JPH108280A

JPH108280A - 化合物の製造方法

Info

Publication number: JPH108280A
Application number: JP8161664A
Authority: JP
Inventors: Haruo Sawa; 春夫澤; Hidetoshi Abe; 英俊阿部
Original assignee: Furukawa Battery Co Ltd
Current assignee: Furukawa Battery Co Ltd
Priority date: 1996-06-21
Filing date: 1996-06-21
Publication date: 1998-01-13
Also published as: US5865982A; CA2208203A1; EP0814071B1; DE69712260D1; EP0814071A1

Abstract

(57)【要約】【課題】常温付近の低温下においても、従来は合成す
ることが困難であった材料を合成することができる化合
物の新規な製造方法を提供する。【解決手段】反応容器１の中に固体触媒２を配置し、
この固体触媒２の表面２ａで材料ａと材料ｂを反応させ
て副反応の場ｆを形成し、この副反応の場ｆで、材料Ａ
と材料Ｂとの主反応を進めて化合物ＡＢを製造する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は化合物の新規な製造
方法に関し、更に詳しくは、従来方法では合成が困難で
あったり、または高温下でなければ合成することができ
なかった化合物を、常温付近の温度で合成することがで
きる化合物の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】例えば有機合成化学の分野で目的とする
化合物を合成する場合には、一般に、反応容器の中に所
定の原料を単に導入し、圧力や温度などの条件を適正に
設定し、全体に攪拌処理などを行うことにより合成反応
が進められる。また、その合成反応を緩徐な条件、例え
ば低温、低圧で行おうとする場合には、所定の活性を有
する触媒を反応系に投入することが行われている。

【０００３】そのときの触媒としては、当該反応系に対
して特有の活性を有するものが選択され、固体触媒が使
用される場合も多い。一般に、これら固体触媒の触媒活
性は、当該固体触媒が備えている特性、例えば反応系を
構成する材料に対する吸着挙動、表面積、細孔構造、表
面の原子配列、結晶格子欠陥の状態、酸・塩基性の強弱
などの物理的・化学的なキャラクタリゼーション因子に
よって規定される。そのため、全ての反応系に対して触
媒活性を有する固体触媒というものは存在せず、特定の
反応系に対しては特定の固体触媒が対応する。

【０００４】例えば、不飽和炭化水素の水素化反応系に
対しては、Ｎｉ，Ｐｄ，Ｐｔなどの遷移金属、有機化合
物の選択的な酸化反応系に対しては、ＭｏＯ₃，Ｖ₂Ｏ₅
などの遷移金属酸化物、炭化水素のクラッキングや異性
化反応系などに対しては、ＳｉＯ₂，Ａｌ₂Ｏ₃，ゼオラ
イトのようなものが固体触媒として用いられている。と
ころで、従来の固体触媒の使用方法においては、固体触
媒それ自体が備えている上記した物理的・化学的なキャ
ラクタリゼーション因子に依拠してのみ発揮される触媒
活性が利用されているのでその活性程度には限界があ
る。また、ある意図する合成反応に対して高い触媒活性
を示す物質種が常に存在するとは限らない。

【０００５】一方、反応系に固体触媒を導入しても目的
とする反応が例えば常温下において迅速に進行しない場
合もある。そのような場合には、反応系を活性化するた
めに、系外から所定のエネルギーを供給することが必要
になる。従来、上記したエネルギーとしては、通常熱エ
ネルギーが採用されており、具体的には、反応容器を外
部から加熱して容器内の反応系を所定の高温状態に保持
するという方法である。

【０００６】例えば、上記した反応系としては、Ｃ
Ｏ₂，炭酸イオン（ＣＯ₂ ^2-）などの炭素の安定な酸化物
を還元して炭化水素やその他の有用な有機化合物を合成
する反応が知られている。この反応系は、近年、大気中
のＣＯ₂濃度の増加が地球温暖化の要因として懸念され
ているが、余剰エネルギーまたは自然エネルギーを利用
することにより、大気中のＣＯ₂を吸収してこれを有用
な化合物に転化する方法として注目を集めている。

【０００７】この反応系における合成反応は、「触媒講
座９巻」（触媒学会編、講談社発行）の８４頁によれ
ば、まず、次式：ＣＯ₂＋Ｈ₂→ＣＯ＋Ｈ₂Ｏ …(1) に基づいてＣＯ₂を水素還元してＣＯを生成せしめ、つ
いで、次式：ｎＣＯ＋（２ｎ＋１）Ｈ₂→ＣｎＨ_2n+2＋ｎＨ₂Ｏ …(2) に基づいて高級炭化水素を生成せしめる反応として知ら
れている。

【０００８】ここで、(1)式の反応を充分に進めるため
には、１０００℃近い温度が必要であり、そのため、反
応容器の外部加熱を必要とし、設備的にも大規模とな
る。また、(2)式の反応は、いわゆるFisher-Tropsch反
応であって、反応容器の中に触媒を仕込み、ここにＣＯ
とＨ₂を導入するという方法で進められる。この(2)式の
反応は発熱反応であって、本来は反応に必要なエネルギ
ーを供給することは不要であるが、充分な反応速度を得
るためには、Ｃｏなどの固体触媒を仕込んだ場合でも、
反応系は常圧〜１０気圧で１５０℃〜数百℃の条件下に
置かれることが必要とされている。

【０００９】しかしながら、反応容器の外部から供給さ
れる熱エネルギーは、反応系のある材料の活性化にとっ
ては必要なエネルギーであるとしても、他の材料にとっ
ては必ずしも必要とするエネルギーではない場合があ
る。このような場合であっても、従来の熱エネルギーの
供給態様では、反応系全体を均質に加熱することが必要
になる。

【００１０】すなわち、従来の熱エネルギーの供給態様
では、余分な熱エネルギーを多量に供給していることに
なり、目的とする反応系にとって必要な熱エネルギー供
給との関係でいえば、エネルギーロスは大きいという問
題がある。そしてまた、高温反応を行う合成装置の場
合、設備的に大規模となり、耐熱問題、耐腐食問題など
を考慮すると、外部からの熱エネルギー供給の態様は不
可避的に高コスト化を招く。

【００１１】一方、特異な合成反応系として電解合成の
系が知られている。この電解合成系は、反応容器の中に
所定の電解液を収容し、その電解液の中に正極と負極と
から成る一対の電極を配置し、両極間に通電して上記電
極の表面で電気化学的反応を生起せしめ、もって目的と
する化合物を合成する反応系である。

【００１２】この反応系の場合、反応に必要なエネルギ
ーは、反応容器内に存在する材料に対して、電気エネル
ギーの形で直接的に供給される。そのため、反応系が吸
熱反応系であったとしても、反応容器を外部加熱して反
応系に熱エネルギーを供給することは必要でなくなる。
この電解合成の反応系においては、電解液内に配置され
ている電極の表面が、実際に合成反応の進行する場にな
っている。したがって、この系では、電極が一種の固体
触媒として機能していることになる。

【００１３】ところで、前記した(1)式の反応と(2)式の
反応は、上記した電解合成の反応系によって進めること
も考えられる。その場合には、供給エネルギーが電気エ
ネルギーであるため、(1)式の反応、(2)式の反応は常温
付近の温度で進めることができることになる。そのよう
なことから、現在まで、固体触媒である電極として各種
のものが検討されている。

【００１４】しかしながら、ほとんどの場合、実際の反
応は(1)式の反応で終結してしまったり、また、(2)式の
反応が起こっても、得られる生成物はメタンやギ酸のよ
うな非常に単純な有機化合物などに限られるという状態
である（「化学と工業」vol.43、2016〜2017頁、1990年
参照）。すなわち、従来の電解合成の反応系では、Ｃ−
Ｃ結合反応や、Ｃ−Ｃ結合をＣ＝Ｃ二重結合にする水素
引き抜き反応を常温下で進行させることは困難である。

【００１５】なお、固体触媒として機能する電極の触媒
活性も、前記した固体触媒の場合と同じように、それ自
体の物理的・化学的キャラクタリゼーション因子によっ
て律速されるので、反応系における触媒活性が不充分で
あれば、その反応系に対しては外部から熱エネルギーを
供給することが必要になる。

【００１６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、固体触媒を
用いて行う合成反応における上記した問題を解決し、反
応系に外部から例えば熱エネルギーを供給しなくても、
常温下において目的とする化合物を合成することができ
る化合物の新規な製造方法の提供を目的とする。

【００１７】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記目的
を達成するために鋭意研究を重ねる過程で、固体触媒を
用いた従来の合成反応は、当該固体触媒の表面におい
て、その物理的・化学的キャラクタリゼーション因子で
律速される特定の触媒活性で、直接、例えば材料Ａと材
料Ｂから、次式：Ａ＋Ｂ→ＡＢ …(3) に基づいて化合物ＡＢの合成反応が進むというメカニズ
ムで進行するということ、そしてまた、材料Ａや材料Ｂ
を活性化させてその合成反応を生起させるために必要な
エネルギーは、基本的には、固体触媒の表面における触
媒活性によって律速され、これが少ない場合に外部から
のエネルギー供給が必要になるという経験的事実に着目
した。

【００１８】このようなことから、本発明者らは、固体
触媒を用いて化合物ＡＢを合成する場合、当該固体触媒
の表面において、化合物ＡＢの合成にとって障害となら
ない反応であって、しかも所定のエネルギーを放出する
ような反応を何らかの手段で生起させることにより、前
記固体触媒の表面に前記反応による放出エネルギーの場
を形成し、ここに材料Ａと材料Ｂを供給すれば、このエ
ネルギー場で材料Ａと材料Ｂの励起が進み、もって外部
からのエネルギー供給を行うことなく目的とする化合物
ＡＢの合成反応を進めることができるとの着想を抱くに
至った。

【００１９】そして、この着想に基づいて鋭意研究を行
った結果、外部から反応系に例えば熱エネルギーを供給
しなくても、常温下において、各種の化合物を合成する
ことができるとの事実を確認し、本発明を開発するに至
った。すなわち、本発明の化合物の製造方法は、反応容
器の中に固体触媒を配置し、前記固体触媒の表面または
その近傍にエネルギー放出を伴う副反応の場を形成し、
前記副反応の場で、主反応を行う材料を反応させて化合
物にすることを特徴とする。

【００２０】

【発明の実施の形態】以下に、本発明を図面に則して詳
細に説明する。図１は、本発明の１実施例のシステムＡ
を説明するための原理的な模式図である。図１におい
て、反応容器１の中には後述する固体触媒２が配置され
ており、反応容器１の１側部には、図示しない流量調整
バルブを備えた材料導入口３ａが設けられ、他側部に
は、同じく図示しない流量調整バルブを備えた化合物導
出口３ｂが設けられ、前記材料導入口３ａからは合成反
応を行わせるべき材料Ａ、材料Ｂがそれぞれ所定の割合
で導入され、前記材料導出口３ｂからは後述する固体触
媒上での反応によって合成された目的とする化合物ＡＢ
が導出できるようになっている。

【００２１】なお、本発明では、上記した材料Ａと材料
Ｂの間で進行して化合物ＡＢを生成する反応のことを、
以後、主反応という。反応容器１の上部には、後述する
副反応の場を前記固体触媒２の表面２ａまたはその近傍
に形成するために必要な材料ａ、材料ｂを供給し、図示
しない流量調整バルブを備えた材料ａ導入口４ａと材料
ｂ導入口４ｂがそれぞれ配設されている。

【００２２】このシステムＡでは、反応容器１内に配置
される固体触媒２としては、材料ａと材料ｂを材料ａ導
入口４ａと材料ｂ導入口４ｂからそれぞれ反応容器１に
導入したとき、これら材料ａと材料ｂが、常温下におい
て固体触媒２の表面で、次式：ａ＋ｂ→ａｂ …(4) の反応を起こすような触媒活性を有するものが使用され
る。

【００２３】その場合、(4)式の反応は常温下で定常的
に進行する発熱反応であることが必要であり、かつ主反
応に障害を与えないような反応であることが必要であ
る。(4)式の反応によって、固体触媒２の表面２ａから
は、高密度のエネルギーが放出される。そして、その放
出エネルギーは反応容器１内に拡散していくが、上記し
た(4)式の反応は定常的に進行しているので、固体触媒
２の表面２ａまたはそこに極めて近接した個所では、
(4)式の反応が生起していないときの状態よりも高エネ
ルギー状態が定常的に維持されることになる。その結
果、固体触媒２の表面２ａまたはその近傍には常時、高
エネルギーの反応場ｆが形成される。

【００２４】本発明においては、(4)式の反応のことを
(3)式の主反応と区別して副反応といい、上記したよう
にして形成される反応場ｆのことを副反応の場という。
そして、上記した副反応の場ｆを形成しながら、材料導
入口３ａから所定量の材料Ａ、材料Ｂを前記副反応の場
ｆに供給すると、この副反応の場ｆの高エネルギーによ
り、材料Ａと材料Ｂは活性化して主反応である(3)式の
主反応が進み、生成した化合物ＡＢは化合物導入口３ｂ
から導出してくる。

【００２５】仮に、材料ａと材料ｂを用いて上記した副
反応の場ｆを形成することなく、直接、固体触媒２の表
面で材料Ａと材料Ｂの合成反応を進めるためには、固体
触媒２に外部から熱エネルギーを供給することにより、
当該固体触媒２の表面を前記した副反応の場ｆのエネル
ギー状態にまで活性化することが必要になる。しかしな
がら、システムＡにおいては、固体触媒２の表面に、材
料ａと材料ｂの反応によって高エネルギーの場を形成し
ているので、この副反応の場ｆに材料Ａと材料Ｂが供給
されると従来では高温を必要とする主反応であっても、
その主反応は低温で進行する。

【００２６】このような主反応を生起させる副反応の１
例としては、触媒燃焼反応をあげることができる。例え
ば、材料ａとしてＨ₂、材料ｂとしてＯ₂を選定し、固体
触媒２としてＰｔ触媒を選定すれば、そのＰｔ触媒の表
面では、常温下であっても、次式：

【００２７】

【化１】

【００２８】で示される反応を定常的に進行させること
ができる。(5)式で示される反応の場合、光や、各種ラ
ジカルやイオンなどを含む励起状態物質の生成や、分子
運動などの形態でＰｔ触媒の表面からは高密度エネルギ
ーが放出され、そこに副反応の場ｆが形成されることに
なる。そして、この副反応の場ｆにおいて、系内に供給
された材料Ａ、材料Ｂは、当該副反応の場ｆの高密度エ
ネルギーを、光による授受、励起状態物質との接触に基
づく授受などによって直接受け取り、励起して、この副
反応の場ｆで主反応が進行して化合物ＡＢが生成するこ
とになる。

【００２９】また、他の副反応としては、各種の金属や
有機化合物を酸素で酸化する反応、水素による金属の水
素化反応、水素による金属酸化物の還元反応などをあげ
ることができる。いずれにしても、本発明で採用する副
反応は、エネルギーを放出する反応、具体的には発熱反
応であり、かつ、固体触媒の表面で比較的低温で進行す
る反応であり、また主反応に障害を与えない反応である
ことを必要条件とする。

【００３０】なお、副反応として酸素による酸化反応を
採用する場合、酸素の代わりに安価な空気を用いてもよ
く、また、使用する固体触媒には、Ｐｔ，Ｐｄ，Ｎｉ，
Ｃｕなどの金属を含有させると副反応を円滑に進めるこ
とができる。図２は、本発明の他の実施例のシステムＢ
を示す原理的な模式図である。このシステムＢは、反応
容器１の中に後述する電解液５が収容され、この電解液
５の中に、プラス電源に接続された正極６とマイナス電
源に接続された負極７とから成る一対の電極が配置さ
れ、反応容器１の一方には材料Ａ，Ｂの導入口８ａが、
また他方には化合物ＡＢの導出口８ｂが設けられた構造
になっている。

【００３１】このシステムＢでは、上記した正極６また
は負極７が本発明でいう固体触媒として機能し、その全
体の構成は、二次電池の過充電時に一方の極から発生す
るガス成分を他方の極で吸収して電池内圧の上昇を抑制
するようなシステムと略同じ構成になっている。このシ
ステムＢにおいては、正極６と負極７の間に通電するこ
とにより電解液５の電解反応が進められる。

【００３２】このとき、従来からアルカリ二次電池の負
極活物質として使用されているＺｎ，Ｃｄ，Ｆｅなどの
金属やその酸化物（水酸化物）、また活物質ではない
が、Ｃｏ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ａｕ，Ａｇなどの金属やその酸
化物（水酸化物）、または／および水素吸蔵合金などを
前記負極７に含有させ、かつ、正極６からはＯ₂を優先
的に発生させるように条件設定すると、正極６で発生し
たＯ₂は負極７の表面７ａまで拡散してきて、当該表面
７ａから発生したＨ₂との間で(5)式で示した反応を起こ
して吸収される。その結果、図２で示したように、負極
７の表面７ａまたはその近傍には高エネルギーの前記し
た副反応の場ｆが形成される。

【００３３】また、アルカリ二次電池の正極活物質とし
て使用されているＮｉ，Ａｇ，Ｍｎや、Ｃｏ，Ｃｕなど
の金属の酸化物（水酸化物）を正極６に含有させ、か
つ、負極７からはＨ₂が優先的に発生するように条件設
定すれば、前記したと同様のメカニズムで正極６の表面
６ａまたはその近傍に高エネルギーの副反応の場を形成
することができる。

【００３４】そして、この副反応の場ｆに材料Ａ，Ｂが
供給されることにより、化合物ＡＢの合成反応が進めら
れる。材料Ａ，Ｂの供給態様としては、反応容器１内で
前記した副反応の場ｆを定常的に形成しながら、反応容
器１内に、直接、材料Ａ，Ｂの所定量を導入してもよい
し、また、材料Ａ，Ｂが電解液５に溶解する材料であれ
ば、それらを予め電解液５に溶解しておき、そのまま、
副反応の場ｆを形成してもよい。後者の場合には、目的
とする主反応が円滑にかつ効率的に進行するので好適で
ある。

【００３５】なお、電解液５としては、前記したような
正極６、負極７を用いて副反応の場ｆを形成する場合に
は、これら正極または負極に含有される成分はアルカリ
二次電池の活物質成分であることからして、ＫＯＨ水溶
液、ＮａＯＨ水溶液、ＬｉＯＨ水溶液またはそれらの混
合水溶液のようなアルカリ性の電解液が使用される。し
かし、反応系の種類によっては電解液が酸性であること
を好適とする場合もあるが、そのような場合には、正極
または負極に例えば鉛蓄電池で用いる活物質を含有さ
せ、かつ電解液として硫酸水溶液を用いて同様の副反応
の場を形成することも可能である。

【００３６】また、このシステムＢにおいては、通常の
二次電池の構造で採用されているように、正極６と負極
７の間に多孔質のセパレータを介装して両極間の短絡を
防止する処置を施してもよい。更に、副反応の場ｆを形
成するための必要材料、すなわち、正極６または負極７
から発生するガス成分が、両極間を迅速に拡散移動しか
つ大きな反応速度で副反応を進めることができるよう
に、反応容器１内が全て液で満たされているのではな
く、ある程度の気体占有率（気孔率）を有しているよう
にすることが好ましい。

【００３７】

【実施例】以下のようにして、図３で示したシステムＢ
を組み立てた。 1)正極と負極の製造平均粒径約１０μｍのＮｉ(ＯＨ)₂粉末４gを空隙率９６
％のニッケルスポンジに充填したのち圧延して、長さ７
０mm、幅４０mm、厚み5.７mmの短冊状の正極を製造し
た。

【００３８】また、組成：ＭｍＮｉ_3.2Ｃｏ_1.0Ａｌ_0.2
Ｍｎ_0.4（Ｍｍは、Ｃｅ４９重量％、Ｌａ２５重量％を
含むミッシュメタル）の水素吸蔵合金の粉末８gを、Ｐ
ＴＦＥ結着剤とともに、Ｎｉめっきが施されたステンレ
ス鋼から成るパンチングメタルシート（開口率４０％、
開口径1.５mm、厚み７０mm）に塗布したのち圧延して、
長さ１００mm、幅４０mm、厚み3.５mmの短冊状の負極を
製造した。

【００３９】2)システムＢの組立ついで、正極６と負極７との間に、厚み0.１５mmのポリ
プロピレン製不織布をセパレータ９として挟んで負極７
が外側となるように全体を直径１３mmに巻回し、それ
を、内径１４０mm、高さ５００mmで、Ｎｉめっきが施さ
れたステンレス鋼から成る有底円筒缶１ａに挿入した。
このとき、負極７は有底円筒缶１ａと内壁と接触するよ
うに挿入されている。

【００４０】ついで、有底円筒缶１ａの中に、Ｋ₂Ｃ
Ｏ₃：５重量％、ＫＯＨ：３０重量％、ＬｉＯＨ：1.０
重量％から成るアルカリ電解液５を1.９８mdm³注液した
のち、有底円筒缶１ａの上部開口を絶縁材１ｃを介して
蓋１ｂで封口した。なお、正極６は蓋１ｂと電気的に接
続されている。そして、この蓋１ｂには、直径１mmの細
管１０を介して圧力センサ１１と開閉バルブ１２が取り
付けられている。

【００４１】このシステムＢにおいては、負極７が固体
触媒として機能し、また主反応を起こす材料Ａ，Ｂは、
電解液５に溶解しているＣＯ₂(ＣＯ₃ ^2-)になっている。 3)合成反応の結果上記のようにして組み立てたシステムＢにつき、開閉バ
ルブ１２を閉にし、蓋１ｂをプラス電源に接続し、有底
円筒缶１ａをマイナス電源に接続して５５０mAの電流を
５時間通電した。

【００４２】この通電により、電解液５の電解反応が起
こり、正極６からはＯ₂が優先的に発生し、また負極７
では合金に対してＨ₂が吸蔵される。そして、Ｏ₂は電解
液５を拡散移動して負極７に至り、そこで、負極７に吸
蔵されているＨ₂と化合する副反応が進行することにな
る。通電中、圧力センサ１１で反応容器１内の圧力を測
定したところ、約３気圧で推移した。また、有底円筒缶
１ａの外壁温度を測定したところ、約３５℃で推移し
た。

【００４３】すなわち、通電中、反応容器１内では前記
した副反応が定常的に進行しており、その副反応は発熱
反応であることがわかる。通電の過程で間欠的に、開閉
バルブ１２を開にして、細管１０から反応容器１内のガ
スを抜き取り、そのガス成分をガスクロマトグラフィー
で分析した。その結果を、通電開始後の経過時間との関
係として図４に示した。

【００４４】図中、ピークＡは、メタン，エタン，プロ
パン，ブタンの存在を示し、またピークＢは、ペンタ
ン，ヘキサン，ヘプタンの存在を示している。ピークＣ
は不明である。図４から明らかなように、図３で示した
システムＢを運転すると、通電開始後約１時間１５分経
過後にＣＯ₂からメタン，エタン，プロパン，ブタンを
合成することができ、また約１時間３０分後には、更
に、ペンタン，ヘキサン，ヘプタンを３５℃程度の常温
付近の温度で合成することができる。

【００４５】実施例２電解液としてＫＯＨ：３０重量％、ＬｉＯＨ：1.０重量
％のアルカリ電解液を用いたこと、通電前に細管１０か
ら1.０mdm³のメタンガスを封入したことを除いては、実
施例１と同様の条件でシステムＢを運転した。このとき
も、通電中の圧力は約３気圧で推移し、反応容器１の外
壁温度も約３５℃で推移した。

【００４６】実施例１と同様にして反応容器１内のガス
成分をクロマトグラフィーで分析した。その結果を図５
に示した。なお、図５には、メタンガスを封入しない場
合のガスクロマトグラフィーの結果も比較のために示し
た。図５から明らかなように、システムＢを運転する本
発明の場合には、封入されたメタンガスを出発原料にし
て、エタン，プロパン，ブタン，ペンタン，ヘキサン，
ヘプタンが３５℃程度の常温付近で合成されている。

【００４７】比較例比較のために、従来の電解合成を試みた。すなわち、図
６で示したように、電解層１'の中に実施例１で用いた
電解液５を満たした。そして、この電解液５の中に、実
施例１で用いた正極６と同じく実施例１で用いた負極７
を対向配置した。

【００４８】負極７の全体を被包するようにして、開閉
バルブ１２を備えているカバー１３を配置し、この状態
で、実施例１の場合と同じ条件で両極間に通電した。そ
して、開閉バルブ１２を開にして、カバー１３から発生
ガスを抜き出し、それをガスクロマトグラフィーにかけ
て分析した。その結合を図７に示した。１本のピークが
認められた。これはメタンのピークである。

【００４９】

【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明に
よれば、反応系に外部から例えば熱エネルギーを供給し
て当該反応系を高温にすることなく、常温付近の低い温
度下においても、目的とする化合物を合成することがで
きる。これは、固体触媒の表面にエネルギーを放出する
副反応の場を形成し、この副反応の場で、目的とする材
料の主反応を進行させていることに基づく効果である。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の１実施例システムＡの原理的な構成を
示す模式図である。

【図２】本発明の他の実施例システムＢの原理的な構成
を示す模式図である。

【図３】実施例１で組み立てた本発明のシステムＢを示
す概略図である。

【図４】実施例１のクロマトグラフィー分析の結果を示
すグラフである。

【図５】実施例２のクロマトグラフィー分析の結果を示
すグラフである。

【図６】従来の電解合成を行うシステムを示す概略図で
ある。

【図７】図６のシステムによるクロマトグラフィー分析
の結果を示すグラフである。

【符号の説明】

１反応容器１ａ有底円筒缶１ｂ蓋１ｃ絶縁材２固体触媒２ａ固体触媒２の表面３ａ材料導入口３ｂ化合物導出口４ａ材料ａ導入口４ｂ材料ｂ導入口５電解液６正極６ａ正極６の表面７負極７ａ負極７の表面８ａ材料Ａ，Ｂの導入口８ｂ化合物ＡＢの導出口９セパレータ１０細管１１圧力センサ１２開閉バルブ１３カバーｆ副反応の場

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】反応容器の中に固体触媒を配置し、前記
固体触媒の表面またはその近傍にエネルギー放出を伴う
副反応の場を形成し、前記副反応の場で、主反応を行う
材料を反応させて化合物にすることを特徴とする化合物
の製造方法。
【請求項２】前記副反応が、水素、有機化合物もしく
は金属に対する酸素による酸化反応、および有機化合物
もしくは金属に対する水素による還元反応のいずれか１
種の反応、または両者の組み合わせ反応である請求項１
の化合物の製造方法。
【請求項３】前記固体触媒が、Ｐｔ，Ｐｄ，Ｎｉ，Ｃ
ｕの群から選ばれる少なくとも１種を含有している請求
項１または２の化合物の製造方法。
【請求項４】反応容器の中に電解液を収容し、前記電
解液の中に正極および負極を配置し、前記正極と前記負
極の間に通電して電解反応を生起せしめることにより、
前記正極または／および負極の表面もしくはその近傍に
副反応の場を形成し、前記副反応の場で主反応の原料を
反応させて化合物にすることを特徴とする化合物の製造
方法。
【請求項５】前記副反応が、正極で発生した酸素が負
極の表面で水素もしくは金属と化合する反応および負極
で発生した水素が正極の金属酸化物を還元する反応のい
ずれか１種の反応、または両者の組み合わせ反応である
請求項４の化合物の製造方法。
【請求項６】前記負極が、Ｚｎ，Ｆｅ，Ｃｄ，Ｃｏ，
Ｃｕ，Ｐｂ，Ｎｉ，Ｐｔ，Ｐｄ，Ａｕ，Ａｇ、およびこ
れら金属の酸化物もしくは水酸化物の群から選ばれる少
なくとも１種、ならびに、水素吸蔵合金もしくはその水
素物のいずれか一種、または両者を含有している請求項
４の化合物の製造方法。
【請求項７】前記正極が、Ｎｉ，Ｍｎ，Ｃｏ，Ｃｕ，
Ａｇの金属酸化物もしくは水酸化物から選ばれる少なく
とも１種またはＮｉ，Ｐｔ，Ｐｄ，Ｃｕの群から選ばれ
る少なくとも１種のいずれか一方、または両者を含有し
ている請求項４の化合物の製造方法。
【請求項８】前記負極が請求項６の負極であり、か
つ、前記正極が請求項７の正極である請求項４の化合物
の製造方法。
【請求項９】前記電解液が、水酸化カリウム水溶液、
水酸化ナトリウム水溶液、水酸化リチウム水溶液の群か
ら選ばれる少なくとも１種、または硫酸水溶液である請
求項４の化合物の製造方法。
【請求項１０】前記正極と前記負極の間に多孔性のセ
パレータが配置されている請求項４の化合物の製造方
法。
【請求項１１】前記主反応の原料および得られる化合
物がいずれも炭素化合物である請求項４の化合物の製造
方法。
【請求項１２】前記主反応の原料が、ＣＯ₂，Ｃ
Ｏ₃ ^2-，ＣＨ₄のいずれかを含み、得られる化合物が炭化
水素を含んでいる請求項４の化合物の製造方法。
【請求項１３】反応容器の中に水酸化カリウムを含む
電解液を収容し、前記電解液の中に水酸化ニッケルを含
む正極と水素吸蔵合金を含む負極とを配置し、前記正極
と前記負極の間に通電して前記正極から酸素を発生さ
せ、発生した前記酸素と前記負極の水素吸蔵合金中の水
素とを前記負極の表面もしくはその近傍で反応させなが
ら、そこに、ＣＯ₂，ＣＯ₃ ^2-，ＣＨ₄のいずれかを含む
原料を供給して炭化水素を含む化合物を合成する請求項
４の化合物の製造方法。