JPH10504105A - 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施する装置および方法 - Google Patents

電気化学ルミネセンスの試験測定を実施する装置および方法

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JPH10504105A JP8507255A JP50725596A JPH10504105A JP H10504105 A JPH10504105 A JP H10504105A JP 8507255 A JP8507255 A JP 8507255A JP 50725596 A JP50725596 A JP 50725596A JP H10504105 A JPH10504105 A JP H10504105A
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Abstract

(57)【要約】 試料流体に電気化学ルミネセンスを誘起させてこれを検出することで対象とする分析物質の存在を検出する装置は、複数の試料保持チューブ(142)を取外し可能に支持する攪拌試料保持回転装置(140)を含む。

Description

【発明の詳細な説明】 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施する装置および方法 発明の背景 本発明は、一般に、試料に電気化学ルミネセンスを誘起させ検出することによ って対象とする分析物質(analytes)の存在を検出および(または)測定する装 置および方法に関する。 生化学的および生物学的な物質に含まれる対象となる分析物質を検出し、また 計量(quantitation)するために多くの方法および装置が開発されてきた。極微 量の微生物、薬剤、ホルモン、ウイルス、抗体、核酸および他の蛋白質を測定で きる方法および装置は研究者および臨床医にとって大いに価値がある。 対象となる分析物質を含む試料が化学ルミネセンスのラベル付をした反応物質 と混合されて行われる化学ルミネセンスによる評価分析技術が採用されてきた。 反応混合物は培養され、ラベル付された反応物質の幾分かは分析物質と結合する 。培養後、混合物のうちの結合を生じたフラクションおよび未結合のフラクショ ンが分離され、いずれかまたは両方のフラクションにおけるラベルの濃度は化学 ルミネセンスの技術によって決定できる。一方または両方のフラクションにおい て決定された化学ルミネセンスのレベルは、試料における対象分析物質の量を表 す。電気化学ルミネセンス(ECL)による評価分析技術は化学ルミネセンスの 技術に優る改良を与える。その技術は、対象とする分析物質の存在および濃度を 検出し、正確な測定を行う。電気化学ルミネセンスの技術においては、培養済み 試料はルミネセンスすなわち発光を誘起させるためにボルタンメトリー的に作用 する電極に対して露出される。適当な化学的環境の中で、このような電気化学ル ミネセンスは特定の時間および特定の方法で作用電極に印加される電圧によって 誘起される。分析物質の存在を示す指示を与えるため、および分析物質を測定す るために、電気化学ルミネセンスのラベルによって発生した光が測定される。 電気化学ルミネセンスの技術は研究室で使用するために化学発光されたが、多 数の評価分析を効率的且つ再現性のある方法で実施することのできる実際的な電 気化学ルミネセンスの設備が必要である。 発明の目的および概要 本発明の目的は、電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するための改良され た装置を提供することである。 本発明の他の目的は、用途が広く、容易に使用できるこのような装置を提供す ることである。 本発明のさらに他の目的は、再現性があり、正確な電気化学ルミネセンスの試 験結果を与える電気化学ルミネセンスの試験装置を提供することである。 本発明のさらに他の目的は、効率的に作動する電気化学ルミネセンスの試験装 置を提供することである。 本発明の一つの見地によれば、電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するの に使用される装置は、電気化学ルミネセンスを生じる試料流体を収容するセルと 、該セル内に電極面を有する作用電極と、セル内の電気化学ルミネセンスを生じ る試料流体に電気エネルギーを供給するために作用電極に連結された電気エネル ギー供給源と、セル内の試料流体の電気化学ルミネセンスによって発生された光 に基づく検出値を表す出力信号を発生するための出力信号発生手段と、電気エネ ルギー供給源および出力信号発生手段に連結されたプログラム可能な制御装置で あって、該プログラム可能な制御装置に記憶されている評価分析制御プログラム にしたがって電気化学ルミネセンスを生じる試料流体に与える電気エネルギーの 供給および出力信号の発生を制御するプログラム可能な制御装置とを含んで構成 される。 本発明の他の見地によれば、電気化学ルミネセンスの試験測定を実施する方法 は、内部に作用電極を有するセルに試料流体を導入する段階と、作用電極を経て セル内の電気化学ルミネセンスを生じる試料流体に電気エネルギーを供給する段 階と、セル内の試料流体の電気化学ルミネセンスにより発生された光に基づく検 出値を表す出力信号を発生する段階と、プログラム可能な制御装置に記憶されて いる評価分析制御プログラムにしたがって電気化学ルミネセンスを生じる試料流 体に与える電気エネルギーの供給および出力信号の発生を制御する段階とを含む 。 本発明の他の見地によれば、電気化学ルミネセンスの試験測定を実施に使用さ れる装置が提供され、この装置は、電気化学ルミネセンスを生じる試料流体を収 容するセルと、該セル内に電極面を有する作用電極と、セル内の電気化学ルミネ センスを生じる試料流体に電気エネルギーを供給するために作用電極に連結され た電気エネルギー供給源と、セル内の試料流体の電気化学ルミネセンスによって 発生された光に基づく検出値を表す出力信号を発生するための出力信号発生手段 と、少なくとも所定の温度範囲内の温度となるように電気化学ルミネセンスを生 じる試料流体温度の調整を行うとともに、温度影響の調整された出力信号を発生 するように電気化学ルミネセンスを生じる試料流体の温度に基づいて出力信号を 調整するための温度影響調整手段とを含んで構成される。 本発明のさらに他の見地によれば、電気化学ルミネセンスの試験測定を実施す るのに使用される装置は、電気化学ルミネセンスを生じる流体試料を保持するた めの試料容器を形成する流動セル(flow cell)ハウジングであって、電気化学 ルミネセンスを生じる試料流体を試料容器に導入する試料流体入口および試料容 器から試料流体を排出する試料流体出口を有し、該試料流体入口、試料流体容器 および試料流体出口が流動セルハウジングを通る流体路を形成している流動セル ハウジングと、試料容器内の電気化学ルミネセンスを生じる試料流体に露出され るように試料容器内に配置された作用電極および対極と、流体路に連結されて互 いの間でイオン交換を行うようになされた流動セルハウジングの形成するイオン 媒体容器と、基準電極であって、イオン媒体に露出されるようにイオン媒体容器 内に配置された基準電極とを含んで構成される。 本発明のさらに他の見地によれば、電気化学ルミネセンスの試験測定を実施す るのに使用される装置が提供され、この装置は、流体路を形成する流体容器であ って、電気化学ルミネセンスを生じる流体試料を流体路に導入する試料流体入口 および流体路から流体試料を排出する試料流体出口有し、流体入口から流体路を 通って流体出口へ向かう流動方向に沿って流体容器を通して流体を導くようにさ れる流体容器と、作用電極面の近くの流体試料に電気エネルギーを供給するため の作用電極手段であって、作用電極面が流体路の一方の側に配置され、流体容器 は作用電極と対向する流体路の光伝達壁を形成している光伝達部分を有していて 、作用電極面の近くの試料流体の電気化学ルミネセンスによって発生された光 が光伝達部分を通して伝達できるようにされている作用電極手段と、試料流体を 通して作用電極面へ電流を供給する対極手段であって、作用電極面の上流側に配 置された第1部分および作用電極面の下流側に配置された第2部分を含んでなる 対極手段とを含んで構成される。 本発明のさらに他の見地によれば、電気化学ルミネセンスの試験測定を行うの に使用される装置は、流体路を形成する流体容器であって、流体試料を流体路に 導入する流体入口および流体路から流体試料を排出する流体出口を有し、流体入 口から流体路を通って流体出口へ向かう流動方向に沿って流体容器を通して流体 を導くようになされる流体容器と、流体容器内に配置されて流体路内の流体に露 出される電極面を有する対極と、流体容器内に配置されて流体路内の流体に露出 される電極面を有する作用電極であって、その電極面は対極の電極面から流体路 内の流体の流れ方向に対して横方向へ変位されていて、これにより対極または作 用電極の一方の電極面から流体路内へ侵入する導電性物質が対極および作用電極 の他方と導電ブリッジを形成することを防止されるようになされた作用電極とを 含んで構成される。 本発明のさらに他の見地によれば、電気化学ルミネセンスを生じる試料を抜出 せるようにする口部および該口部から離れる方向へ延在する本体を有してなる試 料容器内の電気化学ルミネセンスを生じる試料を攪拌する装置が提供され、この 装置はベースと、該ベースに対して移動可能に取付けられ、第1位置で試料容器 の本体と係合する第1手段を含む第1部材と、ベースに対して固定的に取付けら れ、第1位置および口部の間の第2位置で試料容器の本体と係合する第2手段を 含む第2部材と、第1位置の近くの試料容器の少なくとも一部が試料容器内の電 気化学ルミネセンスを生じる試料とともに第1部材の動きに応答して攪拌される ように第1部材を駆動する第1駆動手段とを含んで構成される。 本発明のさらに他の見地によれば、試料容器内の試料の電気化学ルミネセンス の試験測定を実施するのに使用される装置が提供され、この装置は、試料を攪拌 する手段と、試料を収容するセル手段と、試料容器からセル手段へ試料を送る試 料移送手段と、試料に電気化学ルミネセンスを誘起させるためにセル手段に収容 されている試料に電気エネルギーを供給する手段と、電気化学ルミネセンスによ り試料が放射する光を表す出力信号を発生させる出力信号発生手段とを含んで構 成される。 本発明のさらに他の見地によれば、試料容器内の試料の電気化学ルミネセンス の試験測定を実施する方法は、試料を攪拌する段階と、試料容器から試験セルへ 試料を移送する段階と、試料に電気化学ルミネセンスを誘起させるために試験セ ルに収容されている試料に電気エネルギーを供給する段階と、電気化学ルミネセ ンスにより試料が放射する光を表す出力信号を発生させる段階とを含む。 本発明の他の見地によれば、電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに 使用される装置が提供され、この装置は、各々が対応する複数の、少なくともそ の幾つかは電気化学ルミネセンスを生じる流体試料を収容している流体容器のう ちの一つを支持する複数の位置を有している回転支持部材と、電気化学ルミネセ ンスの試験装置と、複数ある流体容器の各々を予め定められた順序で予め定めら れた試料採取位置に位置決めするために回転支持部材を回転させるように回転支 持部材に作動連結されたモーター装置と、流体容器の各々が予め定められた試料 採取位置に移動されたときに複数ある流体容器から連続的に電気化学ルミネセン スを生じる試料を移送するための電気化学ルミネセンスの試験装置に連結された 流体試料採取装置とを含み、モーター装置は第1駆動部材の外周面に連結された 第2駆動部材を有していて、第1駆動部材を駆動して回転支持部材を回転させる ように構成される。 本発明のさらに他の見地によれば、電気化学ルミネセンスの試験測定を実施す るのに使用される装置が提供され、この装置は、各々が電気化学ルミネセンスを 生じる試料のための試料容器を予め定められた容器位置に着脱可能に保持するよ うになされた複数の間隔を隔てた支持位置を有す可動支持部材と、電気化学ルミ ネセンスの試験装置と、可動支持部材を駆動してその支持位置の各々を予め定め られた順序で予め定められた試料移送位置に位置決めするために可動支持部材に 作動連結されたモーター装置と、予め定められた試料移送位置に配置され、作動 信号に応答して、予め定められた試料移送位置に存在する試料容器から電気化学 ルミネセンスを生じる試料を電気化学ルミネセンスの試験装置へ移送するように 作動する試料移送装置と、予め定められた試料移送位置に試料容器が存在するこ とを検出して、試料容器が存在することの検出に基づいて作動信号を発生させる ように作動する検出装置とを含んで構成される。 本発明のさらに他の見地によれば、電気化学ルミネセンスの試験測定を実施す る方法が提供され、この方法は、各々が電気化学ルミネセンスを生じる試料のた めの試料容器を予め定められた容器位置に着脱可能に保持するようになされた複 数の間隔を隔てた支持位置を有す可動支持部材および電気化学ルミネセンスの試 験装置を準備する段階と、可動支持部材を駆動してその支持位置の各々を予め定 められた順序で予め定められた試料移送位置に位置させるように可動支持部材を 駆動する段階と、予め定められた試料移送位置における試料容器の存在を検出し 、試料容器の存在することの検出に基づいて作動信号を発生させる段階と、作動 信号に応答して予め定められた試料移送位置に存在する試料容器から電気化学ル ミネセンスを生じる試料を電気化学ルミネセンスの試験装置へ移送する段階とを 含む。 本発明の上述および他の目的、特徴および利点は、一部を形成する添付図面に 関連して読まれるべき或る図解的な実施例の以下の詳細な説明で明白となろう。 図面において同一部分および部材は幾つかの図面で同じ符号を付して識別されて いる。 図面の簡単な説明 第1図は、本発明による自動的な電気化学ルミネセンスの試験装置の実施例の ブロック線図であり、 第2図は、第1図の実施例の電気化学ルミネセンスの試験装置の外観斜視図で あり、 第3図は、第1図および第2図の実施例の試料保持回転装置(sample holder carousel)の部分的に破断した頂平面図であり、 第4図は、第3図の線4−4に沿う試料保持回転装置の横断面図であり、 第5図は、第3図および第4図の線5−5に沿う試料保持回転装置の横断面図 であり、 第6図は、第3図〜第5図の試料保持回転装置を回転駆動するモーター装置の 側立面図であり、 第7図は、第3図〜第5図の試料保持回転装置を回転しないように解除可能に 固定する機構の頂平面図であり、 第8図は、第7図の線8−8に沿う横断面図であり、 第9図は、第3図〜第5図の試料保持回転装置の予め定められた試料チューブ 支持位置における試料チューブの存在を検出する試料チューブ検出装置のブロッ ク線図であり、 第10図は、試料流体加熱装置、およびそれに対する流体の供給および排出の ための流動セルが機能的に連結された第1図の実施例の流体処理装置の概略図で あり、 第11図は、第10図の流体処理装置の一部を形成しているバルブブロックと 組合された試料ピペット装置の部分的に横断面とされた立面図であり、 第12図は、第1図の実施例の流動セルハウジングおよび ある主の構造的に 関係する部材の部分的に破断した斜視図であり、 第13図は、第1図の実施例の試料流体加熱装置のブロック線図であり、 第14図は、第12図の流動セルハウジングの温度制御装置のブロック線図で あり、 第15図は、第12図の線15−15に沿う横断面図であり、 第16図は、第1図の実施例の流動セルの斜視図であり、 第17図は、第16図の線17−17に沿う横断面図であり、 第18図は、第17図の線18−18に沿う横断面図であり、 第19A図〜第19C図は、第1図の実施例の制御および信号/データ処理装 置のブロック線図をともに与えており、 第20図は、第19A図〜第19C図の制御および信号/データ処理装置の中 央処理ユニットを制御および作動させるのに使用されるソフトウェアの機能ブロ ック線図であり、 第21A図および第21B図は、第19A図〜第19C図の装置に対する代表 的な評価分析制御プログラム入力の主処理ループのフローチャートをともに与え ており、 第22A図および第22B図は、第21A図および第21B図の主処理ループ によりコールされる装置洗浄サブルーチンのフローチャートを与えており、 第23A図および第23B図は、第21A図および第21B図の主ループによ りコールされるチューブ試料採取サブルーチンのフローチャートを与えており、 第24図は、第21A図および第21B図の主ループによりコールされる流動 セル流体移送サブルーチンのフローチャートであり、また 第25図は、第21A図および第21B図の主ループによりコールされる電気 化学ルミネセンスの測定サブルーチンのフローチャートである。 或る有利な実施例の詳細な説明 図面を参照すれば、本発明の一つの実施例による電気化学ルミネセンスの試験 測定を実施するのに使用される装置が一般化したブロックフォーマットで第1図 に示されている。 流動セル50は、電気化学ルミネセンスを誘起させて、電気化学ルミネセンス のラベルが結合されている分析物質の検出および(または)計量を可能にするた めに、再現性のある制御された電気化学的な環境の中で電気化学ルミネセンスを 生じる流体に電気エネルギーを供給するように作用する。電気化学ルミネセンス を生じる流体試料が放射した光62を受止めるために、光検出装置60が流動セ ルの近くに配置される。光検出装置60は受止めた光量を表す電気信号を発生し 、この電気信号は処理された後には試料中の電気化学ルミネセンス物質の量の非 常に正確な測定値を与える。第1図の実施例の光検出装置60は、他の検出装置 の使用は可能であるが、電気信号を発生するのに光電子倍増管を使用するのが有 利である。 これまで、試験における試料温度に対する電気化学ルミネセンス処理の実質的 な感度、ならびにこのような温度依存の非線形性は認識されていなかった。一つ の見地から、少なくとも予め定められた温度範囲内の温度となるように電気化学 ルミネセンスを生じる流体試料の温度を調整することの実践、および温度の影響 を調整した信号を発生するために電気化学ルミネセンスを生じる流体の温度に基 づいて電気化学ルミネセンスによる発光を表す光出力信号を調整することの実践 によって、温度の影響を補償することを本発明は提案する。第1図の実施例は電 気化学ルミネセンスを生じる流体試料の温度調整、ならびに流動セル50内の電 気化学ルミネセンスを生じる流体試料の実際の温度に基づく測定光量の調整の両 方を行うように作用する。流動セル50に供給された試料(ならびに以下に非常 に詳細に説明するように洗浄流体および調整流体)は、その温度を流動セル内で 電気化学ルミネセンス試験が開始される前に少なくとも予め定められた温度範囲 となるように温度制御される。このために、流体試料加熱装置70および流動セ ルの温度制御装置80が備えられる。 流体処理装置90は一般に流動セルによる電気化学ルミネセンス試験の実施に 有用な流体を供給する。このような流体には、洗浄流体、評価分析緩衝剤、空気 、ならびに試料流体および較正試料流体が含まれる。流体処理装置90は洗浄流 体、評価分析緩衝剤および空気をそれぞれの入口導管100,101および10 2を通して受入れ、また以下に非常に詳細に説明するように試験流体および較正 流体を流体処理装置90の試料保持回転装置に配置されているチューブ容器から 操作者の操作によって受入れる。 流動セル50、光検出装置60、温度制御装置70,80、および流体処理装 置90が実行する作動の全体的な制御は、それらの各装置との間をリンケージす る制御ラインを経て制御および信号/データ処理装置110によって行われる。 制御および信号/データ処理装置110はまた、アナログおよびデジタルのいず れかまたは両方の形式の信号をそれらの各装置から信号ラインを経て受入れて、 その制御機能を実行するうえで補助するため、ならびに制御および信号/データ 処理装置110のシリアル入出力ポート120を経て装置が出力すべき試験結果 データを発生させる処理のための信号を入力するための両方について、処理を行 うようになされる。さらに、制御および信号/データ処理装置110はシリアル 入出力ポート120を経てプログラムを受入れ、そのプログラムを記憶して、外 部制御のもとでプログラムされた電気化学ルミネセンスの評価分析を実施するよ うになされる。典型的には、そのように受入れられるプログラムは、シリアル入 出力ポート120を経て装置と連結されたパソコン(PC)から供給される。ユ ーザーはパソコンを使用して所望のプログラムを選択するか、または作成し、第 1図の装置が電気化学ルミネセンス試験の実施に実質的な融通性を有するように なす。 制御および信号/データ処理装置110はまた流動セル50からの温度データ に基づいて試験結果の温度補償を実施して、実際の試料温度と予め定められた基 準の試験温度との間の全ての誤差を補償するようになす。 第2図を参照すれば、第1図の装置の外観斜視図与えられており、第1図の流 体処理装置90が見られる。第2図に示すように、この装置は外部ハウジング1 30を含み、その外部ハウジング130の内部に流体処理装置90の或る部材を 除いて第1図の実施例の全ての部材が収容されている。上述したように、流体処 理装置90は第2図に140として識別されている試料保持回転装置を含み、試 料保持回転装置140は複数の試料流体および較正流体の保持チューブ142を 、その試料保持回転装置140の周辺近くに円形模様で配列されている複数の水 平方向に間隔を隔てられた試料保持位置の各々に一つずつ取外し可能に支持する ように作動する。試料保持回転装置140は、チューブ保持位置の各々を予め定 められた順序で予め定められたピペット操作位置に与えるために垂直軸線のまわ りに回転するように作動し、ピペット操作位置ではそれぞれの保持チューブ14 2の内容物が第2図に全体を150で示されたピペット装置により吸引されるの であり、ピペット装置150は以下に非常に詳細に説明される。 試料保持回転装置 試料保持回転装置140が第3図〜第5図を参照してここに詳細に説明される 。試料保持回転装置の各種部材の構造的な関係は第4図の横断面図に見られる。 第4図に示されるように、試料保持回転装置140は水平に延在したベースプレ ートである回転可能なベース部材160を含み、該ベース部材160は第3図に 同様に見られる複数のギヤ歯162を備えた全体的に円形な周面を有している。 ギヤ歯162はベース部材160およびその上に取付けられた試料保持回転装置 140の付加的部材を一緒に回転駆動する手段を形成している。ベース部材16 0はベース支持部材170に対して軸受172で回転可能に取付けられている。 ベース部材160の横方向の回転支持は複数のボール軸受180で行われ、これ らのボール軸受180は回転可能なベース部材160およびベース支持部材17 0の各々に形成されたそれぞれの溝で画成されるレース内に保持される。 試料保持回転装置140の第1の水平に延在した円形プレート190は、複数 の垂直方向に配列された離隔部材200により回転可能なベース部材160から 垂直方向に間隔を隔てられてそれに固定されており、離隔部材200はベース部 材160と第1円形プレート190とに対してそれぞれねじ固定されている。回 転可能なベース部材160および第1円形プレート190に平行且つ垂直方向に 間隔を隔てられた第2の水平に延在する円形プレート210が複数の緩衝取付け 組立体220により第1円形プレート190と可動的に連結されている。各々の 緩衝取付け組立体は、ねじ固定具により第1円形プレート190に固定された第 1可撓部材222と、第1可撓部材222に固定されてそこから下方へ延在して いる垂直に配列された円筒形の離隔部材224と、下端部で離隔部材224に固 定され且つねじ固定具により第2円形プレート210に固定された第2可撓部材 226とを含む。緩衝取付け組立体220は、第2円形プレート210に水平に 加えられた力に応答して、第2円形プレート210が第1円形プレート190に 対して水平移動できるようにする一方、そのような力が存在しないときには第2 円形プレート210を第1円形プレート190の位置と垂直方向にほぼ整合する 位置へ戻す。 代表的な電気化学ルミネセンスの評価分析方法においては、試料は、存在する ならば電気化学ルミネセンスを生じる成分を対象とする分析物質に対して結合さ せるために、または拮抗的な結合反応(competitive reaction)を実行させるた めに、その電気化学ルミネセンスを生じる成分を含有する適当な試薬と混合され る。或る評価分析においては、この反応の結果は電気化学ルミネセンスを生じる 成分が結合された特定物質の形成である。しかしながら、これはあらゆる形式の 電気化学ルミネセンスの評価分析方法を網羅する説明とはならない。 結合反応が生じた後、保持チューブ142の反応済み試料は試料保持回転装置 140のそれぞれの保持位置に配置される。このために、第1円形プレート第1 円形プレートおよび第2円形プレート210は各々が水平方向に間隔を隔てた内 部円形壁230,232を備え、これらの内部円形壁230,232はそれぞれ 第1円形プレート第1円形プレートおよび第2円形プレート210の各々の水平 方向の外周縁に隣接して円形模様で配列される。第2円形プレート210が休止 位置(すなわちそれに対する水平力が存在しない)にあるとき、第2円形プレー ト210の内側の円形壁232は第1円形プレートの内側円周壁230の対応す る一つに対して垂直方向に整合される。 第4図を参照して分るように、保持チューブ142の各々は、第4図の図解に 示すように、保持チューブ142の口部を画成する上側リップ240と、リップ 240から下側の閉端部へ延在している本体部分242とを含む。第1円形プレ ート190および第2円形プレート210の内側の円形壁230および232は 各々がそのそれぞれの位置においてそれぞれの保持チューブ142の本体242 を受入れて係合するような寸法とされており、これにより第1円形プレート19 0の内側円形壁230はリップ240で形成される口部と、第2円形プレート2 10の内側円形壁232が本体部分242と係合する位置との中間の位置におい て、保持チューブ142の本体部分242と係合するようになされる。結合反応 後、保持チューブ142内の流体試料は電気化学ルミネセンスのラベルの結合さ れた対象とする分析物質を含有した微粒物質を含めることができる。第2図のピ ペット装置150によって吸引されるときに試料流体の一部分が試料全体を表す 微粒物質の濃度を有するようにするために、その試料流体がピペット装置150 によって吸引される前または吸引時に各保持チューブ142に収容された試料流 体を攪拌することが望ましい。試料流体が微粒物質を含有しないばあいですら、 ピペット操作前または操作時に試料流体を攪拌して、試料流体の全体の温度の均 一性ならびにその組成の均一性を保証することが望ましい。このために、試料保 持回転装置140にはモーター装置が備えられ、このモーター装置は第2円形プ レート210に対して水平方向の力を加えて該第2円形プレート210が水平方 向を移動させ、これにより試料チューブ142の各々がその最下端部付近で第2 円形プレート210のそれぞれの内側円形壁232と係合して一緒に移動するよ うになされるときに、各々の保持チューブ142の下部が攪拌されるように作用 する。保持チューブ142の本体部分242はリップ240の近くで第1円形プ レートと係合し、第1円形プレートは回転可能なベース部材160に対して静止 状態に保持されているので、リップ240は本体部分242の下部が攪拌される 間は静止状態に保たれることが認識されよう。したがって、保持チューブが攪拌 される間にピペット装置150を保持チューブ142の中に 信頼性を有して導入し、流体試料の一部を抜出すことを可能にする。さらに、試 料保持回転装置140の一部分だけが振動されるので(基本的には第2円形プレ ート210)、この装置のこの機能は比較的に高い効率で実施される。 下側の第2円形プレート210を駆動する力はモーターハウジング内に保持さ れているモーター250により与えられるのであり、モーターハウジングはねじ 固定具で第3円形プレート260に固定された下側部材252を含み、第3円形 プレート260はモーターハウジングの上側部材270に固定されている。第1 円形プレート190および上方へ延在するハンドル280はいずれもねじ固定具 により上側部材270に固定されている。ハンドル280は全体的に切頭円錐形 の内壁を備えており、その底面には電気コネクタ284が取付けられ、この電気 コネクタ284はモーター250に電気的に連結されて電流を供給するようにな されている。 第2図に示されるように、プラグ284が電気コード290に連結され、この 電気コード290は外部ハウジング130内の装置の電源に連結されており、モ ーター250を制御して付勢できるようになされている。プラグ284の形状は 、それが電気コード290に対して回転できるようにしている。モーター250 はモーター軸300を有し、モーター軸300は半円形の釣合い錘310に連結 されている。第5図を参照すれば、モーター軸300は第2軸320にも連結さ れており、第2軸320はモーター軸300の軸線から変位した軸線を有し、ま た第2円形プレート210に固定された軸受330に回転可能に軸承されている 。したがって、モーター250の軸が回転すると、偏倚した第2軸320は同様 に回転するが、モーター軸300の軸線のまわりに円移動運動を行う。偏倚した 第2軸320は第2円形プレート210に固定された第2軸320に回転可能に 軸承されているので、第2円形プレート210は偏倚した第2軸320の軸線と ともに移動し、それ故に第2円形プレート210は緩衝取付け組立体220によ って与えられた力に抗して、第1円形プレート190に対して同様に移動して、 第2円形プレート210を第1円形プレート190に対する休止位置へ戻すよう にする。この結果、第2円形プレート210の内側円形壁232と係合する試料 保持回転装置140の各々の下側部分は第2円形プレート210とともに同様に 移 動し、保持チューブ142の各々の流体内容物を攪拌するようになす。半円形の 釣合い錘310は装置に過度の振動が生じるのを防止するために装置の釣合をと る。 第3円形プレート260は複数の内側円形壁340を備えており、内側円形壁 340の各々は第1円形プレート190の内側円形壁230のそれぞれ一つと整 合され、またそれぞれ一つの保持チューブ142の方向端部分を受入れるように 寸法決めされている。試料保持回転装置140もまた円筒壁350を含み、この 円筒壁350はモーターハウジングの下側部材252のまわりを全周にわたって 延在し、且つまた保持チューブ142の位置に対してその内側に比較的に接近し て間隔を隔てられている。円筒壁350の外面は平坦な黒色仕上げとされて、以 下にせめするように所望の光学的特性を与えるようになされている。 第6図は試料保持回転装置140の回転可能なベース部材160を回転駆動す るように作動するモーター組立体360を図示しており、モーター組立体360 は試料保持回転装置140から独立したベースプレート362に取付けられてい る。すなわち、試料保持回転装置140はベースプレート362から独立してベ ース支持部材170で支持されている。 モーター組立体360はまた部分的に破断して示される歯車370を含んでお り、この歯車370はアイドラーアーム380に取付けられた軸受376に回転 可能に取付けられ、アイドラーアーム380はベースプレート362に取付けら れている。試料保持回転装置140が第1図の装置に接近した位置へ運ばれると き、歯車370の歯は試料保持回転装置140のベース部材160のギヤ歯16 2と噛合う。 モーター組立体360はまたモーターアーム392に取付けられたモーター3 90を含み、モーターアーム392は軸396に回転可能に取付けられている。 モーター390は回転軸400を有し、回転軸400にモーター歯車402が取 付けられている。モーターアーム392はばね(図面の簡略化および簡明化のた めに図示せず)で押圧され、モーター歯車402を歯車370と噛合わせている 。他の実施例では、歯車370と、ベース部材160のギヤ歯162(第4図お よび第5図)とは、適当なベルト駆動装置または摩擦装置で置換えることができ る。 ここで第7図および第8図を参照すれば、そこには流体がピペット装置150 によって保持チューブから吸引されるときに回転移動しないように回転可能なベ ース部材160を取外し可能に保持する、それ故に該ベース部材160に担持さ れる保持チューブを取外し可能に保持する機構が示されている。この保持機構は ベースプレート410を含み、このベースプレート410にはレバー420が枢 軸22のまわりを水平に回転できるように取付けられている。ラッチ430が滑 動キャリヤ440に枢動可能に取付けられて、垂直面内を枢軸442のまわりで 回転できるようになされている。ラッチ430はカム面450が形成されている 第2端部の反対側にラッチング端部446を有している。レバー420は対応す るカム面を有しており、このカム面はレバー420のカム面450と係合し、レ バー420がラッチ430のラッチング端部446に向かって回転されるとき、 ラッチング端部446が持上げられて試料保持回転装置140の回転するベース 部材160を解放し、これによりそれが回転できるようにする。ラッチ430の ラッチング端部446は、ベースプレート410と、ラッチング端部446の反 対側の枢軸422の片側のラッチ430の部分との間に位置されたコイルばね4 60によって、下方へ押圧されている。この結果、レバー420がラッチ430 から離れる方向へ回転されるとき、そのラッチング端部446はコイルはね46 0で下方へ押圧され、試料保持回転装置の回転可能なベース部材160と係合し てこれを保持し、回転するのを防止する。滑動キャリヤ440の位置、したがっ てベースプレート410に対するラッチ430の位置は、設定スクリュー464 により調整できる。レバー420の回転は、試料保持回転装置を静止状態に保持 するか、またはそれを回転できるようにして新しいチューブ保持位置をピペット 装置150に与えるかのいずれかに適当なように、制御および信号/データ処理 装置110の制御のもとで線形アクチュエータ(図面の簡略化および簡明化のた めに図示せず)により作動される。 チューブが存在するかの検出装置 第3図を参照すれば、試料保持回転装置140の回転位置を決定するために、 ホーム位置決め切欠き470が第1円形プレート190の予め定められた回転位 置に形成されている。第9図を参照すれば、この装置は光学的断続装置472を 備えており、この光学的断続装置472はホーム位置決め切欠き470が第1図 の制御および信号/データ処理装置110に整合されたときを該装置110に支 持する出力信号を発生する。これに関して、この装置は試料保持回転装置140 の絶対的な回転位置を決定している。 しかる後、ステッパモーターであるのが好ましいモーター390が作動されて 、予め定められた回転量につき試料保持回転装置140を回転させてその第1チ ューブ保持位置をピペット装置150と整合させるようにする。 実施される評価分析によっては、試料保持チューブ142が試料保持回転装置 140の保持チューブ位置の各々に与えられることが不確実であるので、試料保 持回転装置がピペット操作位置に引続いて各々の保持チューブ位置へ回転される ときに、試料保持チューブ142がピペット操作位置に与えられるか否かを決定 することが必要である。この決定を行うために、この装置は第9図に示されるよ うなチューブの存在を検出する装置480を含んでいる。この検出装置480は 反射光の検出によりピペット操作位置に試料保持チューブ142が存在すること を検出する。これは、その目的のためにスイッチのような機械的装置を使用する 必要性をなくす。したがって、機械的に摩耗する欠点や、最終的にはその装置の 交換の必要性をなくす。 特に、チューブ存在検出装置480は、ピペット操作位置に与えられるいずれ かの試料保持チューブ142に向けて光496を放射するために、ピペット装置 150に隣接して配置された赤外線放射ダイオード(IRED)490を含む。 この検出装置480はまた赤外線放射ダイオード490と垂直方向に整合され、 その位置でいずれかの試料保持チューブからの反射光502を受入れるフォトダ イオード500を含む。 赤外線放射ダイオード490は、電圧制御電流増幅器510により供給される パルス駆動電流に応答してパルス状の光496を放射するように励振される。発 振器520は5%の衝撃係数(duty cycle)および1.6マイクロ秒の周期(pe riod)有する対応するパルス出力信号を発生する。したがって、電圧制御電流増 幅器はこれにより赤外線放射ダイオード490に供給される駆動電流を発生し、 これは同様に5%の衝撃係数および1.6マイクロ秒の周期を有する。電圧 制御電流増幅器510が発生する電流パルスの衝撃係数を実質的に5%(または 実際例のようにそれより小さい値)に制限することで、赤外線放射ダイオードは 高い電流レベルで励振されて比較的大強度の光パルスを放射し、検出装置480 が背景光レベルから反射パルスを識別できるようにする。さらに、円筒壁350 (第4図)は平坦な黒色仕上げを有するので、試料保持回転装置140のピペッ ト操作位置に試料保持チューブ142が存在しないばあいに比較的僅かな光量だ けが円筒壁350からフォトダイオード500へ向けて後方へ反射される。 フォトダイオード500の出力は、発振器520が発生するパルスの周波数を 中心とした帯域特性を有する予備増幅器530の入力部に連結され、検出装置4 80の迷光感度を低下させるために、フォトダイオードからのDC出力ならびに 大気光からの60Hzおよび120Hzの成分の両方の排除を助成するように作 用する。予備増幅器530の出力は以下に非常に詳細に説明するように、選択可 能な閾値レベルを有して供給される第2入力を有する比較器540の第1入力部 に連結されて二値化レベルの出力を与える。選択可能な閾値レベルは、ピペット 操作位置に試料保持チューブ142が存在しないばあいに予備増幅器530の信 号出力が比較器540からの出力の第1状態を生じる一方、試料保持チューブ1 42がピペット操作位置に存在するばあいには比較器540は予備増幅器530 の出力と同じ周波数で衝撃係数のパルス化された二値化信号レベルを出力するよ うに、選択される。比較器540は、発振器520の出力を連結されたクロック 入力端子を有するD形式のフリップフロップ550のD入力部に供給される。し たがって、フリップフロップ550は赤外線放射ダイオード490の端部の比較 器540の出力を励振オンの状態にラッチするようにされ、これにより検出装置 480の受光部が発生する信号のサンプリングをその送信部のパルス光出力と同 期させるようにする。フリップフロップ550の出力は制御および信号/データ 処理装置110に供給されて制御および信号/データ処理装置110に試料保持 チューブがピペット操作位置に存在するか否かを決定する機能を与え、これによ りピペット装置150がその試料保持チューブから試料を吸引するように適当に 作動できるようにする。 制御および信号/データ処理装置110はデジタル形式の選択可能な閾値レベ ルをデジタル−アナログ変換器560の入力部に供給しており、このデジタル− アナログ変換器560はこの値をラッチし且つまたそれをアナログ形式で比較器 540の第2入力部と、電圧制御電流増幅器510の電圧制御ゲイン入力端子と の両方に対して出力する。前述の構成は、制御および信号/データ処理装置11 0が比較的広いダイナミックレンジを通じて試料保持チューブの存在を検出する 検出装置480の感度を制御できるようにする。すなわち、電圧制御電流増幅器 510のゲインならびに比較器540の閾値レベルの両方がデジタル−アナログ 変換器560で供給される同一信号により制御されるので、この装置の感度はデ ジタル−アナログ変換器の出力の2乗に比例し、これにより装置のダイナミック レンジはデジタル−アナログ変換器560の出力のダイナミックレンジに比較し て拡げられる。 制御および信号/データ処理装置110に検出装置480の感度を制御する機 能を備えることで、検出装置480は反射光量が相違するような異なる色をした 、また異なる材料で作られた試料保持チューブが使用されるばあいですら、また 試料保持チューブ142の位置および配置に変化が生じたばあいですら、試料保 持チューブ142の存在を信頼性を有して検出できるように調整されることが可 能である。さらに、検出装置480の感度を制御および信号/データ処理装置1 10の出力で調整することにより、検出装置480は異なる特性を有する赤外線 放射ダイオード490およびフォトダイオード500を補償するように、またこ れらの部材のゲインの影響を補正するように容易に較正できる。 以下は検出装置480の例示的な較正技術の説明である。この技術によれば、 試料保持チューブ142は試料保持回転装置140の多数の特定位置に配置され 、試料保持回転装置は試料保持チューブを配置することが知られている位置、な らびに試料保持チューブの存在しないことが知られている位置の両方へ向けて進 められる。このようなそれぞれの位置で制御および信号/データ処理装置110 はデジタル−アナログ変換器560にデジタルランプ信号(digital ramp signa l)を供給し、フリップフロップ550がトグルを生じるその値を記憶する。こ の値は「較正閾値」と称される。通常の作動だ試料保持チューブ142の存在を 検出するのに使用される検出閾値は、(1)試料保持チューブが存在する位置に 関し て得られた最低の較正閾値、(2)試料保持チューブが存在しない位置に関して 得られた最高の較正閾値でなる2つの較正閾値の平均をとって導き出される。し たがって、通常の作動では、制御および信号/データ処理装置110が、通常の 作動で試料保持チューブが存在するか否かを検出するために装置で使用されるよ うに検出閾値をデジタル−アナログ変換器560に書込む。 流体処理装置 第10図を参照すれば、第1図の流体処理装置90が第1図の流動セル50お よび流体試料加熱装置70のライン100に連結された洗浄流体を収容した密閉 容器580と組合わされて非常に詳細に図示されている。第10図に示されるよ うに、洗浄流体を収容した密閉容器580は流体処理装置90のライン100に より更に加熱装置590に連結されており、評価分析のための緩衝剤を収容した 更なる密閉容器600がライン101で加熱装置590に連結されている。この 加熱装置590は、流動セル50ならびにその流動セル50の前方の流体処理装 置90の残る部材を所望温度に維持する助けをなすために、また流動セル50内 の電気化学ルミネセンス試験を受ける試料流体の温度制御を達成するために、密 閉容器580,600から供給される洗浄流体および評価分析用緩衝剤の温度を 予め定められた温度範囲となるように上昇させるように作動する。流体試料加熱 装置70および加熱装置590の作動は以下に非常に詳細に説明される。 加熱装置590で制御されて加熱された後、洗浄流体はライン610を経てマ ニホルドバルブ620の第1入口に供給される一方、他のライン630は評価分 析用緩衝剤をマニホルドバルブ620の第2入口に導く。大気開放されている第 3ライン640はマニホルドバルブの第3入口に連結されている。マニホルドバ ルブ620はソレノイドで作動され、また受入れた制御信号に応答して洗浄流体 、評価分析用緩衝剤および空気のいずれか一つがマニホルドの出口ライン650 に連結された出力に供給されるように、作動される。 第11図も参照すれば、ピペット装置150の或る部材が図示されている。ピ ペット装置は第10図示され第11図に横断面図で示されているバルブブロック 660を含む。バルブブロック660の入口670は、マニホルド出口ライン6 50に連結されて、マニホルドバルブ620が供給する流体を受入れるように なされる。ピペット装置150はバルブブロック660に対して滑動可能に取付 けられたプローブ680を含み、このプローブ680はそれぞれの試料保持チュ ーブ142の中に下ろされてそこから液体を抜出し、またこの代りに、第11図 に示される位置へ持上げられる。プローブ680はピペット装置の出口ライン7 00(第10図)を受入れるための取付け部を有して部分的に横断面として示さ れたカップリング690に固定されている。カップリング690は軸720に滑 動可能に取付けられた滑動ブロック710に取付けられており、軸720は滑動 ブロック710および取付けられているプローブ680が昇降するときにガイド する直線軸受として作用する。滑動ブロック710はリードスクリュー730の ねじと組合うねじ開口(図面の簡略化および簡明化のために図示せず)で取付け られている。リードスクリュー730はステッパモーター(図面の簡略化および 簡明化のために図示せず)と回転連結されており、このステッパモーターは滑動 ブロック710および取付けられたピペットプローブ680を制御して昇降させ るために、2つの選択された方向のいずれかにリードスクリュー730を回転さ せるように制御されて作動される。リードスクリュー730および軸720はベ ース732で支持されている。 プローブ680はバルブブロック660と組合う取付け具740に滑動可能に 受入れられ、両者間に流体密シールを形成する。滑動ブロック710が第11図 に示されるように最上位置へ引込められると、ばね取付けされたシール750と 連結されたポペット機構(図面の簡略化および簡明化のために図示せず)はバル ブブロック660の下側開口760のシール750と係合して、両者間に流体密 シールを形成する。第11図に示されるような配置で、洗浄流体、評価分析用緩 衝剤および(または)空気をバルブブロック660の下流側の流体処理装置90 の部分へ出口ライン700を通して導くために、流体はマニホルド出口ラインか らバルブブロック入口670を経てプローブ680へ導かれる。さらに、バルブ ブロック入口670を通ってバルブブロックへ流入する洗浄流体は、プローブ6 80の下側部分を洗浄するように作用する。 滑動ブロック710がリードスクリュー730の適当な回転によって下げられ ると、ポペット機構はシール750を下側開口760から引抜くように作動され て、 プローブ680がバルブブロック660から試料保持チューブ142のそれぞれ 一つの中に下ろされて、そこから流体を吸引することができるようにさせる。こ の状態が生じると、一対のO−リングシール766,768は、バルブブロック 660のショルダに対してプローブ680に固定されているワッシャ770で押 圧されて、両者間に流体密シールを形成する。 出口ライン700はライン790と連結された第1出口を有するTジョイント 780と連結されており、ライン790を経て実質的に運ばれる流体を流動セル 50による電気化学ルミネセンス測定の実施のための予め定められた温度にする ために、このライン790を通して流体は流体試料加熱装置70(第1図)の加 熱される加熱ブロック570へ導かれるのであり、流動セル50は加熱ブロック 570の出口ライン802から加熱寝された流体を受入れる。出口ライン802 から流動セル50の入口に受入れられる流体は最終的にその出口を経てバイパス バルブ810の第1入口へ運ばれるのであり、バイパスバルブ810の第2入口 はTジョイント780の第2出口と連結されている。バイパスバルブ810は流 動セル50の出口またはTジョイント780の第2出口のいずれかをバイパスバ ルブ810の出口ライン820に連結するようにソレノイド作動される。出口ラ イン820は蠕動ポンプ830の入口に連結されており、蠕動ポンプ830は流 体処理装置90、加熱ブロック570および流動セル50を通して流体を制御さ れて抜出すように作動する。蠕動ポンプ830の出口は廃液容器840に連結さ れて使用済み流体を廃棄するようになす。 流動セルハウジングおよび温度制御装置 流動セル50は、第12図に示される環境を制御されたハウジング850の内 部に取付けられる。ハウジング850はその上面に取付けられている光検出装置 60の光電子倍増管(PMT)860を有しており、光電子倍増管860はハウ ジング850の内部の光電子倍増管860の下方に取付けられている流動セル5 0の中の電気化学ルミネセンスによって生じた光を受入れるように位置決めされ る。光電子倍増管860の作動の障害となる背景光のレベルを低下させるために 、ハウジング850は全方向の側部、ならびに全ての開口、例えば光電子倍増管 860がハウジング850と組合う箇所で、迷光を遮断するようにシールされ る。ハウジング850はまた図示を簡単化するために部分的に破断して示された 絶縁カバー870によって熱伝導を遮断される。ハウジング850内の温度は、 第1図の流動セルの温度制御装置80によって制御され、温度制御装置80はハ ウジング850の3側面ならびに底面に接着されて取付けられた箔加熱装置88 0によりハウジング850の外部に熱を与えてその内部温度を実質的に予め定め られた値に保持するようになす。流動セルの温度制御装置のさらに詳細な説明が 以下に与えられる。 加熱ブロック570はハウジング850の外側面に取付けられ、真鍮のような 金属で作られて良好な熱伝導性を与える。第12図に示されるように、試料流体 ならびに洗浄流体、評価分析用緩衝剤および空気が流動セル50に至る途中で流 れるライン790は、加熱ブロック800を通して導かれて、その温度を再現性 のある方法で試料流体に電気化学ルミネセンス試験を実施できるような少なくと も予め定められた温度範囲に調整される。第12図に示されるように、加熱ブロ ック570から排出される流体は、第10図に示すように出口ライン802を経 てハウジング850を通り、流動セル50へ導かれる。温度センサー890が加 熱ブロック800に固定され、その温度を表す信号を発生する。さらに、2つの パワートランジスタ900が加熱ブロックに固定され、加熱ブロックの温度を所 望レベルに保持するために熱を制御して供給するようになされる。 第13図を参照すれば、流体試料加熱装置70の機能ブロック線図が図示され ている。流体試料加熱装置70は、加熱ブロック570の所望温度と、その実際 の温度との間の密接な対応を与えるために、比例/積分温度制御装置として与え られている。加熱ブロック570の所望の、すなわち設定温度は、デジタル−ア ナログ変換器910に制御および信号/データ処理装置110によって書込まれ 、アナログ形式の設定温度はデジタル−アナログ変換器910により差分増幅器 920の第1入力部へ出力される。差分増幅器920の第2入力は温度センサー 890の出力が与えられ、差分増幅器920は加熱ブロック570の設定すなわ ち所望の温度と、温度センサー890で検出されたその実際の温度との差分を表 す誤差電圧を発生するように作動する。差分増幅器920によるこの誤差電圧の 出力はアナログ−デジタル変換器930の入力部、ならびに総和器940の第1 入力部に供給される。総和器940の出力はドライバ950の入力部に供給され 、励振器950は加熱ブロック800を制御して加熱するためにパワートランジ スタ900に対して制御された加熱電流を供給するように作動する。温度センサ ー890、差分増幅器920、総和器940および励振器950で表されるルー プは、比例制御ループ、すなわち加熱電流が設定温度と測定温度との差分に比例 する制御ループを表している。 現実的なゲイン(すなわち、不安定およびその結果となる振動を避けるために 十分に制限されたゲイン)を有する実際的な比例制御ループの作動において、測 定値(本明細書では加熱ブロック570の実際の温度)と所望値(すなわち、設 定温度)との間に定常誤差が典型的に存在する。したがって、流体試料加熱装置 70はまたアナログ−デジタル変換器930により与えられる積分制御ループも 使用しており、制御および信号/データ処理装置110は第13図に示されるよ うにデジタル−アナログ変換器970とともに積分器960として作用し、デジ タル−アナログ変換器は積分器960の出力をアナログ形式に変換してそれを総 和器940の第2入力部に供給するように作動する。作動において、各データが アナログ−デジタル変換器930から得られた後、積分制御ループは変換された 誤差電圧を制御および信号/データ処理装置110に記憶されている積分項に加 算する。この値は次ぎに適当なゲイン係数によって拡大され、総和器940の第 2入力部へアナログ形式で出力され、デジタル−アナログ変換器970に書込ま れる。デジタル−アナログ変換器970の出力は、この比例制御ループに関係し た定常誤差を実質的に排除するように作用する。しかしながら、或る例において は、積分値は装置の設計限界を受入れるために修正される。すなわち、誤差電圧 がかなり大きくて比例制御装置だけがパワートランジスタを最大出力で励振する ばあい、この積分項は制御および信号/データ処理装置110によりゼロに設定 される。さらに、積分項がかなり大きくて同様にパワートランジスタをフルパワ ーで励振するならば、積分値は増大するのを阻止され、加熱ブロック570の湿 度にいずれかの更なる影響を及すことのできる点を超えて蓄積されることはない 。 第14図を参照すれば、流動セルの温度制御装置80のブロック線図が図示さ れている。第1図の流動セルの温度制御装置80は、流体試料加熱装置70に関 して第13図に示したように与えられ、温度制御装置80は第14図に示すよう に制御および信号/データ処理装置110によって全体的に与えられている。す なわち、流動セルの温度制御装置80はハウジング850の内部の流動セル50 に取付けられた温度センサー960を含み、またデジタル−アナログ変換器97 0に連結されておりて、デジタル−アナログ変換器970は温度センサー960 の出力をデジタル化してそれを制御ループの処理装置980として作用する制御 および信号/データ処理装置110に供給する。制御ループの処理装置980は 、第13図の装置70が実行する比例および積分の両方の機能を果し(前述した )、またデジタル−アナログ変換器990の入力部に対して、第12図のハウジ ング850の外部に接着された固定された箔加熱装置880に付与すべき駆動電 流を表すデジタル値を出力する。デジタル−アナログ変換器990は駆動値をア ナログ形式に変換し、それを励振器1000に供給するのであり、励振器100 0は箔加熱装置880に対して相応の加熱電流を供給するように作動する。第1 3図および第14図の二重装置に代るものとして、或る種の応用例では第14図 の温度制御装置80は省略され、それに代えて箔加熱装置880は流体試料加熱 装置70の励振器950(第13図)により励振されることができる。さらに、 加熱部材の代りに、冷却部材が予め定められた試験温度を確保するために同様に 使用できる。このような冷却部材は、例えば熱電クーラーおよびペルチエクーラ ーである。さらに他の代替例は、液体またはガス(空気のような)温度制御媒体 を装置に与えるものである。 第15図に示されるように、ハウジング850の内部の横断面において、流動 セル50はハウジング850の上面から僅かに間隔を隔てて該ハウジングに固定 されており、流動セル50内での電気化学ルミネセンスにより放射された光が光 電子倍増管860へ向かって伝播されて、光電子倍増管による受光量を表す電気 信号に変換される。流動セル50は枢動可能に取付けられたアーム1010を含 み、このアームには永久磁石1020が固定されていて、該永久磁石1020は 流動セル50の作用電極に近い位置へ枢動されて、磁性粒子の評価分析に準じて 電気化学ルミネセンスラベルを結合された磁性粒子の捕集に使用されるようにな されるか、または例えば電気化学ルミネセンスラベルによる電気化学ルミネセン スが誘起されるときに光電子倍増管860の作動の障害となるのを回避するため に流動セル50から離れる方向へ揺動される。アーム1020は、コイルばね1 030を経てソレノイド作動による線形アクチュエータ1040のアームと連結 されている。線形アクチュエータ1040のソレノイドが消勢されると、そのア ームはコイルばね1030により外方へ引張られて、アーム1010は第15図 に示されるように作用電極の近くから離れる方向へ枢動する。線形アクチュエー タ1040のソレノイドが付勢されると、そのアームは線形アクチュエータ10 40のハウジング内部に引込まれ、これによりコイルばね1030に力を作用さ せて、コイルはね1030はアーム1010を上方へ向かって回転させて永久磁 石1020を流動セル50の作用電極に近い位置へ移動させる。 第15図に示されるように、モーター駆動ファン1050がハウジング850 の内部に取付けられて連続作動され、ハウジング850の内部の空気を絶えず循 環させてその内部全体の温度を実質的に一定に保持するようになす。第15図に 示されるように、回路基板1060が流動セル50に取付けられる。この回路基 板1060は流動セル50の内部の作用電極ならびに対極および基準電極を制御 および信号/データ処理装置110に連結する回路を含み、対極および作用電極 に対して電圧および電流を供給するとともに、このような電圧および電流、なら びに基準電極の電圧レベルを測定するようになす。回路基板1060はまた基準 LED1070を含み、LED1070は選択的に付勢されて制御された量の光 を光電子倍増管860に放射してその較正を可能にする。 流動セル 第16図〜第18図を参照して流動セルが説明される。流動セル50は、耐性 の高い透明で化学的に不活性な、第16図〜第18図に照明される形状に容易に 機械加工または射出モールド成形できる材料で作られた主ハウジング1080を 含む。主ハウジング1080の適当な材料には、アクリルおよびポリメチルメタ クリレートが含まれる。主ハウジング1080は第1下面1090(第17図) を有し、この第1下面1090を通して流体入口がねじカップリング1100に より形成されており、連続した導管1110が主ハウジング1080に形成され ている。第17図に見られるように、導管1110はねじカップリング1100 から主ハウジング1080の上面1120まで延在している。 流体出口もまた主ハウジング1080に形成されており、また主ハウジング1 080の第2下面1140から他の導管1150へ向かって上方へ延在するねじ カップリング1130を含み、この導管1150はそこから上面1120へ延在 している。電気化学ルミネセンス試験室すなわち容器1174が主ハウジング1 080の上面1120と、上面1120の上方にガスケット1170で間隔を隔 てて固定された透明ブロック1160の下面との間に形成されており、ガスケッ ト1170は室1174の側壁を形成している。ガスケット1170はブロック 1160および主ハウジング1080の間に流体密シールを形成しており、ブロ ック1160およびガスケット1170は複数の取付け具1180(第16図) で主ハウジング1180に保持されている。したがって主ハウジング1080と 、ブロック1160と、ガスケット1170とで画成された室1174は、室1 174の第1側部に隣接した導管1110と、第1側部と反対側の室1174の 第2側部に位置する導管1150とに連通されている。したがって、ねじカップ リング1100および導管1110で画成成された流体入口を通して導入された 流体は、室1174を通して第17図に見て右から左へ流れて、そこから導管1 150およびねじカップリング1130で形成された流体出口を通して排出され 、これにより流体入口、室および流体出口が流動セル50を通る流体路を形成し ている。 第17図および第18図を参照すれば、作用電極1182は、主ハウジング1 180の上面に形成された浅い溝内に配置され、第1側部から第2側部へ延在し た室1174の長手軸線に対してほぼ横方向に配置された長手軸線を有しており 、また導管1110および1150の間の横方向中央に配置されている。作用電 極1182は、一対の固定具により頂面1120に対して保持されて、回路基板 1060に連結するために作用電極と導電接触状態に第1電気リード(図面の簡 略化および簡明化のために図示せず)を保持するように作用する第1保持ブロッ ク1230によって、主ハウジング1080の頂面1120の浅い溝内に保持さ れている。 第16図および第17図を特に参照すれば、第1対極1190は、室1174 の上面を形成しているブロック1160の底面に沿って、作用電極1182の第 1側部のほぼ反対側の位置から導管1110の近くの室1174の第1側部へ向 い、該側部を超えてガスケット1170およびブロック1160の間を延在する ように配置され、またブロック1160の第1側部に沿って延在するように直角 に上方へ向けられている。第1対極1190はブロック1160の第1側部に対 して、一対の取付け具によりブロック1160に取付けられるとともに第1対極 1190に電気リード(図面の簡略化および簡明化のために図示せず)を確実に 連結するように作用する第2保持ブロック1210によって保持されて、回路基 板1060(第15図)に連結するようにしている。 第2対極1200は、ブロック1160の底面に沿い、作用電極1182の第 2側部のほぼ反対側の位置から外方へ、ブロック1160の底壁が形成している 室1174の上壁に沿って導管1150へ向って、該側部を超えてブロック11 60の第2側部へ向かってブロック1160およびガスケット1170の間を延 在し、ブロック1160に沿って直角に上方へ延在して第2対極が形成されてい る。第3保持ブロック1220は、第2対極をブロック1160の第2側部に対 して他の対をなす取付け具によって保持しており、他の電気リード(図面の簡略 化および簡明化のために図示せず)を第2対極1200に確実に連結してそれを 回路基板1060に連結するように作用する。作用電極1082、および対極1 190および1200として好適な材料にはプラチナおよび金が含まれる。 特に第17図では、対極1190および1200は第2壁(すなわち、主ハウ ジング1080の上面1120)と反対側の室の壁(すなわち、ブロック116 0の底面)に配置され、第2壁に作用電極1182が配置されるのが見られる。 従来の流動セルでは、作用電極および対極は、電気化学ルミネセンスが発生され て放射光が室の反対側の透明壁を通過して光電子倍増管で検出できるようにされ ている。しかしながら、或る種の電極材料は流体が流れるときに剥離を生じて導 電ブリッジを形成する傾向のあることが示されており、この導電ブリッジは対極 および作用電極を短絡し、このために流動セルを洗浄して導電ブリッジを除去す るまでは使用できなくなる。 流動セル50は特に第17図に示されるように、対極を作用電極が配置される 壁と反対側の電気化学ルミネセンス室の壁に配置するが、作用電極の面が対極と 対向しないように位置決めし、むしろ透明材料で作られた壁に対向させて配置す ることで、この問題を実質的に解決している。この結果、対極または作用電極の いずれかの剥離を生じるあらゆる材料が対極および作用電極の間に導電ブリッジ を形成しないような傾向を見せ、同時に、作用電極面の近くで電気化学ルミネセ ンスラベルにより放射される光は透明壁を通して伝達されて検出されることがで きる。 第16図〜第18図の流動セル50により与えられる他の利点は、作用電極1 182の反対両側に対極1190および1200を配置することで与えられ、こ れは一方の対極1190および1200と、他方の作用電極1182との間の電 流の流れの変化を最少限にするように作用するのであり、このような変化は例え ば電気化学ルミネセンス室1174の内部の流体の流れまたは成分の変化によっ て生じ得る。 第15図に関連して上述したように、磁石1020がアーム1010に取付け られ、アーム1010は流動セル50と枢動連結される。特に第16図および第 18図を参照すれば、アーム1010および磁石1020は上方位置で示されて おり、この位置では磁石1020は作用電極に密接に接近され、主ハウジング1 080の比較的薄い壁だけで離隔される。この上方位置において、磁石1020 は磁性粒子の評価分析の実行において電気化学ルミネセンス室1174の内部の 流体に露出される作用電極面の近くに、電気化学ルミネセンスラベルに結合した 磁性粒子を堆積させるように作用する。電気化学ルミネセンス測定が実行される とき、磁石1020を光電子倍増管860から離れるように下方へ移動させるこ とが望ましいから、アーム1010は枢動ピン1250で主ハウジング1080 に取付けられる。 特に第16図および第18図を参照すれば、基準電極1260は、例えば外側 ガラスハウジングで永久的に保持されたイオン溶液中に浸されたワイヤーを含み 、ガラスハウジングはガラスフリットにより外端部をキャップ付けされていて、 ガラスハウジング中のイオン流体とガラスフリットに接触する流体との間のイオ ン交換を可能にする。従来の流動セル構造は、基準電極のガラスフリットを直接 に 流体路中の流体に接触させ、これにより両者間でイオン交換が行われるようにな されており、また基準電極のガラスハウジング内のイオン流体の化学組成は次第 に変化して、これにより基準電極の電気的特性が不利なことに経時により変化ま たはドリフトするようになされる。 第16図〜第18図の流動セル50はこの問題を、流体路と基準電極内のイオ ン流体との間に他のイオン流体を介在させることで実質的に解決しているた。さ らに第2イオン流体は、主ハウジング1080と、この主ハウジングに対して複 数の取付け具で保持されるとともに他のガスケット1280でシールされた横方 向ブロック1270とで形成された室1274の内部に保持される。ブロック1 270は、例えば主ハウジング1080と同じ材料で作ることができる。第16 図に示されるように、基準電極1260はブロック1270と主ハウジング10 80との間に形成された室内に挿入され、そのガラスフリットを内部のイオン伝 導媒体に接触させるようにする。ガラスまたはセラミックスのフリット1290 は、導管1150と室1274とを連結する主ハウジング1080の開口内に配 置され、またその中に栓1300で保持され、この栓はO−リングシール131 0に押圧されてフリツト1290の外周を密封して、導管1150からの流体の 侵入または室1274内のイオン伝導媒体が導管1150へ失われるのを防止す る。 補充開口が主ハウジング1080の上面1120に形成されて室1274へ延 在し、また取外し可能な栓1320で密閉されており、この栓は室1274の内 部のイオン媒体を交換加納にしている。室1274を充填するための適当なイオ ン伝導媒体は、塩化ソジウムを含むゲルであって、そのゲルを室温で固化させる ように選択された濃度を有するが、80°Cで液化でき、主ハウジング1080 の上面1120の開口を通して室1274内に注入することのできるようになす アガローズ(agarose)を含むゲルである。このゲルはまた、フェノールフタレ ンも含み、フリット1290を横断する漏れを検出するための指標を与える。特 に、導管1150からの洗浄流体がゲルに接触すると、フェノールフタレンはゲ ルをピンク色に変化させる。これは洗浄流体によりゲルのpHが変化されるから である。 上述したように、第14図の温度制御装置の温度センサー960は、第15図 のハウジシグ850の内部の流動セル50に取付けられている。第16図に示さ れるように、温度センサー960は主ハウジング1080の側壁に取付けられる 。 制御および信号/データ処理装置 第19A図〜第19C図は、第1図の実施例の制御および信号/データ処理装 置のブロック線図を与えている。まず第19A図を参照すれば、マイクロプロセ ッサ、マイクロコンピュータなどを含む中央処理ユニット1330は、データの やり取りを行うためにシリアル入出力ポート120と連結されたRS232シリ アルインターフェースと双方向連結されている。中央処理ユニット1330はま たメモリー1350と双方向連結されており、このメモリー1350は不揮発性 記憶装置としてRAMを含み、これは例えばフラッシュメモリー回路で与えられ る。中央処理ユニット1330は、評価分析制御プログラムを受入れてメモリー 1350に記憶するために、インターフェース1340を経てこのようなプログ ラムの外部供給源と通信するように作動される。外部のプログラム源は、例えば パソコンとされ、ユーザーがキーボード、ディスク駆動装置または他の入力装置 を経てプログラムを入力することができる。以下に説明するように、制御および 信号/データ処理装置110は複数の評価分析制御プログラムを受入れて記憶し 、ならびにそのようなプログラムを同時に実行してマルチタスク能力を与えるよ うに作動し、この能力は装置の有効な使用を促進させる。さらに、ユーザーが多 数のプログラムを作成して実行することができるようにすることで、ユーザーに とって一層複雑な評価分析の比較的小さい部分を設計して試験することを可能に し、これは評価分析の開発を著しく容易にする。 中央処理ユニット1330はまた、クロック信号を発生し、また読取るように 作動するプログラム可能なタイマー装置とされるタイマー処理ユニット(TPU )1360と双方向連結される。以下に非常に詳しく説明するように、タイマー 処理ユニット1360はステッパモーター駆動信号を発生させるとともに、電圧 −周波数変換値を中央処理ユニット1330で処理されるデジタル形式に変換す るのに使用される。中央処理ユニット1330はまた入出力ユニット1370と 双方向連結され、これは以下に非常に詳細に説明するように、中央処理ユニット 1330と各種の周辺検出および駆動回路との間でのデジタル通信の可能性を与 える。 第19B図も参照すれば、入出力ユニット1370はデジタル入出力回路13 80と双方向連結されており、デジタル入出力回路1380は入出力ユニット1 370および各種の周辺デジタル回路から与えられるデジタル信号の、ならびに 周辺回路に対してやり取りする緩衝用各種デジタル信号のデジタルマルチプレク サーおよびデマルチプレクサーの両方として作用する。第19B図に示されるよ うに、デジタル入出力回路1380はステッパモーター制御回路1390と連結 され、ステッパモーター制御回路1390はまたタイマー処理ユニット1360 連結されてステッパモーター用ステップパルス信号を受入れるようになされる。 ステッパモーター制御回路1390は方向を緩衝し、中央処理ユニット1330 で発生されてデジタル入出力回路1380を経て供給される信号が装置のステッ パモーターの選択された1つを高出力または低出力および正方向または逆方向で 駆動できるようにする。ステッパモーター制御回路1390は別個のラッチング を含み、試料保持回転装置の回転モーター390(第6図)、蠕動ポンプ830 (第10図)、線形アクチュエータ1040(第15図)および第11図に関係 して説明されたプログラムの昇降駆動モーターの各々の方向を記憶して信号を可 能にする。光学的インターフェースおよび駆動ユニット1400はステッパモー ターで発生された電圧スパイクを制御および信号/データ処理装置110の残部 から切断し、ならびに必要な駆動信号を発生させるように作用する。 デジタル入出力回路1380はまたバルブ駆動回路1410と連結され、バル ブ駆動回路1410は第10図に関連していずれも図示され説明されるように、 マニホルド620のソレノイドの状態、ならびにバイパスバルブ810を制御す るソレノイドの状態、を制御する制御信号をラッチするように作用する。バルブ 駆動回路1410は同様にバルブソレノイドをラッチされた制御信号にしたがっ て駆動する適当な駆動回路を含む。特に、マニホルド620は3つのバルブを含 み、各々のバルブはそれぞれのソレノイドによりマニホルド620のそれぞれの 入口からその出口ライン650へのアクセスを通じるか、遮断するように制御さ れる。 デジタル入出力回路1380はまた、第9図の試料保持チューブの存在を検出 する検出装置のD形式のフリップフロップ550の出力を受入れ、ポペット操作 位置に試料保持チューブ142が存在するかを検出するためにその出力を中央処 理ユニット1330に与えられるようにラッチする。デジタル入出力回路138 0は上述した各種の温度制御装置からの温度検出信号を受入れる複数の入力部1 430を有する。さらに、デジタル入出力回路1380は光学的スイッチのイン ターフェース回路1440と連結された入力部を有し、インターフェース回路1 440は第9図の光学的断続装置472(試料保持回転装置140のホーム位置 の検出のため)、第11図のプローブ680のホームセンサー、第10図の蠕動 ポンプ830のホームセンサー、および外部ハウジング130が開かれたか否か を表す信号を与えるセンサーからの検出信号を受入れ、それらの場合に高電圧供 給を遮断する機能を装置に与えるようにする。インターフェース回路1440は 各種の光学的断続装置からの検出信号を調整し、それをラッチして回路1380 に対して適当な出力値を与え、中央処理ユニット1330を制御のために準備さ せるようにする。 デジタル入出力回路1380は制御デジタル−アナログ変換器1450のシリ アル入力部と連結されたシリアル出力部を有し、これはデジタル入出力回路13 80で与えられたデジタル値をラッチして、その値をアナログ形式に変換して、 以下に非常に詳細に説明する各種の制御機能を実施するようになす。特に、制御 デジタル−アナログ変換器1450は、試料保持チューブの存在するか否かの検 出に関する閾値レベルをラッチし、それをアナログ形式に変換して、出力部14 60を経て第9図の比較器540に供給する(したがって制御デジタル−アナロ グ変換器1450は第9図に示されるデジタル−アナログ変換器の機能を実行す る)。さらに、制御デジタル−アナログ変換器1450は攪拌モーター250の 駆動電圧を表すデジタル信号をラッチし、それをアナログ形式で攪拌モーター駆 動回路1470に出力し、攪拌モーター駆動回路1470はモーター250に駆 動電流を与える。制御デジタル−アナログ変換器1450はまた第1図の流体試 料加熱装置70,80、ならびに第10図の装置590の各々の設定温度をラッ チし、それをアナログ形式で、第19B図に1480で示される複数 の出力ラインに出力する。最後に、制御デジタル−アナログ変換器1450はデ ジタル入出力回路1380から受入れた光電子倍増管860に供給すべき高電圧 レベルを表すデジタル値をラッチし、それをアナログ形式に変換して、光電子倍 増管860に供給される高電圧を制御するための光電子倍増管の高電圧供給部1 490に供給する。 第19C図も参照すれば、デジタル入出力回路1380は基準LEDの励振レ ベルおよび波形発生パラメータを表すデジタル値をデジタル−アナログ変換器( DAC)1500に出力するのであり、このデジタル−アナログ変換器1500 は基準LED励振回路1510にそれぞれ供給されるべきそれらの値を記憶する アドレス可能な複数のラッチを有し、適当な励振レベルを第15図の基準LED 1070および波形発生器1520に供給するようになし、波形発生器1520 は電気化学ルミネセンスの測定ならびに電極の洗浄および調整を実施するために 、流動セル50の電極を励振するのに適当な波形を発生させるように作用する。 デジタル−アナログ変換器1500はまた電圧基準回路1530から基準電圧レ ベルを受入れる。 デジタル−アナログ変換器1500から受入れたアナログ値に応答して、波形 発生器1520はデジタル−アナログ変換器1500により供給された値で特定 される勾配終点を有する傾いた電圧波形か、または特定された一定出力電圧を選 択的に発生する。したがって、波形発生器1520で発生される波形はポテンシ オスタット1540の入力部に対して供給される。ポテンシオスタット1540 は基準電極、対極および作用電極の各々と連結され、また波形発生器1520か ら受入れた波形を与えて、基準電極に現れる電圧レベルが波形発生器1520に より電圧出力と一致するようになされる。基準電極は電流を導かないので、第1 7図を参照すれば基準電極が対極1200の電圧レベルと実質的に同じ電圧レベ ルを有することが見られる。さらに、対極1200は回路基板1060の対極1 190と連結されており、それ故に対極1190の電圧レベルは対極1200の それと同じである。さらに、電流が対極と作用電極1182との間を流れるまで 、作用電極1182における電圧レベル対極および基準電極のそれと実質的に同 じである。しかしながら、対極および作用電極の間にポテンシオスタット 1540により与えられた駆動電圧に応答して一度電流が対極から作用電極へ流 れたならば、対極および作用電極の間を流れる電流量に比例して作用電極面の電 圧レベルは対極および基準電極のそれよりも低くなる。これは作用電極面の電圧 波形の勾配を減少させ、測定感度を向上させる。波形発生器波形発生器およびポ テンシオスタット1540のさらなる詳細は1991年11月26日付で付与さ れた電気化学ルミネセンスの測定を実施する方法および装置と題する米国特許第 5068088号で得られる。 ポテンシオスタット1540は対極と作用電極との間を流れる電流を表す電流 検出電圧、ならびに電極電圧レベルを表す値を発生し、またこれらの信号をアナ ログ形式で多数の入力部を有するマルチプレクサーおよび電圧−周波数変換器1 550の第1入力部に供給するのであり、マルチプレクサーおよび電圧−周波数 変換器1550は多重処理されるべき、また周波数域の信号に変換されるべきそ れぞれのアナログ電圧を受入れて、デジタル入出力回路1380およびタイマー 処理ユニット1360に供給し、中央処理ユニット1330で処理するのに都合 の良い形式に変換するようになす。マルチプレクサーおよび電圧−周波数変換器 1550はまた波形発生器1520の出力、電圧基準回路1530からの基準電 圧、および温度センサー960(第16図)からの温度検出信号を受入れ、ポテ ンシオスタット1540から受入れた信号と同じように多重処理するとともに変 換する。明度計(luminometer)1560は光電子倍増管860の出力を受入れ て、出力端子1562に低ゲイン出力を、出力ライン1564に高ゲインを与え るのであり、これらの各々はそれぞれマルチプレクサーおよび電圧−周波数変換 器1550と連結されている。明度計1560により低および高ゲインの出力を 得ることは、装置の広い動作ダイナミックレンジを与える。最後に、マルチプレ クサーおよび電圧−周波数変換器1550は接地レベルの基準入力を受入れるた めに連結された入力を有する。 制御および信号/データ処理のソフトウェア 第20図は、第19A図の中央処理ユニット1330の作動を制御するソフト ウェアの基本的なプログラム要素間の機能的な関係を示す線図を与えている。制 御および信号/データ処理装置110はマルチタスク作動装置1570を使用し ており、この装置には監視プログラム1580が作動して制御および信号/デー タ処理装置110の全作動を、したがって装置全体を管理している。このソフト ウェアはまた二値化シーケンス1590を含み、これらのシーケンスの各々は比 較的特定の予め定義されている仕事を実行するために高レベルの指令でコールさ れる。また、複数のシーケンスエンジン1600が含まれており、各々のシーケ ンスエンジンは他のシーケンスエンジンとは独立して作動し、高レベルの指令の インタープリータとして作用して、それらの指令を実行するのに適当な二値化シ ーケンス1590をコールする。多数の装置ドライバ1610が第19A図の入 出力ユニット1370を経て適当なデジタル制御信号を出力することで、バルブ 、ステッパモーターなどの機器ハードウェアを制御する指令を実行する。装置ド ライバ1610はまた新しく受けた評価分析制御プログラムの不揮発性メモリー への記憶を助けるのであり、メモリーは第19A図のメモリーブロック1350 に含まれている。最後に、データリンク制御装置1620はRS232インター フェース1340を経てデータ通信が管理されり、パケット処理(packetting) 、経路指定(routing)、およびエラーチェックのような作動が含まれる。 監視プログラムは装置の初期化を司り、これには装置ドライバ1610のセッ トアップ、ハードウェアの初期化、およびデータリンク制御タスクが含まれる。 さらに、監視プログラムはシリアル入出力ポート120で受入れた指令に応答し てシーケンスエンジン1600を始動し、次ぎに背景状況(background status )を引受け、その介入要求の事態を待機する。このような事態には、例えばシス テムエラー、システムリセットの要求、データリンクの失敗などが含まれ、この ような場合には装置の幾つかまたは全てが監視プログラムで初期化されることを 要求される。さらに、監視が複数のシーケンスエンジン1600を同時に始動し たならば、装置状態を全体的に追跡するように作用し、また異なるシーケンスエ ンジンで実行されている命令間に生じたあらゆる衝突に応答してそれを解決でき るようにする。 以下の第1表は第1図の実施例の作動をプログラムするのにユーザーが利用で きる指令の概略を与えており、これらはシリアル入出力ポーと120を経て個別 に、または評価分析制御プログラムの形態で投入でき、これらは制御および信号 /データ処理装置110により記憶されて選択的に動作される。 第1表に要約したコマンドのほとんどは、例えば作動される装置、装置の状態 (速度、方向、オン/オフ状態、位置)、または発生される信号のようなコマン ドを実行するために必要な他の情報を与える説明が続く。例えば、アクワイヤコ マンドは捕獲するデータの形式を指定する説明を要求する一方、ヒーターコマン ドは温度が設定されるべき加熱装置70,80または590を指定する説明を要 求する。アクワイヤコマンドは第1表見られるように、説明で指定されるとデー タの捕獲活動を開始または停止する。さらに、アクワイヤが電気化学ルミネセン スの明度データの捕獲を終了させるためにコールされたときは、温度補償タスク が実施される。さらに詳しくは、メモリー1350は表の値を記憶するのであり 、これらの値は与えられた電気化学ルミネセンスの明度の読み値に対して行わね ばならない調整の量を特定し、これは基準の試験温度から実際の試料流体温度の 外れに応じる。換言すれば、このメモリー手段は電気化学ルミネセンスにおいて 発生した光に応じた温度を表すデータを記憶する。温度較正ルーチンの実行では 、流動セル50に取付けられている温度センサー960で測定された温度が、こ の ための適当な補償データをアクセスするのに使用される。 例示的な評価分析 以下は、試料保持回転装置140(第4図)にユーザーが取付けた試料保持チ ューブ142にて与えられた試料流体に関して、多数の電気化学ルミネセンスの 制定値を得るための例示的な磁石による電気化学ルミネセンス評価分析の説明で ある。この装置はプログラム可能であるので、この装置で説明した例示評価分析 とかなり異なる他の評価分析を実行できるが、本発明の特徴を使用するので、し たがって本明細書の請求の範囲に含まれることが認識されよう。 第21A図および第21B図は、例示的評価分析の主処理ループのフローチャ ートを示す。まず第21A図を参照すれば、処理が開始された後、段階1630 で示すようにこの装置は初期化され、評価分析温度が指定される。すなわち、こ の装置はアイリセットコマンドでリセットされ、続いてパラメータが指定され、 評価分析過程およびその洗浄サブルーチンのクリーンライン1640の実行にお いて幾つの試料保持チューブ142がサンプルとされるか指定される。第22A 図および第22B図は、クリーンラインサブルーチンのフローチャートが与えら れている。コールされると、段階1650に示されるように第1表に要約したバ ルブコマンドが使用されて、クリーンラインサブルーチンはマニホルドの洗浄流 体をマニホルドに620の出口ライン650に向けて切替えるようにソレノイド バルブを作動させる。次の段階1660において、蠕動ポンプがポンプコマンド により始動され、引続く段階1670で波形発生器の一定の電圧レベルVcがボ ルトコマンドにより発生されて流動セル50の電圧を実質的にVcレベルに設定 し、所定の洗浄電圧で流動セル50を通して洗浄流体を抜出すようにする。 その後に段階1680において、バイパスバルブが予め定められた回数(N) だけバルブコマンドによりオンおよびオフされ、Tジョイント(第10図)に捕 捉され得た異物を排除するようにする。段階1680に続いて、段階1690に おいてマニホルド空気入口がN回ほどオンおよびオフされ、これは空気のスラグ を装置内に放出して(ポンプはオンのまま)、粒子物質を機械的に脱落させるよ うになし、これらはその後洗浄流体により運び出される。続く段階1700にお いて、マニホルドの評価分析用緩衝剤バルブがオンにされ(洗浄溶液バルブはオ フにされる)、評価分析用緩衝剤を装置内に導くようにする。クリーンラインサ ブルーチンは段階1730においてポンプを停止させることで終了される。 第21A図および第21B図に示されるように主ループに戻ることで、プログ ラムは全ての試料保持チューブが読取りを行われるまで繰返される段階1740 〜1790を含むプログラムループの実行を開始する。この繰返されるループに おいて、試料保持回転装置はまず段階1740においてカルーセルコマンドによ り次のチューブの位置へ移動される。その後、スターチューブサブルーチン17 50がコールされる。 第23A図および第23B図を参照すれば、スターチューブサブルーチンは試 料流体をピペット操作位置の試料保持チューブから抜出すように作動する。スタ ーチューブサブルーチンにしたがって、段階1800においてポンプは初期位置 (ホーム位置)に運ばれ、正確な量の試料がチューブから抜出されるようにする 。続く段階1810において、渦動モーターがボルテツクスコマンドによりオン とされ、その後でマニホルドの評価分析用緩衝剤バルブがバルブコマンドにより 段階1820で開かれる。続く段階1830において、ポンプはオンとされて流 動セルを通して評価分析用緩衝剤を抜出す一方、連続した電圧ランプが段階18 40において供給されて作用電極を調整するのであり、これは作用電極面の酸化 膜を除去または形成することで作用電極を再現性のある電気化学状態にして行わ れる。その後、所定の一定電位を作用電極に与えるために、電圧は予め設定され た値に保持され、これにより作用電極は再現性のある試験結果を保証するように 調整される。 その後、渦動モーターはオフとされ(段階1850)、ポンプがオフとされて 初期位置(ホーム位置)へ戻され(段階1860)、また評価分析用緩衝剤バル ブは閉じられ(段階1870)、試料保持チューブからの試料の吸引に備えられ る。これらの段階が完遂されると、プローブ680はプローブコマンドにしたが って段階1880で試料保持チューブの中に下ろされ、また磁石が段階1890 においてマグネットコマンドにしたがって上方位置へ移動されて、試料流体が流 動セル50内に流入するときに作用電極面に結合電気化学ルミネセンスラベルを 有する磁性粒子を引付けるようにする。次ぎに、連続する段階1900,191 0および1920で試料はプローブに吸入され、これにしたがってポンプはオン とされ、アイデルコマンドにより段階1910において決定された予め定められ た時間にわたりてオン状態を保持するのであり、それが終了するとポンプは段階 1920でオフとされる。ポンプがオフとされると、試料の正確な測定量がプロ ーブ680の中へ抜出され、次ぎにプローブは段階1930に示すようにプロー ブコマンドによってさらに試料保持チューブから引出され、処理されて第21A 図および第21B図の主処理ループへもどされる。 主ループへ戻ることで、プログラムは段階1760においてトランスサブルー チンをコールし、この間、試料流体はその中の磁性粒子を制御された方法で作用 電極の近くに堆積させるために流動セル50を通して制御された流量にて引出さ れ、試験結果の再現性を保証するようになされる。第24図に示すようにトラン スサブルーチンにしたがって、段階1940においてマニホルドの評価分析用緩 衝剤バルブがオンとされ、その評価分析用緩衝剤を出口ライン650へ供給する ようになされる。引続く段階1950において、ポンプがオンとされて評価分析 用緩衝剤を予め定められた時間にわたって制御された流量のもとに装置内部へ引 出し、上述したように流体移送装置において評価分析用緩衝剤より先の試料流体 が制御されて流動セル50を通して抜出されるようになし、これに続いて評価分 析用緩衝剤が磁石によって作用電極面に捕獲されなかった試料粒子を除去するよ うになす。その後、段階1960においてマニホルドの洗浄流体バルブが予め定 められた時間にわたりオンとされ(評価分析用緩衝剤バルブはオフとされる)、 これにより洗浄流体を流動セル50の中ではないが装置内部に導入するようにな す。予め定められた時間の経過後、段階1970でポンプがオフとされ、全ての マニホルドバルブは閉止され(段階1980)、磁石は下方位置へ移動されて( 段階1990)、電気化学ルミネセンス測定の磁石の準備がなされるのであり、 これによりプログラムは再び主ループへ戻る。主ループへ戻ることで、メジャー サブルーチン(段階1770)がコールされて電気化学ルミネセンス測定を実施 する。メジャーサブルーチンが要約されている第25図を参照すれば、光電子倍 増管860の暗い電流レベルが段階2000でまず得られる(実際に3つのコマ ンド、すなわち暗い電流レベルのオンのアクワイヤ、続いて予め定められた時間 にわたるアイデル、そして暗い電流レベルのオフのアクワイヤを表す)。次ぎに 、段階2040において他のアクワイヤコマンドが実行されて、電気化学ルミネ センスデータの捕獲が開始され、これにより適当なシーケンスの傾斜電圧波形が 段階2020に示すように流動セル50に供給され、流動セル50内の試料流体 が制御されて電気化学ルミネセンスを誘起するようになされる。予め定められた 時間が経過した後、段階2030に示されるようにアクワイヤコマンドは電気化 学ルミネセンスのデータ捕獲の終了を再び実行する。一度電気化学ルミネセンス データの捕獲タスクが完遂されると、流動セルの電圧はゼロに設定され(段階2 040)、ラムレフコマンドの実行(段階2050)により励振電圧が基準LE Dに対して供給され、またアクワイヤシーケンス(段階2060)が実行されて 光電子倍増管の読み値を捕獲して、光電子倍増管の作動状態を評価するための基 準を与えるようになす。一度基準データが捕獲されると、基準LEDはオフとさ れ(段階2070)、プログラムは再び主ループに戻る。メジャーサブルーチン に続いて、クリーンラインサブルーチン(段階1780)が再び実行され、それ に続く段階1790にて全ての試料保持チューブが読取りを終ったか否かが決定 される。終っていなければ、プログラムは段階1740に戻り、さらにメジャー サブルーチンを開始して次の試料保持チューブの試料内容物を測定するようにな される。 一度、測定が例示的な評価分析にしたがって実施されたならば、プログラムは 段階1790において段階2080へ進み、そこにおいて各種装置はオフとされ 、次ぎに段階2090において装置の各種バルブが閉止され、その後に制御およ び信号/データ処理装置110は段階2100にて評価分析の完了の待機状態と なされる。 本発明の各種部材は全体的に、または部分的にアナログまたはデジタル回路を 使用して構成されること、また全てまたは一部の制御機能ならびにその信号およ びデータ処理機能はハード配線回路により、またはマイクロプロセッサ、マイク ロコンピュータなどを使用して実行できることは認識されよう。 本発明の特定の実施例が本明細書で添付図面を参照して説明されたが、本発明 はこれらの精密な実施例に限定されないこと、および本発明の請求の範囲に記載 された範囲および精神から逸脱せずに当業者により各種の変更および修正がなし 得ることが理解されねばならない。
【手続補正書】特許法第184条の8 【提出日】1996年8月6日 【補正内容】 請求の範囲 1. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 電気化学ルミネセンスを生じる試料流体を収容するセルと、 セル内に電極面を有する作用電極と、 セル内の電気化学ルミネセンスを生じる試料流体に電気エネルギーを供給する ために作用電極に連結された電気エネルギー供給源と、 セル内の試料流体の電気化学ルミネセンスによって発生された光に基づく検出 値を表す出力信号を発生するための出力信号発生手段と、 少なくとも所定の温度範囲内の温度となるように電気化学ルミネセンスを生じ る試料流体温度の調整、および温度影響の調整された出力信号を発生するように 電気化学ルミネセンスを生じる試料流体の温度に基づいた出力信号の調整の少な くとも一つを実行する温度影響調整手段とを含んで構成された装置。 2. 請求の範囲第1項に記載された装置であって、セルが電気化学ルミネセ ンスの試料流体を受入れる流体入口および流動セルから電気化学ルミネセンスの 試料流体を導き出す流体出口を有する流動セルを含んでおり、また流体入口およ び流体出口に連結されて試料流体を流体入口へ導き、試料流体を流体出口から導 くようにする流体移送装置をさらに含む装置。 3. 請求の範囲第1項に記載された装置であって、温度影響調整手段が作動 されて試料流体の温度を予め定められた温度範囲の値に調整するようになす装置 。 4. 請求の範囲第3項に記載された装置であって、温度影響調整手段が作動 されて試料流体の予め定められた温度を予め定められた温度範囲の値に実質的に 設定するようになす装置。 5. 請求の範囲第3項に記載された装置であって、温度影響調整手段が試料 流体を予め定められた温度範囲内の値となるように加熱するように作動される装 置。 6. 請求の範囲第3項に記載された装置であって、温度影響調整手段が試料 流体を予め定められた温度範囲内の値となるように冷却するように作動される装 置。 7. 請求の範囲第2項に記載された装置であって、試料流体が流体移送装置 により流動セルへ導かれるときに、温度影響調整手段が試料流体の温度を予め定 められた温度範囲の値となるように調整するように作動される装置。 8. 請求の範囲第3項に記載された装置であって、温度影響調整手段がセル の温度を予め定められた温度範囲の値に設定するための手段を含む装置。 9. 請求の範囲第1項に記載された装置であって、温度影響調整手段が、温 度の影響を調整済みの出力信号を発生する電気化学ルミネセンスを生じる試料流 体の温度に基づいて、出力信号を調整するように作動される装置。 10. 請求の範囲第9項に記載された装置であって、温度影響調整手段が電気 化学ルミネセンスにより生じる光に応じて温度を表すデータを記憶するメモリー 手段と、記憶データに基づいて出力信号を調整する手段とを含む装置。 11. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 電気化学ルミネセンスを生じる流体試料を保持するための試料容器を形成する 流動セルハウジングであって、電気化学ルミネセンスを生じる試料流体を試料容 器に導入する試料流体入口および試料容器から試料流体を排出する試料流体出口 を有し、該試料流体入口、試料流体容器および試料流体出口が流動セルハウジン グを通る流体路を形成している流動セルハウジングと、 試料容器内の電気化学ルミネセンスを生じる試料流体に露出されるように試料 容器内に配置された作用電極および対極と、 流体路に連結されて互いの間でイオン交換を行うようになされた流動セルハウ ジングの形成するイオン媒体容器と、 基準電極とを含み、 基準電極がイオン媒体に露出されるようにイオン媒体容器内に配置されており 、 イオン媒体容器は流動セルハウジングの内部で、流動セルハウジング内の試料 容器の位置とは異なる位置に配置されており、 装置の意図する作動時に、基準電極に密接に接触したイオン流体と、流体路内 の流体との間の直接的なイオン交換が、基準電極と流体路との間に介在されたイ オン媒体流体の存在によって阻止されるようになされた装置。 12. 請求の範囲第11項に記載された装置であって、 流体試料を試料容器へ移送する試料流体移送手段と、 電気エネルギーを電気化学ルミネセンスを生じる流体試料に供給して電気化学 ルミネセンスを発生させるようになす作用電極および対極に連結された手段と、 電気化学ルミネセンスにより試料が放射する光を表す出力信号を発生させる出 力信号発生手段とをさらに含んで構成された装置。 13. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 耐久性の高い透明で化学的に不活性の非導電性の材料で構成され、内部に流体 路を有する流体容器であって、電気化学ルミネセンスを生じる流体試料を流体路 に導入する試料流体入口および流体路から流体試料を排出する試料流体出口を有 し、流体入口から流体路を通って流体出口へ向かう流動方回に沿って流体容器を 通して流体を導くようにされる流体容器と、 作用電極面の近くの流体試料に電気エネルギーを供給するための作用電極手段 であって、 作用電極面が流体路の一方の側に配置され、流体容器は作用電極と直接に対向 する流体路の光伝達壁を形成している光伝達部分を有していて、作用電極面の近 くの試料流体の電気化学ルミネセンスによって発生された光が光伝達部分を通し て伝達できるようにされている作用電極手段と、 試料流体を通して作用電極面へ電流を供給する対極手段であって、光データ壁 に直接的に固定され、作用電極面の上流側に配置された第1部分および作用電極 面の下流側に配置された第2部分を含んでなる対極手段とを含んで構成された装 置。 14. 請求の範囲第13項に記載された装置であって、 流体容器に流体試料を移送する試料移送手段と、 電気化学ルミネセンスにより流体試料が放射する光を表す出力信号を発生する 出力信号発生手段とをさらに含む装置。 15. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 流体路を形成する流体容器であって、流体試料を流体路に導入する流体入口お よび流体路から流体試料を排出する流体出口を有し、流体入口から流体路を通っ て流体出口へ向かう流動方向に沿って流体容器を通して流体を導くようにされる 流体容器と、 透明な取付けブロックに直接的に固定されて流体容器内に配置され、流体路内 の流体に露出される電極面を有する第1対極と、 流体容器内に配置され、流体路内の流体に露出される電極面を有する作用電極 とを含み、 作用電極の電極面は第1対極の電極面から流体路内の流体の流れ方向に対して 横方向へ変位され、第1対極が固定される前記透明取付けブロックに対して直接 的に対向して位置決めされ、これにより第1対極および作用電極の一方の電極面 から流体路内へ侵入する導電性物質が第1対極および作用電極の他方と導電ブリ ッジを形成しないようになされている装置。 16. 請求の範囲第15項に記載された装置であって、第1対極の電極面の少 なくとも一部分が作用電極の電極面の上流側に位置されており、 流体容器内に配置され、流体路内の流体に露出される電極面を有する第2対極 をさらに含み、 第2対極の電極面が作用電極の電極面に対して横方向に変位されており、第2 対極の電極面の少なくとも一部分が作用電極の電極面の下流側に位置されている 装置。 17. 請求の範囲第15項に記載された装置であって、 流体容器に流体試料を移送するための試料移送手段と、 作用電極に電気エネルギーを供給する手段と、 電気化学ルミネセンスにより流体試料が放射する光を表す出力信号を発生する 出力信号発生手段とをさらに含む装置。 18. 試験容器が電気化学ルミネセンスを生じる試料を抜出せるようにする口 部、および該口部から離れる方向へ延在する本体を有しており、電気化学ルミネ センスの試験試料を攪拌する装置であって、 ベースと、 ベースに対して移動可能に取付けられ、第1位置で試料容器の本体と係合する 第1手段を含む第1部材と、 ベースに対して固定的に取付けられ、第1位置および口部の間の第2位置で試 料容器の本体と係合する第2手段を含む第2部材と、 第1位置の近くの試料容器の少なくとも一部が試料容器内の電気化学ルミネセ ンスを生じる試料とともに第1部材の動きに応答して攪拌されるように第1部材 を駆動する第1駆動手段と、 第1駆動手段に連結され、第1部材を駆動するように第1駆動手段を活動化さ せるために第1駆動手段に制御可能にパワーを供給するためのプログラム可能な 制御装置とを含む装置。 19. 請求の範囲第18項に記載された装置であって、回転支持部材をさらに 含み、またベースは回転支持部材に回転可能に取付けられた全体的に円形の周辺 を有する第1の水平に延在する部材を含み、第2部材は第1の水平に延在する部 材の上方でベースに固定的に取付けられた第2の水平に延在する部材を含み、第 2部材の第2手段はベースの第1の水平に延在する部材に対して水平方向に間隔 を隔てられた複数の試料容器に係合するよう作動可能であり、この装置は、回転 する支持部材に対して第1の水平に延在する部材を回転させるための第2の駆動 手段をさらに含み、プログラム可能な制御装置は第1の水平に延在する部材を回 転させるように第2駆動手段を作動させるために第2駆動手段にパワーを制御し て供給するよう作動可能な装置。 20. 請求の範囲第19項に記載された装置であって、ベースの第1の水平に 延在する部材とは独立して支持され、回転可能な軸と、その回転可能な軸を第1 の水平に延在する部材の周辺に解除可能に連結するためのカップリング手段とを 有しており、第1の水平に延在する部材を回転可能な支持部材に対して回転させ るようにするモーターを第2駆動手段が含んでいる装置。 21. 請求の範囲第20項に記載された装置であって、第1の水平に延在する 部材が複数の第1ギヤ歯を周辺のまわりに備えており、カップリング手段は複数 の第2ギヤ歯を有していて、第2ギヤ歯は第1の水平に延在する部材の第1ギヤ 歯と解除可能に係合する装置。 22. 請求の範囲第20項に記載された装置であって、第2部材は水平に延在 し、第2手段は前記第2部材の複数の内壁を含み、各内壁はそれぞれ1つの第1 の複数の水平に間隔を隔てられた開口を形成しており、各内壁はそれぞれの試料 容器の本体を受入れて前記それぞれの試料容器の本と第2位置で係合するように 寸法決めされた装置。 23. 請求の範囲第22項に記載された装置であって、第1部材は水平に延在 し、第2部材とほぼ平行に配置されており、また第1手段が第1部材の複数の内 壁を含み、第1部材の各内壁はそれぞれ1つの第2の複数の水平に間隔を隔てら れた開口を形成していて、対応する1つの第1の複数の水平に間隔を隔てられた 第2部材の開口に対してほぼ垂直に配置されており、またそれぞれの試料容器の 本体を受入れ、それぞれの試料容器の本体と第1位置で係合する装置。 24. 請求の範囲第23項に記載された装置であっで、第1駆動手段が第1部 材を攪拌するように作動し、これによりその内部壁の各々が係合するそれぞれの 試料容器に攪拌を伝えるようになす装置。 25. 請求の範囲第23項に記載された装置であって、第1および第2部材が それぞれプレートを含み、第1部材のそれぞれのプレートはベースに対して緩衝 取付けされて、前記ベースに対して移動できるようになされた装置。 26. 請求の範囲第25項に記載された装置であって、第1部材のそれぞれの プレートは第2部材のそれぞれのプレートに緩衝取付けされており、前記第1部 材が休止状態にあるとき、その各々の開口が第2部材のそれぞれの開口とほぼ整 合されている装置。 27. 請求の範囲第18項に記載された装置であって、 電気化学ルミネセンスの試料を収容するセル手段と、 試料容器からセル手段に電気化学ルミネセンスの試料を移送する試料移送手段 と、 試料が電気化学ルミネセンスを誘起するようにセル手段に収容された試料に電 気エネルギーを供給する手段と、 電気化学ルミネセンスにより試料が放射する光を表す出力信号を発生するため の出力信号発生手段とを組合わせて含む装置。 28. 試料容器内の試料の電気化学ルミネセンスの試験測定の実施に使用され る装置であって、 試料を攪拌する手段と、 試料を攪拌するためにパワーを制御されて供給するための攪拌手段に連結され たプログラム可能な制御装置と、 試料を収容する流動セルと、 試料容器から流動セルへ試料を移送する試料移送手段と、 試料による電気化学ルミネセンスを誘起させるために流動セルに収容されてい る試料に電気エネルキーを供給する手段と、 電気化学ルミネセンスにより試料が放射する光を表す出力信号を発生するため の出力信号発生手段とを組合わせて含む装置。 29. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 各々が対応する複数の、少なくともその幾つかは電気化学ルミネセンスを生じ る流体試料を収容している流体容器のうちの一つを支持する複数の位置を有して いる回転支持部材と、 電気化学ルミネセンスの試験装置と、 複数ある流体容器の各々を予め定められた順序で予め定められた試料採取位置 に位置決めするために回転支持部材を回転させるように回転支持部材に作動連結 されたモーター装置と、 モーター装置と連結され、パワーを制御した状態で供給して回転支持部材を制 御して回転させるようにするプログラム可能な制御装置と、 流体容器の各々が予め定められた試料採取位置に移動されたときに複数ある流 体容器から連続的に電気化学ルミネセンスを生じる試料を移送するための電気化 学ルミネセンスの試験装置に連結された流体試料採取装置とを含み、 回転支持部材は外周面を有する第1駆動部材を含み、 モーター装置は第1駆動部材の外周面に連結された第2駆動部材を有していて 、第1駆動部材を駆動して回転支持部材を回転させるように構成された装置。 30. 請求の範囲第29項に記載された装置であって、第1駆動部材は外周面 に配置された複数のギヤ歯を備え、第2駆動部材は第1駆動部材のギヤ歯と噛合 う複数のギヤ歯を有する歯車を含んでいる装置。 31. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 各々が電気化学ルミネセンスを生じる試料のための試料容器を予め定められた 容器位置に着脱可能に保持するようになされた複数の間隔を隔てた支持位置を有 す可動支持部材と、 電気化学ルミネセンスの試験装置と、 可動支持部材を駆動してその支持位置の各々を予め定められた順序で予め定め られた試料移送位置に位置決めするために可動支持部材に作動連結されたモータ ー装置と、 予め定められた試料移送位置に配置され、作動信号に応答して、予め定められ た試料移送位置に存在する試料容器から電気化学ルミネセンスを生じる試料を電 気化学ルミネセンスの試験装置へ移送するように作動する試料移送装置と、 予め定められた試料移送位置に試料容器が存在することを検出して、試料容器 が存在することの検出に基づいて作動信号を発生させるように作動する検出装置 とを含んでいる装置。 32. 請求の範囲第31項に記載された構成される装置であって、検出装置が 予め定められた試料移送位置へ向かって移動される間隔を隔てられた支持位置の それぞれ1つの予め定められた容器位置へ向けて光を放射する光放射装置と、予 め定められた容器位置の試料容器から光を受入れるように位置決めされて、受入 れた光を表す検出信号を発生する光検出器と、検出信号に基づいて作動信号を発 生する手段とを含んでいる装置。 33. 請求の範囲第32項に記載された装置であって、光放射装置を付勢して 予め定められた容器位置に向けて周期的に光を放射させる電源手段を検出手段が さらに含んでいる装置。 34. 請求の範囲第33項に記載された装置であって、作動信号を発生する手 段が光放射装置により周期的に放射する光と同相の光検出器によって発生された 検出信号を採取するように作動して、採取した検出信号を発生し、採取した検出 信号に基づいて作動信号を発生するようになす装置。 35. 請求の範囲第33項に記載された装置であって、電源手段が周期的なシ ーケンスのエネルギーパルスで光放射装置を付勢するように作動する装置。 36. 請求の範囲第35項に記載された装置であって、エネルギーパルスが実 質的に5%以下の衝撃係数を有する装置。 37. 請求の範囲第35項に記載された装置であって、電源手段が制御信号に 応答してエネルギーパルスのエネルギーレベルを制御する制御手段を含み、光検 出器が受入れた光を表す光信号を発生するように作動する光センサーと、検出信 号を発生するために制御信号に基づく閾値レベルと光信号のレベルとを比較する ように作動する比較器とを含んでいる装置。 38. 電気化学ルミネセンスの試験測定実施するのに使用される装置であって 、 電気化学ルミネセンスを生じる試料流体を収容するセルと、 セル内部に電極面を有する作用電極と、 セル内の電気化学ルミネセンスを生じる試料流体に電気エネルキーを供給する ために作用電極と連結された電気エネルギーの供給源と、 セル内の試料流体の電気化学ルミネセンスにより発生される光に基づいた検出 値を表す出力信号を発生する出力信号発生手段と、 電気エネルギー供給源および出力信号発生手段と連結されたプログラム可能な 制御装置であって、電気化学ルミネセンスを生じる試料流体に対する電気エネル ギーの供給を制御し、またプログラム可能な装置に記憶された評価分析制御プロ グラムにしたがって出力信号を発生するためのプログラム可能な制御装置とを含 む装置。 39. 請求の範囲第38項に記載された装置であって、プログラム可能な制御 装置に評価分析制御プログラムを受入れるためのプログラム入力部をさらに含み 、プログラム制御装置は受入れた評価分析制御プログラムをプログラムメモリー に記憶させるように作動する装置。 40. 請求の範囲第39項に記載された装置であって、プログラム入力部が通 信ポートを含んでいる装置。 41. 請求の範囲第38項に記載された装置であって、プログラム制御装置が 評価分析制御プログラムを複数のプログラムとして記憶し、前記複数のプログラ ムを同時に作動させることのできる装置。 42. 請求の範囲第38項に記載された装置であて、セルは電気化学ルミネセ ンスを生じる試料流体を受入れる流体入口と、電気化学ルミネセンスを生じる試 料流体を流動セルから導き出す流体出口とを含んでおり、また装流体入口および 流体出口に連結され、試料流体を流体入口へ導き、また流体出口から導き出す流 体移送装置をさらに含み、プログラム可能制御装置は流体移送装置と連結されて 評価分析制御プログラムにしたがってその作動を制御するようになされている装 置。 43. 請求の範囲第42項に記載された装置であって、プログラム可能な装置 が評価分析制御プログラムを複数のプログラムとして記憶して、前記複数のプロ グラムを同時に作動させるようになされた装置。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ゾスキ,グレン ディー. アメリカ合衆国 22181 バージニア州ビ エンナ,タマラック ドライブ 10308 (72)発明者 グッドマン,ジャック イー. アメリカ合衆国 22201 バージニア州ア ーリントン,サード ストリート ノース 3011 (72)発明者 グロッサー,ジョン ティー. アメリカ合衆国 03038 ニュー ハンプ シャー州ダーリィ,コロニー ブルック レーン 6

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 電気化学ルミネセンスを生じる試料流体を収容するセルと、 セル内に電極面を有する作用電極と、 セル内の電気化学ルミネセンスを生じる試料流体に電気エネルギーを供給する ために作用電極に連結された電気エネルギー供給源と、 セル内の試料流体の電気化学ルミネセンスによって発生された光に基づく検出 値を表す出力信号を発生するための出力信号発生手段と、 少なくとも所定の温度範囲内の温度となるように電気化学ルミネセンスを生じ る試料流体温度の調整、および温度影響の調整された出力信号を発生するように 電気化学ルミネセンスを生じる試料流体の温度に基づいた出力信号の調整の少な くとも一つを実行する温度影響調整手段とを含んで構成された装置。 2. 請求の範囲第1項に記載された装置であって、セルが電気化学ルミネセ ンスの試料流体を受入れる流体入口および流動セルから電気化学ルミネセンスの 試料流体を導き出す流体出口を有する流動セルを含んでおり、また流体入口およ び流体出口に連結されて試料流体を流体入口へ導き、試料流体を流体出口から導 くようにする流体移送装置をさらに含む装置。 3. 請求の範囲第1項に記載された装置であって、温度影響調整手段が作動 されて試料流体の温度を予め定められた温度範囲の値に調整するようになす装置 。 4. 請求の範囲第3項に記載された装置であって、温度影響調整手段が作動 されて試料流体の予め定められた温度を予め定められた温度範囲の値に実質的に 設定するようになす装置。 5. 請求の範囲第3項に記載された装置であって、温度影響調整手段が試料 流体を予め定められた温度範囲内の値となるように加熱するように作動される装 置。 6. 請求の範囲第3項に記載された装置であって、温度影響調整手段が試料 流体を予め定められた温度範囲内の値となるように冷却するように作動される装 置。 7. 請求の範囲第2項に記載された装置であって、試料流体が流体移送装置 により流動セルへ導かれるときに、温度影響調整手段が試料流体の温度を予め定 められた温度範囲の値となるように調整するように作動される装置。 8. 請求の範囲第3項に記載された装置であって、温度影響調整手段がセル の温度を予め定められた温度範囲の値に設定するための手段を含む装置。 9. 請求の範囲第1項に記載された装置であって、温度影響調整手段が、温 度の影響を調整済みの出力信号を発生する電気化学ルミネセンスを生じる試料流 体の温度に基づいて、出力信号を調整するように作動される装置。 10. 請求の範囲第9項に記載された装置であって、温度影響調整手段が電気 化学ルミネセンスにより生じる光に応じて温度を表すデータを記憶するメモリー 手段と、記憶データに基づいて出力信号を調整する手段とを含む装置。 11. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 電気化学ルミネセンスを生じる流体試料を保持するための試料容器を形成する 流動セルハウジングであって、電気化学ルミネセンスを生じる試料流体を試料容 器に導入する試料流体入口および試料容器から試料流体を排出する試料流体出口 を有し、該試料流体入口、試料流体容器および試料流体出口が流動セルハウジン グを通る流体路を形成している流動セルハウジングと、 試料容器内の電気化学ルミネセンスを生じる試料流体に露出されるように試料 容器内に配置された作用電極および対極と、 流体路に連結されて互いの間でイオン交換を行うようになされた流動セルハウ ジングの形成するイオン媒体容器と、 基準電極とを含み、 基準電極がイオン媒体に露出されるようにイオン媒体容器内に配置されている 装置。 12. 請求の範囲第11項に記載された装置であって、 流体試料を試料容器へ移送する試料流体移送手段と、 電気エネルギーを電気化学ルミネセンスを生じる流体試料に供給して電気化学 ルミネセンスを発生させるようになす作用電極および対極に連結された手段と、 電気化学ルミネセンスにより試料が放射する光を表す出力信号を発生させる出 力信号発生手段とをさらに含んで構成された装置。 13. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 流体路を形成する流体容器であって、電気化学ルミネセンスを生じる流体試料 を流体路に導入する試料流体入口および流体路から流体試料を排出する試料流体 出口を有し、流体入口から流体路を通って流体出口へ向かう流動方向に沿って流 体容器を通して流体を導くようにされる流体容器と、 作用電極面の近くの流体試料に電気エネルギーを供給するための作用電極手段 であって、 作用電極面が流体路の一方の側に配置され、流体容器は作用電極と対向する流 体路の光伝達壁を形成している光伝達部分を有していて、作用電極面の近くの試 料流体の電気化学ルミネセンスによって発生された光が光伝達部分を通して伝達 できるようにされている作用電極手段と、 試料流体を通して作用電極面へ電流を供給する対極手段であって、作用電極面 の上流側に配置された第1部分および作用電極面の下流側に配置された第2部分 を含んでなる対極手段とを含んで構成された装置。 14. 請求の範囲第13項に記載された装置であって、 流体容器に流体試料を移送する試料移送手段と、 電気化学ルミネセンスにより流体試料が放射する光を表す出力信号を発生する 出力信号発生手段とをさらに含む装置。 15. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 流体路を形成する流体容器であって、流体試料を流体路に導入する流体入口お よび流体路から流体試料を排出する流体出口を有し、流体入口から流体路を通っ て流体出口へ向かう流動方向に沿って流体容器を通して流体を導くようにされる 流体容器と、 流体容器内に配置され、流体路内の流体に露出される電極面を有する第1対極 と、 流体容器内に配置され、流体路内の流体に露出される電極面を有する作用電極 とを含み、 作用電極の電極面は第1対極の電極面から流体路内の流体の流れ方向に対して 横方向へ変位されていて、これにより第1対極および作用電極の一方の電極面か ら流体路内へ侵入する導電性物質が第1対極および作用電極の他方と導電ブリッ ジを形成しないようになされている装置。 16. 請求の範囲第15項に記載された装置であって、第1対極の電極面の少 なくとも一部分が作用電極の電極面の上流側に位置されており、 流体容器内に配置され、流体路内の流体に露出される電極面を有する第2対極 をさらに含み、 第2対極の電極面が作用電極の電極面に対して横方向に変位されており、第2 対極の電極面の少なくとも一部分が作用電極の電極面の下流側に位置されている 装置。 17. 請求の範囲第15項に記載された装置であって、 流体容器に流体試料を移送するための試料移送手段と、 作用電極に電気エネルギーを供給する手段と、 電気化学ルミネセンスにより流体試料が放射する光を表す出力信号を発生する 出力信号発生手段とをさらに含む装置。 18. 試験容器が電気化学ルミネセンスを生じる試料を抜出せるようにする口 部、および該口部から離れる方向へ延在する本体を有しており、電気化学ルミネ センスの試験試料を攪拌する装置であって、 ベースと、 ベースに対して移動可能に取付けられ、第1位置で試料容器の本体と係合する 第1手段を含む第1部材と、 ベースに対して固定的に取付けられ、第1位置および口部の間の第2位置で試 料容器の本体と係合する第2手段を含む第2部材と、 第1位置の近くの試料容器の少なくとも一部が試料容器内の電気化学ルミネセ ンスを生じる試料とともに第1部材の動きに応答して攪拌されるように第1部材 を駆動する第1駆動手段と、 第1駆動手段に連結され、第1部材を駆動するように第1駆動手段を活動化さ せるために第1駆動手段に制御可能にパワーを供給するためのプログラム可能な 制御装置とを含む装置。 19. 請求の範囲第18項に記載された装置であって、回転支持部材をさらに 含み、またベースは回転支持部材に回転可能に取付けられた全体的に円形の周辺 を有する第1の水平に延在する部材を含み、第2部材は第1の水平に延在する部 材の上方でベースに固定的に取付けられた第2の水平に延在する部材を含み、第 2部材の第2手段はベースの第1の水平に延在する部材に対して水平方向に間隔 を隔てられた複数の試料容器に係合するよう作動可能であり、この装置は、回転 する支持部材に対して第1の水平に延在する部材を回転させるための第2の駆動 手段をさらに含み、プログラム可能な制御装置は第1の水平に延在する部材を回 転させるように第2駆動手段を作動させるために第2駆動手段にパワーを制御し て供給するよう作動可能な装置。 20. 請求の範囲第19項に記載された装置であって、ベースの第1の水平に 延在する部材とは独立して支持され、回転可能な軸と、その回転可能な軸を第1 の水平に延在する部材の周辺に解除可能に連結するためのカップリング手段とを 有しており、第1の水平に延在する部材を回転可能な支持部材に対して回転させ るようにするモーターを第2駆動手段が含んでいる装置。 21. 請求の範囲第20項に記載された装置であって、第1の水平に延在する 部材が複数の第1ギヤ歯を周辺のまわりに備えており、カップリング手段は複数 の第2ギヤ歯を有していて、第2ギヤ歯は第1の水平に延在する部材の第1ギヤ 歯と解除可能に係合する装置。 22. 請求の範囲第20項に記載された装置であって、第2部材は水平に延在 し、第2手段は前記第2部材の複数の内壁を含み、各内壁はそれぞれ1つの第1 の複数の水平に間隔を隔てられた開口を形成しており、各内壁はそれぞれの試料 容器の本体を受入れて前記それぞれの試料容器の本と第2位置で係合するように 寸法決めされた装置。 23. 請求の範囲第22項に記載された装置であって、第1部材は水平に延在 し、第2部材とほぼ平行に配置されており、また第1手段が第1部材の複数の内 壁を含み、第1部材の各内壁はそれぞれ1つの第2の複数の水平に間隔を隔てら れた開口を形成していて、対応する1つの第1の複数の水平に間隔を隔てられた 第2部材の開口に対してほぼ垂直に配置されており、またそれぞれの試料容器の 本体を受入れ、それぞれの試料容器の本体と第1位置で係合する装置。 24. 請求の範囲第23項に記載された装置であって、第1駆動手段が第1部 材を攪拌するように作動し、これによりその内部壁の各々が係合するそれぞれの 試料容器に攪拌を伝えるようになす装置。 25. 請求の範囲第23項に記載された装置であって、第1および第2部材が それぞれプレートを含み、第1部材のそれぞれのプレートはベースに対して緩衝 取付けされて、前記ベースに対して移動できるようになされた装置。 26. 請求の範囲第25項に記載された装置であって、第1部材のそれぞれの プレートは第2部材のそれぞれのプレートに緩衝取付けされており、前記第1部 材が体止状態にあるとき、その各々の開口が第2部材のそれぞれの開口とほぼ整 合されている装置。 27. 請求の範囲第18項に記載された装置であって、 電気化学ルミネセンスの試料を収容するセル手段と、 試料容器からセル手段に電気化学ルミネセンスの試料を移送する試料移送手段 と、 試料が電気化学ルミネセンスを誘起するようにセル手段に収容された試料に電 気エネルギーを供給する手段と、 電気化学ルミネセンスにより試料が放射する光を表す出力信号を発生するため の出力信号発生手段とを組合わせて含む装置。 28. 試料容器内の試料の電気化学ルミネセンスの試験測定の実施に使用され る装置であって、 試料を攪拌する手段と、 試料を攪拌するためにパワーを制御されて供給するための攪拌手段に連結され たプログラム可能な制御装置と、 試料を収容する流動セルと、 試料容器から流動セルへ試料を移送する試料移送手段と、 試料による電気化学ルミネセンスを誘起させるために流動セルに収容されてい る試料に電気エネルギーを供給する手段と、 電気化学ルミネセンスにより試料が放射する光を表す出力信号を発生するため の出力信号発生手段とを組合わせて含む装置。 29. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 各々が対応する複数の、少なくともその幾つかは電気化学ルミネセンスを生じ る流体試料を収容している流体容器のうちの一つを支持する複数の位置を有して いる回転支持部材と、 電気化学ルミネセンスの試験装置と、 複数ある流体容器の各々を予め定められた順序で予め定められた試料採取位置 に位置決めするために回転支持部材を回転させるように回転支持部材に作動連結 されたモーター装置と、 モーター装置と連結され、パワーを制御した状態で供給して回転支持部材を制 御して回転させるようにするプログラム可能な制御装置と、 流体容器の各々が予め定められた試料採取位置に移動されたときに複数ある流 体容器から連続的に電気化学ルミネセンスを生じる試料を移送するための電気化 学ルミネセンスの試験装置に連結された流体試料採取装置とを含み、 回転支持部材は外周面を有する第1駆動部材を含み、 モーター装置は第1駆動部材の外周面に連結された第2駆動部材を有していて 、第1駆動部材を駆動して回転支持部材を回転させるように構成された装置。 30. 請求の範囲第29項に記載された装置であって、第1駆動部材は外周面 に配置された複数のギヤ歯を備え、第2駆動部材は第1駆動部材のギヤ歯と噛合 う複数のギヤ歯を有する歯車を含んでいる装置。 31. 電気化学ルミネセンスの試験測定を実施するのに使用される装置であっ て、 各々が電気化学ルミネセンスを生じる試料のための試料容器を予め定められた 容器位置に着脱可能に保持するようになされた複数の間隔を隔てた支持位置を有 す可動支持部材と、 電気化学ルミネセンスの試験装置と、 可動支持部材を駆動してその支持位置の各々を予め定められた順序で予め定め られた試料移送位置に位置決めするために可動支持部材に作動連結されたモータ ー装置と、 予め定められた試料移送位置に配置され、作動信号に応答して、予め定められ た試料移送位置に存在する試料容器から電気化学ルミネセンスを生じる試料を電 気化学ルミネセンスの試験装置へ移送するように作動する試料移送装置と、 予め定められた試料移送位置に試料容器が存在することを検出して、試料容器 が存在することの検出に基づいて作動信号を発生させるように作動する検出装置 とを含んでいる装置。 32. 請求の範囲第31項に記載された構成される装置であって、検出装置が 予め定められた試料移送位置へ向かって移動される間隔を隔てられた支持位置の それぞれ1つの予め定められた容器位置へ向けて光を放射する光放射装置と、予 め定められた容器位置の試料容器から光を受入れるように位置決めされて、受入 れた光を表す検出信号を発生する光検出器と、検出信号に基づいて作動信号を発 生する手段とを含んでいる装置。 33. 請求の範囲第32項に記載された装置であって、光放射装置を付勢して 予め定められた容器位置に向けて周期的に光を放射させる電源手段を検出手段が さらに含んでいる装置。 34. 請求の範囲第33項に記載された装置であって、作動信号を発生する手 段が光放射装置により周期的に放射する光と同相の光検出器によって発生された 検出信号を採取するように作動して、採取した検出信号を発生し、採取した検出 信号に基づいて作動信号を発生するようになす装置。 35. 請求の範囲第33項に記載された装置であって、電源手段が周期的なシ ーケンスのエネルギーパルスで光放射装置を付勢するように作動する装置。 36. 請求の範囲第35項に記載された装置であって、エネルキーパルスが実 質的に5%以下の衝撃係数を有する装置。 37. 請求の範囲第35項に記載された装置であって、電源手段が制御信号に 応答してエネルギーパルスのエネルキーレベルを制御する制御手段を含み、光検 出器が受入れた光を表す光信号を発生するように作動する光センサーと、検出信 号を発生するために制御信号に基づく閾値レベルと光信号のレベルとを比較する ように作動する比較器とを含んでいる装置。 38. 電気化学ルミネセンスの試験測定実施するのに使用される装置であって 、 電気化学ルミネセンスを生じる試料流体を収容するセルと、 セル内部に電極面を有する作用電極と、 セル内の電気化学ルミネセンスを生じる試料流体に電気エネルギーを供給する ために作用電極と連結された電気エネルギーの供給源と、 セル内の試料流体の電気化学ルミネセンスにより発生される光に基づいた検出 値を表す出力信号を発生する出力信号発生手段と、 電気エネルギー供給源および出力信号発生手段と連結されたプログラム可能な 制御装置であって、電気化学ルミネセンスを生じる試料流体に対する電気エネル ギーの供給を制御し、またプログラム可能な装置に記憶された評価分析制御プロ グラムにしたがって出力信号を発生するためのプログラム可能な制御装置とを含 む装置。 39. 請求の範囲第38項に記載された装置であって、プログラム可能な制御 装置に評価分析制御プログラムを受入れるためのプログラム入力部をさらに含み 、プログラム制御装置は受入れた評価分析制御プログラムをプログラムメモリー に記憶させるように作動する装置。 40. 請求の範囲第39項に記載された装置であって、プログラム入力部が通 信ポートを含んでいる装置。 41. 請求の範囲第38項に記載された装置であって、プログラム制御装置が 評価分析制御プログラムを複数のプログラムとして記憶し、前記複数のプログラ ムを同時に作動させることのできる装置。 42. 請求の範囲第38項に記載された装置であて、セルは電気化学ルミネセ ンスを生じる試料流体を受入れる流体入口と、電気化学ルミネセンスを生じる試 料流体を流動セルから導き出す流体出口とを含んでおり、また装流体入口および 流体出口に連結され、試料流体を流体入口へ導き、また流体出口から導き出す流 体移送装置をさらに含み、プログラム可能制御装置は流体移送装置と連結されて 評価分析制御プログラムにしたがってその作動を制御するようになされている装 置。 43. 請求の範囲第42項に記載された装置であって、プログラム可能な装置 が評価分析制御プログラムを複数のプログラムとして記憶して、前記複数のプロ グラムを同時に作動させるようになされた装置。
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