸カルシウムの面積分率、縦軸を頻度で表し、ガ
ウス分布で近似した時の標準偏差である。）が４．５以
下であるポリプロピレン系樹脂組成物。

【０００７】成分（Ｂ）の共重合体が、エチレンと炭
素数４以上のアルファオレフィンからなる部分を含む共
重合体である上記のポリプロピレン系樹脂組成物。 成分（Ｂ）の共重合体が、エチレン１０〜８０ｗｔ
％、プロピレン８０〜１０ｗｔ％、炭素数４以上のアル
ファオレフィンが１０〜８０ｗｔ％からなるエチレン−
プロピレン−アルファオレフィン三元共重合体である上
記またはのポリプロピレン系樹脂組成物。 成分（Ｂ）の共重合体が、スチレンに由来する構成単
位が４０ｗｔ％以下のスチレン−ブタジエンブロック共
重合体またはランダム共重合体の水素添加物である上記
またはのポリプロピレン系樹脂組成物。 成分（Ａ）のポリプロピレン樹脂に分散している成分
（Ｂ）の共重合体粒子の数平均粒子径が３μｍ以下であ
る上記からのいずれかのポリプロピレン系樹脂組成
物。

【０００８】（Ａ）ＭＦＲが１００〜１０００ｇ／１
０分であり、プロピレン連鎖のアイソタクティックペン
タッド分率（Ｐ）が０．９８０以上であるポリプロピレ
ン樹脂（本樹脂組成物中に含まれるポリプロピレン樹脂
全部を混練した結果のもの）・・・・・４０〜８５ｗｔ
％、 （Ｂ）１０ｗｔ％を越えるエチレンと炭素数３以上のア
ルファオレフィン［但しプロピレンは多くとも８０ｗｔ
％］からなる部分を含む一種類以上の共重合体からなる
成分（ただしここでいうエチレンと炭素数３以上のアル
ファオレフィンとは、原料モノマーに限定されず共重合
体が構造単位として有しているものをいう。）・・・・
・５０〜１０ｗｔ％、 （Ｃ）平均粒子径が１．５μｍ以下の炭酸カルシウム・
・・・・３〜２０ｗｔ％ （Ｄ）平均粒子径が３μｍ以下のタルク・・・・・３〜
２０ｗｔ％ とからなる組成物であって、（１）組成物全体のＭＦＲ
が２５ｇ／１０分以上であり、かつ（２）（Ａ）と
（Ｂ）からなる樹脂成分中でのの炭酸カルシウム及びタ
ルクの分散パラメーター（σ）（横軸を炭酸カルシウム
またはタルクの面積分率、縦軸を頻度で表し、ガウス分
布で近似した時の標準偏差である。）が４．５以下であ
るポリプロピレン系樹脂組成物。

【０００９】炭酸カルシウム（Ｃ）または炭酸カルシ
ウム（Ｃ）及びタルク（Ｄ）を、ＭＦＲが１００〜１０
００ｇ／１０分であり、アイソタクティックペンタッド
分率（Ｐ）が０．９８０以上であるポリプロピレン樹脂
（Ａ）の一部を構成するアイソタクティックペンタッド
分率（Ｐ）が０．９６０以上、ＭＦＲが５０ｇ／１０分
以下のポリプロピレン樹脂とあらかじめ溶融混練りした
のち、ポリプロピレン樹脂（Ａ）の残部と共重合体
（Ｂ）に溶融混練りする上記またはのポリプロピレ
ン系樹脂組成物の製造方法。を開発することにより上記
の目的を達成した。

【００１０】本発明に使用されるＰＰは、アイソタクテ
ィックＰＰ（ホモＰＰという。）、またはプロピレンを
主体とし、少量（通常は１０ｗｔ％以下）のエチレン、
ブテン−１などのアルファオレフィンのランダム共重合
体であるが、剛性、耐熱性などの物性的な面からはホモ
ＰＰが最も好ましい。なおこのＰＰはポリプロピレン系
樹脂組成物組成物とした時にその中に含まれるすべての
ポリプロピレン組成物を溶融混練した結果の性質を意味
し、異なるＭＦＲなどを有するポリプロピレン組成物の
混合物であっても良いことである。特に耐傷つき性及び
タッピング強度の観点からは、ＰＰのプロピレン連鎖の
アイソタクティックペンタッド分率（Ｐ）が０．９８０
以上、ＭＦＲが１００〜１０００ｇ／１０分、好ましく
は１５０〜８００ｇ／１０分、更に好ましくは１７０〜
８００ｇ／１０分、特に２００〜８００ｇ／１０分が好
ましく、このようなＰＰを用いることにより達成できる
ことを見いだした。原料ＰＰのアイソタクティックペン
タッド分率が０．９８０以下ではポリプロピレン系樹脂
組成物の耐傷つき性、タッピング強度が低下する。原料
ＰＰのアイソタクティックペンタッド分率は好ましくは
０．９８５以上、更に好ましくは０．９９０以上であ
る。またＭＦＲが１００ｇ／１０分以下では得られるポ
リプロピレン系樹脂組成物の流動性が低く、一方ＭＦＲ
が１０００ｇ／１０分以上では流動性を高く維持できる
が、分子量が小さいため耐衝撃強度、ストレスクラッキ
ング強度などの物性が低下するので好ましくない。

【００１１】本発明の成分（Ｂ）に使用する共重合体
は、エチレンと、プロピレン、ブテン−１を初めとする
炭素数３以上のアルファオレフィンに由来する構造単位
を含むものである。（ただしここで言う炭素数３以上の
アルファオレフィン及びエチレンに由来する構造単位と
は、原料モノマーに限定されず、共重合体の構造単位と
して有していれば良い。） 更に成分（Ｂ）の共重合体として、エチレンと炭素数４
以上のアルファオレフィンの構造単位からなる連鎖を有
する共重合体も使用できることを見いだした。エチレン
と炭素数４以上のアルファオレフィンの構造単位からな
る部分は、ＰＰに相溶性を有する結果ＰＰとの界面に存
在して共重合体の微分散化を達成すると共にポリプロピ
レン系樹脂組成物の物性を大きく改良するものと思われ
る。このような共重合体として具体的には、エチレン−
ブテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１共重合
体、エチレン−オクテン−１共重合体、エチレン−プロ
ピレン−炭素数４以上のアルファオレフィン三元共重合
体（例えばエチレン−プロピレン−ブテン−１共重合
体、エチレン−プロピレン−ヘキセン−１共重合体な
ど）、水添−スチレン−ブタジエン−ランダム共重合体
などのランダム共重合体、エチレンブロックとエチレン
−ブテンブロックを有するブロック共重合体（水添−ブ
タジエン−ブロック共重合体）、スチレンブロックとエ
チレン−ブテンのブロックを有するブロック共重合体
（水添−スチレン−ブタジエン−ブロック共重合体）な
どのブロック共重合体を挙げることができる。

【００１２】これら成分（Ｂ）の共重合体は、ポリプロ
ピレン系樹脂組成物の光沢及び収縮率に関して特に改良
のためには関係しないが、強度、耐衝撃性などの物性の
保持に影響を与える。このためには一般にブロック共重
合体、更に好ましくは水添−スチレン−ブタジエンブロ
ック共重合体を使用することが好ましい。エチレン−プ
ロピレン−炭素数４以上のα−オレフィン三元共重合
体、水添−スチレン−ブタジエンランダム共重合体も好
ましい共重合体である。エチレン−プロピレン−炭素数
４以上のα−オレフィン三元共重合体としては、エチレ
ン１０〜８０ｗｔ％、プロピレン８０〜１０ｗｔ％、炭
素数４以上のα−オレフィンが１０〜８０ｗｔ％の共重
合体を使用する。好ましくはエチレン１５〜５０ｗｔ
％、プロピレン７０〜１５ｗｔ％、炭素数４以上のα−
オレフィン１５〜５０ｗｔ％の共重合体である。成分
（Ｂ）の共重合体としてスチレンに由来する構造単位を
含む共重合体を用いる場合、目的の性能を得るにはスチ
レンが４０ｗｔ％以下である必要がある。４０ｗｔ％以
上になると耐衝撃性が低下する。成分（Ｂ）の共重合体
の配合量は５０〜１０ｗｔ％である。これが１０ｗｔ％
未満の場合にはポリプロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性
が低下する。５０ｗｔ％を越える量を配合する時は、光
沢や耐傷つき性を著しく損なうほかタッピング強度など
の剛性を低下させるので好ましくない。好ましい配合量
は２０〜４０ｗｔ％である。共重合体のＭＦＲは２ｇ／
１０分以上のものを使用する。ＭＦＲが２ｇ／１０分未
満のものを使用する時はポリプロピレン系樹脂組成物の
流れ特性を低下させるだけでなく、共重合体の微分散化
の達成が困難になり、特に効率的なメカニカルブレンド
で組成物を製造する場合のネックになる。成分（Ａ）中
に分散する共重合体の分散粒子の数平均粒子径が３μｍ
以下の場合には耐衝撃性、光沢が高く、分散が不良で平
均粒子径の大きい場合に比して大きく改良される。

【００１３】本発明の成分（Ｃ）に使用する炭酸カルシ
ウムは、平均粒子径が１．５μｍ以下のものであり、好
ましくは１．０μｍ以下が好適である。平均粒子径が
１．５μｍを越える炭酸カルシウムを使用する時は、光
沢の低下が避けられず、また耐衝撃性が低下する。成分
（Ｃ）の配合量は３〜３５ｗｔ％である。配合量が３ｗ
ｔ％に達しない場合にはポリプロピレン系樹脂組成物の
収縮率、耐傷つき性、タッピング強度などの剛性などの
性能の改善が不十分となり、一方３５ｗｔ％を越える配
合量の時は炭酸カルシウムの分散不良が発生し、光沢、
耐衝撃性の低下を招くことになる。好ましくは５〜３０
ｗｔ％，更に好ましくは８〜２５ｗｔ％である。成分
（Ｃ）の炭酸カルシウムのポリプロピレン系樹脂組成物
中における分散状態は、分散パラメーター（σ）として
横軸を炭酸カルシウムの面積分率、縦軸を頻度で表し、
ガウス分布で近似した時の標準偏差で示した時に４．５
以下、好ましくは４．０以下、更に好ましくは３．５以
下である。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、目
的とする高光沢、低収縮率、高耐傷つき性、高タッピン
グ強度に加え高流動性を維持することが必要であるので
全体としてのＭＦＲは３５ｇ／１０分以上が必要であ
る。好ましくは４０ｇ／１０分以上、更に好ましくは４
５ｇ／１０分以上あることが望ましい。

【００１４】このような成分（Ａ）のＰＰと成分（Ｂ）
の共重合体の樹脂組成物に、光沢を与え、ソリやヒケを
小さくし、成形後の収縮率を小さく維持するためにフィ
ラーとして平均粒子径が１．５μｍ以下の炭酸カルシウ
ム（Ｃ）を、分散パラメーター（σ）（横軸を炭酸カル
シウムの面積分率、縦軸を頻度であらわし、ガウス分布
で近似した時の標準偏差である。）が４．５以下に分散
させることが必要である。成分（Ｃ）として平均粒子径
１．５μｍ以下の炭酸カルシウムを上記の分散パラメー
ター（σ）を満たすことにより、本発明で用いる非常に
ＭＦＲの高いＰＰを用いた時でもこのＭＦＲよりは相当
に低い通常のＭＦＲの樹脂を使用した時と同様の物性を
有するだけでなく、タッピング強度、耐傷つき性が高
く、収縮率の小さい高光沢の成形品を得ることができ
る。分散パラメーター（σ）の好ましい値は４．０以
下、更に好ましくは３．５以下である。

【００１５】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に更
に成分（Ｄ）として平均粒子径３μｍ以下、好ましくは
１μｍ以下のタルクを配合することにより剛性の強化を
図ることができる。この配合量は、成分（Ａ）４０〜８
０ｗｔ％、成分（Ｂ）５０〜１０ｗｔ％、成分（Ｃ）３
〜２０ｗｔ％に対し、成分（Ｄ）のタルクを３〜２０ｗ
ｔ％併用することにより光沢、収縮率、耐衝撃性を阻害
しないで耐傷つき性やタッピング強度などの剛性の強化
をすることが可能である。この場合においてもタルクの
分散パラメーター（σ）は４．５以下、好ましくは４．
０以下、更に好ましくは３．５以下である。タルクの平
均粒子径が３μｍを越える場合においては耐衝撃性が低
下するだけでなく光沢の低下が避けられない。また配合
割合としては２０ｗｔ％、好ましくは１０ｗｔ％以下が
好ましい。平均粒子径が３μｍ以下のタルクであっても
２０ｗｔ％を越えて配合した時は分散不良が発生し、耐
衝撃性、光沢の著しい低下が避けられない。３ｗｔ％未
満の配合量ではポリプロピレン系樹脂組成物の剛性の強
化には影響がほとんどない。なおこの場合に炭酸カルシ
ウムを併用しないでタルクのみを配合した時は、たとえ
分散パラメーター（σ）が４．５以下にしたとしても光
沢、耐衝撃性の低下は避けられない。また成形品が灰色
化する等外観上の問題を生ずる。

【００１６】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を製
造するための手段としては特に限定しないが、通常のブ
レンドをする手法を採用できる。この場合、単軸、２軸
などの押出機を用いて行ってもよいが、できれば練り効
果のある２軸押出機を用いるのが好ましい。なお炭酸カ
ルシウム及び／またはタルクは、粉末をそのまま樹脂に
混練することよりは、いったんこれらフィラーが分散し
やすい樹脂を用いてマスターバッチを製造し、このマス
ターバッチを樹脂組成物を構成する他の成分とブレンド
することでフィラーの分散の良いポリプロピレン系樹脂
組成物を製造することができる。具体的には、（Ｃ）炭
酸カルシウムまたは（Ｃ）炭酸カルシウム及び（Ｄ）タ
ルクからなるフィラー成分を成分（Ａ）と成分（Ｂ）と
からなる樹脂成分中に均一に分散させる手法は限定しな
いが、あらかじめフィラー成分をアイソタクティックペ
ンタッド分率（Ｐ）が０．９６０以上、溶融粘度の比較
的高いＭＦＲが５０ｇ／１０分以下の、成分（Ａ）のポ
リプロピレン樹脂組成物の一部を構成するポリプロピレ
ンと溶融混練することで、フィラーの分散の均一化が促
進され、ポリプロピレン系樹脂組成物の分散パラメータ
ー（σ）が４．５以下のポリプロピレン系樹脂組成物が
得られ、耐衝撃性、光沢を保持したまま、耐傷つき性及
びタッピング強度が改良される。これらの物性を更に改
良するには、上記の溶融混練するポリプロピレンのアイ
ソタクティックペンタッド分率の（Ｐ）が０．７０以上
であることが好ましい。更に好ましくは０．９８０以
上、最も好ましくは０．９９０以上である。

【００１７】上記のようにあらかじめ比較的ＭＦＲの低
いポリプロピレン樹脂と無機フィラーを溶融混練する
と、組成物中の無機フィラーの分散の均一化が促進され
物性が向上するがそのメカニズムは解明できなかったが
おおよそ次のようなものと考えている。炭酸カルシウム
のような無機フィラーの性能を最大限に発揮させるに
は、組成物を構成するポリプロピレン樹脂（Ａ）中に均
一に分散させる必要があるが、一般的に炭酸カルシウム
のような無機フィラーを分散させるには、成分（Ｂ）な
どのエラストマー成分よりも大きな剪断力が必要とな
る。したがって高ＭＦＲＰＰを含む全樹脂成分と無機フ
ィラーを同時に混練した場合、本発明で使用する成分
（Ａ）の溶融粘度が低いため、無機フィラーを分散させ
るのに十分な剪断応力が得られないと推定される。した
がってあらかじめ溶融粘度の高いＰＰ中に無機フィラー
を分散させた後、成分（Ｂ）と残りの高ＭＦＲＰＰとに
混練することが好ましい結果が得られるものと思われ
る。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、必要に
応じ通常のポリプロピレン系樹脂組成物に配合される熱
酸化安定剤、増核剤、光安定剤、滑剤など、すべての添
加剤を使用できる。また過酸化物などのラジカル開始剤
や不飽和カルボン酸などの変性剤を用いて部分的に変性
しても構わない。特に剛性を向上させるためには核剤の
併用は好ましい態様である。本発明のポリプロピレン系
樹脂組成物は単独で使用することも、また他の各種熱可
塑性樹脂、例えばポリエチレン、ポリブテンなどのオレ
フィン系重合体をブレンドして使用することも可能であ
る。

【００１８】

【作用】ＰＰの物理的性質の改善、例えば剛性、耐熱性
の改善のためにフィラーを使用する提案、あるいは低温
耐衝撃性の改良のためにゴム系の物質をブレンドする提
案などいくつかの提案があり、それらはそれらなりに効
果を発揮できることは良く知られている。中には本発明
の樹脂成分のようにＰＰに対してゴム成分としてブロッ
ク共重合体を配合した例も数多くあるが、本発明のよう
にＰＰのＭＦＲが極めて高い系のものはほとんど見あた
らない。このように高いＭＦＲの使用は強度、耐衝撃性
が大幅に低下することが容易に推定できるためと想像さ
れる。このような問題点を、ＭＦＲが極めて高いが、ア
イソタクティックペンタッド分率（Ｐ）が０．９８０以
上のＰＰに、エチレン−α−オレフィン系の構造単位を
含むゴム成分及びタルクを均一に分散させて得られるポ
リプロピレン系樹脂組成物を開発することにより解決し
た。この物はハイフローであり、耐衝撃性、剛性、低収
縮性に優れた耐熱性のポリプロピレン系樹脂組成物出あ
ることを明らかにした。しかしこのポリプロピレン系樹
脂組成物は、フィラーとしてタルクを使用しているため
成形品の光沢が不足し、成形品が灰色化する等の問題が
生じ、外観や意匠性を必要とする分野、たとえば家電製
品の外装材にはいまひとつ不十分なものであった。本発
明はこの問題を、ＭＦＲが１５０〜１０００ｇ／１０分
でありかつアイソタクティックペンタッド分率（Ｐ）が
０．９８０以上のＰＰ、エチレンと炭素数３以上のα−
オレフィンからなる部分を含む共重合体及びタルクとは
異なりアスペクト比が小さい平均粒子系が１．５μｍ以
下の炭酸カルシウムを用い、かつその分散パラメーター
（σ）が４．５以下に分散させることにより、高光沢、
ソリやヒケがなく低い収縮率を有し、耐傷つき性、タッ
ピング強度に優れた高流動性のポリプロピレン系樹脂組
成物を得ることに成功した。

【００１９】

【実施例】

（実施例）以下、本発明の実施例を示すが、本発明はこ
れらに限定されるものではない。 ［測定法］諸物性の測定は、以下の方法によって行なっ
た。 （１）アイソタクティックペンタッド分率（Ｐ）の測定¹³ Ｃ−ＮＭＲにより求められたデータを用い、Ａ．Ｚａ
ｍｂｅｌｌｉらの方法（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅ
ｓ，６，９２５（１９７３））によって算出した。 （２）エチレン−プロピレン−アルファオレフィン共重
合体の組成¹³ Ｃ−ＮＭＲにより求められたデータを用い算出した。 （３）ＭＦＲ ＪＩＳ Ｋ−７２１０ 表１、条件１４（試験温度２３
０℃、試験荷重２．１６ｋｇｆ）により測定した。 （４）アイゾット衝撃強度 ＡＳＴＭ Ｄ２５６に準じノッチ付試験片を用いて行な
った。 （５）曲げ弾性率 ＡＳＴＭ Ｄ７９０により測定した。 （６）光沢 （株）東芝製射出成形機（１Ｓ１７０Ｆ２）を用いて作
製（温度：２３０℃、射出速度：２５ｍｍ／分、射出時
間：３０秒）した平板から縦１２０ｍｍ×横１２０ｍｍ
×厚さ２ｍｍの試験片を切り出し、日本電色工業（株）
社製 ＶＧ−１Ｄ型グロスメーターにて、６０度の光源
入射角度及び受光角度で測定した。 （７）外観（フローマーク観察） 光沢の評価に用いたものと同様な平板を用い、目視測定
を行った。評価は、△：フローマークが観察される。
〇：フローマークが殆どない。◎：フローマークがまっ
たくない。

【００２０】（８）収縮率（成形体の寸法変化） 光沢の評価に用いたものと同様な平板について樹脂流動
方向（ＭＤ方向という）の寸法（αｍｍ）及び樹脂流動
方向に対して垂直な方向（ＴＤ方向という）の寸法（β
ｍｍ）を、試験片を成形してから、温度２３℃、湿度５
０％の恒温室で４８時間放置した後測定し、次式により
成形体の収縮率を求めた。 ＭＤ方向の収縮率（％）＝１００（αーγ）／γ ＴＤ方向の収縮率（％）＝１００（βーγ）／γ ただしγは金型原寸（ｍｍ）を表す。 （９）共重合体（Ｂ）の平均粒子径、炭酸カルシウム
（Ｃ）及びタルク（Ｄ）の分散パラメーター（σ）の測
定 共重合体の平均粒子径、炭酸カルシウムおよびタルクの
分散パラメーター（σ）はいずれも透過型電子顕微鏡
（ＴｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎＥｌｅｃｔｒｏｎＭｉｃｒ
ｏｓｃｏｐｙ：以下ＴＥＭという。）写真の像解析によ
って測定した。ＴＥＭ写真用のサンプルは、（株）東芝
製射出成形機（１Ｓ１７０Ｆ２）を用いて作製（温度：
２３０℃、射出速度：２５ｍｍ／分、射出時間：３０
秒）した厚み３ｍｍの試験片から縦１ｃｍ×横５ｍｍ×
高さ３ｍｍのブロックを切り出し、ウルトラミクロトー
ム（Ｒｅｉｃｈｅｒｔ社製ＵＬＴＲＡＣＵＴ ＵＮ、ダ
イヤモンドナイフ）により、厚さ６０ｎｍの超薄片を作
成し、銅メッシュ上に回収して、四酸化ルテニウム水溶
液の蒸気中に静置して共重合体を染色した。ＴＥＭの観
察は、 装置：（株）日立製作所製 Ｈ−８００型透過型電子顕
微鏡（分解能：２．０オングストローム（格子像））を
用いて実施した。得られたＴＥＭ写真像では、一般に無
機フィラーは黒く、共重合体は灰色に、マトリックスの
ＰＰは白く撮影される。次に上記ＴＥＭ観察で得られた
写真をもとに（株）東芝製画像処理装置 ＴＯＳＰＩＸ
−Ｕ２（画面サイズ：縦１０２４×横１０２４×奥行き
８（画素／枚））、濃淡階調：２５６階調の画像処理装
置の高精度モニタ粒子解析パッケージを用いて画像解析
を行なった。これらの画像解析に関する文献としては
「画像処理応用技術」 田中弘著：工業調査会発行、１
９８９年７月１日がある。

【００２１】（９）−１ 共重合体（Ｂ）の平均粒子径
の測定 共重合体の平均粒子径は、上記の画像処理装置を用い、
ＴＥＭ写真から得られた濃淡画像を読み込み、白か黒か
の２値の画像に変換した後共重合体の数平均粒子径を求
めた。 （９）−２ 炭酸カルシウム及び／またはタルクの分散
パラメーター（σ）の測定 本発明において、炭酸カルシウム及びタルクの分散パラ
メーター（σ）は樹脂組成物中の炭酸カルシウム及びタ
ルクの分散の均一性の指標である。具体的には炭酸カル
シウム及び／またはタルクの面積分率の標準偏差であ
り、次のようにして測定される。３６μｍ×４８μｍの
ＴＥＭ写真を４８視野に分割し、各視野毎の面積分率を
求めた。面積分率は読み込んだ濃淡画像をタルクと樹脂
の部分からなる２値化画像に変換した後、炭酸カルシウ
ム及び／またはタルクの部分の面積を読み込んだ視野の
面積で除して算出した。このようにして求めた炭酸カル
シウム及びタルクの面積分率を横軸に、その面積分率の
頻度を縦軸にし、得られた統計的分布を以下のガウス関
数で近似した数値として求めた。このとき得られる関数
の標準偏差（σ）を分散パラメーターとした。 Ｙ＝Ｙ_m ・ｅｘｐ［−（ＸーＸ_m ）² ／２σ² ］ ただしＹ ：タルクの面積分率Ｘの時の高さ。 Ｙ_m ：ピーク面積分率Ｘ_m の時の高さ。 σ ：面積分率の標準偏差。

【００２２】（１０）そり 試験片（円盤：直径１２．５ｍｍ、厚さ２．３ｍｍ）
を、中心部よりピンポイントゲートで樹脂温度２１０℃
において射出成形して製造した。得られた各円盤を２３
℃の恒温室内に４０時間放置した後、そり（ｍｍ）の５
個平均を求め、５ｍｍ未満の時は○、５ｍｍを越える時
は×とした。 （１１）耐傷つき性 表面性測定器（ＨＥＩＤＯＮ社製 １４Ｓ／Ｄ）を用
い、試験片（縦１５０ｍｍ、横８０ｍｍ、厚さ０．５ｍ
ｍ）の表面に、円錐型引っ掻き針（サファイア製：ＪＩ
Ｓ Ｋ−６７１９規格品）で垂直に加重を加え、引っ掻
いた時に表面に傷がつく最小荷重を測定した。 （１２）タッピング強度 径が４０ｍｍ及び厚さが３ｍｍの板上に、外形が９ｍ
ｍ、内径が２．５ｍｍ及び高さが１９ｍｍのタッピング
テスト用のボスを有する試験片を樹脂温度２１０℃にお
いて射出成形して製造した。得られた各試験片を２３℃
の恒温室内に４０時間放置した後、エアーインパクトド
リルを使用してＪＩＳ ２種のねじ（軸の径が３．０ｍ
ｍ、長さ１２ｍｍ）をねじ込み、各サンプル１０個のう
ちねじ穴が破壊された数を求めた。

【００２３】［重合体の作成］固体触媒成分の調製 （工程１） 窒素雰囲気下、無水塩化マグネシウム４７．６ｇ（５０
０ｍｍｏｌ）、デカン２５９ｍｌおよび２−エチルヘキ
シルアルコール２３４ｍｌ（１．５ｍｏｌ）を１３０℃
で２時間加熱反応を行ない均一溶液とした後、この溶液
中に無水フタル酸１１．１ｇ（７５ｍｍｏｌ）を添加
し、１３０℃にてさらに１時間撹拌混合を行ない、無水
フタル酸を該均一溶液に溶解させた。得られた均一溶液
を室温に冷却した後、−２０℃に保持された四塩化チタ
ン２．０Ｌ（１８ｍｏｌ）中に１時間にわたって全量滴
下した。滴下終了後混合溶液の温度を４時間かけて１１
０℃に昇温し、１１０℃に到達したところでフタル酸ジ
イソブチル２６．８ｍｌ（１２５ｍｍｏｌ）を添加し、
２時間、１１０℃で撹拌反応させた。反応終了後、熱時
濾過にて固体成分を採取した。その後、この反応物を四
塩化チタン２．０Ｌ（１８ｍｏｌ）に懸濁させた後、１
１０℃で２時間反応させた。反応終了後、再度、熱時濾
過にて固体成分を採取し、１１０℃のデカン２．０Ｌで
７回、室温のヘキサン２．０Ｌで３回洗浄した。ＴｉＣｌ₄ ［Ｃ₆ Ｈ₄ （ＣＯＯ−ｉｓｏ−Ｃ₄ Ｈ₉ ）
₂ ］の調製 （工程２） 四塩化チタン１９ｇ（１００ｍｍｏｌ）を含むヘキサン
１．０Ｌに、フタル酸ジイソブチル２７．８ｇ（１００
ｍｍｏｌ）を０℃を維持しながら約３０分間かけて滴下
した。滴下終了後、４０℃に昇温し３０分間反応させ
た。反応終了後、固体成分を採取しヘキサン５００ｍｌ
で５回洗浄し目的物を得た。ＴｉＣｌ₄ ［Ｃ₆ Ｈ₄ （ＣＯＯ−ｉｓｏ−Ｃ₄ Ｈ₉ ）
₂ ］による処理 （工程３） 上記で得られた固体触媒４０ｇをトルエン６００ｍｌに
懸濁させ、２５℃でＴｉＣｌ₄ ［Ｃ₆ Ｈ₄ （ＣＯＯ−ｉ
ｓｏ−Ｃ₄ Ｈ₉ ）₂ ］１０．３ｇ（２２ｍｍｏｌ）と１
時間反応させた。反応終了後、四塩化チタン２００ｍｌ
（１．８ｍｏｌ）を加えて、１１０℃で２時間反応させ
た。反応終了後、熱時濾過にて固体成分を採取し、その
後、この反応物をトルエン６００ｍｌ、四塩化チタン２
０ｍｌ（０．１８ｍｏｌ）に懸濁させた後、１１０℃で
２時間反応させた。反応終了後、再度熱時濾過にて固体
成分を採取し、１１０℃のトルエン１．０Ｌで５回、室
温のヘキサン１．０Ｌで３回洗浄した。

【００２４】予備重合触媒成分 窒素雰囲気下のもと内容積３Ｌのオートクレーブ中に、
ｎ−ヘプタン５００ｍｌ、トリエチルアルミニウム６．
０ｇ（０．０５３ｍｏｌ）、ｔ−ブチルトリメトキシシ
ラン３．１ｇ（０．０１７ｍｏｌ）および上記で得られ
た固体触媒成分１００ｇを投入し、０〜５℃の温度範囲
で５分間撹拌した。次に固体成分１ｇあたり１０ｇのプ
ロピレンが重合するようにプロピレンをオートクレーブ
中に供給し、０〜５℃の温度範囲で１時間予重合した。
得られた予重合触媒は、ｎ−ヘプタン５００ｍｌで３回
洗浄を行ない、以下の重合に使用した。

【００２５】ポリプロピレン樹脂成分（Ａ）の作製 （高ＭＦＲポリプロピレン樹脂：ＰＰ−１）窒素雰囲気
下、内容積６０Ｌの撹拌機付きオートクレーブ１機を用
いて重合を行なった。上記の方法で調製された予備重合
触媒成分２．０ｇ、トリエチルアルミニウム１１．４ｇ
（１００ｍｍｏｌ）、ｔ−ブチルトリメトキシシラン
５．９ｇ（３３ｍｍｏｌ）を入れ、次いでプロピレン１
８ｋｇおよびポリマーのＭＦＲが３００ｇ／分になるよ
うに水素を供給し、８０℃で３０分間重合を行なった。
未反応ガスをパージして目的のプロピレンを得た。得ら
れたＰＰはＭＦＲが３３５ｇ／１０分、アイソタクティ
ックペンタッド分率（Ｐ）は０．９９４であった。 （高ＭＦＲポリプロピレン樹脂：ＰＰ−２）窒素雰囲気
下、内容積６０Ｌの撹拌機付きオートクレーブ１機を用
いて重合を行なった。上記の方法で調製された予備重合
触媒成分２．０ｇ、トリエチルアルミニウム１１．４ｇ
（１００ｍｍｏｌ）、ｔ−ブチルトリメトキシシラン
５．９ｇ（３３ｍｍｏｌ）を入れ、次いでプロピレン１
８ｋｇおよびポリマーのＭＦＲが２００ｇ／１０分にな
るように水素を供給し、８０℃で３０分間重合を行なっ
た。反応終了後未反応ガスをパージして目的のＰＰを得
た。得られたＰＰはＭＦＲが２２０ｇ／１０分、アイソ
タクティックペンタッド分率（Ｐ）は０．９９４であっ
た。 （ポリプロピレン樹脂：ＰＰ−３）窒素雰囲気下、内容
積６０Ｌの撹拌機付きオートクレーブを用いて重合を行
なった。上記の方法で調製された予備重合触媒成分２．
０ｇ、トリエチルアルミニウム１１．４ｇ（１００ｍｍ
ｏｌ）、ｔ−ブチルトリメトキシシラン５．９ｇ（３３
ｍｍｏｌ）を入れ、次いでプロピレン１８ｋｇおよびポ
リマーのＭＦＲが３０ｇ／１０分になるように水素を供
給し、８０℃で３０分間重合を行なった。未反応ガスを
パージして目的のＰＰを得た。得られたＰＰはＭＦＲが
３１．４ｇ／１０分、アイソタクティックペンタッド分
率（Ｐ）は０．９９４であった。 （ポリプロピレン樹脂：ＰＰ−４）比較のため、東ソー
・アクゾ社製ＡＡ型三塩化チタン６．０ｇ、ジエチルア
ルミニウムクロライド２３．５ｇを触媒成分として用
い、プロピレン１８ｋｇ、ポリマーのＭＦＲが３００ｇ
／１０分になるように水素を供給し、７０℃で３０分間
重合を行った。得られたＰＰはＭＦＲが３０８ｇ／１０
分、アイソタクティックペンタッド分率（Ｐ）は０．９
６４であった。

【００２６】エチレン−プロピレン−アルファオレフィ
ン三元共重合体（Ｂ）の重合 （エチレン−プロピレン−ブテン−１共重合体：ＥＰＢ
Ｒ）内容積６０Ｌのオートクレーブを３０℃以下に保っ
た後、ＰＰの重合に用いたものと同様の予重合触媒５０
０ｍｇとトリエチルアルミニウム１１．４ｇ（１００ｍ
ｍｏｌ）、ジイソプロピルジメトキシシラン５．８ｇ
（３３ｍｍｏｌ）をプロピレンおよびブテン−１と共に
圧入した後、速やかに５０℃まで昇温した。５０℃に到
達した後、所定の全圧となるようにエチレンを連続的に
供給し重合を行なった。各段の重合時間を変えることで
目的の共重合体を得た。所定時間経過後、オートクレー
ブ中にメタノールを圧入し重合を停止させた。全てのガ
スを除去後、目的の共重合体を得た。得られた共重合体
はＭＦＲ＝５．５ｇ／１０分、エチレン含量が２８ｗｔ
％、プロピレンが３９ｗｔ％、ブテン−１が３３ｗｔ％
であった。

【００２７】炭酸カルシウムマスターバッチの作成 上記で作成したＰＰ（ＰＰ−３）５０ｗｔ％に平均粒子
径が０．３μｍの軽貭炭酸カルシウム（以下「炭カル
Ａ」という）５０ｗｔ％、更に市販の酸化防止剤である
ＢＨＴ０．０８ｐｈｒ、イルガノックス１０１０を０．
０５ｐｈｒ、カルシウムステアレート０．１ｐｈｒを加
えたものを川田製作所社製スーパーミキサー（ＳＭＶ２
０型）を用いて混合した後、２軸押出機（東芝機械
（株）社 ＴＸ−３７）を使用して２００℃で溶融混練
し、炭酸カルシウムのマスターバッチ（以下「マスター
バッチＡ」という）を作成した。上記において、ＰＰと
してＰＰ−３に代えＰＰ−１を使用したほかはマスター
バッチＡとまったく同様にして別なマスターバッチ（以
下「マスターバッチＡ−２」という）を作成した。同様
に上記のＰＰ（ＰＰ−３）５０ｗｔ％に、平均粒子径が
４．３μｍの重貭炭酸カルシウム５０ｗｔ％、更に上記
の配合量の添加剤を加えたものを上記の方法で混合、溶
融混練し、炭酸カルシウムのマスターバッチ（以下「マ
スターバッチＢ」という）を作成した。

【００２８】炭酸カルシウムとタルクのマスターバッチ
の作成 上記のＰＰ−３ ５０ｗｔ％に、炭カルＡ ２５ｗｔ
％、平均粒子径が１．３μｍのタルク（以下「タルク
Ａ」と言う）の混合物に更に上記の配合量の添加剤を加
えたものを上記の方法で混合、溶融混練し、炭酸カルシ
ウムとタルクのマスターバッチ（以下「マスターバッチ
Ｃ」という）を作成した。タルクのマスターバッチの作成 上記のＰＰ−３ ５０ｗｔ％に、タルクＡ ５０ｗｔ％
の混合物に更に上記の配合量の添加剤を加えたものを上
記の方法で混合、溶融混練し、タルクのマスターバッチ
（以下「マスターバッチＤ」という）を作成した。

【００２９】（実施例１）成分（Ａ）の一部として上記
の高ＭＦＲポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）５０ｗｔ％
に成分（Ｂ）としてＭＦＲ＝１２ｇ／１０分、スチレン
含量が２０ｗｔ％の水添スチレン−ブタジエンブロック
共重合体（旭化成製のタフテックＨ１０５２：以下ＳＥ
ＢＳという。）２０ｗｔ％、および上記の炭酸カルシウ
ムのマスターバッチＡ ３０ｗｔ％からなる樹脂組成物
１００重量部に対して、核剤としてナトリウム−２、
２’−メチレン−ビス−（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェ
ニル）フォスフェート（旭電化のＮＡｌｌ）を０．４重
量部、さらに市販の安定剤であるＢＨＴ０．０８重量
部、イルガノックス１０１０を０．０５重量部、カルシ
ウムステアレート０．１重量部を加え、２軸押出機（Ｋ
ＴＸ−３７）を使用して２００℃で溶融混練りし樹脂組
成物を作製した。得られた樹脂組成物を用いて試験片を
作製し物性を測定した。結果を表１に示した。組成物の
分散パラメーター（σ）は３．３であった。

【００３０】（実施例２）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４５ｗｔ
％に成分（Ｂ）として実施例１で用いたＳＥＢＳ ２５
ｗｔ％および上記のマスターバッチＡ ３０ｗｔ％から
なる樹脂組成物１００重量部に対して、実施例１で用い
た核剤ＮＡＩＩを０．４重量部、さらに市販の酸化防止
剤であるＢＨＴ０．０８重量部、イルガノックス１０１
０を０．０５重量部、カルシウムステアレート０．１重
量部を加え、上記と同様な方法で溶融混練し樹脂組成物
を作製した。得られた樹脂組成物を用いて試験片を作製
し物性を測定した。結果を表１に示した。組成物の分散
パラメーター（σ）は２．７であった。 （実施例３）成分（Ａ）の一部として高ＭＦＲのポリプ
ロピレン樹脂（ＰＰ−２１）４５ｗｔ％に成分（Ｂ）と
してＳＥＢＳ ２５ｗｔ％およびマスターバッチＡ ３
０ｗｔ％からなる樹脂組成物１００重量部に対して、実
施例１で用いたと同じ添加剤を同量を加え、同様に溶融
混練し、樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物を
用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を表１に示
した。組成物の分散パラメーター（σ）は１．８であっ
た。

【００３１】（実施例４）成分（Ａ）の一部として実施
例１のポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４５ｗｔ％に成
分（Ｂ）としてＭＦＲ＝７．３ｇ／１０分のエチレン−
ブテン共重合体（三井石油化学（株）社製、ＥＢＲ Ａ
−４０８５：以下「ＥＢＲ」という）２５ｗｔ％および
マスターバッチＡ ３０ｗｔ％からなる樹脂組成物１０
０重量部に対して、実施例１で用いたと同じ添加剤を同
量を加え、同様に溶融混練し、樹脂組成物を作製した。
得られた樹脂組成物を用いて試験片を作製し物性を測定
した。結果を表１に示した。組成物の分散パラメーター
（σ）は２．０であった。 （実施例５）成分（Ａ）の一部として実施例１で用いた
ポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４５ｗｔ％に成分
（Ｂ）としてエチレン含量が７０ｗｔ％のエチレン−プ
ロピレン共重合体（三井石油化学（株）社製、ＥＰＲ
タフマーＰ−０４８０：以下「ＥＰＲ」という）２０ｗ
ｔ％、ＳＥＢＳ ５ｗｔ％およびマスターバッチＡ ３
０ｗｔ％からなる樹脂組成物１００重量部に対して、実
施例１で用いたと同じ添加剤を同量を加え、同様に溶融
混練し、樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物を
用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を表１に示
した。組成物の分散パラメーター（σ）は２．１であっ
た。

【００３２】（実施例６）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４５ｗｔ
％に成分（Ｂ）としてエチレン−プロピレン−アルファ
オレフィン三元共重合体（以下「ＥＰＢＲ」という）２
５ｗｔ％およびマスターバッチＡ ３０ｗｔ％からなる
樹脂組成物１００重量部に対して、実施例１で用いたと
同じ添加剤を同量を加え、同様に溶融混練し、樹脂組成
物を作製した。得られた樹脂組成物を用いて試験片を作
製し物性を測定した。結果を表１に示した。組成物の分
散パラメーター（σ）は２．０であった。 （実施例７）成分（Ａ）の一部として実施例１で用いた
ポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４５ｗｔ％に成分
（Ｂ）としてＳＥＢＳ ２５ｗｔ％およびマスターバッ
チＣ ３０ｗｔ％からなる樹脂組成物１００重量部に対
して、実施例１で用いたと同じ添加剤を同量を加え、同
様に溶融混練し、樹脂組成物を作製した。得られた樹脂
組成物を用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を
表１に示した。組成物の分散パラメーター（σ）は３．
６であった。

【００３３】

【表１】

【００３４】（比較例１）成分（Ａ）の一部としてアイ
ソタクティックペンタッド分率（Ｐ）が．９６４である
ポリプロピレン樹脂（ＰＰ−４）５０ｗｔ％、成分
（Ｂ）として実施例１で用いたＳＥＢＳ ２０ｗｔ％お
よびマスターバッチＡ ３０ｗｔ％からなる樹脂組成物
１００重量部に対して、実施例１で用いたと同じ添加剤
を同量を加え、同様に溶融混練し、樹脂組成物を作製し
た。得られた樹脂組成物を用いて試験片を作製し物性を
測定した。結果を表２に示した。組成物中のフィラー分
散パラメーター（σ）は３．２であった。成分（Ａ）と
して、アイソタクティックペンタッド分率（Ｐ）の低い
ＰＰを用いたため、タッピング強度が低下して問題があ
る樹脂組成物である。 （比較例２）成分（Ａ）として実施例１で用いたポリプ
ロピレン樹脂（ＰＰ−１）６０ｗｔ％に成分（Ｂ）とし
て実施例１で用いたＳＥＢＳ２５ｗｔ％およびマスター
バッチとしない粉末状の炭カルＡ １５ｗｔ％からなる
樹脂組成物１００重量部に対して、実施例１で用いたと
同じ添加剤を同量を加え、同様に溶融混練し、樹脂組成
物を作製した。得られた樹脂組成物を用いて試験片を作
製し物性を測定した。結果を表２に示した。組成物の分
散パラメーター（σ）は４．８であった。マスターバッ
チＡと同じ炭カルＡを使用したにもかかわらず、あらか
じめＭＦＲの低いＰＰと溶融混練していなかったため、
高ＭＦＲのＰＰ及び成分（Ｂ）と混練をした時に炭酸カ
ルシウムの十分な分散ができずフローマークが出てしま
った。

【００３５】（比較例３）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４５ｗｔ
％、ＳＥＢＳ ２５ｗｔ％およびマスターバッチＡ−２
３０ｗｔ％からなる樹脂組成物１００重量部に対し
て、実施例１で用いたと同じ添加剤を同量を加え、同様
に溶融混練し、樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組
成物を用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を表
２に示した。組成物の分散パラメーター（σ）は４．６
であった。 （比較例４）成分（Ａ）の一部としてＭＦＲの小さいポ
リプロピレン樹脂（ＰＰ−３）４５ｗｔ％、ＳＥＢＳ
２５ｗｔ％およびマスターバッチＡ ３０ｗｔ％からな
る樹脂組成物１００重量部に対して、実施例１で用いた
と同じ添加剤を同量を加え、同様に溶融混練し、樹脂組
成物を作製した。得られた樹脂組成物を用いて試験片を
作製し物性を測定した。結果を表２に示した。組成物の
分散パラメーター（σ）は２．２であった。成分（Ａ）
のＰＰは、アイソタクティックペンタッド分率（Ｐ）は
０．９９４と十分高かったが、ＭＦＲが３１．４ｇ／１
０分であったため、組成物としてのＭＦＲは３１ｇ／１
０分と低く、光沢、外観（フローマーク）、収縮率、そ
りなどに問題が残っている。

【００３６】（比較例５）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４５ｗｔ
％、ＳＥＢＳ ２５ｗｔ％およびマスターバッチＢ ３
０ｗｔ％からなる樹脂組成物１００重量部に対して、実
施例１で用いたと同じ添加剤を同量を加え、同様に溶融
混練し、樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物を
用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を表２に示
した。組成物の分散パラメーター（σ）は４．６であっ
た。使用したマスターバッチＢに含まれている炭酸カル
シウムの平均粒子径が４．３μｍと大きかったため、光
沢、フローマークに問題が残った。 （比較例６）成分（Ａ）の一部として実施例１で用いた
ポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４５ｗｔ％、ＳＥＢＳ
２５ｗｔ％およびマスターバッチＤ ３０ｗｔ％から
なる樹脂組成物１００重量部に対して、実施例１で用い
たと同じ添加剤を同量を加え、同様に溶融混練し、樹脂
組成物を作製した。得られた樹脂組成物を用いて試験片
を作製し物性を測定した。結果を表２に示した。組成物
の分散パラメーター（σ）は３．１であった。充填材と
して、炭酸カルシウムに代えタルクのみを用いたため、
光沢が低下し、成形性も若干低下しただけでなく、成形
品が灰色になった。

【００３７】（比較例７）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）６０ｗｔ
％、ＳＥＢＳ ２５ｗｔ％、マスターバッチとしない粉
末状の炭カルＡ７．５ｗｔ％及び同様な粉末状のタルク
Ａ７．５ｗｔ％からなる樹脂組成物１００重量部に対し
て、実施例１で用いたと同じ添加剤を同量を加え、同様
に溶融混練し、樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組
成物を用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を表
２に示した。組成物の分散パラメーター（σ）は５．０
であった。これは成分（Ｂ）の分散が悪く平均粒子径の
測定が不可能であった。あらかじめマスターバッチ化せ
ずに実施例７に使用したマスターバッチＣと同じ炭酸カ
ルシウム及びタルクを粉末状態のまま使用したところ、
光沢、外観（フローマーク）が低下し、やはり問題が残
った。 （比較例８）成分（Ａ）の一部としてアイソタクティッ
クペンタッド分率（Ｐ）が０．９６４であるポリプロピ
レン樹脂（ＰＰ−４）４５ｗｔ％、ＳＥＢＳ ２５ｗｔ
％、マスターバッチＡ ３０ｗｔ％からなる樹脂組成物
１００重量部に対して、実施例１で用いたと同じ添加剤
を同量を加え、同様に溶融混練し、樹脂組成物を作製し
た。得られた樹脂組成物を用いて試験片を作製し物性を
測定した。結果を表２に示した。組成物の分散パラメー
ター（σ）は２．１であった。成分（Ａ）のアイソタク
ティックペンタッド分率（Ｐ）の低いＰＰを使用したた
め、タッピング強度、耐傷つき性、耐衝撃性が低下して
問題がある。

【００３８】

【表２】

【００３９】

【発明の効果】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物
は、ポリプロピレン樹脂、エチレンと炭素数３以上のア
ルファオレフィンからなる部分を含む共重合体及び平均
粒子径が１．５μｍ以下の炭酸カルシウムを混練し、極
めて均一に分散した樹脂組成物である。その結果、高い
光沢、優れた耐傷つき性、低い収縮率、成形後長時間に
わたりソリ等の変形の少ない、タッピング強度に優れた
樹脂組成物となり、更に非常に流動性に富む（ＭＦＲが
高い）ところから、特に光沢、外観、成形性、意匠性、
精密性等を必要とする分野において、比較的に耐熱性を
必要としない組み立て用の家庭電化製品、事務用機器等
の外装材あるいは室内装飾品、自動車の内装材等のパー
ツとして有用なものである。このポリプロピレン系樹脂
組成物は、従来の同一系統の樹脂組成物に比較して光沢
が良く、また表面硬度（耐傷つき性）、耐衝撃性等のバ
ランスに優れた特徴を有しているので射出成形、シート
成形用材料として優れている。また、この樹脂組成物に
平均粒子径が３μｍ以下のタルクを配合する時は、樹脂
組成物の光沢、収縮率、耐衝撃性を阻害しないで耐傷つ
き性やタッピング強度等の剛性の強化を図ることがで
き、一層有利な樹脂組成物とすることができ、その用途
面を拡大できるものとなる。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例３と比較例２のタルク分散パラメーター
（σ）の算出例である。

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）ＭＦＲ（ＪＩＳ Ｋ−７２１０、
   表１、条件１４により測定されたメルトフローレート）
   が１００〜１０００ｇ／１０分であり、プロピレン連鎖
   のアイソタクティックペンタッド分率（Ｐ）が０．９８
   ０以上であるポリプロピレン樹脂（本樹脂組成物中に含
   まれるポリプロピレン樹脂全部を混練した結果のもの）
   ・・・・・４０〜８５ｗｔ％、 （Ｂ）１０ｗｔ％を越えるエチレンと炭素数３以上のア
   ルファオレフィン［但しプロピレンは多くとも８０ｗｔ
   ％］からなる部分を含む一種類以上の共重合体からなる
   成分（ただしここでいうエチレンと炭素数３以上のアル
   ファオレフィンとは、原料モノマーに限定されず共重合
   体が構造単位として有しているものをいう。）・・・・
   ・５０〜１０ｗｔ％、 （Ｃ）平均粒子径が１．５μｍ以下の炭酸カルシウム・
   ・・・・３〜３５ｗｔ％とからなる組成物であって、
   （１）組成物全体のＭＦＲが２５ｇ／１０分以上であ
   り、かつ（２）（Ａ）と（Ｂ）からなる樹脂成分中での
   （Ｃ）の炭酸カルシウムの分散パラメーター（σ）（横
   軸を炭酸カルシウムの面積分率、縦軸を頻度で表し、ガ
   ウス分布で近似した時の標準偏差である。）が４．５以
   下であることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成
   物。
2. 【請求項２】 成分（Ｂ）の共重合体が、エチレンと炭
   素数４以上のアルファオレフィンからなる部分を含む共
   重合体である請求項１記載のポリプロピレン系樹脂組成
   物。
3. 【請求項３】 成分（Ｂ）の共重合体が、エチレン１０
   〜８０ｗｔ％、プロピレン８０〜１０ｗｔ％、炭素数４
   以上のアルファオレフィンが１０〜８０ｗｔ％からなる
   エチレン−プロピレン−アルファオレフィン三元共重合
   体である請求項１または２記載のポリプロピレン系樹脂
   組成物。
4. 【請求項４】 成分（Ｂ）の共重合体が、スチレンに由
   来する構成単位が４０ｗｔ％以下のスチレン−ブタジエ
   ンブロック共重合体またはランダム共重合体の水素添加
   物である請求項１または２記載のポリプロピレン系樹脂
   組成物。
5. 【請求項５】 成分（Ａ）のポリプロピレン樹脂に分散
   している成分（Ｂ）の共重合体粒子の数平均粒子径が３
   μｍ以下である請求項１から４のいずれか１項に記載の
   ポリプロピレン系樹脂組成物。
6. 【請求項６】 （Ａ）ＭＦＲが１００〜１０００ｇ／１
   ０分であり、プロピレン連鎖のアイソタクティックペン
   タッド分率（Ｐ）が０．９８０以上であるポリプロピレ
   ン樹脂（本樹脂組成物中に含まれるポリプロピレン樹脂
   全部を混練した結果のもの）・・・・・４０〜８５ｗｔ
   ％、 （Ｂ）１０ｗｔ％を越えるエチレンと炭素数３以上のア
   ルファオレフィン［但しプロピレンは多くとも８０ｗｔ
   ％］からなる部分を含む一種類以上の共重合体からなる
   成分（ただしここでいうエチレンと炭素数３以上のアル
   ファオレフィンとは、原料モノマーに限定されず共重合
   体が構造単位として有しているものをいう。）・・・・
   ・５０〜１０ｗｔ％、 （Ｃ）平均粒子径が１．５μｍ以下の炭酸カルシウム・
   ・・・・３〜２０ｗｔ％ （Ｄ）平均粒子径が３μｍ以下のタルク・・・・・３〜
   ２０ｗｔ％ とからなる組成物であって、（１）組成物全体のＭＦＲ
   が２５ｇ／１０分以上であり、かつ（２）（Ａ）と
   （Ｂ）からなる樹脂成分中でのの炭酸カルシウム及びタ
   ルクの分散パラメーター（σ）（横軸を炭酸カルシウム
   またはタルクの面積分率、縦軸を頻度で表し、ガウス分
   布で近似した時の標準偏差である。）が４．５以下であ
   ることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。
7. 【請求項７】 炭酸カルシウム（Ｃ）または炭酸カルシ
   ウム（Ｃ）及びタルク（Ｄ）を、ＭＦＲが１００〜１０
   ００ｇ／１０分であり、アイソタクティックペンタッド
   分率（Ｐ）が０．９８０以上であるポリプロピレン樹脂
   （Ａ）の一部を構成するアイソタクティックペンタッド
   分率（Ｐ）が０．９６０以上、ＭＦＲが５０ｇ／１０分
   以下のポリプロピレン樹脂とあらかじめ溶融混練りした
   のち、ポリプロピレン樹脂（Ａ）の残部と共重合体
   （Ｂ）に溶融混練りすることを特徴とする請求項１また
   は請求項６記載のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方
   法。