JPH10182120A - 高効率一酸化炭素接触転化方法及び接触転化反応装置 - Google Patents

高効率一酸化炭素接触転化方法及び接触転化反応装置

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JPH10182120A
JPH10182120A JP9332986A JP33298697A JPH10182120A JP H10182120 A JPH10182120 A JP H10182120A JP 9332986 A JP9332986 A JP 9332986A JP 33298697 A JP33298697 A JP 33298697A JP H10182120 A JPH10182120 A JP H10182120A
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Ermanno Filippi
フィリッピ エルマンノ
Gianfranco Bedetti
ベデッティ ジャンフランコ
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 高い生産能力を達成することができ、高い操
業費や投資額を必要としない、一酸化炭素を二酸化炭素
へ転化する高効率転化方法及びその転化装置を提供す
る。 【解決手段】 この方法は、一酸化炭素からなるガス流
を所定速度で反応空間（３）に供給し、反応空間（３）
内で前記一酸化炭素を反応させて二酸化炭素からなるガ
ス流を得る工程を含む高効率接触転化方法であって、反
応空間（３）の上流で一酸化炭素からなるガス流を加速
する予備工程をさらに含むものである。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は一酸化炭素からなる
ガス流を所定速度で反応空間に供給し、この空間内で一
酸化炭素を反応させて二酸化炭素からなるガス流を得る
工程からなる、一酸化炭素（ＣＯ）を二酸化炭素（ＣＯ
2 ）へ転化させる高効率接触転化方法に関する。
【０００２】以下の記載および特許請求の範囲におい
て、「反応空間」の語は、一般的に、次式に従う一酸化
炭素の二酸化炭素への転化反応を行う触媒含有手段を含
む空間を意味するものとする： ＣＯ＋Ｈ2 Ｏ（水蒸気）⇔ＣＯ2 ＋Ｈ2 一酸化炭素転化反応は、多くの合成反応（例えば、アン
モニア合成）のための基本的な反応体の一つであり、水
素（Ｈ2 ）を得られる反応であるので産業上非常に重要
である。
【０００３】また、本発明は、上記方法を行うための反
応装置および装置、ならびにその方法の改良方法および
一酸化炭素接触転化装置に関するものである。
【０００４】
【従来の技術】公知のように一酸化炭素接触転化の分野
においては、低い操業，投資費用で、かつエネルギー消
費が少なく、常に高い生産能力を達成することができる
ような実施容易な転化方法を提供することが常に強く必
要とされている。二つの要求に答えるためにこの産業分
野においては、ガス反応体を、少なくとも一個の触媒床
からなる反応空間を横切って、実質的に軸方向，半径方
向または軸半径方向の運動を伴う流れにする一酸化炭素
転化方法が提供されている。
【０００５】この種の方法は、例えば、ＥＰ−Ａ−０３
７２４５３号に開示されている。これら従来の方法は、
一酸化炭素からなるガス流に含まれガス流と共に流れる
水（例えば、水滴型のもの）の存在に関する重大な欠点
がある。即ち、一酸化炭素と共に反応空間内に導入され
る水が、前記空間中に含まれている触媒の表面層を不可
逆的に損傷し、極端に緻密化または目詰りさせるのであ
る。
【０００６】これは、高温触媒に接触した水が直ちに蒸
発して生じさせる局部的熱衝撃と触媒に衝突する水の機
械的衝撃とに起因するものである。この触媒表面層の目
詰りは触媒活性を低下させ、触媒塊を横切るガス流の重
大な圧力降下，転化収率の低下（即ち、生産容量の減少
となる），エネルギーの大量消費を招く。このような従
来技術による一酸化炭素転化方法の重大な欠点は、２０
年以上の期間にわたって知られるものである。そして、
現在までに提案されたこの欠点の解決処理法は、作業員
による目詰り触媒の手作業による除去，新しい触媒によ
る置換作業である。
【０００７】しかし、この触媒層の目詰まりは頻繁に起
こり、操作の一般的進行を妨害し、通常は１年以下（３
〜９ヶ月）の非常に短い間隔で前記解決処理を行う必要
がある。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】前記処理法は十分なも
のではない。前記処理を行うためには転化反応を行うべ
く設計されたプラントを停止する必要が生じ、このた
め、生産が停止し、高い維持費，操業費を費やし、ま
た、エネルギー大量消費を招くからである。本発明の課
題は、高い生産能力を達成することができ、それを実施
するのに高い操業費や投資額を必要とせず、また、高い
維持費やエネルギーの大量消費も必要とされない一酸化
炭素転化方法及びその転化装置を提供することである。
【０００９】また、本発明の別の課題は、触媒の表面目
詰りが従来法におけるようには生じない一酸化炭素転化
方法及びその転化装置を提供することである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】反応空間の上流で一酸化
炭素からなるガス流を加速する予備工程を含む、本発明
の一酸化炭素転化方法によって、前記課題を解決でき
る。有利なことに、反応空間に導入される一酸化炭素か
らなるガス流を加速すると、前記空間内に前記ガス流と
ともに前記反応空間内に導入される水が、例えば、１０
０μｍ〜６００μｍの小径液滴に分裂する。そして、通
常は水蒸気で飽和されていない供給ガス流中において、
少なくとも部分的に水の蒸発を促進させることができる
のである。
【００１１】また、驚くべきことに、加速工程に続い
て、分裂により生じた水滴はすべて（流体工業的理由に
よって）供給ガス流の内方に向かって集中し、反応空間
内に収容されている触媒塊のごく小さな一部分だけを攻
撃する傾向がある。そして、触媒が目詰りして起こる圧
力低下が急激に制限される。さらに、前記のような水の
小径液滴への分裂の結果として、機械的衝撃による触媒
の損傷が実質的になくなる。
【００１２】従って、本発明にかかる方法では、有利な
ことに、一方では、供給ガス流中に含まれる水を少なく
とも部分的に排除することができ、他方では、この水が
攻撃する触媒部分，その水によって損傷される触媒部分
を急激に減少させる。前記加速は、ガス流中に伴われる
水を有効かつ完全に分裂させるように、一酸化炭素から
なるガス流の速度を１．５〜５倍のファクターで増加さ
せるのが好ましい。
【００１３】一酸化炭素からなるガス流は、実質的に半
径方向または軸／半径方向の運動で反応空間を通過する
のが有利である。このように、供給ガス流中のごく微量
の水が攻撃する反応空間部分は、きわめて小さい部分で
あるので、特別な目詰り問題が起こることなく、圧力降
下も起こらない。
【００１４】本発明は、円筒状の外殻と、外殻の内側に
支持された少なくとも一個の触媒床と、外殻と流体連絡
され触媒床に一酸化炭素からなるガス流を供給可能な入
口ノズルとを有する一酸化炭素を二酸化炭素へ転化させ
る高効率接触転化反応装置であって、触媒床の上流に支
持されガス流を加速可能な加速手段を備えた反応装置を
利用可能にする。
【００１５】また、本発明は、円筒状の外殻およびこの
外殻内に支持された少なくとも一個の触媒床と、一酸化
炭素からなるガス流を反応装置へ供給するためのダクト
と有する一酸化炭素を二酸化炭素へ転化させる高効率接
触転化装置であって、ダクト内に支持されたガス流を加
速可能な加速手段を備えた接触転化装置によって有利に
行われる。
【００１６】本発明の他の態様によれば、実質的に円筒
状の外殻と、外殻の中に支持された少なくとも一個の触
媒床と、外殻と流体連絡され一酸化炭素からなるガス流
を触媒床に供給可能な入口ノズルとを有する、一酸化炭
素を二酸化炭素へ転化可能な接触転化反応装置の改良(m
odanization)方法において、触媒床の上流にガス流を加
速する手段を配置する工程を含む方法を利用可能にす
る。
【００１７】本発明の更に他の態様によれば、実質的に
円筒状の外殻およびこの外殻の中に支持された少なくと
も一個の触媒床と、一酸化炭素からなるガス流を反応装
置に供給可能なダクトとを有する、一酸化炭素を二酸化
炭素へ転化可能な接触転化装置の改良方法において、ガ
ス流を加速する加速手段をダクト内に配置する工程を含
む方法を利用可能にする。
【００１８】現存する反応装置、または装置のための前
記改良方法によって、実施が容易であって、低い操業費
および少量のエネルギー消費で高い生産能力を達成する
ことができ、少なくとも一個の触媒床の中に収容された
触媒の表面に目詰りが生じない一酸化炭素転化方法を得
ることができる。
【００１９】
【発明の実施の形態】本発明方法の特徴および利点を以
下の記載により説明するが、本発明はこれらの記載およ
び図面に限定されるものではない。図１において、一酸
化炭素を二酸化炭素へ転化する高効率接触転化反応装置
１の概要を示す。一般に、転化反応は１８０〜５００℃
の温度，１〜１００バールの圧力下で行われる。
【００２０】装置１は、円筒状の外殻２を有している。
外殻２は、触媒５を収容可能な触媒床４が支持されてい
る反応空間３を、内部に有している。図１の例におい
て、触媒５は全て一つの触媒床４の中に収容されてい
る。しかし、反応空間３内に複数個の触媒床４、例え
ば、２〜３つの触媒床４を配置することもでき、この複
数の触媒床４の中に触媒５を分配してもよい。
【００２１】触媒床４は、ガス透過性の上縁６および側
壁７を有する軸−半径方向型のものである。触媒床４の
中部には、触媒床４から出てくるガスを捕集するための
マニホルド(manifold)９と流体連絡しているガス透過性
側壁８が設けられている。この型の触媒床は、例えば、
ＥＰ−Ａ−０３７２４５３号に開示されている。通常
は、触媒の望ましくない放出を防止するために、上縁６
に公知の型の覆い格子（図示せず）が設けられる。
【００２２】図示しない本発明の他の実施態様によれ
ば、触媒床４は、ガス非透過性の上縁６を有する完全に
半径方向型の部材である。番号１０および１１は、それ
ぞれ外殻２の上端および下端に配置されたガス入口ノズ
ルとガス出口ノズルとを示している。反応空間３に供給
されるガス流を加速する加速手段１２は、触媒床４の上
流で適当に支持される。図１の例において、加速手段１
２は、ガス入口ノズル１０付近で外殻２の近くに配置さ
れるのが好ましい。このような配置は、加速手段１２を
の小型化を容易にし、また維持を容易にする。
【００２３】転化反応装置１の検査維持のために、産業
上「マンホール」と呼ばれる開口（図示せず）を外殻２
の中のガス入口ノズル１０付近に通常設けることに注意
されたい。加速手段１２は、ガス入口ノズル１０の通路
径よりも小さい通路径を有する隘路部材１３を有してい
る。例えば、隘路部材１３としては、ベンチュリ型また
は目盛付きディスク型部材を使用できる。上記通路径の
比が０．４５〜０．８５のときに、特に満足な結果が得
られる。
【００２４】加速手段１２によって、供給ガス流中に含
まれる水が小径の液滴に分裂し、水の少なくとも部分的
な蒸発を容易にし、どのような場合にも触媒に損傷を与
える危険を著しく減少させることができる。図１におい
て、矢印Ｆｇは、ガス流により転化反応装置１の中で追
従される種々の通路を示している。そして、番号１４は
この流れの中に含まれている水滴を示す。一酸化炭素お
よび水蒸気からなり反応空間３に供給されたガス流Ｆｇ
の組成は、触媒床４を横切る間に転化反応によって変化
し、反応装置１から出口の場所で、ガス流Ｆｇの主な組
成は二酸化炭素と水素に変化している。
【００２５】加速手段１２により、ガス流Ｆｇに与えら
れる加速によって、水滴１４は反応空間３の中央付近に
集中し、触媒５の表面のごく小さな部分のみを攻撃す
る。さらに、水滴１４は、無視できる大きさの水滴に分
裂しており、触媒塊へ衝撃しても、特に目詰り問題を生
じさせることはない。本発明の接触転化方法によれば、
一酸化炭素からなるガス流Ｆｇは所定の速度で反応空間
３に供給され、そこで一酸化炭素が反応して二酸化炭素
からなるガス流Ｆｇを与えられる。
【００２６】本発明方法の予備工程によれば、一酸化炭
素からなるガス流Ｆｇを反応空間３の上流で加速するの
が好ましい。供給ガス流Ｆｇの中に含まれる水滴１４は
分裂して、この水滴の少なくとも一部は蒸発するので、
反応空間３内に収容された触媒の表面層に生じる目詰ま
りを実質的に減少させる。本発明方法の圧力および温度
の操作条件は前記の通りであり、従来の一酸化炭素接触
転化方法の代表的な操作条件に対応する。
【００２７】ガス流Ｆｇの速度を適当に増加すると、水
滴１４は殆ど完全に蒸発することがわかった。特に、例
えば４〜５倍のファクターでガス流Ｆｇの速度増加をお
こさせるように加速を行うと、水滴１４は完全に蒸発す
る。図１の反応装置を参照して、隘路部材１３の通路径
のガス入口ノズルの通路径に対する比が０．５４〜０．
５０であるベンチュリ型隘路要素を用いることにより、
前記範囲の速度増加が達成された。
【００２８】反応空間３内に軸／半径方向型触媒床４が
存在するので、供給ガス流Ｆｇは実質的に軸／半径方向
の運動をして転化反応装置１に流入するのが有利であ
る。このようにして、二倍の利益が得られる。すなわ
ち、一方では隘路部材１３によって生じる圧力降下が相
殺され、他方では触媒５の表面の二次的な制限された部
分を必要ならば触媒の目詰りが生じる際の犠牲とするす
ることができる。
【００２９】ガス流Ｆｇの触媒塊の通過から生じた圧力
降下は、触媒床の完全な軸方向の通過に関して著しく減
少され、特に生産能力の制限を来すことなく、ガス流Ｆ
ｇの隘路部材１３の通過により生じる高い圧力降下にも
対応できる。さらに、図１に示したように、水滴１４は
触媒床４のごく小さな領域、即ち、触媒床４の軸方向部
分の中心領域に運ばれ、触媒５の残りの部分の損傷を防
ぐ。このため、触媒床４における望ましくない付随的圧
力降下の発生を防止できる。
【００３０】完全な半径方向の触媒床の場合には、軸−
半径方向床に関して圧力降下の観点から同様の利益が得
られるが、触媒塊の利用率、つまり反応装置の生産能力
が同一条件に対して低下する。なぜならば、軸方向成分
の欠如により触媒塊の最適の利用ができないからであ
る。本発明の特に有利な実施態様によれば、加速手段１
２は、ベンチュリ部材１３を有しており、目盛付きディ
スク型または類似型の隘路部材により生じる圧力降下に
関して最小の圧力降下で、供給ガス流Ｆｇの所望の速度
増加が可能である。
【００３１】本発明方法の他の実施態様によれば、外殻
および外殻に支持された少なくとも一個の触媒床と、一
酸化炭素からなる供給ガス流を反応装置に供給可能なダ
クトとを有する型の装置（図示せず）を利用可能にす
る。このダクトは、一般に反応装置とその上流に配置さ
れた工程ボイラー(processboiler)とを連絡する機能を
有する。この「工程ボイラー」の語は、一酸化炭素から
なる加熱流と水流との間の間接熱交換による水蒸気製造
用ボイラーを意味する。一般にこのボイラーは、それぞ
れの管板に固定された管の両端を有する群管型のもので
ある。
【００３２】この装置はダクト内に支持された供給ガス
流Ｆｇの加速手段を含むのが好ましい。この加速手段は
ダクトの通路径よりも小さい通路径を有する隘路部材か
らなるのが好ましい。上記通路径の間の比は０．４５〜
０．８５が好ましく、隘路部材はベンチュリが好まし
い。
【００３３】触媒の目詰り問題についてこの種の装置に
よって得られる利益は、図１の反応装置について先に述
べた利益に匹敵する。しかし、この場合には、供給ガス
流加速手段がダクトの内側にあるので、その検査維持が
困難になる。また、本発明は、一酸化炭素の接触転化の
ための反応装置および装置のそれぞれの改良方法を提供
する。これらの方法は、反応空間の上流に一酸化炭素か
らなる供給ガス流の適当な加速手段を配設する工程を含
むのが好ましい。
【００３４】このようにして、技術的に簡単な方法でか
つ低い操業量で、現存の反応装置または装置で転化を行
い、前記の利益を得ることができ、かつ従来技術により
示される欠点を排除することができる。加速手段は、ガ
ス入口ノズル内または供給ダクト内に収容するのが好ま
しく、前記手段を収容する隘路部材の通路径よりも小さ
い通路径を有する、例えば、ベンチュリ型の隘路部材を
有するのが好ましい。
【００３５】
【発明の効果】本発明によれば、反応空間内に収容され
た触媒の表面の目詰りを有効に防止できる。また、低い
操業量およびエネルギー消費で高い生産能力を得ること
ができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施形態を採用した一酸化炭素転化
反応装置の縦断面図。
【符号の説明】
１ 反応装置 ２ 外殻 ３ 反応空間 ４ 触媒床 ５ 触媒 １０ ガス入口ノズル １１ ガス出口ノズル １２ ガス流加速手段 １３ 隘路部材 Ｆｇ ガス流路

Claims (18)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】一酸化炭素からなるガス流を所定速度で反
    応空間に供給し、前記反応空間内で前記一酸化炭素を反
    応させ、二酸化炭素からなるガス流を得る工程を有する
    一酸化炭素を二酸化炭素へ転化させる高効率接触転化方
    法であって、 前記反応空間の上流で前記一酸化炭素からなるガス流を
    加速する予備工程を含む接触転化方法。
  2. 【請求項２】前記一酸化炭素からなるガス流の加速は、
    前記一酸化炭素からなる前記ガス流の速度を１．５〜５
    倍のファクターで増加させるものである、請求項１に記
    載の方法。
  3. 【請求項３】前記一酸化炭素からなるガス流は、実質的
    に半径方向または軸方向の運動で前記反応空間を通過す
    る、請求項１に記載の方法。
  4. 【請求項４】円筒状の外殻と、前記外殻の内側に支持さ
    れた少なくとも一個の触媒床と、前記外殻に流体連結さ
    れ前記触媒床に一酸化炭素からなるガス流を供給可能な
    入口ノズルとを有する一酸化炭素を二酸化炭素へ転化さ
    せる高効率接触転化反応装置であって、 前記触媒床の上流に支持され前記ガス流を加速するガス
    流加速手段を備えた反応装置。
  5. 【請求項５】前記加速手段は前記入口ノズルの中に配置
    されている、請求項４に記載の反応装置。
  6. 【請求項６】前記加速手段は、前記ノズルの通路径より
    も小さい通路径を有する隘路部材を有する、請求項４に
    記載の反応装置。
  7. 【請求項７】前記隘路要素の通路径と前記ノズルの通路
    径との比は、０．４５〜０．８５である、請求項６に記
    載の反応装置。
  8. 【請求項８】前記隘路部材はベンチュリ型部材であるで
    ある、請求項６に記載の反応装置。
  9. 【請求項９】前記少なくとも一個の触媒床は半径方向型
    または軸方向型である、請求項４に記載の反応装置。
  10. 【請求項１０】実質的に円筒状の外殻と、前記外殻の内
    側に支持された少なくとも一個の触媒床からなる転化反
    応装置と、前記反応装置へ一酸化炭素からなるガス流を
    供給するためのダクトとを有する一酸化炭素を二酸化炭
    素へ転化させる高効率接触転化装置であって、 前記ダクト中に支持され前記ガス流を加速する加速手段
    を備えた接触転化装置。
  11. 【請求項１１】前記手段は前記ダクトの通路径よりも小
    さい通路径を有する隘路部材を有する、請求項１０に記
    載の装置。
  12. 【請求項１２】前記隘路部材の通路径と前記ダクトの通
    路径との比は０．４５〜０．８５である、請求項１１に
    記載の装置。
  13. 【請求項１３】前記隘路部材はベンチェリ型部材であ
    る、請求項１１に記載の装置。
  14. 【請求項１４】円筒状の外殻と、前記外殻の内側に支持
    された少なくとも一個の触媒床と、前記外殻と流体連結
    され前記触媒床に一酸化炭素からなるガス流を供給する
    入口ノズルとを有する一酸化炭素を二酸化炭素へ転化さ
    せる高効率接触転化用反応装置の改良方法であって、 前記触媒床の上流に前記ガス流を加速する加速手段を配
    置する工程を含む改良方法。
  15. 【請求項１５】前記加速手段を前記入口ノズルの中に配
    置する、請求項１４に記載の改良方法。
  16. 【請求項１６】前記加速手段は、前記入口ノズルの通路
    径よりも小さい通路径を有する隘路部材を有する、請求
    項１４に記載の方法。
  17. 【請求項１７】前記隘路部材はベンチュリ型部材であ
    る、請求項１６に記載の方法。
  18. 【請求項１８】円筒状の外殻と、前記外殻の内側に支持
    された少なくとも一個の触媒床を含む転化反応装置と、
    前記反応装置に一酸化炭素からなるガス流を供給可能な
    ダクトとを有する一酸化炭素を二酸化炭素へ転化させる
    接触転化装置の改良方法であって、 前記ダクト内に前記ガス流を加速する加速手段を配置す
    る工程を含む改良方法。
JP9332986A 1996-12-05 1997-12-03 高効率一酸化炭素接触転化方法及び接触転化反応装置 Pending JPH10182120A (ja)

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