JPH1055820A - 二次電池用非水電解液 - Google Patents
二次電池用非水電解液Info
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- JPH1055820A JPH1055820A JP8210081A JP21008196A JPH1055820A JP H1055820 A JPH1055820 A JP H1055820A JP 8210081 A JP8210081 A JP 8210081A JP 21008196 A JP21008196 A JP 21008196A JP H1055820 A JPH1055820 A JP H1055820A
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- aqueous electrolyte
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 難燃性を低下させず、高い電気伝導度を得る
ことができる電解液混合物を提供すること。 【解決手段】 一般式[I]で表される環状リン酸エステ
ルおよび炭酸エステルとを重量比９０／１０〜１０／９
０で含有することを特徴とする二次電池用非水電解液に
ある。 【数１】 ［式中のＲ1は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ2,
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。］
ことができる電解液混合物を提供すること。 【解決手段】 一般式[I]で表される環状リン酸エステ
ルおよび炭酸エステルとを重量比９０／１０〜１０／９
０で含有することを特徴とする二次電池用非水電解液に
ある。 【数１】 ［式中のＲ1は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ2,
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。］
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は新規な二次電池用非
水電解液に関する。
水電解液に関する。
【０００２】
【従来の技術】非水電解液を用いる二次電池の代表例と
して挙がられるリチウム二次電池は、高電圧・高エネル
ギー密度を有しているため、広く民生用電子機器の電源
に利用されており、またさかんに研究が行われている。
その非水電解液としては、一般に高誘電率溶媒である炭
酸エチレン、炭酸プロピレン等に低粘度溶媒であるジメ
チルカーボネート、ジエチルカーボネート等を混合した
溶媒に、ＬiＰＦ6,ＬiＢＦ4,ＬiＣlＯ4等の電解質を混
合したものが用いられている。
して挙がられるリチウム二次電池は、高電圧・高エネル
ギー密度を有しているため、広く民生用電子機器の電源
に利用されており、またさかんに研究が行われている。
その非水電解液としては、一般に高誘電率溶媒である炭
酸エチレン、炭酸プロピレン等に低粘度溶媒であるジメ
チルカーボネート、ジエチルカーボネート等を混合した
溶媒に、ＬiＰＦ6,ＬiＢＦ4,ＬiＣlＯ4等の電解質を混
合したものが用いられている。
【０００３】
【発明が解決すべき課題】しかしながら、上記電解液で
は安全性の面において必ずしも満足のいく高い引火点を
有するものではなく、難燃性溶媒とは言い難い。このた
め、難燃性物として知られる鎖状リン酸エステルである
リン酸トリメチルを溶媒として、また助溶媒として１５
％以上、好ましくは３０％以上使用することが提案され
ている(特開平４−１８４８７０号)。しかしながら、難
燃性は向上しても電気伝導度が低下し、電解液溶媒とし
ては好ましくない。そこで、鎖状炭酸エステルおよび環
状炭酸エステルの混合物に鎖状リン酸エステルであるリ
ン酸トリメチル１０％以下で含有させ、難燃性を低下さ
せず、比較的高い電気伝導度を得ることができる電解液
混合物が提案されている(特開平８−２２８３９号)。し
かしながら、その電気伝導度の向上には限界がある。し
たがって、本発明の目的は難燃性を低下させず、高い電
気伝導度を得ることができる電解液混合物を提供するこ
とを目的とする。
は安全性の面において必ずしも満足のいく高い引火点を
有するものではなく、難燃性溶媒とは言い難い。このた
め、難燃性物として知られる鎖状リン酸エステルである
リン酸トリメチルを溶媒として、また助溶媒として１５
％以上、好ましくは３０％以上使用することが提案され
ている(特開平４−１８４８７０号)。しかしながら、難
燃性は向上しても電気伝導度が低下し、電解液溶媒とし
ては好ましくない。そこで、鎖状炭酸エステルおよび環
状炭酸エステルの混合物に鎖状リン酸エステルであるリ
ン酸トリメチル１０％以下で含有させ、難燃性を低下さ
せず、比較的高い電気伝導度を得ることができる電解液
混合物が提案されている(特開平８−２２８３９号)。し
かしながら、その電気伝導度の向上には限界がある。し
たがって、本発明の目的は難燃性を低下させず、高い電
気伝導度を得ることができる電解液混合物を提供するこ
とを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】そこで、本発明者らは、
鋭意、研究を重ねた結果、環状リン酸エステルは単独で
は難燃性が高いだけで、電気伝導度が十分でないが、炭
酸エステルを適当な比率で混合すると、その難燃性を維
持しつつ電気伝導度が飛躍的に向上することを見出し
た。即ち、本発明は、一般式[I]で表される環状リン酸
エステルおよび炭酸エステルとを重量比９０／１０〜１
０／９０で含有することを特徴とする二次電池用非水電
解液にある。
鋭意、研究を重ねた結果、環状リン酸エステルは単独で
は難燃性が高いだけで、電気伝導度が十分でないが、炭
酸エステルを適当な比率で混合すると、その難燃性を維
持しつつ電気伝導度が飛躍的に向上することを見出し
た。即ち、本発明は、一般式[I]で表される環状リン酸
エステルおよび炭酸エステルとを重量比９０／１０〜１
０／９０で含有することを特徴とする二次電池用非水電
解液にある。
【数２】 ［式中のＲ1は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ2,
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。］
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。］
【０００５】
【発明の作用効果】本発明によれば、環状構造のため高
誘電率を有する環状リン酸エステルは、単独では粘度が
高いため高い電気伝導度は望めないが、これに炭酸エス
テルを混合することにより、高い電気伝導度と難燃性を
合わせ持つことができる。特に、上記重量比は７５／２
５〜２５／７５の範囲ではより高い電気伝導度を示すこ
とができる。
誘電率を有する環状リン酸エステルは、単独では粘度が
高いため高い電気伝導度は望めないが、これに炭酸エス
テルを混合することにより、高い電気伝導度と難燃性を
合わせ持つことができる。特に、上記重量比は７５／２
５〜２５／７５の範囲ではより高い電気伝導度を示すこ
とができる。
【０００６】
【発明の実施の形態】以下、この発明を詳細に説明す
る。一般式[I]で表される環状リン酸エステルは
る。一般式[I]で表される環状リン酸エステルは
【数３】 ［式中のＲ1は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ2,
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。］で表される。式中のＲ1は炭素数１〜４のアル
キル基、例えば、メチル、エチル、n−プロピル、イソ
プロピル、n−ブチル基等が挙げられるが、特に１〜２
のもの、メチルおよびエチルが望ましく、また、式中の
Ｒ2,Ｒ3は水素原子あるいはメチル基が望ましい。具体
例として、エチレンメチルホスフェート、エチレンエチ
ルホスフェート、メチルトリメチレンホスフェートなど
を挙げることができる。
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。］で表される。式中のＲ1は炭素数１〜４のアル
キル基、例えば、メチル、エチル、n−プロピル、イソ
プロピル、n−ブチル基等が挙げられるが、特に１〜２
のもの、メチルおよびエチルが望ましく、また、式中の
Ｒ2,Ｒ3は水素原子あるいはメチル基が望ましい。具体
例として、エチレンメチルホスフェート、エチレンエチ
ルホスフェート、メチルトリメチレンホスフェートなど
を挙げることができる。
【０００７】これらの環状リン酸エステルは、従来公知
の方法[例えばＲ．Ｋluger Ｊ．Ａm．Ｃhem．Ｓoc．１
０７,６００９(１９８５)に準拠]により製造できる。
の方法[例えばＲ．Ｋluger Ｊ．Ａm．Ｃhem．Ｓoc．１
０７,６００９(１９８５)に準拠]により製造できる。
【０００８】これらは難燃性のリン酸エステル化合物で
ありながら環状構造のため高誘電率を有するものである
が、これだけでは粘度が高いため高い電気伝導度は望め
ない。しかし、これに炭酸エステルを混合することによ
り、高い電気伝導度と難燃性を合わせ持つことができる
電解質溶媒となる。
ありながら環状構造のため高誘電率を有するものである
が、これだけでは粘度が高いため高い電気伝導度は望め
ない。しかし、これに炭酸エステルを混合することによ
り、高い電気伝導度と難燃性を合わせ持つことができる
電解質溶媒となる。
【０００９】混合する炭酸エステルは鎖状炭酸エステル
として、ジメチルカーボネイト、メチルエチルカーボネ
イト、ジエチルカーボネイト、メチルプロピルカーボネ
イト、メチルイソプロピルカーボネイトが例示され、環
状炭酸エステルとしてはエチレンカーボネイト、プロピ
レンカーボネイト、ブチレンカーボネイト、ビニレンカ
ーボネイトが例示される。
として、ジメチルカーボネイト、メチルエチルカーボネ
イト、ジエチルカーボネイト、メチルプロピルカーボネ
イト、メチルイソプロピルカーボネイトが例示され、環
状炭酸エステルとしてはエチレンカーボネイト、プロピ
レンカーボネイト、ブチレンカーボネイト、ビニレンカ
ーボネイトが例示される。
【００１０】本発明の環状リン酸エステルは、単独また
２種以上併用して用いることができる。さらに混合する
炭酸エステルについても１種でも２種以上併用して用い
ることができる。また、本発明の目的(高い難燃性を保
持しつつ電気伝導度を向上する目的)を損なわない範囲
で通常用いられている鎖状リン酸エステル系、エーテル
系、ラクトン系等の電解質溶媒を添加することもでき
る。
２種以上併用して用いることができる。さらに混合する
炭酸エステルについても１種でも２種以上併用して用い
ることができる。また、本発明の目的(高い難燃性を保
持しつつ電気伝導度を向上する目的)を損なわない範囲
で通常用いられている鎖状リン酸エステル系、エーテル
系、ラクトン系等の電解質溶媒を添加することもでき
る。
【００１１】上記環状リン酸エステルと炭酸酸エステル
の電解液中における混合割合は９０／１０〜１０／９
０、好ましくは７５／２５〜２５／７５、さらに好まし
くは５０／５０％である。
の電解液中における混合割合は９０／１０〜１０／９
０、好ましくは７５／２５〜２５／７５、さらに好まし
くは５０／５０％である。
【００１２】また、溶質としては従来公知の例えば、Ｌ
iＰＦ6,ＬiＣlＯ4,ＬiＢＦ4,ＬiＡsＦ6,ＬiＣＦ3ＳＯ3,
ＬiＡlＣl3等のいずれの電解質も使用でき、これらの１
種または２種以上を併用してもよい。電解質を溶媒に溶
かす濃度は通常、０．０５〜３mol／lで用いることがで
き、好ましくは０．１〜２mol／lで用いることができ
る。
iＰＦ6,ＬiＣlＯ4,ＬiＢＦ4,ＬiＡsＦ6,ＬiＣＦ3ＳＯ3,
ＬiＡlＣl3等のいずれの電解質も使用でき、これらの１
種または２種以上を併用してもよい。電解質を溶媒に溶
かす濃度は通常、０．０５〜３mol／lで用いることがで
き、好ましくは０．１〜２mol／lで用いることができ
る。
【００１３】また、本発明の非水電解液が用いられる二
次電池は、負極材料としては特に問わないが従来公知の
材料、例えばリチウムイオンのドープ・脱ドープが可能
な炭素材料や金属リチウム、金属リチウム合金等が使用
でき、正極材料としても特に問わなく従来公知のリチウ
ムと遷移金属の複合酸化物やポリマー化合物等を用いる
ことができる。また、本発明の非水電解液電池は、電解
液として以上説明した非水電解液を含むものであり、そ
の形状、形態等は円筒型、角型、コイン型、大型等いず
れにも適合される。
次電池は、負極材料としては特に問わないが従来公知の
材料、例えばリチウムイオンのドープ・脱ドープが可能
な炭素材料や金属リチウム、金属リチウム合金等が使用
でき、正極材料としても特に問わなく従来公知のリチウ
ムと遷移金属の複合酸化物やポリマー化合物等を用いる
ことができる。また、本発明の非水電解液電池は、電解
液として以上説明した非水電解液を含むものであり、そ
の形状、形態等は円筒型、角型、コイン型、大型等いず
れにも適合される。
【００１４】
【実施例】以下に本発明をさらに詳細に説明するが、本
発明はかかる実施例に限定されるものではない。また、
実施例中「部」とあるのは、特に断らない限り、「重量部」
を意味する。 実施例１〜５ エチレンメチルホスフェート／ジメチルカーボネイト
(下記表１に示す重量比)混合溶媒にＬiＰＦ6を１mol／l
溶解し、電解液を調整した。厚さ０．０４mmのマニラ紙
を幅１５mm、長さ３２０mmの短冊状にし、これを上記電
解液中に１分間浸した。その後３分間垂直につり下げて
過剰の電解液を除いた。このマニラ紙を２５mm間隔で支
持針を有するサンプル保持台に水平に固定して一端にラ
イターで着火し、その燃焼長さを測定した。またインピ
ーダンスメーターを用いて１００kＨzで電気伝導度を測
定した。 実施例６ 実施例３においてエチレンメチルホスフェートの代わり
にエチレンエチルホスフェートを用いる（重量比＝１／
１）以外は実施例３と同様にして電解液を作成し、その
燃焼長さおよび電気伝導度を測定した。 比較例１ 実施例１においてエチレンメチルホスフェートを除き、
ジメチルカーボネイトのみを用いた以外は実施例１と同
様にして電解液を作成し、その燃焼長さおよび電気伝導
度を測定した。 比較例２ 実施例１においてジメチルカーボネイトを除き、エチレ
ンメチルホスフェートを用いた以外は実施例１と同様に
して電解液を作成し、その燃焼長さおよび電気伝導度を
測定した。 比較例３ 実施例１にエチレンメチルホスフェート／トリメチルホ
スフェートの代わりにエチレンカーボネート／ジメチル
カーボネート＝１／１(体積比)溶媒を用いた以外は実施
例１と同様にして電解液を作成し、その燃焼長さおよび
電気伝導度を測定した。これらの結果を表１に示す。
発明はかかる実施例に限定されるものではない。また、
実施例中「部」とあるのは、特に断らない限り、「重量部」
を意味する。 実施例１〜５ エチレンメチルホスフェート／ジメチルカーボネイト
(下記表１に示す重量比)混合溶媒にＬiＰＦ6を１mol／l
溶解し、電解液を調整した。厚さ０．０４mmのマニラ紙
を幅１５mm、長さ３２０mmの短冊状にし、これを上記電
解液中に１分間浸した。その後３分間垂直につり下げて
過剰の電解液を除いた。このマニラ紙を２５mm間隔で支
持針を有するサンプル保持台に水平に固定して一端にラ
イターで着火し、その燃焼長さを測定した。またインピ
ーダンスメーターを用いて１００kＨzで電気伝導度を測
定した。 実施例６ 実施例３においてエチレンメチルホスフェートの代わり
にエチレンエチルホスフェートを用いる（重量比＝１／
１）以外は実施例３と同様にして電解液を作成し、その
燃焼長さおよび電気伝導度を測定した。 比較例１ 実施例１においてエチレンメチルホスフェートを除き、
ジメチルカーボネイトのみを用いた以外は実施例１と同
様にして電解液を作成し、その燃焼長さおよび電気伝導
度を測定した。 比較例２ 実施例１においてジメチルカーボネイトを除き、エチレ
ンメチルホスフェートを用いた以外は実施例１と同様に
して電解液を作成し、その燃焼長さおよび電気伝導度を
測定した。 比較例３ 実施例１にエチレンメチルホスフェート／トリメチルホ
スフェートの代わりにエチレンカーボネート／ジメチル
カーボネート＝１／１(体積比)溶媒を用いた以外は実施
例１と同様にして電解液を作成し、その燃焼長さおよび
電気伝導度を測定した。これらの結果を表１に示す。
【表１】 表１から明らかなように環状リン酸エステル［Ｉ］およ
び鎖状リン酸エステル［II］を含有することにより高い
電気伝導度と難燃性が両立され、その混合比率が７５／
２５から５０／５０まで電気伝導度は増大し、その後環
状リン酸エステル［Ｉ］の混合比率の減少とともに減少
するが、２５／７５までは従来の方法では得られない優
れた値を示す。 製造例１ この電解液を用いて次のような電池を構成した。負極は
関西熱化学株式会社製グラファイトＮＧ−１２を９０部
に対して結着剤としてポリフッ化ビニリデン１０部を加
え、ジメチルホルムアミドを用いてペースト状にし、ス
テンレス網に塗布した後、１t／cm2の圧力で圧着した。
乾燥後適当な形に打抜き負極とした。他方、正極はＬi
ＣoＯ2 ８８部、アセチレンブラック６部、ポリフッ化
ビニリデン６部からなる混合物を整形型にいれ、１t／c
m2の圧力で整形し、円板状の電極を作成した。このよう
にして得られた正極および負極と上記実施例１〜６に示
される電解液を用いてコイン電池を作成し、電池性能試
験を行ったところ、内部抵抗も小さく充放電容量も大き
くサイクル特性にも優れた電池を作成することができ
た。
び鎖状リン酸エステル［II］を含有することにより高い
電気伝導度と難燃性が両立され、その混合比率が７５／
２５から５０／５０まで電気伝導度は増大し、その後環
状リン酸エステル［Ｉ］の混合比率の減少とともに減少
するが、２５／７５までは従来の方法では得られない優
れた値を示す。 製造例１ この電解液を用いて次のような電池を構成した。負極は
関西熱化学株式会社製グラファイトＮＧ−１２を９０部
に対して結着剤としてポリフッ化ビニリデン１０部を加
え、ジメチルホルムアミドを用いてペースト状にし、ス
テンレス網に塗布した後、１t／cm2の圧力で圧着した。
乾燥後適当な形に打抜き負極とした。他方、正極はＬi
ＣoＯ2 ８８部、アセチレンブラック６部、ポリフッ化
ビニリデン６部からなる混合物を整形型にいれ、１t／c
m2の圧力で整形し、円板状の電極を作成した。このよう
にして得られた正極および負極と上記実施例１〜６に示
される電解液を用いてコイン電池を作成し、電池性能試
験を行ったところ、内部抵抗も小さく充放電容量も大き
くサイクル特性にも優れた電池を作成することができ
た。
Claims (2)
- 【請求項１】 一般式[Ｉ]で表される環状リン酸エステ
ルおよび炭酸エステルとを重量比９０／１０〜１０／９
０で含有することを特徴とする二次電池用非水電解液。 【数１】 ［式中のＲ1は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ2,
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。］ - 【請求項２】 一般式[Ｉ]で表される環状リン酸エステ
ルおよび炭酸エステルとを重量比７５／２５〜２５／７
５で含有する請求項１記載の二次電池用非水電解液。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8210081A JPH1055820A (ja) | 1996-08-08 | 1996-08-08 | 二次電池用非水電解液 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8210081A JPH1055820A (ja) | 1996-08-08 | 1996-08-08 | 二次電池用非水電解液 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1055820A true JPH1055820A (ja) | 1998-02-24 |
Family
ID=16583511
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8210081A Pending JPH1055820A (ja) | 1996-08-08 | 1996-08-08 | 二次電池用非水電解液 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH1055820A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0973181A1 (en) * | 1998-07-17 | 2000-01-19 | Fuji Photo Film Co., Ltd. | Electrolyte, photoelectric conversion device and photoelectrochemical cell |
| JP2002203598A (ja) * | 2001-01-04 | 2002-07-19 | Mitsubishi Chemicals Corp | リチウム二次電池用の非水系電解液 |
| JP2007242441A (ja) * | 2006-03-09 | 2007-09-20 | Sony Corp | 角型又はラミネート型電池用非水電解質組成物及び非水電解質二次電池 |
| JP2016154079A (ja) * | 2015-02-20 | 2016-08-25 | ソニー株式会社 | 電解質、電池、電池パック、電子機器、電動車両、蓄電装置および電力システム |
| US9960448B2 (en) | 2014-07-16 | 2018-05-01 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Nonaqueous electrolyte secondary battery, method of manufacturing the same, and nonaqueous electrolytic solution |
-
1996
- 1996-08-08 JP JP8210081A patent/JPH1055820A/ja active Pending
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0973181A1 (en) * | 1998-07-17 | 2000-01-19 | Fuji Photo Film Co., Ltd. | Electrolyte, photoelectric conversion device and photoelectrochemical cell |
| JP2002203598A (ja) * | 2001-01-04 | 2002-07-19 | Mitsubishi Chemicals Corp | リチウム二次電池用の非水系電解液 |
| JP2007242441A (ja) * | 2006-03-09 | 2007-09-20 | Sony Corp | 角型又はラミネート型電池用非水電解質組成物及び非水電解質二次電池 |
| US9960448B2 (en) | 2014-07-16 | 2018-05-01 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Nonaqueous electrolyte secondary battery, method of manufacturing the same, and nonaqueous electrolytic solution |
| JP2016154079A (ja) * | 2015-02-20 | 2016-08-25 | ソニー株式会社 | 電解質、電池、電池パック、電子機器、電動車両、蓄電装置および電力システム |
| WO2016132675A1 (ja) * | 2015-02-20 | 2016-08-25 | ソニー株式会社 | 電解質、電池、電池パック、電子機器、電動車両、蓄電装置および電力システム |
| US10559787B2 (en) | 2015-02-20 | 2020-02-11 | Murata Manufacturing Co., Ltd. | Electrolyte, battery, battery pack, electronic apparatus, electric vehicle, power storage apparatus, and power system |
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