JPH10503705A

JPH10503705A - 触媒支持体及びその使用法

Info

Publication number: JPH10503705A
Application number: JP8502108A
Authority: JP
Inventors: ダブリュ．バッチテル，ロバート; オハラ，ヨシトモ; イシズカ，トシオ; ヒラガ，ツネヒコ
Original assignee: シェブロンユー．エス．エー．インコーポレイテッド
Priority date: 1994-06-17
Filing date: 1994-12-15
Publication date: 1998-04-07
Also published as: RU2135275C1; EP0766597A1; EP0766597B1; CN1168531C; WO1995035160A1; EP0766597A4; AU1372895A; CN1154666A

Abstract

(57)【要約】流体を触媒床の中に均一な分布で流入させる、軽量かつ製造が容易な触媒支持構造体が提供される。支持構造体は直径が上方に行くにつれて大きくなっている円錐体様の形状で形成されている。支持構造体はシェル様の支持部材、厚いメッシュ要素から成る第一メッシュ層、及び触媒粒子を通過させない大きさの網目を有する第二メッシュ層を含む。第一メッシュ層は支持部材の上に載置され、そして第二メッシュ層は第一メッシュ層の上に載置されている。シェル様支持部材は反応器の中心線に対して垂直方向に延在している円形の底部板体と、その底部板体の縁から上方に延在している、平頭円錐形状を有する側壁を含む。底部板体と側壁は、主として、流体が通過する有孔板体から作られる。シェル様支持部材の下に直径が異なる複数の円柱状のフローガイドが設けられている。

Description

【発明の詳細な説明】触媒支持体及びその使用法発明の分野本発明は、炭化水素供給原料の流れを水素化処理している最中にオンストリームで触媒交換するための装置と方法に関する。更に詳しくは、本発明は水素化処理用容器による炭化水素供給原料流れの水素化処理のための、及びその水素化処理用容器内の空間を、その炭化水素供給原料と水素含有ガスとが高向流速度で下降充填触媒床(descending packed bed)を通っている間に、その触媒床の実質的な流動化又は噴出(ebulation)なしに、広範囲の処理速度にわたって経済的に利用するための改良された装置と方法を提供するものである。発明の背景炭化水素供給原料流れから望ましくない成分を除去する水素化処理(hydroproc essing)、即ち水素化精製処理（hydrotreatment）は、重質の炭化水素の商業価値を高めるそのような重質炭化水素の周知の接触処理法である。“重質”の液体炭化水素の流れ、特に常圧釜残油、石油残油(petroleum residua)、タールサンド・ビチューメン、頁岩油又は液化石炭油若しくは再生油は、一般に、水素化処理条件下で供給原料流れ及び水素による接触中に、触媒粒子を失活させる傾向がある硫黄及び／又は窒素、金属及び有機金属化合物のような生成物に対する汚染物質を含有する。このような水素化処理条件は、普通、２０〜３００気圧の圧力において２１２〜１２００°Ｆ（１００〜６５０℃）の範囲である。一般的に言えば、このような水素化処理は、白金、モリブデン、タングステン、ニッケル、コバルト等のような第VI族又は第VIII族金属を、アルミナ、シリカ、マグネシア等々の高表面積／容積比を有する他の種々の酸化物粒子と組み合わせて含有する触媒の存在下で行われる。更に具体的に述べると、重油及びこれに類する油の水素化脱金属、水素化脱硫、水素化脱窒、水素化分解等に用いられる触媒は、一般に、１種又は２種以上の促進剤（類）又は触媒活性のある金属（類）（又は化合物（類））プラス痕跡量の物質を有する、アルミナ、シリカ、シリカ−アルミナ、又は恐らくは結晶性のアルミノシリケートのような；担体又は基材からできている。使用される典型的な触媒活性金属はコバルト、モリブデン、ニッケル及びタングステンである；但し、用途によっては、他の金属又は化合物も選ぶことができるだろう。炭化水素供給原料及び水素含有ガスのような上方に流れる流体装入材料と接触している水素化処理触媒の充填床は、一般に、触媒充填床を支持する働きと、上方に流れる流体のその触媒充填床への均一分布を達成するのを補助する働きの２つの働きを同時に奏する触媒支持構造体によって支持されている。充填床への流体の分布が十分に達成されていないと、触媒が急速に失活せしめられたり、或いは触媒床中に固体沈着物が形成されることがある。液状反応体とガス状反応体の触媒床への分布を改善するための解決法が多数提案されて来た。ミーユクス(Meaux)に付与された米国特許第３，３３６，２１７号明細書には、高圧、高温の反応器の床から、その中に常用のバブル・キャップ・トレー又は他の適当な手段で支持されている触媒を間欠的に抜き取る方法が教示される。バブル・キャップを有する有孔触媒間仕切りを付加的に開示するものには、米国特許第３，１９７，２８８号、同第３，４１０，７９１号、同第３，４１０，７９２号、同第３，５２２，８８８号及び同第４，７３８，７７０号明細書がある。ジャックィン(Jacquin)に付与された米国特許第４，３１２，７４１号明細書には、上方に流れ、水素と接触している液相中での炭化水素類若しくはれき青質頁岩又は一酸化炭素の接触転化法が教示される。この方法で使用される反応器は１つ又は２つ以上の段を含み、各段の底部には、断面が触媒粒子より小さい寸法の複数の開口と、断面が触媒粒子より実質的に大きい少なくとも１つの開口とを有する有孔支持体が存在する。流体（炭化水素及び／又は水素）は、触媒が大きい開口を通って急速に流れるのを妨げるために、その開口を通して上方に注入される。触媒は、流体の流れを止め、触媒を支持体を通して落下させることにより反応器から取り出すことができる。オイゼン(Euzen)等に付与された米国特許第４，３９２，９４３号明細書には、反応容器の底部に導入され、頂部から排出される炭化水素と向流で、触媒がその反応容器の頂部に導入され、その底から抜き取られる、炭化水素の水素の存在下における接触処理法が教示される。触媒の排出は反応器内の外方張出漏斗体を通して行われる。この外方張出漏斗体は炭化水素が孔を通して上向きに流れるのを可能にするものである。ここで、それらの孔は触媒がそれら孔を通して下方に通過するのを妨げるべく十分に小さい大きさのものである。炭化水素は、その円錐体の上方及び／又は下方のいずれかにオリフィスを位置せしめて有する送出管を通して反応器に注入される。オイゼン等に付与された米国特許第４，４４４，６５３号明細書には、触媒を抜き取るための外方張出域と、その外方張出域の壁の上方に流体を注入するためのパイプ系を備える反応器から粒状固体粒子を抜き取り、そしてその反応器に流体を導入する方法が教示される。外方張出域は、先端が下向きの、反転した円錐又はピラミッドの形状を持つ、連続の（即ち、凹凸がなく、またいかなる開口もない）構造のものである。その円錐体の軸と円錐体の母量の１つとの角度は１０〜８０°、好ましくは３０〜４０°である。流体を反応器に注入するパイプ系は、一端において接続され、反転した傘のリブとして配置された漏斗体に沿って四方八方に延びている一連のパイプを含んでいることができる。このパイプ系の異なる注入管の断面積は気−液相分離を無くすように設計されている。注入管の孔又はスロットは、触媒粒子によるそれらの目詰まりを回避するために下方に選択、指向されている。ビスチョフ（Bischoff）等に付与された米国特許第４，５７１，３２６号明細書には、固体粒子を抜き取り、流体装入材料を反応器の接触域に導入する装置が教示される。装置の一部として、倒立円錐ピラミッド形状の抜取漏斗体がその反応器に含まれている。この抜取漏斗体には、孔又はスロットがその漏斗体表面全面に分布されて設けられている。孔の大きさは、流体の上昇流の通過は許しつつ、触媒粒子の通過を妨げるべく十分に小さい。漏斗体の上部の下で反応体ガスがマイグレーションを起こすのを避けるために、そのガスは、そのガス粒子を漏斗体の下の制御された通路を進ませる平行通路を通過せしめられる。ビスチョフ等に付与された米国特許第４，６３９，３５４号明細書には、各々が固体粒子の通過を妨げるべく十分に小さい大きさであるが、流体装入材料と水素から成る上昇流への接近を許すに足る十分な大きさを有する、規則的に離間している開口を有する水平のトレーが教示される。スミス(Smith)に付与された米国特許第４，９６８，４０９号明細書には、触媒粒子の下降床に向流で流入する、金属成分を含有する炭化水素流体の供給原料流れの品質を選択的に改善する供給原料分布系が記載される。この系は反応容器と、円錐形の支持部材のような触媒粒子の下降床のための傾斜面とを含む。傾斜面の底部へのガス分布は、異なる高さの所に形成された複数の穴を通して行われ、そのため触媒床へのガスの流入は、穴の高さ又は液体の共通の溜めを傾斜面を介してその触媒床に相互に接続している液体供給管の高さとは無関係に、実質的に均一である。しかして、ガス状成分と液体炭化水素成分の両成分の均一分散が触媒粒子の下降床内に維持される。円錐面は、その先端が供給原料に対して下方に延在するように配置されているのが望ましい。スタンジェランド（Stangeland）等に付与された米国特許第５，０７６，９０８号明細書には、交換用触媒を、充填床を形成している触媒粒子の実質的な噴出を防ぐように制御された速度で上方へ流れている炭化水素供給原料流れの中の、下方に流れている触媒床に連続的に供給する方法が教示される。スタンジェランド等の特許（米国特許第５，０７６，９０８号）明細書に教示される従来の触媒支持構造体はビームにより支持されている構造体である。この構造体は、無孔の中央板から反応容器の側壁まで延在している複数の区切り板と、各区切り板間に延在している放射状スポーク支持部材とによって形成されている、一連の、環状リングの形態に近い環状多角形体を含む。この組立体は、反応容器の下部から上昇して来る気体と液体の両者を透過する、円錐形又はピラミッド状の有孔板又はスクリーンを支持している。この特定の構造体により、触媒床に入って行く液体炭化水素供給原料と水素ガスとの混合物は重力で、各対又は放射状のスポーク間の隣接部分から構成される、放射状に交互に並ぶ気体のリングと液体のリングとに分かれる。従って、両相はスクリーンの下の交互配置の同心環状通路を通って上方に流れる。しかし、米国特許第５，０７６，９０８号明細書に教示されるこの従来の触媒支持構造体では、その構造体中のビームの重量と大きさが反応器の大きさが増大するにつれて劇的に増加する。この増加した重量と大きさは、共に、組み立てと設置を複雑にし、かつそれらのコストを上げ、しかも流体が触媒床に均一に分布されるのを妨げる傾向がある。上方へ流れている流体の触媒床への分布を改善するために多数の溶液が提案されて来たが、完全に満足できるものは１つもなかった。従って、本発明の１つの特定の目的は、上方へ流れる流体成分の順流触媒反応床への分布を改善するための触媒支持構造体を提供することである。本発明の更にもう１つの目的は水素含有ガスと液体装入原料を触媒粒子の床又は層に均一に分布させる改良された能力を有する触媒の支持構造体を提供することである。本発明の更にもう１つの目的は、触媒の触媒反応器からの除去を容易にする触媒の支持構造体を提供することである。本発明の更にもう１つの目的は、移動触媒床を直径の大きな反応器中に支持し、同時に流体をその触媒床に均一分布で導入するのに適した、製造が容易でかつ軽量の支持構造体を提供することである。発明の概要従って、本発明は、次の：ａ．底部板体で切られている平頭円錐形状を有する、上方に行くにつれて広がっている有孔円錐支持部材；及びｂ．その円錐支持部材に接し、上方に延在しており、その円錐支持部材より上に、流体の流れを上方に指向させて触媒床に流入させるに足る十分な高さを有する少なくとも１つの上部フローガイドを含んで成る、触媒床が入っている実質的に円筒形状の反応器で使用するための触媒支持構造体を提供するものである。触媒粒子の移動床を円筒形状の反応器内に支持するための上記触媒支持構造体は、上方へ流れている流体装入材料を用いて作動される反応器系に特によく適合する。この目的には、上昇流体装入材料を通過させるには十分であるが、触媒粒子が円錐支持部材を通過するのを妨げるべく十分に小さい寸法の孔又はスロットが、その円錐支持部材の表面全面に実質的に均一に分布せしめられて設けられている。これは、円錐支持部材を貫通する穴即ち孔を、触媒が流れるのを妨げるべく十分小さいが、前もって選択された流体が円錐支持部材を流通するときの圧力降下を最小限に抑えるべく十分大きくすることによって、達成することができる。もう１つ別の態様では、円錐支持部材の孔は流体流れの圧力降下を最小限に抑えるような大きさと間隔で配置されている。この態様での孔は、通常、触媒粒子より大きいから、この好ましい円錐支持部材の上には触媒粒子がその円錐支持部材を通過するのを妨げる手段が載置されている。１つの好ましい態様における触媒支持構造体は、円錐支持部材の下面に接し、下方に延在している複数の実質的に同心の円柱状下部フローガイドを更に含んでいる。これらの下部フローガイドは相互に放射状に離間配置されて複数の同心の環状リングを形成しており、その各々が底部板体と同軸となっている。本発明は、数ある要因の中でも、移動床触媒反応器系において上方へ流れ触媒床に入る流体装入材料の分布は、触媒床が、複数の同心の環状リングを形成している下部フローガイド、及び流体の流れを上方に指向させてその反応器中の移動触媒床に流入させる上部フローガイドを備えている円錐触媒支持体に支持されていると、改善されると言う発見に基づく。図面の簡単な説明図１〜３及び５〜８は本発明の態様に関し、一方図４はスタンジェランド等の米国特許第５，０７６，９０８号明細書の態様に関する。図１は本発明の支持構造体を示す、反応器の中心線に沿う平面における断面図である。図２は図１の線Ｘ−Ｘにおける、下部フローガイドを含まない支持構造体の断面図である。図３はフローガイドの拡大断面図である。図４は従来の水素化処理用反応器、及び上方へ流れている液体炭化水素供給原料流れ及びガスの流れと共に触媒が栓流様の流れとして流動している間の、オンストリームでの触媒交換で用いられる付随容器の模式図である。図５及び図６ａ〜６ｃは本発明の不織(non-woven)触媒支持スクリーンを説明するものである。図７は触媒支持部材上の図５及び図６ａ〜６ｃの触媒支持スクリーンを示す、図１の線Ｘ−Ｘにおける、支持構造体の１つの態様の断面図である。図８は上部フローガイドで分離されている多数の織成メッシュスクリーン部材を示す、図１の線Ｘ−Ｘにおける、触媒支持構造体のもう１つの態様の断面図である。発明の詳細な説明本発明は触媒粒子の床を触媒反応器の内部に支持するための構造体に関する。本発明の構造体は少なくとも３つの要素、即ち円錐支持部材、少なくとも１つの上部フローガイド及び底部板体を含む。本発明の構造体は、好ましくは、少なくとも１つのスクリーン部材と１つの下部フローガイドも含んでいる。この構造体の種々の要素とそれらの機能については、後記において更に詳しく説明される。本発明の構造体は流体としての反応体の触媒床への分布を改善するためのもので、従来のビーム付き触媒支持構造体より製造コストが低い。本発明の触媒支持構造体は、次の：ａ．底部板体で切られている平頭円錐形状を有する、上方に行くにつれて広がっている有孔円錐支持部材；及びｂ．その円錐支持部材に接し、かつ上方に延在しており、その円錐支持部材より上に、流体の流れを上方に指向させて触媒床に流入させるのに足る十分な高さを有する少なくとも１つの上部フローガイドを含んで成る。この平頭円錐体は最下点に頂点を有し、その頂点から上に向かって広がっている倒立円錐形状のものであって、その円錐体はその軸に対して垂直で、その頂点の上方に位置する面で切られている。円錐支持部材は有孔板であるのが好ましい。触媒床を支持するために、表面全面に孔を分布して有する賦形された金属板を使用して作った円錐支持部材を用いると、支持構造体の重量が従来のビーム支持構造体の重量に比較して著しく小さくなる。金属板を本発明の平頭円錐体に加工し、これを現場で反応器本体に接続するのは、比較的容易な操作である。本発明の円錐支持部材に均一に分布せしめられている穴は、反応体としての流体を触媒床に、従来のビーム支持構造体を用いる場合と比較して、その触媒床の断面積全体にわたってより均一に導入する支持構造体をもたらす。更に、本発明の触媒構造体では、各穴の直径とピッチはその特定の位置に従って変え得るから、流体流れの分布パターンを容易に調整することができる。この支持構造体により提供される、流体と触媒との間に得られる均一な接触、及びこの均一接触に関連して小さくなった圧力降下は反応効率を高める。しかして、本発明のプロセス上の利点としては、反応体の触媒床への分布が改良されていること、支持構造体を横断する流れに関する圧力降下が低下していること、支持構造体の重量が小さくなっていること、製造が容易であること、及びコストが低くなっていることが挙げられる。内径が約１．５〜約１０メートルの範囲にある反応器の場合、本発明の典型的な触媒支持構造体の重さは約１．２〜約５７メートルトンである。更に好ましくは、反応器は約３〜約７メートルの範囲の内径を有し、そして触媒支持構造体は好ましくは約５〜約２８メートルトンの重量を有する。本発明の触媒支持構造体で支持される反応器中の触媒の重量は１１〜３５００メートルトン、好ましくは５０〜６００メートルトン、更に好ましくは１００〜４００メートルトンの範囲である。前記のように、触媒支持構造体には、所定の反応器直径、触媒の荷重及びその構造体を通る所望流体速度に相応した最低重量を持つものが望まれる。円錐支持部材を形成している有孔板の厚さは、支持されるべき触媒の荷重に基づいて、膜応力に関する既知の計算式により計算することができる。穴の直径、ピッチ及び数は、支持構造体を流通する反応用ガス及び反応用液体に許容される圧力降下、触媒の粒径及び触媒床の重量に基づいて決定される。有孔板部材の材料は反応用ガス及び反応用液体がもたらす腐食、反応温度等を考慮して決定される。典型的には、円錐支持部材を形成している有孔板は５〜５０ｍｍ、好ましくは１０〜４０ｍｍの厚さを有する。この円錐体の底部と頂部の間で厚さが変えられている有孔板を用いることも本発明の範囲内である。有孔板の孔は任意の形状であることができるが、製造の容易さから円形の穴が一般に選ばれる。有孔板の孔をなす穴は、典型的には、直径が６〜１５０ｍｍの範囲、好ましくは８〜１００ｍｍの範囲、更に好ましくは１０〜７５ｍｍの範囲である。触媒粒子が円錐支持部材を通過するのを妨げるスクリーン、その他のそのような手段を用いない用途には、この好ましい有孔板は使用される粒状触媒より小さい穴、即ち孔を有する。一般的には、この穴の直径は１０ｍｍ以下、好ましくは８ｍｍ以下、更に好ましくは６ｍｍ以下である。有孔板の孔のピッチはその有孔板の穴の直径の１．０１〜５０倍、好ましくは１．０５〜２０倍、更に好ましくは１．１０〜１０倍である。好ましい触媒支持構造体は円錐支持部材を含み、その円錐支持部材の上に触媒粒子がその部材を通過するのを妨げる手段が載置されているものである。適した触媒通過防止手段は、典型的には、スクリーンの形態を取る。このようなスクリーンは織成(woven)構造又は不織(non-woven)構造のいずれであってもよい。一緒に溶接されているか、さもなければ締結されている、重なり合っている金属バー又はロッドが不織スクリーンの１例をなす。触媒粒子が円錐支持部材を通過するのを妨げつつ、触媒床を支持するのに足る十分な強さを与えるためには、複数のスクリーン層を使用するのが望ましいだろう。少なくとも２層のスクリーン層を使用する例として、その触媒支持構造体が円錐支持部材の上に載置されている第一の織成メッシュ層とその第一織成メッシュ層の上に載置されている第二の織成メッシュ層を含んでいるものがある。この２層の織成メッシュ層は同じ規格値を有し、実質的に同じ機能を与えるものであってもよいが、第二織成メッシュ層が触媒粒子の通過を妨げるべく十分に小さい開口を有していることが好ましい。円錐支持部材上に載置される第一織成メッシュ層の開口の面積がその円錐支持部材の各穴の開口面積より大きいこと、及びその第一織成メッシュ層を作っているワイヤー要素の直径がそれら穴の各々に掛かる触媒重量を支えるべく十分に太いことが更に好ましい。第二織成メッシュ層は触媒粒子がその支持構造体を通って下方に落ちるのを妨げるために設けられ、また第一織成ワイヤーメッシュ層は第二メッシュ層を補強し、各穴の開口領域に掛かる触媒重量を支えるために設けられる。これらの第一及び第二ワイヤーメッシュ層のメッシュ要素は必ずしも金属線のネット又はメッシュである必要はなく、ワイヤーネット、例えば有孔板と同じ機能を奏する任意の材料で置き換えることができる。本発明で有用な織成メッシュは、ワイヤー直径が一般的には０．１〜１０ｍｍの範囲、好ましくは０．５〜８ｍｍの範囲、更に好ましくは０．５〜３ｍｍの範囲の金属線のネットから成るものである。金属線間の開口は、一般的には、最大寸法が５ｍｍ以下、好ましくは３ｍｍ以下である。第一織成メッシュ層及び第二織成メッシュ層を用いる用途では、第二織成メッシュ層は上記のメッシュの物理的性質を有する：即ちワイヤー直径は、一般に、０．１〜１０ｍｍの範囲、好ましくは０．５〜８ｍｍの範囲、更に好ましくは０．５〜３ｍｍの範囲であり、そしてワイヤー間の開口はその最大寸法が一般に５ｍｍ以下、好ましくは３ｍｍ以下である。第一織成メッシュ層は直径が０．１〜５０ｍｍの範囲、更に好ましくは１〜２０ｍｍの範囲にあるワイヤーから成り、その場合ワイヤー間の開口は１〜１００ｍｍ、好ましくは２〜５０ｍｍである。触媒粒子がスクリーンを通過するのを妨げる大きさの幅を有するスロットを与えるように、複数の支承ロッド部材とその部材の上にそれを横断して離間配置されている複数の縦通ロッド部材から成るスクリーン、即ち有孔板も触媒支持構造体に有用である。このタイプのスクリーンの１例が、例えば米国特許第３，７２３，０７２号明細書に記載されている。この米国特許の開示全体を本明細書で引用、参照するものとする。下部フローガイドは、円錐支持部材の底面に接し、下方に延在している実質的に同心の円柱状バッフルであって、反応器の下部から来る流体が触媒床に均一に導入されるようにするものである。フローガイドがない場合、流体は支持構造体の円錐支持部材の下で、外方（反応器の壁方向）に向かって、次いで反応器の壁に沿って上方に高速で流れる傾向がある。本発明の触媒支持構造体においては、その円錐支持部材（又はシェル(shell)様支持部材でも同等）は、シェル様支持部材の穴を避けつつ均一な流動分布を与えるために、その支持部材の下の位置に、例えば板体又はバッフルの形態の下部フローガイドを備えている。従って、触媒床に入って行く流体の分布パターンは、フローガイドを適正に位置決めすることによって容易に調整することができる。これらの円柱状下部フローガイドは、円錐支持部材と一緒に複数の同心の溜めリングを形成すべく、ガイド相互を１０〜１０００ｍｍ、更に好ましくは５０〜７５０ｍｍ離して放射方向に離間配置されているのが好ましい。ここで、下部フローガイドの各々は中心部とは同軸となっている。この下部フローガイドは、その垂直長さが実質的に同じもの、典型的には長さが１０００ｍｍ以下、通常は５０〜１０００ｍｍの範囲内のものであるのが更に好ましい。本発明の触媒支持構造体は少なくとも１つの上部フローガイドを円錐支持部材に接して含む。各上部フローガイドは円錐支持部材の上面から上方に延在し、そしてその円錐支持部材より上に、その円錐支持部材の上面に沿う流体の流れを減らし、流体の流れを上方に指向させて反応器中の移動触媒床に流入させるに足る十分な高さを有する。何らかの理論的解釈で縛られたいとは思わないが、上方へ流れる流体装入材料を用いて運転される触媒反応系での工業的操業経験によれば、従来の触媒支持構造体では水素を含めてガス状の諸反応体の触媒床への分布が良くないと言う不利があることが示唆されている。この悪い分布の１つの原因は、ガス状反応体が直接上方に流動して触媒床に流入するのではなく、円錐支持構造体を通過してその支持構造体の表面に沿って外方に向かって、反応器の外壁までマイグレション(migrate)してしまうと言う、そのガス状反応体の傾向にある。この問題は円錐支持部材の上に１つ又は２つ以上のスクリーンが載置されているときに特に懸念される問題であるように思われる。本発明の支持構造体には、ガス状反応体の円錐支持部材の上面に沿うマイグレションを減らすために、少なくとも１つの上部フローガイドがその円錐支持部材の上面に固定して設けられている。各上部フローガイドは突出した要素（raised element）であって、円錐支持部材の底部板体と同心の連続構造体をなしている。各上部フローガイドは円錐支持部材に設けられているバッフル、突出体（extrusions）、溶接体又は波状体を含めて多くの形態の内の１つを取ることができ、そして２つ以上の形態を単一の触媒支持構造体に使用してもよい。１つの好ましい上部フローガイドは１つ又は２つ以上の溶接パターンであって、その各々が円錐支持部材にスクリーン部材を取り付けている連続溶接筋状体を形成しているものである。上部フローガイドの寸法は使用される材料のタイプに依存する。例えば、上部フローガイドとして有用な溶接体は、典型的には、高さが約５〜５０ｍｍの範囲で変わり、一方バッフルは、典型的には、高さが約５〜２５０ｍｍの範囲で変わる。次の記述では、主として触媒支持構造体とその上に支持されている触媒床を通って上方へ流れる流体装入材料について説明するものとする。“上方への流れ” (upflowing)なる用語は水平平面に対して上向きに流れるが、その水平平面に直交する垂直の流れ方向には制限されないことを意味する。本明細書で使用されている“移動床”触媒反応ゾーンは、反応の進行中、反応条件において、触媒が触媒除去中にその反応ゾーンの中を下向きに移動するように触媒が取り出され、加えられるものである。液体成分及び／又は蒸気（若しくは、ガス状の）成分から成る流体装入材料には、液体炭化水素のような液体及び水素含有ガスのような蒸気がある。本明細書で使用されている“触媒”及び“触媒粒子”とは、反応を促進するための粒子、吸収剤、その他の流体接触体のような、流体装入原料と相互作用する粒子を意味する。本発明の構造体は少なくとも３つの要素、即ち円錐支持部材２６、少なくとも１つの上部フローガイド２２３及び底部板体（bottom plate）２５を含んで成る。好ましくは、本発明の構造体は少なくとも１つのスクリーン部材２８と１つの下部フローガイド２７も含む。これらの要素は、上部フローガイドを除けば、図１及び２に示される。上部フローガイドは図７及び８に示される。ここで図１及び２を参照して説明すると、触媒支持構造体は、直径が反応器１１の頂部に向かって上方に大きくなっている平頭円錐支持部材２６と、底部板体２５として示される中央部を含む。底部板体２５は円錐支持部材２６の中央に位置し、即ち支持構造体の最低位置にあり、そして反応器１１の中心線に対して垂直に延在している。円錐支持部材２６は複数の穴が穿けられている有孔板であるのが好ましい。穴は任意の形状又は大きさのものでよい；製造が容易であると言う理由から円筒状の穴が好ましい。穴の大きさと穴の数は触媒支持構造体を通る流体の所望流量に依存し、そしてそれは特定の各構造体及び反応器内の運転条件の組に特有である。例えば、本発明の触媒支持構造体には、約０．０５〜約５．０フィート／秒のオーダーの、円錐支持部材を通る流体流量が適当であろう。有孔板２６の厚さは、支持されるべき触媒の重量荷重に基づいて、既知の膜応力の計算式に従って計算できる。有孔板２６を貫通する穴２２２は均一なピッチで離間配置されているのが好ましい。穴２２２の総開口面積は、触媒支持構造体を通って触媒床に入る流体装入材料に許容される圧力降下に基づいて決められる。円錐支持部材２６及び底部板体２５は、必ずしも同じピッチ又は同じ直径の穴２２２を有している必要はないだろう。例えば、穴２２２は支持構造体上の場所に依存して異なる直径と異なるピッチで設けることができる。円錐支持部材２６は平頭円錐体として造形されており、角度α、即ち平頭円錐体の母線と反応器の直径との間の角度は、触媒の抜き取り中の触媒の流れを良くするために、触媒粒子の静止角度より大きくなっている。角度αは、典型的には、約４０〜約８０°、好ましくは約５０〜７０°、更に好ましくは約５５〜約６５°、なおも好ましくは約５８〜約６２°の範囲である。実質的に円形の形状を有する底部板体２５は反応器の中心線に垂直な位置に配置され、円錐支持部材２６の下部の縁に接続されている。底部板体の直径は一般に３００〜５，０００ｍｍ、好ましくは５００〜３，０００ｍｍである。底部板体２５は有孔、無孔のいずれであってもよい。底部板体２５は触媒抜き取り導管２９（図４に示される）に通ずる入口３０の下の部分が無孔（即ち、開口がない）となっていることが推奨され、それによって未反応の流体が触媒の抜き取り中に導管２９の中へと進むのが防がれる。底部板体２５が穴の開いた有孔部分を有すると、その孔又は穴は触媒粒子がその底部板体を通過するに足る十分な大きさのものであるのが好ましい。孔がそのような大きさのものである場合、それら孔の上に触媒粒子が底部板体を通過するのを妨げる手段、例えばスクリーンが載置される。円錐支持部材２６の上には少なくとも１つのスクリーン部材２８が載置されている。この円錐支持部材２６の孔は、流体装入材料が円錐支持部材及び底部板体を通過するのに備えて十分に大きい孔となっている。これらの孔は触媒粒子より小さく、それによって触媒粒子が円錐支持体を流通するのが妨げられるようになっていることができるが、それら孔は少なくとも１つの寸法が触媒粒子の寸法より数倍の大きさとなっていることが推奨される。この好ましい態様では、円錐支持部材２６はその上に少なくとも１つのスクリーン部材２８を載置して有している。使用されるスクリーン部材のタイプは特に重要でないことは当業者には明白であると考えるが、少なくとも１つのスクリーン部材は、触媒粒子がそのスクリーンを通過するのは妨げるが、流体装入材料は通過させる大きさの孔を有している。図２に示される特定の態様では、織成メッシュ層２８ａが円錐支持部材２６、及び底部板体２５の少なくとも有孔部分の上に載置されている。この第一メッシュ層２８ａは、太い金属線を用いて織った比較的大きいメッシュ寸法のワイヤーメッシュからできている。第二のワイヤーメッシュ層２８ｂは、触媒の粒径より僅かに小さいメッシュ寸法を有するワイヤーメッシュからできている。この第二メッシュ層２８ｂは触媒粒子が支持構造体を通り抜けて下方に落ちて行くのを防ぐために設けられ、一方第一メッシュ層２８ａは第二メッシュ層２８ｂを補強するために設けられる。これら板部材の穴の上に載置されている第一織成メッシュ層の開口面積は各穴の開口面積より大きく、また金属線要素の直径は穴の各々に掛かる触媒重量を支えるべく十分太くすることが推奨される。第一及び第二ワイヤー層のための織成メッシュ要素は必ずしも金属線のネットから成るものである必要はなく、ワイヤーネットと同じ機能を果たすものであればいかなる材料によっても、例えば有孔板又は断面幅が最も広い寸法の所で約０．５〜約１２５ｍｍである平行なロッドで置き換えることができる。図１、５及び６ａ〜６ｃに示される１つの好ましい態様では、円錐支持部材２６の上面には、複数の支承ロッド部材１４０の上にそれを横断して、典型的には幅が０．０１〜１０ｍｍ、好ましくは０．２〜８ｍｍである複数のスロット開口を与えるように十分に離間配置された複数の縦通ロッド部材１３９を離間配置することによって構成されている１つ又は２つ以上の有孔スクリーンが載置されている。この好ましい態様では、縦通ロッド部材と支承ロッド部材は、一般に、一緒に溶接されている。ここで図５を参照して説明すると、図５には図１のスクリーン２８の一部分が平面図として示されている。複数の縦通ロッド部材１３９は複数の支承ロッド部材１４０の上に支持され、かつ隣接する縦通ロッド部材１３９間にスロット開口１４１を与えるのに十分となるようにして、その支承ロッド部材１４０に取り付けられている。縦通ロッド部材１３９は、スロット開口１４１が触媒粒子の通過を妨げつつ流体を通過させるように離間配置される。この触媒支持構造体では、縦通ロッド部材１３９と支承ロッド部材１４０は、最も広い断面で測定して、約０．５〜約５ｍｍの範囲の断面幅を有する。図５は支承ロッド部材１４０に対して垂直に整列されている縦通ロッド部材１３９を示すが、当業者であれば分かるだろうように、支承ロッド部材１４０は、縦通ロッド部材１３９が支承ロッド部材１４０にそれらを横断するが、垂直とはならないように取り付けられるように、放射状整列も取ることができるだろう。本段落で説明されるスクリーンは当業者には溶接スクリーンとして一般に知られているものである。商業的に入手できる溶接スクリーンの特定の例は“ジョンソン(Johnson)スクリーン”として知られている。図、６ａ〜６ｃは図５に例示されるスクリーンの断面線８−８に沿って取った断面図を説明するものである。図６ａにおいて、隣接する縦通ロッド部材１３９は円形断面を有する。図６ｂは充実台形断面を有する縦通ロッド部材１３９を説明している。図６ｃは溝型断面を有する縦通ロッド部材１３９を説明している。円錐支持部材２６の下面、即ち底面には、直径が異なる、複数の、同心の、実質的に円柱状の下部フローガイド２７が接している。各下部フローガイドの中心線は垂直の反応器壁１２の中心線に一致する。別の態様では、下部フローガイド２７は底部板体２５と同心となっている。下部フローガイド２７は、反応器の底から来る流体を、反応器１１の本体と補強リング２３により接続せしめられている支持構造体を通じて均一な分布状態となっている触媒床に指向、流入させる。この下部フローガイド２７の特定の利点は、反応器１１の側壁１２に対して縦方向に平行に延在している各フローガイド２７により、触媒床に入って行く液体供給原料としての炭化水素と水素ガスとの混合物が、重力により放射方向に交互に広がるガスのリングと液体のリングとに別れると言うことである。かくして、両相は円錐支持部材２６を通る同心の交互環状通路を通って上方に流れる。各リングにおいてガスが液体から優先的に分離されると、そのリングには、ガスの環状キャップ部分と、それに隣接する、液体で満たされた下部環状部分とがキャップ部分を上にして重なり合った状態で含まれるようになる。従って、両流体は触媒床に、支持部材２６及びスクリーン部材２８を通って同等かつ環状形態で隣接して接近できる。水素ガスと液体炭化水素の交互に並ぶ複数のこれら環状溜めリングにより、触媒支持構造体の全断面積を横断して床１０に入る両相の一様かつ均等な供給が確実に達成されるようになる。本発明者は、数ある因子の中でも、この配置で触媒床の全断面積を横断する一様かつ均等な分布が保証されることを特に見いだした。床１０の全直径を横断するこのような均等な分布は、円錐支持部材２６を截頭している底部板体２５の直上に、流れが止まっている区域を形成させる。これは、実質的に潜在的な局所的噴出状態又は同渦巻き流が逆Ｊ管２９の入口３０から触媒を抜き取る点の所で触媒床に誘発されるのを減らして、床１０内からの触媒と液体が局所化された層流として流れるのを保証する。ここで図１、７及び８を参照して説明すると、主として水素含有ガスである流体装入材料が、円錐支持部材の上面に沿い、スクリーン２８の内部とその下を、そして外側、垂直の反応器壁１２に沿って上方にマイグレーションを起こすのを減らし、又は無くするために、複数の上部フローガイド２２３も円錐支持部材の上面に接し、その上面より高く盛り上がっている。図７に示される態様では、上部フローガイド２２３は盛り上がった金属溶接体であって、円錐支持構造体の上面に円形パターンを形成している。これらの金属溶接体は、円錐支持部材とスクリーン、例えば図５及び６ａ〜６ｃのスクリーンとの間を結ぶ連続の、概ね円形の結合を形成しているのが好ましい。流体がスクリーンに沿ってマイグレーションを起こすのを更に減らすために、スクリーンの露出縁部に追加の結合体又は溶接体を取り付けてもよい。図８に示される上部フローガイド２２３は底部板体２５に対して同心の、円錐支持部材の上面から上方に延在しているバッフルである。図８に示される上部フローガイド２２３は孔２２２を覆うリング様カバーを形成しているスクリーン２８の一部分で分離されている。図４は本発明の触媒支持構造体を使用することができる特定の水素化処理系を説明するものである。円筒状側壁１２とドーム状のクロージャーヘッド、即ちエンド１３及び１４の太線で示される容器１１は、液体炭化水素の流れと混合された水素含有ガスを反応条件で反応させるように設計されているものである。このような反応ガスと液体炭化水素類の供給原料流れとは前以て混合され、単一の流れとして線１６で示される底部ヘッド１３を通って導入される。炭化水素供給原料流れと水素含有ガスの水素化処理中に触媒に関して最大の利益を確保するために、容器１１にはその設計容積内に可能な限り大量の触媒が入っていることが不可欠である。従って、床１０のための触媒支持構造体は、図示されるように、水素相の液体炭化水素流れ内における十分かつ適切な分散を確実に得ながら、容器１１の中にできるだけ低くして置かれる。同時に、床１０の上限はドーム状ヘッド１４の頂部近くにあり、その際、同時に、中央パイプ１８を通って抜き取られる生成物から連行触媒を全て分離するための適度の空間２１を与えるようになっている。触媒が中央パイプ１８を通って出て行く生成物の流体に連行されないのを保証するために、スクリーン１５を床表面２０の上の空間２１に取り付けてもよい。新しい触媒を、次に、スクリーン１５を貫通して延在しているパイプ１９を通して表面２０に加える。床１０の上面の水準は連続的に制御するのが好ましい。水準を制御し続ける方法と手段は米国特許第５，０７６，９０８号明細書に詳しく説明されている。栓流様の流れが床の全長にわたって、特に底の部分で確実に続くようにするために、触媒支持構造体は、特に、円錐支持部材２６の円錐形状で特徴付けられている。充填触媒床の栓流様の流れは、その触媒床を形成する触媒粒子の平均の密度、大きさ及び形を、その触媒床がその床を通り抜ける蒸気成分と液体成分の最大予想流速において１０％以下広がるように選択することによって、更に達成される。水素化処理プロセスで広く用いられている触媒は、触媒床１０の中の触媒粒子の少なくとも約９０重量％、好ましくは少なくとも約９５重量％、更に好ましくは少なくとも約９７重量％がＲ₁からＲ₂までの範囲の直径を有するそのような大きさの範囲又は大きさの分布から成るものである。ここで、（ｉ）Ｒ₁は約１／６４インチ（即ち、３５メッシュのタイラー（Tyler）篩の開口の大きさにほぼ相当）から約１／４インチ（即ち、３メッシュのタイラー篩の開口の大きさにほぼ相当）までの範囲の値を有し；（ii）Ｒ₂も約１／６４インチ（即ち、３５メッシュのタイラー篩の開口の大きさにほぼ相当）から約１／４インチ（即ち、３メッシュのタイラー篩の開口の大きさにほぼ相当）までの範囲の値を有し；そして（iii）比Ｒ₂／Ｒ₁は約１以上で約１．４以下（即ち、２．０のほぼ平方根）の値を有する。更に、触媒は約０．７〜約３．０ｇ／ｃｃの範囲の均一な密度を有する球形の触媒であるのが好ましい。上記触媒の上記の運動と床水準は、充填過剰を防ぎ、かつ噴出とそれに付随する反応器の空間の減少及び粒径別れを確実に最小限に抑えるために、連続的に監視することが望ましい。ガス流の均一性は、渦巻き流又は局所化された再循環を含めて、反応容器を通して栓流様の流れとして下方に移動する触媒粒子の床の噴出を避けるように、反応容器の断面積及び触媒床の全容積を横断して維持される。供給原料の流れのガス状成分は、環状支持体の各隣接対間にガスの接続した環状ポケットとそれに隣接する液体の同心の環状供給リングとの複数の対を形成するために、円錐支持部材の下面に接しているバッフルとして働く複数の環状同心リング又は多角形体を通して均一に分配されるのが好ましい。かくして、触媒床には下方に流れる触媒床の全断面積を横断して液体とガスの両者の均一に同心となった環状の交互に並ぶ供給リングが与えられる。図４に示される触媒抜き取り導管２９は、その入口が底部板体２５の上方に、それに隣接して配置され、支持構造体からの触媒の抜き取りが容易にできるように設けられている。１つの好ましい触媒抜き取り導管は倒立Ｊ管で、これは米国特許第５，０７６，９０８号、同第５，３０２，３５７号及び同第５，０９８，２３０号明細書に十分に説明されている。これら米国特許の全開示をここに引用し、参照するものとする。具体的に説明すると、この倒立Ｊ管は、反応容器１１にほぼ下向きに開口し、円錐支持部材の中央部（底部板体２５）の上方にそれに隣接している入口を有し、そしてその入口から上方に延在している第一の区域２２４と容器１１から出て下方に延在している第二の区域２２５を含む触媒抜き取り導管である。ここで、第一区域の容積の、導管総容積に対する比は０．１未満である。好ましくは、本発明は、液体炭化水素の流れを層流となして一対の流路１９と２９を通して反応容器１１の中に、又は反応容器１１から外へ流すことにより、触媒床内の抜き取り点の周囲で触媒粒子が局所的に浮遊したり、或いは噴出を起こしたりすることなしに、触媒をオンストリームで交換する方法と装置に関する。流路は、各々、その全長にわたって実質的に一定の断面積、及び新しい触媒を床２０の頂部に供給し、また使用済み触媒を底から除去するのにそれぞれ役立つ少なくとも１つの、好ましくは２つの、触媒のための、加圧できるロックホッパー又は受け器６０及び８０と反応容器との間を流れる触媒粒子の平均直径の少なくとも５倍の直径を有する。更に、各流路は、その流路と実質的に同じ直径の貫通内腔を有する少なくとも１つのインラインの制御弁６４及び８４と、スラリー用流路にしてその流路から触媒粒子をフラッシュするためのそのスラリー用流路に流体の流れを導入するための少なくとも１つの流体用補助流路６９及び８７を含む。好ましくは、フラッシュ用流体は液体であって、触媒が動かされていないときに、選択的に、そのスラリー用流路のラインを通して水素を逆に流すことにより、その流路に粒子が入って行くのを邪魔し、その流通管に至る入口の所にコークスが形成されるのを妨げる。ホッパー容器６０と８０は、液体を連行する触媒をそのような層流となして、交換用触媒を反応容器１１の上端に供給し、使用済み触媒をその容器の下端から抜き取るようにするのに必要とされるように、選択的に加圧することができる。望ましくは、流路の各々は、下向き流路より実質的に短い逆の上向き流路区域を有する、液体の流れと連行触媒のための入口部を含む倒立Ｊ管２９、７１、８６、９６及び１０８となっていることが特徴である。反応容器１１において、その触媒抜き取り用の入口部は、好ましくは、円錐触媒支持部材１７の無孔中央部２５の上方に配置されており、そのためこの触媒抜き取部は触媒床の底に隣接しているが、上方に流れている液体炭化水素供給原料の流れとガスの流れのための同心の供給路からは実質的にはずれている。これによって、取り込み点回りでの触媒床の噴出によるなどの、触媒スラリーによるガスの連行が避けられる。以上の概要説明から、触媒粒子本体の非噴出性栓流様の流れを保証し、同時にその触媒粒子本体がその中を通って最大空間速度で向流で流れている蒸気及び液体の炭化水素流体の流れにより接触されるようにする所定のプロセス容器の効率的使用には、幾つかの重要な因子が直接与かっていることは明白であろう。このような重要な因子の中に次のものがある：１）炭化水素流体の流れの予め選択し得る流速と圧力における触媒粒子の大きさ、容積及び密度の特性；２）炭化水素流体が流れているときの触媒床の噴出及び／又は浮遊の制御；３）触媒床の噴出又は浮遊を起こさずに交換又は再生を行うための、移動触媒床の中へと又は移動触媒床から外へと運動している間の触媒粒子の層流；４）炭化水素供給原料のガス成分と液体成分との交互配置リングとしての、容器中のアプセット(upset)又は圧力変化から速やかに回復して長期間のプロセスの運転にわたってガス及び液体のそのような交互リングを復活させることができる完全移動触媒床への同心、環状での均一供給；及び５）移動床の軸長に沿ってのガス成分の再分布。触媒支持構造体が使用できる水素化転化プロセスには、水素化分解、水素化脱金属、水素化精製、水素化脱硫、水素化脱窒、ハイドロフィニッシング及びこれらに類する転化プロセスがあり、これら全てが、触媒により、液体炭化水素の流れ、即ち液体炭化水素供給原料の流れをなす重質の炭化水素系オイルの品質を高める。ここで、本明細書で用いられている“重質の”液体炭化水素の流れとは、少なくとも５０容量％が約２０４℃以上で沸騰し、そして好ましくは約３４３℃ 以上、特に好ましくは約５１０℃以上で沸騰する実質的な留分を含有する液体炭化水素の流れを意味する。好ましい液体炭化水素流れは残油分及び合成原油である。それらは石油原油、石炭、油頁岩、タールサンド・ビチューメン、重質タールオイル、及びその他合成油源から誘導することができる。本発明の好ましい諸態様のための反応容器１１内の水素化転化反応ゾーンで用いられる接触品質改善条件（例えば、接触脱硫条件、アスファルテン類を飽和するように設計された接触水素化条件、接触脱窒条件及び接触水素化分解条件等）は、全て、一般に約２３０〜約４８０℃の範囲の反応温度、一般に約３０〜約３００気圧の範囲の圧力、供給原料１バレル当たり約１０００〜約１０，０００標準立方フィートの範囲の水素流量及び約０．２〜約１０時^-1の時間当たり液体空間速度（ＬＨＳＶ）を含む。供給原料の脱金属化による品質改善には、反応ゾーン内の温度と圧力は常用の脱金属化処理に典型的な温度と圧力であることができる。その圧力は、典型的には、約５００ｐｓｉｇ（５１４．７ｐｓｉａ；３５．５バール）以上である。その温度は、典型的には、約３１５℃以上、好ましくは３７１℃以上である。一般的に言えば、温度が高ければ高いほど、金属はより速く除去される；しかし、温度が高ければ高いほど、使用されている脱金属化触媒の金属を効率的に装填する容量は小さくなる。脱金属化反応は添加水素の非存在下で行うことができるが、一般的には水素が用いられるので、この水素には供給原料から発生する全てのガスと共に移動触媒床に完全かつ均等に分布することが求められる。実施例１下記は本発明による支持構造体の１つの設計例である：反応器の内径：４，４００ｍｍ反応器中の触媒の重量：２２０メートルトン角度α ：６０° 底部板体の直径：１，０６６ｍｍ有孔板の厚さ：側壁下部で２２ｍｍ：側壁上部で２８ｍｍ孔の直径×ピッチ：５０ｍｍ×７５ｍｍ第一織成メッシュ層：直径６ｍｍ、ピッチ１０ｍｍの金属線ネット第二織成メッシュ層：直径１．６ｍｍ、９×９メッシュの金属線ネット支持構造体の総重量：約１１トン実施例２実施例１と同じ設計条件に基いてなされた従来のビーム支持構造体の設計の寸法は次のとおりである：ビーム：高さ３３０ｍｍ、幅１５０ｍｍの８個の中実成形品ビームを横断する横断部材：高さ３００ｍｍ、厚さ３８ｍｍの複数の板部材支持構造体の総重量：約３２トン実施例１と実施例２を比較すると、従来の支持構造体の広幅のビームは、流体の触媒床への流れを妨害して触媒床中に流体の一様でない不均一な分布を引き起こす傾向があるのに対して、本発明の支持構造体にある大きな孔は、従来のビーム支持構造体よりはるかに均一な流体の流れを与える。従来の支持構造体を用いて流体の流れを増して行くと、圧力降下が大きくなり、従って動力の消費が、本発明の支持構造体中の孔は支持構造体の所要強さのような他の設計パラメーターとは無関係に設計できる故に、この本発明の支持構造体により流体の流れが増大せしめられるときよりもはるかに大きく増大する。本発明の支持構造体の重量は従来の支持構造体の約３５％程度と言う小さいものである。材料コストの低減も同じ程度である。反応器本体を支えるスカート部の厚さは支持構造体の重量低下に因り減らせるので、この材料コストは更に減少する。そして、本発明の支持構造体の製造に必要とされる操作は、従来の支持構造体に関してよりも複雑さが少ないので、加工と取り付けに必要とされるマンパワーも約３０％まで少なくすることができる。実施例３下記は本発明による支持構造体のもう１つの設計例である：反応器の内径：４，４００ｍｍ反応器中の触媒の重量：２２０メートルトン角度α ：６０° 底部板体の直径：１，０６６ｍｍ有孔板の厚さ：側壁下部で２２ｍｍ：側壁上部で２８ｍｍ孔の直径×ピッチ：５０ｍｍ×７５ｍｍ有孔板に溶接されたスクリーン：ジョンソン濾過システム；＃１５６の円形ロッド上で中心を３／４インチにして０．０５インチのスロットで隔てられている＃９３のＶ−ワイヤーを持つＶ−ワイヤー・シャープシリーズのスクリーン(Vee-Wire Sharp Series Screen）（ワイヤー幅０．０９０インチ、ワイヤー高さ０．１４０インチ、逃げ角１３°）支持構造体の総重量：約１１トン

【手続補正書】特許法第１８４条の８【提出日】１９９６年９月３０日【補正内容】差し替え用紙第２頁の翻訳文：原翻訳文第１頁１７行〜第２頁１３行（“重質” の・・・提案されて来た。）と差し替える “重質”の液体炭化水素の流れ、特に常圧釜残油、石油残油(petroleum residua )、タールサンド・ビチューメン、頁岩油又は液化石炭油若しくは再生油は、一般に、水素化処理条件下で供給原料流れ及び水素による接触中に、触媒粒子を失活させる傾向がある硫黄及び／又は窒素、金属及び有機金属化合物のような生成物に対する汚染物質を含有する。このような水素化処理条件は、普通、２０〜３００気圧の圧力において２１２〜１２００°Ｆ（１００〜６５０℃）の範囲である。一般的に言えば、このような水素化処理は、白金、モリブデン、タングステン、ニッケル、コバルト等のような第VI族又は第VIII族金属を、アルミナ、シリカ、マグネシア等々の高表面積／容積比を有する他の種々の酸化物粒子と組み合わせて含有する触媒の存在下で行われる。更に具体的に述べると、重油及びこれに類する油の水素化脱金属、水素化脱硫、水素化脱窒、水素化分解等に用いられる触媒は、一般に、１種又は２種以上の促進剤（類）又は触媒活性のある金属（類）（又は化合物（類））プラス痕跡量の物質を有する、アルミナ、シリカ、シリカ−アルミナ、又は恐らくは結晶性のアルミノシリケートのような、担体又は基材からできている。使用される典型的な触媒活性金属はコバルト、モリブデン、ニッケル及びタングステンである；但し、用途によっては、他の金属又は化合物も選ぶことができるだろう。炭化水素供給原料及び水素含有ガスのような上方に流れる流体装入材料と接触している水素化処理触媒の充填床は、一般に、触媒充填床を支持する働きと、上方に流れる流体のその触媒充填床への均一分布を達成するのを補助する働きの２つの働きを同時に奏する触媒支持構造体によって支持されている。充填床への流体の分布が十分に達成されていないと、触媒が急速に失活せしめられたり、或いは触媒床中に固体沈着物が形成されることがある。液状反応体とガス状反応体の触媒床への分布を改善するための解決法が多数提案されて来た。差し替え用紙第２１頁の翻訳文：原翻訳文第１５頁５行〜第１６頁１行（本段落で・・・達成されるようになる。）と差し替える本段落で説明されるスクリーンは当業者には溶接スクリーンとして一般に知られているものである。商業的に入手できる溶接スクリーンの特定の例は“ジョンソン(Johnson)スクリーン”として知られている。図６ａ〜６ｃは図５に例示されるスクリーンの断面線８−８に沿って取った断面図を説明するものである。図６ａにおいて、隣接する縦通ロッド部材１３９は円形断面を有する。図６ｂは充実台形断面を有する縦通ロッド部材１３９を説明している。図６ｃは溝型断面を有する縦通ロッド部材１３９を説明している。円錐支持部材２６の下面、即ち底面には、直径が異なる、複数の、同心の、実質的に円柱状の下部フローガイド２７が接している。各下部フローガイドの中心線は垂直の反応器壁１２の中心線に一致する。別の態様では、下部フローガイド２７は底部板体２５と同心となっている。下部フローガイド２７は、反応器の底から来る流体を、反応器１１の本体と補強リング２３により接続せしめられている支持構造体を通じて均一な分布状態となっている触媒床に指向、流入させる。この下部フローガイド２７の特定の利点は、反応器１１の側壁１２に対して縦方向に平行に延在している各フローガイド２７により、触媒床に入って行く液体供給原料としての炭化水素と水素ガスとの混合物が、重力により放射方向に交互に広がるガスのリングと液体のリングとに別れると言うことである。かくして、両相は円錐支持部材２６を通る同心の交互環状通路を通って上方に流れる。各リングにおいてガスが液体から優先的に分離されると、そのリングには、ガスの環状キャップ部分と、それに隣接する、液体で満たされた下部環状部分とがキャップ部分を上にして重なり合った状態で含まれるようになる。従って、両流体は触媒床に、支持部材２６及びスクリーン部材２８を通って同等かつ環状形態で隣接して接近できる。水素ガスと液体炭化水素の交互に並ぶ複数のこれら環状溜めリングにより、触媒支持構造体の全断面積を横断して床１０に入る両相の一様かつ均等な供給が確実に達成されるようになる。差し替え用紙第２６頁の翻訳文：原翻訳文第１８頁下から３行〜第１９頁下から６行（流路は、各々、・・・明白であろう。）と差し替える流路は、各々、その全長にわたって実質的に一定の断面積、及び新しい触媒を床２０の頂部に供給し、また使用済み触媒を底から除去するのにそれぞれ役立つ少なくとも１つの、好ましくは２つの、触媒のための、加圧できるロックホッパー又は受け器６０及び８０と反応容器との間を流れる触媒粒子の平均直径の少なくとも５倍の直径を有する。更に、各流路は、その流路と実質的に同じ直径の貫通内腔を有する少なくとも１つのインラインの制御弁６４及び８４と、スラリー用流路にしてその流路から触媒粒子をフラッシュするためのそのスラリー用流路に流体の流れを導入するための少なくとも１つの流体用補助流路６９及び８７を含む。好ましくは、フラッシュ用流体は液体であって、触媒が動かされていないときに、選択的に、そのスラリー用流路のラインを通して水素を逆に流すことにより、その流路に粒子が入って行くのを邪魔し、その流通管に至る入口の所にコークスが形成されるのを妨げる。ホッパー６０と８０は、液体を連行する触媒をそのような層流となして、交換用触媒を反応容器１１の上端に供給し、使用済み触媒をその容器の下端から抜き取るようにするのに必要とされるように、選択的に加圧することができる。望ましくは、流路の各々は、下向き流路より実質的に短い逆の上向き流路区域を有する、液体の流れと連行触媒のための入口部を含む倒立Ｊ管２９、７１、８６、９６及び１０８となっていることが特徴である。反応容器１１において、その触媒抜き取り用の入口部は、好ましくは、円錐触媒支持部材１７の無孔中央部又は底部板体２５の上方に配置されており、そのためこの触媒抜き取部は触媒床の底に隣接しているが、上方に流れている液体炭化水素供給原料の流れとガスの流れのための同心の供給路からは実質的にはずれている。これによって、取り込み点回りでの触媒床の噴出によるなどの、触媒スラリーによるガスの連行が避けられる。以上の概要説明から、触媒粒子本体の非噴出性栓流様の流れを保証し、同時にその触媒粒子本体がその中を通って最大空間速度で向流で流れている蒸気及び液体の炭化水素流体の流れにより接触されるようにする所定のプロセス容器の効率的使用には、幾つかの重要な因子が直接与かっていることは明白であろう。請求の範囲（原請求の範囲第１項及び第２項は削除）１．触媒床が入っている実質的に円筒形状の反応器で使用するための触媒支持構造体にして、ａ．底部板体で切られている平頭円錐形状を有する、上方に行くにつれて広がっている有孔円錐支持部材；及びｂ．該円錐支持部材の上面に接し、上方に延在しており、該円錐支持部材より上に、流体の流れを上方に指向させて触媒床に流入させるに足る十分な高さを有する少なくとも１つの上部フローガイドにして、該円錐支持部材の上面に沿う流体装入材料のマイグレションを減らすために該底部板体と同心の概ね円形の連続構造体を形成している該上部フローガイド；を含んで成る、上記触媒支持構造体（原請求の範囲第３項に対応：補正を含む）。２．円錐支持部材が、その表面全面に流体の上昇流を通過させるに足る十分な大きさの複数の穴を分布して有する円錐形状板体であり、そして上部フローガイドが、底部板体と同軸で、かつ該円錐形状板体の上に該円錐形状板体と接して同心に配置されている、直径の異なる複数のリングから成る、請求の範囲第１項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第４項に対応；補正を含む）。３．底部板体が実質的に円形であり、そして反応器の中心線に対して垂直な位置に配置されている、請求の範囲第２項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第５項に対応；補正を含む）。４．底部板体が無孔である、請求の範囲第３項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第６項に対応；補正を含む）。５．底部板体が有孔部を含んでいる、請求の範囲第３項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第７項に対応；補正を含む）。６．底部板体の有孔部の上に少なくとも１つの底部板体スクリーン部材が載置され、該底部板体の該有孔部は触媒粒子が該底部板体を通過するのを可能にするに足る十分な大きさの穴を有し、そして該底部板体スクリーン部材は触媒粒子が該底部板体スクリーン部材を通過するのを妨げる大きさの孔を有している、請求の範囲第５項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第８項に対応；補正を含む）。７．円錐支持部材の上に少なくとも１つのスクリーン部材を載置して更に含み、該スクリーン部材は触媒粒子が該スクリーン部材を通過するのを妨げるが、流体の上昇流を通過させるに足る十分な大きさの孔を有している、請求の範囲第２項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第９項に対応；補正を含む）。８．有孔円錐支持部材の上に第一の織成メッシュ層を載置して含み、そして該第一織成メッシュ層の上に第二の織成メッシュ層を載置して更に含み、ここで該第二織成メッシュ層は触媒粒子が該第二織成メッシュ層を通過するのを妨げるべく十分に小さい開口を有するものである、請求の範囲第７項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第１０項に対応；補正を含む）。９．各スクリーン部材が、隣接する上部フローガイド間の位置に配置されている、請求の範囲第７項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第１１項に対応；補正を含む）。 10．スクリーン部材が有孔円錐支持部材の上面に取り付けられ、その取り付け部材が上部フローガイドとして働く、請求の範囲第７項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第１２項に対応；補正を含む）。 11．取り付け部材が溶接体である、請求の範囲第１０項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第１３項に対応；補正を含む）。 12．円錐支持部材の下面に接し、下方に延在している、複数の実質的に同心の円柱状下部フローガイドを更に含み、ここで該下部フローガイドは相互に放射方向に離間配置されて複数の同心の環状リングを形成しており、そして該下部フローガイドの各々は底部板体と同軸となっている、請求の範囲第２項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第１４項に対応；補正を含む）。 13．反応器の直径が３〜８メートルの範囲である、請求の範囲第１２項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第１５項に対応；補正を含む）。 14．次の：ａ．触媒粒子の移動床を実質的に円筒形状の反応器内の触媒支持構造体の上に支持して含有している反応ゾーンの上部に、触媒粒子の第一の部分を導入し；ｂ．触媒粒子の第二の部分を該反応ゾーンの下部から抜き取り；ｃ．炭化水素と水素から成る流体装入材料を該触媒支持構造体を通して該反応ゾーンの下部に導入し；そしてｄ．転化した炭化水素を該反応ゾーンの上部から抜き取ることから成る、炭化水素流体の装入材料を反応させる方法にして、該触媒支持構造体は、底部板体で切られている平頭円錐形状を有する、上方に行くにつれて広がっている有孔円錐支持部材；及び該円錐支持部材に接し、上方に延在しており、該円錐支持部材より上に、流体の流れを上方に指向させて触媒床に流入させるに足る十分な高さを有する少なくとも１つの上部フローガイドにして、該円錐支持部材の上面に沿う流体装入材料のマイグレションを減らすために該底部板体と同心の概ね円形の連続構造体を形成している該上部フローガイドを含んで成る、上記方法（原請求の範囲第１６項に対応；補正を含む）。 15．有孔円錐支持部材がその表面全面に流体の上昇流を通過させるに足る十分な大きさの複数の穴を分布して有する円錐形状板体であり、上部フローガイドが底部板体と同軸で、かつ該円錐形状板体の上に該円錐形状板体と接して同心に配置されている、直径の異なる複数のリングから成り、そして該底部板体は実質的に円形で、かつ反応器の中心線に対して垂直な位置に配置されている、請求の範囲第１４項に記載の方法（原請求の範囲第１７項に対応；補正を含む）。 16．底部板体が無孔である、請求の範囲第１４項に記載の方法（原請求の範囲第１８項に対応；補正を含む）。 17．触媒支持構造体が円錐支持部材の上に少なくとも１つのスクリーン部材を載置して更に含み、該スクリーン部材は触媒粒子が該スクリーン部材を通過するのを妨げるが、上昇流体相を通過させるに足る十分な大きさの孔を有し、そして該スクリーン部材は有孔円錐支持部材の上面に取り付けられ、その取り付け部材が上部フローガイドとして働く、請求の範囲第１５項に記載の方法（原請求の範囲第１９項に対応；補正を含む）。 18．触媒支持構造体が、更に、円錐支持部材の下面に接し、下方に延在している複数の実質的に同心の円柱状下部フローガイドを含み、ここで該下部フローガイドは相互に放射方向に離間配置されて、該円錐支持部材と一緒に、複数の、同心の環状リングを形成しており、該下部フローガイドの各々は底部板体と同軸となっており、そして反応器は３〜８メートルの範囲の直径を有している、請求の範囲第１７項に記載の方法（原請求の範囲第２０項に対応；補正を含む）。 19．上方に流れる流体相を含んでいる実質的に円筒形状の反応器内に触媒粒子の移動床を支持するための触媒支持構造体にして、ａ．円形の底部板体で切られている平頭円錐形状を有する、上方に行くにつれて広がっている有孔円錐支持部材にして、その表面全面に流体の上昇流を通過させるに足る十分な大きさの複数の穴を分布して有する円錐形状板体である、該有孔円錐支持部材；及びｂ．支承ロッド部材の上に横断方向に離間配置されている複数の縦通ロッド部材から成るスクリーン部材にして、該円錐支持部材の上に載置され、かつ該円錐支持部材に、該円錐支持部材の上面と該スクリーンとの間にある少なくとも１つの概ね円形の連続結合体により取り付けられている、該円錐支持部材の上面に沿う流体装入材料のマイグレションを減らすための該スクリーン部材；を含んで成る、上記触媒支持構造体（原請求の範囲第２１項に対応；補正を含む）。 20．円錐支持部材の下面に接し、下方に延在している複数の実質的に同心の円柱状下部フローガイドを更に含み、ここで該下部フローガイドは相互に放射方向に離間配置されて複数の同心の環状リングを形成しており、そして該下部フローガイドの各々は底部板体と同軸となっている、請求の範囲第１９項に記載の触媒支持構造体（原請求の範囲第２２項に対応；補正を含む）。 21．円形結合体が溶接筋状体である、請求の範囲第１９項に記載の触媒支持構造体（加入）。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＫＥ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ)，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＨＵ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＫ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＮ，ＭＷ，ＮＬ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＩ，ＳＫ，ＴＪ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＺ，ＶＮ (72)発明者イシズカ，トシオ東京都府中市天神町１丁目１―82，アイ― 205 (72)発明者ヒラガ，ツネヒコ北海道登別市若草町１―12―７

Claims

【特許請求の範囲】１．触媒粒子の移動床を実質的に円筒形状の反応器内に支持するための触媒支持構造体にして、次の：ａ．反応器の中心線に対して垂直の位置に配置され、そして有孔円錐板体に接続されている円形の底部板体を含む、平頭円錐体様の形状を有するシェル様円錐支持部材にして、該円錐板体はその表面全面に複数の穴を分布して有し、該円錐板体の直径は該円形底部板体から上方に行くにつれて大きくなっており、そして該円錐板体は該反応器に接している、該シェル様円錐支持部材と；ｂ．該シェル様支持部材の上に載置されている第一のメッシュ層と；ｃ．該第一メッシュ層の上に載置されている、触媒粒子の通過を妨げるべく十分に小さい開口を有する第二のメッシュ層；を含んで成る、上記触媒支持構造体。２．シェル様支持部材の下の位置に同心に配置されている、直径の異なるリングから成る複数の下部フローガイドを更に含み、円錐板体の穴は触媒粒子を通過させるべく十分に大きく、そして第一メッシュ層は触媒粒子を通過させるに足る十分な大きさの開口を有している、請求の範囲第１項に記載の触媒支持構造体。３．触媒床が入っている実質的に円筒形状の反応器で使用するための触媒支持構造体にして、ａ．底部板体で切られている平頭円錐形状を有する、上方に行くにつれて広がっている有孔円錐支持部材；及びｂ．該円錐支持部材に接し、上方に延在しており、該円錐支持部材より上に、流体の流れを上方に指向させて該触媒床に流入させるに足る十分な高さを有する少なくとも１つの上部フローガイド；を含んで成る、上記触媒支持構造体。４．円錐支持部材が、その表面全面に流体の上昇流を通過させるに足る十分な大きさの複数の穴を分布して有するシェル様円錐形状板体であり、そして上部フローガイドが、底部板体と同軸で、かつ該シェル様円錐形状板体の上に該円錐形状板体と接して同心に配置されている、直径の異なる複数のリングから成る、請求の範囲第３項に記載の触媒支持構造体。５．底部板体が実質的に円形であり、そして反応器の中心線に対して垂直な位置に配置されている、請求の範囲第４項に記載の触媒支持構造体。６．底部板体が無孔である、請求の範囲第５項に記載の触媒支持構造体。７．底部板体が有孔部を含んでいる、請求の範囲第５項に記載の触媒支持構造体。８．底部板体の有孔部の上に少なくとも１つの底部板体スクリーン部材が載置され、該底部板体の該有孔部は触媒粒子が該底部板体を通過するのを可能にするに足る十分な大きさの穴を有し、そして該底部板体スクリーン部材は触媒粒子が該底部板体スクリーン部材を通過するのを妨げる大きさの孔を有している、請求の範囲第７項に記載の触媒支持構造体。９．円錐支持部材の上に少なくとも１つのスクリーン部材を載置して更に含み、該スクリーン部材は触媒粒子が該スクリーン部材を通過するのを妨げるが、流体の上昇流を通過させるに足る十分な大きさの孔を有している、請求の範囲第４項に記載の触媒支持構造体。 10．有孔円錐支持部材の上に第一の織成メッシュ層を載置して含み、そして該第一織成メッシュ層の上に第二の織成メッシュ層を載置して更に含み、ここで該第二織成メッシュ層は触媒粒子が該第二織成メッシュ層を通過するのを妨げるべく十分に小さい開口を有するものである、請求の範囲第９項に記載の触媒支持構造体。 11．各スクリーン部材が、隣接する上部フローガイド間の位置に配置されている、請求の範囲第９項に記載の触媒支持構造体。 12．スクリーン部材が有孔円錐支持部材の上面に取り付けられ、その取り付け部材が上部フローガイドとして働く、請求の範囲第９項に記載の触媒支持構造体。 13．取り付け部材が溶接体である、請求の範囲第１２項に記載の触媒支持構造体。 14．円錐支持部材の下面に接し、下方に延在している、複数の実質的に同心の円柱状下部フローガイドを更に含み、ここで該下部フローガイドは相互に放射方向に離間配置されて複数の同心の環状リングを形成しており、そして該下部フローガイドの各々は底部板体と同軸となっている、請求の範囲第４項に記載の触媒支持構造体。 15．反応器の直径が３〜８メートルの範囲である、請求の範囲第１４項に記載の触媒支持構造体。 16．炭化水素流体の装入材料を、反応ゾーン内に触媒の移動床が入っている実質的に円筒形状の反応器の中で反応させる方法にして、該触媒は該反応ゾーンの上部に導入され、そして該反応ゾーンの下部から抜き取られ、また該炭化水素装入材料と水素とは該反応ゾーンの下部に導入され、そして転化した炭化水素は反応ゾーンの上部から抜き取られ；そして該反応器は、次の：ａ．底部板体で切られている平頭円錐形状を有する、上方に行くにつれて広がっている有孔円錐支持部材；及びｂ．該円錐支持部材に接し、上方に延在しており、該円錐支持部材より上に、流体の流れを上方に指向させて該触媒床に流入させるに足る十分な高さを有する少なくとも１つの上部フローガイド；を含んで成る触媒支持構造体を含んでいるものである、上記方法。 17．有孔円錐支持部材がその表面全面に流体の上昇流を通過させるに足る十分な大きさの複数の穴を分布して有するシェル様円錐形状板体であり、上部フローガイドが底部板体と同軸で、かつ該シェル様円錐形状板体の上に該円錐形状板体と接して同心に配置されている、直径の異なる複数のリングから成り、そして該底部板体は実質的に円形で、かつ反応器の中心線に対して垂直な位置に配置されている、請求の範囲第１６項に記載の方法。 18．底部板体が無孔である、請求の範囲第１６項に記載の方法。 19．触媒支持構造体が円錐支持部材の上に少なくとも１つのスクリーン部材を載置して更に含み、該スクリーン部材は触媒粒子が該スクリーン部材を通過するのを妨げるが、上昇流体相を通過させるに足る十分な大きさの孔を有し、そして該スクリーン部材は有孔円錐支持部材の上面に取り付けられ、その取り付け部材が上部フローガイドとして働く、請求の範囲第１７項に記載の方法。 20．触媒支持構造体が、更に、円錐支持部材の下面に接し、下方に延在している複数の実質的に同心の円柱状下部フローガイドを含み、ここで該下部フローガイドは相互に放射方向に離間配置されて、該円錐支持部材と一緒に、複数の、同心の環状リングを形成しており、該下部フローガイドの各々は底部板体と同軸となっており、そして反応器は３〜８メートルの範囲の直径を有している、請求の範囲第１９項に記載の方法。 21．上方に流れる流体相を含んでいる実質的に円筒形状の反応器内に触媒粒子の移動床を支持するための触媒支持構造体にして、ａ．円形の底部板体で切られている平頭円錐形状を有する、上方に行くにつれて広がっている有孔円錐支持部材にして、その表面全面に流体の上昇流を通過させるに足る十分な大きさの複数の穴を分布して有するシェル様円錐形状板体である、該有孔円錐支持部材；及びｂ．支承ロッド部材の上に横断方向に離間配置されている複数の縦通ロッド部材から成るスクリーン部材にして、該円錐支持部材の上に載置され、かつ該円錐支持部材に、流体の流れを上方に指向させて該反応器中の該移動触媒床に流入させる働きをする１本又は２本以上の溶接筋状体で取り付けられている該スクリーン部材；を含んで成る、上記触媒支持構造体。 22．円錐支持部材の下面に接し、下方に延在している複数の実質的に同心の円柱状下部フローガイドを更に含み、ここで該下部フローガイドは相互に放射方向に離間配置されて複数の同心の環状リングを形成しており、そして該下部フローガイドの各々は底部板体と同軸となっている、請求の範囲第２１項に記載の触媒支持構造体。