JPH0972990A - アクチノイド元素とランタノイド元素の分離装置および分離方法 - Google Patents
アクチノイド元素とランタノイド元素の分離装置および分離方法Info
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 本発明は、アクチノイド元素とランタノイド
元素を分離することができる方法と装置に関する。 【解決手段】 本発明は、アクチノイド元素とランタノ
イド元素を含むリチウムのハロゲン化物塩と分配平衡状
態となる溶融金属とリチウムのハロゲン化物塩が満たさ
れた第1溶融塩炉と、リチウムのハロゲン化物塩が挿入
されるとともに前記第1溶融塩炉の溶融金属が供給され
た第2溶融塩炉と、溶融金属が挿入されるとともに前記
第2溶融塩炉内のリチウムのハロゲン化物塩が供給され
た第3溶融塩炉と、溶融金属が挿入されるとともに前記
第1溶融塩炉内のリチウムのハロゲン化物塩が供給され
た第4溶融塩炉とを具備してなるものである。
元素を分離することができる方法と装置に関する。 【解決手段】 本発明は、アクチノイド元素とランタノ
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態となる溶融金属とリチウムのハロゲン化物塩が満たさ
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されるとともに前記第1溶融塩炉の溶融金属が供給され
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第1溶融塩炉内のリチウムのハロゲン化物塩が供給され
た第4溶融塩炉とを具備してなるものである。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、従来から分離が困
難であったアクチノイド元素とランタノイド元素を使用
済核燃料処理物等の処理物からほぼ完全に分離すること
ができる方法と装置に関するものである。
難であったアクチノイド元素とランタノイド元素を使用
済核燃料処理物等の処理物からほぼ完全に分離すること
ができる方法と装置に関するものである。
【0002】
【従来の技術】通常、核燃料は、所定期間燃焼させた後
に炉心から取り出され、その中に存在する未燃焼のある
いは新たに生じた核燃料物質を分離回収して再び使用す
るようになっている。これが、使用済核燃料の再処理と
呼ばれるシステムであり、核燃料資源の有効利用や経済
性の向上のために重要なものとされている。また、この
種の使用済核燃料に対しては、再処理によりU、Puを
回収し、残りの放射性廃液をガラス固化する方法が我が
国においては採択されている。そして、この放射性廃液
中にはCs、Sr、Ruなどの核分裂生成物の他に、微
量のNp、Am、Cm等の超ウラン元素(TRU)が含
まれている。これらの超ウラン元素の中には、例えば、
237Npや241Amのように半減期が数百年以上にも及ぶ
α放射体があり、廃棄物の処理処分という観点から、放
射性廃液中に含まれる超ウラン元素を分離し、これを効
果的に貯蔵管理または適切に処分することが最も妥当で
あると考えられる。
に炉心から取り出され、その中に存在する未燃焼のある
いは新たに生じた核燃料物質を分離回収して再び使用す
るようになっている。これが、使用済核燃料の再処理と
呼ばれるシステムであり、核燃料資源の有効利用や経済
性の向上のために重要なものとされている。また、この
種の使用済核燃料に対しては、再処理によりU、Puを
回収し、残りの放射性廃液をガラス固化する方法が我が
国においては採択されている。そして、この放射性廃液
中にはCs、Sr、Ruなどの核分裂生成物の他に、微
量のNp、Am、Cm等の超ウラン元素(TRU)が含
まれている。これらの超ウラン元素の中には、例えば、
237Npや241Amのように半減期が数百年以上にも及ぶ
α放射体があり、廃棄物の処理処分という観点から、放
射性廃液中に含まれる超ウラン元素を分離し、これを効
果的に貯蔵管理または適切に処分することが最も妥当で
あると考えられる。
【0003】従来の使用済核燃料の再処理方法は、工業
化段階に達している湿式法と開発段階にある乾式法に大
別される。ここで一般に湿式法は、核燃料を一旦水溶液
にした後に核分裂生成物から分離し、それを再び核燃料
に変換する方法であり、核燃料と水溶液の間の相互変換
の方法を工夫すれば種々の形態の核燃料に適用すること
ができる利点を有するために、極めて融通性の高い方法
であり、中でも溶媒抽出法が最も広く知られている。
化段階に達している湿式法と開発段階にある乾式法に大
別される。ここで一般に湿式法は、核燃料を一旦水溶液
にした後に核分裂生成物から分離し、それを再び核燃料
に変換する方法であり、核燃料と水溶液の間の相互変換
の方法を工夫すれば種々の形態の核燃料に適用すること
ができる利点を有するために、極めて融通性の高い方法
であり、中でも溶媒抽出法が最も広く知られている。
【0004】前記溶媒抽出法は、使用済核燃料の搬入か
ら、冷却、脱被覆、溶解および原液調整に至る前処理工
程と、核燃料物質を分離精製する主工程と、廃棄物処
理、溶媒回収などの工程に分けられる。そして、前記主
工程においては、Purex法と称される方法が広く知られ
ている。このPurex法は、硝酸溶液からのTBP(Tri-n
-butyl phosphate)を用いた抽出による分配比の差を利
用する方法で、この方法によりUやPuが抽出されてい
る。また、このPurex法の他に、用いる抽出剤に応じてB
utex法、Truex法あるいはThorex法、TLA法などの種
々の方法が知られている。また、これらの湿式法に対
し、水溶液を使用しない乾式法として、フッ化物揮発
法、水素化物法、溶融塩電界法、溶融精製法などが検討
され、開発が進められている。
ら、冷却、脱被覆、溶解および原液調整に至る前処理工
程と、核燃料物質を分離精製する主工程と、廃棄物処
理、溶媒回収などの工程に分けられる。そして、前記主
工程においては、Purex法と称される方法が広く知られ
ている。このPurex法は、硝酸溶液からのTBP(Tri-n
-butyl phosphate)を用いた抽出による分配比の差を利
用する方法で、この方法によりUやPuが抽出されてい
る。また、このPurex法の他に、用いる抽出剤に応じてB
utex法、Truex法あるいはThorex法、TLA法などの種
々の方法が知られている。また、これらの湿式法に対
し、水溶液を使用しない乾式法として、フッ化物揮発
法、水素化物法、溶融塩電界法、溶融精製法などが検討
され、開発が進められている。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】前記の湿式法において
は、硝酸溶液を用いるので溶液のpH領域の操作が必要
であり、また、前処理も必要であるために、それらの条
件設定が難しく、システムが肥大化しやすい問題を有し
ている。また、従来の湿式法においては、一部の元素に
ついては十分な分離ができず、特に、超ウラン元素を含
むアクチノイド元素あるいはランタノイド元素は、両者
の化学的性質が極めて類似している元素であるがため
に、従来はほとんど分離不可能な問題があった。また、
前記の乾式法は未だ開発段階のものがほとんどであり、
アクチノイド元素とランタノイド元素を満足に分離でき
る技術は提供されていないのが実情である。
は、硝酸溶液を用いるので溶液のpH領域の操作が必要
であり、また、前処理も必要であるために、それらの条
件設定が難しく、システムが肥大化しやすい問題を有し
ている。また、従来の湿式法においては、一部の元素に
ついては十分な分離ができず、特に、超ウラン元素を含
むアクチノイド元素あるいはランタノイド元素は、両者
の化学的性質が極めて類似している元素であるがため
に、従来はほとんど分離不可能な問題があった。また、
前記の乾式法は未だ開発段階のものがほとんどであり、
アクチノイド元素とランタノイド元素を満足に分離でき
る技術は提供されていないのが実情である。
【0006】本発明は前記事情に鑑みてなされたもので
あり、従来の方法では分離が困難であった使用済核燃料
処理物等の処理物からのアクチノイド元素とランタノイ
ド元素の分離を可能とする分離装置と分離方法を提供す
ることを目的とする。
あり、従来の方法では分離が困難であった使用済核燃料
処理物等の処理物からのアクチノイド元素とランタノイ
ド元素の分離を可能とする分離装置と分離方法を提供す
ることを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】アクチノイド元素とラン
タノイド元素を含む使用済核燃料再処理物等の処理物か
らアクチノイド元素とランタノイド元素を分離する装置
として、アクチノイド元素とランタノイド元素を含むリ
チウムのハロゲン化物塩と分配平衡状態となる溶融金属
とリチウムのハロゲン化物塩が満たされ、更にアクチノ
イド元素とランタノイド元素を含む使用済核燃料再処理
物等の処理物が投入されるとともに、リチウムあるいは
ハロゲンガスの供給源に接続された第1溶融塩炉と、リ
チウムのハロゲン化物塩が挿入されるとともに前記第1
溶融塩炉の溶融金属が供給され、更にハロゲンガスの供
給源に接続された第2溶融塩炉と、溶融金属が挿入され
るとともに前記第2溶融塩炉内のリチウムのハロゲン化
物が供給され、更にリチウムの供給源に接続された第3
溶融塩炉と、溶融金属が挿入されるとともに前記第1溶
融塩炉内のリチウムのハロゲン化物塩が供給され、更に
リチウムの供給源に接続された第4溶融塩炉とを具備し
てなる装置を採用することができる。
タノイド元素を含む使用済核燃料再処理物等の処理物か
らアクチノイド元素とランタノイド元素を分離する装置
として、アクチノイド元素とランタノイド元素を含むリ
チウムのハロゲン化物塩と分配平衡状態となる溶融金属
とリチウムのハロゲン化物塩が満たされ、更にアクチノ
イド元素とランタノイド元素を含む使用済核燃料再処理
物等の処理物が投入されるとともに、リチウムあるいは
ハロゲンガスの供給源に接続された第1溶融塩炉と、リ
チウムのハロゲン化物塩が挿入されるとともに前記第1
溶融塩炉の溶融金属が供給され、更にハロゲンガスの供
給源に接続された第2溶融塩炉と、溶融金属が挿入され
るとともに前記第2溶融塩炉内のリチウムのハロゲン化
物が供給され、更にリチウムの供給源に接続された第3
溶融塩炉と、溶融金属が挿入されるとともに前記第1溶
融塩炉内のリチウムのハロゲン化物塩が供給され、更に
リチウムの供給源に接続された第4溶融塩炉とを具備し
てなる装置を採用することができる。
【0008】この分離装置において前記第3溶融塩炉と
第4溶融塩炉の少なくとも一方に、蒸留手段と電気精錬
手段の少なくとも一方を接続して構成することができ
る。また、第1溶融塩炉の溶融金属充填部と第2溶融塩
炉の溶融金属充填部を供給管と戻り管で接続し、第2溶
融塩炉のハロゲン化物塩充填部と第3溶融塩炉のハロゲ
ン化物塩充填部を供給管と戻り管で接続し、第1溶融塩
炉のハロゲン化物塩充填部と第4溶融塩炉のハロゲン化
物塩充填部を供給管と戻り管で接続した構成にすること
もできる。
第4溶融塩炉の少なくとも一方に、蒸留手段と電気精錬
手段の少なくとも一方を接続して構成することができ
る。また、第1溶融塩炉の溶融金属充填部と第2溶融塩
炉の溶融金属充填部を供給管と戻り管で接続し、第2溶
融塩炉のハロゲン化物塩充填部と第3溶融塩炉のハロゲ
ン化物塩充填部を供給管と戻り管で接続し、第1溶融塩
炉のハロゲン化物塩充填部と第4溶融塩炉のハロゲン化
物塩充填部を供給管と戻り管で接続した構成にすること
もできる。
【0009】アクチノイド元素とランタノイド元素を含
む使用済核燃料再処理物等の処理物からアクチノイド元
素とランタノイド元素を分離する方法として、アクチノ
イド元素とランタノイド元素を含むリチウムのハロゲン
化物塩と分配平衡状態となる溶融金属とリチウムのハロ
ゲン化物塩とを満たした第1溶融塩炉に前記使用済核燃
料再処理物等の処理物を投入し、第1溶融塩炉内にハロ
ゲンガスあるいはリチウムを添加してリチウムの分配比
を調整し、使用済核燃料再処理物中のアクチノイド元素
を溶融金属側に抽出する第1の工程と、この第1の工程
で得られたアクチノイド元素を含む溶融金属と、リチウ
ムのハロゲン化物塩とを第2溶融塩炉に満たし、この第
2溶融塩炉にハロゲンガスを供給してリチウムの分配比
を調整し、前記第1の工程で得られたアクチノイド元素
を含む溶融金属からリチウムのハロゲン化物塩側にアク
チノイド元素を逆抽出する第2の工程と、この第2の工
程で得られたアクチノイドを含むリチウムのハロゲン化
物塩と、溶融金属とを第3溶融塩炉に満たし、この第3
溶融塩炉にリチウムを供給してリチウムの分配比を調整
し、前記第2の工程で得られたアクチノイド元素を含む
リチウムのハロゲン化物塩から溶融金属側にアクチノイ
ド元素を抽出する第3の工程と、前記第1の工程でアク
チノイド元素が抽出されてランタノイド元素が残留した
リチウムのハロゲン化物と、溶融金属とを第4溶融塩炉
に満たし、この第4溶融塩炉にリチウムを供給してリチ
ウムの分配比を調整し、ランタノイド元素を含むリチウ
ムのハロゲン化物塩から溶融金属側にランタノイド元素
を抽出する第4の工程とを具備してなる方法を採用する
ことができる。
む使用済核燃料再処理物等の処理物からアクチノイド元
素とランタノイド元素を分離する方法として、アクチノ
イド元素とランタノイド元素を含むリチウムのハロゲン
化物塩と分配平衡状態となる溶融金属とリチウムのハロ
ゲン化物塩とを満たした第1溶融塩炉に前記使用済核燃
料再処理物等の処理物を投入し、第1溶融塩炉内にハロ
ゲンガスあるいはリチウムを添加してリチウムの分配比
を調整し、使用済核燃料再処理物中のアクチノイド元素
を溶融金属側に抽出する第1の工程と、この第1の工程
で得られたアクチノイド元素を含む溶融金属と、リチウ
ムのハロゲン化物塩とを第2溶融塩炉に満たし、この第
2溶融塩炉にハロゲンガスを供給してリチウムの分配比
を調整し、前記第1の工程で得られたアクチノイド元素
を含む溶融金属からリチウムのハロゲン化物塩側にアク
チノイド元素を逆抽出する第2の工程と、この第2の工
程で得られたアクチノイドを含むリチウムのハロゲン化
物塩と、溶融金属とを第3溶融塩炉に満たし、この第3
溶融塩炉にリチウムを供給してリチウムの分配比を調整
し、前記第2の工程で得られたアクチノイド元素を含む
リチウムのハロゲン化物塩から溶融金属側にアクチノイ
ド元素を抽出する第3の工程と、前記第1の工程でアク
チノイド元素が抽出されてランタノイド元素が残留した
リチウムのハロゲン化物と、溶融金属とを第4溶融塩炉
に満たし、この第4溶融塩炉にリチウムを供給してリチ
ウムの分配比を調整し、ランタノイド元素を含むリチウ
ムのハロゲン化物塩から溶融金属側にランタノイド元素
を抽出する第4の工程とを具備してなる方法を採用する
ことができる。
【0010】前記の方法において、前記第3の工程で得
られたアクチノイド元素を含む溶融金属に、蒸留処理と
電気精錬処理の少なくとも一方の処理を施してアクチノ
イド元素を回収する第5の工程を具備することができ
る。また、前記の各方法において、前記第4の工程で得
られたランタノイド元素を含む溶融金属に、蒸留処理と
電気精錬処理の少なくとも一方の処理を施してランタノ
イド元素を回収する第6の工程を具備することができ
る。更に、前記第2の工程で使用した溶融金属と第3の
工程で使用したハロゲン化物塩と第4の工程で使用した
ハロゲン化物塩の少なくとも1つをそれぞれの前工程に
戻して再利用することもできる。
られたアクチノイド元素を含む溶融金属に、蒸留処理と
電気精錬処理の少なくとも一方の処理を施してアクチノ
イド元素を回収する第5の工程を具備することができ
る。また、前記の各方法において、前記第4の工程で得
られたランタノイド元素を含む溶融金属に、蒸留処理と
電気精錬処理の少なくとも一方の処理を施してランタノ
イド元素を回収する第6の工程を具備することができ
る。更に、前記第2の工程で使用した溶融金属と第3の
工程で使用したハロゲン化物塩と第4の工程で使用した
ハロゲン化物塩の少なくとも1つをそれぞれの前工程に
戻して再利用することもできる。
【0011】
【作用】アクチノイド元素とランタノイド元素を含むリ
チウムのハロゲン化物塩と分配平衡状態となる溶融金属
とリチウムのハロゲン化物塩とを満たした第1溶融塩炉
に対し、アクチノイド元素とランタノイド元素を含む使
用済核燃料再処理物等の処理物を投入し、第1溶融塩炉
内にハロゲンガスあるいはリチウムを供給してリチウム
の分配比を調整する第1の工程を行うと、使用済核燃料
再処理物中のアクチノイド元素が溶融金属側に抽出され
る。
チウムのハロゲン化物塩と分配平衡状態となる溶融金属
とリチウムのハロゲン化物塩とを満たした第1溶融塩炉
に対し、アクチノイド元素とランタノイド元素を含む使
用済核燃料再処理物等の処理物を投入し、第1溶融塩炉
内にハロゲンガスあるいはリチウムを供給してリチウム
の分配比を調整する第1の工程を行うと、使用済核燃料
再処理物中のアクチノイド元素が溶融金属側に抽出され
る。
【0012】次に、この第1の工程で得られたアクチノ
イド元素を含む溶融金属と、リチウムのハロゲン化物塩
とを満たした第2溶融塩炉に対し、ハロゲンガスを供給
してリチウムの分配比を調整する第2の工程を行うと、
前記第1の工程で得られたアクチノイド元素を含む溶融
金属からリチウムのハロゲン化物塩側にアクチノイド元
素が逆抽出される。
イド元素を含む溶融金属と、リチウムのハロゲン化物塩
とを満たした第2溶融塩炉に対し、ハロゲンガスを供給
してリチウムの分配比を調整する第2の工程を行うと、
前記第1の工程で得られたアクチノイド元素を含む溶融
金属からリチウムのハロゲン化物塩側にアクチノイド元
素が逆抽出される。
【0013】次いで、この第2の工程で得られたアクチ
ノイドを含むリチウムのハロゲン化物塩と、溶融金属と
を満たした第3溶融塩炉に対し、リチウムを供給してリ
チウムの分配比を調整する第3の工程を行うと、前記第
2の工程で得られたアクチノイド元素を含むリチウムの
ハロゲン化物塩から溶融金属側にアクチノイド元素が抽
出される。
ノイドを含むリチウムのハロゲン化物塩と、溶融金属と
を満たした第3溶融塩炉に対し、リチウムを供給してリ
チウムの分配比を調整する第3の工程を行うと、前記第
2の工程で得られたアクチノイド元素を含むリチウムの
ハロゲン化物塩から溶融金属側にアクチノイド元素が抽
出される。
【0014】また、前記第1の工程でアクチノイド元素
が抽出されてランタノイド元素が残留したリチウムのハ
ロゲン化物と、溶融金属とを満たした第4溶融塩炉に対
し、リチウムを供給してリチウムの分配比を調整する第
4の工程を行うと、ランタノイド元素を含むリチウムの
ハロゲン化物塩から溶融金属側にランタノイド元素が抽
出される。
が抽出されてランタノイド元素が残留したリチウムのハ
ロゲン化物と、溶融金属とを満たした第4溶融塩炉に対
し、リチウムを供給してリチウムの分配比を調整する第
4の工程を行うと、ランタノイド元素を含むリチウムの
ハロゲン化物塩から溶融金属側にランタノイド元素が抽
出される。
【0015】次に、前記第3の工程で得られたアクチノ
イド元素を含む溶融金属あるいは前記第4の工程で得ら
れたランタノイド限度を備えた溶融金属をそれぞれ蒸留
するか電気精錬することでアクチノイド元素あるいはラ
ンタノイド元素が単独で回収される。また、前記第2の
工程で使用された溶融金属と前記第3の工程で使用され
たリチウムのハロゲン化物塩と前記第4の工程で使用さ
れたリチウムのハロゲン化物塩の少なくとも1つは、前
の工程に戻して再利用される。これにより、ハロゲン化
物塩あるいは溶融金属中に含まれる各元素が繰り返し回
収されるので、回収効率が向上する。
イド元素を含む溶融金属あるいは前記第4の工程で得ら
れたランタノイド限度を備えた溶融金属をそれぞれ蒸留
するか電気精錬することでアクチノイド元素あるいはラ
ンタノイド元素が単独で回収される。また、前記第2の
工程で使用された溶融金属と前記第3の工程で使用され
たリチウムのハロゲン化物塩と前記第4の工程で使用さ
れたリチウムのハロゲン化物塩の少なくとも1つは、前
の工程に戻して再利用される。これにより、ハロゲン化
物塩あるいは溶融金属中に含まれる各元素が繰り返し回
収されるので、回収効率が向上する。
【0016】
【発明の実施の形態】以下、図面を参照して本発明の実
施例について説明する。図1は本発明に係る装置の一実
施例を示すもので、この例の装置は、第1溶融塩炉1と
第2溶融塩炉2と第3溶融塩炉3と第4溶融塩炉4を主
体として構成されている。前記第1溶融塩炉1は、内部
にリチウム(Li)のハロゲン化物塩(例えば、LiF
-BeF2)と、溶融金属(例えば、溶融ビスマス(B
i))とが満たされたものであり、これらが満たされる
ことで第1溶融塩炉1には、その内上部側にハロゲン化
物塩相1aが、その内下部側に溶融金属相1bが形成さ
れている。この第1溶融塩炉1の上部側には、リチウム
あるいはハロゲンガス(例えば、フッ素(F)ガス)の
供給源6が接続され、この供給源6から第1溶融塩炉1
の内上部側にリチウムあるいはハロゲンガスを供給でき
るように構成されている。また、第1溶融塩炉1の上部
側には、更に、アクチノイド元素とランタノイド元素を
含む核燃料再処理物等の処理物の供給源7が接続され、
必要に応じて第1溶融塩炉1の内上部側に核燃料再処理
物等の処理物を投入できるように構成されている。
施例について説明する。図1は本発明に係る装置の一実
施例を示すもので、この例の装置は、第1溶融塩炉1と
第2溶融塩炉2と第3溶融塩炉3と第4溶融塩炉4を主
体として構成されている。前記第1溶融塩炉1は、内部
にリチウム(Li)のハロゲン化物塩(例えば、LiF
-BeF2)と、溶融金属(例えば、溶融ビスマス(B
i))とが満たされたものであり、これらが満たされる
ことで第1溶融塩炉1には、その内上部側にハロゲン化
物塩相1aが、その内下部側に溶融金属相1bが形成さ
れている。この第1溶融塩炉1の上部側には、リチウム
あるいはハロゲンガス(例えば、フッ素(F)ガス)の
供給源6が接続され、この供給源6から第1溶融塩炉1
の内上部側にリチウムあるいはハロゲンガスを供給でき
るように構成されている。また、第1溶融塩炉1の上部
側には、更に、アクチノイド元素とランタノイド元素を
含む核燃料再処理物等の処理物の供給源7が接続され、
必要に応じて第1溶融塩炉1の内上部側に核燃料再処理
物等の処理物を投入できるように構成されている。
【0017】次に、第1溶融塩炉1に満たされる溶融金
属は、以下の(1)式に従ってアクチノイド元素および
ランタノイド元素とリチウムのハロゲン化物塩との間で
分配平衡状態を示すものである必要がある。 Lim-nMXm+nLi+xA=MAx+mLiX …(1)式 ただし、分配平衡状態を示す(1)式において、Xはハ
ロゲン元素を示し、AはBiあるいはSn等の溶融金属
を示し、Mはアクチノイド元素およびランタノイド元素
を示す。この式においては、リチウムのハロゲン化物塩
中に存在するアクチノイド元素およびランタノイド元素
が、金属リチウムにより還元され、アクチノイド元素お
よびランタノイド元素が溶融金属との金属間化合物を形
成して溶融金属中に抽出される状態と、その逆となる状
態が平衡になる関係を示す。
属は、以下の(1)式に従ってアクチノイド元素および
ランタノイド元素とリチウムのハロゲン化物塩との間で
分配平衡状態を示すものである必要がある。 Lim-nMXm+nLi+xA=MAx+mLiX …(1)式 ただし、分配平衡状態を示す(1)式において、Xはハ
ロゲン元素を示し、AはBiあるいはSn等の溶融金属
を示し、Mはアクチノイド元素およびランタノイド元素
を示す。この式においては、リチウムのハロゲン化物塩
中に存在するアクチノイド元素およびランタノイド元素
が、金属リチウムにより還元され、アクチノイド元素お
よびランタノイド元素が溶融金属との金属間化合物を形
成して溶融金属中に抽出される状態と、その逆となる状
態が平衡になる関係を示す。
【0018】ここでアクチノイド元素とは、周期律表第
7周期第IIIa族に位置する原子番号89〜103の
元素を示し、具体的には、Ac(アクチニウム)、Th
(トリウム、Pa(プロトアクチニウム)、U(ウラ
ン)、Np(ネプツニウム)、Pu(プルトニウム)、
Am(アメリシウム)、Cm(キュリウム)、Bk(バ
ークリウム)、Cf(カルホルニウム)、Es(アイン
スタイニウム)、Fm(フェルミウム)、Md(メンデ
レビウム)、No(ノーベリウム)を示す。またここ
で、ランタノイド元素とは、周期律表第6周期第III
a族に位置する原子番号57〜71の元素を示し、具体
的には、La(ランタン)、Ce(セリウム))、Pr
(プラセオジム)、Nd(ネオジム)、Sm(サマリウ
ム)、Eu(ユーロピウム)、Gd(ガドリニウム)、
Tb(テルビウム)、Dy(ジスプロシウム)、Ho
(ホルミウム)、Er(エルビウム)、Tm(ツリウ
ム)、Yb(イッテルビウム)、Lu(ルテチウム)を
示す。
7周期第IIIa族に位置する原子番号89〜103の
元素を示し、具体的には、Ac(アクチニウム)、Th
(トリウム、Pa(プロトアクチニウム)、U(ウラ
ン)、Np(ネプツニウム)、Pu(プルトニウム)、
Am(アメリシウム)、Cm(キュリウム)、Bk(バ
ークリウム)、Cf(カルホルニウム)、Es(アイン
スタイニウム)、Fm(フェルミウム)、Md(メンデ
レビウム)、No(ノーベリウム)を示す。またここ
で、ランタノイド元素とは、周期律表第6周期第III
a族に位置する原子番号57〜71の元素を示し、具体
的には、La(ランタン)、Ce(セリウム))、Pr
(プラセオジム)、Nd(ネオジム)、Sm(サマリウ
ム)、Eu(ユーロピウム)、Gd(ガドリニウム)、
Tb(テルビウム)、Dy(ジスプロシウム)、Ho
(ホルミウム)、Er(エルビウム)、Tm(ツリウ
ム)、Yb(イッテルビウム)、Lu(ルテチウム)を
示す。
【0019】第2溶融塩炉2は、内部にリチウムのハロ
ゲン化物塩(例えば、LiF-BeF2)と、溶融金属
(例えば、溶融ビスマス)が満たされるものであり、こ
れらが満たされることで、第2溶融塩炉2には、その内
上部側にハロゲン化物塩相2aが、その内下部側に溶融
金属相2bが形成されている。また、第2溶融塩炉2の
底部側には、第1溶融塩炉1の底部側に連通された供給
管2Aと戻り管2Bとが取り付けられ、供給管2Aを介
して第1溶融塩炉1内の溶融金属を第2溶融塩炉2側に
移送できるように構成されているとともに、戻り管2B
を介して第2溶融塩炉2内の溶融金属を第1溶融塩炉1
側に移送できるように構成されている。更に、第2溶融
塩炉2の上部には、フッ素ガス等のハロゲンガスの供給
源8が接続されていて、第2溶融塩炉2の内上部側に必
要に応じて所望量のハロゲンガスを供給できるようにな
っている。
ゲン化物塩(例えば、LiF-BeF2)と、溶融金属
(例えば、溶融ビスマス)が満たされるものであり、こ
れらが満たされることで、第2溶融塩炉2には、その内
上部側にハロゲン化物塩相2aが、その内下部側に溶融
金属相2bが形成されている。また、第2溶融塩炉2の
底部側には、第1溶融塩炉1の底部側に連通された供給
管2Aと戻り管2Bとが取り付けられ、供給管2Aを介
して第1溶融塩炉1内の溶融金属を第2溶融塩炉2側に
移送できるように構成されているとともに、戻り管2B
を介して第2溶融塩炉2内の溶融金属を第1溶融塩炉1
側に移送できるように構成されている。更に、第2溶融
塩炉2の上部には、フッ素ガス等のハロゲンガスの供給
源8が接続されていて、第2溶融塩炉2の内上部側に必
要に応じて所望量のハロゲンガスを供給できるようにな
っている。
【0020】第3溶融塩炉3は、内部にリチウムのハロ
ゲン化物塩(例えば、LiF-BeF2)と、溶融金属
(例えば、溶融カドミウム(Cd))が満たされるもの
であり、これらが満たされることで、第3溶融塩炉3に
は、その内上部側にハロゲン化物塩相3aが、その内下
部側に溶融金属相3bが形成される。また、第3溶融塩
炉3の上部側には、第2溶融塩炉2の上部側に連通され
た供給管3Aと戻り管3Bとが取り付けられ、供給管3
Aを介して第2溶融塩炉2内のリチウムのハロゲン化物
塩を第3溶融塩炉3側に移送できるように構成されてい
るとともに、戻り管3Bを介して第3溶融塩炉3内のリ
チウムのハロゲン化物塩を第2溶融塩炉2側に移送でき
るように構成されている。
ゲン化物塩(例えば、LiF-BeF2)と、溶融金属
(例えば、溶融カドミウム(Cd))が満たされるもの
であり、これらが満たされることで、第3溶融塩炉3に
は、その内上部側にハロゲン化物塩相3aが、その内下
部側に溶融金属相3bが形成される。また、第3溶融塩
炉3の上部側には、第2溶融塩炉2の上部側に連通され
た供給管3Aと戻り管3Bとが取り付けられ、供給管3
Aを介して第2溶融塩炉2内のリチウムのハロゲン化物
塩を第3溶融塩炉3側に移送できるように構成されてい
るとともに、戻り管3Bを介して第3溶融塩炉3内のリ
チウムのハロゲン化物塩を第2溶融塩炉2側に移送でき
るように構成されている。
【0021】更に、第3溶融塩炉3の上部には、リチウ
ムの供給源9が接続されていて、第3溶融塩炉3の内上
部側に必要に応じて所望量のリチウムを供給できるよう
になっている。次に、前記第3溶融塩炉3の底部側は、
排出管10Aと戻り管10Bとによって蒸留装置10に
接続され、第3溶融塩炉3内の溶融金属を排出管10A
を介して蒸留装置10に送るとともに、蒸留装置10で
蒸留処理された後の溶融金属を戻り管10Bを介して第
3溶融塩炉3に戻すことができるようになっている。
ムの供給源9が接続されていて、第3溶融塩炉3の内上
部側に必要に応じて所望量のリチウムを供給できるよう
になっている。次に、前記第3溶融塩炉3の底部側は、
排出管10Aと戻り管10Bとによって蒸留装置10に
接続され、第3溶融塩炉3内の溶融金属を排出管10A
を介して蒸留装置10に送るとともに、蒸留装置10で
蒸留処理された後の溶融金属を戻り管10Bを介して第
3溶融塩炉3に戻すことができるようになっている。
【0022】一方、前記の第4溶融塩炉4は、内部にリ
チウムのハロゲン化物塩(例えば、LiF-BeF2)
と、溶融金属(例えば、溶融カドミウム)が満たされる
ものであり、これらが満たされることで、第4溶融塩炉
4には、その内上部側にハロゲン化物塩相4aが、その
内下部側に溶融金属相4bが形成されている。また、第
4溶融塩炉4の上部側には、第1溶融塩炉1の上部側に
連通された供給管4Aと戻り管4Bが取り付けられ、供
給管4Aを介して第1溶融塩炉1内のリチウムのハロゲ
ン化物塩を第4溶融塩炉4側に移送できるように構成さ
れているとともに、戻り管4Bを介して第4溶融塩炉4
内のリチウムのハロゲン化物塩を第1溶融塩炉1側に移
送できるように構成されている。
チウムのハロゲン化物塩(例えば、LiF-BeF2)
と、溶融金属(例えば、溶融カドミウム)が満たされる
ものであり、これらが満たされることで、第4溶融塩炉
4には、その内上部側にハロゲン化物塩相4aが、その
内下部側に溶融金属相4bが形成されている。また、第
4溶融塩炉4の上部側には、第1溶融塩炉1の上部側に
連通された供給管4Aと戻り管4Bが取り付けられ、供
給管4Aを介して第1溶融塩炉1内のリチウムのハロゲ
ン化物塩を第4溶融塩炉4側に移送できるように構成さ
れているとともに、戻り管4Bを介して第4溶融塩炉4
内のリチウムのハロゲン化物塩を第1溶融塩炉1側に移
送できるように構成されている。
【0023】更に、第4溶融塩炉4の上部には、リチウ
ムの供給源13が接続されていて、第4溶融塩炉4の内
上部側に必要に応じて所望量のリチウムを供給できるよ
うになっている。また更に、前記第4溶融塩炉4の底部
側は、排出管14Aと戻り管14Bとによって蒸留装置
14に接続され、第4溶融塩炉4内の溶融金属を排出管
14Aを介して蒸留装置14に移送するとともに、蒸留
装置14で蒸留処理された後の溶融金属を戻り管14B
を介して第4溶融塩炉4に戻すことができるようになっ
ている。なお、前記各溶融塩炉1、2、3、4にはそれ
ぞれの内部温度を制御するための加熱装置(図示略)が
付設されていて、各溶融塩炉1、2、3、4に満たされ
たハロゲン化物塩や溶融金属を所望の温度に調整できる
ようになっている。
ムの供給源13が接続されていて、第4溶融塩炉4の内
上部側に必要に応じて所望量のリチウムを供給できるよ
うになっている。また更に、前記第4溶融塩炉4の底部
側は、排出管14Aと戻り管14Bとによって蒸留装置
14に接続され、第4溶融塩炉4内の溶融金属を排出管
14Aを介して蒸留装置14に移送するとともに、蒸留
装置14で蒸留処理された後の溶融金属を戻り管14B
を介して第4溶融塩炉4に戻すことができるようになっ
ている。なお、前記各溶融塩炉1、2、3、4にはそれ
ぞれの内部温度を制御するための加熱装置(図示略)が
付設されていて、各溶融塩炉1、2、3、4に満たされ
たハロゲン化物塩や溶融金属を所望の温度に調整できる
ようになっている。
【0024】次に、図1に示すように構成された分離装
置を用いて本発明方法を実施し、核燃料再処理物等の処
理物からアクチノイド元素とランタノイド元素を分離す
る方法について説明する。図1に示す装置は、例えば、
使用済核燃料再処理物中のアクチノイド元素とランタノ
イド元素を分離するために使用する。そのためには、図
2のフローチャートに示す如く、使用済核燃料に対して
従来公知のPurex法を用いて予備第1工程K'1で処理
し、更に従来公知のTruex法を用いて予備第2工程K'2
で処理し、この処理工程で生じた処理廃液を予備第3工
程K'3で脱硝し、濃縮し、更にフッ化物化し、この後
で処理物を図1に示す供給源7から第1溶融塩炉1の上
部側に供給して処理する。
置を用いて本発明方法を実施し、核燃料再処理物等の処
理物からアクチノイド元素とランタノイド元素を分離す
る方法について説明する。図1に示す装置は、例えば、
使用済核燃料再処理物中のアクチノイド元素とランタノ
イド元素を分離するために使用する。そのためには、図
2のフローチャートに示す如く、使用済核燃料に対して
従来公知のPurex法を用いて予備第1工程K'1で処理
し、更に従来公知のTruex法を用いて予備第2工程K'2
で処理し、この処理工程で生じた処理廃液を予備第3工
程K'3で脱硝し、濃縮し、更にフッ化物化し、この後
で処理物を図1に示す供給源7から第1溶融塩炉1の上
部側に供給して処理する。
【0025】供給源7からアクチノイド元素とランタノ
イド元素を含む処理物を第1溶融塩炉1のハロゲン化物
塩相1a中に供給し、第1溶融塩炉1内の酸化還元電位
を供給源6からのリチウムおよびハロゲンガス供給量の
調整により調整する第1の工程K1を行う。第1溶融塩
炉1内においては、先の(1)式に記載されたような平
衡状態が存在するが、この平衡状態にある系に、リチウ
ムあるいはハロゲンガスの供給を行えば、ハロゲン化合
物相1a内におけるアクチノイド元素とランタノイド元
素の還元され易さの違いにより、アクチノイド元素のみ
を溶融金属相1b側に抽出することができる。
イド元素を含む処理物を第1溶融塩炉1のハロゲン化物
塩相1a中に供給し、第1溶融塩炉1内の酸化還元電位
を供給源6からのリチウムおよびハロゲンガス供給量の
調整により調整する第1の工程K1を行う。第1溶融塩
炉1内においては、先の(1)式に記載されたような平
衡状態が存在するが、この平衡状態にある系に、リチウ
ムあるいはハロゲンガスの供給を行えば、ハロゲン化合
物相1a内におけるアクチノイド元素とランタノイド元
素の還元され易さの違いにより、アクチノイド元素のみ
を溶融金属相1b側に抽出することができる。
【0026】ここで図3は、リチウムの分配比を10-3
に制御した場合に、500℃におけるLiF-BeF2と
溶融金属Biの抽出能の原子番号依存性を示す図であ
る。この図において縦軸は抽出能を示し、上側の横軸に
アクチノイド元素の種類を下側の横軸にランタノイド元
素の種類を示す。図3から明らかなように、アクチノイ
ド元素とランタノイド元素の間には抽出能において大き
な差異がある。
に制御した場合に、500℃におけるLiF-BeF2と
溶融金属Biの抽出能の原子番号依存性を示す図であ
る。この図において縦軸は抽出能を示し、上側の横軸に
アクチノイド元素の種類を下側の横軸にランタノイド元
素の種類を示す。図3から明らかなように、アクチノイ
ド元素とランタノイド元素の間には抽出能において大き
な差異がある。
【0027】従って、第1溶融塩炉1内における前記
(1)式で表される分配平衡関係において、平衡関係が
崩れてリチウムのハロゲン化物塩相1a中に存在するア
クチノイド元素とランタノイド元素のハロゲン酸リチウ
ム塩が、金属リチウムにより還元される方向の反応が盛
んになると、アクチノイド元素とランタノイド元素が、
溶融金属相1bの溶融Biとの金属間化合物を形成する
ようになる方向に反応が進む。ただし、アクチノイド元
素とランタノイド元素が溶融金属相1b中に抽出される
ように反応は進むが、ここで前記のようにアクチノイド
元素とランタノイド元素の抽出能に差異があるので、リ
チウムの分配比を制御することにより、十分な分離性能
でアクチノイド元素のみを溶融金属相1b側に分離抽出
できることができる。
(1)式で表される分配平衡関係において、平衡関係が
崩れてリチウムのハロゲン化物塩相1a中に存在するア
クチノイド元素とランタノイド元素のハロゲン酸リチウ
ム塩が、金属リチウムにより還元される方向の反応が盛
んになると、アクチノイド元素とランタノイド元素が、
溶融金属相1bの溶融Biとの金属間化合物を形成する
ようになる方向に反応が進む。ただし、アクチノイド元
素とランタノイド元素が溶融金属相1b中に抽出される
ように反応は進むが、ここで前記のようにアクチノイド
元素とランタノイド元素の抽出能に差異があるので、リ
チウムの分配比を制御することにより、十分な分離性能
でアクチノイド元素のみを溶融金属相1b側に分離抽出
できることができる。
【0028】また、図4は溶融金属として錫(Sn)を
用いた場合の図3と同様の特性測定結果、図5は溶融金
属に亜鉛(Zn)を用いた場合の同様の特性測定結果、
図6はカドミウム(Cd)を用いた場合の同様の特性測
定結果をそれぞれ示す。これらの図に示す結果から、こ
の系において分離性能はビスマスが最も優れているが、
分離する元素によっては錫、亜鉛、カドミウムを使用す
ることができることも明らかである。
用いた場合の図3と同様の特性測定結果、図5は溶融金
属に亜鉛(Zn)を用いた場合の同様の特性測定結果、
図6はカドミウム(Cd)を用いた場合の同様の特性測
定結果をそれぞれ示す。これらの図に示す結果から、こ
の系において分離性能はビスマスが最も優れているが、
分離する元素によっては錫、亜鉛、カドミウムを使用す
ることができることも明らかである。
【0029】更に、図7〜図10は、LiF-BeF2/
Bi系におけるランタン(La)とセリウム(Ce)と
プロトアクチニウム(Pa)とネプツニウム(Np)の
それぞれの分配挙動を示すものである。図2に示す各元
素の分離性能を考慮し、これらの図7〜図10に示す結
果からもわかるように、リチウムの分配比を下げるなら
ば、溶融金属相に一旦抽出されたアクチノイド元素をリ
チウムのハロゲン化物塩側に逆抽出することも可能であ
って、また、逆にリチウムの分配比を上げるならば、ラ
ンタノイド元素を抽出することも可能であることがわか
る。従ってこの原理を利用して第2溶融塩炉2と第3溶
融塩炉3と第4溶融塩炉4において以下に説明する如く
抽出処理と逆抽出処理を行ってアクチノイド元素とラン
タノイド元素の分離を行うことができる。
Bi系におけるランタン(La)とセリウム(Ce)と
プロトアクチニウム(Pa)とネプツニウム(Np)の
それぞれの分配挙動を示すものである。図2に示す各元
素の分離性能を考慮し、これらの図7〜図10に示す結
果からもわかるように、リチウムの分配比を下げるなら
ば、溶融金属相に一旦抽出されたアクチノイド元素をリ
チウムのハロゲン化物塩側に逆抽出することも可能であ
って、また、逆にリチウムの分配比を上げるならば、ラ
ンタノイド元素を抽出することも可能であることがわか
る。従ってこの原理を利用して第2溶融塩炉2と第3溶
融塩炉3と第4溶融塩炉4において以下に説明する如く
抽出処理と逆抽出処理を行ってアクチノイド元素とラン
タノイド元素の分離を行うことができる。
【0030】前記第1溶融塩炉1においてアクチノイド
元素を含ませた溶融金属相1bを第2溶融塩炉2の底部
側に供給管2Aを介して移送し溶融金属2bとする。第
2溶融塩炉2においては、その内上部に満たされたハロ
ゲン化物塩相2aに供給源8からフッ素を供給し、ここ
でフッ素による酸化を行なうことができ、これにより溶
融金属相2bのアクチノイド元素をハロゲン化物塩相2
aに逆抽出する第2の工程K2を行う。続いてアクチノ
イド元素を含ませたハロゲン化物塩相2aを供給管3A
により第3溶融塩炉3に移送してハロゲン化物塩相3a
とし、第3溶融塩炉3に供給源9からリチウムを供給す
ることで再びこのハロゲン化物塩3a中のアクチノイド
元素を溶融金属3相b中に抽出する第3の工程K3を行
う。そして、この溶融金属相3bは、蒸留装置10で蒸
留し、乾燥固化させることでアクチノイド元素を溶融金
属と分離して回収する第5の工程K5を行う。
元素を含ませた溶融金属相1bを第2溶融塩炉2の底部
側に供給管2Aを介して移送し溶融金属2bとする。第
2溶融塩炉2においては、その内上部に満たされたハロ
ゲン化物塩相2aに供給源8からフッ素を供給し、ここ
でフッ素による酸化を行なうことができ、これにより溶
融金属相2bのアクチノイド元素をハロゲン化物塩相2
aに逆抽出する第2の工程K2を行う。続いてアクチノ
イド元素を含ませたハロゲン化物塩相2aを供給管3A
により第3溶融塩炉3に移送してハロゲン化物塩相3a
とし、第3溶融塩炉3に供給源9からリチウムを供給す
ることで再びこのハロゲン化物塩3a中のアクチノイド
元素を溶融金属3相b中に抽出する第3の工程K3を行
う。そして、この溶融金属相3bは、蒸留装置10で蒸
留し、乾燥固化させることでアクチノイド元素を溶融金
属と分離して回収する第5の工程K5を行う。
【0031】一方、第1溶融塩炉1においてアクチノイ
ド元素を取り出してランタノイド元素を残留させたハロ
ゲン化物塩相1aを供給管4Aにより第4溶融塩炉4に
移送してハロゲン化物塩相4aとし、第4溶融塩炉4に
供給源13からリチウムを供給することでハロゲン化物
塩4a中のランタノイド元素を溶融金属相4b中に抽出
する第4の工程K4を行う。そして、この溶融金属相4
bは、蒸留装置14で蒸留し、乾燥固化させることでラ
ンタノイド元素を溶融金属と分離して回収する第6の工
程K6を行う。
ド元素を取り出してランタノイド元素を残留させたハロ
ゲン化物塩相1aを供給管4Aにより第4溶融塩炉4に
移送してハロゲン化物塩相4aとし、第4溶融塩炉4に
供給源13からリチウムを供給することでハロゲン化物
塩4a中のランタノイド元素を溶融金属相4b中に抽出
する第4の工程K4を行う。そして、この溶融金属相4
bは、蒸留装置14で蒸留し、乾燥固化させることでラ
ンタノイド元素を溶融金属と分離して回収する第6の工
程K6を行う。
【0032】以上説明の工程K1〜K6に従って処理する
ことでランタノイド元素とアクチノイド元素を分離回収
することができる。また、以上の工程は繰り返し行うこ
とができる。即ち、第1溶融塩炉1から第2溶融塩炉2
に移送した溶融金属を再び第1溶融塩炉1に戻り管2B
を介して移送し、再び第1の工程K1を行うために使用
することができる。また、同様に第3溶融塩炉3のハロ
ゲン化物塩を戻り管3Bにより第2溶融塩炉2に戻して
第2の工程K2用に再利用することができ、第4の溶融
塩炉4のハロゲン化物塩を戻り管4Bにより第1溶融塩
炉1に戻して第1の工程K1用に再利用することがで
き、このような再利用工程を繰り返し行うことで、第1
溶融塩炉1内に満たされるハロゲン化物塩中のアクチノ
イド元素とランタノイド元素の回収効率を上げることが
できる。
ことでランタノイド元素とアクチノイド元素を分離回収
することができる。また、以上の工程は繰り返し行うこ
とができる。即ち、第1溶融塩炉1から第2溶融塩炉2
に移送した溶融金属を再び第1溶融塩炉1に戻り管2B
を介して移送し、再び第1の工程K1を行うために使用
することができる。また、同様に第3溶融塩炉3のハロ
ゲン化物塩を戻り管3Bにより第2溶融塩炉2に戻して
第2の工程K2用に再利用することができ、第4の溶融
塩炉4のハロゲン化物塩を戻り管4Bにより第1溶融塩
炉1に戻して第1の工程K1用に再利用することがで
き、このような再利用工程を繰り返し行うことで、第1
溶融塩炉1内に満たされるハロゲン化物塩中のアクチノ
イド元素とランタノイド元素の回収効率を上げることが
できる。
【0033】ところで、使用済核燃料1トンから発生す
るアクチノイド元素(Np、Am、Cm等)を処理する
と想定した場合、溶融塩炉の必要容量は以下に示すよう
に設計することができる。 溶融塩/溶融金属容量比 1 溶融金属相へのアクチノイド元素の溶解度 1モル% アクチノイド元素発生量(オリジナル値) 1170g アクチノイド元素の平均質量 240 ビスマスの比重 9.8 ビスマスの質量 208 以上の数値から、溶融塩炉の容量を概算すると、(11
70/240)×100×(208/9.8)×(1/
1000)=10.346=10.4リットルとなり、こ
れから、約21リットルの容量を有する溶融塩炉が必要
であることがわかる。
るアクチノイド元素(Np、Am、Cm等)を処理する
と想定した場合、溶融塩炉の必要容量は以下に示すよう
に設計することができる。 溶融塩/溶融金属容量比 1 溶融金属相へのアクチノイド元素の溶解度 1モル% アクチノイド元素発生量(オリジナル値) 1170g アクチノイド元素の平均質量 240 ビスマスの比重 9.8 ビスマスの質量 208 以上の数値から、溶融塩炉の容量を概算すると、(11
70/240)×100×(208/9.8)×(1/
1000)=10.346=10.4リットルとなり、こ
れから、約21リットルの容量を有する溶融塩炉が必要
であることがわかる。
【0034】なお、以上の説明は、使用済核燃料再処理
物に対して本願発明を適用した例について説明したが、
本願発明をその他一般のアクチノイド元素とランタノイ
ド元素を含む処理物に広く適用できるのは勿論であり、
使用済核燃料再処理物以外のどのような種類の処理物で
あってもアクチノイド元素とランタノイド元素を抽出分
離することができる。また、前記の例において溶融金属
として、ビスマスとカドミウムを用いたが、他に、亜鉛
や錫を用いても良いのは勿論である。
物に対して本願発明を適用した例について説明したが、
本願発明をその他一般のアクチノイド元素とランタノイ
ド元素を含む処理物に広く適用できるのは勿論であり、
使用済核燃料再処理物以外のどのような種類の処理物で
あってもアクチノイド元素とランタノイド元素を抽出分
離することができる。また、前記の例において溶融金属
として、ビスマスとカドミウムを用いたが、他に、亜鉛
や錫を用いても良いのは勿論である。
【0035】
【発明の効果】以上説明したように本発明の装置あるい
は方法においては、アクチノイド元素とランタノイド元
素を含むリチウムのハロゲン化物塩と分配平衡状態とな
る溶融金属とリチウムのハロゲン化物塩とを満たした第
1溶融塩炉に対し、アクチノイド元素とランタノイド元
素を含む使用済核燃料再処理物等の処理物を投入し、第
1溶融塩炉内にハロゲンガスあるいはリチウムを添加し
てリチウムの分配比を調整する第1の工程を行うと、使
用済核燃料再処理物等の処理物中のアクチノイド元素を
溶融金属側に抽出できる。次に、この第1の工程で得ら
れたアクチノイド元素を含む溶融金属と、リチウムのハ
ロゲン化物塩とを満たした第2溶融塩炉に対し、ハロゲ
ンガスを供給してリチウムの分配比を調整する第2の工
程を行うと、前記第1の工程で得られたアクチノイド元
素を含む溶融金属からリチウムのハロゲン化物塩側にア
クチノイド元素を逆抽出できる。
は方法においては、アクチノイド元素とランタノイド元
素を含むリチウムのハロゲン化物塩と分配平衡状態とな
る溶融金属とリチウムのハロゲン化物塩とを満たした第
1溶融塩炉に対し、アクチノイド元素とランタノイド元
素を含む使用済核燃料再処理物等の処理物を投入し、第
1溶融塩炉内にハロゲンガスあるいはリチウムを添加し
てリチウムの分配比を調整する第1の工程を行うと、使
用済核燃料再処理物等の処理物中のアクチノイド元素を
溶融金属側に抽出できる。次に、この第1の工程で得ら
れたアクチノイド元素を含む溶融金属と、リチウムのハ
ロゲン化物塩とを満たした第2溶融塩炉に対し、ハロゲ
ンガスを供給してリチウムの分配比を調整する第2の工
程を行うと、前記第1の工程で得られたアクチノイド元
素を含む溶融金属からリチウムのハロゲン化物塩側にア
クチノイド元素を逆抽出できる。
【0036】次いで、この第2の工程で得られたアクチ
ノイドを含むリチウムのハロゲン化物塩と、溶融金属と
を満たした第3溶融塩炉に対し、リチウムを供給してリ
チウムの分配比を調整する第3の工程を行うと、前記第
2の工程で得られたアクチノイド元素を含むリチウムの
ハロゲン化物塩から溶融金属側にアクチノイド元素を抽
出できる。
ノイドを含むリチウムのハロゲン化物塩と、溶融金属と
を満たした第3溶融塩炉に対し、リチウムを供給してリ
チウムの分配比を調整する第3の工程を行うと、前記第
2の工程で得られたアクチノイド元素を含むリチウムの
ハロゲン化物塩から溶融金属側にアクチノイド元素を抽
出できる。
【0037】また、前記第1の工程でアクチノイド元素
が抽出されてランタノイド元素が残留したリチウムのハ
ロゲン化物と、溶融金属とを満たした第4溶融塩炉に対
し、リチウムを供給してリチウムの分配比を調整する第
4の工程を行うと、ランタノイド元素を含むリチウムの
ハロゲン化物塩から溶融金属側にランタノイド元素を抽
出できる。従って以上の工程を経ることで、一方の溶融
金属中にアクチノイド元素を他方の溶融金属中にランタ
ノイド元素を抽出することができる。また、続いて、こ
れらの溶融金属を蒸留するか電気精錬することで、一方
の溶融金属からアクチノイド元素を回収することがで
き、他方の溶融金属からランタノイド元素を回収するこ
とができる。
が抽出されてランタノイド元素が残留したリチウムのハ
ロゲン化物と、溶融金属とを満たした第4溶融塩炉に対
し、リチウムを供給してリチウムの分配比を調整する第
4の工程を行うと、ランタノイド元素を含むリチウムの
ハロゲン化物塩から溶融金属側にランタノイド元素を抽
出できる。従って以上の工程を経ることで、一方の溶融
金属中にアクチノイド元素を他方の溶融金属中にランタ
ノイド元素を抽出することができる。また、続いて、こ
れらの溶融金属を蒸留するか電気精錬することで、一方
の溶融金属からアクチノイド元素を回収することがで
き、他方の溶融金属からランタノイド元素を回収するこ
とができる。
【0038】更に、前記の装置あるいは方法において、
第2溶融塩炉の溶融金属を第1溶融塩炉に戻すか、第3
溶融塩炉のハロゲン化物塩を第2溶融塩炉に戻すか、第
4溶融塩炉のハロゲン化物塩を第1溶融塩炉に戻すこと
により、これらを再利用できるとともに、各溶融金属あ
るいはハロゲン化物塩を繰り返し同じ操作を施すこと
で、処理物に含まれるアクチノイド元素とランタノイド
元素の回収効率を向上させることができ、より完全にこ
れらの元素を処理物から除去することができる。従って
処理物が使用済核燃料の再処理物である場合は、従来は
分離不可能であったアクチノイド元素やランタノイド元
素を完全に分離することができ、核燃料再処理物の回収
効率を向上させることができる。
第2溶融塩炉の溶融金属を第1溶融塩炉に戻すか、第3
溶融塩炉のハロゲン化物塩を第2溶融塩炉に戻すか、第
4溶融塩炉のハロゲン化物塩を第1溶融塩炉に戻すこと
により、これらを再利用できるとともに、各溶融金属あ
るいはハロゲン化物塩を繰り返し同じ操作を施すこと
で、処理物に含まれるアクチノイド元素とランタノイド
元素の回収効率を向上させることができ、より完全にこ
れらの元素を処理物から除去することができる。従って
処理物が使用済核燃料の再処理物である場合は、従来は
分離不可能であったアクチノイド元素やランタノイド元
素を完全に分離することができ、核燃料再処理物の回収
効率を向上させることができる。
【図1】本発明に係るアクチノイド元素とランタノイド
元素の分離装置の一実施例を示す構成図である。
元素の分離装置の一実施例を示す構成図である。
【図2】本発明に係るアクチノイド元素とランタノイド
元素の分離方法の一例を示すフロー図である。
元素の分離方法の一例を示すフロー図である。
【図3】LiF-BeF2/Bi系においてリチウムの分
配比を10-3に設定した場合におけるアクチノイド元素
とランタノイド元素の分離性能を示す図である。
配比を10-3に設定した場合におけるアクチノイド元素
とランタノイド元素の分離性能を示す図である。
【図4】LiF-BeF2/Sn系においてリチウムの分
配比を10-3に設定した場合におけるアクチノイド元素
とランタノイド元素の分離性能を示す図である。
配比を10-3に設定した場合におけるアクチノイド元素
とランタノイド元素の分離性能を示す図である。
【図5】LiF-BeF2/Zn系においてリチウムの分
配比を10-3に設定した場合におけるアクチノイド元素
とランタノイド元素の分離性能を示す図である。
配比を10-3に設定した場合におけるアクチノイド元素
とランタノイド元素の分離性能を示す図である。
【図6】LiF-BeF2/Cd系においてリチウムの分
配比を10-3に設定した場合におけるアクチノイド元素
とランタノイド元素の分離性能を示す図である。
配比を10-3に設定した場合におけるアクチノイド元素
とランタノイド元素の分離性能を示す図である。
【図7】LiF-BeF2/Bi系におけるLaの分配挙
動を示す図である。
動を示す図である。
【図8】LiF-BeF2/Bi系におけるCeの分配挙
動を示す図である。
動を示す図である。
【図9】LiF-BeF2/Bi系におけるPaの分配挙
動を示す図である。
動を示す図である。
【図10】LiF-BeF2/Bi系におけるNpの分配
挙動を示す図である。
挙動を示す図である。
1 第1溶融塩炉 1a ハロゲン化物塩相 1b 溶融金属相 2 第2溶融塩炉 2A 供給管 2B 戻り管 2a ハロゲン化物塩相 2b 溶融金属相 3 第3溶融塩炉 3A 供給管 3B 戻り管 3a ハロゲン化物塩相 3b 溶融金属相 4 第4溶融塩炉 4A 供給管 4B 戻り管 4a ハロゲン化物塩相 4b 溶融金属相 6 供給源 7 供給源 8 供給源 9 供給源 10 蒸留装置 13 供給源 14 蒸留装置
Claims (7)
- 【請求項1】 アクチノイド元素とランタノイド元素を
含む使用済核燃料再処理物等の処理物からアクチノイド
元素とランタノイド元素を分離する装置において、 アクチノイド元素とランタノイド元素を含むリチウムの
ハロゲン化物塩と分配平衡状態となる溶融金属とリチウ
ムのハロゲン化物塩が満たされ、更にアクチノイド元素
とランタノイド元素を含む使用済核燃料再処理物等の処
理物が投入されるとともに、リチウムあるいはハロゲン
ガスの供給源に接続された第1溶融塩炉と、 リチウムのハロゲン化物塩が挿入されるとともに前記第
1溶融塩炉の溶融金属が供給され、更にハロゲンガスの
供給源に接続された第2溶融塩炉と、 溶融金属が挿入されるとともに前記第2溶融塩炉内のリ
チウムのハロゲン化物塩が供給され、更にリチウムの供
給源に接続された第3溶融塩炉と、 溶融金属が挿入されるとともに前記第1溶融塩炉内のリ
チウムのハロゲン化物塩が供給され、更にリチウムの供
給源に接続された第4溶融塩炉とを具備してなることを
特徴とするアクチノイド元素とランタノイド元素の分離
装置。 - 【請求項2】 前記第3溶融塩炉と第4溶融塩炉の少な
くとも一方が、蒸留手段と電気精錬手段の少なくとも一
方に接続されてなることを特徴とする請求項1記載のア
クチノイド元素とランタノイド元素の分離装置。 - 【請求項3】 第1溶融塩炉の溶融金属充填部と第2溶
融塩炉の溶融金属充填部が供給管と戻り管で接続され、
第2溶融塩炉のハロゲン化物塩充填部と第3溶融塩炉の
ハロゲン化物塩充填部が供給管と戻り管で接続され、第
1溶融塩炉のハロゲン化物塩充填部と第4溶融塩炉のハ
ロゲン化物塩充填部が供給管と戻り管で接続されてなる
ことを特徴とする請求項1、2または3記載のアクチノ
イド元素とランタノイド元素の分離装置。 - 【請求項4】 アクチノイド元素とランタノイド元素を
含む使用済核燃料再処理物等の処理物からアクチノイド
元素とランタノイド元素を分離する方法において、 アクチノイド元素とランタノイド元素を含むリチウムの
ハロゲン化物塩と分配平衡状態となる溶融金属とリチウ
ムのハロゲン化物塩とを満たした第1溶融塩炉に使用済
核燃料再処理物等の処理物を投入し、第1溶融塩炉内に
ハロゲンガスあるいはリチウムを添加してリチウムの分
配比を調整し、使用済核燃料再処理物中のアクチノイド
元素を溶融金属側に抽出する第1の工程と、 この第1の工程で得られたアクチノイド元素を含む溶融
金属と、リチウムのハロゲン化物塩とを第2溶融塩炉に
満たし、この第2溶融塩炉にハロゲンガスを供給してリ
チウムの分配比を調整し、前記第1の工程で得られたア
クチノイド元素を含む溶融金属からリチウムのハロゲン
化物塩側にアクチノイド元素を逆抽出する第2の工程
と、 この第2の工程で得られたアクチノイドを含むリチウム
のハロゲン化物塩と、溶融金属とを第3溶融塩炉に満た
し、この第3溶融塩炉にリチウムを供給してリチウムの
分配比を調整し、前記第2の工程で得られたアクチノイ
ド元素を含むリチウムのハロゲン化物塩から溶融金属側
にアクチノイド元素を抽出する第3の工程と、 前記第1の工程でアクチノイド元素が抽出されてランタ
ノイド元素が残留したリチウムのハロゲン化物塩と、溶
融金属とを第4溶融塩炉に満たし、この第4溶融塩炉に
リチウムを供給してリチウムの分配比を調整し、ランタ
ノイド元素を含むリチウムのハロゲン化物塩から溶融金
属側にランタノイド元素を抽出する第4の工程とを具備
してなることを特徴とするアクチノイド元素とランタノ
イド元素の分離方法。 - 【請求項5】 前記第3の工程で得られたアクチノイド
元素を含む溶融金属に、蒸留処理と電気精錬処理の少な
くとも一方の処理を施してアクチノイド元素を回収する
第5の工程を具備することを特徴とする請求項4記載の
アクチノイド元素とランタノイド元素の分離方法。 - 【請求項6】 前記第4の工程で得られたランタノイド
元素を含む溶融金属に、蒸留処理と電気精錬処理の少な
くとも一方の処理を施してランタノイド元素を回収する
第6の工程を具備することを特徴とする請求項4または
5記載のアクチノイド元素とランタノイド元素の分離方
法。 - 【請求項7】 前記第2の工程で使用した溶融金属と第
3の工程で使用したハロゲン化物塩と第4の工程で使用
したハロゲン化物塩の少なくとも1つをそれぞれ前工程
に戻して再利用することを特徴とする請求項4、5また
は6記載のアクチノイド元素とランタノイド元素の分離
方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22840695A JPH0972990A (ja) | 1995-09-05 | 1995-09-05 | アクチノイド元素とランタノイド元素の分離装置および分離方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22840695A JPH0972990A (ja) | 1995-09-05 | 1995-09-05 | アクチノイド元素とランタノイド元素の分離装置および分離方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0972990A true JPH0972990A (ja) | 1997-03-18 |
Family
ID=16875974
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP22840695A Pending JPH0972990A (ja) | 1995-09-05 | 1995-09-05 | アクチノイド元素とランタノイド元素の分離装置および分離方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0972990A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2010513007A (ja) * | 2006-12-21 | 2010-04-30 | コミツサリア タ レネルジー アトミーク | 2種類の非混和液体を混合することなく接触させる方法および装置 |
-
1995
- 1995-09-05 JP JP22840695A patent/JPH0972990A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2010513007A (ja) * | 2006-12-21 | 2010-04-30 | コミツサリア タ レネルジー アトミーク | 2種類の非混和液体を混合することなく接触させる方法および装置 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20040323 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20040720 |