JPH10110071A - エチレンーα−オレフィン系共重合ゴム組成物 - Google Patents
エチレンーα−オレフィン系共重合ゴム組成物Info
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- JPH10110071A JPH10110071A JP28300896A JP28300896A JPH10110071A JP H10110071 A JPH10110071 A JP H10110071A JP 28300896 A JP28300896 A JP 28300896A JP 28300896 A JP28300896 A JP 28300896A JP H10110071 A JPH10110071 A JP H10110071A
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Abstract
物の表面に粘着性がなく、内部に異常な発泡を起こすこ
がなく、耐熱性、圧縮永久歪(特に薄ものゴム製品)に
優れた架橋物を得ることが可能なエチレンーα−オレフ
ィン系共重合ゴム組成物を提供する。 【解決手段】 (A)エチレン/αーオレフィン(モル
比)=75/25〜55/45、ジシクロペンタジエン
含量がヨウ素価で8〜26のエチレンーαーオレフィ
ン系共重合ゴム100重量部に対し、(B)有機過酸化
物0.05〜10重量部、および(C)ジアリルフタレ
ート樹脂のプレポリマー2〜20重量部を少なくとも配
合した熱風架橋用エチレンーαーオレフィン系共重合ゴ
ム組成物。
Description
着性がなく、内部に異常発泡をおこすことがなく、耐熱
性、圧縮永久ひずみ性に優れ、押し出し加工性に優れた
架橋物を得ることが可能な、特に熱空気中で架橋する場
合に最適なエチレン−α−オレフィン系共重合ゴム組成
物に関する。
は、主鎖に不飽和基を持たず、汎用のジエン系ゴムに比
較し、耐熱性に優れ、自動車用の水系ホース、ウェザー
ストリップ類、電線などの押し出し製品に多く使用され
ている。一方、エチレン−プロピレン−ジエン共重合ゴ
ム(EPDM)は、イオウ架橋で使用されているが耐熱
要求の高まり、イオウ架橋促進剤の衛生上の問題また自
動車外装用部品では塗装面への汚染性への対策などの必
要性から、有機過酸化物架橋に対する期待が大きくなっ
ている。押し出し成形によって作られるゴム部品の架橋
は、一般に加圧蒸気存在下バッチ式で架橋する方法、あ
るいは熱空気下連続的に架橋する方法が採られている。
イオウを架橋剤とする架橋では、上記架橋方法で表面の
粘着性のない架橋物が得られるが、有機過酸化物を使用
した架橋では、ゴムに空気(酸素)が接すると、架橋が
充分にかからず、かつ軟化劣化をおこし、架橋物表面が
粘着し、ゴム製品として満足のいく物が得られなかっ
た。熱空気中でのEPDMの連続架橋時の架橋表面の粘
着性を改良する方法として、シリコーンゴムとビスマレ
イミド化合物をブレンドする方法(特公昭58−130
93号公報)、エチレン含量の非常に高いEPDMを使
用する方法(特開昭64−75552号公報)などが提
案されている。しかしながら、EPDMにビスマレイミ
ド化合物をブレンドする方法は、ビスマレイミド化合物
の融点が高く、混練りに際し分散不良を起こしやすく均
質な製品を得るために細心の注意が必要となる。また、
エチレン含量の高い樹脂ライクなEPDMの使用は、ゴ
ム製品の耐寒性を損なう恐れがある。特開平4−292
946号公報で高ジエン系EPDMを使用することによ
り、熱空気架橋で表面粘着性の少ないゴム製品が得られ
ることを提案した。しかし、厚みの薄い製品の圧縮永久
ひずみを、さらにもう一段改善する必要があった。ま
た、特開平6−100741号公報で高ジエン系EPD
Mと特定の化合物を使用することにより、熱空気架橋で
表面粘着性の少なく、圧縮永久歪の優れたゴム製品が得
られることを提案した。しかし、押し出し加工における
形状を、さらにもう一段改善する必要があった。
し出し製品、特に薄ものゴム製品の耐熱性、圧縮永久ひ
ずみ特性を改良するとともに、連続押し出しゴム製品と
して問題のない外観、性能を有する、特に熱空気中で架
橋するエチレン−α−オレフィン系共重合ゴム組成物を
提供することを目的とする。
ン/αーオレフィン(モル比)=85/15〜65/3
5、ジシクロペンタジエン含量がヨウ素価で10〜26
のエチレン−α−オレフィン系共重合ゴム100重量部
に対し、(B)有機過酸化物0.05〜10重量部、
(C)ジアリルフタレート樹脂のプレポリマー2〜20
重量部を少なくとも配合してなる熱空気架橋用エチレン
−α−オレフィン系共重合ゴム組成物を提供するもので
ある。
オレフィン系共重合ゴムは、エチレン/αーオレフィン
(モル比)=85/15〜65/35、好ましくは80
/20〜70/30重量%であり、かつ第3成分として
のジシクロペンダジエンがヨウ素価で8〜26、好まし
くは15〜25である。ここで、エチレン/αーオレフ
ィン(モル比)が85/15%未満では、得られるゴム
が樹脂状になり耐寒性を損ない、一方65/35を越え
ると架橋物表面に粘着性を生じて架橋が不十分となる。
また、ジシクロペンタジエンのヨウ素価が8未満の場合
は、架橋物表面に粘着性が生じ、一方26を越えると耐
熱性が悪化する。なお、本発明に使用される(A)エチ
レン−α−オレフィン系共重合ゴムは、ムーニー粘度
(MV)(ML1+4、100℃、以下同じ)が10〜1
50のものが好ましく、さらに30〜90のものが特に
好ましい。
フィン系共重合ゴム中のα−オレフィンとしては、例え
ばプロピレン(PP)、ブテン−1、ペンテン−1、ヘ
キセン−1、ヘプテン−1、オクテン−1、ノネン−
1、デセン−1などが挙げられるが、これらの中でプロ
ピレンが好ましい。さらに、ジシクロペンタジエン(D
CP)およびそれ以外の非共役ジエンも共重合すること
ができる。この非共役ジエンとしては、例えば1,4−
ヘキサジエン、1,6−オクタジエン、2−メチル−
1,5−ヘキサジエン、6−メチル−1,5−ヘプタジ
エン、7−メチル−1,6−オクタジエンなどの鎖状非
共役ジエン;ビニルシクロヘキセン、シクロヘキサジエ
ン、メチルテトラヒドロインデン、5−ビニルノルボル
ネン、5−エチリデン−2−ノルボルネン、5−メチレ
ン−2−ノルボルネン、5−イソプロピリデン−2−ノ
ルボルネン、6−クロロメチル−5−イソプロペニル−
2−ノルボルネンのような環状非共役ジエン;2,3−
ジイソプロピリデン−5−ノルボルネン、2−エチリデ
ン−3−イソプロピリデン−5−ノルボルネン、2−プ
ロペニル−2,2−ノルボルナジエン、1,3,7−オ
クタトリエン、1,4,9−デカトリエンのようなトリ
エンを例示することができる。これらの中でも、好まし
い非共役ジエンは、環状非共役ジエンおよび1,4−ヘ
キサジエン、とりわけ5−エチリデン−2−ノルボルネ
ン(ENB)である。
化物としては、ジ−t−ブチルパーオキサイド、ジ−t
−アミルパーオキサイド、t−ブチルクミルパーオキサ
イド、ジクミルパーオキサイド、1,3−ビス(t−ブ
チルパーオキシイソプロピル)ベンゼン、2,5−ジメ
チル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、
2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキ
シ)ヘキシン−3などのジアルキルパーオキサイド類;
2,2−ビス(t−ブチルパーオキシ)オクタン、n−
ブチル−4,4−ジ−t−ブチルバレレート、1,1−
ビス(t−ブチルパーオキシ)シクロヘキサン、1,1
−ビス(t−ブチルパーオキシ)−3,3,5−トリメ
チルシクロヘキサンなどのパーオキシケタール類などで
あり、これらの中の1種およびまたは2種以上が使用で
きる。なかでも、半減期1分を与える温度が130℃〜
200℃の範囲にある有機過酸化物の使用が好ましく、
特に2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオ
キシ)ヘキサン、2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−
ブチルパーオキシ)ヘキシン−3、1,3−ビス(t−
ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン、t−ブチル
クミルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイドの有機
過酸化物が好ましく使用できる。(B)有機過酸化物の
配合量は、(A)成分100重量部に対して0.05〜
10重量部、好ましくは1〜7重量部であり、0.05
重量部未満では熱空気架橋が充分に進行せず、また機械
的強度、圧縮永久ひずみに劣るという問題があり、一方
10重量部を越えると架橋物の伸びが小さくなるという
問題がある。
レポリマーとしては、好ましくはポリマースチレン換算
重量平均分子量0.5万〜10万、ヨウ素価50〜10
0および軟化点100℃以下のものが好ましく、具体的
にはイソダップとして市販されているイソダップ(ダイ
ソー社)、イソダップIK(ダイソー社)などが挙げら
れる。(C)成分の配合量は、(A)成分100重量部
に対して、2〜20重量部、好ましくは3〜15重量部
である。(C)成分の配合量が2重量部未満では熱空気
架橋時の表面架橋度が充分ではなく、一方20重量部を
越えると熱空気架橋物の伸びを低下させる。
ク、白色充填剤、軟化剤を使用することができる。カー
ボンブラックとしてはDBP(ジブチルフタレート)吸
油量が1.0〜3.0ml/gであるカーボンブラック
が好ましく、具体的にはSRF級、GPF級、FEF
級、MAF級カーボンブラックが好ましい。カーボンブ
ラックの使用量は(A)成分100重量部に対して30
〜80重量部、好ましくは40〜70重量部である。白
色充填剤としては湿式および乾式シリカ、クレー、タル
ク、ウォラストナイトのような各種ケイ酸塩類、炭酸カ
ルシウム、炭酸マグネシウムのような炭酸塩類、酸化亜
鉛、酸化アルミニウム、酸化チタンなどの酸化金属類お
よびそれらのカップリング剤などによる表面処理フィラ
ーが例示でき、なかでもクレー、タルク、シリカおよび
ケイ酸塩が好ましい。白色充填剤の使用量は、(A)成
分100重量部に対して90〜120重量部、好ましく
は90〜110重量部である。軟化剤としては、具体的
にパラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオ
イル、潤滑油、パラフィン類、流動パラフィン、シリコ
ーンオイル、液状ポリブテンなどの合成高分子系軟化剤
やフタル酸、アジピン酸、セバシン酸などのエステル系
可塑剤類を挙げることができる。このような加工助剤の
なかでもパラフィン系プロセスオイル、流動パラフィン
類などが好ましい。軟化剤の使用量は、(A)成分10
0重量部に対して、25〜55重量部、好ましくは30
〜45重量部である。
することもできる。この架橋助剤の具体例としてはp−
ベンゾキノンジオキシム、p,p’−ジベンゾイルキノ
ンジオキシム、トリメチロールプロパントリメタクリレ
ート、エチレングリコールジメタクリレート、トリアリ
ルイソシアヌレート、N,N’−m−フェニレンビスマ
レイミド等が挙げられ、好ましくはp−ベンゾキノンジ
オキシム、p,p’−ジベンゾイルキノンジオキシム、
トリアリルイソシアヌレート、N,N’−m−フェニレ
ンビスマレイミドである。これらの架橋助剤の使用量は
(A)成分100重量部に対して、0.5〜5重量部、
好ましくは1〜3重量部である。
ヨウ素価10以上、好ましくは20以上ガラス転移温度
25℃以下の(A)成分以外の有機ポリマーをブレンド
することもできる。この有機ポリマーをブレンドするこ
とにより、熱空気架橋した際の表面粘着性をさらに改善
することができる。この有機ポリマーの具体例として
は、ブタジエンゴム、スチレン−ブタジエンゴム、クロ
ロプレンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、ア
クリルゴム、(A)成分以外のEPDMなどが挙げら
れ、好ましくは1,2−ポリブタジエン、中ビニル・高
ビニル−スチレン−ブタジエンゴムなどが挙げられる。
この有機ポリマーの配合量は、(A)成分100重量部
に対して、50重量部以下、好ましくは25重量部以下
である。さらに、本発明のゴム組成物の加工性を改良す
るために、ハロゲン化ブチルや有機過酸化物で架橋可能
な樹脂をブレンドすることもできる。この樹脂の具体例
としては、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合
体、エチレン−アクリル酸エステル共重合体、塩素化ポ
リエチレン、クロルスルホン化ポリエチレンなどが挙げ
られる。この樹脂の配合量は、(A)成分100重量部
に対して、50重量部以下、好ましくは25重量部以下
である。
物の加工性を改善するために加工助剤を配合することも
できる。この加工助剤の具体例としては、ポリエチレン
ワックス、ポリエチレングリコール、脂肪酸アミド、脂
肪酸エステル、サブ(ファクチス)、特殊配合加工助剤
(エクストンK−1、サンエイドHP、ヨドプラスト
P、TE−80、アクチプラスト、アフラックス42、
ストラクトールWB−212)、などである。これらの
中から1種およびまたは2種以上を併用して使用するこ
ともできる。加工助剤の配合量は、(A)成分100重
量部に対して10重量部以下、好ましくは5重量部以下
である。
防止剤を配合することもできる。この酸化防止剤として
は、スチレン化フェノール、2,6−ジ−t−ブチルフ
ェノール、2,6−ジ−t−ブチル−4−メチルフェノ
ール、2,6−ジ−t−ブチル−p−エチルフェノー
ル、2,4,6−トリ−t−ブチルフェノール、ブチル
ヒドロキシアニソール、1−ヒドロキシ−3−メチル−
4−イソプロピルベンゼン、モノ−t−ブチル−p−ク
レゾール、モノ−t−ブチル−m−クレゾール、2,4
−ジメチル−6−t−ブチルフェノール、ブチル化ビス
フェノールA、2,2’−メチレン−ビス−(4−メチ
ル−6−t−ブチルフェノール)、2,2’−メチレン
−ビス−(4−エチル−6−t−ブチルフェノール)、
2,2’−メチレン−ビス−(4−メチル−6−t−ノ
ニルフェノール)、2,2’−イソブチリデン−ビス−
(4,6−ジメチルフェノール)、4,4’−ブチリデ
ン−ビス−(3−メチル−6−t−ブチルフェノー
ル)、4,4’−メチレン−ビス−(2,6−ジ−t−
ブチルフェノール)、2,2’−チオ−ビス−(4−メ
チル−6−t−ブチルフェノール)、4,4’−チオ−
ビス−(3−メチル−6−t−ブチルフェノール)、
4,4’−チオ−ビス−(2−メチル−6−t−ブチル
フェノール)、4,4’−チオ−ビス−(6−t−ブチ
ル−3−メチルフェノール)、ビス(3−メチル−4−
ヒドロキシ−5−t−ブチルベンジル)スルフィド、
2,2−チオ〔ジエチル−ビス3−(3,5−ジ−t−
ブチル−4−ヒドロキシフェノール)プロピオネー
ト〕、ビス〔3,3−ビス(4’−ヒドロキシ−3’−
t−ブチルフェノール)ブチリックアシッド〕グリコー
ルエステル、ビス〔2−(2−ヒドロキシ−5−メチル
−3−t−ブチルベンジル)−4−メチル−6−t−ブ
チルフェニル〕テレフタレート、1,3,5−トリス
(3’,5’−ジ−t−ブチル−4’−ヒドロキシベン
ジル)イソシアヌレート、N,N’−ヘキサメチレン−
ビス(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシ−ヒド
ロシナミド)、n−オクタデシル−3−(4’−ヒドロ
キシ−3’,5’−ジ−t−ブチルフェノール)プロピ
オネート、テトラキス〔メチレン−(3,5−ジ−t−
ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート〕メ
タン、1,1’−ビス(4−ヒドロキシフェニル)シク
ロヘキサン、モノ(α−メチルベンジル)フェノール、
ジ(α−メチルベンジル)フェノール、トリ(α−メチ
ルベンジル)フェノール、ビス(2’−ヒドロキシ−
3’−t−ブチル−5’−メチルベンジル)4−メチル
−フェノール、2,5−ジ−t−アミルハイドロキノ
ン、2,6−ジ−t−ブチル−α−ジメチルアミノ−p
−クレゾール、2,5−ジ−t−ブチルハイドロキノ
ン、3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシベンジル
リン酸のジエチルエステル、カテコール、ハイドロキノ
ンなどのフェノール系酸化防止剤;2−メルカプトベン
ズイミダゾール、2−メルカプトベンズイミダゾールの
亜鉛塩、2−メルカプトメチルベンズイミダゾール、2
−メルカプトメチルベンズイミダゾールの亜鉛塩、2−
メルカプトメチルイミダゾールの亜鉛塩などのベンゾイ
ミダゾール系酸化防止剤;ジミスチルチオジプロピオネ
ート、ジラウリルチオジプロピオネート、ジステアリル
チオジプロピオネート、ジトリデシルチオジプロピオネ
ートなどの脂肪族チオエーテル系酸化防止剤;ジブチル
ジチオカルバミン酸の亜鉛またはニッケル塩、ジエチル
ジチオカルバミン酸の亜鉛塩、エチル−フェニル−ジチ
オカルバミン酸の亜鉛塩、ジメチルジチオカルバミン酸
の亜鉛塩、ジアチルジチオカルバミン酸の亜鉛塩などの
ジアルキルジチオカルバミン酸の金属塩系酸化防止剤;
2,2,4−トリメチル−1,2−ジヒドロキノリン、
またはその重合体、6−エトキシ−2,2,4−トリメ
チル−1,2−ジヒドロキノリンなどのキノリン系酸化
防止剤;そのほかフェノチアジン、N−(3’−ヒドロ
キシブチリデン)−1−ナフチルアミンなどを例示する
ことができる。これらの酸化防止剤のなかでも2,2,
4−トリメチル−1,2−ジヒドロキノリン重合体、2
−メルカプトベンズイミダゾール、2−メルカプトベン
ズイミダゾールの亜鉛塩、ジブチルジチオカルバミン酸
ニッケル塩、モノ(α−メチルベンジル)フェノール、
ジ(α−メチルベンジル)フェノール、トリ(α−メチ
ルベンジル)フェノール、2,6−ジ−t−ブチル−4
−メチルフェノール、N−(3’−ヒドロキシブチリデ
ン)−1−ナフチルアミンである。これら中から1種お
よびまたは2種以上を併用して使用することもできる。
酸化防止剤の配合量は、(A)成分100重量部に対し
て10重量部以下、好ましくは5重量部以下である。
成させる目的で、発泡剤および発泡助剤などを配合する
こともできる。このような発泡剤の例としては、重炭酸
ナトリウム、炭酸ナトリウム、重炭酸アンモニウム、炭
酸アンモニウム、亜硝酸アンモニウムなどの無機発泡
剤;N,N’−ジメチル−N,N’−ジニトロソテレフ
タルアミド、N,N’−ジニトロソペンタメチレンテト
ラミンなどのニトロソ化合物;アゾジカルボンアミド、
アゾビスイソブチロニトリル、アゾシクロヘキシルニト
リル、アゾジアミノベンゼン、バリウムアゾジカルボキ
シレートなどのアゾ化合物;p,p’−オキシビスベン
ゼンスルホニルヒドラジン、p,p’−オキシビストル
エンスルホニルヒドラジン、ジフェニルスルホン−3,
3’−ジスルホニルヒドラジドなどのスルホニルヒドラ
ジド化合物;カルシウムアジド、4,4’−ジフェニル
ジスルホニルアジド、p−トルエンスルホニルアジドな
どのアジド化合物を挙げることができる。なかでも、ニ
トロソ化合物、スルホニルヒドラジド化合物、アジド化
合物が好ましく使用される。上記発泡剤は2種以上を混
合して使用することもできる。
ルシウムなどの脱水剤、着色剤、顔料、紫外線吸収剤、
難燃剤など通常のゴム配合に用いられる配合剤を使用す
ることができる。
に制限されないが、通常、予め(A)成分、(C)成分
およびと他の添加剤を混合した後、(B)成分を加える
ことが好ましい。混合は、ロールミル、バンバリーミキ
サー、インターミックス、加圧型ニーダーなどの密閉型
混練り機、各種押出機などで混練りすることによって行
うことができる。
説明するが、本発明はこれらに限定されるものではな
い。なお、実施例中の部および%は、特に断らない限
り、重量基準である。また、実施例中の物性の評価方法
は、以下の測定法によった。表1に配合処方、表2に用
いた資材、表3に物性評価結果を示した。(実施例1〜
4、比較例1〜2)
K6300に従い未加硫ゴムのムーニー粘度を測定し
た。ローターは、L形を用い、試験温度100℃で測定
した。引張り試験、硬さ試験 2mm×30mmの口金を用いて押し出し成形した未加
硫シートをオーブン中で200゜C×10分間熱空気架
橋させ、得られた架橋シートを、JIS K6301に
従って測定した。トルエン拭き取り試験 2mm×30mmの口金を用いて押し出し成形した未加
硫シートをオーブン中で200゜C×10分間熱空気架
橋させ、得られた架橋シートを、10cm×10cmの布
(さらし)にトルエン1mlを含ませ、架橋シートをこ
すり、その布の汚れ具合を目視にて判定した。熱老化試験 プレス機で170゜C×10分間架橋して得られた架橋
物をJIS K6301に従って熱老化性を測定した。圧縮永久歪 プレス機で170゜C×15分間架橋して得られた架橋
物をJIS K6301に従って圧縮永久歪を測定し
た。
範囲にある各実施例はいずれも良好な押し出し加工性、
熱空気架橋性、熱老化性、圧縮永久歪を示している。
ゴム組成物は、熱空気中で連続的に架橋しても、表面の
粘着性はなく耐熱性、圧縮永久ひずみ特性(特に薄い製
品形状での)に優れた架橋物が得られる。この架橋物
は、自動車の水系ホース、窓枠、ドアーシールスポン
ジ、トランクリッド、ソリッドゴムとスポンジゴムとの
積層押し出しゴム製品、グラスランチャンネル、その他
各種のウェザーストリップ類、建材ガスケット類、防水
シート、ルーフィング、電線などEPDMの押し出し成
形で製造されているゴム製品などに用いられる。さら
に、本発明の組成物は、空気存在下での架橋性に優れて
おり、型物製品においても、バリなど空気に接する部分
も充分に架橋し、金型粘着等の問題がなく、最適に使用
することができる。型物製品としては、窓枠、各種ブー
ツ、キャップ、カップ、防振ゴム、ロールなどEPDM
また他のゴムが使用されているあらゆるゴム製品用途に
使用できる。
Claims (1)
- 【請求項1】 (A)エチレン/αーオレフィン(モル
比)=85/15〜65/35、ジシクロペンタジエン
含量がヨウ素価で10〜26のエチレン−α−オレフィ
ン系共重合ゴム100重量部に対し、(B)有機過酸化
物0.05〜10重量部、(C)ジアリルフタレート樹
脂のプレポリマー2〜20重量部を配合してなるエチレ
ン−α−オレフィン系共重合ゴム組成物。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP28300896A JP3718923B2 (ja) | 1996-10-04 | 1996-10-04 | エチレンーα−オレフィン系共重合ゴム組成物 |
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|---|---|---|---|
| JP28300896A JP3718923B2 (ja) | 1996-10-04 | 1996-10-04 | エチレンーα−オレフィン系共重合ゴム組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10110071A true JPH10110071A (ja) | 1998-04-28 |
| JP3718923B2 JP3718923B2 (ja) | 2005-11-24 |
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| JP28300896A Expired - Fee Related JP3718923B2 (ja) | 1996-10-04 | 1996-10-04 | エチレンーα−オレフィン系共重合ゴム組成物 |
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|---|---|
| JP (1) | JP3718923B2 (ja) |
Cited By (2)
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| JP2001279034A (ja) * | 2000-03-31 | 2001-10-10 | Jsr Corp | 耐油耐候性ゴム組成物及び耐油耐候性加硫ゴム組成物 |
| WO2015093622A1 (ja) * | 2013-12-20 | 2015-06-25 | 住友化学株式会社 | ゴム組成物及び成形体 |
-
1996
- 1996-10-04 JP JP28300896A patent/JP3718923B2/ja not_active Expired - Fee Related
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