JPH10237228A

JPH10237228A - 放熱シート及び放熱板

Info

Publication number: JPH10237228A
Application number: JP4306797A
Authority: JP
Inventors: Teiichi Inada; 禎一稲田
Original assignee: Hitachi Chemical Co Ltd
Current assignee: Resonac Corp
Priority date: 1997-02-27
Filing date: 1997-02-27
Publication date: 1998-09-08
Anticipated expiration: 2017-02-27
Also published as: JP3780603B2

Abstract

(57)【要約】【課題】膜厚を薄くさせた場合でもタック性がなく、熱
抵抗が小さく放熱性に優れた放熱シートや放熱板を得
る。【解決手段】（１）重量平均分子量が２０万〜２００万
で、Ｔｇ（ガラス転移温度）が２０℃以下のゴム１００
重量部および（２）重量平均分子量が５００〜１０万で
Ｔｇが２０℃以下のシリコーン樹脂２０重量部〜１００
重量部、（３）カップリング剤０．１重量部〜５重量部
を含みかつ（４）無機フィラーを、樹脂１００体積部に
対して５０〜２５０体積部配合して得られる放熱シー
ト。この放熱シートを金属箔または金属板に設けた放熱
板。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、電子機器等の発熱
部材からの放熱や熱伝導に優れた放熱シート及び放熱板
に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、電子機器の発達に伴い、多層配線
板及び半導体パッケージ用配線板に対する配線の高密度
化、電子部品の搭載密度の向上の要求が著しく、また半
導体素子の単位面積あたりの発熱量の増大が著しい。こ
のため、電子装置、半導体パッケージからの熱放散性の
向上が望まれている。そこで、放熱性を向上させる目的
で銅やアルミニウム等の放熱板を設置することが行われ
ている。電子装置と放熱板の間にこれらの接触性を向上
させる目的で放熱シリコーンゲルシート、熱伝導性粘接
着材が使用されている。このようなものとして特開昭５
２−１１８３００号公報及び米国特許第４０７１６５２
号公報があり、エチレンプロピレン弾性体及びイソブチ
レン系弾性体の混合物に熱伝導フィラーを添加した粘着
テープが提案されている。また、特開平６−８８０６１
号公報に熱伝導性電気絶縁テープがあり、アクリル系接
着剤１００重量部に対して熱伝導粒子を２０〜４００重
量部添加している。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら従来の放
熱シリコーンゲルシート、熱伝導性粘接着材では無機フ
ィラーの添加量を増大させた場合、弾性率が大きくな
り、追従性、クッション性が低下するという問題があっ
た。また、これらは膜厚が厚いため熱抵抗が大きいとい
う問題点もある。さらに膜厚を薄くさせた場合、表面に
タック性がありフィルム同士が張り付き作業性が悪化す
るという問題が生じる。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者は、これらの問
題について鋭意検討の結果、これらの問題を解決する放
熱シートを得ることができた。すなわち、本発明は、
（１）重量平均分子量が２０万〜２００万で、Ｔｇ（ガ
ラス転移温度）が２０℃以下のゴム１００重量部および
（２）重量平均分子量が５００〜１０万でＴｇが２０℃
以下のシリコーン樹脂２０重量部〜１００重量部、
（３）カップリング剤０．１重量部〜５重量部を含みか
つ（４）無機フィラーを、樹脂１００体積部に対して５
０〜２５０体積部配合してなる放熱シートである。ま
た、本発明は、上記の放熱シートを金属箔または金属板
に設けた放熱板である。

【０００５】本発明の放熱シートは表面にしみ出たシリ
コーン樹脂が表面の凹凸に追随するため、適度な流動性
を有し、充填性、クッション性に優れ、さらに接触熱抵
抗の低減を図ることができる。また、表面にしみ出たシ
リコーン樹脂の重量平均分子量が５００〜１０万である
ため、表面にシリコーン樹脂が析出した場合でもタック
性が小さく、フィルム同士が張り付くことがなく、薄い
フィルムを扱う場合でも作業しやすくなる。また、溶剤
に溶解したワニスを塗工、乾燥するため、膜厚精度が良
く、熱抵抗のばらつきが少なくなる。

【０００６】

【発明の実施の形態】本発明で使用するシリコーン樹脂
は、分子量が５００〜１0万のシリコーンオイルが使用
される。分子量が５００未満の場合、塗工、乾燥工程に
おいて、シリコーン成分が相分離し、過剰に表面にしみ
出てきて、タック性が大きくなるので好ましくない。分
子量が１0万を超えた場合、シリコーン成分の流動性が
小さく、無機フィラーの充填性が低下するので好ましく
ない。このようなシリコーンオイルとして、例えばジメ
チルシリコーンオイルであるＳＨ２００（東レダウコー
ニングシリコーン株式会社製商品名）がある。本発明で
用いるシリコーン樹脂の添加量は、２０重量部〜１００
重量部であるが、２０重量部未満であると、無機フィラ
ーの充填性、可とう性が少なくなるため好ましくない。
また、１００重量部を超えると、放熱シートの強度が小
さくなるため好ましくない。

【０００７】本発明で使用する無機フィラーとしては、
水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシ
ウム、炭酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マ
グネシウム、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、アル
ミナ粉末、窒化アルミニウム、ほう酸アルミウイスカ、
窒化ホウ素、結晶性シリカ、非晶性シリカ、炭化ケイ素
などが挙げられる。特に、熱伝導性をよくするために
は、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、結晶性
シリカ、非晶性シリカ、炭化ケイ素が好ましい。これら
の内、アルミナは、熱伝導性が良く、耐熱性、絶縁性が
良好であり特に好適である。フィラーの形状としては、
球形フィラーが好ましく、このようなものとして、ＡＳ
−５０、ＡＳ−４０、ＡＳ−３０（昭和電工株式会社製
商品名）が挙げられる。

【０００８】本発明で使用するゴムは、放熱シートとし
ての強度を付与するため、重量平均分子量が２０万以上
であることが必要である。また、重量平均分子量が、２
００万を超えると、溶解性に劣り、濃度を低くしないと
溶解しにくくなるので、使用する溶剤の量が多くなり経
済的に好ましくない。本発明で使用するゴムは、取扱性
とシリコーン樹脂との混合性からＴｇ（ガラス転移温
度）が２０℃以下である必要がある。このようなゴムと
しては、アクリロニトリルーブタジエンゴムやアクリル
ゴムおよびこれらにカルボキシル基やエポキシ基等の官
能基を付加したゴムが挙げられる。耐熱性に優れる点か
らアクリルゴムおよびこれにエポキシ基等の官能基を付
加したゴムが好ましい。アクリルゴムは、ＨＴＲ−６０
０ＬＢ（重量平均分子量１５０万、Ｔｇ−４２℃）、Ｓ
Ｇ−７９０（重量平均分子量４８万、Ｔｇ−３８℃）、
ＨＴＲ−８１１（重量平均分子量４２万、Ｔｇ−４３
℃）という商品名で帝国化学産業株式会社から市販され
ており、使用することが出来る。また、エポキシ基含有
アクリルゴムはＨＴＲ−８６０Ｐ−３（重量平均分子量
８０万、Ｔｇ−７℃）という商品名で帝国化学産業株式
会社から市販され、使用することが出来る。

【０００９】本発明では、異種材料間の界面結合を向上
させ、分散性、塗膜の均一性を向上させるために、カッ
プリング剤を配合することが必要である。カップリング
剤としては、（アルキルアセトアセタト）アルミニウム
ジイソプロピレート等のアルミニウム系カップリング
剤、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イ
ソプロピルトリ−ｎ−ドデシルベンゼンスルホニルチタ
ネート、イソプロピルトリス（ジオクチルピロホスフェ
ート）チタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチ
ルフォスファイト）チタネート、テトラオクチルビス
（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ
（２、２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス
（ジ−トリデシル）ホスファイトチタネート、ビス（ジ
オクチルピロホスフェート）オキシアセテートチタネー
ト、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプ
ロピルジメタクリロイルイソステアロイルチタネート、
イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、
イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネー
ト、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、イソ
プロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタ
ネート等のチタネート系カップリング剤、シランカップ
リング剤が挙げられ、この中でシランカップリング剤が
好ましい。シランカップリング剤としては、γ−グリ
シドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプト
プロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリ
エトキシシラン、γ−ウレイドプロピルトリエトキシシ
ラン、Ｎ−β−アミノエチル−γ−アミノプロピルトリ
メトキシシラン等が挙げられる。前記したシランカップ
リング剤は、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシ
ランがＮＵＣＡ−１８７、γ−メルカプトプロピルト
リメトキシシランがＮＵＣＡ−１８９、γ−アミノプ
ロピルトリエトキシシランがＮＵＣＡ−１１００、γ
−ウレイドプロピルトリエトキシシランがＮＵＣＡ−
１１６０、Ｎ−β−アミノエチル−γ−アミノプロピル
トリメトキシシランがＮＵＣＡ−１１２０という商品
名で、いずれも日本ユニカ−株式会社から市販され使用
することが出来る。カップリング剤は、０．１重量部〜
５重量部を使用する。０．１重量部未満では、効果が少
なく、５重量部を超えると耐熱性に劣るので好ましくな
い。

【００１０】本発明の放熱シートの原料は、各成分を溶
剤に溶解・分散してワニスとし、ベースフィルム上に塗
布し、加熱して溶剤を除去してベースフィルムから剥が
して使用する。得られる放熱シートの膜厚は、４０〜３
００μｍが好ましい。ベースフィルムとしては、テフ
ロンフィルム、ポリエチレンフィフィルム、ポリプロピ
レンフィルム、ルミラー（東レ、デュポン社製商品名）
やピューレックス（帝人株式会社製商品名）等のポリエ
チレンテレフタレートフィルムもしくは離型処理したポ
リエチレンテレフタレートフィルムなどを使用すること
ができる。

【００１１】溶剤としてはシリコーン樹脂、ゴムともに
溶解するトルエン等の芳香族炭化水素が使用できる。ま
た、本発明では、銅箔やアルミニウム箔をベースフィル
ムとして、本発明の放熱シートのワニスを塗布すること
により、放熱シート付き金属箔である放熱板、さらに、
アルミニウム板、銅板、鋼板等の金属板の上にスクリー
ン印刷または塗布し加熱して放熱板とする。放熱シート
を作製し、これを金属箔や金属板に貼り付け放熱板とす
ることもできる。これらに使用する金属箔は、マット面
処理等の粗化処理を行っていることが好ましい。このよ
うな放熱シート付き金属箔または放熱シート付き金属板
は、放熱シートと放熱金属板を一括して加工、積層作業
ができるという利点がある。

【００１２】

【実施例】

（実施例１）ゴムとして、エポキシ基含有アクリルゴム
（重量平均分子量１００万、Ｔｇ、-７℃、ＨＴＲ−８
６０Ｐ−３、帝国化学産業株式会社製商品名）１００重
量部、シリコーン樹脂として、ジメチルシリコーン（重
量平均分子量１万、Ｔｇ、―５０℃、ＳＨ２００、東レ
ダウコーニングシリコーン株式会社製商品名）３０重量
部、シランカップリング剤としてγ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシラン（ＮＵＣＡ−１８７、日本ユ
ニカー株式会社製商品名）からなる組成物にトルエンを
加え、さらに無機フィラーとして平均粒径５μｍの球形
アルミナフィラー（ＡＳ−５０、昭和電工株式会社製商
品名）を樹脂（ゴム、シリコーン樹脂とシランカップリ
ング剤を合計したもの）１００体積部に対して１００体
積部になるように加えた。これをビーズミルで混合し、
さらにトルエンを加えて粘度を調整し、真空脱気した。
得られたワニスを、厚さ７０μｍの離型処理ポリエチレ
ンテレフタレートフィルム上に塗布し、１１０℃で１５
分間加熱乾燥して、膜厚が０．０７ｍｍの塗膜を形成し
これを離型処理ポリエチレンテレフタレートフィルムか
ら剥離して放熱シートを作製した。

【００１３】（実施例２）ゴムとしてエポキシ基含有ア
クリルゴム（重量平均分子量１００万、Ｔｇ、-７℃、
ＨＴＲ−８６０Ｐ−３、帝国化学産業株式会社製商品
名）のかわりにアクリルゴム（重量平均分子量１５０
万、Ｔｇ−４２℃、ＨＴＲ−６００ＬＢ、帝国化学産業
株式会社製商品名）を用いたほかは実施例１と同様にし
て放熱シートを作製した。

【００１４】（実施例３）厚さ７０μｍの離型処理ポリ
エチレンテレフタレートフィルム上に塗布し膜厚が０．
０７ｍｍの塗膜を形成しこれを離型処理ポリエチレンテ
レフタレートフィルムから剥離して放熱シートを作製す
るかわりに、厚さ７０μｍの銅箔の上に塗布し、１１０
℃で１５分間加熱乾燥して膜厚が０．０７ｍｍの塗膜が
形成された放熱シート付き銅箔である放熱板を作製し
た。

【００１５】（比較例１）シリコーンゴムとしてＳＥ４
４４０（フィラー入り放熱用シリコーンペースト、東レ
ダウコーニングシリコーン株式会社製商品名）を用い、
１２０℃で１時間硬化させ、厚さ２ｍｍのシリコーンゴ
ム製放熱シートを作製した。

【００１６】（比較例２）比較例１と同様にして厚さ
０．０７ｍｍのシリコーンゴム製放熱シートを作製し
た。

【００１７】実施例及び比較例で得られた放熱シートや
放熱板を用いて、熱抵抗、充填性、タック性を下記のよ
うにして測定し、その結果を表１に示した。熱抵抗：放熱シート（膜厚０．０７ｍｍ）を、厚さ３５
μｍ、１０ｍｍ×１４ｍｍの銅箔と厚さ２ｍｍ、３０ｍ
ｍ×３０ｍｍのアルミニウム板との間に積層し、温度１
００℃、圧力１．９６ＭＰａで３０分間加熱加圧して試
験片を得た。この試験片の銅はくにトランジスタ（２Ｓ
Ｃ２２３３）をはんだで固着し、アルミニウム板側が放
熱ブロックと接するようにして放熱ブロックの上におい
て、トランジスタに電流を通じた。そして、トランジス
タの温度（Ｔ１）と、放熱ブロックの温度（Ｔ２）を測
定し、測定値と印加電力（Ｗ）から、次の数１によって
熱抵抗（Ｘ）を算出した。

【００１８】

【数１】Ｘ＝（Ｔ１―Ｔ２）／Ｗ ……………………（数１）

【００１９】熱伝導率：迅速熱伝導率計ＱＴＭ−５００
（京都電子工業株式会社製商品名）を用いて測定した。充填性：ガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（基
材厚さ２００μｍ、銅箔厚さ１８μｍ）をもちい、積層
板の両面に常法によりパターン幅０．５ｍｍでパターン
間距離０．５ｍｍのパターンをエッチングにより形成
し、このパターンの上に、それぞれ１００ｍｍ×１００
ｍｍの放熱シート（膜厚０．０７ｍｍ）を重ね、さらに
その上に厚さ２ｍｍで１００ｍｍ×１００ｍｍのアルミ
ニウム板とを重ね、温度１００℃、圧力１．９６ＭＰａ
で３０分間加熱加圧して成形し、積層板を得た。この積
層板をダイヤモンドカッターで切断し、断面を光学顕微
鏡で観察し、ガラス布基材エポキシ樹脂両銅張積層板の
パターン、放熱シート、アルミニウム板間にボイドが発
生していないものを良好と判定しボイドが発生している
ものを不良と判定した。タック性：放熱シート同士を温度２０℃、圧力１．９６
ＭＰａで張り付けた後、５０ｍｍ／秒の速さで剥離した
際、放熱シートに亀裂が生じないものを良好、亀裂が生
じるものを不良と判定した。

【００２０】

【表１】 ――――――――――――――――――――――――――――――――――― 項目単位実施例１実施例２実施例３比較例１比較例２ ---------------------------------------------------------------------- 熱伝導率Ｗ/ｍＫ３．０３．０３．０３．０３．０熱抵抗 ℃／Ｗ０．３０．３０．３８．００．３充填性 − 良好良好良好良好不良タック性良好良好良好良好不良 ----------------------------------------------------------------------

【００２１】

【発明の効果】本発明の放熱シートは、表面にしみ出た
シリコーン樹脂が表面の凹凸の追随するため、適度な流
動性を有し、充填性、クッション性に優れ、さらに接触
熱抵抗の低減を図ることができる。また、表面にしみ出
たシリコーン樹脂の重量平均分子量が５００〜１０万で
あるため、表面にシリコーンが析出した場合でもタック
性が小さく、フィルム同士が張り付くことがないため、
薄いフィルムを扱う場合でも作業しやすい。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号ＦＩＨ０５Ｋ 7/20 Ｈ０１Ｌ 23/36 Ｍ

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（１）重量平均分子量が２０万〜２００
万で、Ｔｇ（ガラス転移温度）が２０℃以下のゴム１０
０重量部および（２）重量平均分子量が５００〜１０万
でＴｇが２０℃以下のシリコーン樹脂２０重量部〜１０
０重量部、（３）カップリング剤０．１重量部〜５重量
部を含みかつ（４）無機フィラーを、樹脂１００体積部
に対して５０〜２５０体積部配合してなる放熱シート。
【請求項２】請求項１記載の放熱シートを金属箔また
は金属板に設けた放熱板。