JPH10265552A

JPH10265552A - エポキシ樹脂組成物、接着シート及び積層板

Info

Publication number: JPH10265552A
Application number: JP7248197A
Authority: JP
Inventors: Kengo Yamanouchi; 建吾山野内; Kamio Yonemoto; 神夫米本
Original assignee: Matsushita Electric Works Ltd
Current assignee: Panasonic Electric Works Co Ltd
Priority date: 1997-03-25
Filing date: 1997-03-25
Publication date: 1998-10-06
Anticipated expiration: 2017-03-25
Also published as: JP3570146B2

Abstract

(57)【要約】【課題】接着シートを形成することが可能であり、か
つ、耐熱性やガラス転移温度が優れた積層板が得られる
エポキシ樹脂組成物を提供する。また、積層板製造用の
接着シートであって、耐熱性やガラス転移温度が優れた
積層板が得られる接着シートを提供する。また、耐熱性
やガラス転移温度が優れた積層板を提供する。【解決手段】数平均分子量が１００００〜３００００
のポリフェニレンエーテル樹脂とフェノール性化合物を
反応開始剤の存在下で再分配反応させて、数平均分子量
が用いたポリフェニレンエーテル樹脂の数平均分子量の
３〜７０％になるように反応させた変成フェノール生成
物、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂の硬化剤及びエラスト
マーを含有する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、プリント配線板の
製造に用いられる積層板、及びその積層板の製造に用い
られるエポキシ樹脂組成物と接着シートに関するもので
ある。

【０００２】

【従来の技術】電気・電子機器等に使用される多層のプ
リント配線板は、例えば以下の方法で製造されている。
材料として、銅箔張り積層板と、ガラスクロス等の基材
にエポキシ樹脂組成物等の熱硬化性樹脂組成物を含浸し
た後、加熱乾燥して半硬化させたプリプレグと、銅箔と
を用いる。そして、銅箔張り積層板の表面の銅箔をエッ
チングして内層用の銅回路を形成した後、必要に応じて
その銅回路に接着強度を高めるために表面処理を行い、
次いでその内層用の銅回路の表面に、プリプレグを所要
枚数重ねるとともに、外層用の銅箔をそのプリプレグの
外側に配して積層し、加熱加圧して成形を行うことによ
って、内層の銅回路と外層の銅箔の間に、基材及び熱硬
化性樹脂組成物よりなる絶縁層を形成した多層の積層板
を製造する。

【０００３】次いで、この多層の積層板に穴あけをした
後、この穴の壁面に内層の銅回路と外層の銅箔を導通す
るメッキ金属皮膜を形成し、次いで外層の銅箔をエッチ
ングして外層回路を形成することによりプリント配線板
は製造されている。

【０００４】近年のプリント配線板の高密度化や、生産
性向上の要求に伴い、内層の銅回路と外層の銅箔の間
に、基材を用いない熱硬化性樹脂組成物単独の絶縁層を
形成した、一般にビルドアップ基板と呼ばれる多層の積
層板の使用が検討されている。このビルドアップ基板
は、内層用の銅回路の表面に、熱硬化性樹脂組成物単独
の絶縁層と、導体層とを、交互に積み上げながら製造し
た積層板であり、基材の厚みに制限されないため絶縁層
の厚みを薄くできるという特徴や、基材を用いないため
レーザーで穴あけが可能となり、穴あけの生産性が高い
という特徴があり、増加しつつある。

【０００５】このビルドアップ基板の絶縁層を形成する
方法としては、液状の熱硬化性樹脂組成物を内層用の銅
回路の表面に塗布した後、硬化させて形成する方法が一
般に行われている。しかし、この方法の場合、熱硬化性
樹脂組成物が液状のため流動して絶縁層の厚みのばらつ
きが発生しやすいという問題や、絶縁層中に気泡が形成
されやすいという問題があった。そのため、熱硬化性樹
脂組成物の接着シートを内層用の銅回路の表面に重ねた
後、圧着して絶縁層を形成する方法が検討されている。

【０００６】なお、エポキシ樹脂を用いた熱硬化性樹脂
組成物は、一般に脆く、実用的な接着シートを形成する
ことが困難なため、スチレン−ブタジエン共重合体等の
エラストマーを配合することにより柔構造としたエポキ
シ樹脂組成物を用いて、シート状に形成することが検討
されている。しかしこのエラストマーを配合したエポキ
シ樹脂組成物を用いた場合、得られる積層板の耐熱性が
低いという問題や、ガラス転移温度が低いという問題が
あった。

【０００７】そのため、接着シートを形成することが可
能であり、かつ、耐熱性やガラス転移温度が優れた積層
板が得られるエポキシ樹脂組成物が求められている。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記問題点
を改善するために成されたもので、その目的とするとこ
ろは、接着シートを形成することが可能であり、かつ、
耐熱性やガラス転移温度が優れた積層板が得られるエポ
キシ樹脂組成物を提供することにある。

【０００９】また、積層板製造用の接着シートであっ
て、耐熱性やガラス転移温度が優れた積層板が得られる
接着シートを提供することにある。また、耐熱性やガラ
ス転移温度が優れた積層板を提供することにある。

【００１０】

【課題を解決するための手段】本発明の請求項１に係る
エポキシ樹脂組成物は、数平均分子量が１００００〜３
００００のポリフェニレンエーテル樹脂とフェノール性
化合物を反応開始剤の存在下で再分配反応させて、数平
均分子量が用いたポリフェニレンエーテル樹脂の数平均
分子量の３〜７０％になるように反応させた変成フェノ
ール生成物、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂の硬化剤及び
エラストマーを含有することを特徴とする。

【００１１】本発明の請求項２に係るエポキシ樹脂組成
物は、請求項１記載のエポキシ樹脂組成物において、変
成フェノール生成物の数平均分子量が、１０００〜３０
００であることを特徴とする。

【００１２】本発明の請求項３に係るエポキシ樹脂組成
物は、請求項１又は請求項２記載のエポキシ樹脂組成物
において、反応開始剤が、過酸化ベンゾイルであること
を特徴とする。

【００１３】本発明の請求項４に係るエポキシ樹脂組成
物は、請求項１から請求項３のいずれかに記載のエポキ
シ樹脂組成物において、エラストマーを、変成フェノー
ル生成物、エポキシ樹脂及びエポキシ樹脂の硬化剤の合
計１００重量部に対して、５〜５０重量部含有すること
を特徴とする。

【００１４】本発明の請求項５に係るエポキシ樹脂組成
物は、請求項１から請求項４のいずれかに記載のエポキ
シ樹脂組成物において、エラストマーが、ＳＢＲ、ＳＢ
Ｓ、ＳＥＢＳ、ＳＩＳ及びＮＢＲからなる群の中から選
ばれた少なくとも１種であることを特徴とする。

【００１５】本発明の請求項６に係る接着シートは、請
求項１から請求項５のいずれかに記載のエポキシ樹脂組
成物を、シート状に形成してなる。

【００１６】本発明の請求項７に係る接着シートは、請
求項１から請求項５のいずれかに記載のエポキシ樹脂組
成物の層を、金属箔の一方の面に形成してなる。

【００１７】本発明の請求項８に係る積層板は、請求項
６又は請求項７記載の接着シートを、表面に導体回路を
有する基板の、その表面の導体回路と接着してなる。

【００１８】本発明によると、上記変成フェノール生成
物の末端に有するフェノール性水酸基がエポキシ樹脂の
エポキシ基と反応して強固に架橋するため、硬化反応さ
せた樹脂の硬化物は、ポリフェニレンエーテル樹脂に有
する剛直な構造の一部を適度に引き継ぎ、耐熱性が高く
なると共にガラス転移温度が高くなると考えられる。ま
た、この変成フェノール生成物は、エラストマーを配合
することによりエポキシ樹脂組成物を柔構造とし、シー
ト状に形成することを可能とする効果を妨げないため、
耐熱性やガラス転移温度が優れた積層板が得られるエポ
キシ樹脂組成物であると共に、接着シートを形成するこ
とが可能なエポキシ樹脂組成物となると考えられる。

【００１９】

【発明の実施の形態】本発明の請求項１から請求項５に
係るエポキシ樹脂組成物は、数平均分子量が１００００
〜３００００のポリフェニレンエーテル樹脂（以下、Ｐ
ＰＥと記す）とフェノール性化合物を反応開始剤の存在
下で再分配反応させて、数平均分子量が用いたＰＰＥの
数平均分子量の３〜７０％になるように反応させた変成
フェノール生成物、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂の硬化
剤及びエラストマーとを、少なくとも含有するエポキシ
樹脂組成物である。

【００２０】変成フェノール生成物の製造に用いられる
ＰＰＥは、別名ポリフェニレンオキサイド樹脂とも呼ば
れる樹脂であり、その一例としては、ポリ（２，６−ジ
メチル−１，４−フェニレンオキサイド）が挙げられ
る。このようなＰＰＥは、例えば、ＵＳＰ４０５９５６
８号明細書に開示されている方法で合成することができ
る。

【００２１】変成フェノール生成物の製造に用いられる
フェノール性化合物としては、例えば、ビスフェノール
Ａ、ビスフェノールＦ、フェノ−ルノボラック、クレゾ
ールノボラック等が挙げられる。なお、フェノール性水
酸基を分子内に２個以上有するフェノール類を用いると
好ましい。このフェノール類のフェノール性水酸基数の
上限は特に限定するものではないが、分子内に３０個以
下のものが一般に用いられる。なお、フェノール性化合
物の量は、ＰＰＥ１００重量部に対して１〜２０重量部
が適量である。

【００２２】変成フェノール生成物の製造に用いられる
反応開始剤としては、過酸化ベンゾイル、ジクミルパー
オキサイド、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ジ−ｔ
−ブチルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−
ジ−ｔ−ブチルパーオキシへキシン−３、２，５−ジメ
チル−２，５−ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキサン、
α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ−ｍ−イソプロ
ピル）ベンゼンなどの過酸化物があげられる。また過酸
化物ではないが、市販の反応開始剤である日本油脂株式
会社製の商品名「ビスクミル」（１分半減温度３３０
℃）を使用することもできる。なお、過酸化ベンゾイル
を用いると、反応性が優れ好ましい。なお、反応開始剤
の量は、ＰＰＥ１００重量部に対して１〜２０重量部が
適量である。

【００２３】そして変成フェノール生成物を製造する場
合には、Journal of organic chemistry,34,297〜303(1
968)に記載されているような方法で、ＰＰＥを再分配反
応させて、用いたＰＰＥの数平均分子量より低分子量の
変成フェノール生成物を製造する。なお具体的には、有
機溶媒中で、上記のＰＰＥとフェノール性化合物と反応
開始剤を撹拌しながら、８０〜１２０℃で１０〜１５０
分程度加熱して行う。このとき用いる有機溶媒として
は、トルエン、ベンゼン、キシレン等の芳香族炭化水素
系溶媒が挙げられる。

【００２４】反応開始剤の存在下で数平均分子量が１０
０００〜３００００のＰＰＥとフェノール性化合物を反
応させると、先ずＰＰＥがラジカル化されると考えら
れ、直鎖が切断される再分配反応が進行してＰＰＥが低
分子量化し、この低分子量化したＰＰＥでフェノール性
化合物が変成される。

【００２５】そして得られる変成フェノール生成物の構
造は、低分子化したＰＰＥの一方又は両方の末端部にフ
ェノール性化合物が結合して、ＰＰＥの一方又は両末端
にフェノール性水酸基を有する構造となると考えられ
る。そのため、この末端のフェノール性水酸基がエポキ
シ樹脂のエポキシ基と反応して強固に架橋し、硬化反応
させた樹脂の硬化物は、ＰＰＥに有する剛直な構造の一
部を適度に引き継ぎ、耐熱性が高くなると共にガラス転
移温度が高くなると考えられる。

【００２６】なお、再分配反応して得られる変成フェノ
ール生成物の数平均分子量は、用いたＰＰＥの数平均分
子量の３〜７０％の数平均分子量であることが重要であ
る。７０％を越える場合、エポキシ樹脂組成物の粘度が
高くなって得られる接着シートの内部に気泡が発生し、
耐熱性が低下する場合があり、３％未満の場合、得られ
る積層板の耐熱性やガラス転移温度が低下する場合があ
る。なお、数平均分子量が１０００〜３０００の場合、
得られる積層板の耐熱性やガラス転移温度が特に優れ好
ましい。なお、得ようとする変成フェノール生成物の数
平均分子量の調整は、反応開始剤の量を増やすと数平均
分子量が低下するため、反応開始剤の量で調整すると調
整しやすく好ましい。

【００２７】なお、用いたＰＰＥが複数の数平均分子量
のＰＰＥの混合物の場合には、その混合物の平均値に対
して、３〜７０％の数平均分子量となるように反応させ
る。

【００２８】エポキシ樹脂組成物に含有するエポキシ樹
脂は、１分子中にエポキシ基を２個以上有するエポキシ
樹脂であれば特に限定されるものではなく、例えば、ビ
スフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノ−ルＦ型エ
ポキシ樹脂、ビスフェノ−ルＳ型エポキシ樹脂、フェノ
−ルノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック
型エポキシ樹脂、イソシアヌレート型エポキシ樹脂、ヒ
ダントイン型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ビフ
ェニル型エポキシ樹脂、多官能エポキシ樹脂、及びこれ
らの樹脂をハロゲン化したエポキシ樹脂等が挙げられ、
２種類以上を併用してもよい。なお、１分子中にエポキ
シ基を１個有するエポキシ樹脂を併用することもでき
る。

【００２９】エポキシ樹脂組成物に含有するエポキシ樹
脂の硬化剤としては、例えばジシアンジアミド、脂肪族
ポリアミド等のアミド系硬化剤や、ジアミノジフェニル
メタン、メタフェニレンジアミン、アンモニア、トリエ
チルアミン、ジエチルアミン等のアミン系硬化剤や、ビ
スフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェノールノボラ
ック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ｐ−キシレン−
ノボラック樹脂等のフェノール系硬化剤や、酸無水物類
等が挙げられ、２種類以上を併用してもよい。

【００３０】なお、エポキシ樹脂組成物には硬化反応を
促進するために、硬化促進剤の添加が現実的である。含
有することができる硬化促進剤としては、例えば、２−
メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾ
ール、２−フェニルイミダゾール等のイミダゾール類、
１，８−ジアザ−ビシクロ［５．４．０］ウンデセン−
７、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン等
の三級アミン類、トリブチルホスフィン、トリフェニル
ホスフィン等の有機ホスフィン類、テトラフェニルホス
ホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフ
ィンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン
塩等が挙げられ、２種類以上を併用してもよい。

【００３１】エポキシ樹脂組成物に含有するエラストマ
ーとしては、例えばＳＢＲ（スチレン−ブタジエンラバ
ー）、ＳＢＳ（スチレン−ブタジエン−スチレン共重合
体）、ＳＥＢＳ（スチレン−エチレン−ブテン−スチレ
ン共重合体）、ＳＩＳ（スチレン−イソプレン−スチレ
ン共重合体）、ＮＢＲ（ニトリル−ブタジエンラバー）
等が挙げられ、２種類以上を併用してもよい。

【００３２】なお、上記変成フェノール生成物は、エラ
ストマーを配合することによりエポキシ樹脂組成物を柔
構造とし、シート状に形成することを可能とする効果を
妨げないため、耐熱性やガラス転移温度が優れた積層板
が得られるエポキシ樹脂組成物であると共に、接着シー
トを形成することが可能なエポキシ樹脂組成物となる。

【００３３】なお、このエラストマーの配合量として
は、上記変成フェノール生成物、エポキシ樹脂及びエポ
キシ樹脂の硬化剤の合計１００重量部に対して、５〜５
０重量部含有すると好ましい。５重量部未満の場合は、
熱硬化性樹脂組成物を柔構造とする効果が小さく、接着
シートを形成することが困難となる。また、５０重量部
を越える場合は、得られる積層板の耐熱性が低下する場
合がある。

【００３４】なお、エポキシ樹脂組成物には、必要に応
じて無機充填材や、溶剤等を含有することができる。含
有することができる無機充填材としては、二酸化チタン
系セラミック、チタン酸バリウム系セラミック、チタン
酸鉛系セラミック、チタン酸ストロンチウム系セラミッ
ク、チタン酸カルシウム系セラミック、チタン酸ビスマ
ス系セラミック、チタン酸マグネシウム系セラミック、
ジルコン酸鉛系セラミック等の、誘電率が１００以上の
無機充填材や、シリカ粉体、ガラス繊維、タルク等が挙
げられ、２種類以上を併用してもよい。また、含有する
ことができる溶剤としては、トルエン、キシレン、ベン
ゼン、ケトン、アルコール類等の有機系溶媒が挙げられ
る。

【００３５】得られたエポキシ樹脂組成物を、シート状
に形成して接着シートを製造する。このシート状に形成
する方法としては特に限定するものではなく、例えばポ
リエステルフィルム、ポリイミドフィルム等の、エポキ
シ樹脂組成物に溶解しないシートに、エポキシ樹脂組成
物を５〜７００μｍの厚みに塗布した後、乾燥し、次い
でシートを剥離して製造する一般にキャステング法と呼
ばれる方法で形成したり、固体状のエポキシ樹脂組成物
を熱溶融して押出成形によりシート状に形成して製造す
る。なお、シートに塗布して製造する方法の場合、押出
成形の方法と比較すると比較的低温でより容易にシー卜
を作ることができ好ましい。なお、エポキシ樹脂組成物
を塗布するシートは、離型剤で表面処理したシートを用
いると剥離が容易になるため生産性が優れ好ましい。

【００３６】また、得られたエポキシ樹脂組成物を金属
箔の一方の面に塗布した後、乾燥させて、エポキシ樹脂
組成物の層を金属箔の一方の面に形成した接着シートを
形成してもよい。この接着シートを用いた場合、得られ
る積層板の金属箔と絶縁層の間に気泡が生ずることが少
ないため、電気信頼性が優れた積層板が得られ好まし
い。なお、金属箔としては、銅箔、アルミニウム箔等が
使用され、厚みとしては、０．０１２〜０．０７０ｍｍ
のものが一般的に使用される。

【００３７】また、上記接着シートを、表面に導体回路
を有する基板の、その表面の導体回路と接着して積層板
を製造する。この接着する方法としては、エポキシ樹脂
組成物単独の接着シートの場合には、基板表面の導体回
路に接着シートを重ね、更にその外側に金属箔を重ねて
被圧体とし、この被圧体を加熱・加圧して積層板を製造
する。金属箔としては、上記エポキシ樹脂組成物の層を
金属箔の一方の面に形成した接着シートの製造に用いた
金属箔と同様のものが使用される。また、エポキシ樹脂
組成物の層を、金属箔の一方の面に形成した接着シート
を用いて接着する場合には、接着シートのエポキシ樹脂
組成物の層の側を基板表面の導体回路に重ねて被圧体と
し、この被圧体を加熱・加圧して積層板を製造する。こ
のようにして得られた積層板は、耐熱性やガラス転移温
度が優れた積層板となる。

【００３８】この接着シートの架橋反応は、主としてエ
ポキシ樹脂の硬化剤の反応温度に依存するため、エポキ
シ樹脂の硬化剤の種類に応じて加熱温度、加熱時間を選
ぶとよい。なお一般には、温度１５０〜３００℃、圧力
１〜７ＭＰａ、時間１０〜１８０分程度の条件で加熱・
加圧する。

【００３９】なお、接着シートを重ねる、表面に導体回
路を有する基板としては、特に限定するものではなく、
例えば、エポキシ樹脂系、フェノール樹脂系、ポリイミ
ド樹脂系、不飽和ポリエステル樹脂系等の熱硬化性樹脂
や、これらの熱硬化性樹脂に無機充填材等を配合したも
のの板の片面又は両面に銅箔等が張られている板や、ガ
ラス等の無機質繊維やポリエステル、ポリアミド、木綿
等の有機質繊維のクロス、ペーパー等の基材を、上記熱
硬化性樹脂等で接着し、片面又は両面に銅箔等が張られ
ている板等を用いて、銅箔等をエッチングして導体回路
を表面に形成したもの、及び、銅箔等が張られていない
上記板の表面にメッキを行い、導体回路を表面に形成し
たもの等が挙げられる。

【００４０】

【実施例】

（変成フェノール生成物の調整）数平均分子量２０００
０のＰＰＥ［日本Ｇ．Ｅ．プラスチック株式会社製、品
番６４０−１１１］、フェノール性化合物としてビスフ
ェノ−ルＡ、反応開始剤として過酸化ベンゾイル及び溶
剤としてトルエンを表１に示す割合（単位：重量部）で
配合し、９０℃で６０分間攪拌しながら再分配反応させ
て、液状の変成フェノール生成物（Ａ）〜（Ｆ）を得
た。この変成フェノール生成物（Ａ）〜（Ｆ）をゲル浸
透クロマトグラフ［カラム構成：東ソー株式会社製、Ｓ
ｕｐｅｒＨＭ−Ｍ（１本）＋ＳｕｐｅｒＨＭ−Ｈ（１
本）］にて分子量分布を測定し、数平均分子量を求め
た。その結果を表１に示す。なお、表１中、分子量比率
は、用いたＰＰＥの数平均分子量に対する、得られた変
成フェノール生成物の数平均分子量の比率を表す。

【００４１】

【表１】

【００４２】（実施例１〜１０、比較例１，２）変成フ
ェノール生成物（Ａ）〜（Ｆ）、エポキシ樹脂としてエ
ポキシ当量５００の臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ
樹脂［東都化成株式会社製、商品名ＹＤＢ５００］、エ
ポキシ樹脂の硬化剤としてジアミノジフェニルメタン
［住友化学工業株式会社製］、硬化促進剤として２−エ
チル−４−メチルイミダゾール［四国化成工業株式会社
製］、エラストマーとしてＳＢＳ［旭化成株式会社製、
商品名タフプレンＡ］又は、カルボキシル基末端のＮＢ
Ｒ［宇部興産株式会社製、商品名ＣＴＢＮ］を、表２に
示す割合（単位：重量部）でエポキシ樹脂組成物の原料
として用いた。なお表２中、変成フェノール生成物及び
エポキシ樹脂の配合重量は固形分としての重量を表す。

【００４３】

【表２】

【００４４】そして、変成フェノール生成物とエラスト
マーを９０℃で６０分間攪拌した後、放置して室温まで
冷却した。次いで、残る原料を配合して混合した後、溶
剤としてトルエンを配合し、固形分５０重量％のエポキ
シ樹脂組成物を得た。

【００４５】次いで、実施例１〜９及び各比較例で得ら
れたエポキシ樹脂組成物を、離型剤で表面処理したポリ
エチレンテレフタレートフィルム上にバーコーターを用
いて塗布した後、１６０℃で６分処理し、次いでポリエ
チレンテレフタレートフィルムを剥離して、厚み３０μ
ｍの接着シートを得た。なお、比較例１のエポキシ樹脂
組成物を用いた場合、ポリエチレンテレフタレートフィ
ルムを剥離するとき樹脂が破壊してしまい、実用的な接
着シートは得られなかった。

【００４６】また、実施例１０で得られたエポキシ樹脂
組成物を、１８μｍの銅箔の一方の面に塗布した後、１
６０℃で６分処理し、エポキシ樹脂組成物の層を、金属
箔の一方の面に形成した接着シートを得た。

【００４７】なお得られた接着シート中の気泡の有無を
目視で評価したところ、実施例１〜６、実施例９，１０
及び比較例２で得られた接着シートには気泡が確認され
なかったが、変成フェノール生成物の数平均分子量が、
１０００〜３０００の範囲外である実施例７及び８で得
られた接着シートには気泡が確認された。

【００４８】次いで、銅張り積層板［松下電工株式会社
製、商品名Ｒ１７６６］の銅箔（厚み０．０３５ｍｍ）
をエッチングして、両面に導体回路を形成した基板を得
た。そしてその基板の表裏に、実施例１〜９及び比較例
２で得られた接着シートをそれぞれ２枚づつ重ね、更に
その外側に厚み１８μｍの銅箔を重ね、温度１９０℃、
圧力２ＭＰａの条件で１００分加熱・加圧して両面に銅
箔が接着された積層板を得た。

【００４９】また、実施例１０で得られた接着シートの
エポキシ樹脂組成物の層の側を基板表面の導体回路に重
ねて被圧体とし、温度１９０℃、圧力２ＭＰａの条件で
１００分加熱・加圧して両面に銅箔が接着された積層板
を得た。

【００５０】（評価、結果）各実施例及び比較例２で得
られた積層板の耐熱性を測定した。その測定方法は、Ｊ
ＩＳ規格Ｃ６４８１に基づき、２５０℃で３０分処理し
て５枚評価し、ふくれ剥がれ等の異常が観察されない場
合を○とし、一部の評価試料にふくれ剥がれ等の異常が
観察された場合を△とし、全ての評価試料にふくれ剥が
れ等の異常が観察された場合を×とした。

【００５１】また、実施例１〜９及び比較例２で得られ
た積層板のガラス転移温度の測定の代用として、実施例
１〜９及び比較例２で得られた接着シートをそれぞれ１
０枚重ねたものの両外側に離型紙を重ねて被圧体とし、
実施例１〜９及び比較例２と同じ条件で加熱・加圧して
得られた測定試料を用いて、ガラス転移温度を測定し
た。その測定方法は、ＪＩＳ規格Ｃ６４８１のＤＭＡ法
（曲げ及び引張り法）に基づき評価した。

【００５２】その結果は表２に示した通り、各実施例
は、比較例２と比べ耐熱性及びガラス転移温度が優れる
ことが確認された。すなわち、各実施例は、接着シート
を形成することが可能であり、かつ、耐熱性やガラス転
移温度が優れた積層板が得られることが確認されたが、
各比較例は、接着シートを形成することが困難である、
あるいは、得られる積層板の耐熱性やガラス転移温度が
劣ることが確認された。

【００５３】

【発明の効果】本発明の請求項１から請求項５に係るエ
ポキシ樹脂組成物を用いると、接着シートを形成するこ
とが可能であり、かつ、耐熱性やガラス転移温度が優れ
た積層板が得られる。

【００５４】本発明の請求項６及び請求項７に係る接着
シートを用いると、耐熱性やガラス転移温度が優れた積
層板が得られる。

【００５５】本発明の請求項８に係る積層板は、耐熱性
やガラス転移温度が優れた積層板となる。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】数平均分子量が１００００〜３００００
のポリフェニレンエーテル樹脂とフェノール性化合物を
反応開始剤の存在下で再分配反応させて、数平均分子量
が用いたポリフェニレンエーテル樹脂の数平均分子量の
３〜７０％になるように反応させた変成フェノール生成
物、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂の硬化剤及びエラスト
マーを含有することを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【請求項２】変成フェノール生成物の数平均分子量
が、１０００〜３０００であることを特徴とする請求項
１記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】反応開始剤が、過酸化ベンゾイルである
ことを特徴とする請求項１又は請求項２記載のエポキシ
樹脂組成物。
【請求項４】エラストマーを、変成フェノール生成
物、エポキシ樹脂及びエポキシ樹脂の硬化剤の合計１０
０重量部に対して、５〜５０重量部含有することを特徴
とする請求項１から請求項３のいずれかに記載のエポキ
シ樹脂組成物。
【請求項５】エラストマーが、ＳＢＲ、ＳＢＳ、ＳＥ
ＢＳ、ＳＩＳ及びＮＢＲからなる群の中から選ばれた少
なくとも１種であることを特徴とする請求項１から請求
項４のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項６】請求項１から請求項５のいずれかに記載
のエポキシ樹脂組成物を、シート状に形成してなる接着
シート。
【請求項７】請求項１から請求項５のいずれかに記載
のエポキシ樹脂組成物の層を、金属箔の一方の面に形成
してなる金属箔付き接着シート。
【請求項８】請求項６又は請求項７記載の接着シート
を、表面に導体回路を有する基板の、その表面の導体回
路と接着してなる積層板。