JPH102892A - 液相クロマトグラフィーによって、溶液中に存在するＰｕ（ＩＶ）、Ｐｕ（ＶＩ）、ウラン及び硝酸塩から選択される少なくとも１種の元素を測定する方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 プルトニウムＰｕ（ＩＶ）、プルトニウムＰ
ｕ（ＶＩ）、ウラン及び硝酸塩から選択される元素の少
なくとも１種を測定する方法の提供。 【解決手段】 液相クロマトグラフィーにより、溶液中
に存在するＰｕ（ＩＶ）、Ｐｕ（ＶＩ）、ウラン及び硝
酸塩から選択される少なくとも１種の元素を測定する方
法において、ａ）無極性型担体を含有する固定相上に溶
液からなる試料を注入する工程と、ｂ）溶出液を得るた
めに、アンモニウム型の対イオン、硫酸イオン、０．０
０１Ｎ以上の規定度の酸、Ｃ₁ 〜Ｃ₄ のアルコールを含
む溶媒の混合物、水と混和性の、極性を変性する、アル
コールとは異なる有機溶媒、及び、水からなる流動性の
ある液相によって、試料を溶出する工程と、ｃ）分析さ
れる溶液中に存在する元素を決定し、この元素又はこれ
らの元素を測定するために、溶出液を測定する工程とか
ら成る、上記方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、水溶液又は或る有
機マトリックス中に存在する、プルトニウムＰｕ（Ｉ
Ｖ）、プルトニウムＰｕ（ＶＩ）、ウラン及び硝酸塩か
ら選択される、所謂興味のある元素の少なくとも１種を
測定する方法に関する。特には、本発明は、照射済み燃
料、シュウ酸の苦汁、プルトニウム濃縮液、核分裂生成
物の濃縮液、加重溶液からなる溶解液等の、ウラン又は
プルトニウムを高含有（３〜５００ｇ／ｌ）する溶液、
並びに、純ウラン、プルトニウム及び硝酸溶液、燃料脱
被覆加工溶液、酸化プルトニウムの溶解液、廃水処理工
場の溶液、核分裂生成物溶液、有機溶媒の炭酸塩処理溶
液、精製された有機溶媒、及び、ウラン抽出カラムから
生じる溶液等の、ウラン及びプルトニウムを低含有
（０．００３〜２ｇ／ｌ）する溶液等の、核廃棄物燃料
再生工場の様々な溶液中の、痕跡状態でさえも、Ｐｕ
（ＩＶ）、Ｐｕ（ＶＩ）、ウラン及び全硝酸塩の測定に
適用される。本発明はまた、スルホン酸塩化物の浴溶
液、トリポリリン酸塩溶液、ウラン鉱石の溶解液、河川
水、生理液体等の、他のタイプの溶液中のウランの測定
にも適用される。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】現在ま
でに核廃棄物再生工場で、Ｐｕ（ＩＶ）、Ｐｕ（Ｖ
Ｉ）、ウラン及び硝酸塩の測定は、電位差測定、ｐＨ測
定、分光測光測定、同位体希釈、α線分光分析、分光蛍
光法、プラズマ源発光分光分析、液相クロマトグラフィ
ー、レーザー蛍光測定及びハイブリッドＸ線蛍光によっ
て、様々な方法で行われている。しかし、これらの方法
はどれも、Ｐｕ（ＩＶ）、Ｐｕ（ＶＩ）、ウラン及び硝
酸塩から選択される、興味のある元素の少なくとも２種
を同時に測定するのに適合せず、これは、広い濃度範囲
において問題である。

【０００３】液相クロマトグラフィーによるウランの測
定方法は、例えばJ.P.Muller等のANALUSIS、１９８７、
vol １５、no５、２０９〜２１６頁に記載されている。
この方法は、ウラニルトリニトレート陰イオン及びテト
ラヘキシルアンモニウム陽イオンから構成される１組の
イオンの形態で、ウランをシリカがグラフトされた固定
相に保持し、アセトニトリル、水及び硫酸塩等のイオン
展開剤を含有する流動性のある相によってウランを溶出
させて、次いで２５４ｎｍで紫外分光光度法によって、
カラムを離れるウランを検出することからなる。この論
文はまた、流動性のある相として、水／メタノール混合
物を使用する可能性を述べている。また、Ｐｕ（ＶＩ）
はクロマトグラムを妨害するが、注入前に希釈された試
料に、プルトニウムを選択的に減少させるアスコルビン
酸を添加することによって、この問題を解決し得ること
も指摘されている。しかし、この方法は、液相クロマト
グラフィーによって、プルトニウムとウランを同時に測
定するのに適用できず、低濃度のウランを検出しない。

【０００４】この技術への改良法が、ウランだけを測定
する方法を記載する、仏国特許公開第２６９１５４２号
明細書に提案されており、その方法は、無極性固定相で
満たされており、セチルトリメチルアンモニウム、硫酸
陰イオン及びウラニルトリニトレートの形態のウランの
存在を好む溶媒を含有する流動性のある相によって通過
させられた、クロマトグラフィーカラムに、測定される
試料を注入し、次いで紫外分光光度法によって、カラム
を離れるウランの量を測定することからなる。溶媒はア
セトニトリルと水とから構成され、それに、ウランのピ
ーク保持時間を減少させるトリフルオロ酢酸を添加して
もよい。しかし、この方法は、液相クロマトグラフィー
による、プルトニウムとウランの同時測定を可能にしな
い。従って、公知の方法は、液相クロマトグラフィーに
よる、プルトニウムの測定にも、Ｐｕ（ＩＶ）、Ｐｕ
（ＶＩ）、ウラン及び硝酸塩の同時測定にも適用できな
い。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明は特に、液相クロ
マトグラフィーによって、Ｐｕ（ＩＶ）、Ｐｕ（Ｖ
Ｉ）、ウラン及び硝酸塩から選択される少なくとも１種
の元素を測定する方法に関し、それは広い濃度範囲に渡
り（検出器が十分に感度が高い場合、４５０ｇ／ｌ〜
０．００１ｇ／ｌ）、優れた正確性及び再生性のレベル
で、これらの元素を同時に測定するのに使用され得る。
この方法はまた、低濃度でさえ、プルトニウム原子価Ｉ
Ｖ及びＶＩの同時測定に適用され得る。

【０００６】本発明によると、液相クロマトグラフィー
によって、溶液中に存在するＰｕ（ＩＶ）、Ｐｕ（Ｖ
Ｉ）、ウラン及び硝酸塩から選択される少なくとも１種
の元素を測定する本発明の方法は、以下の工程からな
る。 ａ）無極性型担体を含有する固定相上に溶液からなる試
料を注入する工程、 ｂ）溶出液を得るために、アンモニウム型の対イオン、
硫酸イオン、０．００１Ｎ以上の規定度の酸、Ｃ₁ 〜Ｃ
₄ （１〜４の炭素原子）のアルコールを含む溶媒の混合
物、水と混和性の、極性を変性する、アルコールとは異
なる有機溶媒、及び、水からなる流動性のある液相によ
って、試料を溶出する工程、及び、 ｃ）分析される溶液中に存在する元素を決定し、この元
素又はこれらの元素を測定するために、溶出液を測定す
る工程。

【０００７】

【発明の実施の形態】本発明の方法において、流動性の
ある相の組成は、重要な成分を構成する。更に、アンモ
ニウム型の対イオンを含有する流動性のある相を使用す
ることにより、無極性固定相を絶えず流動している陰イ
オン交換体に変換するのが可能になる。この第４級アン
モニウムの存在はまた、プルトニウム、ウラン及び硝酸
塩の陰イオン錯体を有するイオンの組合わせを可能にす
る。使用されるアンモウム型の対イオンは、セチルトリ
メチルアンモニウムイオンであってもよく、それは塩又
は水酸化物、好ましくは後者の形態で、流動性のある相
に導入され得る。

【０００８】この流動性のある相において、可溶性の形
態の硫酸塩、例えば硫酸アンモニウムを使用することに
より、絶えず流動している陰イオン交換体に変換された
無極性固定相によって保持されるであろう、プルトニウ
ムＩＶ及びＶＩ、並びに、ウランの陰イオン錯体の生成
が可能になる。

【０００９】その上、０．００１Ｎ以上の規定度の硫酸
等の酸は、好ましくは、カラム上及び流動性のある相中
でプルトニウムが重合するのを防止するために、液状の
流動性のある相のｐＨを適当な値に調節するために使用
される。この酸がクロマトグラフィー機構又は検出と干
渉しない場合、液状の流動性のある相のｐＨは、硫酸以
外の鉱酸又は有機酸によって調節され得る。しかし、ホ
スホン酸及びハロゲン水素酸等の鉱酸は、次いで廃液処
理においてかなりのハンディキャップとなるので、推薦
されない。硝酸は紫外の流動性のある相の吸収を増加さ
せ、硫酸塩によってプルトニウムの陰イオン錯体を混乱
させるので、硝酸においても同様のことが当てはまる。

【００１０】流動性のある相中に存在するアルコール及
び他の有機溶媒は、流動性のある相の極性の調節を可能
にする、極性変性剤である。−アルコールは、測定され
る試料の溶質上で、プロトン受容体型活動機構を有し、
測定される他の元素に関して、溶出ピークの選択性を、
特にはプルトニウムの場合に、変性する。使用されるア
ルコールは、全体的に水との混和性を保持するために、
炭素原子１〜４（Ｃ₁ 〜Ｃ₄ ）からなる低分子量のアル
コールである。メタノール、エタノール、プロパノール
−１及びプロパノール−２、好ましくはメタノールから
選択され得る。

【００１１】−水と混和性のアルコールとは異なる他
の、極性を変性する有機溶媒は、例えばプロトン供与体
等の異なる機構に従って、又は溶質との双極子相互作用
によって機能する、極性変性体である。測定される種の
保持時間、その結果として測定時間を減少させるため
に、このタイプの極性変性剤を、流動性のある相に添加
する。それはまた、単にメタノールの割合を増加させる
ことによって得られるであろうピーク間の選択性よりも
優れる、ピーク間の選択性を保持するのを可能にする。
双極子相互作用を有する極性変性剤を使用するのが好ま
しい。これは、テトラヒドロフラン及びジオキサンから
選択され得り、好ましくは前者である。水と混和性があ
り、同様の溶媒和特性を示す他の溶媒もまた、使用し得
る。

【００１２】流動性のある液相はまた水を含有する。ク
ロマトグラフィーカラムを、例えば適当なグラフト化に
よって無極性を帯びさせられたシリカ担体、ポリマー担
体及び炭素をベースとする担体から構成される無極性型
固定相で充填する；Ｃｌでグラフトされたシリカ担体を
使用するのが好ましい。この無極性固定相は、アンモニ
ウム型の対イオンから、及び、測定される興味のある化
合物からなる陰イオンから形成される、イオンの組み合
わせを保持するのを確実にする。

【００１３】製造業者によって調製されたカラムの特性
のばらつきのために、測定される元素のクロマトグラム
上の溶出ピークの優れた選択性及び適当な分析継続時間
を得るには、流動性のある相の組成を時々調節しなくて
はならない。同様のグラフト化を有する固定相の特性
は、実際、１つの業者から他の業者へ、例えばシリカ粒
子孔の直径の変化、グラフト化率、若しくは、グラフト
される部位のより大きい又はより小さい重合度によっ
て、変わり得る。

【００１４】流動性のある相の成分はいつも同じに保た
れるが、それらの濃度又は割合は変わる。加えて、或る
溶液の測定のために、Ｐｕ（ＩＶ）ピークの積分を妨げ
る、寄生ピークの削減を可能にする、流動性のある相の
組成を選択する必要がある。実際、照射された燃料の溶
解液は、ウラン又はプルトニウムの核分裂から生じ、か
つＰｕ（ＩＶ）ピークの積分を妨げる、小さい寄生ピー
クを生じさせる、多くの成分を含有する。それ故に、流
動性のある相の組成はこれらの溶液を測定するために、
変性されなければならない。

【００１５】例えば、液状の流動性相は、水約６０〜６
５体積％、メタノール約３０体積％、及び、テトラヒド
ロフラン約５〜１０体積％からなり、かつ、硫酸約０．
０５ｍｏｌ／ｌ、硫酸アンモニウム約０．１〜０．２ｍ
ｏｌ／ｌ、及び、セチルトリメチルアンモニウム約０．
００５ｍｏｌ／ｌを含有し得る。

【００１６】ピークの積分を妨げる、寄生ピークの存在
等の、遭遇した問題を解決するために、製造業者によっ
て調製されたカラムの特性の変化、又は、測定される種
のタイプ、流動性のある相の成分の割合を、調製しなけ
ればならない。例えば、プルトニウムＶＩの測定が要求
されていない場合、流動性のある相の組成を、分析時間
を減少させるために調製し得る。

【００１７】本発明の方法を実行するために、下記の操
作を使用し得る。まず第一に、測定される溶液の試料
を、水、０．０１ＮのＨＮＯ₃ 、０．０１ＮのＨ₂ ＳＯ
₄ 中で、測定される溶液の性質の関数で、選択された適
当な添加剤を含有し得る、流動性のある相又は緩衝流動
性のある相に、希釈し得る。例として、原子価ＶＩ又は
ＩＩＩのプルトニウムを含有する溶液の場合に、言うこ
とが出来るが、但しプルトニウムＶＩが興味ある化合物
ではなく、プルトニウムを原子価ＩＶにするために、硫
酸第一鉄溶液中で試料を希釈するのが有利である場合で
ある。ヒドラジン及びヒドロキシルアミン中のプルトニ
ウムＩＩＩ等の溶液を減少させるために、第二鉄イオン
での処理がより適当であろう。希釈比率は、広範囲に渡
り変え得り、特には測定されるイオンの含量及び量に依
存する。希釈比率は特には、興味のある化合物の濃度、
特に最も低い含量の化合物の濃度に依存するであろう、
またｐＨによって調節されるであろう。事実、シリカを
ベースとするカラムを使用する場合、分析される希釈さ
れた試料のｐＨは、１より大きく８未満でなくてはなら
ない。

【００１８】第１工程において、希釈されていてもされ
ていなくてもよい試料を、無極性担体上に興味のある化
合物を固定するために、流動性のある相が連続的に通る
カラムに注入する。第２工程において、興味のある化合
物の溶出を、流動性のある相を用いて行う。この第２工
程において、流動性のある相の組成は、同じであっても
よいし、興味のあるそれぞれの化合物の保持時間を最適
化するために、変性されていてもよい。この最適化は、
適用されるカラムの関数であり、Ｃｌでグラフトされた
シリカカラムに使用される流動性のある相が、例えばポ
リマー樹脂カラムに使用されるものとは異なっており、
分析されるイオンの性質を帯びている。例えば、ウラン
／プルトニウム（ＩＶ）の組合わせのみが、興味がある
場合、より溶離剤が流動性の相を選ぶのが有利である。

【００１９】第３工程において、溶離剤中の、興味のあ
る化合物を、定性分析及び／又は定量分析にかける。本
発明の方法の適用の好ましい様式に従って、分析は、溶
液の性質、並びに、測定される元素の性質及び量の関数
で選択される波長での、分光測光法であろう。最も一般
的に使用される波長は２５４ｎｍであるが、高感度が要
求される場合、特には硝酸塩イオンの場合には、２３０
ｎｍの波長が使用されるであろう、また、原子価ＶＩの
プルトニウムのみを測定することが望まれる場合は、８
３０ｎｍの波長を使用することも可能である。

【００２０】本発明の方法は、以下からなる標準のクロ
マトグラフィー装置に適用し得る。 −例えば０．０５〜１０ｍｌ／分の速度、例えば１ｍｌ
／分を保証するクロマトグラフィーポンプ、 −１つ以上の注入バルブであり、それぞれが異なる採取
用ループ、例えば１μｌ及び２０μｌのループを含有す
るバルブ、 −例えば、粒度分析で３μｍ、長さ１００ｍｍ、及び内
径４．６ｍｍの、Ｃｌでグラフトされたシリカからなる
固定相で満たされているクロマトグラフィー、 −例えば２５４ｎｍの波長で作動する、分光光度検出
器、及び、 −クロマトグラムの積分及び操縦するためのデータ捕促
装置

【００２１】本発明の他の特性及び利点は、添付の図面
を参照して、次の詳細な説明を読むことによってより明
らかになるであろう、但し、純粋に説明及び非限定的な
目的のためのものである。

【００２２】図１から、クロマトグラフィー器械は、必
要とされる体積をサンプリングするために、内側ループ
又は外側ループがそれぞれ取り付けられている、２つの
注入バルブ３及び４の１つを通って試料が導入される、
クロマトグラフィーカラム１からなる。減少させられた
注入体積を有する、第１のバルブ３は一般に、所謂濃縮
溶液が蓄えられている。例えば： ウラン＞５０ｍｇ／ｌ プルトニウム＞５０ｍｇ／ｌ 硝酸塩＞５０ｍｇ／ｌ

【００２３】大きい注入体積を有する、第２のバルブ４
は一般に、所謂微量に存在する溶液が蓄えられている。
例えば： ウラン＜２００ｍｇ／ｌ プルトニウム＜２００ｍｇ／ｌ 硝酸塩＜２００ｍｇ／ｌ これらの２つのバルブは、ポンプ５によって、流動性の
相のタンク７に連結されている。カラムの出口で、計算
積算機１１が連結している分光光度検出器９によって、
興味のある化合物は検出される。

【００２４】図１に示されている装置は、下記の組成の
流動性相を使用して、水溶液中の興味のある化合物の測
定のために使用される。水６０％、メタノール３０％、
テトラヒドロフラン１０％からなり、しかも硫酸０．０
５ｍｏｌ／ｌ、硫酸アンモニウム０．１ｍｏｌ／ｌ、セ
チルトリメチルアンモニウム０．００５ｍｏｌ／ｌを含
有する。

【００２５】この場合、測定される溶液０．５ｍｌから
なる試料を、まず第一に全て、０．０１ｍｏｌ／ｌの硝
酸溶液９．５ｍｌによって希釈し、次いで、試料１μｌ
をバルブ３を通して、クロマトグラフィーカラムに注入
する。流動性のある相を、１ｍｌ／分の速度でカラムの
中を循環させる。尚、カラムは、長さ１００ｍｍ、内径
４．６ｍｍであり、粒度分析で３μｍの、Ｃｌでグラフ
トされたシリカをベースとするタイプを有する、固定相
で満たされている。

【００２６】Ｃｌの種類は、固定相のシリカの粒子の表
面及び孔に存在しているシラノール部位に、グラフトし
ているメチル基に対応する、市販の種類である。固定相
を調製する間に使用される試薬に依存して、シリカの粒
子に存在する官能基は、以下の３つのタイプである。 ≡Ｓｉ−ＣＨ₃ 、 ＝Ｓｉ（ＣＨ₃ ）₂ 、 −Ｓｉ（ＣＨ₃ ）₃

【００２７】カラムの出口で、分光光度検出器９は、プ
ルトニウム（ＩＶ）、プルトニウム（ＶＩ）、ウラン及
び硝酸イオンに対応するピークを検出し、これらのピー
クの面積を積算器１１を用いて測定する。

【００２８】図２は、これらの条件で得られたクロマト
グラムであり、横軸に、興味のある異なる化合物の溶出
時間を示している。これらは、硝酸塩では約３．２分、
プルトニウム（ＶＩ）では約４．２分、プルトニウム
（ＩＶ）では約５．５分、及びウラン（ＶＩ）では約
９．５分である。

【００２９】較正曲線を定量分析に使用するが、この曲
線は、興味のある元素の濃度が知られている試料で、同
様の操作を行うことによって得られるものであり、この
方法で、分析される試料中のそれぞれの元素の含量を測
定する。

【００３０】同様の測定を、興味のある元素を含有す
る、例えばホスホン酸トリブチルからなる有機溶液で行
われ得るが、この場合、０．０１ｍｏｌ／ｌの硝酸溶液
か、又は０．０１ｍｏｌ／ｌの硫酸溶液か、又は流動性
のある相によって、試料の希釈を行った後、希釈液を十
分に振って、下側の相中の例えば１μｌを注入する前
に、デカントさせ、残りの操作は、同様の方法で行われ
る。

【００３１】分析結果の信頼区間は、９５％信頼水準で
以下の通りである。 ウラン １ｇ／ｌより大きいウラン濃度では±０．５％、 １ｇ／ｌ未満のウラン濃度では±２％。 プルトニウム １ｇ／ｌより大きいプルトニウム濃度では±１％、 １ｇ／ｌ未満のプルトニウム濃度では±５％、 硝酸塩 １ｇ／ｌより大きい濃度では±０．５％、 １ｇ／ｌ未満の濃度では±２％。

【００３２】比較のために、図３は、仏国特許公開第６
９１５４２号明細書に記載される測定方法を使用して、
同様の溶液で得られたクロマトグラムを示す。このクロ
マトグラムは明らかに、流動性相の組成及びその非常に
高いｐＨがプルトニウムの重合を引き起こし、その積算
を不可能にするので、仏国特許公開第６９１５４２号明
細書の流動性相を用いても、プルトニウムを測定するこ
とができないことを示している。

【００３３】図２及び３の比較は、本発明によって提供
される以下の利点を示している。 −Ｐｕ（ＩＶ）、Ｐｕ（ＶＩ）、ウラン及び硝酸塩から
選択される少なくとも１種の元素の同時測定 −ピークの改良された選択性 −優れた正確性及び再生性のレベル −興味のある元素の幅広く変わる量（０．００１ｇ／ｌ
〜４５０ｇ／ｌ）で可能な測定

【図面の簡単な説明】

【図１】溶液中に存在するプルトニウムＩＶ、プルトニ
ウムＶＩ、ウラン及び硝酸塩の測定のための、１つのカ
ラムを有するクロマトグラフィー装置を表す。

【図２】本発明に記載の測定方法を使用して得られた、
ウラン及びプルトニウムの混合物からなる溶液のクロマ
トグラムである。

【図３】先行技術に記載の測定方法を使用して得られ
た、ウラン及びプルトニウムの混合物からなる溶液のク
ロマトグラムである。

Claims (11)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 液相クロマトグラフィーによって、溶液
   中に存在するＰｕ（ＩＶ）、Ｐｕ（ＶＩ）、ウラン及び
   硝酸塩から選択される少なくとも１種の元素を測定する
   方法において、 ａ）無極性型担体を含有する固定相上に溶液からなる試
   料を注入する工程と、 ｂ）溶出液を得るために、アンモニウム型の対イオン、
   硫酸イオン、０．００１Ｎ以上の規定度の酸、Ｃ₁ 〜Ｃ
   ₄ のアルコールを含む溶媒の混合物、水と混和性の、極
   性を変性する、アルコールとは異なる有機溶媒、及び、
   水からなる流動性のある液相によって、試料を溶出する
   工程と、 ｃ）分析される溶液中に存在する元素を決定し、この元
   素又はこれらの元素を測定するために、溶出液を測定す
   る工程とから成る、上記方法。
2. 【請求項２】 溶出液中の元素の濃度を、分光測光法に
   よって測定する、請求項１記載の方法。
3. 【請求項３】 極性を変性する有機溶媒が、双極子相互
   作用によって機能を発揮する、請求項１記載の方法。
4. 【請求項４】 極性を変性する有機溶媒が、テトラヒド
   ロフラン（ＴＨＦ）又はジオキサンである、請求項３記
   載の方法。
5. 【請求項５】 Ｃ₁ 〜Ｃ₄ のアルコールがメタノール
   （ＭｅＯＨ）である、請求項１記載の方法。
6. 【請求項６】 アンモニウム型の対イオンがセチルトリ
   メチルアンモニウムイオン（ＣＴＡ⁺ ）である、請求項
   １記載の方法。
7. 【請求項７】 酸が硫酸である、請求項１記載の方法。
8. 【請求項８】 流動性の液相が、水約６０〜６５体積
   ％、メタノール約３０体積％、及びテトラヒドロフラン
   約５〜１０体積％からなり、かつ、硫酸約０．０５ｍｏ
   ｌ／ｌ、硫酸アンモニウム約０．１〜０．２ｍｏｌ／
   ｌ、及びセチルトリメチルアンモニウム約０．００５ｍ
   ｏｌ／ｌを含有する、請求項１記載の方法。
9. 【請求項９】 無極性型固定相は、有機分子でグラフト
   されたシリカ担体、ポリマー担体及び炭素をベースとす
   る担体から選択する、請求項１記載の方法。
10. 【請求項１０】 溶出液中のＰｕ（ＩＶ）、Ｐｕ（Ｖ
    Ｉ）、ウラン及び硝酸塩から選択される少なくとも２種
    の元素を、２５４ｎｍと２３０ｎｍで、分光測光法によ
    って同時分析する、請求項２記載の方法。
11. 【請求項１１】 溶出液を、Ｐｕ（ＩＶ）のために８３
    ０ｎｍで分析する、請求項２記載の方法。