JPH10115573A

JPH10115573A - ３次非線形感受率測定方法及び装置

Info

Publication number: JPH10115573A
Application number: JP26961496A
Authority: JP
Inventors: Masafumi Kiguchi; 雅史木口; Midori Katou; 美登里加藤
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 1996-10-11
Filing date: 1996-10-11
Publication date: 1998-05-06

Abstract

(57)【要約】【課題】粉末試料や膜試料の３次非線形感受率を測定
する方法とその装置を提供する。【解決手段】回転台４１を回して、フォトダイオード
４０を邪魔にならないような位置に退避させる。続いて
シャッター３を開いて、ビーム３２、３３を試料に照射
する。ビーム３３の入射角は、全反射臨界角より小さく
する。回転台１０を回転して６２度近傍で角度を掃引し
て、信号強度が最も強くなる角度を探す。この時が、ビ
ーム３１と３２の入射角の大きさが丁度等しくなった時
なので、この時の回転台の角度を読めば、正確な入射角
が分かる。これに基づいて３次非線形感受率をコンピュ
ータ１６により求める。【効果】測定困難な粉末試料や不均質な膜試料の３次
非線形感受率が測定できる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、光の波長変換、位
相共役光発生、光スイッチ、光双安定等のデバイスを通
じて、光通信、光コンピュ−タ、光記録、光計測などに
利用するところの、非線形光学材料の評価方法とその装
置、あるいは、化学物質、生体物質等の分析装置である
ところのラマン分光装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】３次非線形感受率は関与する４つの光の
周波数と時間の関数であり、さまざまな非線形光学現象
の大きさを定量化する上で重要な物理量である。従来、
３次非線形感受率を測定する方法として、３次高調波発
生法、縮退４光波混合法、コヒーレントラマン測定法な
どが知られている。これらの方法については、例えば、
シェン著「非線形光学の原理」（ジョンウィリーア
ンドサンズ、１９８４年）第２４２頁から２８５頁
（Y. R. Shen、 The Principles of Nonlinear Optic
s、 (John Wiley & Sons、 Inc、 1984) pp. 242-285）
をはじめ各種教科書にも記載されている。但し、それぞ
れの非線形現象で関与する３次非線形感受率が異なるた
め、各方法で得られる感受率は異なる。このうち、縮退
４光波混合法は、光スイッチや光演算への応用が可能な
現象に関与しており、この効率を調べる事は材料開発に
重要である。また、測定波長を比較的自由に選べる点、
時間分解測定を行うことにより、励起状態の緩和過程を
調べることができる点などから、多くの情報を得ること
ができるという特徴を有する。また、ラマン測定は、物
質の同程や化学結合状態を調べる為に広く用いられてお
り、３次非線形感受率のある成分を測定することで、ラ
マンスペクトルを得ることができ、これをコヒーレント
ラマン法あるいは非線形ラマン法と呼ぶ。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】従来の縮退４光波混合
法、非縮退４光波混合法、コヒーレントラマン測定法な
どは、気体や溶液試料、あるいは単結晶試料、薄膜試料
においては正確な測定が比較的容易にできるが、良質の
単結晶や薄膜試料が得られない場合には、適用が困難で
ある。

【０００４】本発明の目的は、単結晶や薄膜試料が得ら
れない、或いは作製が困難な材料について、縮退４光波
混合や非縮退４光波混合法、コヒーレントラマン測定を
行い、それぞれに関与する３次非線形感受率、あるいは
そのスペクトルを求めることができるような測定方法な
らびにそれを実現する装置を提供することにある。

【０００５】

【課題を解決するための手段】一般に大きな単結晶が得
られない場合でも、粉末微結晶試料なら容易に準備する
ことができる。粉末試料を用いた場合、従来の方法で
は、粒塊による光の散乱が問題となる。不均一な膜試料
でも同様である。これを抑えるためには、試料をプリズ
ムや基板に密着させ、プリズムや基板側から光を入射
し、その界面で全反射させればよい。この時、試料側に
エバネッセント光が侵入し、これにより引き起こされる
３次非線形効果により発生する光を信号光として検出す
ればよい。

【０００６】試料粒径よりエバネッセント光の侵入長が
短い場合は、試料による光散乱を抑えることができる。
その際、入射する３つの光の全てをエバネッセントとし
ても良いが、信号光は３つの光が重なった部分からのみ
発生するため、入射角や偏光が異なり区別できるような
配置の場合には、そのうちの一つをエバネッセントにし
ておけば十分である。この時、試料とプリズム或いは基
板との界面は、エバネッセント光の侵入長に比べて十分
小さな凹凸になるような平坦性が必要になるが、これ
は、粉末試料をプリズム或いは基板に強く押しつけるこ
とで達成できる。

【０００７】また、この方法は、膜試料にも有用であ
る。基板上に製膜する場合、基板と接する部分は比較的
容易に均質な膜を作ることができるが、空気と接する側
は、平坦にならない事が多く、この部分の散乱が問題に
なる。本方法を用いれば、エバネッセント光は基板界面
近傍にのみ存在するため、均質な部分からのみ信号が発
生するので、この問題を解決することができる。更に、
入射角を変えることによりエバネッセント光の侵入長が
調節できるので、３次非線形感受率の膜厚方向の分布を
測定することも可能となる。

【０００８】非線形感受率はテンソルであるが、粉末試
料の場合は、光の照射部分に存在する各粉末結晶がばら
ばらの方向を向いているので、非線形感受率テンソルの
空間平均されたものが信号に関与する。しかし、配向膜
試料の場合は、テンソル成分を求めることが可能とな
り、そのためには、３つの入射光の偏光を変えて、信号
光の偏光とその強度を調べればよい。

【０００９】

【発明の実施の形態】縮退４光混合の場合は、１つのレ
ーザ光を３つに分岐すればよいので、簡単で安価な装置
構成とすることができる。これがもっとも基本的な構成
であるので、この場合について本発明の方法を図１を用
いて詳細に説明する。図１は、屈折率ｎｐのプリズムと
屈折率ｎｓの試料の界面を表している。４光波混合の信
号光は、位相整合の取れる方向に放射される。２つの光
のｋベクトルを対向させ、それにある角度でもう１つの
光を入射させれば、信号光はこの３つめの光の軸上に反
対方向に伝播する。この時、２つの光をエバネッセント
光とすればよい。つまり、図１に示すように、ビーム１
とビーム２の２つの光を入射角ｔ１と―ｔ１で入射させ
ると、ｔ１が全反射臨界角より大きいときは、２つの光
は全反射して、２つのエバネッセント光が界面に添って
対向して伝播する。その時、波数ベクトルkeは、光波長
をλとすると次の（数１）であらわされる。

【００１０】

【数１】

【００１１】縮退４光波混合の場合は、波長が同じなの
で、同じ大きさの入射角（但し、符号は違える）で２つ
の光をプリズムに入射させて全反射させれば、対向する
同じ大きさの波数ベクトルｋ１、ｋ２を有するエバネッ
セント光となる。ここに、３つめの光３を入射角ｔ３で
入射すると、ｔ３の方向に信号光ｓが放射される。実際
には、試料側にも位相整合のとれる方向が存在するが、
粉末試料を用いた場合は、他の光の散乱が大きいので、
これを分離して観測するのは難しいので、プリズム側に
放射される信号光を観測するほうがよい。良質な膜試料
等では、このかぎりではない。図１の配置では、ビーム
１と３により試料内に生じた屈折率の干渉縞によってビ
ーム２が回折されたものが信号光として観測される。ビ
ーム１と２をエバネッセント光としているので、前述の
とおりその波数ベクトルはプリズムと試料の界面に平行
であるから、ビーム３の波数ベクトルはこれに０と９０
度以外の角度で入射しないと回折は生じない。よってビ
ーム３はエバネッセント光であってはならないので、ｔ
３は、全反射臨界角より小さくする必要がある。但し、
これ以外の配置たとえば後述する実施例４の場合など
は、すべての光が全反射するほうが良い場合もある。

【００１２】また、入射光の波長を変えることで、非縮
退４光波混合となり、３次非線形感受率の波長特性も測
定できる。この場合には、信号光の放射される方向は、
位相整合の取れる方向であり、入射角と波長により容易
に計算できるので、その位置に受光系を配置するように
すればよい。

【００１３】特別な場合として、２つの光の波長を同じ
にし、もう１つの光の波長を掃引すれば、波長差が試料
の振動エネルギーに共鳴したところで信号強度が強くな
ったり、偏光が変化するという現象がある。これらがコ
ヒーレントラマンであり、ラマンスペクトルの測定に使
用されているが、本発明の方法でも、ラマンスペクトル
の測定が可能であり、粉末試料測定や膜試料の厚み方向
の分布測定に有効である。

【００１４】本発明の方法を実現する装置としては、全
反射を生じさせるための高屈折率プリズムとそのプリズ
ムに試料を密着させるための機構が必要である。

【００１５】プリズムには、全反射させるべき光の波長
で試料より屈折率が高く、関与するすべての光波長で透
明な材料のものを選ぶ。プリズムは、半球形あるいは半
円柱形にしておき、中心を通るように光を入射させれ
ば、屈折のため入射角が変わったり、試料の照射位置が
変わったりすることがないので、入射角を変化させる場
合に便利である。試料をプリズムに粉末試料を密着させ
るには、粉末を穴の開いたセルにいれ、片方からねじで
プリズムに押し付ける。このとき、ねじにかけるトルク
を調節することにより、押し付け具合を制御することが
でき、結果の再現性を向上させることが可能となる。膜
試料の場合、プリズムに直接塗布するか、あるいは基板
をプリズムの代わりにしてもよい。

【００１６】入射光は、空中伝播光を用いてもよいが、
光ファイバを用いてプリズム直前まで導く方が、入射角
を調節するのに便利であり、装置をコンパクトにするこ
とができる。非線形感受率のテンソル成分を求めるため
には、各々の入射光の偏光を制御し、信号光の偏光解析
を行えばよい。これには、波長板と偏光子、検光子を用
いる通常の方法を組み合わせればよい。

【００１７】非縮退４光波混合で非線形感受率の波長特
性を測定するには、３つの入射光が波長可変である必要
があるので、３つの波長可変レーザを用意する。ラマン
スペクトルを得るためには、３つの入射光のうち２つは
同じ波長でよいので、レーザは２つでよいが、少なくと
も１つは波長可変である必要がある。縮退４光波混合の
場合は、必要なレーザは１つであるが、これが波長可変
ならば、縮退４光波混合に寄与する非線形感受率の波長
分散を測定できる。

【００１８】更に、非線形感受率は時間の関数であり、
吸収領域では、励起状態の寿命やキャリヤの拡散速度等
により決まる。これらを測定することは、物理的に意味
があるだけでなく、実際の素子へ応用した場合の応答速
度に関与するために重要である。これを測定するために
は、３つの入射光のうち少なくとも１つをパルスレーザ
として、信号光を時間分解解析すればよい。オシロスコ
ープやボックスカー積算器のような電気的方法を用いて
もよいし、より高速な応答の場合は、光遅延法を用いれ
ばよい。

【００１９】本発明の重要な点は、すくなくとも一つの
光を全反射せしめるところにある。よって、全反射臨界
角を同時に測定できるようにしておくことは、便利であ
ると同時に重要である。入射角を変化させながら反射率
を測定すれば、全反射臨界角を知ることができる。プリ
ズムの屈折率と全反射臨界角より、試料の屈折率を求め
ることができる。この測定と上記非線形感受率の測定の
装置構成は殆ど同じなので、光検出器を追加すればこれ
が実現でき、自動化も容易である。励起用レーザビーム
をそのまま使うことができるため、３次非線形感受率を
測定する時と試料の同じ測定部分を同じ状態で測定でき
るという効果がある。

【００２０】（実施例１）本発明の代表的実施例である
縮退４光波混合による測定を図２を用いて説明する。励
起用レーザ１として、ＱスイッチNd:YAGレーザを用い
た。出射光をビームスプリッタ２１と２２で３つに分け
る。この時、ビームスプリッタの反射率は２１と２２で
それぞれ４０％、３０％とした。分岐された光は、ミラ
ー４で導かれ、レンズ２０を通してルチルプリズム６に
入射する。ルチルプリズムは半円柱形でｃ軸が紙面に垂
直になるように加工している。各光線の偏光を調節する
ために波長板５が配置されている。プリズム６には、試
料セル７に入れられた試料８が、ねじ９により押しつけ
られている。この時、ねじのトルク値は２kgfcmとし
た。この６から９の部品はプリズム底面の真中が中心軸
と一致するように回転台１０に配置されている。発生し
た信号光３４は、５０％反射のビームスプリッタ１２に
より光電子増倍管１４で受光され、ボックスカー積分器
１５で積算される。光電子増倍管の前には偏光解析をす
るための検光子１３と、光量調節のためのフィルタ１８
が挿入されている。ボックスカー積分器１５で積算した
データはコンピュータ１６に送り、解析する。全反射臨
界角を測定するために、フォトダーオード４０が回転台
４１上に配置されている。回転台１０と４１を駆動する
ドライバー１１もコンピュータ１６で制御している。本
実施例では、簡単のためすべての光がｓ偏光の時につい
て記述する。

【００２１】以下に、装置の調製の手順を説明する。ル
チルプリズムのNd:YAGレーザの発振波長1064 nmにおけ
る屈折率はｓ偏光については、２.７４である。全反射
臨界角は、試料の屈折率によるが、屈折率２.４に対し
ては６１.２度となる。透明領域では、ほとんどの物質
の屈折率はこれより小さいので、入射角をこれ以上にす
れば全反射条件を満たすことができる。更に、図３に示
すように、この程度入射角が大きくなるとエバネッセン
ト光の侵入長は、あまり試料の屈折率に寄らなくなる。
ここでは、ビーム３１と３２の入射角がそれぞれほぼ６
２度と―６２度になるように、幾何学的に計算して光学
配置を決定する。その後、シャッター３を閉じて、ビー
ム３１以外のビームは遮蔽しておき、回転台１０を回転
して、ビーム３１のプリズム６の底面からの反射光をア
パーチャー１７に戻す。この時、ビーム３１はプリズム
底面に対し垂直入射している。この時の回転台の読み角
を基準値０とする。

【００２２】ここで、全反射臨界角の測定する方法につ
いて説明する。回転台１０を回転させて、ビーム３１の
入射角を変えながら、回転台４１を回して反射位置にフ
ォトダイオード４０を持って行き、その反射光強度を測
定すると図４のようになる。図４は粉末水晶を持ちいた
測定結果であり、実線は次の（数２）を用いてパラメー
タフィッティングしたものである。

【００２３】

【数２】

【００２４】これより、全反射臨界角がわかり、試料の
屈折率も求まる。図２には描かれていないが、フォトダ
イオード４０の前には光強度を調節するためのフィルタ
ーが挿入されている。

【００２５】次に、３次非線形感受率の測定手順につい
て説明する。まず、回転台４１を回して、フォトダイオ
ード４０を邪魔にならないような位置、例えば図２の場
合の３時の位置に退避させる。続いてシャッター３を開
いて、ビーム３２、３３を試料に照射する。ビーム３３
の入射角は、全反射臨界角より小さくする。回転台１０
を回転して６２度近傍で角度を掃引して、信号強度が最
も強くなる角度を探す。この時が、ビーム３１と３２の
入射角の大きさが丁度等しくなった時であるので、この
時の回転台の角度を読めば、正確な入射角が分かる。全
反射臨界角測定を含め、これらの作業は、コンピュータ
１６により自動化している。

【００２６】図５に、試料としてフタロシアニン粉末に
ついて測定した結果を示す。横軸は、回転台の読み角で
あり、縦軸は信号光強度を示す。入射角が６２.８度の
ところで、位相整合がとれて、ピークが観測される。そ
れ以外の角度のところでも光強度が０でないのは、プリ
ズムの入射面からの反射光や波長板からの反射光、なら
びに電気系の雑音等である。これを差し引いてピークの
高さを測定し、標準試料と比較すれば、３次非線形感受
率が求まる。

【００２７】レーザ１として、色素レーザ、半導体レー
ザ、チタンサファイヤレーザ、カラーセンターレーザ、
光パラメトリック発振器などの、波長可変レーザを用い
れば、３次非線形感受率の波長分散を求めることができ
る。波長を変化させると、プリズムと試料の屈折率が異
なるので、エバネッセント光侵入長も変化するので、こ
れは、計算機で解析時に補正している。また、ビーム３
２を別のレーザ光源から得るようにし、ビーム３１と３
３を波長可変にすることで、２つの波長が関与する３次
非線形感受率の測定が可能となる。これは、ラマンスペ
クトル測定や、ある光で別の波長の光をスイッチングす
るような素子に応用できるような材料評価に有用であ
る。

【００２８】ここでは、レーザ光は空中伝播させたが、
光ファイバを用いて導くようにすれば、装置もコンパク
トになり、取り扱いも容易になる。

【００２９】（実施例２）図６を用いて、本発明の別の
実施例について説明する。装置構成は、ほぼ図２と同じ
であるが、ビーム２３１と２３２を光ファイバ２０１、
２０２を用いて導いている。光ファイバ２０１、２０２
には、先端にレンズが付けてあり、ビームがプリズム内
で平行光となるように調製されている。尚、レーザ光強
度が弱い場合や試料の非線形性が小さい場合には、試料
表面でビームが集光されるように調節してもよい。これ
らの先端部はの２つの回転台２１１と２１２上に固定さ
れ、独立に入射角を調節できるようにした。尚、回転台
２１１と２１２の回転軸は回転台１０と４１と同軸にな
っている。また、ファイバ２０１と２１２の長さは、ビ
ーム２３１と２３２の光路長が同じになるように調節し
た。ここでは、ファイバの長さが短いので、通常のファ
イバを用いたが、偏波面保存ファイバを用いれは、より
高精度な偏光解析測定ができる。

【００３０】実施例１の構成は、可動部分も少なく、部
品も少なくできるという効果はあるが、反面、ビームの
入射角を変えるのが難しい。そのため、試料の屈折率に
よって、または、レーザの波長によってエバネッセント
光の侵入長が変わるため、結果の精度が悪くなる。本実
施例の装置構成にした場合、ビーム２３１と２３２の入
射角を変えられるので、常に同じ侵入長にするように調
節できる。或いは、非線形感受率が小さい試料の場合に
は、ビーム２３１と２３２の入射角を小さくしてエバネ
ッセント光の侵入長を大きくすることで、大きな信号強
度を得ることができるようになり、ＳＮ比を改善でき
る。更に、エバネッセント光の侵入長が変えられるの
で、試料の深さ方向の非線形感受率のプロファイルを測
定することも可能となる。更に、非線形感受率の波長特
性を取るために、３つの光の波長を変えた場合には、ビ
ーム３もファイバを用いて同様に入射角を調節できるよ
うにして、３つのビームの入射角を独立に調節して、信
号光の放射される方向を常に光検出器の方向にすること
ができる。これらの入射角は、位相整合条件から容易に
計算でき、回転台がコンピュータ制御されているため、
自動調節可能である。

【００３１】（実施例３）図７を用いて、本発明の時間
分解測定への適用の実施例について説明する。装置構成
は図２とほぼ同じであり、励起用レーザとして、パルス
幅１０psのモードロックYAGレーザ３００で励起した色
素レーザ３０１を用いた。QスイッチNd:YAGレーザの場
合は、パルス幅は１０nsであったので、距離に換算する
と３ｍに相当するので、３つの光のパルスを試料表面で
時間的に重ねる事は容易であった。しかし、１０psの場
合は、３mmしかないので、３つの光の光路長を等しくす
るために、光遅延路３１１、３１２、３１３を用いてい
る。実施例１と同様にして回転台１０を位相整合の丁度
とれる位置に設定し、どれか一つの遅延時間を変化させ
て、それによる信号の変化を測定すれば、非線形感受率
の時間変化を観察できる。ここでは実施例１の構成とし
たが、実施例２と同様の構成としても良い。また、フェ
ムト秒レーザを用いることにより、より時間分解能の高
い測定も可能となる。逆に、もっと遅い現象を観察する
なら、信号の時間変化をオシロスコープやボックスカー
積分器などの電気的手法を用いて測定でき、この場合に
はビーム３３１は連続光とする。図８に、レーザ色素に
ローダミン６Ｇを用いて、６００nmのレーザ光を発振さ
せ、図７の構成で測定したフタロシアニン蒸着膜の３次
非線形感受率の時間特性を示す。

【００３２】（実施例４）図９を用いて、本発明のラマ
ン分光装置への適用の実施例について説明する。ここで
は、アルゴンレーザ励起の周波数ω１の連続発振色素レ
ーザ４０１と、窒素レーザ励起の周波数ω２のナノ秒パ
ルスの色素レーザ４０２を用いた。２つの光４３１と４
３２を図のようにプリズムに入射させる。この場合はビ
ームは２つしかないが、ビーム４３２が２つの光の役目
をする。ここでは、試料内での光の重なりが一番大きく
なるように、両方のビームを全反射させている。受光器
４０４はビーム４３１の正反射の位置に置き、その強度
を測定する。受光器４０４としてシリコンフォトダイオ
ードを用いた。ω２の光の散乱を除くために、アパーチ
ャ４０３と、ω１のバンドパスフィルター４０５を受光
器４０４の前に置いている。色素レーザ４０２の波長を
掃引すると、試料のラマン周波数が２×ω２―ω１に一
致したときビーム４３１の強度が増加する。ビーム４０
２はパルスであるので、信号もパルスとなる。このパル
スの先頭値をサンプリングオシロスコープを用いて測定
する。これは、いわゆるラマン利得スペクトルである。
同様にして、逆ラマン損失スペクトルも取ることができ
る。

【００３３】ここでは、レーザ４０１も波長可変なの
で、試料により適当なω１を選ぶことができるが、安価
な装置とするためには、このレーザは波長可変でなくて
も良い。また、連続発振レーザとパルスレーザを用いて
いるが、両方を連続発振レーザにしたり、両方をパルス
レーザにする方法も知られており、本発明の方法でも同
様に応用できる。さらに、本実施例ではビーム４３２を
光ファイバ２０１を用いて導いたが、ビーム４３１やそ
の反射光、つまり信号光も同様に光ファイバを用いて導
くと、よりコンパクトで使いやすい装置となる。

【００３４】本実施例はラマン利得法のための装置配置
としたが、同様にして、コヒーレント・アンチストーク
ス・ラマン分光（ＣＡＲＳ）やラマン・インデュースド
・カー効果分光（ＲＩＫＥＳ）などの他のコヒーレント
ラマン分光も行うことができる。

【００３５】

【発明の効果】本発明によれば、今迄測定不可能あるい
は困難であった試料、たとえば粉末試料や、均質な膜質
の作製が困難な膜試料などの３次非線形感受率の簡便な
測定が可能となる。単結晶や良質な膜試料とは異なり、
このような試料ならば容易に準備できるので、数多くの
材料や系統的に合成された材料を評価することができ
る。これにより、材料開発の速度が飛躍的に上がり、ま
た、材料設計の指針を探すこともできる。

【００３６】錯体や塩など、分子間の電荷移動により非
線形性が大きくなるような材料では、溶液と固体状態で
電子状態が大きく異なり、溶液を用いた３次非線形感受
率の測定は意味をなさないので、固体状態で測定するこ
とが重要である。このような材料の評価には本発明は特
に有役なものとなる。

【００３７】また、試料の深さ方向の非線形感受率の大
きさを測定できるので、膜内の非線形分子の濃度分布な
ども知ることができる。更に、波長可変レーザを用いる
ことにより、３次非線形感受率の波長特性も測定でき、
特別な場合としてラマンスペクトルの測定も可能であ
る。前述の有機材料や生体試料など、散乱の多い試料の
ラマンスペクトル測定は困難であったが、本発明による
とこれが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の代用的な原理図。

【図２】縮退４光波混合の装置構成図。

【図３】ルチルプリズム（np=2.74）と屈折率ｎの試料
の界面におけるエバネッセント光の侵入長を示す図。

【図４】全反射臨界角の測定データを示す図。

【図５】縮退４光波混合の信号例を示す図。

【図６】光ファイバを用いた縮退４光波混合の装置構成
図。

【図７】時間分解縮退４光波混合の装置構成図。

【図８】時間分解縮退４光波混合の信号例を示す図。

【図９】ラマン散乱測定の装置構成図。

【符号の説明】

１....レーザ、３....シャッター、４....ミラー、
５....半波長板、６....プリズム、７....試料セル、
８....試料、９....ねじ、１０....回転台、１１....回
転台駆動回路、１２....ビームスプリッタ、１３....検
光子、１４....受光器、１５....ボックスカー積分器、
１６....コンピュータ、２０....レンズ、２１、２
２....ビームスプリッタ、３１、３２、３３....レーザ
ビーム、４０....受光器、４１....回転台、２０１、２
０２....光ファイバー、２１１、２１２....回転台、２
３１、２３２....レーザビーム、３００....モードロッ
クNd:YAGレーザ、３０１....色素レーザ、３１１、３１
２、３１３....光遅延器、４０１....アルゴンレーザ励
起CW色素レーザ、４０２....窒素レーザ励起色素レー
ザ、４０３....アパーチャ、４０４....受光器、４０
５....バンドパスフィルタ、４３１、４３２....レーザ
ビーム。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】プリズムもしくは基板に被測定試料を密着
させ、３つのレーザ光を用いて、被測定試料内で４光波
混合を行う際に、すくなくとも１つの光をプリズムもし
くは基板内で全反射せしめ、試料より発生する光の偏
光、強度を測定することにより、試料の３次非線形感受
率を測定する３次非線形感受率測定方法。
【請求項２】入射する３つの光の偏光方向を各々変える
ことで、試料の３次非線形感受率のテンソル成分を測定
することを特徴とする請求項１記載の３次非線形感受率
測定方法。
【請求項３】一つの光源を３つに分岐し、２つの光の入
射角を全反射臨界角以上で、符号が異なり同じ大きさと
し、３つめの光の入射角を全反射臨界角未満とし、縮退
４光波混合を行い、３つめの光の軸上に反対方向に放射
される信号光を観測することを特徴とする請求項１又は
２記載の３次非線形感受率測定方法。
【請求項４】光源波長を同時に変えることで、試料の３
次非線形感受率の波長分散を測定することを特徴とする
請求項３記載の３次非線形感受率測定方法。
【請求項５】入射する３つの光の波長を各々変えること
で、試料の３次非線形感受率の波長特性を測定すること
を特徴とする請求項１又は２記載の３次非線形感受率測
定方法。
【請求項６】入射する２つの光の波長を同じにし、当該
波長か或いはもう１つの光の波長のどちらかを掃引する
ことで、試料のラマンスペクトルを測定することを特徴
とする請求項１又は２記載の３次非線形感受率測定方
法。
【請求項７】３つの光のうち少なくとも１つをパルス光
とし、光遅延器あるいは電気的手法を用いて、信号光の
時間分解測定を行うことにより、非線形感受率の時間応
答特性を測定することを特徴とする請求項１乃至６のい
ずれかに記載の３次非線形感受率測定方法。
【請求項８】３つのレーザ光を得るための１つから３つ
のレーザ光源と、レーザ光の各々の偏光方向を調節する
ための光学系と、レーザ光を全反射せしめるためのプリ
ズムと、試料から発生した信号光の偏光と強度を測定す
る光学系ならびに受光器と、受光器からの電気信号を処
理し解析する解析器とより構成される３次非線形感受率
測定装置。
【請求項９】少なくとも１つのレーザ光をファイバ−を
用いて導く機構を有し、光ファイバーおよびプリズムが
回転台上に配置され、レーザ光のプリズムに対する入射
角を独自に調節できるようにしたことを特徴とする請求
項８記載の３次非線形感受率測定装置。
【請求項１０】１つのレーザ光源からのレーザ光を３つ
に分岐するか、または２つのレーザ光源の片方のレーザ
光を２つに分岐し、前者の３つの内２つのビームか、ま
たは後者の分岐した２つのビームの入射角をプリズムと
試料の界面に垂直な面に対して対称とするために、プリ
ズムを回転させる調節機構を有することを特徴とする請
求項８又は９記載の３次非線形感受率測定装置。
【請求項１１】３つのレーザ光のうち少なくとも１方は
波長可変とし、３次非線形感受率の波長特性を測定でき
るようにしたことを特徴とする請求項８乃至１０のいず
れかに記載の３次非線形感受率測定装置。
【請求項１２】半球形あるいは半円柱形のプリズムを用
いることを特徴とする請求項８乃至１１のいずれかに記
載の３次非線形感受率測定装置。
【請求項１３】入射角を変える機構と反射光強度を測定
する機構を付加し、全反射臨界角を測定できるようにし
たことを特徴とする請求項８乃至１２のいずれかに記載
の３次非線形感受率測定装置。