JPH1034742A - 液晶ポリマーフィルム及びその積層体 - Google Patents
液晶ポリマーフィルム及びその積層体Info
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- JPH1034742A JPH1034742A JP20921196A JP20921196A JPH1034742A JP H1034742 A JPH1034742 A JP H1034742A JP 20921196 A JP20921196 A JP 20921196A JP 20921196 A JP20921196 A JP 20921196A JP H1034742 A JPH1034742 A JP H1034742A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 サーモトロピック液晶ポリマー又はそのポリ
マーアロイからなる液晶ポリマーフィルムにおいて、平
面方向における物性の異方向が解消されるとともに、線
膨張係数及び熱収縮率が小さく、かつ引張り弾性率の大
きい液晶ポリマーフィルム及びその積層体を提供する。 【解決手段】 サーモトロピック液晶ポリマー又はその
ポリマーアロイからなる液晶ポリマー分子が平面方向に
ランダムに配向した等方向性の液晶ポリマーフィルムで
あって、該フィルムの任意の平面方向における線膨張係
数が２０ｐｐｍ／℃以下、熱収縮率が０．０５％以下及
び引張り弾性率が６００ｋｇ／ｍｍ2以上であり、１つ
の平面方向の線膨張係数Ａと他の平面方向の線膨張係数
Ｂとの比Ａ／Ｂが０．３〜３の範囲にあることを特徴と
する液晶ポリマーフィルム。
マーアロイからなる液晶ポリマーフィルムにおいて、平
面方向における物性の異方向が解消されるとともに、線
膨張係数及び熱収縮率が小さく、かつ引張り弾性率の大
きい液晶ポリマーフィルム及びその積層体を提供する。 【解決手段】 サーモトロピック液晶ポリマー又はその
ポリマーアロイからなる液晶ポリマー分子が平面方向に
ランダムに配向した等方向性の液晶ポリマーフィルムで
あって、該フィルムの任意の平面方向における線膨張係
数が２０ｐｐｍ／℃以下、熱収縮率が０．０５％以下及
び引張り弾性率が６００ｋｇ／ｍｍ2以上であり、１つ
の平面方向の線膨張係数Ａと他の平面方向の線膨張係数
Ｂとの比Ａ／Ｂが０．３〜３の範囲にあることを特徴と
する液晶ポリマーフィルム。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、平面物性の異方向
性が大幅に解消された平面物性の等方向性にすぐれた液
晶ポリマーフィルム及びその積層体に関するものであ
る。
性が大幅に解消された平面物性の等方向性にすぐれた液
晶ポリマーフィルム及びその積層体に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】サーモトロピック液晶ポリマー（以下、
単にＬＣＰとも言う）は、溶融状態で液晶性を示すポリ
マーであり、高強度、高耐熱性、低熱線膨張率、高絶縁
性、低吸湿、高ガスバリアー性等の優れた性質を持って
おり、すでに射出成形部品や繊維等として実用化されて
いる。また、ＬＣＰフィルムも電子材料分野や包装分野
等にその用途が期待されている。ところが、ＬＣＰフィ
ルムは加工するためにダイから溶融押出しすると、その
分子が押し出した方向に著しく配向し、得られたフィル
ムは長尺方向（ＭＤ）に裂け目が入ってしまうか、裂け
目がなくてもフィルムの長尺方向（ＬＣＰの配向方向）
（ＭＤ）と幅方向（ＬＣＰの配向方向に対して垂直方
向）（ＴＤ）における引張り強度、引張り伸度、引張り
弾性率、線膨張率等の物性の異方向性が大きいという問
題があった。
単にＬＣＰとも言う）は、溶融状態で液晶性を示すポリ
マーであり、高強度、高耐熱性、低熱線膨張率、高絶縁
性、低吸湿、高ガスバリアー性等の優れた性質を持って
おり、すでに射出成形部品や繊維等として実用化されて
いる。また、ＬＣＰフィルムも電子材料分野や包装分野
等にその用途が期待されている。ところが、ＬＣＰフィ
ルムは加工するためにダイから溶融押出しすると、その
分子が押し出した方向に著しく配向し、得られたフィル
ムは長尺方向（ＭＤ）に裂け目が入ってしまうか、裂け
目がなくてもフィルムの長尺方向（ＬＣＰの配向方向）
（ＭＤ）と幅方向（ＬＣＰの配向方向に対して垂直方
向）（ＴＤ）における引張り強度、引張り伸度、引張り
弾性率、線膨張率等の物性の異方向性が大きいという問
題があった。
【０００３】このためＬＣＰフィルムのＭＤ／ＴＤにお
ける異方向性を緩和する技術が提案されており、例え
ば、ＭＤ／ＴＤにおける異方向性を緩和する技術とし
て、インフレーション法によるもの（特告平０１−３４
１３４号公報、特開平０３−１５２１３１号公報、特開
平０５−４３６６４号公報）、回転ダイを使ったインフ
レーション法によるもの（特開昭６３−１９９６２２号
公報、特開平０１−１３０９３０号公報、特開平０２−
８９６１６号公報、特表平０４−５０６７７９号公報）
などが提案されている。しかし、これらの方法によって
得られたＬＣＰフィルムは、ＭＤ／ＴＤにおける物性バ
ランスの問題は基本的に解決されるものの、液晶高分子
に固有の表面荒れ（表面平滑性の悪さ、厚みむら、筋
等）の問題が残り。未だ満足する物性を持ったＬＣＰフ
ィルムは得られていない。特開平７−３２３５０６号公
報によれば、ＬＣＰフィルムの両面に合成樹脂フィルム
をラミネートした後、液晶ポリマーが溶融する温度で延
伸するＬＣＰフィルムの製造方法が提案されている。こ
れによれば、液晶ポリマー分子が平面方向にランダムに
配向した均方向性のフィルムが得られる。しかし、本発
明者の実験によれば、この方法によって得られたＬＣＰ
フィルムの平面方向の物性は、線膨張係数が２０ｐｐｍ
／℃よりも高く、熱収縮率が０．０５％よりも高く、ま
た、引張り弾性率が６００ｋｇ／ｍｍ2よりも低く、液
晶ポリマーが本来持つ低線膨張率、低熱収縮率、高引張
り弾性率等の物性を十分にひきだしているとはいえな
い。
ける異方向性を緩和する技術が提案されており、例え
ば、ＭＤ／ＴＤにおける異方向性を緩和する技術とし
て、インフレーション法によるもの（特告平０１−３４
１３４号公報、特開平０３−１５２１３１号公報、特開
平０５−４３６６４号公報）、回転ダイを使ったインフ
レーション法によるもの（特開昭６３−１９９６２２号
公報、特開平０１−１３０９３０号公報、特開平０２−
８９６１６号公報、特表平０４−５０６７７９号公報）
などが提案されている。しかし、これらの方法によって
得られたＬＣＰフィルムは、ＭＤ／ＴＤにおける物性バ
ランスの問題は基本的に解決されるものの、液晶高分子
に固有の表面荒れ（表面平滑性の悪さ、厚みむら、筋
等）の問題が残り。未だ満足する物性を持ったＬＣＰフ
ィルムは得られていない。特開平７−３２３５０６号公
報によれば、ＬＣＰフィルムの両面に合成樹脂フィルム
をラミネートした後、液晶ポリマーが溶融する温度で延
伸するＬＣＰフィルムの製造方法が提案されている。こ
れによれば、液晶ポリマー分子が平面方向にランダムに
配向した均方向性のフィルムが得られる。しかし、本発
明者の実験によれば、この方法によって得られたＬＣＰ
フィルムの平面方向の物性は、線膨張係数が２０ｐｐｍ
／℃よりも高く、熱収縮率が０．０５％よりも高く、ま
た、引張り弾性率が６００ｋｇ／ｍｍ2よりも低く、液
晶ポリマーが本来持つ低線膨張率、低熱収縮率、高引張
り弾性率等の物性を十分にひきだしているとはいえな
い。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、サーモトロ
ピック液晶ポリマー又はそのポリマーアロイからなる液
晶ポリマーフィルムにおいて、平面方向における物性の
異方向が解消されるとともに、線膨張係数及び熱収縮率
が小さく、かつ引張り弾性率の大きい液晶ポリマーフィ
ルム及びその積層体を提供することをその課題とする。
ピック液晶ポリマー又はそのポリマーアロイからなる液
晶ポリマーフィルムにおいて、平面方向における物性の
異方向が解消されるとともに、線膨張係数及び熱収縮率
が小さく、かつ引張り弾性率の大きい液晶ポリマーフィ
ルム及びその積層体を提供することをその課題とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、サーモトロピック液
晶ポリマー又はそのポリマーアロイからなる液晶ポリマ
ー分子が平面方向にランダムに配向した等方向性の液晶
ポリマーフィルムであって、該フィルムの任意の平面方
向における線膨張係数が２０ｐｐｍ／℃以下、熱収縮率
が０．０５％以下及び引張り弾性率が６００ｋｇ／ｍｍ
2以上であり、１つの平面方向の線膨張係数Ａと他の平
面方向の線膨張係数Ｂとの比Ａ／Ｂが０．３〜３の範囲
にあることを特徴とする液晶ポリマーフィルムが提供さ
れる。また、本発明によれば、サーモトロピック液晶ポ
リマー又はそのポリマーアロイからなり、充填剤を５〜
３０容量％含有する液晶ポリマー分子が平面方向にラン
ダムに配向した等方向性の液晶ポリマーフィルムであっ
て、該フィルムの任意の平面方向における線膨張係数が
２０ｐｐｍ／℃以下、熱収縮率が０．１％以下及び引張
り弾性率が６００ｋｇ／ｍｍ2以上であり、１つの平面
方向の線膨張係数Ａと他の平面方向の線膨張係数Ｂとの
比Ａ／Ｂが０．３〜３の範囲にあり、かつ該フィルムの
厚さ分布の平均値Ｃに対する該厚さ分布の標準偏差Ｄの
比Ｄ／Ｃが０．２以下であり、そのフィルム表面粗さＲ
Zが１０μｍ以下であることを特徴とする液晶ポリマー
フィルムが提供される。
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、サーモトロピック液
晶ポリマー又はそのポリマーアロイからなる液晶ポリマ
ー分子が平面方向にランダムに配向した等方向性の液晶
ポリマーフィルムであって、該フィルムの任意の平面方
向における線膨張係数が２０ｐｐｍ／℃以下、熱収縮率
が０．０５％以下及び引張り弾性率が６００ｋｇ／ｍｍ
2以上であり、１つの平面方向の線膨張係数Ａと他の平
面方向の線膨張係数Ｂとの比Ａ／Ｂが０．３〜３の範囲
にあることを特徴とする液晶ポリマーフィルムが提供さ
れる。また、本発明によれば、サーモトロピック液晶ポ
リマー又はそのポリマーアロイからなり、充填剤を５〜
３０容量％含有する液晶ポリマー分子が平面方向にラン
ダムに配向した等方向性の液晶ポリマーフィルムであっ
て、該フィルムの任意の平面方向における線膨張係数が
２０ｐｐｍ／℃以下、熱収縮率が０．１％以下及び引張
り弾性率が６００ｋｇ／ｍｍ2以上であり、１つの平面
方向の線膨張係数Ａと他の平面方向の線膨張係数Ｂとの
比Ａ／Ｂが０．３〜３の範囲にあり、かつ該フィルムの
厚さ分布の平均値Ｃに対する該厚さ分布の標準偏差Ｄの
比Ｄ／Ｃが０．２以下であり、そのフィルム表面粗さＲ
Zが１０μｍ以下であることを特徴とする液晶ポリマー
フィルムが提供される。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明におけるサーモトロピック
液晶ポリマー（ＬＣＰ）としては、従来公知の各種のも
のを用いることができる。このようなＬＣＰとしては、
例えば、芳香族ジオール、芳香族カルボン酸、ヒドロキ
シカルボン酸等のモノマーから合成される、溶融時に液
晶性を示す芳香族ポリエステルがあり、その代表的なも
のとしては、パラヒドロキシ安息香酸（ＰＨＢ）とテレ
フタル酸とビフェノールからなる第１のタイプのもの
（下記式１）、ＰＨＢと２，６−ヒドロキシナフトエ酸
からなる第２のタイプのもの（下記式２）、ＰＨＢとテ
レフタル酸とエチレングリコールからなる第３のタイプ
のもの（下記式３）がある。
液晶ポリマー（ＬＣＰ）としては、従来公知の各種のも
のを用いることができる。このようなＬＣＰとしては、
例えば、芳香族ジオール、芳香族カルボン酸、ヒドロキ
シカルボン酸等のモノマーから合成される、溶融時に液
晶性を示す芳香族ポリエステルがあり、その代表的なも
のとしては、パラヒドロキシ安息香酸（ＰＨＢ）とテレ
フタル酸とビフェノールからなる第１のタイプのもの
（下記式１）、ＰＨＢと２，６−ヒドロキシナフトエ酸
からなる第２のタイプのもの（下記式２）、ＰＨＢとテ
レフタル酸とエチレングリコールからなる第３のタイプ
のもの（下記式３）がある。
【０００７】
【化１】
【０００８】
【化２】
【０００９】
【化３】
【００１０】本発明では、ＬＣＰを単独で用いる代わり
に、ＬＣＰを含むポリマーアロイを用いても良い。この
場合、ＬＣＰと混合あるいは化学結合させるアロイ用ポ
リマーとしては、融点２２０℃以上、好ましくは２８０
〜３８０℃のポリマー、例えば、ポリエーテルエーテル
ケトン、ポリエーテルサルホン、ポリイミド、ポリエー
テルイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリアリ
レート等が使用可能であるが、これらのものに限定され
ない。ＬＣＰと前記アロイ用ポリマーの混合割合は、重
量比で、１０：９０〜９０：１０が好ましく、より好ま
しくは３０：７０〜７０：３０である。ＬＣＰを含むポ
リマーアロイもそのＬＣＰによるすぐれた特性を保有す
る。
に、ＬＣＰを含むポリマーアロイを用いても良い。この
場合、ＬＣＰと混合あるいは化学結合させるアロイ用ポ
リマーとしては、融点２２０℃以上、好ましくは２８０
〜３８０℃のポリマー、例えば、ポリエーテルエーテル
ケトン、ポリエーテルサルホン、ポリイミド、ポリエー
テルイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリアリ
レート等が使用可能であるが、これらのものに限定され
ない。ＬＣＰと前記アロイ用ポリマーの混合割合は、重
量比で、１０：９０〜９０：１０が好ましく、より好ま
しくは３０：７０〜７０：３０である。ＬＣＰを含むポ
リマーアロイもそのＬＣＰによるすぐれた特性を保有す
る。
【００１１】本発明における合成樹脂フィルムには、多
孔質体フィルムと無孔質体フィルムが含有される。多孔
質体フィルムとしては、多孔質構造を有する各種のもの
が用いられ、その平均細孔径は０．０５〜５．０μｍ、
好ましくは０．２〜１μｍであり、空孔率は４０〜９５
％、好ましくは６０〜８５％である。このような多孔質
体フィルムを形成する合成樹脂としては、具体的には、
ポリエチレン、ポリプロピレン、ポエーテルエーテルケ
トン、ポリエーテルサルホン、ポリイミド、ポリエーテ
ルイミド、ポリアリレート、ポリカーボネート、ポリス
チレン、ポリ塩化ビニル、ポリエステル、ポリアミド、
ポリアミドイミドの他、ポリテトラフルオロエチレン、
テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共
重合体、ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン、ポ
リ三フッ化塩化エチレン等のフッ素樹脂等の熱可塑性樹
脂を例示することができる。これらの樹脂のうち、フッ
素樹脂は、その高い耐熱性によって熱圧着温度を高くす
ることができ、使用する液晶ポリマーを広く選択できる
ので好ましい。本発明で用いる好ましい多孔質体フィル
ムは、耐熱性、耐薬品性の点で延伸多孔質フッ素樹脂フ
ィルム、特に、延伸多孔質ポリテトラフルオロエチレン
フィルムである。樹脂多孔質体フィルムは、発泡法や溶
媒抽出法、固相延伸法、フィブリル化法等の従来公知の
方法で得ることができる。また、無孔質体フィルムとし
ては、前記樹脂の無孔質体フィルムが挙げられる。
孔質体フィルムと無孔質体フィルムが含有される。多孔
質体フィルムとしては、多孔質構造を有する各種のもの
が用いられ、その平均細孔径は０．０５〜５．０μｍ、
好ましくは０．２〜１μｍであり、空孔率は４０〜９５
％、好ましくは６０〜８５％である。このような多孔質
体フィルムを形成する合成樹脂としては、具体的には、
ポリエチレン、ポリプロピレン、ポエーテルエーテルケ
トン、ポリエーテルサルホン、ポリイミド、ポリエーテ
ルイミド、ポリアリレート、ポリカーボネート、ポリス
チレン、ポリ塩化ビニル、ポリエステル、ポリアミド、
ポリアミドイミドの他、ポリテトラフルオロエチレン、
テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共
重合体、ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン、ポ
リ三フッ化塩化エチレン等のフッ素樹脂等の熱可塑性樹
脂を例示することができる。これらの樹脂のうち、フッ
素樹脂は、その高い耐熱性によって熱圧着温度を高くす
ることができ、使用する液晶ポリマーを広く選択できる
ので好ましい。本発明で用いる好ましい多孔質体フィル
ムは、耐熱性、耐薬品性の点で延伸多孔質フッ素樹脂フ
ィルム、特に、延伸多孔質ポリテトラフルオロエチレン
フィルムである。樹脂多孔質体フィルムは、発泡法や溶
媒抽出法、固相延伸法、フィブリル化法等の従来公知の
方法で得ることができる。また、無孔質体フィルムとし
ては、前記樹脂の無孔質体フィルムが挙げられる。
【００１２】本発明の等方向性ＬＣＰフィルムを得るに
は、先ず、ＬＣＰ又はそのポリマーアロイ（以下、これ
らを単にＬＣＰとも言う）の押出し成形フィルムを用意
する。この場合のＬＣＰの押出し成形フィルムは、ＬＣ
Ｐの溶融物を、押出機を用い、その先端のＴダイやイン
フレーションダイを通してフィルム状に押出し成形する
ことによって得ることができる。前記溶融温度は、液晶
ポリマーが溶融状態を示す温度である。押出し成形装置
としては、二軸押出機や、単軸押出機等の慣用の装置が
用いられる。押出し成形フィルムの厚さは、２０μｍ〜
５ｍｍ、好ましくは５０〜８００μｍである。前記のよ
うにして、ＬＣＰの押出し成形フィルムを得る場合、押
出し成形に際してのドラフト比を１０以上、好ましくは
１０〜２０の範囲に規定するのが重要である。このよう
なドラフト比で押出し成形したＬＣＰフィルムを原料フ
ィルムとして用い、これを延伸することにより、液晶ポ
リマー分子が平面方向にランダムに配向し、平面方向の
物性の異方向性が解消され、しかも線膨張係数及び熱収
縮率が小さく、かつ引張り弾性率の高い等方向性ＬＣＰ
フィルムを得ることが可能になる。なお、前記ドラフト
比の意味は以下の通りである。 次に前記の様にして得たＬＣＰの押出し成形フィルム
は、延伸処理するが、この場合の延伸処理は、ＬＣＰフ
ィルムの両面に合成樹脂フィルムを積層した積層体の形
態において延伸するのが好ましい。図１にこのＬＣＰフ
ィルムの積層体フィルムの断面構成図を示す。図１にお
いて、ＡはＬＣＰからなり、ＬＣＰの大部分が一方向に
配向したＬＣＰフィルムを示す。一方、Ｂ−１及びＢ−
２は合成樹脂フィルム（以下、単に樹脂フィルムとも言
う）を示す。樹脂フィルムＢ−１及びＢ−２は同一又は
異ったものであることができる。
は、先ず、ＬＣＰ又はそのポリマーアロイ（以下、これ
らを単にＬＣＰとも言う）の押出し成形フィルムを用意
する。この場合のＬＣＰの押出し成形フィルムは、ＬＣ
Ｐの溶融物を、押出機を用い、その先端のＴダイやイン
フレーションダイを通してフィルム状に押出し成形する
ことによって得ることができる。前記溶融温度は、液晶
ポリマーが溶融状態を示す温度である。押出し成形装置
としては、二軸押出機や、単軸押出機等の慣用の装置が
用いられる。押出し成形フィルムの厚さは、２０μｍ〜
５ｍｍ、好ましくは５０〜８００μｍである。前記のよ
うにして、ＬＣＰの押出し成形フィルムを得る場合、押
出し成形に際してのドラフト比を１０以上、好ましくは
１０〜２０の範囲に規定するのが重要である。このよう
なドラフト比で押出し成形したＬＣＰフィルムを原料フ
ィルムとして用い、これを延伸することにより、液晶ポ
リマー分子が平面方向にランダムに配向し、平面方向の
物性の異方向性が解消され、しかも線膨張係数及び熱収
縮率が小さく、かつ引張り弾性率の高い等方向性ＬＣＰ
フィルムを得ることが可能になる。なお、前記ドラフト
比の意味は以下の通りである。 次に前記の様にして得たＬＣＰの押出し成形フィルム
は、延伸処理するが、この場合の延伸処理は、ＬＣＰフ
ィルムの両面に合成樹脂フィルムを積層した積層体の形
態において延伸するのが好ましい。図１にこのＬＣＰフ
ィルムの積層体フィルムの断面構成図を示す。図１にお
いて、ＡはＬＣＰからなり、ＬＣＰの大部分が一方向に
配向したＬＣＰフィルムを示す。一方、Ｂ−１及びＢ−
２は合成樹脂フィルム（以下、単に樹脂フィルムとも言
う）を示す。樹脂フィルムＢ−１及びＢ−２は同一又は
異ったものであることができる。
【００１３】図１に示した積層体フィルムにおいて、Ｌ
ＣＰフィルムＡの融点は樹脂フィルムＢ−１、Ｂ−２の
融点、好ましくはその軟化点より低いことが必要であ
る。ＬＣＰは一般の熱可塑性樹脂とは異なり、その分子
が剛直分子であり、各分子のからみ合いがないために、
液晶転移温度より低い温度で延伸を行うと分子が伸びる
ことができず、延伸を円滑に行うことができない。一
方、液晶転移温度より高い温度で延伸を行うと粘度が低
すぎてドローダウンしてしまう。従って、ＬＣＰフィル
ムは、これをそのまま円滑に延伸することの非常に困難
なものである。しかしながら、図１に示したような樹脂
フィルムとの積層体の形態では、ＬＣＰフィルムＡが溶
融しても、この溶融物は、溶融していない樹脂フィルム
Ｂ−１及びＢ−２によってそのフィルム形状が保持され
るので、延伸が可能となる。
ＣＰフィルムＡの融点は樹脂フィルムＢ−１、Ｂ−２の
融点、好ましくはその軟化点より低いことが必要であ
る。ＬＣＰは一般の熱可塑性樹脂とは異なり、その分子
が剛直分子であり、各分子のからみ合いがないために、
液晶転移温度より低い温度で延伸を行うと分子が伸びる
ことができず、延伸を円滑に行うことができない。一
方、液晶転移温度より高い温度で延伸を行うと粘度が低
すぎてドローダウンしてしまう。従って、ＬＣＰフィル
ムは、これをそのまま円滑に延伸することの非常に困難
なものである。しかしながら、図１に示したような樹脂
フィルムとの積層体の形態では、ＬＣＰフィルムＡが溶
融しても、この溶融物は、溶融していない樹脂フィルム
Ｂ−１及びＢ−２によってそのフィルム形状が保持され
るので、延伸が可能となる。
【００１４】図１に示した積層体フィルムにおいて、樹
脂フィルムＢ−１及びＢ−２は、無孔質体フィルムであ
ることができる。無孔質体フィルムをＬＣＰフィルムに
熱圧着しても、そのフィルムはＬＣＰフィルムに対して
は弱くしか接合しないため、延伸及び冷却後には、それ
らのフィルムは容易に剥離させることができる。この場
合の無孔質体フィルムの剥離強度は、５００ｇ／ｃｍよ
り小さく、通常、１〜５００ｇ／ｃｍ、好ましくは２〜
１００ｇ／ｃｍ程度である。以下、このような積層体フ
ィルムを形成する積層体形成工程を含む等方向性ＬＣＰ
フィルムの製造方法について詳述する。この方法は、積
層体形成工程、延伸工程、冷却工程及び剥離工程を含む
ものである。
脂フィルムＢ−１及びＢ−２は、無孔質体フィルムであ
ることができる。無孔質体フィルムをＬＣＰフィルムに
熱圧着しても、そのフィルムはＬＣＰフィルムに対して
は弱くしか接合しないため、延伸及び冷却後には、それ
らのフィルムは容易に剥離させることができる。この場
合の無孔質体フィルムの剥離強度は、５００ｇ／ｃｍよ
り小さく、通常、１〜５００ｇ／ｃｍ、好ましくは２〜
１００ｇ／ｃｍ程度である。以下、このような積層体フ
ィルムを形成する積層体形成工程を含む等方向性ＬＣＰ
フィルムの製造方法について詳述する。この方法は、積
層体形成工程、延伸工程、冷却工程及び剥離工程を含む
ものである。
【００１５】（積層体形成工程）この工程は、ＬＣＰフ
ィルムＡの両方の表面に対し、無孔質体フィルムＢ−１
及びＢ−２をそれぞれ熱圧着させ、積層体を形成する工
程である。熱圧着温度は、無孔質体フィルムＢ−１、Ｂ
−２は実質的に溶融させないが、ＬＣＰフィルムＡの少
なくとも表面部、即ち、無孔質体フィルムＢ−１及びＢ
−２に接触するフィルムＡの表面部のみ又は全体を軟化
させる温度である。ＬＣＰフィルムＡの厚さは、特に制
約されないが、通常、２０μｍ〜５ｍｍ、好ましくは５
０〜８００μｍ、さらに好ましくは、８０〜２００μｍ
である。また、その両面に熱圧着させる無孔質体フィル
ムの厚さは、特に制約されないが、通常１０〜２００μ
ｍ、好ましくは２０〜１００μｍである。
ィルムＡの両方の表面に対し、無孔質体フィルムＢ−１
及びＢ−２をそれぞれ熱圧着させ、積層体を形成する工
程である。熱圧着温度は、無孔質体フィルムＢ−１、Ｂ
−２は実質的に溶融させないが、ＬＣＰフィルムＡの少
なくとも表面部、即ち、無孔質体フィルムＢ−１及びＢ
−２に接触するフィルムＡの表面部のみ又は全体を軟化
させる温度である。ＬＣＰフィルムＡの厚さは、特に制
約されないが、通常、２０μｍ〜５ｍｍ、好ましくは５
０〜８００μｍ、さらに好ましくは、８０〜２００μｍ
である。また、その両面に熱圧着させる無孔質体フィル
ムの厚さは、特に制約されないが、通常１０〜２００μ
ｍ、好ましくは２０〜１００μｍである。
【００１６】前記積層構造のフィルムを好ましく得るに
は、ＬＣＰフィルムＡの両方の表面に無孔質体フィルム
Ｂ−１及びＢ−２をそれぞれ加圧下及び加熱下で接触さ
せ、少なくとも表面部が軟化した状態のＬＣＰフィルム
Ａに無孔質体フィルムＢ−１、Ｂ−２をそれぞれ熱圧着
させる。この場合、液晶ポリマーフィルムＡは、２つの
無孔質体フィルムＢ−１、Ｂ−２により、両側から挟ま
れていることから、その表面部のみに限らず、全体が軟
化状態であってもよい。このような熱圧着により、ＬＣ
ＰフィルムＡの両面に、無孔質体フィルムＢ−１、Ｂ−
２が弱く接合された積層体が形成される。
は、ＬＣＰフィルムＡの両方の表面に無孔質体フィルム
Ｂ−１及びＢ−２をそれぞれ加圧下及び加熱下で接触さ
せ、少なくとも表面部が軟化した状態のＬＣＰフィルム
Ａに無孔質体フィルムＢ−１、Ｂ−２をそれぞれ熱圧着
させる。この場合、液晶ポリマーフィルムＡは、２つの
無孔質体フィルムＢ−１、Ｂ−２により、両側から挟ま
れていることから、その表面部のみに限らず、全体が軟
化状態であってもよい。このような熱圧着により、ＬＣ
ＰフィルムＡの両面に、無孔質体フィルムＢ−１、Ｂ−
２が弱く接合された積層体が形成される。
【００１７】前記のようにして積層体を製造する場合、
その熱圧着装置としては、一対の熱圧着ロールや、熱プ
レス装置が用いられる。熱圧着ロールを用いる場合、図
２に示すように、ＬＣＰフィルムＡと２枚の無孔質体フ
ィルムＢ−１、Ｂ−２を、一対の熱圧着ロール１、１の
間の間隙部（クレアランス）に供給し、この熱圧着ロー
ル間の間隙部で熱圧着する。この場合、ＬＣＰフィルム
Ａの両側に無孔質体フィルムＢ−１、Ｂ−２を供給す
る。ＬＣＰフィルムＡは固体シート又は押出機のＴ−ダ
イから押出された軟化フィルム等であることができる。
一方、熱プレス装置を用いる場合、その熱プレス装置の
底板上に第１の無孔質体フィルムを敷設し、その上にＬ
ＣＰフィルムを重ね、その上に第２の無孔質体フィルム
を重ね、その上から上板で所定時間加圧して熱圧着し、
冷却する。この場合、底板及び／又は上板を加熱し、Ｌ
ＣＰフィルムの少なくとも表面部を軟化させる。前記積
層体フィルム形成工程で得られた積層体は、そのまま又
はいったん冷却した後、次の延伸工程へ送られる。
その熱圧着装置としては、一対の熱圧着ロールや、熱プ
レス装置が用いられる。熱圧着ロールを用いる場合、図
２に示すように、ＬＣＰフィルムＡと２枚の無孔質体フ
ィルムＢ−１、Ｂ−２を、一対の熱圧着ロール１、１の
間の間隙部（クレアランス）に供給し、この熱圧着ロー
ル間の間隙部で熱圧着する。この場合、ＬＣＰフィルム
Ａの両側に無孔質体フィルムＢ−１、Ｂ−２を供給す
る。ＬＣＰフィルムＡは固体シート又は押出機のＴ−ダ
イから押出された軟化フィルム等であることができる。
一方、熱プレス装置を用いる場合、その熱プレス装置の
底板上に第１の無孔質体フィルムを敷設し、その上にＬ
ＣＰフィルムを重ね、その上に第２の無孔質体フィルム
を重ね、その上から上板で所定時間加圧して熱圧着し、
冷却する。この場合、底板及び／又は上板を加熱し、Ｌ
ＣＰフィルムの少なくとも表面部を軟化させる。前記積
層体フィルム形成工程で得られた積層体は、そのまま又
はいったん冷却した後、次の延伸工程へ送られる。
【００１８】（延伸工程）この工程は、前記積層体フィ
ルム形成工程で得られた積層体フィルムを、その無孔質
フィルムは軟化させるが実質的に溶融せずにＬＣＰフィ
ルムを軟化ないし溶融させる温度条件下で、１軸方向又
は２軸方向に延伸する。即ち、その液晶ポリマーの配向
方向と垂直の方向（ＴＤ）に延伸するか又はその液晶ポ
リマーの配向と同じ方向（ＭＤ）へ延伸するとともに、
それとは垂直方向（ＴＤ）へ延伸する工程である。この
場合、ＭＤへの延伸倍率は１〜１０倍、好ましくは１〜
５倍であり、ＴＤへの延伸倍率は１．５〜２０倍、好ま
しくは３〜１５倍である。また、ＴＤへの延伸倍率は、
ＭＤへの延伸倍率の１．０〜５．０倍、好ましくは１．
５〜３．０倍に規定するのがよい。延伸スピードは２０
％／秒以上、好ましくは２０〜１００％／秒、より好ま
しくは２０〜５０％／秒の範囲にするのがよい。また、
本発明の場合、２軸延伸するのが好ましい。延伸装置と
しては、従来公知の延伸装置を用いることができる。
ルム形成工程で得られた積層体フィルムを、その無孔質
フィルムは軟化させるが実質的に溶融せずにＬＣＰフィ
ルムを軟化ないし溶融させる温度条件下で、１軸方向又
は２軸方向に延伸する。即ち、その液晶ポリマーの配向
方向と垂直の方向（ＴＤ）に延伸するか又はその液晶ポ
リマーの配向と同じ方向（ＭＤ）へ延伸するとともに、
それとは垂直方向（ＴＤ）へ延伸する工程である。この
場合、ＭＤへの延伸倍率は１〜１０倍、好ましくは１〜
５倍であり、ＴＤへの延伸倍率は１．５〜２０倍、好ま
しくは３〜１５倍である。また、ＴＤへの延伸倍率は、
ＭＤへの延伸倍率の１．０〜５．０倍、好ましくは１．
５〜３．０倍に規定するのがよい。延伸スピードは２０
％／秒以上、好ましくは２０〜１００％／秒、より好ま
しくは２０〜５０％／秒の範囲にするのがよい。また、
本発明の場合、２軸延伸するのが好ましい。延伸装置と
しては、従来公知の延伸装置を用いることができる。
【００１９】（冷却工程）この工程は、前記延伸工程で
得られた積層体フィルム延伸物を冷却し、溶融状態のＬ
ＣＰフィルムを冷却固化する工程であり、一対の冷却ロ
ールを用いて実施することができる。また、自然冷却に
より行うこともできる。
得られた積層体フィルム延伸物を冷却し、溶融状態のＬ
ＣＰフィルムを冷却固化する工程であり、一対の冷却ロ
ールを用いて実施することができる。また、自然冷却に
より行うこともできる。
【００２０】（剥離工程）この工程は、前記冷却工程で
得られた積層体フィルムから、その両表面に熱圧着され
ている無孔質体フィルムを剥離する工程である。前記し
たように、この無孔質体フィルムは、ＬＣＰフィルムに
対しては、剥離自在に弱く接合しているので、その無孔
質体フィルムを、ＬＣＰフィルムより上方に引張ること
により容易に剥離させることができる。
得られた積層体フィルムから、その両表面に熱圧着され
ている無孔質体フィルムを剥離する工程である。前記し
たように、この無孔質体フィルムは、ＬＣＰフィルムに
対しては、剥離自在に弱く接合しているので、その無孔
質体フィルムを、ＬＣＰフィルムより上方に引張ること
により容易に剥離させることができる。
【００２１】以上のようにして、等方向性ＬＣＰフィル
ムを得ることができる。このものは、平面物性の等方向
性にすぐれ、使用性において非常にすぐれたものであ
る。このフィルム厚さは、通常１０〜３００μｍ、好ま
しくは２５〜１２５μｍであるが、必要に応じ、延伸倍
率を調節することにより、さらに薄くすることもでき
る。
ムを得ることができる。このものは、平面物性の等方向
性にすぐれ、使用性において非常にすぐれたものであ
る。このフィルム厚さは、通常１０〜３００μｍ、好ま
しくは２５〜１２５μｍであるが、必要に応じ、延伸倍
率を調節することにより、さらに薄くすることもでき
る。
【００２２】図１に示した積層体フィルムにおいて、そ
の樹脂フィルムＢ−１及びＢ−２は、いずれも多孔質体
フィルムとすることができる。多孔質体フィルムをＬＣ
Ｐフィルムの両面に熱圧着する場合、その熱圧着に際し
ての圧着力が弱いと、その多孔質体フィルムは、ＬＣＰ
フィルムに対しては弱く接合するため、延伸及び冷却後
には、それらのフィルムを容易に剥離させることができ
る。この場合の多孔質体フィルムの剥離強度は、５００
ｇ／ｃｍより小さく、通常、１〜５００ｇ／ｃｍ、好ま
しくは２〜１００ｇ／ｃｍ程度に規定するのがよい。こ
のような積層体フィルムを形成する工程を含む等方向性
ＬＣＰフィルムの製造方法は、その積層体フィルム成形
後、前記と同様にして、延伸工程、冷却工程及び剥離工
程を順次行うことにより実施される。
の樹脂フィルムＢ−１及びＢ−２は、いずれも多孔質体
フィルムとすることができる。多孔質体フィルムをＬＣ
Ｐフィルムの両面に熱圧着する場合、その熱圧着に際し
ての圧着力が弱いと、その多孔質体フィルムは、ＬＣＰ
フィルムに対しては弱く接合するため、延伸及び冷却後
には、それらのフィルムを容易に剥離させることができ
る。この場合の多孔質体フィルムの剥離強度は、５００
ｇ／ｃｍより小さく、通常、１〜５００ｇ／ｃｍ、好ま
しくは２〜１００ｇ／ｃｍ程度に規定するのがよい。こ
のような積層体フィルムを形成する工程を含む等方向性
ＬＣＰフィルムの製造方法は、その積層体フィルム成形
後、前記と同様にして、延伸工程、冷却工程及び剥離工
程を順次行うことにより実施される。
【００２３】また、多孔質体フィルムをＬＣＰフィルム
の両面に熱圧着する場合、その熱圧着に際して圧着力を
強くすると、その多孔質体フィルムは、ＬＣＰフィルム
に対して強固に結合するため、延伸及び冷却後において
もそれらのフィルムは容易に剥離しない。従って、この
ような積層体フィルムを用いるときには、等方向性ＬＣ
Ｐフィルムの両面に多孔質体フィルムが強く接合した積
層体製品を作ることができる。この場合の多孔質体フィ
ルムの剥離強度は、０．５ｋｇ／ｃｍ以上であり、通
常、１ｋｇ／ｃｍ以上、好ましくは１．２ｋｇ／ｃｍ以
上に規定するのがよい。このような積層体フィルムを形
成する工程を含む等方向性ＬＣＰフィルム積層体の製造
方法は、その積層体フィルム形成後、前記と同様にし
て、延伸工程及び冷却工程を順次行うことにより実施さ
れる。この方法により、両面に多孔質体フィルムが強固
に結合した等方向性ＬＣＰフィルムが得られる。
の両面に熱圧着する場合、その熱圧着に際して圧着力を
強くすると、その多孔質体フィルムは、ＬＣＰフィルム
に対して強固に結合するため、延伸及び冷却後において
もそれらのフィルムは容易に剥離しない。従って、この
ような積層体フィルムを用いるときには、等方向性ＬＣ
Ｐフィルムの両面に多孔質体フィルムが強く接合した積
層体製品を作ることができる。この場合の多孔質体フィ
ルムの剥離強度は、０．５ｋｇ／ｃｍ以上であり、通
常、１ｋｇ／ｃｍ以上、好ましくは１．２ｋｇ／ｃｍ以
上に規定するのがよい。このような積層体フィルムを形
成する工程を含む等方向性ＬＣＰフィルム積層体の製造
方法は、その積層体フィルム形成後、前記と同様にし
て、延伸工程及び冷却工程を順次行うことにより実施さ
れる。この方法により、両面に多孔質体フィルムが強固
に結合した等方向性ＬＣＰフィルムが得られる。
【００２４】図１に示した積層体フィルムにおいて、そ
の樹脂フィルムＢ−１及びＢ−２のうちの一方を多孔質
体フィルムとし、他方を無孔質体フィルムとすることが
できる。多孔質体フィルムをＬＣＰフィルムに熱圧着す
る場合、その熱圧着に際しての圧着力を強くすると、そ
の多孔質体フィルムは、ＬＣＰフィルムに対しては強固
に接合するため、延伸及び冷却後においても、そのフィ
ルムを容易に剥離することができない。この場合の多孔
質体フィルムの剥離強度は、０．５ｋｇ／ｃｍ以上であ
り、通常、１ｋｇ／ｃｍ以上、好ましくは１．２ｋｇ／
ｃｍ以上に規定するのがよい。一方、無孔質体フィルム
をＬＣＰフィルムに熱圧着する場合、その熱圧着に際し
て圧着力が強い場合であっても、その無孔質体フィルム
は、フィルムに対しては弱く接合するため、延伸及び冷
却後にはそのフィルムを容易に剥離することができる。
この場合の無孔質体フィルムの剥離強度は、５００ｇ／
ｃｍより小さく、通常、１〜５００ｇ／ｃｍ、好ましく
は２〜１００ｇ／ｃｍ程度に規定するのがよい。このよ
うな積層体フィルムを形成する工程を含む等方向性ＬＣ
Ｐフィルムの製造方法は、その積層体フィルム形成後、
前記と同様にして、延伸工程、冷却工程及び剥離工程を
順次行うことにより実施される。この場合、剥離工程に
おいては、無孔質体フィルムのみが剥離される。この方
法により、片面のみに多孔質体フィルムが強固に結合し
た等方向性ＬＣＰフィルムが得られる。
の樹脂フィルムＢ−１及びＢ−２のうちの一方を多孔質
体フィルムとし、他方を無孔質体フィルムとすることが
できる。多孔質体フィルムをＬＣＰフィルムに熱圧着す
る場合、その熱圧着に際しての圧着力を強くすると、そ
の多孔質体フィルムは、ＬＣＰフィルムに対しては強固
に接合するため、延伸及び冷却後においても、そのフィ
ルムを容易に剥離することができない。この場合の多孔
質体フィルムの剥離強度は、０．５ｋｇ／ｃｍ以上であ
り、通常、１ｋｇ／ｃｍ以上、好ましくは１．２ｋｇ／
ｃｍ以上に規定するのがよい。一方、無孔質体フィルム
をＬＣＰフィルムに熱圧着する場合、その熱圧着に際し
て圧着力が強い場合であっても、その無孔質体フィルム
は、フィルムに対しては弱く接合するため、延伸及び冷
却後にはそのフィルムを容易に剥離することができる。
この場合の無孔質体フィルムの剥離強度は、５００ｇ／
ｃｍより小さく、通常、１〜５００ｇ／ｃｍ、好ましく
は２〜１００ｇ／ｃｍ程度に規定するのがよい。このよ
うな積層体フィルムを形成する工程を含む等方向性ＬＣ
Ｐフィルムの製造方法は、その積層体フィルム形成後、
前記と同様にして、延伸工程、冷却工程及び剥離工程を
順次行うことにより実施される。この場合、剥離工程に
おいては、無孔質体フィルムのみが剥離される。この方
法により、片面のみに多孔質体フィルムが強固に結合し
た等方向性ＬＣＰフィルムが得られる。
【００２５】本発明においては、前記原料ＬＣＰフィル
ムとして、充填剤を含有するＬＣＰ押出し成形フィルム
からなり、該充填剤の平均粒径が０．０１〜５０μｍで
あり、かつ該充填剤の含有量が５〜３０容量％であり、
さらに、フィルムの厚さ分布の平均値Ｃに対する該厚さ
分布の標準偏差Ｄの比Ｄ／Ｃが０．２以下であるＬＣＰ
フィルムを用いるのが好ましい。
ムとして、充填剤を含有するＬＣＰ押出し成形フィルム
からなり、該充填剤の平均粒径が０．０１〜５０μｍで
あり、かつ該充填剤の含有量が５〜３０容量％であり、
さらに、フィルムの厚さ分布の平均値Ｃに対する該厚さ
分布の標準偏差Ｄの比Ｄ／Ｃが０．２以下であるＬＣＰ
フィルムを用いるのが好ましい。
【００２６】一般的的に、押出し成形により得られる異
方向性ＬＣＰフィルムは、そのＬＣＰの種類にもよる
が、繊維が集まってフィルムとなったような外観を示
し、縦方向（ＬＣＰの配向方向）（ＭＤ）に多くの縦筋
が見られ、横手方向（配向方向に対して垂直な方向（Ｔ
Ｄ）の厚みむらの激しいものである。また、ＬＣＰの押
出し成形フィルムに見られるこのような表面状態は、Ｌ
ＣＰに他の熱可塑性ポリマーをアロイ化させた液晶ポリ
マーアロイの押出し成形フィルムの場合にも同様に生じ
る。このような表面状態のＬＣＰフィルムは、非常に使
いにくいものであり、その用途は著しく制約されたもの
であった。これに対し、前記した充填剤を含有させた異
方向性ＬＣＰフィルムを原料フィルムとして用い、これ
を延伸させて得られる等方向性フィルムは、厚みむらの
ない、表面性状の非常に良いもので、そのフィルムの厚
さ分布の平均値Ｃに対するその厚さ分布の標準偏差Ｄの
比Ｄ／Ｃが０．２以下、好ましくは０．１以下、特に
０．０１〜０．０５の範囲にある。
方向性ＬＣＰフィルムは、そのＬＣＰの種類にもよる
が、繊維が集まってフィルムとなったような外観を示
し、縦方向（ＬＣＰの配向方向）（ＭＤ）に多くの縦筋
が見られ、横手方向（配向方向に対して垂直な方向（Ｔ
Ｄ）の厚みむらの激しいものである。また、ＬＣＰの押
出し成形フィルムに見られるこのような表面状態は、Ｌ
ＣＰに他の熱可塑性ポリマーをアロイ化させた液晶ポリ
マーアロイの押出し成形フィルムの場合にも同様に生じ
る。このような表面状態のＬＣＰフィルムは、非常に使
いにくいものであり、その用途は著しく制約されたもの
であった。これに対し、前記した充填剤を含有させた異
方向性ＬＣＰフィルムを原料フィルムとして用い、これ
を延伸させて得られる等方向性フィルムは、厚みむらの
ない、表面性状の非常に良いもので、そのフィルムの厚
さ分布の平均値Ｃに対するその厚さ分布の標準偏差Ｄの
比Ｄ／Ｃが０．２以下、好ましくは０．１以下、特に
０．０１〜０．０５の範囲にある。
【００２７】充填剤を含有する原料ＬＣＰフィルムを得
るには、ＬＣＰに充填剤を加えて溶融混合し、得られた
混合物を押出機を用い、その先端のＴダイやインフレー
ションダイを通してフィルム状に押出成形する。前記溶
融混合温度は、液晶ポリマーが溶融状態を示す温度であ
る。もちろん、充填剤が樹脂粉末の場合には、その樹脂
粉末が溶融する温度より低い温度である。混合装置とし
ては、二軸押出機、単軸押出機、ニーダー、ミキサー等
の慣用の混合装置が用いられる。押出しフィルムの厚さ
は、２０μｍ〜５ｍｍ、好ましくは５０〜８００μｍで
ある。このようにして得られる押出し成形フィルムは、
異方向性のフィルムではあるが、表面状態の良好なフィ
ルムであって、フィルムの厚さ分布の平均値Ｃに対する
厚さ分布の標準偏差Ｄの比Ｄ／Ｃが０．２以下、特に
０．０５以下である。また、このフィルムの表面粗さＲ
ｚは、通常、１０μｍ以下、特に、５μｍ以下である。
るには、ＬＣＰに充填剤を加えて溶融混合し、得られた
混合物を押出機を用い、その先端のＴダイやインフレー
ションダイを通してフィルム状に押出成形する。前記溶
融混合温度は、液晶ポリマーが溶融状態を示す温度であ
る。もちろん、充填剤が樹脂粉末の場合には、その樹脂
粉末が溶融する温度より低い温度である。混合装置とし
ては、二軸押出機、単軸押出機、ニーダー、ミキサー等
の慣用の混合装置が用いられる。押出しフィルムの厚さ
は、２０μｍ〜５ｍｍ、好ましくは５０〜８００μｍで
ある。このようにして得られる押出し成形フィルムは、
異方向性のフィルムではあるが、表面状態の良好なフィ
ルムであって、フィルムの厚さ分布の平均値Ｃに対する
厚さ分布の標準偏差Ｄの比Ｄ／Ｃが０．２以下、特に
０．０５以下である。また、このフィルムの表面粗さＲ
ｚは、通常、１０μｍ以下、特に、５μｍ以下である。
【００２８】前記充填剤には、無機系及び有機系のもの
が包含される。無機系充填剤としては、たとえば、シリ
カ、アルミナ、酸化チタン等の金属酸化物；炭酸カルシ
ウム、炭酸バリウム等の金属炭酸塩；硫酸カルシウム、
硫酸バリウム等の金属硫酸塩；タルク、クレー、マイ
カ、ガラス等のケイ酸塩の他、チタン酸カリウム、チタ
ン酸カルシウム、ガラス繊維等が挙げられる。有機系充
填剤としては、ＬＣＰの加工温度において溶融しない耐
熱性樹脂粉末や、カーボン、グラファイト、カーボン繊
維等が挙げられる。前記耐熱性樹脂粉末としては、ポリ
イミド、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリ
エーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、フッ素樹脂（Ｐ
ＴＦＥ、ＦＥＰ、ＰＦＡ、ＥＴＦＥ、ＣＴＦＥ、ＰＶＤ
Ｆ、Ｅ−ＣＴＦＥ等）、耐熱性ＬＣＰ等が挙げられる。
前記充填剤において、その平均粒径は０．０１〜５０μ
ｍ、好ましくは０．１〜１０μｍである。また、充填剤
を含有するＬＣＰ中のその充填剤の含有量は、５〜３０
容量％、好ましくは１０〜２０容量％である。充填剤の
含有量が前記範囲より多くなると、ＬＣＰフィルムの特
性が損れるようになるので好ましくない。充填剤の含有
量が少なすぎると、押出し成形フィルムのＭＤに縦すじ
が残るので好ましくない。
が包含される。無機系充填剤としては、たとえば、シリ
カ、アルミナ、酸化チタン等の金属酸化物；炭酸カルシ
ウム、炭酸バリウム等の金属炭酸塩；硫酸カルシウム、
硫酸バリウム等の金属硫酸塩；タルク、クレー、マイ
カ、ガラス等のケイ酸塩の他、チタン酸カリウム、チタ
ン酸カルシウム、ガラス繊維等が挙げられる。有機系充
填剤としては、ＬＣＰの加工温度において溶融しない耐
熱性樹脂粉末や、カーボン、グラファイト、カーボン繊
維等が挙げられる。前記耐熱性樹脂粉末としては、ポリ
イミド、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリ
エーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、フッ素樹脂（Ｐ
ＴＦＥ、ＦＥＰ、ＰＦＡ、ＥＴＦＥ、ＣＴＦＥ、ＰＶＤ
Ｆ、Ｅ−ＣＴＦＥ等）、耐熱性ＬＣＰ等が挙げられる。
前記充填剤において、その平均粒径は０．０１〜５０μ
ｍ、好ましくは０．１〜１０μｍである。また、充填剤
を含有するＬＣＰ中のその充填剤の含有量は、５〜３０
容量％、好ましくは１０〜２０容量％である。充填剤の
含有量が前記範囲より多くなると、ＬＣＰフィルムの特
性が損れるようになるので好ましくない。充填剤の含有
量が少なすぎると、押出し成形フィルムのＭＤに縦すじ
が残るので好ましくない。
【００２９】本発明によるＬＣＰフィルムは、そのＬＣ
Ｐの分子が平面方向にランダムに配向したもので、通常
のＬＣＰフィルムに見られる平面物性の異方向性の解消
されたものであり、等方向性にすぐれた平面物性を有す
る。この場合の平面物性には、線膨張係数、熱膨張率、
熱収縮率、引張り伸度、引張り強度、引張り弾性率等が
包含される。本発明の等方向性ＬＣＰフィルムは、特
に、従来のＬＣＰフィルムでは達成することの出来なっ
かった低められた線膨張係数及び熱収縮率を有すると同
時に、高められた引張り弾性率を有する。即ち、本発明
のＬＣＰフィルムは、２０ｐｐｍ／℃以下、好ましくは
１０ｐｐｍ／℃以下、より好ましくは７ｐｐｍ／％以下
の線膨張係数を有する。線膨張係数の下限値は、通常、
３ｐｐｍ／℃程度である。また、本発明のＬＣＰフィル
ムは、０．０５％以下、好ましくは、０．０３％以下の
熱収縮率を有する。熱収縮率の下限値は、通常、−０．
０５％程度である。本発明のＬＣＰフィルムは、６００
ｋｇ／ｍｍ2以上、好ましくは１０００ｋｇ／ｍｍ2以上
の引張り弾性率を有する。引張り弾性率の上限値は、通
常、１５００ｋｇ／ｍｍ2程度である。
Ｐの分子が平面方向にランダムに配向したもので、通常
のＬＣＰフィルムに見られる平面物性の異方向性の解消
されたものであり、等方向性にすぐれた平面物性を有す
る。この場合の平面物性には、線膨張係数、熱膨張率、
熱収縮率、引張り伸度、引張り強度、引張り弾性率等が
包含される。本発明の等方向性ＬＣＰフィルムは、特
に、従来のＬＣＰフィルムでは達成することの出来なっ
かった低められた線膨張係数及び熱収縮率を有すると同
時に、高められた引張り弾性率を有する。即ち、本発明
のＬＣＰフィルムは、２０ｐｐｍ／℃以下、好ましくは
１０ｐｐｍ／℃以下、より好ましくは７ｐｐｍ／％以下
の線膨張係数を有する。線膨張係数の下限値は、通常、
３ｐｐｍ／℃程度である。また、本発明のＬＣＰフィル
ムは、０．０５％以下、好ましくは、０．０３％以下の
熱収縮率を有する。熱収縮率の下限値は、通常、−０．
０５％程度である。本発明のＬＣＰフィルムは、６００
ｋｇ／ｍｍ2以上、好ましくは１０００ｋｇ／ｍｍ2以上
の引張り弾性率を有する。引張り弾性率の上限値は、通
常、１５００ｋｇ／ｍｍ2程度である。
【００３０】本発明のＬＣＰフィルムは等方向性にすぐ
れた線膨張係数を有するもので、フィルムの１つの平面
方向の線膨張係数Ａと他の方向の線膨張係数Ｂとの比Ａ
／Ｂは、０．３〜３、好ましくは、０．５〜２の範囲に
ある。ＬＣＰフィルムを電子部品用フィルム材料、例え
ばＩＣチップ実装用のインターポーザや、配線基板等と
して用いる場合には、前記線膨張係数の等方向性は非常
に重要であり、その線膨張係数に大きな異方向性がある
と、信頼性ある電子材料及び製品を得ることができなく
なる。本発明のＬＣＰフィルムは、電子部品用フィルム
材料、特に、ＩＣチップ用インターポーザ、ＴＡＢ基
板、ＡＳＩＣ、ＭＣＭ等として有利に用いられる。
れた線膨張係数を有するもので、フィルムの１つの平面
方向の線膨張係数Ａと他の方向の線膨張係数Ｂとの比Ａ
／Ｂは、０．３〜３、好ましくは、０．５〜２の範囲に
ある。ＬＣＰフィルムを電子部品用フィルム材料、例え
ばＩＣチップ実装用のインターポーザや、配線基板等と
して用いる場合には、前記線膨張係数の等方向性は非常
に重要であり、その線膨張係数に大きな異方向性がある
と、信頼性ある電子材料及び製品を得ることができなく
なる。本発明のＬＣＰフィルムは、電子部品用フィルム
材料、特に、ＩＣチップ用インターポーザ、ＴＡＢ基
板、ＡＳＩＣ、ＭＣＭ等として有利に用いられる。
【００３１】本発明による充填剤含有ＬＣＰフィルム
は、表面状態にすぐれ、平滑な表面を有し、その厚さ分
布の平均値Ｃに対する該厚さ分布の標準偏差Ｄの比Ｄ／
Ｃは、０．２以下、好ましくは０．１５以下、より好ま
しくは０．１以下である。また、そのフィルム表面粗さ
ＲZは、１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下である。
その下限値は、通常、１μｍ程度である。
は、表面状態にすぐれ、平滑な表面を有し、その厚さ分
布の平均値Ｃに対する該厚さ分布の標準偏差Ｄの比Ｄ／
Ｃは、０．２以下、好ましくは０．１５以下、より好ま
しくは０．１以下である。また、そのフィルム表面粗さ
ＲZは、１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下である。
その下限値は、通常、１μｍ程度である。
【００３２】本発明のＬＣＰフィルムには、他の合成樹
脂フィルムが積層されていないＬＣＰフィルムの他、そ
の両面に合成樹脂フィルムが積層されている積層体フィ
ルム及びその片面に合成樹脂が積層されている積層体フ
ィルムが包含される。これらのＬＣＰフィルムは、その
すぐれた耐熱性、機械的強度、電気特性、ガスバリヤー
性及び化学的安定性等に基づいて、電気・電子部品分野
や、包装分野等において広く利用することができる。
脂フィルムが積層されていないＬＣＰフィルムの他、そ
の両面に合成樹脂フィルムが積層されている積層体フィ
ルム及びその片面に合成樹脂が積層されている積層体フ
ィルムが包含される。これらのＬＣＰフィルムは、その
すぐれた耐熱性、機械的強度、電気特性、ガスバリヤー
性及び化学的安定性等に基づいて、電気・電子部品分野
や、包装分野等において広く利用することができる。
【００３３】
【実施例】次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明
する。
する。
【００３４】実施例１ サーモトロピック液晶ポリマー（住友化学社製、スミカ
スーパーＥ６０００）を、単軸押出機（スクリュー径５
０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リップ
長さ３００ｍｍ、リップクリアランス２．５ｍｍ、ダイ
温度３５０℃）より、ドラフト比１０の条件でフィルム
状に押出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマーフ
ィルムを得た。この液晶ポリマーフィルムの両面に、厚
さ４０μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴ
ＦＥ）フィルム（平均孔径０．２μｍ、空孔率８０％）
を、一対の熱ロール（温度３３０℃、ロール周速２ｍ／
分）を有するラミネーターで熱圧着した後、一対の冷却
ロール（温度１５０℃）を通して冷却した。この積層体
のＰＴＦＥフィルムの剥離強度は５ｇ／ｃｍであった。
次に、このようにして得た積層体を二軸延伸機で延伸し
た。この時の延伸条件は、延伸温度３５０℃、延伸倍率
ＭＤ方向１．３倍、ＴＤ方向３．９倍、延伸スピード２
０％／秒、であった。最後に、多孔質ＰＴＦＥフィルム
を液晶ポリマーフィルムの両面から剥離し、厚さ５０μ
ｍの液晶ポリマー延伸フィルム（ａ−１）を得た。
スーパーＥ６０００）を、単軸押出機（スクリュー径５
０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リップ
長さ３００ｍｍ、リップクリアランス２．５ｍｍ、ダイ
温度３５０℃）より、ドラフト比１０の条件でフィルム
状に押出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマーフ
ィルムを得た。この液晶ポリマーフィルムの両面に、厚
さ４０μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴ
ＦＥ）フィルム（平均孔径０．２μｍ、空孔率８０％）
を、一対の熱ロール（温度３３０℃、ロール周速２ｍ／
分）を有するラミネーターで熱圧着した後、一対の冷却
ロール（温度１５０℃）を通して冷却した。この積層体
のＰＴＦＥフィルムの剥離強度は５ｇ／ｃｍであった。
次に、このようにして得た積層体を二軸延伸機で延伸し
た。この時の延伸条件は、延伸温度３５０℃、延伸倍率
ＭＤ方向１．３倍、ＴＤ方向３．９倍、延伸スピード２
０％／秒、であった。最後に、多孔質ＰＴＦＥフィルム
を液晶ポリマーフィルムの両面から剥離し、厚さ５０μ
ｍの液晶ポリマー延伸フィルム（ａ−１）を得た。
【００３５】実施例２ サーモトロピック液晶ポリマー（住友化学社製、スミカ
スーパーＥ６０００）９０重量部と天然シリカ（平均粒
径３μｍ、電気化学社製ＦＳ−１５）１０重量部とを、
二軸押出機を用いて溶融混合するとともに、その先端の
ストランドダイから押出してペレタイザーでペレットに
成形した。次にこのペレットを単軸押出機（スクリュー
径５０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リ
ップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス２．５ｍｍ、
ダイ温度３５０℃）より、ドラフト比１０の条件でフィ
ルム状に押出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマ
ーフィルムを得た。この液晶ポリマーフィルムの両面
に、厚さ４０μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレン
（ＰＴＦＥ）フィルム（平均孔径０．２μｍ、空孔率８
０％）を、一対の熱ロール（温度３３０℃、ロール周速
２ｍ／分）を有するラミネーターで熱圧着した後、一対
の冷却ロール（温度１５０℃）を通して冷却した。この
積層体のＰＴＦＥフィルムの剥離強度は５ｇ／ｃｍであ
った。次に、このようにして得た積層体を二軸延伸機で
延伸した。この時の延伸条件は、延伸温度３５０℃、延
伸倍率ＭＤ方向１．３倍、ＴＤ方向３．９倍、延伸スピ
ード２０％／秒、であった。最後に、多孔質ＰＴＦＥフ
ィルムを液晶ポリマーフィルムの両面から剥離し、厚さ
５０μｍの液晶ポリマー延伸フィルム（ａ−２）を得
た。
スーパーＥ６０００）９０重量部と天然シリカ（平均粒
径３μｍ、電気化学社製ＦＳ−１５）１０重量部とを、
二軸押出機を用いて溶融混合するとともに、その先端の
ストランドダイから押出してペレタイザーでペレットに
成形した。次にこのペレットを単軸押出機（スクリュー
径５０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リ
ップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス２．５ｍｍ、
ダイ温度３５０℃）より、ドラフト比１０の条件でフィ
ルム状に押出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマ
ーフィルムを得た。この液晶ポリマーフィルムの両面
に、厚さ４０μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレン
（ＰＴＦＥ）フィルム（平均孔径０．２μｍ、空孔率８
０％）を、一対の熱ロール（温度３３０℃、ロール周速
２ｍ／分）を有するラミネーターで熱圧着した後、一対
の冷却ロール（温度１５０℃）を通して冷却した。この
積層体のＰＴＦＥフィルムの剥離強度は５ｇ／ｃｍであ
った。次に、このようにして得た積層体を二軸延伸機で
延伸した。この時の延伸条件は、延伸温度３５０℃、延
伸倍率ＭＤ方向１．３倍、ＴＤ方向３．９倍、延伸スピ
ード２０％／秒、であった。最後に、多孔質ＰＴＦＥフ
ィルムを液晶ポリマーフィルムの両面から剥離し、厚さ
５０μｍの液晶ポリマー延伸フィルム（ａ−２）を得
た。
【００３６】実施例３ サーモトロピック液晶ポリマー（ポリプラスチックス社
製、ベクトラＡ９５０）を、単軸押出機（スクリュー径
５０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リッ
プ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス２．５ｍｍ、ダ
イ温度３００℃）よりドラフト比１０の条件でシート状
に押出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマーフィ
ルムを得た。この液晶ポリマーフィルムの両面に、厚さ
４０μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）フィルム（平均孔径０．５μｍ、空孔率８０％）
を、一対の熱ロール（温度３２０℃、ロール周速２ｍ／
分）を有するラミネーターで熱圧着した後、一対の冷却
ロール（温度１００℃）を通して冷却した。この積層体
のＰＴＦＥフィルムの剥離強度は１．５ｋｇ／ｃｍであ
った。次に、このようにして得た積層体を二軸延伸機で
延伸した。この時の延伸条件は、延伸温度３００℃、延
伸倍率ＭＤ方向１．６倍、ＴＤ方向３．２倍、延伸スピ
ード２０％／秒、であった。このようにして、多孔質Ｐ
ＴＦＥフィルムを厚さ５０μｍの液晶ポリマーフィルム
の両面に積層接着させた液晶ポリマー延伸フィルム（ａ
−３）を得た。
製、ベクトラＡ９５０）を、単軸押出機（スクリュー径
５０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リッ
プ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス２．５ｍｍ、ダ
イ温度３００℃）よりドラフト比１０の条件でシート状
に押出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマーフィ
ルムを得た。この液晶ポリマーフィルムの両面に、厚さ
４０μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）フィルム（平均孔径０．５μｍ、空孔率８０％）
を、一対の熱ロール（温度３２０℃、ロール周速２ｍ／
分）を有するラミネーターで熱圧着した後、一対の冷却
ロール（温度１００℃）を通して冷却した。この積層体
のＰＴＦＥフィルムの剥離強度は１．５ｋｇ／ｃｍであ
った。次に、このようにして得た積層体を二軸延伸機で
延伸した。この時の延伸条件は、延伸温度３００℃、延
伸倍率ＭＤ方向１．６倍、ＴＤ方向３．２倍、延伸スピ
ード２０％／秒、であった。このようにして、多孔質Ｐ
ＴＦＥフィルムを厚さ５０μｍの液晶ポリマーフィルム
の両面に積層接着させた液晶ポリマー延伸フィルム（ａ
−３）を得た。
【００３７】実施例４ サーモトロピック液晶ポリマー（ポリプラスチックス社
製、ベクトラＡ９５０）９０重量部と天然シリカ（平均
粒径３μｍ、電気化学社製ＦＳ−１５）１０重量部と
を、二軸押出機を用いて溶融混合するとともに、その先
端のストランドダイから押出してペレタイザーをペレッ
トに成形した。次にこのペレットを単軸押出機（スクリ
ュー径５０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ
（リップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス２．５ｍ
ｍ、ダイ温度３００℃）より、ドラフト比１０の条件で
フィルム状に押出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポ
リマーシートを得た（ドラフト比１０）。この液晶ポリ
マーフィルムの両面に、厚さ４０μｍの多孔質ポリテト
ラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）フィルム（平均孔径
０．５μｍ、空孔率８０％）を、一対の熱ロール（温度
３２０℃、ロール周速２ｍ／分）を有するラミネーター
で熱圧着した後、一対の冷却ロール（温度１００℃）を
通して冷却した。この積層体のＰＴＦＥフィルムの剥離
強度は１．５ｋｇ／ｃｍであった。次に、このようにし
て得た積層体を二軸延伸機で延伸した。この時の延伸条
件は、延伸温度３００℃、延伸倍率ＭＤ方向１．６倍、
ＴＤ方向３．２倍、延伸スピード２０％／秒、であっ
た。このようにして、多孔質ＰＴＦＥフィルムを厚さ５
０μｍの液晶ポリマーフィルムの両面に積層接着させた
液晶ポリマー延伸フィルム（ａ−４）を得た。
製、ベクトラＡ９５０）９０重量部と天然シリカ（平均
粒径３μｍ、電気化学社製ＦＳ−１５）１０重量部と
を、二軸押出機を用いて溶融混合するとともに、その先
端のストランドダイから押出してペレタイザーをペレッ
トに成形した。次にこのペレットを単軸押出機（スクリ
ュー径５０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ
（リップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス２．５ｍ
ｍ、ダイ温度３００℃）より、ドラフト比１０の条件で
フィルム状に押出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポ
リマーシートを得た（ドラフト比１０）。この液晶ポリ
マーフィルムの両面に、厚さ４０μｍの多孔質ポリテト
ラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）フィルム（平均孔径
０．５μｍ、空孔率８０％）を、一対の熱ロール（温度
３２０℃、ロール周速２ｍ／分）を有するラミネーター
で熱圧着した後、一対の冷却ロール（温度１００℃）を
通して冷却した。この積層体のＰＴＦＥフィルムの剥離
強度は１．５ｋｇ／ｃｍであった。次に、このようにし
て得た積層体を二軸延伸機で延伸した。この時の延伸条
件は、延伸温度３００℃、延伸倍率ＭＤ方向１．６倍、
ＴＤ方向３．２倍、延伸スピード２０％／秒、であっ
た。このようにして、多孔質ＰＴＦＥフィルムを厚さ５
０μｍの液晶ポリマーフィルムの両面に積層接着させた
液晶ポリマー延伸フィルム（ａ−４）を得た。
【００３８】比較例１ サーモトロピック液晶ポリマー（住友化学社製、スミカ
スーパーＥ６０００）を、単軸押出機（スクリュー径５
０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リップ
長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ温度
３５０℃）より、ドラフト比４の条件でフィルム状に押
出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマーフィルム
を得た。この液晶ポリマーフィルムの両面に、厚さ４０
μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）
フィルム（平均孔径０．２μｍ、空孔率８０％）を、一
対の熱ロール（温度３３０℃、ロール周速２ｍ／分）を
有するラミネーターで熱圧着した後、一対の冷却ロール
（温度１５０℃）を通して冷却した。この積層体のＰＴ
ＦＥフィルムの剥離強度は５ｇ／ｃｍであった。次に、
このようにして得た積層体を二軸延伸機で延伸した。こ
の時の延伸条件は、延伸温度３５０℃、延伸倍率ＭＤ方
向１．３倍、ＴＤ方向３．９倍、延伸スピード１０％／
秒、であった。最後に、多孔質ＰＴＦＥフィルムを液晶
ポリマーフィルムの両面から剥離し、厚さ５０μｍの液
晶ポリマー延伸フィルム（ｃ−１）を得た。
スーパーＥ６０００）を、単軸押出機（スクリュー径５
０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リップ
長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ温度
３５０℃）より、ドラフト比４の条件でフィルム状に押
出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマーフィルム
を得た。この液晶ポリマーフィルムの両面に、厚さ４０
μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）
フィルム（平均孔径０．２μｍ、空孔率８０％）を、一
対の熱ロール（温度３３０℃、ロール周速２ｍ／分）を
有するラミネーターで熱圧着した後、一対の冷却ロール
（温度１５０℃）を通して冷却した。この積層体のＰＴ
ＦＥフィルムの剥離強度は５ｇ／ｃｍであった。次に、
このようにして得た積層体を二軸延伸機で延伸した。こ
の時の延伸条件は、延伸温度３５０℃、延伸倍率ＭＤ方
向１．３倍、ＴＤ方向３．９倍、延伸スピード１０％／
秒、であった。最後に、多孔質ＰＴＦＥフィルムを液晶
ポリマーフィルムの両面から剥離し、厚さ５０μｍの液
晶ポリマー延伸フィルム（ｃ−１）を得た。
【００３９】比較例２ サーモトロピック液晶ポリマー（住友化学社製、スミカ
スーパーＥ６０００）を、単軸押出機（スクリュー径５
０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リップ
長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ温度
３５０℃）より、ドラフト比４の条件でフィルム状に押
出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマーフィルム
を得た。この液晶ポリマーフィルムの両面に、厚さ４０
μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）
フィルム（平均孔径０．２μｍ、空孔率８０％）を、一
対の熱ロール（温度３３０℃、ロール周速２ｍ／分）を
有するラミネーターで熱圧着した後、一対の冷却ロール
（温度１５０℃）を通して冷却した。この積層体のＰＴ
ＦＥフィルムの剥離強度は５ｇ／ｃｍであった。次に、
このようにして得た積層体を二軸延伸機で延伸した。こ
の時の延伸条件は、延伸温度３５０℃、延伸倍率ＭＤ方
向１．３倍、ＴＤ方向３．９倍、延伸スピード２０％／
秒、であった。最後に、多孔質ＰＴＦＥフィルムを液晶
ポリマーフィルムの両面から剥離し、厚さ５０μｍの液
晶ポリマー延伸フィルム（ｃ−２）を得た。
スーパーＥ６０００）を、単軸押出機（スクリュー径５
０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リップ
長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ温度
３５０℃）より、ドラフト比４の条件でフィルム状に押
出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマーフィルム
を得た。この液晶ポリマーフィルムの両面に、厚さ４０
μｍの多孔質ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）
フィルム（平均孔径０．２μｍ、空孔率８０％）を、一
対の熱ロール（温度３３０℃、ロール周速２ｍ／分）を
有するラミネーターで熱圧着した後、一対の冷却ロール
（温度１５０℃）を通して冷却した。この積層体のＰＴ
ＦＥフィルムの剥離強度は５ｇ／ｃｍであった。次に、
このようにして得た積層体を二軸延伸機で延伸した。こ
の時の延伸条件は、延伸温度３５０℃、延伸倍率ＭＤ方
向１．３倍、ＴＤ方向３．９倍、延伸スピード２０％／
秒、であった。最後に、多孔質ＰＴＦＥフィルムを液晶
ポリマーフィルムの両面から剥離し、厚さ５０μｍの液
晶ポリマー延伸フィルム（ｃ−２）を得た。
【００４０】比較例３ サーモトロピック液晶ポリマー（住友化学社製、スミカ
スーパーＥ６０００）９０重量部と天然シリカ（平均粒
径３μｍ、電気化学社製ＦＳ−１５）１０重量部とを、
二軸押出機を用いて溶融混合するとともに、その先端の
ストランドダイから押出してペレタイザーでペレットに
成形した。次にこのペレットを単軸押出機（スクリュー
径５０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リ
ップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ
温度３５０℃）より、ドラフト比４の条件でフィルム状
に押出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマーシー
トを得た（ドラフト比４）。この液晶ポリマーフィルム
の両面に、厚さ４０μｍの多孔質ポリテトラフルオロエ
チレン（ＰＴＦＥ）フィルム（平均孔径０．２μｍ、空
孔率８０％）を、一対の熱ロール（温度３３０℃、ロー
ル周速２ｍ／分）を有するラミネーターで熱圧着した
後、一対の冷却ロール（温度１５０℃）を通して冷却し
た。この積層体のＰＴＦＥフィルムの剥離強度は５ｇ／
ｃｍであった。次に、このようにして得た積層体を二軸
延伸機で延伸した。この時の延伸条件は、延伸温度３５
０℃、延伸倍率ＭＤ方向１．３倍、ＴＤ方向３．９倍、
延伸スピード１０％／秒、であった。最後に、多孔質Ｐ
ＴＦＥフィルムを液晶ポリマーフィルムの両面から剥離
し、厚さ５０μｍの液晶ポリマー延伸フィルム（ｃ−
３）を得た。
スーパーＥ６０００）９０重量部と天然シリカ（平均粒
径３μｍ、電気化学社製ＦＳ−１５）１０重量部とを、
二軸押出機を用いて溶融混合するとともに、その先端の
ストランドダイから押出してペレタイザーでペレットに
成形した。次にこのペレットを単軸押出機（スクリュー
径５０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リ
ップ長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１ｍｍ、ダイ
温度３５０℃）より、ドラフト比４の条件でフィルム状
に押出し、冷却して厚さ２５０μｍの液晶ポリマーシー
トを得た（ドラフト比４）。この液晶ポリマーフィルム
の両面に、厚さ４０μｍの多孔質ポリテトラフルオロエ
チレン（ＰＴＦＥ）フィルム（平均孔径０．２μｍ、空
孔率８０％）を、一対の熱ロール（温度３３０℃、ロー
ル周速２ｍ／分）を有するラミネーターで熱圧着した
後、一対の冷却ロール（温度１５０℃）を通して冷却し
た。この積層体のＰＴＦＥフィルムの剥離強度は５ｇ／
ｃｍであった。次に、このようにして得た積層体を二軸
延伸機で延伸した。この時の延伸条件は、延伸温度３５
０℃、延伸倍率ＭＤ方向１．３倍、ＴＤ方向３．９倍、
延伸スピード１０％／秒、であった。最後に、多孔質Ｐ
ＴＦＥフィルムを液晶ポリマーフィルムの両面から剥離
し、厚さ５０μｍの液晶ポリマー延伸フィルム（ｃ−
３）を得た。
【００４１】比較例４ サーモトロピック液晶ポリマー（住友化学社製、スミカ
スーパーＥ６０００）を、単軸押出機（スクリュー径５
０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リップ
長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１．０ｍｍ、ダイ
温度３５０℃）より、ドラフト比２０の条件でフィルム
状に押出し、冷却して厚さ５０μｍの液晶ポリマーフィ
ルム（ｃ−４）を得た。
スーパーＥ６０００）を、単軸押出機（スクリュー径５
０ｍｍ）内で溶融し、その押出機先端のＴダイ（リップ
長さ３００ｍｍ、リップクリアランス１．０ｍｍ、ダイ
温度３５０℃）より、ドラフト比２０の条件でフィルム
状に押出し、冷却して厚さ５０μｍの液晶ポリマーフィ
ルム（ｃ−４）を得た。
【００４２】以上で得た各々の液晶ポリマーフィルムの
物性を以下のようにして測定し、その結果を表１に示
す。 （１）ＴＤ厚さ分布 ダイヤルゲージのニードル型測定子（ミツトヨ社製、先
端Ｒ：０．４ｍｍ）を鉛直方向に向かい合わせて固定
し、１００ｇの力で接触させる。つぎにこの測定子間に
サンプルフィルムをはさみ、ＴＤ方向に移動させる。こ
のようにして、フィルムのＴＤの厚さ分布データを得
る。 （ｉ）平均値Ｃ １０００ｍｍ幅、０．５ｍｍ間隔で２０００ポイント測
定し、その平均値を求めた。 （ii）標準偏差Ｄ 前記平均値Ｃに対する２０００ポイントの標準偏差Ｄを
求めた。 （２）表面粗さＲｚ ＪＩＳ Ｂ ０６０１ に従って測定した。この場合、
表面粗さ計としては、東京精密社製、サーフコム１５０
０Ａを使用した。 （３）線膨張係数 ＴＭＡ法：荷重５ｇ、２００℃まで昇温後、１５０℃か
ら２５℃への降温時に測定。試料幅４．０ｍｍ、チャッ
ク間隔１０ｍｍ。 （４）熱収縮率 フィルムを１００ｍｍ角にカットし、その角部の座標を
光学式３次元測定機で０．１μｍ単位で測定する。つぎ
にこのフィルムを２００℃の恒温槽中に２時間放置した
後取り出し、同様に角部の座標を測定し、熱処理前後の
測定値より、ＭＤ、ＴＤの熱収縮率を測定する。 （５）引張り弾性率 ＪＩＳ Ｋ ７１２７ ２号型試験片 引張り速度
５０ｍｍ／分
物性を以下のようにして測定し、その結果を表１に示
す。 （１）ＴＤ厚さ分布 ダイヤルゲージのニードル型測定子（ミツトヨ社製、先
端Ｒ：０．４ｍｍ）を鉛直方向に向かい合わせて固定
し、１００ｇの力で接触させる。つぎにこの測定子間に
サンプルフィルムをはさみ、ＴＤ方向に移動させる。こ
のようにして、フィルムのＴＤの厚さ分布データを得
る。 （ｉ）平均値Ｃ １０００ｍｍ幅、０．５ｍｍ間隔で２０００ポイント測
定し、その平均値を求めた。 （ii）標準偏差Ｄ 前記平均値Ｃに対する２０００ポイントの標準偏差Ｄを
求めた。 （２）表面粗さＲｚ ＪＩＳ Ｂ ０６０１ に従って測定した。この場合、
表面粗さ計としては、東京精密社製、サーフコム１５０
０Ａを使用した。 （３）線膨張係数 ＴＭＡ法：荷重５ｇ、２００℃まで昇温後、１５０℃か
ら２５℃への降温時に測定。試料幅４．０ｍｍ、チャッ
ク間隔１０ｍｍ。 （４）熱収縮率 フィルムを１００ｍｍ角にカットし、その角部の座標を
光学式３次元測定機で０．１μｍ単位で測定する。つぎ
にこのフィルムを２００℃の恒温槽中に２時間放置した
後取り出し、同様に角部の座標を測定し、熱処理前後の
測定値より、ＭＤ、ＴＤの熱収縮率を測定する。 （５）引張り弾性率 ＪＩＳ Ｋ ７１２７ ２号型試験片 引張り速度
５０ｍｍ／分
【００４３】
【表１】
【００４４】
【発明の効果】本発明のＬＣＰフィルムは、液晶ポリマ
ー分子が平面方向にランダムに配向して、平面物性の異
方向性が解消されたもので、平面物性の等方向性にすぐ
れ、かつ低められた線膨張係数と熱収縮率を有すると同
時に、高められた引張り弾性率を有するものである。本
発明のＬＣＰフィルムは未積層体フィルム又は積層体フ
ィルムの形態で、電気・電子材料分野及び包装材料分野
等において有利に利用される。
ー分子が平面方向にランダムに配向して、平面物性の異
方向性が解消されたもので、平面物性の等方向性にすぐ
れ、かつ低められた線膨張係数と熱収縮率を有すると同
時に、高められた引張り弾性率を有するものである。本
発明のＬＣＰフィルムは未積層体フィルム又は積層体フ
ィルムの形態で、電気・電子材料分野及び包装材料分野
等において有利に利用される。
【図面の簡単な説明】
【図１】積層体形成工程で得られる積層体シートの断片
構造図を示す。
構造図を示す。
【図２】図１に示す積層体シートの製造方法の１例につ
いての説明図である。
いての説明図である。
１ 熱圧着ロール ２ 案内ロール Ａ 液晶ポリマーフィルム Ｂ−１、Ｂ−２ 熱可塑性樹脂多孔質体フィルム
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ２９Ｋ 67:00 Ｂ２９Ｌ 7:00
Claims (4)
- 【請求項１】 サーモトロピック液晶ポリマー又はその
ポリマーアロイからなる液晶ポリマー分子が平面方向に
ランダムに配向した等方向性の液晶ポリマーフィルムで
あって、該フィルムの任意の平面方向における線膨張係
数が２０ｐｐｍ／℃以下、熱収縮率が０．０５％以下及
び引張り弾性率が６００ｋｇ／ｍｍ2以上であり、１つ
の平面方向の線膨張係数Ａと他の平面方向の線膨張係数
Ｂとの比Ａ／Ｂが０．３〜３の範囲にあることを特徴と
する液晶ポリマーフィルム。 - 【請求項２】 サーモトロピック液晶ポリマー又はその
ポリマーアロイからなり、充填剤を５〜３０容量％含有
する液晶ポリマー分子が平面方向にランダムに配向した
等方向性の液晶ポリマーフィルムであって、該フィルム
の任意の平面方向における線膨張係数が２０ｐｐｍ／℃
以下、熱収縮率が０．１％以下及び引張り弾性率が６０
０ｋｇ／ｍｍ2以上であり、１つの平面方向の線膨張係
数Ａと他の平面方向の線膨張係数Ｂとの比Ａ／Ｂが０．
３〜３の範囲にあり、かつ該フィルムの厚さ分布の平均
値Ｃに対する該厚さ分布の標準偏差Ｄの比Ｄ／Ｃが０．
２以下であり、そのフィルム表面粗さＲZが１０μｍ以
下であることを特徴とする液晶ポリマーフィルム。 - 【請求項３】 請求項１又は２の液晶ポリマーフィルム
の両面又は一方の面に合成樹脂フィルムが積層接着され
ている液晶ポリマーフィルム積層体。 - 【請求項４】 該合成樹脂フィルムが、フッ素樹脂多孔
質体フィルムである請求項３の液晶ポリマーフィルム積
層体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20921196A JP3795966B2 (ja) | 1996-07-19 | 1996-07-19 | 液晶ポリマーフィルム及びその積層体 |
Applications Claiming Priority (1)
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|---|---|---|---|
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