JPH10244167A - 排気ガス浄化用触媒構造体 - Google Patents
排気ガス浄化用触媒構造体Info
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- JPH10244167A JPH10244167A JP9051706A JP5170697A JPH10244167A JP H10244167 A JPH10244167 A JP H10244167A JP 9051706 A JP9051706 A JP 9051706A JP 5170697 A JP5170697 A JP 5170697A JP H10244167 A JPH10244167 A JP H10244167A
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Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 広い温度域にわたって、サルフェートの生成
量を増大することなく、排気ガス中のパティキュレート
の浄化効率を上げることの可能は触媒構造体の提供。 【解決手段】 モノリス型のハニカム状本体に触媒が担
持された排気ガス浄化用触媒構造体であって、該構造体
の排気ガスの流れ方向に対して同心円状に構成された多
層構造からなり、外周側から中心側に向かって層のセル
数が多くなり、且つ、排気ガスの流れ方向からみてその
中心部に酸化力の強い触媒が担持され且つその外周部に
酸化力の弱い触媒が担持されているもの。好ましくは、
同心円状に構成された３層（内層２、中層３、外層４）
が互いに結合されてなる多層構造１であり、セル数（／
ｉｎｃｈ2）が内層３００〜５００、中層２００〜４０
０、外層２００〜４００であり、断面積比が内層０〜２
０、中層３０〜７０、外層３０〜７０であり、活性成分
が内層：Ｐｔ、Ｐｄ、中層：Ｐｄ、Ａｇ、Ｒｈ、外層：
Ｒｈ、Ｉｒ、Ｃｕからなる組み合わせである。
量を増大することなく、排気ガス中のパティキュレート
の浄化効率を上げることの可能は触媒構造体の提供。 【解決手段】 モノリス型のハニカム状本体に触媒が担
持された排気ガス浄化用触媒構造体であって、該構造体
の排気ガスの流れ方向に対して同心円状に構成された多
層構造からなり、外周側から中心側に向かって層のセル
数が多くなり、且つ、排気ガスの流れ方向からみてその
中心部に酸化力の強い触媒が担持され且つその外周部に
酸化力の弱い触媒が担持されているもの。好ましくは、
同心円状に構成された３層（内層２、中層３、外層４）
が互いに結合されてなる多層構造１であり、セル数（／
ｉｎｃｈ2）が内層３００〜５００、中層２００〜４０
０、外層２００〜４００であり、断面積比が内層０〜２
０、中層３０〜７０、外層３０〜７０であり、活性成分
が内層：Ｐｔ、Ｐｄ、中層：Ｐｄ、Ａｇ、Ｒｈ、外層：
Ｒｈ、Ｉｒ、Ｃｕからなる組み合わせである。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、内燃機関、特にデ
ィーゼルエンジンから出された排気ガスを効率良く浄化
できる装置に関する。
ィーゼルエンジンから出された排気ガスを効率良く浄化
できる装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】内燃機関から出された排気ガスは排気管
路中を流れ最終的には外部に放出されるが、有害物質を
そのまま外部に放出しないように、排気ガスは浄化され
た後に外部に放出されることが要求されている。ディー
ゼルエンジンから出された排気ガスに関しては窒素酸化
物（ＮＯｘ）の低減に加えて、最近では、環境上の観点
から、炭化水素やカーボン等のパティキュレートの低減
も求められている。
路中を流れ最終的には外部に放出されるが、有害物質を
そのまま外部に放出しないように、排気ガスは浄化され
た後に外部に放出されることが要求されている。ディー
ゼルエンジンから出された排気ガスに関しては窒素酸化
物（ＮＯｘ）の低減に加えて、最近では、環境上の観点
から、炭化水素やカーボン等のパティキュレートの低減
も求められている。
【０００３】従来からパティキュレートのフィルターと
して用いられているタイプのものは、排気ガスの流れ方
向に対して無数の小孔が連通してなるハニカム状のモノ
リス体であって、排気ガスの流れ方向に対して開放され
た両側端面が平面を形成し且つ小孔の大きさが均一に設
計されたものが一般的であった。このようなフィルター
中を排気ガスが流れるときには、均一な流量で流れるわ
けではなく、その中央部から外周部に向かって流量が減
る。従って、フィルターのパティキュレートの捕集効率
を高めるために、例えば、実開平５−３２７１５には、
触媒体中の排気ガスの流れを平均化することが提案さ
れ、その具体化物として、１つの触媒ケース内に特別な
構成の２つのモノリス型触媒体を配設してなる排気ガス
浄化装置が開示されている。また、実開平４−２３１６
１４には、外層側で背圧が低く内層側で背圧が高くなる
ように、外層側の担体から内層側の担体にかけて次第に
セル数が大きくなる構成のパティキュレートフィルタが
開示されている。しかしながら、上述のものも含めて提
案されているものは、いずれも、製造が困難であるばか
りでなく、パティキュレートも吸着作用によってのみ浄
化されていたことから、浄化効率も期待したほど向上し
なかった。
して用いられているタイプのものは、排気ガスの流れ方
向に対して無数の小孔が連通してなるハニカム状のモノ
リス体であって、排気ガスの流れ方向に対して開放され
た両側端面が平面を形成し且つ小孔の大きさが均一に設
計されたものが一般的であった。このようなフィルター
中を排気ガスが流れるときには、均一な流量で流れるわ
けではなく、その中央部から外周部に向かって流量が減
る。従って、フィルターのパティキュレートの捕集効率
を高めるために、例えば、実開平５−３２７１５には、
触媒体中の排気ガスの流れを平均化することが提案さ
れ、その具体化物として、１つの触媒ケース内に特別な
構成の２つのモノリス型触媒体を配設してなる排気ガス
浄化装置が開示されている。また、実開平４−２３１６
１４には、外層側で背圧が低く内層側で背圧が高くなる
ように、外層側の担体から内層側の担体にかけて次第に
セル数が大きくなる構成のパティキュレートフィルタが
開示されている。しかしながら、上述のものも含めて提
案されているものは、いずれも、製造が困難であるばか
りでなく、パティキュレートも吸着作用によってのみ浄
化されていたことから、浄化効率も期待したほど向上し
なかった。
【０００４】従って、最近では、触媒を利用してパティ
キュレートを酸化することにより浄化することが提案さ
れている。しかしながら、パティキュレートは、その特
性上高温時には酸化力の弱い触媒に接触させることによ
り浄化できるが、高温時に酸化力の強い触媒に接触させ
ると触媒の有する強力な酸化力により、排気ガス中に同
時に含まれるＳＯ2の酸化が進み有害物質であるＳＯ3及
び硫酸ミスト（以下、「サルフェート」と称す）が生成
されてしまうことが知られている。従って、この手法を
利用した場合には、低温域における酸化性能又は高温域
におけるサルフェート発生の抑制機能のいずれかを犠牲
にするか、或いは、触媒浄化装置の構成を複雑化して、
即ち、低温域及び高温域の両方に対応できるよう複数の
触媒装置を設け、排気ガスの温度に応じて排気ガスの流
れを変えるしかないと考えられていた。
キュレートを酸化することにより浄化することが提案さ
れている。しかしながら、パティキュレートは、その特
性上高温時には酸化力の弱い触媒に接触させることによ
り浄化できるが、高温時に酸化力の強い触媒に接触させ
ると触媒の有する強力な酸化力により、排気ガス中に同
時に含まれるＳＯ2の酸化が進み有害物質であるＳＯ3及
び硫酸ミスト（以下、「サルフェート」と称す）が生成
されてしまうことが知られている。従って、この手法を
利用した場合には、低温域における酸化性能又は高温域
におけるサルフェート発生の抑制機能のいずれかを犠牲
にするか、或いは、触媒浄化装置の構成を複雑化して、
即ち、低温域及び高温域の両方に対応できるよう複数の
触媒装置を設け、排気ガスの温度に応じて排気ガスの流
れを変えるしかないと考えられていた。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】それ故、本発明は、上
記の欠点を解消した、簡便な構成で、且つ、排気ガス中
に含まれるパティキュレートを、サルフェートの生成を
増大させることなく、広い温度域にわたって高効率で浄
化できる装置を提供することを目的とする。
記の欠点を解消した、簡便な構成で、且つ、排気ガス中
に含まれるパティキュレートを、サルフェートの生成を
増大させることなく、広い温度域にわたって高効率で浄
化できる装置を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者は、鋭意研究の
結果、触媒体に酸化力の異なる２種類以上の触媒を担持
させ、且つ、排気ガスがその温度に応じて該触媒体中の
特定の流路を自発的に流れるように構成することによ
り、排気ガス中のパティキュレートの浄化効率を上げつ
つ、しかも、サルフェートの生成を増大させることを回
避することに成功した。
結果、触媒体に酸化力の異なる２種類以上の触媒を担持
させ、且つ、排気ガスがその温度に応じて該触媒体中の
特定の流路を自発的に流れるように構成することによ
り、排気ガス中のパティキュレートの浄化効率を上げつ
つ、しかも、サルフェートの生成を増大させることを回
避することに成功した。
【０００７】即ち、本発明は、モノリス型のハニカム状
本体に触媒が担持された排気ガス浄化用触媒構造体であ
って、該構造体の排気ガスの流れ方向に対して同心円状
に構成された多層構造からなり、外周側から中心側に向
かって層のセル数が多くなり、且つ、排気ガスの流れ方
向からみてその中心部に酸化力の強い触媒が担持され且
つその外周部に酸化力の弱い触媒が担持されていること
を特徴とするものである。好ましくは、全断面積に対す
る中心部の層の断面積比が５％〜５０％である。
本体に触媒が担持された排気ガス浄化用触媒構造体であ
って、該構造体の排気ガスの流れ方向に対して同心円状
に構成された多層構造からなり、外周側から中心側に向
かって層のセル数が多くなり、且つ、排気ガスの流れ方
向からみてその中心部に酸化力の強い触媒が担持され且
つその外周部に酸化力の弱い触媒が担持されていること
を特徴とするものである。好ましくは、全断面積に対す
る中心部の層の断面積比が５％〜５０％である。
【０００８】本発明の構成の触媒構造体を用いた場合、
始動時などエンジンが低速回転・低負荷下にあるとき
は、排気ガスは流速が遅いので、外周方向への拡散機能
は低く、主に中心部に流入する。中心部には、酸化力の
強い触媒、即ち、低温域においても酸化力のある触媒が
担持されているので、排気ガス中のパティキュレートは
酸化されて効率的に低減する。一方、定常運転時などエ
ンジンが高速運転・高負荷下にあるときは、排気ガスは
流速が速く、且つ、構造体の中心部から外周部に向かう
につれてセル数が少なくなっていることから、中心部の
セル壁に衝突し、その衝突の勢いで排気ガスは外周方向
へ拡散して、そこから構造体中に入る。外周方向には、
酸化力の弱い触媒、即ち、高温域において酸化力が弱く
サルフェートの生成機能までは有さない触媒が担持され
ているので、排気ガス中のパティキュレートが酸化され
て低減されるが、サルフェートは生成されない。
始動時などエンジンが低速回転・低負荷下にあるとき
は、排気ガスは流速が遅いので、外周方向への拡散機能
は低く、主に中心部に流入する。中心部には、酸化力の
強い触媒、即ち、低温域においても酸化力のある触媒が
担持されているので、排気ガス中のパティキュレートは
酸化されて効率的に低減する。一方、定常運転時などエ
ンジンが高速運転・高負荷下にあるときは、排気ガスは
流速が速く、且つ、構造体の中心部から外周部に向かう
につれてセル数が少なくなっていることから、中心部の
セル壁に衝突し、その衝突の勢いで排気ガスは外周方向
へ拡散して、そこから構造体中に入る。外周方向には、
酸化力の弱い触媒、即ち、高温域において酸化力が弱く
サルフェートの生成機能までは有さない触媒が担持され
ているので、排気ガス中のパティキュレートが酸化され
て低減されるが、サルフェートは生成されない。
【０００９】従って、広い温度域にわたって排気ガス中
のパティキュレートの浄化効率を、サルフェートの生成
量を増大することなく、上げることができる。
のパティキュレートの浄化効率を、サルフェートの生成
量を増大することなく、上げることができる。
【００１０】
【発明の実施の形態】以下、本発明の触媒構造体の実施
の形態の一つを、図面に基づいて詳細に説明する。
の形態の一つを、図面に基づいて詳細に説明する。
【００１１】構造 図１は、本発明に係わるモノリス型のハニカム状本体に
活性成分が担持された排気ガス浄化用触媒構造体１の一
つの具体化物の、排気ガスの流れ方向に対して垂直な断
面の概略図である。この構造体は、排気ガスの流れ方向
に対して、同心円状に構成された３層（内層２、中層
３、外層４）が互いに結合されてなる多層構造である。
なお、３層以上でもよいことは言うまでもない。工業上
の観点からは、最大で１０層程度であろう。内層には酸
化力の最も強い触媒が担持され、外層には酸化力の最も
弱い触媒が担持され、中層には酸化力が中間の触媒が担
持されている。また、内層のハニカム体が最もセル数が
多く、外層のハニカム体が最もセル数が少なく、中層の
ハニカム体のハニカム数が中間である。また、内層の断
面積が全体の２０％以下となるように構成するのが好ま
しい。この装置のように、３層構造とした場合には、ハ
ニカム体の断面積とセル数とを以下の表１に示すような
割合で設定すると好適な効果が得られる。
活性成分が担持された排気ガス浄化用触媒構造体１の一
つの具体化物の、排気ガスの流れ方向に対して垂直な断
面の概略図である。この構造体は、排気ガスの流れ方向
に対して、同心円状に構成された３層（内層２、中層
３、外層４）が互いに結合されてなる多層構造である。
なお、３層以上でもよいことは言うまでもない。工業上
の観点からは、最大で１０層程度であろう。内層には酸
化力の最も強い触媒が担持され、外層には酸化力の最も
弱い触媒が担持され、中層には酸化力が中間の触媒が担
持されている。また、内層のハニカム体が最もセル数が
多く、外層のハニカム体が最もセル数が少なく、中層の
ハニカム体のハニカム数が中間である。また、内層の断
面積が全体の２０％以下となるように構成するのが好ま
しい。この装置のように、３層構造とした場合には、ハ
ニカム体の断面積とセル数とを以下の表１に示すような
割合で設定すると好適な効果が得られる。
【００１２】
【表１】
【００１３】また、内層、中層、外層にそれぞれ担持さ
せる触媒（活性成分）としては、以下の表２に示すよう
に選択すると好適な結果が得られる。
せる触媒（活性成分）としては、以下の表２に示すよう
に選択すると好適な結果が得られる。
【００１４】
【表２】
【００１５】製造方法 本発明の排気ガス浄化用触媒構造体は、モノリス型のハ
ニカム状本体に少なくとも２種類の活性成分を担持させ
ることにより製造できる。公知の製造方法を利用できる
が、ここでも、簡単に説明する。まず、モノリス型のハ
ニカム状本体を製造する。構造体の材質では、耐熱ステ
ンレス鋼等のメタルが比熱が小さく温度上昇が速いた
め、触媒活性化までの時間が短いと言うことで用いられ
ているが、最近では、コージェライトなどの機械的強度
や耐熱性に優れたセラミック材料も使用されている。前
者は、箔製の波板と平板とを交互に巻き回してハニカム
構造とし、その後ろう付け等により一部又は全体を接合
することにより製造するのが一般的であり、後者は、対
応するセラミック粉末をアルミナゾルやシリカゾル等の
バインダー及び水を混練し、これからハニカム構造に成
形した後に乾燥・焼成することにより製造するが一般的
である。
ニカム状本体に少なくとも２種類の活性成分を担持させ
ることにより製造できる。公知の製造方法を利用できる
が、ここでも、簡単に説明する。まず、モノリス型のハ
ニカム状本体を製造する。構造体の材質では、耐熱ステ
ンレス鋼等のメタルが比熱が小さく温度上昇が速いた
め、触媒活性化までの時間が短いと言うことで用いられ
ているが、最近では、コージェライトなどの機械的強度
や耐熱性に優れたセラミック材料も使用されている。前
者は、箔製の波板と平板とを交互に巻き回してハニカム
構造とし、その後ろう付け等により一部又は全体を接合
することにより製造するのが一般的であり、後者は、対
応するセラミック粉末をアルミナゾルやシリカゾル等の
バインダー及び水を混練し、これからハニカム構造に成
形した後に乾燥・焼成することにより製造するが一般的
である。
【００１６】本発明の場合には、ハニカム状本体の材質
としては、セラミック材料を使用するのが好ましい。
としては、セラミック材料を使用するのが好ましい。
【００１７】ハニカム状本体への活性成分の担持は、例
えば、該本体をウオッシュコート液（例えば、γ−アル
ミナ粉末＋アルミナゾル＋水）に浸漬し、乾燥し焼成し
てウオッシュコート層を該本体上に形成し、その後に、
活性成分を含む化合物を水に溶解してなる溶液、例え
ば、塩化白金酸の水溶液に浸漬し、引上げ（又は濃
縮）、乾燥及び焼成をすることにより達成することがで
きる。或いは、活性金属成分を粒子の形態で（例えば白
金粒子として）供給し、これに金属酸化物粉状担体（例
えばアルミナ担体）と無機バインダーと水とを加えてス
ラリーとし、これをハニカム状本体に塗布し、乾燥し、
焼成することによっても、ハニカム状本体への活性成分
の担持は可能である。
えば、該本体をウオッシュコート液（例えば、γ−アル
ミナ粉末＋アルミナゾル＋水）に浸漬し、乾燥し焼成し
てウオッシュコート層を該本体上に形成し、その後に、
活性成分を含む化合物を水に溶解してなる溶液、例え
ば、塩化白金酸の水溶液に浸漬し、引上げ（又は濃
縮）、乾燥及び焼成をすることにより達成することがで
きる。或いは、活性金属成分を粒子の形態で（例えば白
金粒子として）供給し、これに金属酸化物粉状担体（例
えばアルミナ担体）と無機バインダーと水とを加えてス
ラリーとし、これをハニカム状本体に塗布し、乾燥し、
焼成することによっても、ハニカム状本体への活性成分
の担持は可能である。
【００１８】本発明の場合には、少なくとも２種類の活
性成分を担持させることを特徴とする。従って、上述の
方法はいずれも利用可能であるが、ハニカムをマスキン
グしスラリーを必要箇所（多段）に担持するという多段
工程により製造することを特徴とする。
性成分を担持させることを特徴とする。従って、上述の
方法はいずれも利用可能であるが、ハニカムをマスキン
グしスラリーを必要箇所（多段）に担持するという多段
工程により製造することを特徴とする。
【００１９】
実施例１ 図１に示された排気ガス浄化用触媒構造体を用いて炭化
水素（ＨＣ）の浄化性能とサルフェートの生成傾向を調
べた。なお、具体的な触媒構造体の構造・材質は以下の
通りであった。
水素（ＨＣ）の浄化性能とサルフェートの生成傾向を調
べた。なお、具体的な触媒構造体の構造・材質は以下の
通りであった。
【００２０】
【表３】
【００２１】なお、ハニカム状本体はコージェライトか
らなり、活性成分が溶液からの浸漬・引上げ法によりγ
ーアルミナ担体に担持され、これがアルミナゾルバイン
ダーによりハニカム本体に固着されてなる。
らなり、活性成分が溶液からの浸漬・引上げ法によりγ
ーアルミナ担体に担持され、これがアルミナゾルバイン
ダーによりハニカム本体に固着されてなる。
【００２２】比較例１〜３ 比較例１〜３として、以下の触媒の活性成分が単一層か
らなる触媒構造体を、実施例と同様にして製造した。な
お、ハニカム状本体自体のサイズや材質は実施例のもの
と同じである。
らなる触媒構造体を、実施例と同様にして製造した。な
お、ハニカム状本体自体のサイズや材質は実施例のもの
と同じである。
【００２３】
【表４】
【００２４】触媒性能の試験 ディーゼルエンジンからの排気ガスの浄化処理を模擬し
た以下の条件下で試験を行って、種々の排気温度（厳密
には、触媒構造体の入口における排気ガスの温度）及び
エンジンの回転数（空間速度（ＧＨＳＶ）：２０，００
０〜１００，０００ｈｒ-1）における、炭化水素（Ｈ
Ｃ）の浄化率（％）とサルフェート（ＰＭ）生成の増減
率を調べた。
た以下の条件下で試験を行って、種々の排気温度（厳密
には、触媒構造体の入口における排気ガスの温度）及び
エンジンの回転数（空間速度（ＧＨＳＶ）：２０，００
０〜１００，０００ｈｒ-1）における、炭化水素（Ｈ
Ｃ）の浄化率（％）とサルフェート（ＰＭ）生成の増減
率を調べた。
【００２５】試験条件 ガスの組成 ＮＯ： １０００ｐｐｍ Ｃ2Ｈ4： １０００ｐｐｍ Ｏ2： ５％ Ｈｅ： 残部
【００２６】この結果は、図２と図３に示した通りであ
った。図２及び３から、本発明の装置を用いたときに
は、サルフェートの生成を抑制しつつ、ＨＣ（パティキ
ュレート）の浄化効率を有意的に高めることに成功して
いることがわかる。
った。図２及び３から、本発明の装置を用いたときに
は、サルフェートの生成を抑制しつつ、ＨＣ（パティキ
ュレート）の浄化効率を有意的に高めることに成功して
いることがわかる。
【００２７】
【発明の効果】本発明の触媒構造体によれば、広い温度
域にわたって、サルフェートの生成量を増大することな
く、排気ガス中のパティキュレートの浄化効率を上げる
ことができる。
域にわたって、サルフェートの生成量を増大することな
く、排気ガス中のパティキュレートの浄化効率を上げる
ことができる。
【図１】本発明に係わる排気ガス浄化用触媒構造体の一
具体化物の、排気ガスの流れ方向に対して垂直な断面の
概略図である。
具体化物の、排気ガスの流れ方向に対して垂直な断面の
概略図である。
【図２】実施例と比較例１〜３の触媒構造体を用いた場
合の炭化水素（ＨＣ）の浄化率（％）を比較して示した
図である。
合の炭化水素（ＨＣ）の浄化率（％）を比較して示した
図である。
【図３】実施例と比較例１〜３の触媒構造体を用いた場
合のサルフェート生成の増減率を比較して示した図であ
る。
合のサルフェート生成の増減率を比較して示した図であ
る。
１：排気ガス浄化用触媒構造体 ２：内層、３：中層、４：外層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｂ０１Ｊ 23/46 Ｂ０１Ｊ 23/46 ３１１Ａ ３１１ 23/50 Ａ 23/50 23/72 Ａ 23/72 Ｂ０１Ｄ 53/36 １０４Ａ １０４Ｂ
Claims (2)
- 【請求項１】 モノリス型のハニカム状本体に触媒が担
持された排気ガス浄化用触媒構造体であって、 該構造体の排気ガスの流れ方向に対して同心円状に構成
された多層構造からなり、外周側から中心側に向かって
層のセル数が多くなり、且つ、 排気ガスの流れ方向からみてその中心部に酸化力の強い
触媒が担持され且つその外周部に酸化力の弱い触媒が担
持されている、ことを特徴とする排気ガス浄化用触媒構
造体。 - 【請求項２】 全断面積に対する中心部の層の断面積比
が５％〜５０％であることを特徴とする請求項１に記載
の排気ガス浄化用触媒構造体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9051706A JPH10244167A (ja) | 1997-03-06 | 1997-03-06 | 排気ガス浄化用触媒構造体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9051706A JPH10244167A (ja) | 1997-03-06 | 1997-03-06 | 排気ガス浄化用触媒構造体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10244167A true JPH10244167A (ja) | 1998-09-14 |
Family
ID=12894350
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9051706A Pending JPH10244167A (ja) | 1997-03-06 | 1997-03-06 | 排気ガス浄化用触媒構造体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10244167A (ja) |
Cited By (14)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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-
1997
- 1997-03-06 JP JP9051706A patent/JPH10244167A/ja active Pending
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