JPH10327803A - プロポリス組成物 - Google Patents
プロポリス組成物Info
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- JPH10327803A JPH10327803A JP9155844A JP15584497A JPH10327803A JP H10327803 A JPH10327803 A JP H10327803A JP 9155844 A JP9155844 A JP 9155844A JP 15584497 A JP15584497 A JP 15584497A JP H10327803 A JPH10327803 A JP H10327803A
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Abstract
提供すること。 【解決手段】 プロポリス抽出物、油脂、リゾリン脂質
含量が90重量%以上のリゾレシチンの組成物に酵素を
反応させてなるプロポリス組成物。
Description
関する。さらに詳しくは高濃度で安定なプロポリス組成
物に関する。
樹脂状物質で、その主成分は、フラボノイド類、各種有
機酸やそのエステル類、ミネラル類、ビタミン類等であ
る。プロポリスは抗菌作用、抗酸化作用、制癌作用等が
あることが知られており、健康食品として有用である。
プロポリスはそのまま食することはまれであり、ごみ等
の異物も多く含まれることもあるので、食用とするには
まず溶液あるいは分散液等の液状とする必要がある。
分が、水不溶性の物質であるため、通常は食品に使用で
きる溶剤、主としてエタノ−ルの抽出液として用いられ
る。また、最近においてはプロポリスの水溶性物質も有
用物質として評価されており、今日では溶剤として50
%程度のエタノ−ルを用いることもある。ところがこの
プロポリスのエタノ−ル抽出液は、通常水や果汁等で希
釈して飲用されるが、プロポリス特有のにおいがあり、
またエタノ−ルの揮発臭が苦手な人も多いため、このよ
うな状態で飲用するにはなお問題がある。
抽出液を濃縮し、カプセルにして飲用する方法がある。
そのためにはプロポリス抽出液中の水や、エタノ−ル等
の溶媒を殆ど除去しなければならない。すなわち、プロ
ポリス抽出液の濃縮工程が必要不可欠である。
粘度の増大で、これが回収等の作業性を著しく低下させ
る。この解決法として乳化剤およびデキストリン等の添
加物を大量に添加して乾燥させる方法があるが、この乾
燥物はプロポリス本来の成分よりも添加物の構成割合が
多く、健康食品としては必ずしも適さない。また、プロ
ポリス抽出液に小麦胚芽油等の油脂をあらかじめ添加し
て後、濃縮することで上記溶媒等を除去して且つ濃縮物
をスム−ズに回収する方法が知られている。しかしこの
方法を用いると出来た濃縮液はその物性が不安定で油脂
等の分離が発生する。そのため、濃縮後にミツロウ等の
ガムベ−ス剤の添加が必要になるが、これは健康食品用
の添加物としては必ずしも適さない。
リス抽出液を濃縮後にエタノ−ルや水分が少なく、さら
に油脂等の分離が起こらない安定した組成の高濃度のプ
ロポリス組成物を提供することである。本発明の他の目
的は健康食品として適したプロポリス組成物を提供する
ことである。
関して鋭意検討の結果、油脂および特定の組成のリゾレ
シチンをプロポリス抽出液に添加混合した組成物に酵素
を反応させ、濃縮することによってカプセル充填に適し
た良好な組成物を得ることができることを見出し、本発
明を完成させた。すなわち、本発明はプロポリス抽出
物、油脂、リゾリン脂質含量が90重量%以上のリゾレ
シチンの組成物に酵素を反応させてなるプロポリス組成
物である。
本発明のプロポリス抽出物は、原料となる粗プロポリス
の塊、粒、粉末等から溶媒で抽出した成分である。溶媒
としてはプロポリスを溶解するものであれば全て用いる
ことができる。通常は有機溶媒であり、メチルアルコ−
ル、エチルアルコ−ル、イソプロピルアルコ−ル、ブチ
ルアルコ−ル等の一価アルコ−ル類、エチルエ−テル、
メチルエ−テル、ジオキサン、テトラヒドロフラン等の
エ−テル類、ギ酸エチル、酢酸エチル等のエステル類、
アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサン等のケ
トン類、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化
水素、グリセリン、エチレングリコ−ル、ジエチレング
リコ−ル、プロピレングリコ−ル、ジプロピレングリコ
−ル等の多価アルコ−ル類、これら多価アルコ−ルのエ
チレンオキサイド、プロピレンオキサイド等のアルキレ
ンオキサイド付加物等が挙げられる。これらの溶媒を最
終製品から除かないで用いる場合は食品添加物として許
容されているものであることが必要であり、この点でエ
チルアルコ−ルが好ましい。食品添加物として認められ
ないものであるときは、最終製品を得るまでの工程で蒸
留等の手段によりこれらの溶媒を除去する必要がある。
であるレシチン脂肪酸の1個を加水分解したものの総称
である。通常は酵素により加水分解を行う。酵素として
はホスフォリパ−ゼA1が用いられる。このときのレシ
チンからリゾレシチンへの反応率がリゾ化率であり、リ
ゾリン脂質の含有率として表され、種々の含有率のもの
が製品として販売されている。本発明においてはリゾリ
ン脂質の含有率が90重量%以上のものを用いることが
必要である。リゾリン脂質の含有率が90重量%未満で
は水に対する溶解性が劣り、製品中に不溶成分が発生す
る。
に含まれる。本発明においてリゾレシチンの原料として
用いられるものはいずれでもよいが、原料としての入手
のしやすさや食したときの風味等の点から通常は大豆レ
シチンが用いられる。
ァジルコリン、リゾホスファジルエタノ−ルアミン、リ
ゾホスファジルイノシト−ル、リゾホスファジル酸等が
含まれる。この中で、リゾホスファジルコリンの含量が
少ないときはリゾレシチンがエタノ−ルに溶けにくくな
り、その結果プロポリス抽出物の溶媒が50%以上のの
エタノ−ルの場合、不溶成分が発生する。従って、溶媒
にエタノ−ルが含まれるときはリゾホスファジルコリン
の含量の多いリゾレシチンを用いるのが良い。このとき
好ましいリゾホスファジルコリン含量は55重量%以上
であり、さらに好ましくは65重量%以上である。
きる範囲であれば特に制限はないが、通常はプロポリス
抽出物の乾燥重量100部当たり20〜80重量部であ
る。20部未満では濃縮液にしたとき油脂の分離が起こ
り酵素との反応が鈍くなり、80部を越えると効果に頭
打ちが見られる。
セリンエステルの総称である。広く動植物界に存在し常
温で固体または液状を呈する。油脂は食品添加物として
許容されているものであれば何でも良いが、プロポリス
濃縮物の粘度低減が目的なので、常温において液体で粘
性の低いものが好ましい。例えば小麦胚芽油、大豆油、
サフラワ−油、オリ−ブ油等が挙げられる。油脂の量に
ついても本発明の目的を達成できる範囲であれば特に制
限はないが、通常はプロポリス抽出物の乾燥重量100
部あたり20〜150重量部である。20部未満では濃
縮液にしたときその粘性が高く、150部を越えると効
果に頭打ちが見られる。
すべての化学反応に、触媒として働く蛋白質のことをい
い、主に蛋白質分解を促進するプロテア−ゼ、脂質を分
解するリパ−ゼ、デンプンを分解するアミラ−ゼ等が知
られていて、広く動植物界に存在する。本発明では主に
リパ−ゼを用いるが、補助的にプロテア−ゼを併用して
も良い。このリパ−ゼの存在は古くから知られており、
現在では、微生物により大量生産されるようになり、比
較的安価に入手でき、食品加工分野にも利用されてい
る。リパ−ゼは水と油脂の界面でその作用が最も強く発
揮する性質があり、通常、基質である脂質を乳化状態に
しないとうまく作用しない。製品形態は粉末状のものが
一般的であるが、液状のものもあり、本発明ではいずれ
も使用できる。
きる範囲であれば特に制限はないが、その酵素の持つ活
性を参考に添加する。活性の測定は一定条件下で、オリ
−ブ油にリパ−ゼを作用させ、1分間に1マイクロモル
の脂肪酸を遊離する酵素量を10単位として計算する。
通常はプロポリス抽出物の乾燥重量100gあたり酵素
活性3,000〜1,500,000単位である。3,
000単位未満では濃縮液にしたときその反応が低く、
1,500,000単位を越えると効果に頭打ちが見ら
れる。
は代表的には以下のとおりである。まず、原料である粗
プロポリスの塊、粒、粉末等から溶媒で可溶成分を抽出
する。抽出の効率をあげるために粗プロポリスはできる
だけ細かく粉砕したもののほうがよい。抽出温度に特に
制限はないが、通常は室温から約100℃である。抽出
は溶媒の沸点以上で行ってもよく、この場合は加圧抽出
となる。抽出液はろ過等により不溶物と分離する。プロ
ポリス抽出液中のプロポリス成分の濃度に特に制限はな
いが、粘性等の点から通常は1〜40重量%であり、好
ましくは10〜20重量%である。
定量のリゾレシチンおよび油脂を添加し混合する。リゾ
レシチンは製品形態としてペ−スト状のもの、粉末状の
もの等があるが、いずれの形態でも用いることができ
る。さらに必要に応じてDHAやEPA等の魚油を添加
してもよい。その後、酵素を添加し充分に反応を行った
後、酵素を失活させる。反応条件は使用する酵素の至適
温度、pH、時間に応じて適宜設定すれば良い。また、
この酵素反応の前にその反応を阻害させると思われる物
質はあらかじめ取り除く。たとえば、プロポリスの抽出
溶媒としてエタノ−ルを使用した場合、あらかじめエタ
ノ−ルを蒸留等で除去し、代わりに精製水を添加する。
反応後の酵素の失活についてもその酵素に合せて温度、
pH、時間等の条件を定めればよい。
在工業的に用いられている濃縮装置を使用して行うこと
ができる。例えば、プレ−ト式濃縮機、薄膜降下式濃縮
機、遠心分離型濃縮機、凍結濃縮機、減圧濃縮機等があ
る。さらに、実験用エバポレ−タ等を使用して濃縮して
もよい。この濃縮過程を経てできたプロポリス組成物の
プロポリス抽出物含量は通常30〜80重量%で流動性
が良く、さらに油脂分が分離することもなく安定した組
成を保っている。
濃縮されているので、そのままカプセル化して健康食品
として飲用することができる。もちろん、そのまま、あ
るいは水や果汁等で希釈して飲用しても差し支えない。
さらに目的に応じて本発明の目的を損なわない限り他の
添加物を含有して差し支えない。これらの物として例え
ばベ−タカロチン、ビタミンC、カルシウム等の各種栄
養素が挙げられる。
リン脂質含量が90重量%のリゾレシチンおよび油脂を
添加・混合の後、酵素反応を行い、さらに濃縮を行うこ
とにより流動性が良く、さらに油脂分が分離することも
なく安定した組成物を得ることができる。この組成物
は、エタノ−ル等の溶媒含有量が低いか、または含有し
ないものとなる。
ての作用、油脂の安定化作用、またはそれらの相互作用
が発現される。すなわち、プロポリスの有効成分を変質
させることなく乳化が行われるため、酵素が水と油の界
面で充分に作用してプロポリスのヤニ成分を低粘度化さ
せる。そのため、濃縮中も分離をおこさず濃縮が円滑に
行われる。このリゾレシチンは他の界面活性剤的作用を
有するものに比較してもプロポリス組成物の安定性は大
きく、必ずしも上記のように一義的に説明がつくもので
はないが、いずれにしろそのプロポリス組成物の安定性
は驚くべきものである。
はこれらの実施例によって限定されるものではない。
用エタノ−ル(95%)2lおよび精製水1lを添加
し、室温で時々撹拌をおこないながら3ヶ月間放置した
後、No.5濾紙で濾過してプロポリス抽出液2.7l
を得た。このプロポリス抽出液に大豆リゾレシチンSL
P−LPC70(リゾホスファジルコリン70%、リゾ
化率90%、ツル−レシチン工業株式会社製)を200
g添加し、更に、小麦胚芽油(サミット精油株式会社
製)200g添加し、マグネチックスタ−ラ−で撹拌し
プロポリス混合液を得た。このプロポリス混合液に精製
水2lを添加混合した後、ロ−タリ−エバポレ−タ−で
減圧濃縮しエタノ−ル分を除去し、プロポリス組成物
2.9lを得た。
(起源:Candida Regosa、活性:30,000
単位/g以上、天野製薬(株)製)5gを加え、マグネ
チックスタ−ラ−で撹拌しながら、45℃・48時間反
応させた後、85℃・10分の条件で酵素を失活させ
た。これをロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧濃縮し、プ
ロポリス濃縮物900gを得た。この濃縮物中の濃縮物
中のプロポリス成分は500gで、水分およびエタノ−
ル分は1.0%以下であった。このプロポリス濃縮物は
流動性も良好で、油脂の分離も認められず、安定した物
性を有する。
タノ−ル(95%)2lおよび精製水1lを添加し、室
温で時々撹拌をおこないながら3ヶ月間放置した後、N
o.5濾紙で濾過してプロポリス抽出液3.0lを得
た。このプロポリス抽出液に大豆リゾレシチンSLP−
LPC70を200g添加し、更に、小麦胚芽油200
g添加し、マグネチックスタ−ラ−で撹拌しプロポリス
混合液を得た。このプロポリス混合液に精製水2lを添
加混合した後、ロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧濃縮し
エタノ−ル分を除去し、プロポリス組成物2.9lを得
た。
gをくわえ、マグネチックスタ−ラ−で撹拌しながら、
45℃・48時間反応させた後、85℃・10分の条件
で酵素を失活させた。これをロ−タリ−エバポレ−タ−
で減圧濃縮し、プロポリス濃縮物900gを得た。この
プロポリス混合液をロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧濃
縮し、プロポリス濃縮物1.0Kgを得た。この濃縮物
中のプロポリス成分は600gで、水分およびエタノ−
ル分は1.0%以下であった。このプロポリス濃縮物は
流動性も良好で、油脂の分離も認められず、安定した物
性を有する。
用エタノ−ル(95%)2lおよび精製水1lを添加
し、室温で時々撹拌をおこないながら3ヶ月間放置した
後、No.5濾紙で濾過してプロポリス抽出液2.7l
を得た。このプロポリス抽出液に大豆リゾレシチンSL
P−LPC70を200g添加し、更に、小麦胚芽油2
00g添加し、マグネチックスタ−ラ−で撹拌しプロポ
リス混合液を得た。このプロポリス混合液に精製水2l
を添加混合した後、ロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧濃
縮しエタノ−ル分を除去し、プロポリス組成物2.9l
を得た。
源:Rhizopus sp.、活性:150,000単位/
g以上、天野製薬(株)製)1gを加え、マグネチック
スタ−ラ−で撹拌しながら、40℃・48時間反応させ
た後、85℃・10分の条件で酵素を失活させた。これ
をロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧濃縮し、プロポリス
濃縮物900gを得た。この濃縮物中の濃縮物中のプロ
ポリス成分は500gで、水分およびエタノ−ル分は
1.0%以下であった。このプロポリス濃縮物は流動性
も良好で、油脂の分離も認められず、安定した物性を有
する。
タノ−ル(95%)2lおよび精製水1lを添加し、室
温で時々撹拌をおこないながら3ヶ月間放置した後、N
o.5濾紙で濾過してプロポリス抽出液3.0lを得
た。このプロポリス抽出液に大豆リゾレシチンSLP−
LPC70を200g添加し、更に、小麦胚芽油200
g添加し、マグネチックスタ−ラ−で撹拌しプロポリス
混合液を得た。このプロポリス混合液に精製水2lを添
加混合した後、ロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧濃縮し
エタノ−ル分を除去し、プロポリス組成物3.0lを得
た。
を加え、マグネチックスタ−ラ−で撹拌しながら、40
℃・48時間反応させた後、85℃・10分の条件で酵
素を失活させた。これをロ−タリ−エバポレ−タ−で減
圧濃縮し、プロポリス濃縮物1.0Kgを得た。この濃
縮物中の濃縮物中のプロポリス成分は600gで、水分
およびエタノ−ル分は1.0%以下であった。このプロ
ポリス濃縮物は流動性も良好で、油脂の分離も認められ
ず、安定した物性を有する。
ロポリス抽出液2.7lに大豆レシチンSLP−PC7
0(ホスファジルコリン70%−リゾ化率0%、ツル−
レシチン工業株式会社製)200g添加し、更に、小麦
胚芽油(サミット精油株式会社製)200g添加し、マ
グネチックスタ−ラ−で撹拌したところ、不溶成分が液
中に認められた。このプロポリス混合液に精製水2lを
添加混合した後、ロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧濃縮
しエタノ−ル分を除去し、プロポリス組成物2.9lを
得た。この組成物に脂肪分解酵素リパ−ゼAY5gをく
わえ、マグネチックスタ−ラ−で撹拌しながら、45℃
・48時間反応させた後、85℃・10分の条件で酵素
を失活させた。これをロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧
濃縮し、プロポリス濃縮物850gを得た。この濃縮物
中のプロポリス成分は450gで、水分およびエタノ−
ル分は1.0%以下であった。このプロポリス濃縮物は
油脂の分離が認められた。
ロポリス抽出液2.7lに大豆レシチンSLP−ホワイ
トリゾ(リゾホスファジルコリン20%、ツル−レシチ
ン工業株式会社製)200g添加し、更に、小麦胚芽油
200g添加し、マグネチックスタ−ラ−で撹拌したと
ころ、不溶成分が液中に認められた。これをNo.5濾
紙で濾過してプロポリス混合液を得た。このプロポリス
混合液に精製水2lを添加混合した後、ロ−タリ−エバ
ポレ−タ−で減圧濃縮しエタノ−ル分を除去し、プロポ
リス組成物2.9lを得た。この組成物に脂肪分解酵素
リパ−ゼAY5gをくわえ、マグネチックスタ−ラ−で
撹拌しながら、45℃・48時間反応させた後、85℃
・10分の条件で酵素を失活させた。これをロ−タリ−
エバポレ−タ−で減圧濃縮し、プロポリス濃縮物800
gを得た。この濃縮物中のプロポリス成分は400g
で、水分およびエタノ−ル分は1.0%以下であった。
このプロポリス濃縮物は油脂の分離がやや認められた。
ロポリス抽出液2.7lにキラヤサポニン キラヤニン
C−100(キラヤ抽出物25%、丸善化成株式会社
製)200ml添加し、更に、小麦胚芽油200g添加
し、マグネチックスタ−ラ−で撹拌したところ、液が白
濁した。これをNo.5濾紙で濾過してプロポリス混合
液を得た。このプロポリス混合液に精製水2lを添加混
合した後、ロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧濃縮しエタ
ノ−ル分を除去し、プロポリス組成物2.9lを得た。
この組成物に脂肪分解酵素リパ−ゼAY5gをくわえ、
マグネチックスタ−ラ−で撹拌しながら、45℃・48
時間反応させた後、85℃・10分の条件で酵素を失活
させた。これをロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧濃縮
し、プロポリス濃縮物800gを得た。この濃縮物中の
プロポリス成分は400gで、水分およびエタノ−ル分
は1.0%以下であった。このプロポリス濃縮物は油脂
の分離が認められた。
ロポリス抽出液2.7lに小麦胚芽油200g添加し、
マグネチックスタ−ラ−で撹拌したところ、液中に油滴
が分散した。このプロポリス混合液に精製水2lを添加
混合した後、ロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧濃縮しエ
タノ−ル分を除去したところ、油脂(ヤニ)成分が液中
に分離したプロポリス組成物2.9lを得た。この組成
物に脂肪分解酵素リパ−ゼAY5gを加え、マグネチッ
クスタ−ラ−で撹拌しながら、45℃・48時間反応さ
せた後、85℃・10分の条件で酵素を失活させた。こ
れをロ−タリ−エバポレ−タ−で減圧濃縮し、プロポリ
ス濃縮物700gを得た。この濃縮物中のプロポリス成
分は500gで、水分およびエタノ−ル分は1.0%以
下であった。このプロポリス濃縮物は油脂(ヤニ)の分
離が甚だしく認められた。
ロポリス抽出液2.7lをロ−タリ−エバポレ−タ−で
減圧濃縮し、プロポリス濃縮物500gを得た。このプ
ロポリス濃縮物は油脂の分離は認められないが、粘性が
極めて高く、エバポレ−タ−からの回収が不可能だっ
た。以上の結果を表1にまとめて示した。
明の効果は明らかである。即ち、リゾ化していないレシ
チンを用いた比較例1、キラヤサポニンを用いた比較例
2では濃縮後に油脂の分離が認められる。油脂のみ添加
した比較例3は最初から油滴の分散し不均一で酵素が殆
ど作用せず、そのため油脂の分離が認められ、油脂、レ
シチンともに添加しない比較例4は濃縮物の粘度が著し
く高かった。また、リゾホスファジルコリン含量の少な
いリゾレシチンを用いた参考例1は酵素作用が弱く、そ
の結果、油脂の分離がやや認められる。これに対して、
リゾ化率が90%以上(即ちリゾリン脂質が90%以
上)でそのうちリゾホスファジルコリン含量が55%以
上の実施例1、2、3、4においては流動性も良好な、
油脂の分離も認められない、安定した物性を有する。
Claims (4)
- 【請求項1】 プロポリス抽出物、油脂およびリゾリン
脂質含量が90重量%以上のリゾレシチンの組成物に酵
素を反応させてなるプロポリス組成物。 - 【請求項2】 リゾレシチンが、そのリゾリン脂質のう
ちリゾフォスファジルコリン含量が55重量%以上であ
ることを特徴とする請求項1記載のプロポリス組成物。 - 【請求項3】 酵素がリパ−ゼである請求項1または2
の組成物。 - 【請求項4】 プロポリス抽出物に油脂およびリゾリン
脂質含量が90%以上のリゾレシチンを添加混合した組
成物に、酵素を反応させ、これを濃縮することを特徴と
するプロポリス組成物の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15584497A JP4202444B2 (ja) | 1997-05-29 | 1997-05-29 | プロポリス組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15584497A JP4202444B2 (ja) | 1997-05-29 | 1997-05-29 | プロポリス組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10327803A true JPH10327803A (ja) | 1998-12-15 |
| JP4202444B2 JP4202444B2 (ja) | 2008-12-24 |
Family
ID=15614740
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15584497A Expired - Lifetime JP4202444B2 (ja) | 1997-05-29 | 1997-05-29 | プロポリス組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4202444B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2014054704A1 (ja) | 2012-10-02 | 2014-04-10 | 高砂香料工業株式会社 | チキンフレーバー組成物及びチキン風味増強剤 |
| JP5643912B1 (ja) * | 2014-05-12 | 2014-12-17 | 株式会社えがお | プロポリス抽出物及びその製造方法、カプセル、並びに抗酸化剤 |
| JP5723053B1 (ja) * | 2014-12-09 | 2015-05-27 | 株式会社えがお | プロポリス抽出物及びその製造方法、カプセル、並びに抗酸化剤 |
-
1997
- 1997-05-29 JP JP15584497A patent/JP4202444B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2014054704A1 (ja) | 2012-10-02 | 2014-04-10 | 高砂香料工業株式会社 | チキンフレーバー組成物及びチキン風味増強剤 |
| JP5643912B1 (ja) * | 2014-05-12 | 2014-12-17 | 株式会社えがお | プロポリス抽出物及びその製造方法、カプセル、並びに抗酸化剤 |
| JP5723053B1 (ja) * | 2014-12-09 | 2015-05-27 | 株式会社えがお | プロポリス抽出物及びその製造方法、カプセル、並びに抗酸化剤 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP4202444B2 (ja) | 2008-12-24 |
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