JPH10154521A - 固体高分子型燃料電池 - Google Patents

固体高分子型燃料電池

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JPH10154521A
JPH10154521A JP9243802A JP24380297A JPH10154521A JP H10154521 A JPH10154521 A JP H10154521A JP 9243802 A JP9243802 A JP 9243802A JP 24380297 A JP24380297 A JP 24380297A JP H10154521 A JPH10154521 A JP H10154521A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 膜厚の薄いイオン交換膜を用いてもイオン交
換膜の破損が無く、また水素利用率を低下させず無加湿
で作動する固体高分子型燃料電池を実現する。 【解決手段】 イオン交換膜の膜厚を５０μｍ以下で、
触媒層の面積を拡散層より小さくした電極と、触媒層と
同一の形状の窓枠を設けた補強膜を少なくとも片面に有
するイオン交換膜とを用いることにより、無加湿で作動
しかつイオン交換膜の破損のない固体高分子型燃料電池
が得られる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、固体高分子型燃料
電池に関するものであり、特に固体高分子型燃料電池の
イオン交換膜に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】固体高分子型燃料電池（以降、ＰＥＦＣ
と記す）は電解質に固体高分子電解質であるイオン交換
膜を、電極触媒として貴金属触媒を用いている。
【０００３】ＰＥＦＣでは水素を燃料とした場合、負極
では（化１）の反応が起こる。
【０００４】
【化１】
【０００５】また、酸素を酸化剤とした場合、正極では
（化２）の反応が起こり、水が生成される。
【０００６】
【化２】
【０００７】イオン交換膜はある一定以上の含水率でな
ければイオン伝導性を示さず、（化１）および（化２）
の反応が起こらない。またイオン導電性を示しても含水
率が低ければイオン交換膜の抵抗は大きくなり、ＩＲ損
により出力が減少する。そのためＰＥＦＣではイオン交
換膜を十分に含水させるために燃料ガスと酸化剤ガスと
を加湿して供給する。加湿に用いられる水は膜や触媒の
汚染を防ぐために、有機物や塩素イオン、金属イオンな
ど不純物を含有せず、伝導度が１０-2Ｓｃｍ以下の純水
でなければならない。加湿水はＰＥＦＣの作動と共に消
費されるので補給が必要となる。この純水の補給を省く
ために、反応ガスを循環させて水を回収するシステム
（米国特許Ｎｏ．５、２００、２７８）があるが、不純
物の混入を防ぐためにイオン交換樹脂のフィルターを設
けるなどシステムが複雑になる。
【０００８】ＰＥＦＣの小型民生用電源への応用には、
より単純なシステムとするために反応ガスの無加湿化が
望ましい。しかし単に反応ガスを無加湿化するだけでは
イオン交換膜が十分に加湿されず抵抗が大きくなり、特
性が低下する。この問題を解決するためにイオン交換膜
中に貴金属と金属酸化微粒子を含有させてクロスオーバ
ーする水素と酸素をイオン交換膜中で直接反応させて生
成した水でイオン交換膜を加湿させている（特開平７−
９０１１１号公報）。このときイオン交換膜の厚みは３
０〜２００μｍ、好ましくは５０〜１００μｍとしてい
る。
【０００９】しかしながら、イオン交換膜の膜厚が５０
μｍ程度に薄くなると反応ガスがイオン交換膜を通り抜
けるクロスオーバーがおこり、電圧が低下する。図３は
従来の固体高分子型燃料電池の断面図である。イオン交
換膜１の両面に触媒層２と拡散槽３からなる電極４が配
置され、電極４の外周部にガスケット５が配置され、こ
れらをセパレータ６が狭持し単電池を構成している。電
極４とガスケット５との間にはイオン交換膜１を支持す
るものがない。そのためイオン交換膜の膜厚が薄いと以
下のような不具合が生じた。電池の組立の際にイオン交
換膜に機械的ストレスがかかりイオン交換膜が破損する
ことがあった。また作動時には膜−電極接合体の含水率
の変化や乾燥によって電極の周囲部分のイオン交換膜の
膨張・収縮がおこる。この寸法変化でイオン交換膜にス
トレスがかかり、破損することがあった。さらには燃料
ガスと酸化剤ガスの圧力差によってイオン交換膜が破れ
ることがあった。また電極とイオン交換膜をホットプレ
スで接合する際に電極の拡散層のエッジでイオン交換膜
が損傷することがあった。前述したようにイオン交換膜
が破損すると燃料ガスと酸化剤ガスが混合し触媒上で燃
焼したりするなど安全性に重大な問題が生じる。
【００１０】そこで、膜の破損を防ぐために以下のよう
な改良がなされてきた。電極の周縁部と電極の配置され
ないイオン交換膜の外縁部とを被覆し、かつガスシール
部分と重なるようにガス不透過性の補強膜を配置する
（特開平５−２４２８９７号公報）、膜−電極接合体の
電極の表面周囲に重なるように液状あるいはシート状の
シール材を用いてシール材と共に一体化させる（特開平
８−４５５１７号公報）、膜−電極接合体に平板状の補
強部材をシーラントを用いて接合する（特開平７−６５
８４７号公報）、イオン交換膜の周縁部に密着されかつ
電極に重なりをもつ額縁状のシートの保護膜を少なくと
もイオン交換膜の一方の面側に備える（特開平５−２１
０７７号公報、５−１７４８４５号公報）、イオン交換
容量（以降Ｅ．Ｗ．と記す）の小さいイオン交換膜を
Ｅ．Ｗ．の大きいイオン交換膜で挟み込んで一体化した
イオン交換膜を用いる（特開平６−２５１７８０号公
報）、拡散層の周縁部にシール材によって補助ガスケッ
トを形成する（特開平７−２２０７４２号公報）などの
方法である。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、膜厚の
薄いイオン交換膜を用いる場合、上記の特開平５−２４
２８９７号公報、特開平８−４５５１７号公報および特
開平７−６５８４７号公報の構成では膜−電極接合体に
補強を行うため、電極と膜を接合する際の拡散層のエッ
ジによる膜の破損を防止できないという欠点を有してい
た。さらに特開平５−２４２８９７号公報および特開平
８−４５５１７号公報の構成では保護膜またはシール部
が電極と重なるため、反応ガスが供給される面積が電極
面積より小さくなるという欠点を有していた。また図４
に示す特開平５−２１０７７号公報および特開平５−１
７４８４５号公報の構成では、補強膜７を有するイオン
交換膜１に電極４を接合するので接合時のイオン交換膜
１の破損は防止できる。しかしながら電極触媒層２とイ
オン交換膜１の間に補強膜７が存在するため電極４とイ
オン交換膜１の有効面積が減少するという欠点を有して
いた。また特開平６−２５１７８０号公報の構成ではイ
オン伝導性の必要のない部分に高価なイオン交換膜を接
合するという無駄があり、特開平７−２２０７４２号公
報の構成ではシール材の塗布工程が煩雑である。
【００１２】また、無加湿運転のための上記従来の構成
では水素が化学反応によって消費され、水素の利用率が
低下するという欠点を有していた。
【００１３】本発明はこのような従来の課題を解決する
ものであり、薄膜を用いた場合にもイオン交換膜の破損
を防止し、シール性を向上させた固体高分子型燃料電池
を提供することを目的とするものである。さらに水素利
用率を低下させることなく無加湿で作動する固体高分子
型燃料電池を提供するものである。
【００１４】
【課題を解決するための手段】上記の課題を解決するた
めに本発明の固体高分子型燃料電池は、イオン交換膜の
厚みが５０μｍ以下のものを用い、ガス拡散電極におい
ては触媒層の面積が拡散層の面積より小さく、かつ触媒
層の周縁部が拡散層の周縁部の内側にあり、イオン交換
膜は触媒層の形状と一致する窓を開けた額縁状の保護膜
を少なくとも一方の面側に有するものとする。
【００１５】上記の構成によって膜厚が５０μｍ以下と
薄膜のイオン交換膜を用いた場合でも、電極とイオン交
換膜との有効面積を減少させることなくイオン交換膜の
破損を防ぐことができ、かつ電池の組立時および作動時
の膜の破損を防ぎシール性を向上させることができる。
【００１６】さらに本発明の固体高分子型燃料電池は、
正極に酸化剤ガス、負極に燃料ガスをそれぞれ無加湿で
供給するものである。
【００１７】上記構成によって膜電極接合体の水の濃度
勾配が大きくなり、正極で生成した水の負極側への拡散
（逆拡散）が起こりやすくなるため、イオン交換膜の加
湿が容易となり、かつイオン交換膜を加湿するための水
の絶対量が減少するため、生成水のみで十分にイオン交
換膜を加湿できる。このためイオン交換膜に貴金属微粒
子と金属酸化物微粒子を含有させることなく無加湿作動
が可能となる。
【００１８】
【発明の実施の形態】本発明の固体高分子型燃料電池
は、イオン交換膜と前記イオン交換膜の両面に設けた触
媒層と拡散層から成るガス拡散電極を備えた固体高分子
型燃料電池において、触媒層の周縁部は拡散層の周縁部
の内側にあり、かつイオン交換膜は厚みが５０μｍ以下
であり、触媒層の形状と一致する窓を開けた額縁状の補
強膜を少なくとも一方の面側に有する固体高分子型燃料
電池である。
【００１９】図１に本発明の一実施例の固体高分子型燃
料電池の断面構造図を示す。図１に示すように触媒層２
の面積が拡散層３の面積より小さく、かつ触媒層２の周
縁部が拡散層３の周縁部の内側にあるガス拡散電極４
と、触媒層２の形状と一致する窓枠を設けた額縁状の補
強膜７を少なくとも一方の面側に有するイオン交換膜１
とからなる。５はガスケット、７はセパレータである。
【００２０】このような構成とすることにより、補強膜
７と電極触媒層２とが重ならないため電極４とイオン交
換膜１との接触面積を減少させることがなく、かつ電極
拡散層３のエッジ部分は補強膜７の存在する部分に位置
させることができる。よって膜厚が５０μｍ以下の薄い
イオン交換膜を用いた場合でも、膜と電極の接合時、電
池の組立時および作動時の膜の破損を防止し、シール性
を向上させることが可能となる。
【００２１】さらに本発明は、正極に酸化剤ガス、負極
に燃料ガスを無加湿で供給する固体高分子型燃料電池で
ある。
【００２２】固体高分子型燃料電池において、薄い膜厚
のイオン交換膜を用いるほど内部抵抗は低くなり、優れ
た電池特性を示す。さらに、このような構成とすること
によって、イオン交換膜を加湿するための水の絶対量が
少量となり、かつ水の濃度勾配が大きくなって生成水の
逆拡散が容易となって生成水のみで十分にイオン交換膜
を加湿できる。よってこの固体高分子電解質型燃料電池
は無加湿作動が可能となる。
【００２３】なお図１の本発明の一実施例では、触媒層
の形状と保護膜の窓枠が同じものを示したが、窓枠は触
媒層の形状とほぼ一致したものでも良く、触媒層と重な
らないものとする。また、組立前には触媒層と保護膜の
窓枠に隙間が存在しても、電池の組立時に各部品を締め
付けることにより一致することも可能である。
【００２４】また図１の本発明の一実施例では、補強膜
がイオン交換膜の一方の面側にあるものを示したが、図
２に示すように補強膜がイオン交換膜の両側にあるもの
も同様の効果が得られる。
【００２５】
【実施例】以下、本発明の実施例について、図面を参照
しながら説明する。
【００２６】（実施例１）固体高分子電解質のアルコー
ル溶液と有機溶媒とを混合、撹拌した固体高分子電解質
のコロイド状分散液と白金触媒を担持させた炭素粉末触
媒とを混合してペースト状にし、フッ素樹脂で撥水処理
を行ったカーボンペーパー上に塗布し、触媒層（５０ｍ
ｍ×５０ｍｍ）と拡散層（５５ｍｍ×５５ｍｍ）から成
るガス拡散電極の正負極を作成した。白金触媒量は正負
極とも０．５ｍｇ／ｃｍ2とした。また高分子電解質量
は正負極とも１．０ｍｇ／ｃｍ2とし、触媒層と形状が
一致した５０ｍｍ×５０ｍｍの窓枠を備えた補強膜（８
０ｍｍ×８０ｍｍ）付きのイオン交換膜（８０ｍｍ×８
０ｍｍ）を作成した。前記電極とイオン交換膜とを１２
０〜１５０℃、２０〜２００ｋｇｆ／ｃｍ2でホットプ
レスし、膜電極接合体を作製した。イオン交換膜は米国
デュポン社製のＮａｆｉｏｎ１１２（膜厚５０μｍ）を
用いた。補強膜は触媒層と同一の形状の窓枠を設けた厚
み５０μｍのフッ素樹脂の粘着材付きシートとし、イオ
ン交換膜の片面に貼り付けた。この接合体を用いて図１
に示した補強膜を備えた固体高分子型燃料電池の単電池
Ａを作製した。
【００２７】（比較例１）５０ｍｍ×５０ｍｍの同じ大
きさの触媒層と拡散層から成るガス拡散電極を作成し、
補強膜を備えないイオン交換膜（８０ｍｍ×８０ｍｍ）
を用いた以外は実施例１と同じとし、図３に示した補強
膜のない単電池Ｂを作製した。
【００２８】（比較例２）イオン交換膜に米国デュポン
社製のＮａｆｉｏｎ１１５（膜厚１３０μｍ）を用いた
以外は実施例１と同じとした単電池Ｃを作製した。
【００２９】（比較例３）補強膜の内周が触媒層の周縁
部と約５ｍｍ重なるように補強膜の窓枠を４５ｍｍ×４
５ｍｍに設けた以外は実施例１と同じとし、図４に示し
た単電池Ｄを作製した。
【００３０】（実施例２）実施例１で用いたイオン交換
膜である米国デュポン社製のＮａｆｉｏｎ１１２（膜厚
５０μｍ）に換え、ジャパンゴアテックス（株）製のＧ
ＯＲＥ−ＳＥＬＥＣＴ（膜厚２０μｍ、および１０μ
ｍ）を用いた以外は実施例１と同じとした単電池Ｅおよ
びＦを作製した。
【００３１】（比較例４）比較例１で用いたイオン交換
膜である米国デュポン社製のＮａｆｉｏｎ１１２（膜厚
５０μｍ）に換え、ジャパンゴアテックス（株）製のＧ
ＯＲＥ−ＳＥＬＥＣＴ（膜厚２０μｍ、および１０μ
ｍ）を用いた以外は比較例１と同じとした単電池Ｇおよ
びＨを作製した。
【００３２】以上本発明の実施例および比較例の単電池
Ａ〜Ｈの負極側に水素ガスを、正極側に空気を供給して
無加湿作動および加湿作動での放電試験を行った。無加
湿作動では水素ガスおよび空気は共に無加湿、加温なし
で供給し、単電池の加温も行わなかった。また加湿作動
では水素ガスは６０℃で空気は４０℃に加湿して供給
し、作動温度は５０℃とした。
【００３３】表１に本発明の実施例の単電池Ａ，Ｅおよ
びＦと比較例の単電池Ｂ，ＤおよびＨにおけるイオン交
換膜の破損数を示す．
【００３４】
【表１】
【００３５】空気および水素を供給し、無負荷の単電池
に発熱が見られればイオン交換膜が破損していると判断
した。５０μｍのイオン交換膜を用いた場合、補強膜を
用いない単電池Ｂでは１０セル中２セルにイオン交換膜
の破損が見られたが、補強膜を用いた単電池ＡおよびＤ
にはイオン交換膜の破損は見られなかった。また２０μ
ｍのイオン交換膜を用いた場合では、補強膜を用いない
単電池Ｇでは１０セル中６セルにイオン交換膜の破損が
見られたが、補強膜を用いた単電池Ｅにはイオン交換膜
の破損は見られなかった。さらに１０μｍのイオン交換
膜を用いた場合では補強膜を用いない単電池Ｈでは１０
セルすべてにイオン交換膜の破損が見られたが、補強膜
を用いた単電池Ｆにはイオン交換膜の破損は見られなか
った。これらの結果から、補強膜を用いた場合には、イ
オン交換膜の膜厚が５０μｍ以下であっても破損は起こ
らなかった。
【００３６】図５に本発明の実施例の単電池Ａ、Ｅおよ
びＦと比較例の単電池Ｃの無加湿作動時および加湿作動
時の電流電圧曲線を示す。また、すべての単電池で加湿
作動時と比較して無加湿作動の電池電圧は低下した。し
かし，単電池Ａ，ＥおよびＦでの電圧低下が数十ｍＶと
小さいのに対し、膜厚が１３０μｍである単電池Ｃでは
電圧差が大きく、特に０．２Ａ／ｃｍ2より低い電流密
度で著しく低下した。
【００３７】図６に本発明の実施例の単電池Ａ，Ｅおよ
びＦと比較例の単電池Ｃの無加湿作動時および加湿作動
時の電流値と内部抵抗の関係を示す。また、すべての単
電池で加湿作動時と比較して無加湿作動の内部抵抗は増
加したが、単電池Ａ，ＥおよびＦと比較して膜厚の大き
い単電池Ｃの内部抵抗は著しく増加した。
【００３８】無加湿作動の場合、生成水のみでイオン交
換膜を加湿する。膜厚が小さいほどイオン交換膜を加湿
するために必要な水分量は少なくてよく、同じ水分量で
あれば膜厚が薄い膜の方がイオン交換膜の含水率は高く
なり、抵抗は小さくなる。また膜厚が小さければ水の濃
度勾配が大きくなり、正極で生成した水が逆拡散しやす
くなりイオン交換膜が加湿されやすくなる。本実施例の
単電池Ａに用いたイオン交換膜の厚みは５０μｍと薄
い。そのため単電池Ａは無加湿作動でもイオン交換膜の
含水率が比較的高く内部抵抗が低くなり、加湿作動と遜
色のない分極特性を示したといえる。さらに膜厚の薄い
イオン交換膜を用いた単電池ＥおよびＦではこれらの効
果が大きくなり、無加湿作動が容易となり、単電池Ａよ
りさらに高い特性を示したと考えられる。一方単電池Ｃ
はイオン交換膜の膜厚が１３０μｍと厚いため、生成水
のみではイオン交換膜の加湿が不十分で内部抵抗が高く
なり、特に生成水量の少ない低電流密度域で顕著に現
れ、無加湿作動の特性が加湿作動と比較して低下したと
考えられる。
【００３９】図７に本発明の実施例の単電池Ａと比較例
の単電池Ｂ、Ｄの無加湿作動での電流−電圧曲線を示
す。単電池Ａ、ＢおよびＤの開回路電圧はそれぞれ１０
１５ｍＶ、９００ｍＶ、および１０１０ｍＶであり、単
電池ＡおよびＤは単電池Ｂより高い値を示した。また単
電池ＡおよびＢはほぼ同じ分極特性で、単電池Ｄより優
れた特性を示した。
【００４０】単電池ＡおよびＤが単電池Ｂより高い開回
路電圧を示したことから、補強膜によって電極の周辺部
からの反応ガスのクロスオーバーが抑制されたといえ
る。また単電池Ｄでは補強膜が電極触媒層と重なってい
るため電極とイオン交換膜の面積が減少する。しかし単
電池Ａは補強膜が電極触媒層と重ならないために電極面
積が減少することなくイオン交換膜が補強されて単電池
Ｄより優れた分極特性を示したといえる。
【００４１】なお、本実施例においてイオン交換膜に米
国デュポン社製のＮａｆｉｏｎ膜およびジャパンゴアテ
ックス（株）製のＧＯＲＥ−ＳＥＬＥＣＴを用いたが、
カチオン伝導性を示すイオン交換膜であればこれに限定
されるものではない。
【００４２】また補強膜にフッ素樹脂シートを用いた
が、耐熱性および耐酸性を有するものであれば同様の効
果が得られる。本実施例では粘着材を有するシートを用
いたが、粘着材を有しないシートを熱融着等によってイ
オン交換膜と一体化することによっても同様の効果が得
られる。さらに本実施例では厚み５０μｍの補強膜を用
いたが、補強膜の厚みは実施例中の厚みと限らず、イオ
ン交換膜の厚みによって最適化する必要がある。
【００４３】さらに本実施例では補強膜の周縁部とイオ
ン交換膜の周縁部とは一致しているが、補強膜の周縁部
はガス拡散層の周縁部より外側にあれば同様の効果が得
られる。
【００４４】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、薄膜のイ
オン交換膜を用いた場合においても電極の反応面積を減
少させることなく膜電極接合時、電池組立時および作動
時にイオン交換膜の破損を防止でき、優れたシール性を
有する固体高分子型燃料電池を実現できるものである。
【００４５】また、イオン交換膜中で水素と酸素を反応
させることによる水素利用率の減少することなく固体高
分子型燃料電池の無加湿作動を行うことが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施例における固体高分子型燃料電
池の構成を示す構造図
【図２】本発明の別の一実施例における固体高分子型燃
料電池の構成を示す構造図
【図３】従来例における固体高分子型燃料電池の構成を
示す構造図
【図４】従来例における固体高分子型燃料電池の構成を
示す構造図
【図５】本発明の実施例および比較例の固体高分子型燃
料電池の電流−電圧特性を示す図
【図６】本発明の実施例および比較例の固体高分子型燃
料電池の電流と内部抵抗の関係を示す図
【図７】本発明の実施例および比較例の固体高分子型燃
料電池の電流−電圧特性を示す図
【符号の説明】
１ イオン交換膜 ２ 触媒層 ３ 拡散層 ４ ガス拡散電極 ５ ガスケット ６ セパレータ ７ 補強膜
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 江田 信夫 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 イオン交換膜と前記イオン交換膜の両面
    に設けた触媒層と拡散層から成るガス拡散電極を備えた
    固体高分子型燃料電池において、触媒層の周縁部は拡散
    層の周縁部の内側にあり、かつイオン交換膜は厚みが５
    ０μｍ以下であり、イオン交換膜は触媒層の形状と一致
    する窓を開けた額縁状の補強膜を少なくとも一方の面側
    に有する固体高分子型燃料電池。
  2. 【請求項２】 正極に酸化剤ガス、負極に燃料ガスを無
    加湿で供給する請求項１記載の固体高分子型燃料電池。
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