JPH1062593A - 放射性ヨウ素の除去方法およびその除去装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】本発明の目的は、消滅処理に適した形態で放射
性ヨウ素を再処理プロセスから除去すること、および消
滅処理用燃料製造時の放射性ヨウ素の飛散を防止するこ
とにある。また、燃料製造工程へのヨウ素除去用オフガ
ス処理設備の設置を不必要化することにある。 【解決手段】再処理プロセスで気相中に移行するヨウ素
をセリウム等の金属元素と化合させてオフガスから除去
する。 【効果】放射性ヨウ素の環境への飛散を防止でき、消滅
処理用燃料の製造に適した安定な形態でヨウ素を除去，
固定化できる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は使用済原子燃料の再
処理施設において放射性ヨウ素を３価以上の価数を有す
る金属元素（望ましくはセリウム）と反応させて除去す
る方法、およびその装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】原子力化学工学，第IV分冊，燃料再処理
と放射性廃棄物の化学工学，Ｍ．ベネディクト他著，清
瀬量平訳，４０〜４４ページに記載のように、使用済燃
料再処理施設では、従来放射性ヨウ素は、アルカリ溶液
に吸収させる、Ｉ₂Ｏ₅固体に転換する、ヨウ化水銀（水
銀は２価の金属元素）として吸収する、銀（銀は１価の
金属元素）と反応させる、等の方法で除去していた。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】上記従来技術では、放
射性ヨウ素を除去した後、消滅処理することまで考慮さ
れていなかった。

【０００４】半減期が１５７０万年と極めて長い放射性
のヨウ素−１２９を原子炉等で短半減期核種に変換（消
滅処理）することが望ましいと言われており、ヨウ素は
CeI3の形で消滅処理する案が提案されている。すなわ
ち、従来技術での放射性ヨウ素の除去形態は、消滅処理
に適した形態ではなく、適した形態への変換が必要であ
ることが予想される。

【０００５】原子炉で照射される燃料及びその原料は、
現状燃料製造工場で調製されるので、従来技術で除去し
た放射性ヨウ素は燃料製造工場で消滅処理に適した形態
に変換されるはずである。この場合、揮発性のヨウ素の
環境への飛散を防止するオフガス処理設備が必要になる
という問題が生ずる。また、アルカリ吸収された場合、
再処理施設や除去後の放射性ヨウ素の貯蔵施設から燃料
製造工場へ比較的不安定な形態で放射性ヨウ素を運搬す
る必要があるという問題も生ずる。

【０００６】本発明の目的は、消滅処理用燃料製造工場
のオフガス処理設備を不必要化し、放射性ヨウ素を消滅
処理用燃料の原料として適した形態で除去する方法およ
びその装置を提供することにある。

【０００７】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成する請求
項１の発明の特徴は、使用済原子燃料の再処理施設にお
いて、放射性ヨウ素を３価以上の価数を有する金属元素
と反応させることによってガス中あるいは溶液中から除
去することにある。

【０００８】請求項１の発明で、再処理施設において放
射性ヨウ素と３価以上の価数を有する金属元素とさせる
ことは、燃料製造工程でのオフガス中ヨウ素除去設備を
不必要化し、長半減期の放射性ヨウ素を金属ヨウ素化物
（固体）として高密度で固定化する役割を果たす。

【０００９】上記目的を達成する請求項２の発明の特徴
は、金属元素とヨウ素の化合物が、室温から６００℃の
範囲において安定な固体であることにある。

【００１０】請求項２の発明で、高温（数１００℃）で
も安定なヨウ素化合物を形成する金属元素は、消滅処理
用燃料及びその原料保管の際の火災等の発生時及び消滅
処理時のヨウ素の揮発や飛散を防止する作用をする。

【００１１】上記目的を達成する請求項３の発明の特徴
は、ヨウ素と金属元素の組成比（ヨウ素の原子数／金属
元素の原子数）が、３以上であることにある。

【００１２】請求項３の発明で、高密度のヨウ素化合物
を生成する金属元素は、ヨウ素の保管時の体積を減少さ
せ（保管スペースを小さくでき）、消滅処理時のヨウ素
の消滅（核変換）効率を高く保つ作用をする。

【００１３】上記目的を達成する請求項４の発明の特徴
は、金属元素の中性子吸収断面積が、ヨウ素−１２９の
中性子吸収断面積の１０倍以下であることにある。

【００１４】請求項４の発明で、中性子吸収断面積が小
さい金属元素は、消滅処理時の中性子の余計な消費を回
避する作用を果たす。

【００１５】上記目的を達成する請求項５の発明の特徴
は、金属元素が中性子吸収反応及びそれに続く核反応等
により、半減期１００年以上の放射性核種を新たに生成
しない元素であることにある。

【００１６】請求項５の発明で、中性子を吸収して半減
期の長い核種を生成しない金属元素は、新たな廃棄物の
発生を防止するように作用する。

【００１７】上記目的を達成する請求項６の発明の特徴
は、使用済原子燃料の再処理施設において、放射性ヨウ
素を一旦銀と反応させてガス中あるいは溶液中から除去
した後、３価以上の価数を有する金属元素との化合物に
変換することにある。

【００１８】上記目的を達成する請求項７の発明の特徴
は、使用済原子燃料の再処理施設において、放射性ヨウ
素を一旦アルカリ溶液に吸収させた後、３価以上の価数
を有する金属元素と反応させることにある。

【００１９】請求項６および７の発明で、放射性ヨウ素
を一旦銀と反応させることまたはアルカリ溶液に吸収さ
せることにより、放射性ヨウ素の濃度を高くでき、効率
的に放射性ヨウ素と３価以上の価数を有する金属元素と
の反応を進めることができる。

【００２０】上記目的を達成する請求項８の発明の特徴
は、金属元素が希土類元素、望ましくはランタノイド元
素、さらに望ましくはセリウムであることにある。請求
項８の発明で、希土類元素、なかでもランタノイド元
素、特にセリウムは、放射性ヨウ素と高密度，高温安定
な化合物を形成し、放射性ヨウ素の高効率消滅を達成
し、２次的な長半減期核種の生成を低減する役割を果た
す。

【００２１】上記目的を達成する請求項９の発明の特徴
は、使用済原子燃料の再処理施設において、放射性ヨウ
素を使用済燃料中の放射性金属核種と反応させることに
よってガス中あるいは溶液中から除去することにある。

【００２２】請求項９の発明で、放射性金属核種は再処
理工場の外部から金属元素を搬入することなく放射性ヨ
ウ素を固定化する役割を果たす。

【００２３】上記目的を達成する請求項１０の発明の特
徴は、使用済原子燃料の再処理施設において、吸着，吸
収等の手段で除去した放射性ヨウ素を吸着，吸収された
物質から一旦分離し、使用済燃料中の放射性金属核種と
反応させることにある。

【００２４】請求項１０の発明で、放射性ヨウ素を吸
着，吸収等の手段で一旦分離することは、放射性ヨウ素
と放射性金属元素との反応を効率的に進めることに寄与
する。上記目的を達成する請求項１１の発明の特徴は、
放射性金属核種が希土類元素またはアクチノイド元素、
望ましくはランタノイド元素、さらに望ましくはセリウ
ムであることにある。

【００２５】請求項１１の発明で、使用済燃料中に含ま
れる放射性の希土類元素、なかでもランタノイド元素、
特にセリウムは、放射性ヨウ素と高密度，高温安定な化
合物を形成し、放射性ヨウ素の高効率消滅を達成し、２
次的な長半減期核種の生成を低減するように作用する。

【００２６】上記目的を達成する請求項１２の発明の特
徴は、３価以上の価数を有する金属元素を充填した槽に
放射性ヨウ素を含むオフガスを導入して反応させる機構
を有することにある。

【００２７】請求項１２の発明で、金属元素を充填した
槽への放射性ヨウ素を導入は、両者を反応させ気相中の
ヨウ素を金属ヨウ素化物として安定化する役目を果た
す。

【００２８】上記目的を達成する請求項１３の発明の特
徴は、放射性ヨウ素を含む溶液に３価以上の価数を有す
る金属元素を供給して反応させる機構を有することにあ
る。請求項１３の発明で、放射性ヨウ素を含む溶液への
金属元素の供給は、両者を反応させ溶液中のヨウ素を金
属ヨウ素化物として安定化する役目を果たす。

【００２９】上記目的を達成する請求項１４の発明の特
徴は、使用済原子燃料の再処理工程から希土類元素、望
ましくはＣｅを回収する機構、放射性ヨウ素を回収する
機構、およびこれらを反応させる機構を有することにあ
る。

【００３０】請求項１４の発明で、希土類元素、望まし
くはＣｅを回収する機構、放射性ヨウ素を回収する機
構、およびこれを反応させる機構は、消滅処理に適した
形態で放射性ヨウ素の除去するように作用する。

【００３１】

【発明の実施の形態】本発明の実施例である放射性ヨウ
素の除去方法の基本概念は、長半減期の放射性ヨウ素の
発生源であり、かつオフガス処理設備を備えた使用済原
子燃料の再処理施設において、使用済燃料中の放射性ヨ
ウ素を３価以上の価数を有する金属元素と反応させて、
ガス中あるいは溶液中から除去することにある。この
際、一旦別の方法で回収された放射性ヨウ素を、３価以
上の価数を有する金属元素との化合物に変換しても、上
記目的を達成できる。また、金属元素として再処理工程
からセリウム等の核分裂生成物を回収して用いれば、外
部より金属元素を搬入する必要はなくなる。

【００３２】ヨウ素は非常に揮発しやすい元素であり、
金属元素と結合させることに固体として安定化させるこ
とができる。除去後の放射性ヨウ素を燃料ペレットに成
型して消滅処理することを念頭において、再処理施設で
放射性ヨウ素を金属元素と反応させて除去する場合、金
属元素に必要な条件は次の４点である。

【００３３】１）高密度のヨウ素化合物を生成すること ２）高温（数１００℃）でも安定なこと ３）中性子吸収断面積が小さいこと ４）中性子を吸収して半減期の長い核種を生成しないこ
と まず、１）の条件は、消滅効率の燃料中のヨウ素の原子
密度に比例することから来る制約であり、金属元素１原
子に対してヨウ素原子が２〜３個結合している化合物を
生成する金属元素が望ましい。２）の条件は、中性子照
射中のヨウ素化合物の安定性から来る制約であり、軽水
炉や高速炉の運転中の冷却材温度（300℃〜６００℃）
においても分解，溶融，揮発しない化合物を生成する金
属元素が望ましい。３）の条件は、中性子経済の観点か
らの制約であり、中性子吸収断面積がヨウ素の断面積よ
り小さい金属元素が望ましい。４）の条件は、新たな長
半減期核種の生成を回避するための制約であり、核反応
により半減期３０年以上の核種を生成しないような金属
元素が望ましい。また、１）は燃料用原料あるいは燃料
を高密度で保管する場合の制約条件にもなり、２）は保
管時の火災等の温度上昇の際の放射性ヨウ素の飛散を防
止するための制約条件ともなる。

【００３４】以上の観点より、金属元素としては希土類
元素、特にセリウムが望ましく、放射性ヨウ素と化学結
合させてＭＩ₃（Ｍは希土類元素）、特にＣｅＩ₃を生成
すれば、適切な消滅処理用燃料の原料となり、消滅処理
用燃料の調製が可能となる。この際、再処理工場におい
て気体状のヨウ素から直接原料を調製すれば、燃料製造
工場にオフガスからのヨウ素除去設備は不必要になる。
また、放射性ヨウ素運搬時の飛散を防止できる。

【００３５】（実施例１）本発明の第１の実施例とし
て、使用済原子燃料再処理の溶解工程で発生するオフガ
ス中の放射性ヨウ素を金属元素と反応させて除去する方
法に関して図１により説明する。図１は本発明による基
本的な構成を示したものである。（図中のＳＦ及びＦＰ
はそれぞれ使用済原子燃料及び核分裂生成物を示し、
（ｇ)，(ｓ），(ｏ），(ａ）はそれぞれ気体，固体，液
体有機相，液体水相の形態にあることを示している。） 使用済原子燃料中の長半減期の放射性ヨウ素は、大部分
が再処理溶解工程で一旦硝酸溶液中に溶解した後気相中
に移行する。すなわち、燃料中で固体のヨウ化セシウム
（ＣｓＩ）の形態等で存在する放射性ヨウ素は、硝酸溶
解時には１価の陰イオン（Ｉ~ ）の形態で液相に移行
し、硝酸や亜硝酸により酸化されてＩ₂ の形態で気相に
移行する。ヨウ素は再処理の後段工程（液媒抽出工程）
内に拡散する恐れがあるので、むしろ溶解工程で積極的
に気相中に追い出して処理している。この際、ヨウ素は
強く酸化されると不揮発性のヨウ素酸イオン（ＩＯ₃~）
の形態で溶液中に残留するので、マイルドな酸化剤であ
るＮＯｘ（溶解して亜硝酸となる）を溶液中に吹き込ん
でヨウ素を選択的にＩ₂ の形態だけにして気相中に追い
出している。

【００３６】通常気相中のヨウ素はアルカリスクラバに
吸収させるか、銀系吸着材（銀は１価の金属元素）に吸
着させて除去している。本実施例ではヨウ素は消滅処理
に適した３価以上の価数を有する金属元素と反応させて
除去する。例えば、セリウム（Ｃｅ）と反応させる装置
を設置しておけば、溶解工程からのオフガス中のヨウ素
はＣｅと反応してヨウ化セリウムが生成し、空気等のオ
フガス中の他の成分から分離除去できる。ヨウ素をセリ
ウムと化合させる反応は気相反応，液相反応，固相反
応，気液反応，気固反応，液固反応、いずれの反応によ
ってもよいが、反応生成物がＣｅＩ₃ の形態になること
が望ましい。ヨウ素以外のオフガス中成分（空気等）
は、必要に応じて粒子状不純物を除去した後環境中へ放
出される。ヨウ化セリウムはそのまま消滅処理用燃料の
原料となる。この場合、通常の再処理プロセスで回収さ
れるＵ，Ｐｕと混合して消滅処理用燃料の原料としても
よい。以上、本実施例によれば、長半減期の放射性ヨウ
素を再処理のオフガス中から消滅処理に適した形態で除
去できる効果がある。また、消滅処理用燃料の製造工場
にヨウ素除去用のオフガス処理設備を設ける必要がなく
なる。さらに、従来のオフガス処理設備に使われていた
比較的高価な銀系のヨウ素吸着材を省略できる効果があ
る。上記実施例においては、金属元素としてセリウムを
適用したが、他のランタノイド元素を適用しても同様の
効果がある。ランタノイド元素の場合セリウムと同様に
ＬｎＩ₃ （Ｌｎはランタノイド元素）の形態をとり、化
合物の分解温度が比較的高温なので、高密度で安定に放
射性ヨウ素を保管及び消滅するのに適した形態で、ヨウ
素をオフガス中より除去できる。ランタノイド元素以外
の金属元素の場合には、ランタノイド元素ほどの効果は
ないが、放射性ヨウ素を安定保管，安定消滅できる形態
で除去可能である。

【００３７】また本実施例では、放射性ヨウ素を燃料製
造工場あるいは一時貯蔵施設に安定な形態で運搬できる
ので、放射性ヨウ素の環境への飛散を低減，防止するこ
とができる。

【００３８】上記実施例は、再処理の溶解工程だけでは
なく、他の放射性ヨウ素が放出される工程であっても同
様の方法を適用できる。また、放射性ヨウ素が溶液中に
存在している場合であっても、溶液中に金属元素を添加
してヨウ素化合物を形成させ、放射性ヨウ素を除去する
ことができる。

【００３９】（実施例２）本発明の第２の実施例とし
て、再処理工場において、一旦銀系吸着材に吸着した放
射性ヨウ素を吸着材から脱離してセリウムと反応させ、
除去する方法について、図２により説明する。

【００４０】再処理溶解工程で気相中に移行したヨウ素
は、オフガス処理工程において銀系吸着材によって効果
的に除去される。除去されたヨウ素は非常に安定に吸着
材に保持されるが、５００℃以上に加熱すると吸着形態
であるヨウ化銀（ＡｇＩ）が分解してヨウ素が揮発す
る。揮発したヨウ素をＣｅによる除去装置に導入し、Ｃ
ｅと反応させてヨウ化セリウム（望ましくはＣｅＩ₃ ）
としてオフガス中より除去する。揮発したヨウ素の形態
は溶解工程から放出されるヨウ素の形態(Ｉ₂）と同じで
あるため、実施例１と全く同じ方法でヨウ化セリウムの
形態でオフガス中から除去できる。ヨウ化セリウムはそ
のまま、あるいは通常の再処理プロセスで回収される
Ｕ，Ｐｕと混合して、消滅処理用燃料の原料とすること
ができる。以上、本実施例によれば、長半減期の放射性
ヨウ素を再処理のオフガス中から消滅処理に適した形態
に除去できる効果がある。上記実施例においては、金属
元素としてセリウムを適用したが、他のランタノイド元
素を適用しても同様の効果がある。ランタノイド元素の
場合セリウムと同様にＬｎＩ₃ （Ｌｎはランタノイド元
素）の形態をとり、化合物の分解温度が比較的高温なの
で、高密度で安定に放射性ヨウ素を保管及び消滅するこ
とができる形態で除去できる。ランタノイド元素以外の
金属元素の場合には、ランタノイド元素ほどの効果はな
いが、放射性ヨウ素を安定保管，安定消滅できる形態で
除去可能である。

【００４１】第１の実施例と比較して本実施例では、３
段プロセスでヨウ素を除去する必要があるが、セリウム
等のランタノイドよりヨウ素との反応効率の高い銀でヨ
ウ素を一旦吸着した後脱離することにより、ヨウ素を高
濃度にしてより効率的にセリウム等のランタノイド元素
と反応させ除去することができる。

【００４２】また、ヨウ素除去設備のない消滅処理用燃
料製造工場において、ヨウ素化合物を消滅処理に適した
形態へ変換することを回避でき、放射性ヨウ素の環境へ
の飛散確率を低減できる効果がある。

【００４３】上記実施例は、再処理プロセスの中で溶解
工程から連続的にヨウ化セリウムとしてヨウ素を除去し
たが、放射性ヨウ素を吸着材とともに回収し、脱離とＣ
ｅ吸着操作を実施して除去しても同様の効果を期待でき
る。この場合、現状の再処理工程を変更（改造）する必
要がなく、再処理工程で発生する使用済ヨウ素吸着材に
適用できる効果がある。また、再処理の溶解工程だけで
はなく、他の放射性ヨウ素が放出される工程であっても
同様の方法を適用できる。

【００４４】（実施例３）本発明の第３の実施例とし
て、再処理高レベル廃液中から核分裂生成物のセリウム
を回収して、溶解工程で気相中に放出される放射性ヨウ
素と反応させ、オフガス中からヨウ素を除去する方法に
ついて、図３により説明する。

【００４５】使用済燃料中にはセリウムも核分裂生成物
として存在し、セリウムの存在量はヨウ素の存在量より
多い。したがって、核分裂生成物のセリウムを回収して
ヨウ素と反応させれば、わざわざセリウム試薬を外部か
ら持ち込む必要はなくなる。再処理工程においてセリウ
ムは共除染工程で有機溶媒に抽出されないため、最終的
に高レベル廃液中に移行する。高レベル廃液中にオゾ
ン，２価銀，過マンガン酸カリウム等の強力な酸化剤を
添加すると、セリウムは３価から４価に酸化される。３
価のセリウムと異なり、４価のセリウムは有機溶媒で抽
出されるため、容易に他の核分裂生成物から分離（群分
離）できる。セリウムの方が核分裂収率が大きいので、
セリウムの回収率は高くなくてもよく、十分にヨウ素と
反応する量を回収することができる。このように高レベ
ル廃液より回収したセリウムと溶解工程で気相に移行し
たヨウ素とを、反応装置に導入して反応させ、ヨウ化セ
リウム（望ましくはＣｅＩ₃ ）の形態でヨウ素をオフガ
ス中から除去する。高レベル廃液より回収されるセリウ
ムの形態は硝酸塩であり、溶解工程から放出されるヨウ
素（Ｉ₂ ）と反応させることができる。ヨウ化セリウム
はそのまま、あるいは通常の再処理プロセスで回収され
るＵ，Ｐｕと混合して消滅処理用燃料の原料とすること
ができる。

【００４６】以上、本実施例によれば、長半減期の放射
性ヨウ素を再処理のオフガス中から消滅処理に適した形
態で除去できる効果がある。ＣｅＩ₃ は高密度かつ高温
で安定であるため、原料（燃料）保管時省スペースと安
全性を確保でき、ヨウ素燃焼（中性子照射）時の効率消
滅と揮発防止が可能となる。また、セリウムは中性子吸
収断面積が小さく、長半減期の核種も生成しないため、
中性子経済性（消滅効率）を向上でき、新たな長半減期
廃棄物の発生を防止できる。上記実施例においては、金
属元素としてセリウムを適用したが、条件によってはア
クチノイド元素が回収できるので、ヨウ素をアクチノイ
ド元素と反応させて除去しても同様の効果がある。この
場合、アクチノイド元素も長半減期であるため、長半減
期核種をまとめて保管あるいは消滅するのに適した形態
で、放射性ヨウ素（及びアクチノイド元素）を除去でき
る効果がある。

【００４７】上記実施例は、再処理プロセスの中で溶解
工程及び群分離工程から連続的にヨウ化セリウムの形態
でヨウ素を除去したが、放射性ヨウ素と回収セリウム
（アクチノイド元素）を一旦別の場所に移動させ、そこ
で両者を反応させてヨウ化物としてヨウ素を除去しても
同様の効果を期待できる。この場合、現状の再処理工程
とヨウ化物生成用の反応（ヨウ素除去）装置を配管等で
結合する必要がなく、再処理工程とヨウ素除去工程とで
それぞれ独立性を保つことができる。また、再処理プロ
セスだけではなく、他の放射性ヨウ素が放出されるプロ
セスであっても同様の方法を適用できる。

【００４８】（実施例４）本発明の第４の実施例とし
て、再処理共除染工程で核分裂生成物のセリウムを回収
して、溶解工程で気相中に放出される放射性ヨウ素と反
応させ、ヨウ素を除去する方法について、図４により説
明する。

【００４９】実施例３に記載したように再処理工程にお
いてセリウムは共除染工程で有機溶媒に抽出されないた
め、最終的に高レベル廃棄中に移行する。しかしなが
ら、溶解液中にオゾン，２価銀，過マンガン酸カリウム
等の強力な酸化剤を添加すると、セリウムは３価から４
価に酸化され、Ｕ，Ｐｕとともに抽出されるようにな
る。また、ネプツニウム（Ｎｐ）も６価に酸化されて抽
出される。有機溶媒に抽出される元素のうちセリウムは
最も還元されやすいので、抽出後セリウムだけ還元して
水相中に逆抽出する。このようにして回収したセリウム
と溶解工程で気相に移行したヨウ素とを、反応装置に導
入して反応させ、ヨウ化セリウム（望ましくはＣｅ
Ｉ₃ ）の形態にしてヨウ素を除去する。回収されるセリ
ウムの最終形態は硝酸塩であり、溶解工程から放出され
るヨウ素（Ｉ₂ ）と反応させることができる。ヨウ化セ
リウムはそのまま、あるいは逆抽出工程で有機相中で残
留するＵ，ＰｕやＮｐを回収して酸化物とした後混合し
て消滅処理用燃料の原料とすることができる。

【００５０】以上、本実施例によれば、長半減期の放射
性ヨウ素を改良された再処理プロセスの中で消滅処理に
適した形態で除去できる効果がある。特に、実施例３と
異なる点はＵ，Ｐｕを回収する過程においてセリウムを
回収できるので、群分離等の余計な工程を設ける必要が
ない点がメリットである。ＣｅＩ₃ は高密度かつ高温で
安定であるため、原料（燃料）保管時省スペースと安全
性を確保でき、ヨウ素燃焼（中性子照射）時の効率消滅
と揮発防止が可能となる。また、セリウムは中性子吸収
断面積が小さく、長半減期の核種も生成しないため、中
性子経済性（消滅効率）を向上でき、新たな長半減期廃
棄物の発生を防止できる。

【００５１】上記実施例においては、金属元素としてセ
リウムを適用したが、条件によってはアメリシウム（Ａ
ｍ）等の３価のアクチノイド元素、またはＮｐ（アクチ
ノイド元素の一種）が回収できるので、アクチノイド元
素とヨウ素とを反応させることによって、ヨウ素を除去
しても同様の効果がある。消滅処理用燃料又はその原料
としても同様の効果がある。この場合、アクチノイド元
素も長半減期であるため、長半減期核種をまとめて保管
あるいは消滅するのに適した形で放射性ヨウ素を除去で
きる効果がある。

【００５２】上記実施例は、再処理プロセスの中で溶解
工程及び共除染工程から連続的にヨウ化セリウムを生成
させて、ヨウ素を除去したが、放射性ヨウ素と回収セリ
ウム（アクチノイド元素）を一旦別の場所に移動させ、
そこで両者を反応させてヨウ素を除去しても同様の効果
を期待できる。この場合、現状の再処理工程とヨウ化物
生成によるヨウ素除去装置を配管等で結合する必要がな
く、再処理工程とヨウ素除去工程とでそれぞれ独立性を
保つことができる。また、再処理プロセスだけではな
く、他の放射性ヨウ素が放出されるプロセスであっても
同様の方法を適用できる。

【００５３】

【発明の効果】本発明によれば、再処理プロセスで消滅
処理用ヨウ素燃料の製造に適した形態で放射性ヨウ素を
除去できるので、放射性ヨウ素を環境へ飛散しやすい気
体の状態で燃料製造工場やヨウ素の一時貯蔵施設へ運搬
すること、あるいは再処理工場での回収ヨウ素形態から
消滅に適した形態へ変換すること、及び燃料製造工場へ
のヨウ素除去用オフガス処理設備を設置することを回避
できる。また、長半減期核種が廃液中に移行しないの
で、廃棄物の管理負担が軽減できる。

【００５４】ヨウ素と化合させる金属として核分裂生成
物を用いれば、金属元素をわざわざ準備する必要がなく
なる。

【００５５】請求項１の発明によれば、放射性ヨウ素の
消滅処理用燃料製造工程でのオフガス中ヨウ素除去設備
を不必要化し、長半減期の放射性ヨウ素をオフガス中か
ら金属ヨウ素化物（固体）として高密度で除去固定化で
きる。

【００５６】請求項２の発明によれば、請求項１の発明
で得られる効果を生じるとともに、消滅処理用燃料及び
その原料保管の際の火災等の発生時及び消滅処理時のヨ
ウ素の揮発や飛散を防止できる。

【００５７】請求項３の発明によれば、請求項１の発明
で得られる効果を生じるとともに、ヨウ素の保管時の体
積を減少させ（保管スペースを小さくでき）、消滅処理
時のヨウ素の消滅（核変換）効率を向上できる。

【００５８】請求項４の発明によれば、請求項１の発明
で得られる効果を生じるとともに、消滅処理時の中性子
の余計な消費を回避できる。

【００５９】請求項５の発明によれば、請求項１の発明
で得られる効果を生じるとともに、新たな廃棄物の発生
を防止，低減できる。

【００６０】請求項６および７の発明によれば、放射性
ヨウ素の濃度を高くでき、効率的に放射性ヨウ素と３価
以上の価数を有する金属元素との反応を進めること、放
射性ヨウ素を除去することができる。

【００６１】請求項８の発明によれば、請求項１から７
までの発明で得られる効果を生じるとともに、より効果
的に放射性ヨウ素の高密度化，高温安定化，高効率消滅
を達成でき、消滅処理時の２次的な長半減期核種の生成
を低減できる。

【００６２】請求項９の発明によれば、再処理工場の外
部からヨウ素除去用の金属元素を搬入することなく放射
性ヨウ素を除去固定化できる。

【００６３】請求項１０の発明によれば、ヨウ素と放射
性金属元素との反応を効率的に進め、効率的に放射性ヨ
ウ素を除去できる。

【００６４】請求項１１の発明によれば、請求項１０お
よび１１の発明で得られる効果を生じるとともに、より
効果的に放射性ヨウ素の高密度化，高温安定化，高効率
消滅を達成でき、消滅処理時の２次的な長半減期核種の
生成を低減できる。

【００６５】請求項１２の発明によれば、気相中のヨウ
素を金属ヨウ素化物として除去安定化できる。

【００６６】請求項１３の発明によれば、溶液中のヨウ
素を金属ヨウ素化物として除去安定化できる。

【００６７】請求項１４の発明によれば、消滅処理に適
した形態で放射性ヨウ素の除去できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一実施例である放射性ヨウ素除去装置
を含む核燃料再処理装置の構成図である。

【図２】本発明の一実施例である放射性ヨウ素除去装置
を含む核燃料再処理装置の構成図である。

【図３】本発明の一実施例である放射性ヨウ素除去装置
を含む核燃料再処理装置の構成図である。

【図４】本発明の一実施例である放射性ヨウ素除去装置
を含む核燃料再処理装置の構成図である。

Claims (14)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】使用済原子燃料の再処理施設において、放
   射性ヨウ素を３価以上の価数を有する金属元素と反応さ
   せることによってガス中あるいは溶液中から除去するこ
   とを特徴とする放射性ヨウ素の除去方法。
2. 【請求項２】金属元素とヨウ素の化合物が、室温から６
   ００℃の範囲において安定な固体であることを特徴とす
   る請求項１記載の放射性ヨウ素の除去方法。
3. 【請求項３】ヨウ素と金属元素の組成比（ヨウ素の原子
   数／金属元素の原子数）が、３以上であることを特徴と
   する請求項１記載の放射性ヨウ素の除去方法。
4. 【請求項４】金属元素の中性子吸収断面積が、ヨウ素−
   １２９の中性子吸収断面図の１０倍以下であることを特
   徴とする請求項１記載の放射性ヨウ素の除去方法。
5. 【請求項５】金属元素が中性子吸収反応及びそれに続く
   核反応等により、半減期１００年以上の放射性核種を新
   たに生成しない元素であることを特徴とする請求項１記
   載の放射性ヨウ素の除去方法。
6. 【請求項６】使用済原子燃料の再処理施設において、放
   射性ヨウ素を一旦銀と反応させてガス中あるいは溶液中
   から除去した後、３価以上の価数を有する金属元素との
   化合物に変換することを特徴とする放射性ヨウ素の除去
   方法。
7. 【請求項７】使用済原子燃料の再処理施設において、放
   射性ヨウ素を一旦アルカリ溶液に吸収させた後、３価以
   上の価数を有する金属元素と反応させることを特徴とす
   る放射性ヨウ素の除去方法。
8. 【請求項８】金属元素が希土類元素、望ましくはランタ
   ノイド元素、さらに望ましくはセリウムであることを特
   徴とする請求項１から７記載の放射性ヨウ素の除去方
   法。
9. 【請求項９】使用済原子燃料の再処理施設において、放
   射性ヨウ素を使用済燃料中の放射性金属核種と反応させ
   ることによってガス中あるいは溶液中から除去すること
   を特徴とする放射性ヨウ素の除去方法。
10. 【請求項１０】使用済原子燃料の再処理施設において、
    吸着，吸収等の手段で除去した放射性ヨウ素を吸着，吸
    収された物質から一旦分離し、使用済燃料中の放射性金
    属核種と反応させることを特徴とする放射性ヨウ素の除
    去方法。
11. 【請求項１１】放射性金属核種が希土類元素またはアク
    チノイド元素、望ましくはランタノイド元素、さらに望
    ましくはセリウムであることを特徴とする請求項９およ
    び請求項１０記載の放射性ヨウ素の除去方法。
12. 【請求項１２】３価以上の価数を有する金属元素を充填
    した槽に放射性ヨウ素を含むオフガスを導入して反応さ
    せる機構を有することを特徴とする放射性ヨウ素の除去
    装置。
13. 【請求項１３】放射性ヨウ素を含む溶液に３価以上の価
    数を有する金属元素を供給して反応させる機構を有する
    ことを特徴とする放射性ヨウ素の除去装置。
14. 【請求項１４】使用済原子燃料の再処理工程から希土類
    元素、望ましくはＣｅを回収する機構、放射性ヨウ素を
    回収する機構、およびこれらを反応させる機構を有する
    ことを特徴とする放射性ヨウ素の除去装置。