JPH11242096A - Method and apparatus for decontamination and recovery of tray for sintering nuclear fuel pellets - Google Patents
Method and apparatus for decontamination and recovery of tray for sintering nuclear fuel pelletsInfo
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- JPH11242096A JPH11242096A JP10062280A JP6228098A JPH11242096A JP H11242096 A JPH11242096 A JP H11242096A JP 10062280 A JP10062280 A JP 10062280A JP 6228098 A JP6228098 A JP 6228098A JP H11242096 A JPH11242096 A JP H11242096A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 核燃料ペレットを載置して焼結したモリブデ
ン製焼結用トレーにおいて、このトレーから放射性物質
を除去すると共に、モリブデンを回収する。
【解決手段】 上記焼結用トレーを酸素濃度20wt%
以上の雰囲気下で400〜800℃の温度にて加熱して
モリブデンを昇華させると共に、この昇華したモリブデ
ンを冷却し析出させることにより上記焼結用トレーのモ
リブデンを除染し回収することを特徴としている。
(57) Abstract: A molybdenum sintering tray on which nuclear fuel pellets are placed and sintered, radioactive substances are removed from the tray and molybdenum is recovered. SOLUTION: The sintering tray has an oxygen concentration of 20 wt%.
Molybdenum is sublimated by heating at a temperature of 400 to 800 ° C. under the above atmosphere, and the sublimated molybdenum is cooled and deposited to decontaminate and recover the molybdenum of the sintering tray. I have.
Description
【0001】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は核燃料ペレットを焼
結する際に使用する焼結用Mo(モリブデン)製トレー
に係り、詳しくはこのトレーのMoを除染して回収する
方法に関するものである。The present invention relates to a sintering Mo (molybdenum) tray used for sintering nuclear fuel pellets, and more particularly to a method for decontaminating and recovering Mo from the tray. .
【0002】[0002]
【従来の技術】Mo製の板材は融点が高く高強度である
ため、UO2 やMOXなどのプレス成形体(グリーンペ
レット)を焼結する際に、これらペレットを載置するト
レーとして利用されている。しかし、これらMo製トレ
ーは、焼結炉内では1600℃以上の高温下で使用され
ることから強度の低下による破損や歪みが発生すること
があり、これらの欠陥が発生した場合は順次新しいもの
に交換されていく。2. Description of the Related Art Since a plate made of Mo has a high melting point and a high strength, it is used as a tray for placing pressed pellets (green pellets) such as UO 2 and MOX when sintering them. I have. However, since these Mo trays are used at a high temperature of 1600 ° C. or more in a sintering furnace, they may be damaged or distorted due to a decrease in strength. Will be replaced.
【0003】このような使用済のMo製トレーは破棄器
物としてコンスタントに発生することになるが、この廃
棄されるMo製トレーの板には表面上にウラン等の放射
性酸化物や化合物が固着しているため、通常行われる表
面の拭き取り程度では表面汚染密度は低下しない。[0003] Such used Mo trays are constantly generated as discarded objects, but radioactive oxides and compounds such as uranium adhere to the surfaces of the discarded Mo tray plates. Therefore, the surface contamination density does not decrease even if the surface is usually wiped.
【0004】[0004]
【発明が解決しようとする課題】このため、現在Mo板
を除染する場合には、化学除染、電解除染、および機械
的な研磨が提案されているが、化学除染や電解除染では
薬液などの2次廃棄物が多く発生し、機械的研磨では細
部まで除染するのは不可能であるなど、これらの理由か
ら、上記欠陥が生じたMo製トレーは実際にはそのまま
保管廃棄されているのが現状である。For this reason, when decontaminating Mo plates at present, chemical decontamination, electrodischarge dyeing and mechanical polishing have been proposed. For these reasons, Mo trays with the above defects are actually stored and discarded as they are because secondary waste such as chemicals is generated in large quantities, and it is impossible to decontaminate every detail by mechanical polishing. That is the current situation.
【0005】本発明は叙上の如き実状に対処し、ほとん
ど保管廃棄するしかない上記Mo製トレーを高温酸化状
態において昇華処理することにより、前記ウラン化合物
等の汚染物質をMoと分離し、高価なMoを回収し再利
用することを目的とするものである。According to the present invention, the above-mentioned Mo tray, which has to be stored and discarded, is sublimated in a high-temperature oxidation state to separate contaminants such as the uranium compound from Mo. The purpose is to collect and reuse Mo.
【0006】[0006]
【課題を解決するための手段】すなわち、上記目的に適
合する本発明の核燃料ペレット焼結用トレーの除染回収
方法は、核燃料ペレットを載置して焼結したモリブデン
製使用済焼結用トレーにおいて、この焼結用トレーを酸
素濃度20wt%以上の雰囲気下で400〜800℃の
温度にて加熱してモリブデンを昇華させると共に、この
昇華したモリブデンを冷却し析出させることにより上記
焼結用トレーのモリブデンを除染し回収することを特徴
とする。この場合、上記加熱温度は600℃前後が最も
適当である。That is, a method for decontaminating and recovering a tray for sintering nuclear fuel pellets according to the present invention, which meets the above-mentioned object, comprises a tray for spent sintering made of molybdenum on which nuclear fuel pellets are placed and sintered. In this method, the sintering tray is heated at a temperature of 400 to 800 ° C. in an atmosphere having an oxygen concentration of 20 wt% or more to sublime molybdenum, and the sublimated molybdenum is cooled and deposited to form the sintering tray. Decontaminating and recovering molybdenum. In this case, the heating temperature is most preferably around 600 ° C.
【0007】また、上記本発明の核燃料ペレット焼結用
トレーの除染回収方法に使用する装置としては、モリブ
デン製トレーを加熱して昇華させる炉と、この炉内に酸
素を含む雰囲気ガスを供給する供給手段と、この炉から
気化したモリブデンが送られる冷却回収室とを備え、こ
の冷却回収室に上記気化したモリブデンを冷却して析出
させる冷却部材を形成した装置が好適である。Further, as an apparatus used in the method for decontaminating and recovering a tray for sintering nuclear fuel pellets of the present invention, a furnace for heating and sublimating a molybdenum tray and an atmosphere gas containing oxygen are supplied into the furnace. It is preferable to provide a supply means for supplying the gas and a cooling and recovery chamber to which vaporized molybdenum is sent from the furnace, and to form a cooling member for cooling and depositing the vaporized molybdenum in the cooling and recovery chamber.
【0008】[0008]
【作用】モリブデン(Mo)は酸素存在下で高温にする
と昇華する特性を持っているが、その一方、トレーのM
o板表面部分に固着ないしは浸透して放射能汚染を引き
起こしているウランやプルトニウムは上記酸素存在下で
はU3 O8 のような安定な酸化物を形成する。このた
め、適当な酸素条件下でトレーを高温に昇温させること
により、Moのみを昇華させ、上記ウランやプルトニウ
ムなどを含む放射性物質と分離することが可能となる。
そして、分離したMoは昇華したものを冷却し温度を下
げることによって析出することから、容易に回収し再利
用することが可能である。[Function] Molybdenum (Mo) has the property of sublimating when heated to a high temperature in the presence of oxygen.
O Uranium and plutonium which adhere or permeate to the surface of the plate to cause radioactive contamination form a stable oxide such as U 3 O 8 in the presence of the oxygen. Therefore, by raising the temperature of the tray to a high temperature under appropriate oxygen conditions, it is possible to sublime only Mo and separate it from the radioactive material containing uranium, plutonium, and the like.
Then, the separated Mo precipitates by cooling the sublimated one and lowering the temperature, so that it can be easily recovered and reused.
【0009】[0009]
【発明の実施の形態】以下さらに添付図面を参照して、
本発明の実施の形態を説明する。BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG.
An embodiment of the present invention will be described.
【0010】図1は本発明実施形態の焼結用トレーの除
染・回収を行うための装置を示す断面図であり、図にお
いて1は管状炉、2はこの炉を加熱するヒーター、3、
4は上記炉の上流側と下流側とに夫々設けられた開閉
蓋、5は冷却回収装置を示している。FIG. 1 is a sectional view showing an apparatus for decontaminating and recovering a sintering tray according to an embodiment of the present invention. In FIG. 1, 1 is a tubular furnace, 2 is a heater for heating this furnace,
Reference numeral 4 denotes an opening / closing lid provided on the upstream side and the downstream side of the furnace, respectively, and reference numeral 5 denotes a cooling and recovery device.
【0011】上記管状炉1の上流側には、炉内に雰囲気
ガスを送るポンプ6が設けられている。このポンプ6は
炉に送る酸素量を調整すると共に、N2 やAr等の不活
性ガスを任意に大気や酸素と混合して上記管状炉1の内
部に送ることが可能である。なお、このポンプ6の炉1
への接続部付近には、炉内圧力を測定する圧力計7が付
設されている。また、8は制御盤であり、炉内温度のコ
ントローラー9や酸素濃度計10、およびこれら温度や
酸素濃度を記録するチャート11等を備えている。な
お、この例では炉1を管状炉としているが、マッフル炉
やその他の炉も採用しうる。A pump 6 for sending atmospheric gas into the furnace is provided upstream of the tubular furnace 1. The pump 6 can adjust the amount of oxygen to be sent to the furnace, and can arbitrarily mix an inert gas such as N 2 or Ar with the atmosphere or oxygen and send it to the inside of the tubular furnace 1. In addition, the furnace 1 of this pump 6
A pressure gauge 7 for measuring the pressure inside the furnace is provided near the connection to the furnace. Reference numeral 8 denotes a control panel, which includes a furnace temperature controller 9 and an oxygen concentration meter 10, and a chart 11 for recording the temperature and the oxygen concentration. In this example, the furnace 1 is a tubular furnace, but a muffle furnace or another furnace may be used.
【0012】一方、前記冷却回収装置5は、下流側の開
閉蓋4に隣接して設けられているチャンバー12と、こ
のチャンバー12内に例えば螺旋状あるいはつづら折り
状に設置された冷却部材としての冷却板13とを備えて
いる。この冷却板13は、析出したMoの回収が行いや
すいように、冷却回収装置5から取り外し可能となって
いる。On the other hand, the cooling / recovering device 5 includes a chamber 12 provided adjacent to the opening / closing lid 4 on the downstream side, and a cooling member as a cooling member installed in the chamber 12 in a spiral or serpentine shape, for example. And a plate 13. The cooling plate 13 is detachable from the cooling and collecting device 5 so that the deposited Mo can be easily collected.
【0013】上記冷却板13の内部には冷却水が循環す
るように流れており、前記管状炉1から送られた気化状
態のMoはこの冷却板13によって冷却されてこの板1
3上に析出し、回収される。なお、上記Moが回収され
た炉内雰囲気は、チャンバー12の排出口14からフィ
ルター(図示せず)を通り、放射性物質を除却した状態
で排出されるCooling water flows so as to circulate inside the cooling plate 13, and the vaporized Mo sent from the tubular furnace 1 is cooled by the cooling plate 13,
3 and is collected. The atmosphere in the furnace in which the Mo has been recovered is discharged from the discharge port 14 of the chamber 12 through a filter (not shown) while removing radioactive substances.
【0014】このような実施形態の除染・回収装置を用
い、放射能により汚染されたMo製実験用トレーT(寸
法20×60×1.5mm、重量約19g)を図示の如
く管状炉1に入れ、開閉蓋3を開放して大気ガス(酸素
約23wt%の空気)を直接炉1に供給し、400〜8
00℃(好ましくは600℃)の条件下で6時間保持し
たところ、炉内のトレーTは99%以上の重量減を示し
た。炉1の内部に残った残渣を分析したところ、U、M
o、Feがそれぞれ検出された。そして、炉1下流部の
冷却回収装置5においては、冷却板13上に結晶状のM
oO3 の析出が確認された。Using the decontamination / recovery apparatus of this embodiment, a laboratory tray T made of Mo (dimensions 20 × 60 × 1.5 mm, weighing about 19 g) contaminated by radioactivity was used in a tubular furnace 1 as shown in the figure. , The opening / closing lid 3 is opened, and atmospheric gas (air of about 23 wt% of oxygen) is directly supplied to the furnace 1.
After holding for 6 hours under the condition of 00 ° C. (preferably 600 ° C.), the tray T in the furnace showed a weight loss of 99% or more. When the residue remaining in the furnace 1 was analyzed, U, M
o and Fe were detected respectively. Then, in the cooling recovery device 5 downstream of the furnace 1, the crystalline M
Deposition of oO 3 was confirmed.
【0015】このように酸素存在下では、トレーTに付
着するウランやプルトニウムはU3O8 のような安定な
酸化物を形成することから、酸素20wt%以上の適当
な雰囲気条件下でMo製トレーを高温に昇温することに
よりMoのみを昇華させ、ウランやプルトニウム等を含
む放射性物質と分離することが可能となる。なお、上記
高温酸素雰囲気下で処理されるMo製トレーでは下記数
式1の様な反応が起こっていると考えられる。[0015] In the presence of oxygen Thus, uranium and plutonium adhering to the tray T from forming a stable oxide such as U 3 O 8, oxygen 20 wt% or more manufactured Mo under appropriate atmospheric conditions By raising the temperature of the tray to a high temperature, only Mo can be sublimated and separated from radioactive substances containing uranium, plutonium, and the like. It is considered that a reaction represented by the following formula 1 occurs in the Mo tray treated in the high temperature oxygen atmosphere.
【0016】[0016]
【数1】2Mo+3O2 =2MoO3 (→昇華)## EQU1 ## 2Mo + 3O 2 = 2MoO 3 (→ sublimation)
【0017】[0017]
【発明の効果】以上説明したように、本発明は、モリブ
デンからなる上記焼結用トレーを酸素濃度20wt%以
上の雰囲気下で400〜800℃の温度にて加熱してモ
リブデンを昇華させると共に、この昇華したモリブデン
を冷却し析出させることにより上記焼結用トレーのモリ
ブデンを除染し回収するものであり、上記特定の酸素雰
囲気でトレーを加熱することによってモリブデンを昇華
させる一方、トレー中の放射性物質を安定な酸化物とな
して残渣として残し、これによりモリブデンのみを除染
した状態で分離回収することが可能であり、その結果、
従来放射性物質との分離が困難であったモリブデン製ト
レーの除染を可能にすると共に、保管廃棄するしかなか
った焼結用トレーの廃棄量を大幅に減容し、さらに回収
した高価なモリブデンを再利用しうるとの顕著な効果を
奏するものである。As described above, according to the present invention, the above-mentioned sintering tray made of molybdenum is heated at a temperature of 400 to 800 ° C. in an atmosphere having an oxygen concentration of 20 wt% or more to sublime molybdenum. The molybdenum in the tray for sintering is decontaminated and recovered by cooling and precipitating the sublimated molybdenum.The sublimation of molybdenum by heating the tray in the specific oxygen atmosphere while the radioactivity in the tray is performed. The substance is converted into a stable oxide and left as a residue, whereby it is possible to separate and recover only the molybdenum in a decontaminated state.
In addition to enabling the decontamination of molybdenum trays, which were difficult to separate from radioactive materials, the amount of sintering trays that had to be stored and discarded has been greatly reduced, and the recovered expensive molybdenum has been reduced. It has a remarkable effect that it can be reused.
【図1】本発明実施形態の除染回収方法を行うための装
置の一例を示す断面図である。FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating an example of an apparatus for performing a decontamination and recovery method according to an embodiment of the present invention.
1 管状炉 2 ヒータ 3 開閉蓋 4 〃 5 冷却回収装置 6 ポンプ 7 圧力計 8 制御盤 9 コントローラー 10 酸素濃度計 11 チャート 12 チャンバー 13 冷却板 14 排出口 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Tubular furnace 2 Heater 3 Opening / closing lid 4 〃 5 Cooling / recovering device 6 Pump 7 Pressure gauge 8 Control panel 9 Controller 10 Oxygen concentration meter 11 Chart 12 Chamber 13 Cooling plate 14 Discharge port
Claims (3)
ブデン製使用済焼結用トレーにおいて、この焼結用トレ
ーを酸素濃度20wt%以上の雰囲気下で400〜80
0℃の温度にて加熱してモリブデンを昇華させると共
に、この昇華したモリブデンを冷却し析出させることに
より上記焼結用トレーのモリブデンを除染し回収するこ
とを特徴とする核燃料ペレット焼結用トレーの除染回収
方法。1. A molybdenum used sintering tray on which nuclear fuel pellets are placed and sintered, the sintering tray is placed in an atmosphere having an oxygen concentration of 20 wt% or more in an atmosphere of 400 to 80 wt.
Molybdenum is sublimated by heating at a temperature of 0 ° C., and the sublimated molybdenum is cooled and deposited to decontaminate and recover the molybdenum of the sintering tray. Decontamination recovery method.
項1記載の核燃料ペレット焼結用トレーの除染回収方
法。2. The method according to claim 1, wherein the heating temperature is around 600 ° C.
ト焼結用トレーの除染回収方法に使用する装置であっ
て、モリブデン製トレーを加熱して昇華させる炉と、こ
の炉内に酸素を含む雰囲気ガスを供給する供給手段と、
この炉から気化したモリブデンが送られる冷却回収室と
を備え、この冷却回収室に上記気化したモリブデンを冷
却して析出させる冷却部材を形成したことを特徴とする
核燃料ペレット焼結用トレーの除染回収装置。3. An apparatus used in the method for decontaminating and recovering a tray for sintering nuclear fuel pellets according to claim 1 or 2, wherein a furnace for heating and sublimating a molybdenum tray is provided with oxygen in the furnace. Supply means for supplying an atmosphere gas containing
Decontamination of a tray for sintering nuclear fuel pellets, comprising: a cooling and recovery chamber for sending vaporized molybdenum from the furnace; and a cooling member for cooling and depositing the vaporized molybdenum in the cooling and recovery chamber. Collection device.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10062280A JPH11242096A (en) | 1998-02-25 | 1998-02-25 | Method and apparatus for decontamination and recovery of tray for sintering nuclear fuel pellets |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10062280A JPH11242096A (en) | 1998-02-25 | 1998-02-25 | Method and apparatus for decontamination and recovery of tray for sintering nuclear fuel pellets |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11242096A true JPH11242096A (en) | 1999-09-07 |
Family
ID=13195580
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10062280A Withdrawn JPH11242096A (en) | 1998-02-25 | 1998-02-25 | Method and apparatus for decontamination and recovery of tray for sintering nuclear fuel pellets |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH11242096A (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109727696A (en) * | 2017-10-30 | 2019-05-07 | 中核四0四有限公司 | MOX pellet recycling method |
-
1998
- 1998-02-25 JP JP10062280A patent/JPH11242096A/en not_active Withdrawn
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109727696A (en) * | 2017-10-30 | 2019-05-07 | 中核四0四有限公司 | MOX pellet recycling method |
| CN109727696B (en) * | 2017-10-30 | 2023-02-21 | 中核四0四有限公司 | MOX pellet recycling method |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20050510 |