JPH11126633A - Ｌｉイオン電池用電解液及びそれを採用したＬｉイオン電池 - Google Patents

Ｌｉイオン電池用電解液及びそれを採用したＬｉイオン電池

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JPH11126633A
JPH11126633A JP10242034A JP24203498A JPH11126633A JP H11126633 A JPH11126633 A JP H11126633A JP 10242034 A JP10242034 A JP 10242034A JP 24203498 A JP24203498 A JP 24203498A JP H11126633 A JPH11126633 A JP H11126633A
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surfactant
electrolyte
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battery according
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Hun-Goo Cho
憲 玖 趙
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 Ｌｉイオン電池用電解液及びそれを採用した
Ｌｉイオン電池を提供する。 【解決手段】 混合有機溶媒、前記溶媒に溶解されてい
るＬｉ金属塩及び総量を基準として０．０１〜５重量％
の界面活性剤を含むＬｉイオン電池用電解液、及び該電
解液を含む。 【効果】 これにより、陰極表面に形成されるＳＥＩ膜
がさらに均一で緻密に形成されることにより電解液の分
解のような副反応を抑制して電池の非可逆用量を減少さ
せる。よって、電池の充放電特性及び寿命を改善させう
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はＬｉイオン電池に係
り、特に陰極活物質との反応により容易に分解されない
Ｌｉイオン電池用電解液及びそれを採用したＬｉイオン
電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】最近、カムコーダ、ラップトップ型コン
ピュータ、セルラーホンなどの携帯用電子機器が急速に
拡散されながらこれらの電源として使用可能な電池に対
する性能の改善が要求されている。このような要求に相
応できるものとして注目を浴びているのがＬｉイオン電
池である。
【０００３】Ｌｉイオン電池はＬｉイオンのインターカ
レーション(intercalation)、デインターカレーション
(deintercalation)が可能な物質を活物質として使用す
る陽極及び陰極、及び陽極と陰極との間にＬｉイオンが
移動可能な有機電解液またはポリマー電解質を充填させ
製造した電池であって、Ｌｉイオンが前記陽極及び陰極
でインターカレーション／デインターカレーションされ
る時の酸化、還元反応により電気エネルギーを生成す
る。
【０００４】前記Ｌｉイオン電池の陽極としてはＬｉ／
Ｌｉ+ の電極電位より約３〜４．５Ｖ高い電位を示し、
Ｌｉイオンのインターカレーション／デインターカレー
ションが可能な遷移金属とＬｉとの複合酸化物が主に使
用されるが、その例としてＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉ
Ｏ2 、ＬｉＭｎＯ2 などが挙げられる。
【０００５】また、陰極としては構造的、電気的性質を
保ちながらＬｉイオンを可逆的に受取ったり供給しうる
Ｌｉ金属またはその合金、またはＬｉイオンのインター
カレーション／デインターカレーション時のケミカルポ
テンシャルが金属Ｌｉとほぼ類似した炭素系物質が主に
使われる。この中、炭素系陰極活物質は結晶構造によっ
て結晶質炭素材と非晶質炭素材とに分類されるが、結晶
質炭素材としては黒鉛を、非晶質炭素材としてはピッチ
を約１０００℃で熱処理して得たソフトカーボンまたは
高分子樹脂を炭化させて得たハードカーボンが挙げられ
る。
【０００６】結晶質炭素材は、充放電過程の可逆性は比
較的良好であるが充電容量が小さい短所がある反面、非
晶質炭素材は前記結晶質炭素材に比べて容量は大きいが
充放電時非可逆性が大きいとの短所がある。即ち、非晶
質炭素材では初期充電過程で炭素格子に挿入されたＬｉ
イオンの７０〜８０％のみが次の放電過程で用いられる
反面（非可逆容量：２０〜３０％）、結晶質炭素材の場
合には非可逆容量が１０〜１５％である。
【０００７】非可逆容量は陰極活物質として使用される
炭素材の構造的特性、電解液の還元反応程度、及び陰極
の表面に形成される固体電解質界面膜(solid electroly
te interface film：ＳＥＩ膜)の構造に応じてその大き
さが変わることが知られている。
【０００８】即ち、陰極活物質の表面に形成されたＳＥ
Ｉ膜が不均一な場合には前記膜を通して陰極活物質内の
電子が活発に流出されて電解液を還元させることによ
り、電解液分解反応を起こし、電解液が分解されるとＬ
ｉが炭素格子の間にインターカレーション／デインター
カレーションされる過程を妨害することによって陰極活
物質の非可逆容量を増加させることになる。
【０００９】このように非可逆容量が増加すると電池の
容量減少及び寿命短縮を誘発するだけでなく最小重量で
最大容量を示しうる電池が製造できなくなる。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】本発明が解決しようと
する技術的課題は陰極活物質の表面に均一で緻密なＳＥ
Ｉ膜を形成することにより電解液の分解反応を減少させ
うるＬｉイオン電池用電解液を提供することにある。
【００１１】本発明が解決しようとする他の技術的課題
は炭素材陰極活物質による電解液の分解反応を減少させ
て電池の可逆容量を増加させることにより寿命を延長さ
せたＬｉイオン電池を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明の技術
的課題は、下記（１）〜（１９）により達成されるもの
である。
【００１３】（１） 混合有機溶媒、前記溶媒に溶解さ
れているＬｉ金属塩、及び前記混合有機溶媒とＬｉ金属
塩の総量を基準として０．０１〜５重量％の界面活性剤
を含むＬｉイオン電池用電解液。
【００１４】（２） 前記混合有機溶媒は、高誘電率溶
媒と低粘度溶媒とを含むことを特徴とする上記（１）に
記載のＬｉイオン電池用電解液。
【００１５】（３） 前記高誘電率溶媒が、エチレンカ
ーボネート、プロピレンカーボーネート及びガンマブチ
ロラクトンよりなる群から選択されることを特徴とする
上記（２）に記載のＬｉイオン電池用電解液。
【００１６】（４） 前記低粘度溶媒が、ジメチルカー
ボネート、ジエチルカーボネート及びジメトキシエタン
よりなる群から選択されることを特徴とする上記（２）
に記載のＬｉイオン電池用電解液。
【００１７】（５）前記Ｌｉ金属塩が、ＬｉＰＦ6 、Ｌ
ｉＡｓＦ6 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＮ（ＣＦ3 Ｓ
Ｏ2 ）3 、ＬｉＢＦ6 及びＬｉＣｌＯ4 よりなる群から
選択されることを特徴とする上記（１）に記載のＬｉイ
オン電池用電解液。
【００１８】（６） Ｌｉ金属塩の濃度が、０．５〜
１．５Ｍであることを特徴とする上記（１）に記載のＬ
ｉイオン電池用電解液。
【００１９】（７） 前記界面活性剤が、ウレア系また
はチオウレア系界面活性剤であることを特徴とする上記
（１）に記載のＬｉイオン電池用電解液。
【００２０】（８） 前記界面活性剤が、ポリエチレン
グリコールジメチルエーテル及びシリコンポリパラフェ
ニレンオキシドよりなる群から選択された非イオン性界
面活性剤であることを特徴とする上記（１）に記載のＬ
ｉイオン電池用電解液。
【００２１】（９） 前記界面活性剤の添加量が、前記
混合有機溶媒とＬｉ金属塩の総量に対して０．０５〜３
重量％であることを特徴とする上記（１）に記載のＬｉ
イオン電池用電解液。
【００２２】（１０） Ｌｉ複合酸化物よりなる陽極
と、炭素材よりなる陰極と、混合有機溶媒、前記溶媒に
溶解されているＬｉ金属塩、及び混合有機溶媒とＬｉ金
属塩総量を基準として０．０１〜５重量％の界面活性剤
とを含む電解液を含むＬｉイオン電池。
【００２３】（１１） 前記炭素材が、非晶質炭素材で
あることを特徴とする上記（１０）に記載のＬｉイオン
電池。
【００２４】（１２） 前記混合有機溶媒は、高誘電率
溶媒と低粘度溶媒とを含むことを特徴とする上記（１
０）に記載のＬｉイオン電池。
【００２５】（１３） 前記高誘電率溶媒が、エチレン
カーボネート、プロピレンカーボネート及びガンマブチ
ロラクトンよりなる群から選択されることを特徴とする
上記（１２）に記載のＬｉイオン電池。
【００２６】（１４） 前記低粘度溶媒が、ジメチルカ
ーボネート、ジエチルカーボネート及びジメトキシエタ
ンよりなる群から選択されることを特徴とする上記（１
２）に記載のＬｉイオン電池。
【００２７】（１５） 前記Ｌｉ金属塩が、ＬｉＰ
Ｆ6 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3、ＬｉＮ（ＣＦ
3 ＳＯ2 ）3 、ＬｉＢＦ6 及びＬｉＣｌＯ4 よりなる群
から選択されることを特徴とする上記（１０）に記載の
Ｌｉイオン電池。
【００２８】（１６） 電解液中のＬｉ金属塩の濃度
が、０．５〜１．５Ｍであることを特徴とする上記（１
０）に記載のＬｉイオン電池。
【００２９】（１７） 前記界面活性剤が、ウレア系ま
たはチオウレア系界面活性剤であることを特徴とする上
記（１０）に記載のＬｉイオン電池。
【００３０】（１８） 前記界面活性剤が、ポリエチレ
ングリコールジメチルエーテル及びシリコンポリパラフ
ェニレンオキシドよりなる群から選択された非イオン性
界面活性剤であることをを特徴とする上記（１０）に記
載のＬｉイオン電池。
【００３１】（１９） 前記界面活性剤の添加量が、前
記混合有機溶媒とＬｉ金属塩の総量に対して０．０５〜
３重量％であることを特徴とする上記（１０）に記載の
Ｌｉイオン電池。
【００３２】
【発明の実施の形態】本発明の技術的課題は、混合有機
溶媒、前記溶媒に溶解されているＬｉ金属塩、及び前記
混合有機溶媒とＬｉ金属塩の総量対比０．０１〜５重量
％の界面活性剤を含むＬｉイオン電池用電解液によりな
される。
【００３３】また、本発明の他の技術的課題は、Ｌｉ複
合酸化物よりなる陽極と、炭素材よりなる陰極と、混合
有機溶媒、前記溶媒に溶解されているＬｉ金属塩、及び
前記混合有機溶媒とＬｉ金属塩の総量対比０．０１〜５
重量％の界面活性剤を含む電解液を含むＬｉイオン電池
によってなされる。
【００３４】本発明によるＬｉイオン電池用電解液にお
いて、前記界面活性剤としてはウレア系またはチオウレ
ア系界面活性剤、またはポリエチレングリコールジメチ
ルエーテルあるいはシリコンポリパラフェニレンオキシ
ド（ＳｉＰＰＯ）のような非イオン性界面活性剤を使用
することが望ましい。
【００３５】このような界面活性剤の添加量は、前述し
たように混合有機溶媒とＬｉ金属塩の総量に対して０．
０１〜５重量％、望ましくは０．０５〜３重量％であ
る。界面活性剤の添加量が０．０１重量％未満なら添加
効果が微小であり、陰極活物質上に形成されるＳＥＩ膜
が相変らず不均一である反面、５重量％を超える場合に
はＳＥＩ膜が過度に厚く形成されることによってイオン
伝導性を低下させる問題点がある。
【００３６】また、前記混合有機溶媒としては高誘電率
溶媒と低粘度溶媒とを含む混合溶媒を使用することによ
って高い電気伝導度を保つことが望ましいが、前記高誘
電率溶媒としてはエチレンカーボネート、プロピレンカ
ーボネート及びガンマブチロラクトンなどが挙げられ、
低粘度溶媒としてはジメチルカーボネート、ジエチルカ
ーボネート及びジメトキシエタンなどが挙げられる。
【００３７】このような混合有機溶媒に溶解可能な前記
Ｌｉ金属塩としては、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＡｓＦ6 、Ｌｉ
ＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）3 、ＬｉＢＦ6
及びＬｉＣｌＯ4 より選択して使用しうるものである。
また、電解液中のＬｉ金属塩の濃度は、０．５〜１．５
Ｍであることが望ましい。
【００３８】一方、本発明によるＬｉイオン電池におい
て、前記陰極活物質として非晶質炭素材を使用する場合
に特に望ましい効果が得られる。このような非晶質炭素
材としてはピッチなどの前駆体を約１０００℃の温度で
熱処理して得られるソフトカーボンや、高分子樹脂を炭
化させて得られるハードカーボンを使用しうる。ここ
で、前記ソフトカーボンの前駆体としては石油ピッチ、
石炭タールピッチ、または低分子量の原油(petroleum o
il)などが使われ、前記ハードカーボン前駆体としては
ポリイミド樹脂、フラン樹脂、フェノール樹脂、ポリビ
ニルアルコール樹脂、セルロース樹脂、エポキシ樹脂ま
たはポリスチレン樹脂のような高分子樹脂が使われる。
【００３９】本発明の原理は電解液に界面活性剤を添加
することにより充電時副反応により生成されうる固体電
解質界面膜（以下、ＳＥＩフィルム）の性質を改善する
ことである。即ち、陰極活物質から流出される電子の流
れが防止可能に十分に均一で、緻密であり、Ｌｉイオン
に対して高イオン伝導度を有するＳＥＩ膜を形成するこ
とにより電解液の還元を減少させながら前記膜を通して
Ｌｉイオンを可逆的に受取ったり放出することによって
電池の可逆度を増加させ、これにより電池のサイクル特
性及び寿命を延ばせる。
【００４０】
【実施例】以下、実施例及び比較例を挙げて本発明をさ
らに詳しく説明するが、本発明はこれに限定されない。
【００４１】実施例１ 陽極活物質のＬｉＭｎ2 Ｏ4 を真空雰囲気下で１３０℃
で１２時間乾燥させて活物質内に含まれた水分を最大限
除去した後、これをアセチレンブラック及びＮ−メチル
ピロリドン溶液に溶解されたポリテトラフルオロエチレ
ンと混合して陽極活物質を製造した。この陽極活物質を
アルミニウムフォイルに１５０μｍの厚さでキャスティ
ングした後、オーブンで５時間乾燥させ、その後、圧着
及び成形して陽極を製造した。
【００４２】次いで、不純物を除去した石炭タールを架
橋反応して前駆物質を合成した後、これを約１０００℃
で熱処理して陰極活物質として使用される粉末に製造し
た。この粉末を用いて陰極を製造した。
【００４３】引続き、電解液として２：１嵩比（体積
比）のエチレンカーボネートとジメチルカーボネートと
の混合溶媒にＬｉＰＦ6 を１Ｍ濃度に溶解させた溶液１
００ｇに０．５ｇのチオウレアを添加した非水系有機電
解液を製造した。
【００４４】以上のように製造された陽極、陰極及び電
解液を使用してＬｉイオン電池を組立て、その初期充電
容量、初期放電容量、電池効率及び５０サイクル後の放
電容量を測定して表１に示した。
【００４５】実施例２ チオウレアの添加量を１ｇとして電解液を製造すること
を除いては実施例１のように陽極、陰極及び電解質を製
造し、これを用いてＬｉイオン電池を組立てた後、その
初期充電容量、初期放電容量、電池効率及び５０サイク
ル後の放電容量を測定して表１に示した。
【００４６】実施例３ チオウレアの代わりに０．３ｇのポリエチレングリコー
ルジメチルエーテルを添加して電解液を製造することを
除いては実施例１と同一な方法でＬｉイオン電池を組立
てた後、その初期充電容量、初期放電容量、電池効率及
び５０サイクル後の放電容量を測定して表１に示した。
【００４７】比較例 電解液製造時、チオウレアを添加しないことを除いては
実施例１と同一な方法でＬｉイオン電池を製造し、その
初期充電容量、初期放電容量、電池効率及び５０サイク
ル後の放電容量を測定して表１に表した。
【００４８】
【表１】
【００４９】前記結果から、所定量の界面活性剤が添加
された電解液を使用する本発明のＬｉイオン電池（実施
例１、２及び３）の場合には界面活性剤が添加されない
通常の電解液を使用するＬｉイオン電池（比較例）に比
べて電池効率が優秀であるだけでなく５０サイクル後の
放電容量も大きいために電池の寿命を改善させうる。
【００５０】
【発明の効果】本発明のＬｉイオン電池によれば、界面
活性剤が添加された電解液を使用して電解液の分解のよ
うな副反応を抑制することにより炭素材、特に非晶質炭
素材よりなる陰極を採用したＬｉイオン電池の欠点であ
る高い非可逆容量の問題点を改善し、これにより電池の
充放電特性及び寿命が改善される。

Claims (19)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 混合有機溶媒、前記溶媒に溶解されてい
    るＬｉ金属塩、及び前記混合有機溶媒とＬｉ金属塩の総
    量を基準として０．０１〜５重量％の界面活性剤を含む
    Ｌｉイオン電池用電解液。
  2. 【請求項２】 前記混合有機溶媒は高誘電率溶媒と低粘
    度溶媒とを含むことを特徴とする請求項１に記載のＬｉ
    イオン電池用電解液。
  3. 【請求項３】 前記高誘電率溶媒がエチレンカーボネー
    ト、プロピレンカーボーネート及びガンマブチロラクト
    ンよりなる群から選択されることを特徴とする請求項２
    に記載のＬｉイオン電池用電解液。
  4. 【請求項４】 前記低粘度溶媒がジメチルカーボネー
    ト、ジエチルカーボネート及びジメトキシエタンよりな
    る群から選択されることを特徴とする請求項２に記載の
    Ｌｉイオン電池用電解液。
  5. 【請求項５】前記Ｌｉ金属塩がＬｉＰＦ6 、ＬｉＡｓＦ
    6 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）3 、Ｌ
    ｉＢＦ6 及びＬｉＣｌＯ4 よりなる群から選択されるこ
    とを特徴とする請求項１に記載のＬｉイオン電池用電解
    液。
  6. 【請求項６】 Ｌｉ金属塩の濃度が０．５〜１．５Ｍで
    あることを特徴とする請求項１に記載のＬｉイオン電池
    用電解液。
  7. 【請求項７】 前記界面活性剤がウレア系またはチオウ
    レア系界面活性剤であることを特徴とする請求項１に記
    載のＬｉイオン電池用電解液。
  8. 【請求項８】 前記界面活性剤がポリエチレングリコー
    ルジメチルエーテル及びシリコンポリパラフェニレンオ
    キシドよりなる群から選択された非イオン性界面活性剤
    であることを特徴とする請求項１に記載のＬｉイオン電
    池用電解液。
  9. 【請求項９】 前記界面活性剤の添加量が前記混合有機
    溶媒とＬｉ金属塩の総量に対して０．０５〜３重量％で
    あることを特徴とする請求項１に記載のＬｉイオン電池
    用電解液。
  10. 【請求項１０】 Ｌｉ複合酸化物よりなる陽極と、炭素
    材よりなる陰極と、混合有機溶媒、前記溶媒に溶解され
    ているＬｉ金属塩、及び混合有機溶媒とＬｉ金属塩総量
    を基準として０．０１〜５重量％の界面活性剤とを含む
    電解液を含むＬｉイオン電池。
  11. 【請求項１１】 前記炭素材が非晶質炭素材であること
    を特徴とする請求項１０に記載のＬｉイオン電池。
  12. 【請求項１２】 前記混合有機溶媒は高誘電率溶媒と低
    粘度溶媒とを含むことを特徴とする請求項１０に記載の
    Ｌｉイオン電池。
  13. 【請求項１３】 前記高誘電率溶媒がエチレンカーボネ
    ート、プロピレンカーボネート及びガンマブチロラクト
    ンよりなる群から選択されることを特徴とする請求項１
    ２に記載のＬｉイオン電池。
  14. 【請求項１４】 前記低粘度溶媒がジメチルカーボネー
    ト、ジエチルカーボネート及びジメトキシエタンよりな
    る群から選択されることを特徴とする請求項１２に記載
    のＬｉイオン電池。
  15. 【請求項１５】 前記Ｌｉ金属塩がＬｉＰＦ6 、ＬｉＡ
    ｓＦ6 、ＬｉＣＦ3ＳＯ3 、ＬｉＮ（ＣＦ3 Ｓ
    Ｏ2 ）3 、ＬｉＢＦ6 及びＬｉＣｌＯ4 よりなる群から
    選択されることを特徴とする請求項１０に記載のＬｉイ
    オン電池。
  16. 【請求項１６】 電解液中のＬｉ金属塩の濃度が０．５
    〜１．５Ｍであることを特徴とする請求項１０に記載の
    Ｌｉイオン電池。
  17. 【請求項１７】 前記界面活性剤がウレア系またはチオ
    ウレア系界面活性剤であることを特徴とする請求項１０
    に記載のＬｉイオン電池。
  18. 【請求項１８】 前記界面活性剤がポリエチレングリコ
    ールジメチルエーテル及びシリコンポリパラフェニレン
    オキシドよりなる群から選択された非イオン性界面活性
    剤であることをを特徴とする請求項１０に記載のＬｉイ
    オン電池。
  19. 【請求項１９】 前記界面活性剤の添加量が前記混合有
    機溶媒とＬｉ金属塩の総量に対して０．０５〜３重量％
    であることを特徴とする請求項１０に記載のＬｉイオン
    電池。
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