JPH10309706A - 木質材料の改質剤 - Google Patents
木質材料の改質剤Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】本来の特性を損なわずに寸法安定性に優れ、反
り、狂い、割れ、着色等がなく切削加工後の毛羽立ちの
少ない木質材料を得ることのできる木質材料の改質剤を
提供する。 【解決手段】特定の含カルボン酸化合物を含有すること
を特徴とする木質材料の改質剤。
り、狂い、割れ、着色等がなく切削加工後の毛羽立ちの
少ない木質材料を得ることのできる木質材料の改質剤を
提供する。 【解決手段】特定の含カルボン酸化合物を含有すること
を特徴とする木質材料の改質剤。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、木質材料の改質剤
に関し、詳しくは、木質材料本来の特性を損なわずに寸
法安定性に優れ、反り、狂い、割れ、着色等がなく切削
加工後の毛羽立ちの少ない木質材料を得ることのできる
木質材料の改質剤である。
に関し、詳しくは、木質材料本来の特性を損なわずに寸
法安定性に優れ、反り、狂い、割れ、着色等がなく切削
加工後の毛羽立ちの少ない木質材料を得ることのできる
木質材料の改質剤である。
【０００２】
【従来の技術】身近な天然資源である木材である原木、
合板、集成材、繊維板等の木質材料は、建築用材料や道
具、生活用品等の原材料として古くから用いられてき
た。木質材料を原材料として使用する場合、その異方
性、不均質性、吸湿性、腐朽性、可燃性などの改質が要
求される場合が多く、その改質方法の一つとして木質材
料の化学改質がある。このような木質材料の持っている
吸湿性に伴う膨張および収縮を改善して寸法安定性を付
与するとともに、諸性質の低下を防止する手段として、
従来より、分子量２００ないし４０００のポリエチレン
グリコール（以下ＰＥＧという）による改質方法（「林
産工業における新しい加工利用技術」（日本木材学会
編）年発行 第４４頁）や、スチレン、メチルメタクリ
レート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート等のビニ
ル系モノマーによる改質方法（特開昭５８−３９４０３
号公報、特開昭５５−２５３２４号公報）、さらに、
１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸を用いた改質
木材の製造方法（特開平４−１６４６０２号公報）が開
示されている。
合板、集成材、繊維板等の木質材料は、建築用材料や道
具、生活用品等の原材料として古くから用いられてき
た。木質材料を原材料として使用する場合、その異方
性、不均質性、吸湿性、腐朽性、可燃性などの改質が要
求される場合が多く、その改質方法の一つとして木質材
料の化学改質がある。このような木質材料の持っている
吸湿性に伴う膨張および収縮を改善して寸法安定性を付
与するとともに、諸性質の低下を防止する手段として、
従来より、分子量２００ないし４０００のポリエチレン
グリコール（以下ＰＥＧという）による改質方法（「林
産工業における新しい加工利用技術」（日本木材学会
編）年発行 第４４頁）や、スチレン、メチルメタクリ
レート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート等のビニ
ル系モノマーによる改質方法（特開昭５８−３９４０３
号公報、特開昭５５−２５３２４号公報）、さらに、
１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸を用いた改質
木材の製造方法（特開平４−１６４６０２号公報）が開
示されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ＰＥＧ
による改質方法では、分子量２００〜１０００のＰＥＧ
は含浸率は高いが吸湿性が強すぎて適当でない。また分
子量が１０００を越えるＰＥＧは吸湿性が適当である
が、含浸率が低くて十分な寸法安定性がはかれず、その
うえ含浸させたＰＥＧが経時的にしみ出してしまうた
め、それを防止するためにイソシアネートやホルムアル
デヒドなどによる架橋や高分子化の二次加工が不可欠と
なる。さらに、ホルムアルデヒドで処理を行うと吸湿や
吸水に伴う寸法安定化ははかれるが、毒性が高いこと、
処理材が脆くなることなどの欠点がある。またスチレ
ン、メチルメタクリレートなどの疎水性ビニル系モノマ
ーによる改質方法は、寸法安定性が不十分で、経年変化
でクラックを生じたり、含浸処理により比重が増して木
質材料がプラスチック化したり、硬度が増しても衝撃強
度が低下するなどの欠点を有している。
による改質方法では、分子量２００〜１０００のＰＥＧ
は含浸率は高いが吸湿性が強すぎて適当でない。また分
子量が１０００を越えるＰＥＧは吸湿性が適当である
が、含浸率が低くて十分な寸法安定性がはかれず、その
うえ含浸させたＰＥＧが経時的にしみ出してしまうた
め、それを防止するためにイソシアネートやホルムアル
デヒドなどによる架橋や高分子化の二次加工が不可欠と
なる。さらに、ホルムアルデヒドで処理を行うと吸湿や
吸水に伴う寸法安定化ははかれるが、毒性が高いこと、
処理材が脆くなることなどの欠点がある。またスチレ
ン、メチルメタクリレートなどの疎水性ビニル系モノマ
ーによる改質方法は、寸法安定性が不十分で、経年変化
でクラックを生じたり、含浸処理により比重が増して木
質材料がプラスチック化したり、硬度が増しても衝撃強
度が低下するなどの欠点を有している。
【０００４】１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸
を用いた方法では、低温で処理を行うため改質剤の含浸
率が低くなり寸法安定性が悪い。さらにこの処理を高温
で行うと、ある程度の寸法安定性は得られるものの、処
理材が褐色となり使用できない。またこの改質剤は大変
高価であり、工業的には限られた用途しか使用できない
等の問題がある。本発明は、木質材料本来の特性を損な
わずに、寸法安定性に優れ、反り、狂い、割れ、着色等
が無く、切削加工後の毛羽立ちの少ない木質材料の改質
剤を得ることを目的とする。
を用いた方法では、低温で処理を行うため改質剤の含浸
率が低くなり寸法安定性が悪い。さらにこの処理を高温
で行うと、ある程度の寸法安定性は得られるものの、処
理材が褐色となり使用できない。またこの改質剤は大変
高価であり、工業的には限られた用途しか使用できない
等の問題がある。本発明は、木質材料本来の特性を損な
わずに、寸法安定性に優れ、反り、狂い、割れ、着色等
が無く、切削加工後の毛羽立ちの少ない木質材料の改質
剤を得ることを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、木質材料
の改質剤について鋭意研究した結果、特定の含硫黄カル
ボン酸化合物を木質材料に含浸せしめると、含浸性が高
く、木質材料が均一で高い寸法安定性を得ることがで
き、反り、狂い、割れ、着色等がなく、切削加工後の毛
羽立ちの少ない木質材料が得られることを見いだし、本
発明を完成させるに至った。
の改質剤について鋭意研究した結果、特定の含硫黄カル
ボン酸化合物を木質材料に含浸せしめると、含浸性が高
く、木質材料が均一で高い寸法安定性を得ることがで
き、反り、狂い、割れ、着色等がなく、切削加工後の毛
羽立ちの少ない木質材料が得られることを見いだし、本
発明を完成させるに至った。
【０００６】すなわち本発明は、次の式（1）で表され
る化合物を含有することを特徴とする木質材料の改質剤
である。
る化合物を含有することを特徴とする木質材料の改質剤
である。
【０００７】
【化６】
【０００８】（Ｒは炭素数１〜３０の炭化水素基または
次の式（２）〜（５）で表される基である。）
次の式（２）〜（５）で表される基である。）
【０００９】
【化７】
【００１０】
【化８】
【００１１】
【化９】
【００１２】
【化１０】
【００１３】
【発明の実施の形態】本発明で用いる式（１）で表され
る化合物のＲは、炭素数１〜３０の炭化水素基または式
（２）〜（５）で表される基であり、炭化水素基として
はメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチ
ル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル
基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル
基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル
基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基、
イコシル基、ヘニイコシル基、ドコシル基、トリアコン
チル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のアル
キル基；ベンジル基、フェネチル基、各種核置換ベンジ
ル基、各種核置換フェネチル基、α−メチルベンジル
基、クメニル基、ベンズヒドリル基等のアラルキル基；
フェニル基、ナフチル基等が挙げられ、１種または２種
以上組み合わせて使用することができる。式（１）で表
される化合物の製造方法については特に制限はなく、公
知の方法によって製造を行う。例えば、マレイン酸と対
応するチオールとの付加反応によって製造を行う。
る化合物のＲは、炭素数１〜３０の炭化水素基または式
（２）〜（５）で表される基であり、炭化水素基として
はメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチ
ル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル
基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル
基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル
基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基、
イコシル基、ヘニイコシル基、ドコシル基、トリアコン
チル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のアル
キル基；ベンジル基、フェネチル基、各種核置換ベンジ
ル基、各種核置換フェネチル基、α−メチルベンジル
基、クメニル基、ベンズヒドリル基等のアラルキル基；
フェニル基、ナフチル基等が挙げられ、１種または２種
以上組み合わせて使用することができる。式（１）で表
される化合物の製造方法については特に制限はなく、公
知の方法によって製造を行う。例えば、マレイン酸と対
応するチオールとの付加反応によって製造を行う。
【００１４】式（１）の化合物を木質材料に含浸する際
の濃度は、木質材料の種類、改質後の木質材料の加工方
法や用途等により適宜に設定されるが、通常は２〜９０
重量％、好ましくは５〜５０重量％の濃度の水溶液にし
て用いる。式（１）の化合物の濃度が２重量％未満の場
合、含浸率が低く寸法安定性が不十分であり、また９０
重量％を越える場合では水分が少ないため均一に含浸す
ることが困難であり均一な寸法安定性が得られない傾向
がある。なお、式（１）の化合物の水溶液にメタノー
ル、エタノール、アセトン、イソプロパノール、アセト
ン、メチルエチルケトンのような水溶性有機溶剤を、水
の代わりとして一部併用して使用してもよい。
の濃度は、木質材料の種類、改質後の木質材料の加工方
法や用途等により適宜に設定されるが、通常は２〜９０
重量％、好ましくは５〜５０重量％の濃度の水溶液にし
て用いる。式（１）の化合物の濃度が２重量％未満の場
合、含浸率が低く寸法安定性が不十分であり、また９０
重量％を越える場合では水分が少ないため均一に含浸す
ることが困難であり均一な寸法安定性が得られない傾向
がある。なお、式（１）の化合物の水溶液にメタノー
ル、エタノール、アセトン、イソプロパノール、アセト
ン、メチルエチルケトンのような水溶性有機溶剤を、水
の代わりとして一部併用して使用してもよい。
【００１５】本発明で処理される木質材料としては、原
木、合板、集成材、繊維板等が挙げられる。特に原木に
ついては国内外の樹種を広く利用できる。例えば国産材
として、ナラ、ミズナラ、ブナ、マカンバ、カバ、アカ
シデ、イタヤカエデ、タモ、セン、ケヤキ、ヒノキ、ス
ギ、ネムノキ、ハリギリ、キリ、マガシロ、マツ、キハ
ダ、クス、シオジ、ツガ、サクラ、ニレ、シナノキ等が
あげられ、また輸入材として、ダグラスフアー、トネ
リ、タウン、パラゴム、ローズウッド、シルバービー
チ、マコレ、カリン、セルテイス、コクロジョア、コク
タン、シタン、ニヤトー、アルダン、マコーダ、アナジ
エスト、マドツク、サペリ、アガチス、ソテツクス、ユ
ーラシアンチーク、モアビ、アイオス、オーク、シルキ
ーオーク、ブビンガ、スプルース、パドーク、ラジアタ
パイン、ウオールナット、ラワン等をあげられる。合板
としては、通常のラワン合板の他、シナ、カバ、その他
の樹種よりなる各種合板が挙げられる。集成材として
は、それを構成する樹種に特に制限はなく、各種樹種よ
りなる種々のものを利用できる。また繊維板としては、
種々の樹種を利用してなる硬質、軟質いずれの繊維板も
利用できる。
木、合板、集成材、繊維板等が挙げられる。特に原木に
ついては国内外の樹種を広く利用できる。例えば国産材
として、ナラ、ミズナラ、ブナ、マカンバ、カバ、アカ
シデ、イタヤカエデ、タモ、セン、ケヤキ、ヒノキ、ス
ギ、ネムノキ、ハリギリ、キリ、マガシロ、マツ、キハ
ダ、クス、シオジ、ツガ、サクラ、ニレ、シナノキ等が
あげられ、また輸入材として、ダグラスフアー、トネ
リ、タウン、パラゴム、ローズウッド、シルバービー
チ、マコレ、カリン、セルテイス、コクロジョア、コク
タン、シタン、ニヤトー、アルダン、マコーダ、アナジ
エスト、マドツク、サペリ、アガチス、ソテツクス、ユ
ーラシアンチーク、モアビ、アイオス、オーク、シルキ
ーオーク、ブビンガ、スプルース、パドーク、ラジアタ
パイン、ウオールナット、ラワン等をあげられる。合板
としては、通常のラワン合板の他、シナ、カバ、その他
の樹種よりなる各種合板が挙げられる。集成材として
は、それを構成する樹種に特に制限はなく、各種樹種よ
りなる種々のものを利用できる。また繊維板としては、
種々の樹種を利用してなる硬質、軟質いずれの繊維板も
利用できる。
【００１６】式（１）の化合物を木質材料に含浸させる
方法に特に制限がないが、塗布法、噴霧法、浸漬法、温
冷浴法、拡散法および注入法やこれらの方法を適宜組み
合わせて行うことができる。また、これらの方法は、常
圧下、減圧下または加圧下のいずれで行っても良い。加
圧下で含浸操作を行う場合には、圧力は約５．０×１０
6Ｐａ以下に調節するのがよい。比較的短時間で均一に
含浸させるには、加圧減圧含浸法が好ましい。すなわ
ち、試験片を改質剤中に浸漬した後、加減圧注入装置を
用いて、減圧下で一定時間維持し、続いて加圧下で維持
して含浸を行い、その後常圧で余分な改質剤を回収す
る。
方法に特に制限がないが、塗布法、噴霧法、浸漬法、温
冷浴法、拡散法および注入法やこれらの方法を適宜組み
合わせて行うことができる。また、これらの方法は、常
圧下、減圧下または加圧下のいずれで行っても良い。加
圧下で含浸操作を行う場合には、圧力は約５．０×１０
6Ｐａ以下に調節するのがよい。比較的短時間で均一に
含浸させるには、加圧減圧含浸法が好ましい。すなわ
ち、試験片を改質剤中に浸漬した後、加減圧注入装置を
用いて、減圧下で一定時間維持し、続いて加圧下で維持
して含浸を行い、その後常圧で余分な改質剤を回収す
る。
【００１７】含浸に要する時間は、含浸方法、改質剤の
濃度あるいは併用するその他の成分、被含浸材である木
質材料の性質等により異なるが、通常行われている加圧
減圧含浸方法では、多くの場合数十分ないし数日で含浸
することができる。
濃度あるいは併用するその他の成分、被含浸材である木
質材料の性質等により異なるが、通常行われている加圧
減圧含浸方法では、多くの場合数十分ないし数日で含浸
することができる。
【００１８】また木質材料に含浸させるに当たり、必要
に応じて防虫剤、殺虫剤、防菌防黴剤、防腐剤、香料、
消臭剤、防錆剤、難燃化剤、紫外線吸収剤等を併用する
こともできる。
に応じて防虫剤、殺虫剤、防菌防黴剤、防腐剤、香料、
消臭剤、防錆剤、難燃化剤、紫外線吸収剤等を併用する
こともできる。
【００１９】
【発明の効果】本発明の改質剤により処理した木質材料
は、均一で高い寸法安定性を示し、反り、狂い、割れ、
着色等がなく、切削加工後の毛羽立ちも少ないので、家
具、建材、楽器、厨房に使用される物品等の原材料とし
て利用できる。
は、均一で高い寸法安定性を示し、反り、狂い、割れ、
着色等がなく、切削加工後の毛羽立ちも少ないので、家
具、建材、楽器、厨房に使用される物品等の原材料とし
て利用できる。
【００２０】
【実施例】以下実施例および比較例により本発明を具体
的に説明する。 比較例１ 表１に示す改質剤８を用いて下記の手順で木質材料を改
質し、評価を行った。
的に説明する。 比較例１ 表１に示す改質剤８を用いて下記の手順で木質材料を改
質し、評価を行った。
【００２１】〔試験片の調整〕気乾状態のスギ辺材を、
２８ｍｍ（接線方向、Ｔ）×２８ｍｍ（放射方向、Ｒ）
×４ｍｍ（繊維方向、Ｌ）に切削加工して試験片とし
た。試験片を１０５℃の送風乾燥機中に２４時間静置
し、２５℃に戻した後、処理前の重量およびＴ、Ｒ、Ｌ
方向の寸法を測定した。
２８ｍｍ（接線方向、Ｔ）×２８ｍｍ（放射方向、Ｒ）
×４ｍｍ（繊維方向、Ｌ）に切削加工して試験片とし
た。試験片を１０５℃の送風乾燥機中に２４時間静置
し、２５℃に戻した後、処理前の重量およびＴ、Ｒ、Ｌ
方向の寸法を測定した。
【００２２】〔薬液の含浸〕試験片を改質剤中に浸漬し
た後、加減圧注入装置を用いて、約４．０×１０3Ｐａ
の減圧下で１時間、続いて、約１．０×１０6Ｐａの加
圧下で２時間維持した後、常圧下で一昼夜浸漬を続け
た。
た後、加減圧注入装置を用いて、約４．０×１０3Ｐａ
の減圧下で１時間、続いて、約１．０×１０6Ｐａの加
圧下で２時間維持した後、常圧下で一昼夜浸漬を続け
た。
【００２３】〔乾燥〕含浸した試験片を送風乾燥機を用
いて、５０℃で２４時間予備乾燥した後、７０℃で８時
間、さらに１２０℃で２時間乾燥した。２５℃に戻した
後、処理後の重量およびＴ、Ｒ、Ｌ方向の寸法を測定し
た。
いて、５０℃で２４時間予備乾燥した後、７０℃で８時
間、さらに１２０℃で２時間乾燥した。２５℃に戻した
後、処理後の重量およびＴ、Ｒ、Ｌ方向の寸法を測定し
た。
【００２４】〔寸法安定性の評価〕処理に伴うバルキン
グ率（Ｂ)および重量増加率（ＷＩ)は、処理前後の試験
片の木口面積（Ｔ×Ｒ面の面積）および重量より算出し
た。また、抗膨潤能（ＡＳＥ)は、２０℃、９２％R.H.下
で平衡に達した無処理および改質剤処理試験片の木口面
の膨潤率から算出した。結果を表２に示す。なお算出式
は以下の通りである。
グ率（Ｂ)および重量増加率（ＷＩ)は、処理前後の試験
片の木口面積（Ｔ×Ｒ面の面積）および重量より算出し
た。また、抗膨潤能（ＡＳＥ)は、２０℃、９２％R.H.下
で平衡に達した無処理および改質剤処理試験片の木口面
の膨潤率から算出した。結果を表２に示す。なお算出式
は以下の通りである。
【００２５】 Ｂ （％）＝（Ｓ1−Ｓ0）／Ｓ0×１００ ＷＩ（％）＝（Ｗ1−Ｗ0）／Ｗ0×１００ ＡＳＥ（％）＝（Ｓu−Ｓt）／Ｓu×１００ Ｓ0：処理前の試験片の木口面積 Ｓ1：処理後の試験片の木口面積 Ｗ0：処理前の試験片の重量 Ｗ1：処理後の試験片の重量 Ｓu：無処理試験片の２０℃、９２%R.H.での木口面の膨
潤率（比較例１の膨潤率：１２．６３） Ｓt：処理試験片の２０℃、９２％R.H.での木口面の膨
潤率
潤率（比較例１の膨潤率：１２．６３） Ｓt：処理試験片の２０℃、９２％R.H.での木口面の膨
潤率
【００２６】〔割れの評価〕改質剤処理前後の試験片を
目視で観察し、下記の基準で評価を行った。結果を表２
に示す。 ○：外観上問題のない試験片 ×：割れまたはひびのある試験片
目視で観察し、下記の基準で評価を行った。結果を表２
に示す。 ○：外観上問題のない試験片 ×：割れまたはひびのある試験片
【００２７】〔着色の評価〕改質剤処理前後の試験片を
目視で観察し、下記の基準で評価を行った。結果を表２
に示す。 ○：処理前後でほとんど差のない試験片 ×：着色した試験片
目視で観察し、下記の基準で評価を行った。結果を表２
に示す。 ○：処理前後でほとんど差のない試験片 ×：着色した試験片
【００２８】〔毛羽立ちの評価〕改質剤処理後、試験片
をのこぎりで２等分しその切断面の毛羽立ちを目視で観
察し、下記の基準で評価を行った。結果を表２に示す。 ○：毛羽立ちのほとんど無い試験片 ×：毛羽立ちの激しい試験片
をのこぎりで２等分しその切断面の毛羽立ちを目視で観
察し、下記の基準で評価を行った。結果を表２に示す。 ○：毛羽立ちのほとんど無い試験片 ×：毛羽立ちの激しい試験片
【００２９】
【表１】
【００３０】
【表２】
【００３１】実施例１〜７および比較例２〜５ 比較例１と同様に表１および表２に示す改質剤を用い
て、評価を行った。結果を表２に示す。
て、評価を行った。結果を表２に示す。
【００３２】表２の結果から、本発明の改質剤は木質材
料への含浸率が高く、さらに均一に含浸されたことによ
り木材の各部分とも高い寸法安定性を示しており、反
り、狂い、割れ、着色等がなく、切削加工後の毛羽立ち
の少ない木質材料が得られた。比較例１および２の改質
剤で処理した木質材料は、膨潤率が高く、割れおよび切
削加工後の毛羽立ちの目立つものであった。比較例３の
改質剤で処理した木質材料は、割れおよび切削加工後の
毛羽立ちは良好であるが寸法安定性は不十分であった。
比較例４および５の改質剤で処理した木質材料は、寸法
安定性が乏しいばかりでなく、割れおよび切削加工後の
毛羽立ちも目立つものであった。
料への含浸率が高く、さらに均一に含浸されたことによ
り木材の各部分とも高い寸法安定性を示しており、反
り、狂い、割れ、着色等がなく、切削加工後の毛羽立ち
の少ない木質材料が得られた。比較例１および２の改質
剤で処理した木質材料は、膨潤率が高く、割れおよび切
削加工後の毛羽立ちの目立つものであった。比較例３の
改質剤で処理した木質材料は、割れおよび切削加工後の
毛羽立ちは良好であるが寸法安定性は不十分であった。
比較例４および５の改質剤で処理した木質材料は、寸法
安定性が乏しいばかりでなく、割れおよび切削加工後の
毛羽立ちも目立つものであった。
Claims (1)
- 【請求項１】次の式（1）で表される化合物を含有する
ことを特徴とする木質材料の改質剤。 【化１】 （Ｒは炭素数１〜３０の炭化水素基または次の式（２）
〜（５）で表される基である。） 【化２】 【化３】 【化４】 【化５】
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12002897A JPH10309706A (ja) | 1997-05-12 | 1997-05-12 | 木質材料の改質剤 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12002897A JPH10309706A (ja) | 1997-05-12 | 1997-05-12 | 木質材料の改質剤 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10309706A true JPH10309706A (ja) | 1998-11-24 |
Family
ID=14776129
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP12002897A Pending JPH10309706A (ja) | 1997-05-12 | 1997-05-12 | 木質材料の改質剤 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10309706A (ja) |
-
1997
- 1997-05-12 JP JP12002897A patent/JPH10309706A/ja active Pending
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