JPH10308216A - リチウム二次電池用正極活物質 - Google Patents
リチウム二次電池用正極活物質Info
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- JPH10308216A JPH10308216A JP9119008A JP11900897A JPH10308216A JP H10308216 A JPH10308216 A JP H10308216A JP 9119008 A JP9119008 A JP 9119008A JP 11900897 A JP11900897 A JP 11900897A JP H10308216 A JPH10308216 A JP H10308216A
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- electrode active
- lithium secondary
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 電子伝導性に優れ、電池のエネルギー密度を
高めることができる、リチウム二次電池用正極活物質を
提供する。 【解決手段】 たとえば、ＬｉＣｏＯ2 系、ＬｉＮｉＯ
2 系またはＬｉＭｎ2 Ｏ 4 系のリチウム二次電池用正極
活物質の表面に金属微粒子を付着させる。この金属微粒
子としては、好ましくは、Ａｕ、Ｐｔ、ＮｉまたはＡｌ
からなる金属微粒子が用いられる。
高めることができる、リチウム二次電池用正極活物質を
提供する。 【解決手段】 たとえば、ＬｉＣｏＯ2 系、ＬｉＮｉＯ
2 系またはＬｉＭｎ2 Ｏ 4 系のリチウム二次電池用正極
活物質の表面に金属微粒子を付着させる。この金属微粒
子としては、好ましくは、Ａｕ、Ｐｔ、ＮｉまたはＡｌ
からなる金属微粒子が用いられる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、リチウム二次電
池用正極活物質に関するもので、特に、リチウム二次電
池用正極活物質における電子伝導性の向上を図るための
改良に関するものである。
池用正極活物質に関するもので、特に、リチウム二次電
池用正極活物質における電子伝導性の向上を図るための
改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】リチウム二次電池のための正極活物質を
電極として用いる場合には、電極に電子伝導性を持たせ
るために、アセチレンブラック等のカーボン材料を当該
正極活物質に混合しなければならない。
電極として用いる場合には、電極に電子伝導性を持たせ
るために、アセチレンブラック等のカーボン材料を当該
正極活物質に混合しなければならない。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、一般
に、カーボン材料は、その比表面積が大きく、これを用
いて電極を形成するためには、多量のバインダを添加し
なければ、剥離等の問題を生じる。また、カーボン材料
は、多くの電解液を吸収するため、必要以上に電解液を
注入しなければならない。そして、これら多量のバイン
ダおよび電解液は、電池のエネルギー密度を低下させる
原因となっている。
に、カーボン材料は、その比表面積が大きく、これを用
いて電極を形成するためには、多量のバインダを添加し
なければ、剥離等の問題を生じる。また、カーボン材料
は、多くの電解液を吸収するため、必要以上に電解液を
注入しなければならない。そして、これら多量のバイン
ダおよび電解液は、電池のエネルギー密度を低下させる
原因となっている。
【０００４】そこで、この発明の目的は、上記の問題を
解決し、電極材料として用いたときに、高い電子伝導性
を与えることができるとともに、電池のエネルギー密度
を高めることができる、リチウム二次電池用正極活物質
を提供しようとすることである。
解決し、電極材料として用いたときに、高い電子伝導性
を与えることができるとともに、電池のエネルギー密度
を高めることができる、リチウム二次電池用正極活物質
を提供しようとすることである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】この発明に係るリチウム
二次電池用正極活物質は、上述した技術的課題を解決す
るため、表面に金属微粒子を付着させていることを特徴
としている。この発明では、金属微粒子が、リチウム二
次電池用正極活物質に電子伝導性を持たせることを可能
にする。この金属微粒子は、カーボン材料に比べて比表
面積が小さいため、電極を形成する際のバインダを少な
くでき、また、電解液の注入量も低減できる。したがっ
て、電池のエネルギー密度を向上させることができる。
二次電池用正極活物質は、上述した技術的課題を解決す
るため、表面に金属微粒子を付着させていることを特徴
としている。この発明では、金属微粒子が、リチウム二
次電池用正極活物質に電子伝導性を持たせることを可能
にする。この金属微粒子は、カーボン材料に比べて比表
面積が小さいため、電極を形成する際のバインダを少な
くでき、また、電解液の注入量も低減できる。したがっ
て、電池のエネルギー密度を向上させることができる。
【０００６】この発明に係るリチウム二次電池用正極活
物質は、好ましくは、ＬｉＣｏＯ2系、ＬｉＮｉＯ2 系
およびＬｉＭｎ2 Ｏ4 系からなる群から選ばれた１種を
含んでいる。ここで、ＬｉＣｏＯ2 系、ＬｉＮｉＯ2 系
およびＬｉＭｎ2 Ｏ4 系とは、それぞれ、ＬｉＣｏ
Ｏ2 、ＬｉＮｉＯ2 およびＬｉＭｎ2 Ｏ4 を含むのはも
ちろん、充放電特性を改善する等の目的で、各々におけ
るＣｏ、ＮｉおよびＭｎの各サイトの一部を、Ｃｏ、Ｎ
ｉ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｍｇ等の他の元素で置換
したものをも含む趣旨である。
物質は、好ましくは、ＬｉＣｏＯ2系、ＬｉＮｉＯ2 系
およびＬｉＭｎ2 Ｏ4 系からなる群から選ばれた１種を
含んでいる。ここで、ＬｉＣｏＯ2 系、ＬｉＮｉＯ2 系
およびＬｉＭｎ2 Ｏ4 系とは、それぞれ、ＬｉＣｏ
Ｏ2 、ＬｉＮｉＯ2 およびＬｉＭｎ2 Ｏ4 を含むのはも
ちろん、充放電特性を改善する等の目的で、各々におけ
るＣｏ、ＮｉおよびＭｎの各サイトの一部を、Ｃｏ、Ｎ
ｉ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｍｇ等の他の元素で置換
したものをも含む趣旨である。
【０００７】この発明において、好ましくは、金属微粒
子として、Ａｕ、Ｐｔ、ＮｉおよびＡｌからなる群から
選ばれた少なくとも１つの金属を含む微粒子が用いられ
る。このように、金属微粒子のための金属を選ぶのは、
以下の理由による。リチウム二次電池を製造する場合、
正極および負極のほかに、リチウムイオンの伝導のため
に電解液が必要となる。この電解液は、種類や組合せに
よって電位窓が異なる。電解液は、ある電位範囲を越え
ると、酸化したり還元されたりして分解してしまうが、
上記電位窓とは、このような分解が起こらない電位の範
囲を示すものである。したがって、特定材料では電池と
して用いる電位の範囲内において電解液の分解を伴う場
合がある。本件発明者は、鋭意検討を重ねた結果、Ａ
ｕ、Ｐｔ、ＮｉまたはＡｌ金属上では、リチウム二次電
池用として用いられる一般的な電解液は、少なくとも、
正極活物質としてＬｉＣｏＯ2 系、ＬｉＮｉＯ2系また
はＬｉＭｎ2 Ｏ4 系を用いる場合の電位範囲では、分解
されないことを見出したからである。
子として、Ａｕ、Ｐｔ、ＮｉおよびＡｌからなる群から
選ばれた少なくとも１つの金属を含む微粒子が用いられ
る。このように、金属微粒子のための金属を選ぶのは、
以下の理由による。リチウム二次電池を製造する場合、
正極および負極のほかに、リチウムイオンの伝導のため
に電解液が必要となる。この電解液は、種類や組合せに
よって電位窓が異なる。電解液は、ある電位範囲を越え
ると、酸化したり還元されたりして分解してしまうが、
上記電位窓とは、このような分解が起こらない電位の範
囲を示すものである。したがって、特定材料では電池と
して用いる電位の範囲内において電解液の分解を伴う場
合がある。本件発明者は、鋭意検討を重ねた結果、Ａ
ｕ、Ｐｔ、ＮｉまたはＡｌ金属上では、リチウム二次電
池用として用いられる一般的な電解液は、少なくとも、
正極活物質としてＬｉＣｏＯ2 系、ＬｉＮｉＯ2系また
はＬｉＭｎ2 Ｏ4 系を用いる場合の電位範囲では、分解
されないことを見出したからである。
【０００８】
【実施例】後の表１に示すような試料１〜８としての、
それぞれ、導電材を付着させたリチウム二次電池用正極
活物質を得るため、以下のような操作を実施した。ま
ず、試料１〜４、７および８の正極活物質としてのＬｉ
ＣｏＯ2 を得るため、出発原料として、炭酸リチウム
〔Ｌｉ2 ＣＯ3 〕と酸化コバルト〔Ｃｏ3 Ｏ4〕とを用
意した。次に、これら炭酸リチウムと酸化コバルトと
を、それぞれ、リチウムとコバルトとのモル比で１：１
になるように正確に秤量分取した後、ボールミルで粉砕
・混合後、８５０℃で２時間焼成し、複合酸化物を得
た。この得られた複合酸化物の粉末に対してＸ線回折
（ＸＲＤ）分析法を適用することにより、それがＬｉＣ
ｏＯ2 であることを確認した。
それぞれ、導電材を付着させたリチウム二次電池用正極
活物質を得るため、以下のような操作を実施した。ま
ず、試料１〜４、７および８の正極活物質としてのＬｉ
ＣｏＯ2 を得るため、出発原料として、炭酸リチウム
〔Ｌｉ2 ＣＯ3 〕と酸化コバルト〔Ｃｏ3 Ｏ4〕とを用
意した。次に、これら炭酸リチウムと酸化コバルトと
を、それぞれ、リチウムとコバルトとのモル比で１：１
になるように正確に秤量分取した後、ボールミルで粉砕
・混合後、８５０℃で２時間焼成し、複合酸化物を得
た。この得られた複合酸化物の粉末に対してＸ線回折
（ＸＲＤ）分析法を適用することにより、それがＬｉＣ
ｏＯ2 であることを確認した。
【０００９】また、出発原料として、水酸化リチウム
〔ＬｉＯＨ〕と水酸化ニッケル（II）〔Ｎｉ（Ｏ
Ｈ）2 〕とを用意し、複合酸化物を得るための焼成を酸
素雰囲気中おいて７５０℃で行なったことを除いて、上
述したＬｉＣｏＯ2 を得るための操作と実質的に同様の
操作を実施して、試料５の正極活物質としてのＬｉＮｉ
Ｏ2 を得た。
〔ＬｉＯＨ〕と水酸化ニッケル（II）〔Ｎｉ（Ｏ
Ｈ）2 〕とを用意し、複合酸化物を得るための焼成を酸
素雰囲気中おいて７５０℃で行なったことを除いて、上
述したＬｉＣｏＯ2 を得るための操作と実質的に同様の
操作を実施して、試料５の正極活物質としてのＬｉＮｉ
Ｏ2 を得た。
【００１０】また、出発原料として、硝酸リチウム〔Ｌ
ｉＮＯ3 〕とγ−二酸化マンガン〔γ−ＭｎＯ2 〕とを
用意し、リチウムとコバルトのモル比が１：２になるよ
うに秤量したこと、および複合酸化物を得るための焼成
を７５０℃で行なったことを除いて、上述したＬｉＣｏ
Ｏ2 を得るための操作と実質的に同様の操作を実施し
て、試料６の正極活物質としてのＬｉＭｎ2 Ｏ4 を得
た。
ｉＮＯ3 〕とγ−二酸化マンガン〔γ−ＭｎＯ2 〕とを
用意し、リチウムとコバルトのモル比が１：２になるよ
うに秤量したこと、および複合酸化物を得るための焼成
を７５０℃で行なったことを除いて、上述したＬｉＣｏ
Ｏ2 を得るための操作と実質的に同様の操作を実施し
て、試料６の正極活物質としてのＬｉＭｎ2 Ｏ4 を得
た。
【００１１】次に、試料１、５および６における導電材
すなわちＰｔ微粒子を、対応の正極活物質に付着させる
ため、塩化第２白金〔ＰｔＣｌ4 ・５Ｈ2 Ｏ〕１．７２
７ｇを水１００ｇに溶解させ、そこに正極活物質の粉末
１００ｇを加えて混合し、その乾燥物を６００℃で２時
間熱処理した。処理後の正極活物質を走査型電子顕微鏡
で観察したところ、活物質粒子表面にＰｔ粒子が付着し
ている様子が確認できた。
すなわちＰｔ微粒子を、対応の正極活物質に付着させる
ため、塩化第２白金〔ＰｔＣｌ4 ・５Ｈ2 Ｏ〕１．７２
７ｇを水１００ｇに溶解させ、そこに正極活物質の粉末
１００ｇを加えて混合し、その乾燥物を６００℃で２時
間熱処理した。処理後の正極活物質を走査型電子顕微鏡
で観察したところ、活物質粒子表面にＰｔ粒子が付着し
ている様子が確認できた。
【００１２】また、試料２、３および４の各々における
導電材すなわちＡｕ、ＮｉおよびＡｌの各金属微粒子
を、それぞれ、対応の正極活物質に付着させるため、そ
れぞれの金属の溶液を用意し、上述したＰｔ微粒子を付
着させるための操作と実質的に同様の操作を実施した。
次に、上述した試料１〜６については、金属微粒子を付
着させた正極活物質の粉末１００重量部に対して、バイ
ンダとしてのポリ４フッ化エチレンを、表１に示すよう
に、１．０重量部加えて混練した後、シート状に成形
し、これをステンレス鋼からなるメッシュに圧着して正
極とした。
導電材すなわちＡｕ、ＮｉおよびＡｌの各金属微粒子
を、それぞれ、対応の正極活物質に付着させるため、そ
れぞれの金属の溶液を用意し、上述したＰｔ微粒子を付
着させるための操作と実質的に同様の操作を実施した。
次に、上述した試料１〜６については、金属微粒子を付
着させた正極活物質の粉末１００重量部に対して、バイ
ンダとしてのポリ４フッ化エチレンを、表１に示すよう
に、１．０重量部加えて混練した後、シート状に成形
し、これをステンレス鋼からなるメッシュに圧着して正
極とした。
【００１３】他方、試料７および８は比較例であるが、
試料７については、正極活物質としてのＬｉＣｏＯ2 の
粉末と、導電材としてのアセチレンブラックと、バイン
ダとしてのポリ４フッ化エチレンとを、重量比で１０
０：５：１で混練し、また、試料８については、同じく
重量比で１００：５：５で混練した後、それぞれ、シー
ト状に成形し、これをステンレス鋼からなるメッシュに
圧着して正極とした。
試料７については、正極活物質としてのＬｉＣｏＯ2 の
粉末と、導電材としてのアセチレンブラックと、バイン
ダとしてのポリ４フッ化エチレンとを、重量比で１０
０：５：１で混練し、また、試料８については、同じく
重量比で１００：５：５で混練した後、それぞれ、シー
ト状に成形し、これをステンレス鋼からなるメッシュに
圧着して正極とした。
【００１４】次いで、図１に示すように、ポリプロピレ
ン製のセパレータ１を介して、上記各試料に係る正極２
を、ステンレス鋼製のメッシュが外側になるように、リ
チウム金属からなる負極３に重ね、正極２を下にして、
ステンレス鋼製の正極かん４内に収容した。そして、プ
ロピレンカーボネートと１，１−ジメトキシエタンとの
混合溶媒に過塩素酸リチウムを溶解させてなる電解液
を、セパレータ１に染み込ませた。その後、絶縁パッキ
ング５を介して、正極かん４の口を負極板６によって封
止し、リチウム二次電池を完成させた。
ン製のセパレータ１を介して、上記各試料に係る正極２
を、ステンレス鋼製のメッシュが外側になるように、リ
チウム金属からなる負極３に重ね、正極２を下にして、
ステンレス鋼製の正極かん４内に収容した。そして、プ
ロピレンカーボネートと１，１−ジメトキシエタンとの
混合溶媒に過塩素酸リチウムを溶解させてなる電解液
を、セパレータ１に染み込ませた。その後、絶縁パッキ
ング５を介して、正極かん４の口を負極板６によって封
止し、リチウム二次電池を完成させた。
【００１５】次に、得られた各試料に係るリチウム二次
電池について、充放電電流密度０．５ｍＡ／cm2 、充電
終止電圧４．２Ｖ、および放電終止電圧３．０Ｖの条件
下で、充放電試験を行なった。それによって求められた
電池（セル）のエネルギー密度（Ｗｈ／ｋｇ）が以下の
表１に示されている。
電池について、充放電電流密度０．５ｍＡ／cm2 、充電
終止電圧４．２Ｖ、および放電終止電圧３．０Ｖの条件
下で、充放電試験を行なった。それによって求められた
電池（セル）のエネルギー密度（Ｗｈ／ｋｇ）が以下の
表１に示されている。
【００１６】
【表１】
【００１７】表１から、試料１〜６のように、正極活物
質表面に金属微粒子を付着させることにより、エネルギ
ー密度の高いリチウム二次電池が得られることがわか
る。これに対して、試料７のように、導電材としてカー
ボンを用いるが、バインダ量が比較的少ない場合には、
正極板の成形ができなかった。また、試料８のように、
導電材としてカーボンを用いながら、バインダ量を比較
的多くした場合には、正極板の成形は可能であったが、
セルのエネルギー密度が低くなり、放電容量が減少し
た。
質表面に金属微粒子を付着させることにより、エネルギ
ー密度の高いリチウム二次電池が得られることがわか
る。これに対して、試料７のように、導電材としてカー
ボンを用いるが、バインダ量が比較的少ない場合には、
正極板の成形ができなかった。また、試料８のように、
導電材としてカーボンを用いながら、バインダ量を比較
的多くした場合には、正極板の成形は可能であったが、
セルのエネルギー密度が低くなり、放電容量が減少し
た。
【００１８】
【発明の効果】以上のように、この発明に係るリチウム
二次電池用正極活物質によれば、上述した実施例からわ
かるように、表面に金属微粒子を付着させていることか
ら、この金属微粒子によって、当該正極活物質に電子伝
導性を持たせることができる。そして、この金属微粒子
は、カーボン材料に比べて比表面積が小さいため、電極
を形成する際のバインダを少なくでき、また、電解液の
注入量も低減できる。したがって、電池のエネルギー密
度を向上させることができる。
二次電池用正極活物質によれば、上述した実施例からわ
かるように、表面に金属微粒子を付着させていることか
ら、この金属微粒子によって、当該正極活物質に電子伝
導性を持たせることができる。そして、この金属微粒子
は、カーボン材料に比べて比表面積が小さいため、電極
を形成する際のバインダを少なくでき、また、電解液の
注入量も低減できる。したがって、電池のエネルギー密
度を向上させることができる。
【図１】この発明にとって興味あるリチウム二次電池を
示す断面図であり、そこに備える正極２がこの発明の実
施例による正極活物質をもって構成される。
示す断面図であり、そこに備える正極２がこの発明の実
施例による正極活物質をもって構成される。
１ セパレータ ２ 正極 ３ 負極
Claims (3)
- 【請求項１】 表面に金属微粒子を付着させたことを特
徴とする、リチウム二次電池用正極活物質。 - 【請求項２】 当該正極活物質は、ＬｉＣｏＯ2 系、Ｌ
ｉＮｉＯ2 系およびＬｉＭｎ2 Ｏ4 系からなる群から選
ばれた１種を含む、請求項１に記載のリチウム二次電池
用正極活物質。 - 【請求項３】 前記金属微粒子は、Ａｕ、Ｐｔ、Ｎｉお
よびＡｌからなる群から選ばれた少なくとも１つの金属
を含む、請求項１または２に記載のリチウム二次電池用
正極活物質。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9119008A JPH10308216A (ja) | 1997-05-09 | 1997-05-09 | リチウム二次電池用正極活物質 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9119008A JPH10308216A (ja) | 1997-05-09 | 1997-05-09 | リチウム二次電池用正極活物質 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10308216A true JPH10308216A (ja) | 1998-11-17 |
Family
ID=14750716
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9119008A Pending JPH10308216A (ja) | 1997-05-09 | 1997-05-09 | リチウム二次電池用正極活物質 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10308216A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006092808A (ja) * | 2004-09-21 | 2006-04-06 | Nissan Motor Co Ltd | 電池構造体 |
| US7381496B2 (en) | 2004-05-21 | 2008-06-03 | Tiax Llc | Lithium metal oxide materials and methods of synthesis and use |
| JP2012059722A (ja) * | 2011-12-26 | 2012-03-22 | Nissan Motor Co Ltd | 電池用電極の製造方法 |
-
1997
- 1997-05-09 JP JP9119008A patent/JPH10308216A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7381496B2 (en) | 2004-05-21 | 2008-06-03 | Tiax Llc | Lithium metal oxide materials and methods of synthesis and use |
| JP2006092808A (ja) * | 2004-09-21 | 2006-04-06 | Nissan Motor Co Ltd | 電池構造体 |
| JP2012059722A (ja) * | 2011-12-26 | 2012-03-22 | Nissan Motor Co Ltd | 電池用電極の製造方法 |
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