JPH1123784A - アクチノイド元素とランタノイド元素の分離方法 - Google Patents
アクチノイド元素とランタノイド元素の分離方法Info
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- JPH1123784A JPH1123784A JP18358897A JP18358897A JPH1123784A JP H1123784 A JPH1123784 A JP H1123784A JP 18358897 A JP18358897 A JP 18358897A JP 18358897 A JP18358897 A JP 18358897A JP H1123784 A JPH1123784 A JP H1123784A
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- Extraction Or Liquid Replacement (AREA)
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 厳密な濃度管理を必要とせず、非常に高い分
離効率（分離係数）を有し、後工程で容易にアクチノイ
ド元素を分別でき、処理が困難な廃棄物が発生しないア
クチノイド元素を提供する。 【解決手段】 高レベル廃液を元素群ごとに分離する群
分離法において、アクチノイド元素を含むＡｎフラクシ
ョン２にＨＤＥＨＰ溶媒１を混合してアクチノイド元素
を含む被処理溶媒６を抽出し、この被処理溶媒に炭酸ヒ
ドラジンを含む水溶液３を逆抽出液として混入し、この
混合液を水相４と有機相５に分離し、水相からアクチノ
イド元素を回収する。炭酸ヒドラジンの濃度を、好まし
くは約０．５モル／ｌ以上かつ約０．７モル／ｌ以下に
することにより、アクチノイド元素とランタノイド元素
の分配比を最適化することができ、かつ非常に高い分離
効率を得ることができる。
離効率（分離係数）を有し、後工程で容易にアクチノイ
ド元素を分別でき、処理が困難な廃棄物が発生しないア
クチノイド元素を提供する。 【解決手段】 高レベル廃液を元素群ごとに分離する群
分離法において、アクチノイド元素を含むＡｎフラクシ
ョン２にＨＤＥＨＰ溶媒１を混合してアクチノイド元素
を含む被処理溶媒６を抽出し、この被処理溶媒に炭酸ヒ
ドラジンを含む水溶液３を逆抽出液として混入し、この
混合液を水相４と有機相５に分離し、水相からアクチノ
イド元素を回収する。炭酸ヒドラジンの濃度を、好まし
くは約０．５モル／ｌ以上かつ約０．７モル／ｌ以下に
することにより、アクチノイド元素とランタノイド元素
の分配比を最適化することができ、かつ非常に高い分離
効率を得ることができる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、使用済核燃料の再
処理技術に係わり、更に詳しくは、高レベル廃液を元素
群ごとに分離する群分離法におけるアクチノイド元素と
ランタノイド元素の分離方法に関する。
処理技術に係わり、更に詳しくは、高レベル廃液を元素
群ごとに分離する群分離法におけるアクチノイド元素と
ランタノイド元素の分離方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】原子力発電設備で発生する使用済核燃料
の再処理において、高レベル廃液中に含まれる放射性核
種をその半減期や放射性毒性に応じて分離（群分離）し
て処理する群分離法が現在各国で鋭意研究開発されてい
る。特に、アクチノイド元素は、長期にわたり毒性を継
続する長半減期のα核種であり、これを高レベル廃液か
ら分離し、核分裂させて無害化又は短寿命核種に変える
ことが望まれている。
の再処理において、高レベル廃液中に含まれる放射性核
種をその半減期や放射性毒性に応じて分離（群分離）し
て処理する群分離法が現在各国で鋭意研究開発されてい
る。特に、アクチノイド元素は、長期にわたり毒性を継
続する長半減期のα核種であり、これを高レベル廃液か
ら分離し、核分裂させて無害化又は短寿命核種に変える
ことが望まれている。
【０００３】図３は、最新の群分離プロセスである４群
群分離プロセスの概略フロー図であり、抽出分離（又は
沈殿分離）、沈殿分離（又は吸着分離）、無機イオン交
換分離等の組み合わせにより、高レベル廃液を、超ウラ
ン元素群、テクネチウム−白金族元素群、ストロンチウ
ム−セシウム群、その他の核分裂生成物群に群分離する
ようになっている。この図において抽出分離（又は沈殿
分離）では、超ウラン元素と希土類元素とを分離する必
要があるが、これらの元素は周期表における同族の元素
であり、分離が一般に困難である。かかる群分離法は、
例えば本発明の発明者等による研究報告書（日本原子力
研究所、研究報告書９５−０１１、「ＤＩＤＰＡ溶媒か
らのウランの逆抽出法」、１９９５年３月）等に開示さ
れている。
群分離プロセスの概略フロー図であり、抽出分離（又は
沈殿分離）、沈殿分離（又は吸着分離）、無機イオン交
換分離等の組み合わせにより、高レベル廃液を、超ウラ
ン元素群、テクネチウム−白金族元素群、ストロンチウ
ム−セシウム群、その他の核分裂生成物群に群分離する
ようになっている。この図において抽出分離（又は沈殿
分離）では、超ウラン元素と希土類元素とを分離する必
要があるが、これらの元素は周期表における同族の元素
であり、分離が一般に困難である。かかる群分離法は、
例えば本発明の発明者等による研究報告書（日本原子力
研究所、研究報告書９５−０１１、「ＤＩＤＰＡ溶媒か
らのウランの逆抽出法」、１９９５年３月）等に開示さ
れている。
【０００４】ここで、アクチノイド元素とは、Ａｃ，Ｔ
ｈ，Ｐａ，Ｕ，Ｎｐ，Ｐｕ，Ａｍ，Ｃｍ等のアクチニウ
ム系元素であり、そのうちＵ以上の原子番号のもの
（Ｕ，Ｎｐ，Ｐｕ，Ａｍ，Ｃｍ等）を超ウラン元素とい
う。また、ランタノイド元素とは、Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｐｍ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｄｙ等のランタン系元素であ
り、更に、Ｓｃ，Ｙを含めて希土類元素という。
ｈ，Ｐａ，Ｕ，Ｎｐ，Ｐｕ，Ａｍ，Ｃｍ等のアクチニウ
ム系元素であり、そのうちＵ以上の原子番号のもの
（Ｕ，Ｎｐ，Ｐｕ，Ａｍ，Ｃｍ等）を超ウラン元素とい
う。また、ランタノイド元素とは、Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｐｍ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｄｙ等のランタン系元素であ
り、更に、Ｓｃ，Ｙを含めて希土類元素という。
【０００５】図４は、高レベル廃液からアクチノイド元
素を分離するプロセス（ＴＲＵＥＸプロセスと呼ばれ
る）の一例である。このプロセスにおける逆抽出１にお
いて、希硝酸によって逆抽出されたＡｎフラクションに
は、アクチノイド元素とランタノイド元素の両方が含ま
れている。群分離プロセスで現在課題となっている問題
は、図４のように逆抽出したアクチノイド元素を含む溶
液（Ａｎフラクション）に多量のランタノイド元素が同
時に逆抽出されることである。すなわちアクチノイド元
素とランタノイド元素は、同族であるため性質が極めて
似ており、従来のプロセスでは効率的な分離ができない
問題点があった。
素を分離するプロセス（ＴＲＵＥＸプロセスと呼ばれ
る）の一例である。このプロセスにおける逆抽出１にお
いて、希硝酸によって逆抽出されたＡｎフラクションに
は、アクチノイド元素とランタノイド元素の両方が含ま
れている。群分離プロセスで現在課題となっている問題
は、図４のように逆抽出したアクチノイド元素を含む溶
液（Ａｎフラクション）に多量のランタノイド元素が同
時に逆抽出されることである。すなわちアクチノイド元
素とランタノイド元素は、同族であるため性質が極めて
似ており、従来のプロセスでは効率的な分離ができない
問題点があった。
【０００６】図５は、従来のアクチノイド元素とランタ
ノイド元素の分離プロセスを示すフロー図である。この
プロセスは、抽出工程と逆抽出工程とからなり、抽出溶
媒に抽出されたアクチノイド元素とランタノイド元素が
逆抽出工程において、水相Ａにアクチノイド元素（Ａ
ｍ，Ｃｍ等）、有機相Ｏにランタノイド元素を分離する
ようになっている。なおこの図における抽出／逆抽出
は、被処理液（高レベル廃液等）に適当な抽出溶媒／逆
抽出溶液を混ぜ、これを静置して有機相Ｏと水相Ａに分
離することにより通常行われる。ここで、有機相Ｏと水
相Ａの両方に特定の成分が平衡状態で溶けた場合のモル
比（有機相内のモル数／水相内のモル数）を「分配比」
と呼ぶ。
ノイド元素の分離プロセスを示すフロー図である。この
プロセスは、抽出工程と逆抽出工程とからなり、抽出溶
媒に抽出されたアクチノイド元素とランタノイド元素が
逆抽出工程において、水相Ａにアクチノイド元素（Ａ
ｍ，Ｃｍ等）、有機相Ｏにランタノイド元素を分離する
ようになっている。なおこの図における抽出／逆抽出
は、被処理液（高レベル廃液等）に適当な抽出溶媒／逆
抽出溶液を混ぜ、これを静置して有機相Ｏと水相Ａに分
離することにより通常行われる。ここで、有機相Ｏと水
相Ａの両方に特定の成分が平衡状態で溶けた場合のモル
比（有機相内のモル数／水相内のモル数）を「分配比」
と呼ぶ。
【０００７】図５の逆抽出では、従来は例えば、ＨＤＥ
ＨＰ(di(2-ethylhexyl)orthophosphoric acid)の溶媒で
抽出した後、逆抽出液としてＤＴＰＡ(Di-ethylene Tri
-amine Pentaacetic Acid)を用いて、アクチノイド元素
（Ａｍ，Ｃｍ等）を水相側に抽出分離している。このア
クチノイド元素の分離回収方法としては、ＴＡＬＳＰＥ
ＡＫ法、Ｒｅｖｅｒｓｅｄ ＴＡＬＳＰＥＡＫ法、ＤＩ
ＤＰＡ法、等が従来から知られている。
ＨＰ(di(2-ethylhexyl)orthophosphoric acid)の溶媒で
抽出した後、逆抽出液としてＤＴＰＡ(Di-ethylene Tri
-amine Pentaacetic Acid)を用いて、アクチノイド元素
（Ａｍ，Ｃｍ等）を水相側に抽出分離している。このア
クチノイド元素の分離回収方法としては、ＴＡＬＳＰＥ
ＡＫ法、Ｒｅｖｅｒｓｅｄ ＴＡＬＳＰＥＡＫ法、ＤＩ
ＤＰＡ法、等が従来から知られている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】図６は、従来のアクチ
ノイド元素の分離回収方法におけるｐＨ値と分配比との
関係を示す図である("Development of a patitioning p
rocess for the management of high-level waste", FU
TURE NUCLEAR SYSTEMS: EMERGING FUEL CYCLES AND WAS
TE DISPOSAL OPTIONS, GLOBAL '93, September 1993, A
merican NuclearSociety, Inc．より抜粋）。
ノイド元素の分離回収方法におけるｐＨ値と分配比との
関係を示す図である("Development of a patitioning p
rocess for the management of high-level waste", FU
TURE NUCLEAR SYSTEMS: EMERGING FUEL CYCLES AND WAS
TE DISPOSAL OPTIONS, GLOBAL '93, September 1993, A
merican NuclearSociety, Inc．より抜粋）。
【０００９】この図６において、水相ＡにＡｍを抽出
し、有機相ＯにＮｄを抽出することにより、ＡｍとＮｄ
を分離するためには、Ａｍの分配比が１以下でかつＮｄ
の分配比が１以上になる範囲、例えばこの例では図に矢
印で示す約３．４〜３．８の範囲にｐＨを調節する必要
がある。しかしこの例のように、従来の方法におけるｐ
Ｈの許容範囲は極めて狭く、そのため、従来のＤＴＰＡ
による逆抽出では精度の高い極めて厳しいｐＨ調整が要
求され、このｐＨ値が少しでも変わると分離係数（ＤLn
／ＤAn）が非常に悪くなる問題点があった。
し、有機相ＯにＮｄを抽出することにより、ＡｍとＮｄ
を分離するためには、Ａｍの分配比が１以下でかつＮｄ
の分配比が１以上になる範囲、例えばこの例では図に矢
印で示す約３．４〜３．８の範囲にｐＨを調節する必要
がある。しかしこの例のように、従来の方法におけるｐ
Ｈの許容範囲は極めて狭く、そのため、従来のＤＴＰＡ
による逆抽出では精度の高い極めて厳しいｐＨ調整が要
求され、このｐＨ値が少しでも変わると分離係数（ＤLn
／ＤAn）が非常に悪くなる問題点があった。
【００１０】なお、分離係数（ＤLn／ＤAn）とは、ラン
タノイド元素の分配比ＤLnとアクチノイド元素の分配比
ＤAnの比であり、この分離係数が大きいほど効率的に分
離ができ、抽出工程における必要段数を少なくすること
ができる。
タノイド元素の分配比ＤLnとアクチノイド元素の分配比
ＤAnの比であり、この分離係数が大きいほど効率的に分
離ができ、抽出工程における必要段数を少なくすること
ができる。
【００１１】また、ｐＨ調整用に多量の試薬（乳酸やＨ
ＣＯＯＨ）を使用するため、これらの試薬が後工程に不
純物として残り、その処理が困難になる問題点があっ
た。更に逆抽出に用いたＤＴＰＡも、後工程において廃
棄物として回収され、この廃棄ＤＴＰＡの処理が困難で
ある問題点があった。
ＣＯＯＨ）を使用するため、これらの試薬が後工程に不
純物として残り、その処理が困難になる問題点があっ
た。更に逆抽出に用いたＤＴＰＡも、後工程において廃
棄物として回収され、この廃棄ＤＴＰＡの処理が困難で
ある問題点があった。
【００１２】本発明はかかる問題点を解決するために創
案されたものである。すなわち、本発明の目的は、厳密
な濃度管理を必要とせず、高い分離効率（分離係数）を
有し、後工程で容易にアクチノイド元素を分別でき、処
理が困難な廃棄物が発生しないアクチノイド元素とラン
タノイド元素の分離方法を提供することにある。
案されたものである。すなわち、本発明の目的は、厳密
な濃度管理を必要とせず、高い分離効率（分離係数）を
有し、後工程で容易にアクチノイド元素を分別でき、処
理が困難な廃棄物が発生しないアクチノイド元素とラン
タノイド元素の分離方法を提供することにある。
【００１３】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、高レベ
ル廃液を元素群ごとに分離する群分離法において、アク
チノイド元素を含むＡｎフラクションにＨＤＥＨＰ溶媒
を混合してアクチノイド元素を含む被処理溶媒を抽出
し、該被処理溶媒に炭酸ヒドラジンを含む水溶液を逆抽
出液として混入し、該混合液を水相と有機相に分離し、
該水相からアクチノイド元素を回収する、ことを特徴と
するアクチノイド元素とランタノイド元素の分離方法が
提供される。
ル廃液を元素群ごとに分離する群分離法において、アク
チノイド元素を含むＡｎフラクションにＨＤＥＨＰ溶媒
を混合してアクチノイド元素を含む被処理溶媒を抽出
し、該被処理溶媒に炭酸ヒドラジンを含む水溶液を逆抽
出液として混入し、該混合液を水相と有機相に分離し、
該水相からアクチノイド元素を回収する、ことを特徴と
するアクチノイド元素とランタノイド元素の分離方法が
提供される。
【００１４】本発明の発明者等は、上述した新規の問題
を解決するため、分解の容易なソルトフリー試薬に着目
し、かかるソルトフリー試薬の１つである炭酸ヒドラジ
ン溶液を用い、厳密な濃度管理を必要とせずに高い分離
効率（分離係数）を有し、かつエマルジョン相を発生さ
せない条件を種々の実験により見いだした。本発明はか
かる新規の知見に基づくものである。
を解決するため、分解の容易なソルトフリー試薬に着目
し、かかるソルトフリー試薬の１つである炭酸ヒドラジ
ン溶液を用い、厳密な濃度管理を必要とせずに高い分離
効率（分離係数）を有し、かつエマルジョン相を発生さ
せない条件を種々の実験により見いだした。本発明はか
かる新規の知見に基づくものである。
【００１５】すなわち、本発明によれば、ソルトフリー
試薬である炭酸ヒドラジン（Ｎ2 Ｈ 4 ）2 ＣＯ2 の水溶
液を逆抽出液として用いているので、後工程で硝酸分
解、電気分解、熱分解等により、容易にＮ2 ガス、Ｈ2
ガス、ＣＯ2 ガスに分解除去することができ、Ａｍ，Ｃ
ｍ等のアクチノイド元素を容易に分別することができ
る。
試薬である炭酸ヒドラジン（Ｎ2 Ｈ 4 ）2 ＣＯ2 の水溶
液を逆抽出液として用いているので、後工程で硝酸分
解、電気分解、熱分解等により、容易にＮ2 ガス、Ｈ2
ガス、ＣＯ2 ガスに分解除去することができ、Ａｍ，Ｃ
ｍ等のアクチノイド元素を容易に分別することができ
る。
【００１６】また、これと組み合わせて抽出溶媒として
ＨＤＥＨＰ溶媒を用いることにより、実験により炭酸ヒ
ドラジン濃度と分配比の関係が、アクチノイド元素とラ
ンタノイド元素で平行に近く、これにより広い範囲で安
定しておりかつ非常に大きい分離係数が得られることが
確認された。従って、従来の方法におけるｐＨ調整に比
較して厳密な濃度管理を必要とせず、高い分離効率（分
離係数）を有し、後工程で容易にアクチノイド元素を分
別でき、処理が困難な廃棄物が発生しないアクチノイド
元素とランタノイド元素の分離方法とすることができ
る。
ＨＤＥＨＰ溶媒を用いることにより、実験により炭酸ヒ
ドラジン濃度と分配比の関係が、アクチノイド元素とラ
ンタノイド元素で平行に近く、これにより広い範囲で安
定しておりかつ非常に大きい分離係数が得られることが
確認された。従って、従来の方法におけるｐＨ調整に比
較して厳密な濃度管理を必要とせず、高い分離効率（分
離係数）を有し、後工程で容易にアクチノイド元素を分
別でき、処理が困難な廃棄物が発生しないアクチノイド
元素とランタノイド元素の分離方法とすることができ
る。
【００１７】本発明の好ましい実施形態によれば、前記
炭酸ヒドラジンの濃度は、アクチノイド元素の分配比が
１より小さく、かつランタノイド元素の分配比が１より
大きくなる範囲に設定する。この範囲は、本発明者等の
実験例によれば、約０．４モル／ｌ以上、かつ約０．８
モル／ｌ以下であることが好ましく、更に好ましくは、
０．５モル／ｌ以上、かつ約０．７モル／ｌ以下であ
る。この構成により、混合液を分離した水相Ａと有機相
Ｏに、水相Ａにアクチノイド元素を有機相Ｏより多く含
ませ、有機相Ｏにランタノイド元素を水相Ａよりも多く
含ませることができ、アクチノイド元素とランタノイド
元素を効率的に分離することができる。
炭酸ヒドラジンの濃度は、アクチノイド元素の分配比が
１より小さく、かつランタノイド元素の分配比が１より
大きくなる範囲に設定する。この範囲は、本発明者等の
実験例によれば、約０．４モル／ｌ以上、かつ約０．８
モル／ｌ以下であることが好ましく、更に好ましくは、
０．５モル／ｌ以上、かつ約０．７モル／ｌ以下であ
る。この構成により、混合液を分離した水相Ａと有機相
Ｏに、水相Ａにアクチノイド元素を有機相Ｏより多く含
ませ、有機相Ｏにランタノイド元素を水相Ａよりも多く
含ませることができ、アクチノイド元素とランタノイド
元素を効率的に分離することができる。
【００１８】また、前記水溶液又は溶媒相は、エマルジ
ョン相を抑制するためにアルコールを含有する、ことが
好ましい。このアルコールは、例えばエタノールであ
り、エマルジョン相の形成を抑制するために、少なくと
も４％以上を加えるのがよく、最大でも２０％以下とす
るのがよい。このアルコールも、炭酸ヒドラジンと同様
にソルトフリー試薬であり、蒸発，熱分解等により容易
に除去することができる。
ョン相を抑制するためにアルコールを含有する、ことが
好ましい。このアルコールは、例えばエタノールであ
り、エマルジョン相の形成を抑制するために、少なくと
も４％以上を加えるのがよく、最大でも２０％以下とす
るのがよい。このアルコールも、炭酸ヒドラジンと同様
にソルトフリー試薬であり、蒸発，熱分解等により容易
に除去することができる。
【００１９】
【発明の実施の形態】以下、本発明の好ましい実施形態
を図面を参照して説明する。図１は、本発明の分離方法
を適用した分離装置のブロック図である。この図におい
て、１はＨＤＥＨＰ溶媒からなる抽出溶媒、２はアクチ
ノイド元素とランタノイド元素を含むＡｎフラクショ
ン、３はアクチノイド元素（Ａｍ，Ｃｍ等）を選択的に
逆抽出する炭酸ヒドラジン溶液、４はアクチノイド元素
を抽出した炭酸ヒドラジン溶液、５は抽出されなかった
ランタノイド元素を含む溶媒である。すなわち、この分
離装置により、Ａｎフラクション２にＨＤＥＨＰ溶媒１
を混合してアクチノイド元素とランタノイド元素を含む
被処理溶媒６を抽出し、この被処理溶媒６に炭酸ヒドラ
ジンを含む水溶液３を逆抽出液として混入し、この混合
液を水相Ａと有機相Ｏに分離し、水相Ａからアクチノイ
ド元素を回収するようになっている。なお、この図にお
ける抽出器と逆抽出器の構造は、従来の周知のものと同
様であり、単段であっても複数段であってもよい。
を図面を参照して説明する。図１は、本発明の分離方法
を適用した分離装置のブロック図である。この図におい
て、１はＨＤＥＨＰ溶媒からなる抽出溶媒、２はアクチ
ノイド元素とランタノイド元素を含むＡｎフラクショ
ン、３はアクチノイド元素（Ａｍ，Ｃｍ等）を選択的に
逆抽出する炭酸ヒドラジン溶液、４はアクチノイド元素
を抽出した炭酸ヒドラジン溶液、５は抽出されなかった
ランタノイド元素を含む溶媒である。すなわち、この分
離装置により、Ａｎフラクション２にＨＤＥＨＰ溶媒１
を混合してアクチノイド元素とランタノイド元素を含む
被処理溶媒６を抽出し、この被処理溶媒６に炭酸ヒドラ
ジンを含む水溶液３を逆抽出液として混入し、この混合
液を水相Ａと有機相Ｏに分離し、水相Ａからアクチノイ
ド元素を回収するようになっている。なお、この図にお
ける抽出器と逆抽出器の構造は、従来の周知のものと同
様であり、単段であっても複数段であってもよい。
【００２０】
【実施例】図２は、本発明によるＨＤＥＨＰ溶媒を抽出
媒体とした場合の実験結果であり、逆抽出剤である水溶
液３中の炭酸ヒドラジン濃度と分配比（Ｄ）の関係を示
している。この図において、横軸は炭酸ヒドラジン濃度
（モル／ｌ）、縦軸は分配比を示している。また、図中
のＡｍ（アメリシウム）とＣｍ（キュリウム）はアクチ
ノイド元素であり、その他のＬａ（ランタン）、Ｃｅ
（セリウム）、Ｎｄ（ネオジム）、Ｓｍ（サマリウ
ス）、Ｅｕ（ユーロピウム）、Ｄｙ（ジスプロシウム）
はランタノイド元素である。
媒体とした場合の実験結果であり、逆抽出剤である水溶
液３中の炭酸ヒドラジン濃度と分配比（Ｄ）の関係を示
している。この図において、横軸は炭酸ヒドラジン濃度
（モル／ｌ）、縦軸は分配比を示している。また、図中
のＡｍ（アメリシウム）とＣｍ（キュリウム）はアクチ
ノイド元素であり、その他のＬａ（ランタン）、Ｃｅ
（セリウム）、Ｎｄ（ネオジム）、Ｓｍ（サマリウ
ス）、Ｅｕ（ユーロピウム）、Ｄｙ（ジスプロシウム）
はランタノイド元素である。
【００２１】図２から、炭酸ヒドラジンの濃度を、好ま
しくは約０．４モル／ｌ以上、かつ約０．８モル／ｌ以
下、更に好ましくは、約０．５モル／ｌ以上、かつ約
０．７モル／ｌ以下にすることにより、アクチノイド元
素（Ａｍ，Ｃｍ）の分配比を１より小さくでき、かつラ
ンタノイド元素（Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｄ
ｙ）の分配比を１より大きくできることがわかる。
しくは約０．４モル／ｌ以上、かつ約０．８モル／ｌ以
下、更に好ましくは、約０．５モル／ｌ以上、かつ約
０．７モル／ｌ以下にすることにより、アクチノイド元
素（Ａｍ，Ｃｍ）の分配比を１より小さくでき、かつラ
ンタノイド元素（Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｄ
ｙ）の分配比を１より大きくできることがわかる。
【００２２】なお、これらの濃度は、運転条件や他の試
薬濃度により変化するので、本発明はこれに限定され
ず、アクチノイド元素の分配比を１より小さくでき、か
つランタノイド元素の分配比を１より大きすることがで
きる範囲に設定するのがよい。また、ＨＤＥＨＰ溶媒
は、本試験では、０．３モル／ｌＨＤＥＨＰ−０．２モ
ル／ｌＴＢＰ−ｎ ｄｏｄｅｃａｎｅ（ノルマルドデカ
ン）を基本としたが、ＨＤＥＨＰとＴＢＰの濃度範囲は
適宜任意に変更することができる。ここで、ＴＢＰとは
Ｔｒｉｂｕｔｙｌ ｐｈｏｓｐｈａｔｅの略称である。
薬濃度により変化するので、本発明はこれに限定され
ず、アクチノイド元素の分配比を１より小さくでき、か
つランタノイド元素の分配比を１より大きすることがで
きる範囲に設定するのがよい。また、ＨＤＥＨＰ溶媒
は、本試験では、０．３モル／ｌＨＤＥＨＰ−０．２モ
ル／ｌＴＢＰ−ｎ ｄｏｄｅｃａｎｅ（ノルマルドデカ
ン）を基本としたが、ＨＤＥＨＰとＴＢＰの濃度範囲は
適宜任意に変更することができる。ここで、ＴＢＰとは
Ｔｒｉｂｕｔｙｌ ｐｈｏｓｐｈａｔｅの略称である。
【００２３】上述した本発明によれば、ソルトフリー試
薬である炭酸ヒドラジン（Ｎ2 Ｈ4）2 ＣＯ2 の水溶液
を逆抽出液として用いているので、後工程で硝酸分解、
電気分解、熱分解等により容易にＮ2 ガス、Ｈ2 ガス、
ＣＯ2 ガスに分解除去することができ、Ａｍ，Ｃｍ等の
アクチノイド元素を容易に分離することができる。ま
た、図２において炭酸ヒドラジン濃度と分配比の関係
が、アクチノイド元素とランタノイド元素で平行に近く
広い範囲で安定した分離係数が得られるので、従来の方
法におけるｐＨ調整に比較して厳密な濃度管理を必要と
せず、高い分離効率（分離係数）を有し、後工程で容易
にアクチノイド元素を分別でき、処理が困難な廃棄物が
発生しないアクチノイド元素とランタノイド元素の分離
方法とすることができる。
薬である炭酸ヒドラジン（Ｎ2 Ｈ4）2 ＣＯ2 の水溶液
を逆抽出液として用いているので、後工程で硝酸分解、
電気分解、熱分解等により容易にＮ2 ガス、Ｈ2 ガス、
ＣＯ2 ガスに分解除去することができ、Ａｍ，Ｃｍ等の
アクチノイド元素を容易に分離することができる。ま
た、図２において炭酸ヒドラジン濃度と分配比の関係
が、アクチノイド元素とランタノイド元素で平行に近く
広い範囲で安定した分離係数が得られるので、従来の方
法におけるｐＨ調整に比較して厳密な濃度管理を必要と
せず、高い分離効率（分離係数）を有し、後工程で容易
にアクチノイド元素を分別でき、処理が困難な廃棄物が
発生しないアクチノイド元素とランタノイド元素の分離
方法とすることができる。
【００２４】表１は、図２の結果からアクチノイド元素
とランタノイド元素の分離係数を算出したものである。
とランタノイド元素の分離係数を算出したものである。
【００２５】
【表１】
【００２６】表１から明らかなように、アクチノイド元
素であるＡｍとＣｍをより多く水相に逆抽出させなが
ら、ランタノイド元素であるＬａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓｍ，
Ｅｕ，Ｄｙを分離するには、炭酸ヒドラジ濃度を約０．
６モル／ｌにすることにより、非常に高い（少なくとも
２６以上）分離係数を得ることができ、これにより効率
的に分離ができ、抽出工程における必要段数を少なくす
ることができる。
素であるＡｍとＣｍをより多く水相に逆抽出させなが
ら、ランタノイド元素であるＬａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｓｍ，
Ｅｕ，Ｄｙを分離するには、炭酸ヒドラジ濃度を約０．
６モル／ｌにすることにより、非常に高い（少なくとも
２６以上）分離係数を得ることができ、これにより効率
的に分離ができ、抽出工程における必要段数を少なくす
ることができる。
【００２７】表２は、抽出溶媒としてＤＩＤＰＡ溶媒を
用いた比較例である。
用いた比較例である。
【００２８】
【表２】
【００２９】表２から明らかなように、ＤＩＤＰＡ溶媒
を用いる場合でも、アクチノイド元素とランタノイド元
素を分離することはできるが、分離係数が本発明の場合
と比較すると非常に低く（最低で約８）、従って、本発
明の方法に比較して抽出工程における必要段数が３倍以
上必要となる。
を用いる場合でも、アクチノイド元素とランタノイド元
素を分離することはできるが、分離係数が本発明の場合
と比較すると非常に低く（最低で約８）、従って、本発
明の方法に比較して抽出工程における必要段数が３倍以
上必要となる。
【００３０】なお、本発明において逆抽出液として用い
る炭酸ヒドラジの水溶液は、エマルジョン相を抑制する
ためにアルコールを含有することが好ましい。このアル
コールは、例えばエタノールであり、エマルジョン相の
形成を抑制するために、少なくとも４％以上を加えるの
がよく、最大でも２０％以下とするのがよい。このアル
コールも、炭酸ヒドラジンと同様にソルトフリー試薬で
あり、蒸発，熱分解等により容易に除去することができ
る。
る炭酸ヒドラジの水溶液は、エマルジョン相を抑制する
ためにアルコールを含有することが好ましい。このアル
コールは、例えばエタノールであり、エマルジョン相の
形成を抑制するために、少なくとも４％以上を加えるの
がよく、最大でも２０％以下とするのがよい。このアル
コールも、炭酸ヒドラジンと同様にソルトフリー試薬で
あり、蒸発，熱分解等により容易に除去することができ
る。
【００３１】なお、本発明は上述した実施形態に限定さ
れず、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々変更できる
ことは勿論である。
れず、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々変更できる
ことは勿論である。
【００３２】
【発明の効果】上述したように、本発明のアクチノイド
元素とランタノイド元素の分離方法によれば、抽出操
作の運転条件で重要なのは炭酸ヒドラジン濃度である
が、従来法のｐＨ調整ほど難しくなく、アクチノイド
元素とランタノイド元素の分配比のグラフが平行に近い
ので分離係数が安定しており、ソルトフリー試薬のた
め硝酸分解、電気分解、熱分解等により分解し、アクチ
ノイド元素（Ａｍ，Ｃｍ等）を簡単に分別できる。
元素とランタノイド元素の分離方法によれば、抽出操
作の運転条件で重要なのは炭酸ヒドラジン濃度である
が、従来法のｐＨ調整ほど難しくなく、アクチノイド
元素とランタノイド元素の分配比のグラフが平行に近い
ので分離係数が安定しており、ソルトフリー試薬のた
め硝酸分解、電気分解、熱分解等により分解し、アクチ
ノイド元素（Ａｍ，Ｃｍ等）を簡単に分別できる。
【００３３】また、ＨＤＥＨＰ溶媒を抽出媒体とするこ
とにより、非常に高い（少なくとも２６以上）分離係数
を得ることができ、これにより効率的に分離ができ、抽
出工程における必要段数を少なくすることができる。す
なわち、分離係数が大きいことは、選択的抽出効率が大
きいことである。従って、抽出器の段数を少なくするこ
とができるので、コンパクトでシンプルな低コストの装
置を製作することができる。
とにより、非常に高い（少なくとも２６以上）分離係数
を得ることができ、これにより効率的に分離ができ、抽
出工程における必要段数を少なくすることができる。す
なわち、分離係数が大きいことは、選択的抽出効率が大
きいことである。従って、抽出器の段数を少なくするこ
とができるので、コンパクトでシンプルな低コストの装
置を製作することができる。
【００３４】従って、本発明のアクチノイド元素とラン
タノイド元素の分離方法は、厳密な濃度管理を必要とせ
ず、非常に高い分離効率（分離係数）を有し、後工程で
容易にアクチノイド元素を分別でき、処理が困難な廃棄
物が発生しない、等の優れた効果を有する。
タノイド元素の分離方法は、厳密な濃度管理を必要とせ
ず、非常に高い分離効率（分離係数）を有し、後工程で
容易にアクチノイド元素を分別でき、処理が困難な廃棄
物が発生しない、等の優れた効果を有する。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の分離方法を適用した分離装置のブロッ
ク図である。
ク図である。
【図２】本発明の方法における炭酸ヒドラジン濃度と分
配比の関係図である。
配比の関係図である。
【図３】最新の群分離プロセスである４群群分離プロセ
スの概略フロー図である。
スの概略フロー図である。
【図４】高レベル廃液からアクチノイド元素を分離する
プロセスを示すフロー図である。
プロセスを示すフロー図である。
【図５】従来のアクチノイド元素とランタノイド元素の
分離プロセスを示すフロー図である。
分離プロセスを示すフロー図である。
【図６】従来のアクチノイド元素の分離回収プロセスに
おけるｐＨ値と分配比との関係を示す図である。
おけるｐＨ値と分配比との関係を示す図である。
Ａ 水相 Ｏ 有機相 １ ＨＤＥＨＰ溶媒からなる抽出溶媒 ２ アクチノイド元素とランタノイド元素を含むＡｎフ
ラクション ３ 炭酸ヒドラジン溶液 ４ アクチノイド元素を抽出した炭酸ヒドラジン溶液 ５ ランタノイド元素を含む溶媒 ６ アクチノイド元素とランタノイド元素を含む被処理
溶媒
ラクション ３ 炭酸ヒドラジン溶液 ４ アクチノイド元素を抽出した炭酸ヒドラジン溶液 ５ ランタノイド元素を含む溶媒 ６ アクチノイド元素とランタノイド元素を含む被処理
溶媒
Claims (5)
- 【請求項１】 高レベル廃液を元素群ごとに分離する群
分離法において、 アクチノイド元素を含むＡｎフラクションにＨＤＥＨＰ
溶媒を混合してアクチノイド元素を含む被処理溶媒を抽
出し、該被処理溶媒に炭酸ヒドラジンを含む水溶液を逆
抽出液として混入し、該混合液を水相と有機相に分離
し、該水相からアクチノイド元素を回収する、ことを特
徴とするアクチノイド元素とランタノイド元素の分離方
法。 - 【請求項２】 前記炭酸ヒドラジンの濃度は、アクチノ
イド元素の分配比が１より小さく、かつランタノイド元
素の分配比が１より大きくなる範囲に設定する、ことを
特徴とする請求項１に記載の分離方法。 - 【請求項３】 前記炭酸ヒドラジンの濃度は、約０．４
モル／ｌ以上、かつ約０．８モル／ｌ以下である、こと
を特徴とする請求項２に記載の分離方法。 - 【請求項４】 前記炭酸ヒドラジンの濃度は、約０．５
モル／ｌ以上、かつ約０．７モル／ｌ以下である、こと
を特徴とする請求項３に記載の分離方法。 - 【請求項５】 前記水溶液又は溶媒相は、エマルジョン
相を抑制するためにアルコールを含有する、ことを特徴
とする請求項１に記載の分離方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18358897A JPH1123784A (ja) | 1997-07-09 | 1997-07-09 | アクチノイド元素とランタノイド元素の分離方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18358897A JPH1123784A (ja) | 1997-07-09 | 1997-07-09 | アクチノイド元素とランタノイド元素の分離方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1123784A true JPH1123784A (ja) | 1999-01-29 |
Family
ID=16138455
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18358897A Pending JPH1123784A (ja) | 1997-07-09 | 1997-07-09 | アクチノイド元素とランタノイド元素の分離方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH1123784A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2020071126A (ja) * | 2018-10-31 | 2020-05-07 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | マイナーアクチノイドの分離方法 |
-
1997
- 1997-07-09 JP JP18358897A patent/JPH1123784A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2020071126A (ja) * | 2018-10-31 | 2020-05-07 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | マイナーアクチノイドの分離方法 |
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Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20060612 |