JPH10291811A - 窒化アルミニウム質粉末の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】ＡｌＮ粉末を比較的効率良く製造する方法を提
供することを主な目的とする。 【解決手段】Ａｌ系粉末であって当該粉末中にＭｇ成分
を５０ｐｐｍ〜１％含有する粉末を、窒素を含む非酸化
性雰囲気中で加熱処理することを特徴とする窒化アルミ
ニウム質粉末の製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、窒化アルミニウム
質粉末の製造方法に関する。

【０００２】

【従来技術】従来、窒化アルミニウム（以下「ＡｌＮ」
という）の工業的生産方法は、直接窒化法と還元法に大
別される。還元法は、アルミナ粉末とカーボン粉末の混
合粉末を窒素ガス雰囲気中で加熱して還元窒化する方法
である。ところが、還元法では、高価なアルミナを原料
として使用する点、還元が吸熱反応で進行する点、脱炭
工程を必要とする点等から製造コストが直接窒化法より
も高い。

【０００３】一方、直接窒化法は、金属アルミニウム粉
末を窒素雰囲気中で加熱して窒化合成後に粉砕する方法
である。直接窒化法によれば、還元法よりも比較的低コ
ストでＡｌＮを製造することが可能である。

【０００４】しかしながら、直接窒化法においても、半
導体分野のアルミナの代替材料として使用するには、ア
ルミナに比べてコストが数倍にも高くなる。これは、こ
の製造工程に起因するものである。すなわち、直接窒化
法では、金属アルミニウム粉末に所定量の融着防止用Ａ
ｌＮ粉末を添加した後、８００〜１２００℃程度の高温
で比較的長い時間保持して窒化処理を行っているため、
単位時間当たりの生産性及び生産に要するエネルギーコ
スト面で問題がある。また、融着防止用のＡｌＮの使用
量は金属アルミニウム粉末の通常２〜６倍（混合比率Ａ
ｌ／ＡｌＮ＝１／２〜１／６）を必要とするため、この
比率が最終製品であるＡｌＮ粉末の収率（生産性）にも
著しい影響を及ぼす。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】従って、本発明は、Ａ
ｌＮ粉末を比較的効率良く製造する方法を提供すること
を主な目的とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者は、従来技術の
問題点に鑑み、鋭意研究を重ねた結果、窒化アルミニウ
ムに特定の化合物を一定量含有させることによって上記
目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至
った。

【０００７】すなわち、本発明は、Ａｌ系粉末であって
当該粉末中にＭｇ成分を５０ｐｐｍ〜１％含有する粉末
を、窒素を含む非酸化性雰囲気中で加熱処理することを
特徴とする窒化アルミニウム質粉末の製造方法に係るも
のである。

【０００８】

【発明の実施の形態】以下、本発明をその実施の形態と
ともに説明する。

【０００９】本発明におけるＡｌ系粉末は、当該粉末中
にＭｇ成分を通常５０ｐｐｍ〜１％（重量）、好ましく
は１００〜３０００ｐｐｍ含有する。５０ｐｐｍ未満の
場合には、マグネシウムの添加効果が不十分になるおそ
れがある。また、１％を超える場合には、得られる焼結
体の熱伝導率が低下するおそれがある。

【００１０】Ｍｇ成分を添加する態様としては、Ｍｇ成
分が上記所定量含有できる限り特に制限されず、アルミ
ニウム−マグネシウム合金粉末及び純マグネシウム粉末
の少なくとも１種を含有させることにより実施できる。
従って、Ａｌ系合金における組み合わせ例としては、
純アルミニウム粉末及びアルミニウム−マグネシウム合
金粉末、純アルミニウム粉末、アルミニウム−マグネ
シウム合金粉末及び純マグネシウム粉末、純アルミニ
ウム粉末及び純マグネシウム粉末、アルミニウム−マ
グネシウム合金粉末単独、アルミニウム−マグネシウ
ム合金粉末及び純マグネシウム粉末等が挙げられる。こ
の中でも、上記の組み合わせが好ましい。

【００１１】これらの各粉末は、公知のものもそのまま
使用でき、市販品であっても良い。また、その製造方法
も限定されない。例えば、アルミニウム−マグネシウム
合金粉末は、通常はアトマイズ法によって製造される
が、その他メルト・スピニング法、回転円盤法、湿式破
砕法等によって製造したものであっても良い。なお、ア
トマイズ法における噴霧媒は、空気が主として用いられ
るが、粉末中の含有酸素量を低減させる場合は窒素、ア
ルゴン等の不活性ガス（非酸化性ガス）を用いることが
できる。

【００１２】これら粉末の平均粒径は、最終製品の用途
等に応じて適宜変更できるが、通常１５０μｍ以下、好
ましくは７０μｍ以下とすれば良い。また、これら粉末
の形状も特に制限されず、例えば真球状、回転楕円状、
涙滴状、扁平状、針状、不定形状等のいずれであっても
良い。

【００１３】本発明において、Ａｌ系粉末中の含有酸素
量は、用いるＡｌ系粉末の種類等に応じて適宜変更すれ
ば良く、通常０．１〜１．０重量％程度、好ましくは
０．１〜０．５重量％とすれば良い。０．１重量％未満
の場合には、窒化反応の前に粉末が溶融し、Ａｌ系粉末
どうしの融着が起こる結果、窒素ガスと接触する表面積
が著しく低下することがある。そのため、得られた窒化
アルミニウム質粉末中に未反応のＡｌ成分が多量に残留
するおそれがある。一方、１．０重量％を上回る場合に
は、最終製品中の酸素量が多量となる結果、その焼結体
における熱伝導率を低下させるおそれがある。

【００１４】本発明では、窒化処理における粉末どうし
の融着をより確実に防止するために、必要に応じて窒化
アルミニウム粉末を添加しても良い。添加量は、一般に
多いほど融着を防止する効果が高くなるが、１バッチ当
たりで生産できる窒化アルミニウム質粉末の実質的な歩
留まりが低下するので、通常はＡｌ系粉末１００重量部
に対して１００重量部以下、好ましくは５０重量部以下
とする。但し、添加量は、厳密に言えば主としてＡｌ系
粉末の蓄熱量により決定されるので、特に少量の生産に
対しては窒化アルミニウム粉末の添加を必要としない場
合がある。これに対し、大量生産する場合には、窒化反
応が発熱反応であるために蓄熱量も大きくなる結果、融
着する可能性も高くなるので、上記所定量を加えれば良
い。このように、生産量によっても適宜変更することが
可能である。用いる窒化アルミニウム粉末の平均粒径
は、通常３〜３０μｍ程度、好ましくは３〜１０μｍと
すれば良い。

【００１５】次に、Ａｌ系粉末を窒素を含む非酸化性雰
囲気下で加熱処理する。窒素を含む雰囲気として窒素ガ
ス雰囲気以外に、アンモニア等の窒素化合物の雰囲気で
あっても良い。圧力も特に制限されず、常圧〜５ｋｇ／
ｃｍ²程度の範囲で行うこともできる。

【００１６】加熱温度は、窒化反応が起こる限り特に制
限されない。特に、本発明では、７００℃未満、殊に６
９０℃以下の温度でも実施することができる。なお、温
度があまり低すぎると反応に要する時間が長くなるの
で、それを避ける観点から言えば通常５５０℃以上、好
ましくは６５０℃以上で加熱することが好ましい。昇温
速度も、Ａｌ系粉末の組成、加熱温度等により適宜設定
すれば良いが、通常６０℃／分以下、好ましくは４０℃
／分以下とする。６０℃／分よりも速い場合には、マグ
ネシウムの拡散が不十分な状態でアルミニウムの部分的
溶解が開始するので反応後の窒化率が低くなるおそれが
ある。

【００１７】加熱処理した後、必要に応じて粉砕すれば
良い。粉砕方法は、ボールミル等の公知の方法で行えば
良く、特に酸化を防ぐ目的で非酸化性雰囲気下で行うこ
とが望ましい。粉砕の程度は、最終製品の用途等によっ
ても異なるが、粉砕後の平均粒径が通常０．５〜３０μ
ｍ程度、好ましくは１〜１０μｍとすれば良い。

【００１８】

【作用】本発明者の知見によれば、Ｍｇ成分は、Ａｌマ
トリックス内に比較的拡散しやすく、粉末表面の近傍の
酸素と容易に結合する。この時、酸素と結合していたア
ルミニウム原子は活性な状態となり、雰囲気中の窒素原
子と結合し、窒化反応が促進される。いったん窒化反応
が進行すると、この反応が発熱反応であることから熱的
に活性化され、連続的に窒化反応が進行することとな
る。

【００１９】

【発明の効果】本発明の製造方法によれば、特に一定量
のＭｇ成分を含むＡｌ系粉末を原料としているので、比
較的低い反応雰囲気温度で、しかもより短い反応時間で
所望の窒化アルミニウム質粉末を得ることができる。ま
た、Ａｌ系粉末が溶融する前に窒化反応が開始するの
で、従来技術よりも融着防止用窒化アルミニウム粉末の
添加量を低減化することができる。

【００２０】本発明により反応雰囲気温度の低温化及び
窒化反応時間の短縮化、さらには融着防止用窒化アルミ
ニウムの添加量の低減化を図ることができ、その結果と
して優れた生産効率、収率等を達成でき、より安価な窒
化アルミニウム質粉末の提供が可能となる。

【００２１】本発明の製造方法により得られた窒化アル
ミニウム質粉末は、高い熱伝導率を達成でき、例えばＩ
Ｃ基板等の半導体部品材料として有用である。

【００２２】

【実施例】以下、実施例及び比較例を示し、本発明の特
徴とするところをより一層明確にする。なお、本実施例
における各物性の測定方法は次の通りである。

【００２３】（１）原料粉末中の含有酸素量 不活性ガス融解−赤外吸収法（「ＥＭＧＡ−２８００」
堀場製作所（株）製）により測定した。

【００２４】（２）窒化アルミニウム中のＭｇ含有量 ＩＣＰ発光分光分析法により測定した。

【００２５】（３）窒化率 反応前後の重量変化により算出した。なお、実施例の反
応後の主相がＡｌＮであることはＸ線回折分析法により
測定した。

【００２６】（４）焼結体の熱伝導率の測定 焼結助剤としてＹ₂Ｏ₃を５重量％添加し、φ１０ｍ×２
〜３ｍｍにプレス成形を行い、４５０℃で１時間大気脱
脂を行い、次いで１８５０℃で３時間の窒素雰囲気下で
常圧焼結することにより焼結体を作製した。得られた焼
結体について、レーザー・フラッシュ法（熱定数測定装
置「ＬＦＴＣＭ−ＦＡ８５１０Ｂ」理学電気（株）製）
により熱伝導率を測定した。

【００２７】実施例１〜４ Ａｌ−５重量％Ｍｇ合金を空気アトマイズ法で作製し、
篩いにより６３μｍ以下に分級した。得られた合金粉末
と純アルミニウム粉末（−６３μｍ、純度９９．９％）
を表１に示すＭｇ濃度となるように混合した。混合粉末
５００ｇを黒鉛るつぼ（容積１リットル）中に入れ、窒
素ガス雰囲気中（常圧）で昇温速度３０℃／分で９００
℃まで加熱し、その温度で１時間保持して窒化処理を行
った。これらの試料について、窒化率及び熱伝導率を測
定した。その結果を表１に示す。

【００２８】比較例１ Ｍｇを含まない純アルミニウム粉末（−６３μｍ、純度
９９．９％）のみを用いた以外は、実施例１と同様にし
て窒化処理を行った。得られた試料について、窒化率及
び熱伝導率を測定した。その結果を表１に示す。

【００２９】比較例２ Ｍｇ濃度が１．２％となるように混合粉末を調製したほ
かは、実施例１と同様にして試料を作製した。この試料
について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を
表１に示す。

【００３０】実施例５ 加熱温度を８００℃とした以外は、実施例２と同様にし
て試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝
導率を測定した。その結果を表１に示す。

【００３１】比較例３ Ｍｇ濃度を０％とした以外は、実施例５と同様にして試
料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝導率
を測定した。その結果を表１に示す。 実施例６ Ａｌ−５重量％Ｍｇ合金を空気アトマイズ法で作製し、
篩いにより６３μｍ以下に分級した。得られた合金粉末
と純アルミニウム粉末（−６３μｍ、純度９９．９％）
をＭｇ濃度２５０ｐｐｍとなるように混合し、さらに融
着防止用ＡｌＮ粉末（平均粒径５μｍ）を上記混合粉末
中１０重量％となるように混合した。

【００３２】加熱温度６５０℃とした以外は、実施例２
と同様にして窒化処理を行い、試料を作製した。この試
料について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果
を表１に示す。

【００３３】比較例４ Ｍｇを含まない純アルミニウム粉末（−６３μｍ、純度
９９．９％）のみを用いた以外は、実施例６と同様にし
て試料を作製した。この試料について、窒化率及び熱伝
導率を測定した。その結果を表１に示す。

【００３４】実施例７ 原料粉末として純アルミニウム粉末（−６３μｍ、純度
９９．９％）及び純マグネシウム粉末（−１５０μｍ）
を用いた以外は、実施例２と同様にして試料を作製し
た。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定し
た。その結果を表１に示す。

【００３５】実施例８ Ａｌ−２５０ｐｐｍＭｇ合金粉末をのみ用いた以外は、
実施例２と同様にして試料を作製した。この試料につい
て、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を表１に
示す。

【００３６】比較例５ 純アルミニウム粉末としてアルゴンガスアトマイズで調
製した粉末を用いることにより含有酸素量を０．０７重
量％とした以外は、実施例２と同様にして試料を作製し
た。この試料について、窒化率及び熱伝導率を測定し
た。その結果を表１に示す。

【００３７】比較例６ 純アルミニウム粉末として風力分級して得られた微粉末
を用いることにより含有酸素量を１．１重量％とした以
外は、実施例２と同様にして試料を作製した。この試料
について、窒化率及び熱伝導率を測定した。その結果を
表１に示す。

【００３８】

【表１】

【００３９】表１の結果より、本発明の製造方法により
得られた窒化アルミニウム質粉末は、高い窒化率が達成
でき、また熱伝導率も良好であることがわかる。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】Ａｌ系粉末であって当該粉末中にＭｇ成分
   を５０ｐｐｍ〜１％含有する粉末を、窒素を含む非酸化
   性雰囲気中で加熱処理することを特徴とする窒化アルミ
   ニウム質粉末の製造方法。
2. 【請求項２】Ａｌ系粉末中における含有酸素量が、０．
   １〜１．０重量％である請求項１記載の製造方法。
3. 【請求項３】Ａｌ系粉末が、アルミニウム−マグネシウ
   ム合金粉末及び純マグネシウム粉末の少なくとも１種を
   含有する請求項１記載の製造方法。
4. 【請求項４】Ａｌ系粉末に、さらに窒化アルミニウム粉
   末を含有する請求項１乃至３のいずれかに記載の製造方
   法。