JPH11297344A - ハニカム一体構造の固体電解質型燃料電池 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 ハニカム一体構造の固体電解質型燃料電池
（ＳＯＦＣ）において、横方向の隔壁及び縦方向の隔壁
の全てを電池として動作させることにより、有効面積を
増大させ、発電性能の高いハニカム一体構造の固体電解
質型燃料電池（ＳＯＦＣ）を提供すること。 【解決手段】 多数のハニカムチャネル１２，１２…が
縦横に列設される固体電解質材料１１（イットリア安定
化ジルコニア（ＹＳＺ））から成るハニカム構造体の内
壁に、燃料極（Ｎｉ−ＹＳＺ）が設けられた燃料極チャ
ネル１４，１４…と空気極（Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＭｎ
Ｏ_３） が設けられた空気極チャネル１６，１６…と
を、ハニカム構造体の隔壁を介して互いに隣り合うよう
に交互に配置し、ハニカムチャネル１２、１２…の開口
端面に設けられた燃料極側電極１４ａ及び空気極側電極
１６ａに、それぞれ各燃料極及び各空気極を電気的に結
合した。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ハニカム一体構造
の固体電解質型燃料電池に関し、さらに詳しくは、断面
多角形状をした多数のハニカムチャネルが縦横に列設さ
れるハニカム構造体を固体電解質材料により一体的に形
成し、各ハニカムチャネル内壁面に燃料極、空気極を設
けるようにしたハニカム一体構造の固体電解質型燃料電
池（以下、「ＳＯＦＣ」と称する）に関するものであ
る。

【０００２】

【従来の技術】固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）は、
電解質材料としてリン酸水溶液や溶融炭酸塩等といった
液体状材料の代わりにイオン導電性を有する固体材料が
用いられたものであり、他の燃料電池に比べて発電効率
がよく、排熱温度が高いという特性を有している。これ
によれば、効率的な利用が可能な発電システムを構築で
きるため、固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）は、近年
特に注目を浴びている。

【０００３】このＳＯＦＣの構造としては、単電池を多
数積層した積層構造が一般的であるが、これは各単電池
の電圧が１Ｖ以下と低いためである。したがって、ＳＯ
ＦＣを実用化するためには、各単電池が複数直列に接続
された積層構造にする必要があるが、さらに電池を大容
量化するためには、積層段数を増やす他、多数の電池を
並列に接続して集積化することが必要になる。この集積
構造としては、平板型ＳＯＦＣ及び円筒型ＳＯＦＣが周
知の技術としてよく知られている。

【０００４】このうち、平板型ＳＯＦＣは、一般的に図
１２に示す全体構造を有しており、このＳＯＦＣを構成
する各単電池の構造としては、イットリア安定化ジルコ
ニア（Ｙ_２Ｏ_３ Ｓｔａｂｉｌｉｚｅｄ ＺｒＯ_２）
材料あるいはスカンジア安定化ジルコニア（Ｓｃ_２Ｏ_３
Ｓｔａｂｉｌｉｚｅｄ ＺｒＯ_２） 材料による固体
電解質板１００の両面にニッケル−サーメット系材料に
よる燃料極１０２及びランタンストロンチウムマンガナ
イト系材料による空気極１０４の薄膜がコーティングさ
れた単電池１０６がランタンクロマイト系セラミックス
材料もしくは耐熱金属材料によるセパレータ１０８を介
して積層された多層構造のものが良好な導電機能を有す
るものとして既に提案されている。

【０００５】そしてこの多層構造を利用して大容量の燃
料電池を得るには、さらに多数の単電池及びこれらの単
電池を積層するための電気的な接続部材（平板型ＳＯＦ
Ｃではセパレータ、円筒型ＳＯＦＣではＮｉフェルトが
用いられている）が必要になる。

【０００６】しかしながら、このように従来一般に知ら
れる積層タイプのＳＯＦＣでは単電池とセパレータとが
別個の部材となり、これらの組立工程が必要になるばか
りでなく、燃料ガス供給管や空気供給管なども配設する
必要があることから多数の部材が必要になり、コストア
ップにつながるという欠点がある。また、平板型ＳＯＦ
Ｃの場合、各単電池の接続部材（セパレータ）にガス通
路が設けられるがその形状は複雑なため、製造工程にコ
ストがかかり、結果としてセパレータが高価になるとい
う問題がある。また、円筒型ＳＯＦＣの場合、各単電池
は電気化学蒸着（ＥＶＤ）等の高価な薄膜製造プロセス
により製造されるため、単電池そのものが極めて高価な
ものになるという問題がある。

【０００７】さらに、上述の平板型ＳＯＦＣにあっては
セパレータのガス通路が複雑になると、圧力損失が大き
くなる上、各単電池がジルコニアの薄板により形成され
るため、構造強度が弱くなってしまう。また、円筒型Ｓ
ＯＦＣにあっては各単電池が多孔質空気極の円筒により
形成されるため、やはり構造強度が弱くなってしまう。
加えて、平板型／円筒型ＳＯＦＣの各単電池間の電気
的接続は接触のみであるため、この接触抵抗による電力
ロスが大きく、また、長期的にはこの部分での信頼性が
低下するという問題も指摘されている。

【０００８】また、平板型ＳＯＦＣの場合、積層構造に
する製造上の都合から、各単電池とその接続部材（セパ
レータ）の熱膨張係数を一致させる必要があるととも
に、ガスシールが難しいという欠点がある。

【０００９】そこで、多数の単電池をより効率的に集積
する構造として、各単電池間に接続部材を介設すること
なくハニカム構造体としたものが特公昭６０−２３３０
１号公報に開示されている。このハニカム構造体は、ハ
ニカム形状の固体電解質材料による各隔壁の両面に電極
が設けられるとともに、各隔壁によって区切られた各空
間をそれぞれ陽極層又は陰極層として機能させることに
より所望の容量が得られるようにしたものである。

【００１０】しかしながら、この特公昭６０−２３３０
１号公報に開示されたハニカム構造体によれば、各隔壁
によって交互に配置される陽極層と陰極層とを電気的に
接続する接続部材に相当する構成部材が介設されていな
いため、個々に独立して隣接するはずの各単位電池の同
極層同士がその間にある異極層に対して該同極の機能を
もって作用するという不都合が発生することがある。そ
うするとその同極層同士は互いに電流が反対方向に流れ
るように機能することになり、結果として所望の電流及
び電圧が取り出せなくなるという問題が発生する。ま
た、端部で電気的接続を行った場合には、電流経路が長
くなるため、高い発電性能は期待できない。

【００１１】そこで、上述のような問題を解決するため
に、本願発明者は、特願平８−３５４８４８号におい
て、断面多角形状をした多数のハニカムチャネルが縦横
に列設されるハニカム構造体を固体電解質材料により一
体的に形成すると共に、ハニカムチャネル内壁面に燃料
極が設けられた燃料極チャネル列と、ハニカムチャネル
内壁面に空気極が設けられた空気極チャネル列と、ハニ
カムチャネル内壁面にセパレータ（インターコネクタ）
が設けられたセパレータ（インターコネクタ）チャネル
列とを順次積層状に形成した固体電解質型燃料電池を提
案している。

【００１２】特願平８−３５４８４８号に開示された方
法によれば、各単位電池は、セパレータチャネルで電気
的に連結されるので、各単位電池を白金等の電極により
連結する必要がなくなり、各単位電池の同極層同士がそ
の間にある異極層に対して該同極の機能をもって作用す
るという不都合や、電流経路が長くなることに起因する
発電性能の低下という不都合を回避できるものである。

【００１３】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ハニカ
ム構造体の内壁面に単に燃料極、空気極、及びセパレー
タ材をコーティングし、燃料極チャネル列と、空気極チ
ャネル列と、セパレータチャネル列とを縦方向に順次積
層状に形成した固体電解質型燃料電池では、電池として
動作するのは、燃料極チャネル列と空気極チャネル列と
を仕切る横方向の隔壁のみとなるので、電池の有効面積
が小さくなり、発電性能が低いという問題がある。

【００１４】本発明の解決しようとする課題は、ハニカ
ムチャネル内壁面に燃料極が設けられた燃料極チャネル
と、ハニカムチャネル内壁面に空気極が設けられた空気
極チャネルとを形成したハニカム一体構造の固体電解質
型燃料電池（ＳＯＦＣ）において、横方向の隔壁及び縦
方向の隔壁の全てを電池として動作させることにより、
有効面積を増大させ、発電性能の高いハニカム一体構造
の固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）を提供することに
ある。

【００１５】

【課題を解決するための手段】この課題を解決するため
に本発明に係るハニカム一体構造の固体電解質型燃料電
池（ＳＯＦＣ）は、断面多角形状をした多数のハニカム
チャネルが縦横に列設されるハニカム構造体を固体電解
質材料により一体的に形成し、該ハニカム構造体のハニ
カムチャネル内壁面に燃料極が設けられた燃料極チャネ
ルとハニカムチャネル内壁面に空気極が設けられた空気
極チャネルとを隔壁を介して互いに隣り合うように交互
に配設し、該ハニカム構造体の一方の開口端面には、各
燃料極を電気的に結合し、該ハニカム構造体の他方の開
口端面には、各空気極を電気的に結合したことを要旨と
するものである。

【００１６】その場合に前記固体電解質材料としては、
従来一般に知られるイットリア安定化ジルコニア（ＹＳ
Ｚ）の他、本願出願人による特開平７−６７７４号公報
等に示されるスカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）
やセリア（ＣｅＯ_２） 等を適用することが最適であ
る。また、前記ハニカム一体構造は、このジルコニア
（ＺｒＯ_２） を押し出し成形することにより成形され
る断面多角形状をした多数のハニカムチャネルが一体的
に成形されたジルコニアハニカム成形体とされた後、焼
成処理を経てジルコニアハニカムとして得られるもので
ある。

【００１７】この場合に、押し出し成形により一体的に
形成される多数のハニカムチャネルの断面多角形状は、
三角形、四角形、六角形その他任意の形状からなるもの
である。例えば、四角形のハニカムチャネルが縦横に列
設され、燃料極チャネル及び空気極チャネルが、ハニカ
ム構造体の隔壁を介して互いに隣り合うように交互に配
列したもの、あるいは三角形のハニカムチャネルを縦横
に列設し、三角形の各辺を介して燃料極チャネルと空気
極チャネルが隣り合うように、交互に列設したものなど
が例として挙げられる。各ハニカムチャネルの断面形状
が正方形である場合には、各ハニカムチャネルを斜め格
子状とし、燃料極チャネル及び空気極チャネルを対角線
方向に交互に設けた形態のものも挙げられる。

【００１８】また、前記ハニカム構造体の一方の開口端
面には燃料極側電極を設け、前記ハニカム構造体に形成
された前記各燃料極と燃料極側電極とを電気的に結合
し、さらに、前記ハニカム構造体の他方の開口端面には
空気極側電極を設け、前記ハニカム構造体に形成された
前記各空気極と空気極側電極とを電気的に結合するとよ
い。このように構成することにより、各単位電池が並列
接続されると共に、ＳＯＦＣで発電された電気を、ハニ
カムチャネルの両端から取り出すことが可能となる。

【００１９】さらに、前記ハニカム構造体の押し出し方
向の厚さは、５ｃｍ以下であることが望ましい。ハニカ
ム構造体の厚さが５ｃｍを越えると、電流経路が長くな
り、固体電解質型燃料電池の内部抵抗が増加し、発電性
能が低下するので好ましくない。また、開回路電圧の高
い固体電解質型燃料電池とするには、上記のように構成
されたハニカム構造体を押し出し方向に積層すればよ
い。

【００２０】そしてこのジルコニアハニカム構造体の燃
料極チャネル、及び空気極チャネルは、その一例として
次のような手法により形成される。すなわち、燃料極チ
ャネルの形成に際しては、空気極チャネルのチャネル孔
をシールして塞ぎ、さらにチャネル孔の他端をロウ等で
被覆しておいて、燃料極を形成するハニカムチャネルの
内壁面にニッケル−イットリア安定化ジルコニア（Ｎｉ
−ＹＳＺ）のスラリーを流すか、このスラリー材料中に
浸漬してハニカムチャネルの内壁面、及びチャネル孔の
一端にそのスラリーを付着させる。そしてそのスラリー
を乾燥させた後、焼成することにより燃料極チャネル、
及び燃料極側電極が形成される。

【００２１】また、空気極チャネルの形成に際しては、
同様に燃料極チャネルのチャネル孔を塞ぎ、さらに、チ
ャネル孔の一端をロウ等で被覆しておいて、空気極を形
成するハニカムチャネルの内壁面、及びチャネル孔の他
端にランタンストロンチウムマンガナイト（Ｌａ_１−ｘ
Ｓｒ_ｘＭｎＯ_３：ｘ＝０．１〜０．４） のスラリーを
流す等して付着させ、乾燥・焼成により形成される。な
お、焼成は最後に一度に行うようにしてもよい。

【００２２】

【発明の実施の形態】以下、本発明の好適な一実施の形
態を図面を参照して詳細に説明する。図１は、本発明の
一実施の形態に係るハニカム一体構造の固体電解質型燃
料電池（ＳＯＦＣ）の外観斜視図である。

【００２３】同図に示すＳＯＦＣ１０は、固体電解質材
料であるイットリア安定化ジルコニア（Ｙ_２Ｏ_３ Ｓｔ
ａｂｉｌｉｚｅｄ ＺｒＯ_２） あるいはスカンジア安
定化ジルコニア（Ｓｃ_２Ｏ_３ Ｓｔａｂｉｌｉｚｅｄ
ＺｒＯ_２） 材料による押し出し成形処理、焼成処理を
経て一体的に形成されたジルコニアハニカム構造体に、
後述する燃料極及び空気極が設けられることにより形成
されるものである。

【００２４】これによりこのＳＯＦＣ１０は、断面四角
形状をした両端が開放される多数のハニカムチャネル１
２，１２…が縦横に列設された構造になっている。ハニ
カム構造体の肉厚は、押出成形により薄肉化が可能とな
り、０．１ｍｍ〜０．３ｍｍの厚みとなっている。

【００２５】そしてこのジルコニアハニカム構造体に
は、横方向に燃料極チャネル１４、１４…と空気極チャ
ネル１６、１６…とが交互に配置され、また、縦方向に
も燃料極チャネル１４、１４…と空気極チャネル１６、
１６…とが交互に配置された構成となっている。同図に
おいては、ハニカムチャネル１２，１２…が縦に１１
個、横に１０個配置された構造が示されている。

【００２６】まず、燃料極チャネル１４，１４…は、ハ
ニカムチャネル内壁面２０，２０…に燃料極（アノー
ド：−極）としてニッケル−イットリア安定化ジルコニ
ア（Ｎｉ−ＹＳＺ）のスラリーがコーティングされてな
るものであり、このコーティングが施されたハニカムチ
ャネル内壁面２０，２０…により形成される断面四角形
状の空間は、水素（Ｈ_２ ）ガスが流れる燃料ガス流路
２２，２２…としての機能を有している。

【００２７】空気極チャネル１６，１６…は、ハニカム
チャネル内壁面２０，２０…に空気極（カソード：＋
極）としてランタンストロンチウムマンガナイト （Ｌ
ａ_{１− ｘ}Ｓｒ_ｘＭｎＯ_３：ｘ＝０．１〜０．４）のスラ
リーがコーティングされてなるものであり、このコーテ
ィングが施されたハニカムチャネル内壁面２０，２０…
により形成される断面四角形状の空間は、空気が流れる
空気流路２４，２４…としての機能を有している。

【００２８】図２は、図１に示したハニカム一体構造の
固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）の正面拡大図であ
り、燃料極チャネル１４，１４…、空気極チャネル１
６，１６…、ハニカムチャネル内壁面２０，２０…、燃
料ガス流路２２，２２…及び空気流路２４，２４…等が
拡大して示されている。このように構成することによ
り、ハニカム構造体の全ての隔壁を電池として使用でき
るので、横方向の隔壁のみが電池として動作する従来の
固体電解質型燃料電池と比較して、有効面積が６倍にな
る。よって、反応面積が増大し、電池を大面積化したの
と同じ効果が得られ、発電性能を向上させることができ
る。

【００２９】図３は、図１に示したハニカム一体構造の
固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）の側面断面図であ
り、燃料極チャネル１４，１４…と空気極チャネル１
６，１６…とが、縦方向に交互に並んでいる状態を示し
てる。各燃料極チャネル１４、１４…の内壁面には、燃
料極がコーティングされていると共に、固体電解質材料
（ジルコニア）１１で囲まれたハニカムチャネルの一方
の開口端面にも燃料極と同一の材料がコーティングさ
れ、この部分が燃料極側電極（−極）１４ａとなってい
る。また、各燃料極は、燃料極側電極（−極）１４ａに
より一体的に連結された構造になっている。

【００３０】同様に、各空気極チャネル１６、１６…の
内壁面には、空気極がコーティングされていると共に、
固体電解質材料１１で囲まれたハニカムチャネルの他方
の開口端面にも空気極と同一の材料がコーティングさ
れ、この部分が空気極側電極（＋極）１６ａとなってい
る。また、各空気極は、空気極側電極（＋極）１６ａに
より一体的に連結された構造になっている。

【００３１】そのため、図１に示す構造では、各燃料極
チャネル１４、１４…と各空気極チャネル１６、１６…
との間の隔壁に形成される単位電池が並列接続されてい
る構造になっている。従って、ハニカム構造体１つでは
積層電池にはならないため、積層する場合には、図４に
示すように、異極同士が隣り合うように、各ハニカム構
造体を押し出し方向に積層させればよい。

【００３２】なお、１つのハニカム構造体の厚さＤが大
きくなると、電流の流れる経路が長くなり、内部抵抗が
大きくなるので、ハニカム構造体の厚さＤを小さくした
方が体積当たりの発電性能は高くなる。具体的には、ハ
ニカム構造体の厚さＤは、５ｃｍ以内とすることが好ま
しく、１ｃｍ以下が特に好適である。

【００３３】また、ＳＯＦＣ１０の界面抵抗を減少させ
るためには、燃料極チャネル１４、１４…、及び空気極
チャネル１６、１６…の内壁に、パラジクロロアンミン
白金等の白金錯体水溶液を利用して白金（Ｐｔ）薄膜を
予めコーティングすればよい。

【００３４】このような構成を有するＳＯＦＣ１０の製
造方法について説明する。まず、このＳＯＦＣ１０に供
される固体電解質材料の製造方法について説明すると、
初めにその主材料であるジルコニア（ＺｒＯ_２ ）の粉
末粒子と安定化材料であるイットリア（Ｙ_２Ｏ_３）の粉
末粒子とを適当な配合比率で混合する。この混合粉末の
平均粒径は３μｍ程度である。また、ジルコニア・イッ
トリアの混合粉末を調整する方法として、ゾルゲル法や
共沈法などの液相製造プロセスを適用すれば不純物が少
なく、均一な混合粉末を得ることができる。

【００３５】次にこの混合粉末に成形用バインダーを添
加し、焼成後の断面が１０ｃｍ×１０ｃｍ程度の大きさ
を有し、長さが１ｃｍ程度となる直方体に成形し、その
直方体の断面に四角形状をした多数のハニカムチャネル
１２，１２…が両端開放状態で形成されるように押し出
し成形する。このハニカムチャネル１２，１２…は、ハ
ニカムチャネル間の壁の肉厚が上述と同様に焼成後に
０．１〜０．３ｍｍ程度になるように成形される。

【００３６】そしてこのジルコニアハニカム成形体を１
５００℃〜１７００℃の温度で焼成すれば、イットリア
（Ｙ_２Ｏ_３）がジルコニア（ＺｒＯ_２ ）中に固溶化さ
れたイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）材料から成
るジルコニアハニカムが得られる。

【００３７】次にこのジルコニアハニカムに燃料極及び
空気極、並びに燃料極側電極及び空気極側電極を形成す
るに当たっては、いわゆるスラリーコーティング法が採
られる。すなわち、燃料極チャネル１４，１４…及び燃
料極側電極１４ａの形成に際しては、空気極チャネルの
チャネル孔をシールして塞いでおいて、燃料極を形成す
るハニカムチャネルの内壁面及びハニカムチャネルの一
端面にニッケル（Ｎｉ）４０重量％−ジルコニア（Ｚｒ
Ｏ_２ ）６０重量％のニッケル−イットリア安定化ジル
コニア（Ｎｉ−ＹＳＺ）粉末を泥状にしたスラリーを５
０μｍ程度の厚さになるように流すか、このスラリー材
料中に浸漬してハニカムチャネルの内壁面及びハニカム
チャネルの一端面にそのスラリーをやはりその厚さが５
０μｍ程度になるように付着させる。そしてそのスラリ
ーを乾燥させた後、１２００℃〜１４００℃の温度で焼
成することにより燃料極側電極１４ａに一体的に連結さ
れた燃料極チャネル１４，１４…が形成される。

【００３８】また、空気極チャネル１６，１６…及び空
気極側電極１６ａの形成に際しては、同様に燃料極チャ
ネルのチャネル孔を塞ぎ、空気極を形成するハニカムチ
ャネルの内壁面及びハニカムチャネルの他端面にランタ
ンストロンチウムマンガナイト（Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＭｎ
Ｏ_３：ｘ＝０．１〜０．４） のスラリーをその厚さが
５０μｍ程度になるように流して付着させる。そして、
それを乾燥し、１１５０℃〜１２００℃程度の温度で焼
成すれば、空気極側電極１６ａに一体的に連結された空
気極チャネル１６，１６…が形成される。尚、空気極の
材料の配合比率としては、ランタン９０〜６０モル％に
対し、ストロンチウム１０〜４０モル％程度とするのが
適当である。

【００３９】尚、焼成は、焼成温度の高い順序、すなわ
ち、燃料極チャネル１４、１４…、及び空気極チャネル
１６、１６…の順に行うようにすることが望ましいが、
各チャネル列の内壁面に塗布する材料の組成によって
は、予め全てのチャネル列にスラリーを塗布した後、最
後に一度に行うようにしてもよい。

【００４０】また、安定化材料としてスカンジウム（Ｓ
ｃ）の粉末粒子を適用する場合には、特開平７−６７７
４号公報に開示されているようにジルコニア（ＺｒＯ_２
）とスカンジア（Ｓｃ_２Ｏ_３）とを、スカンジア（Ｓ
ｃ_２Ｏ_３）の配合比率が８〜１５モル％になるように調
整すればよい。

【００４１】図５は、図１及び図２に示したハニカム一
体構造のＳＯＦＣ１０が実際に燃料電池として使用され
るときのその全体構成を示す分解斜視図である。同図に
示すようにＳＯＦＣ１０は、上述のハニカム構造体の開
放両端にそれぞれ押え板２６ａ，２６ｂを介して燃料ガ
スを排出し、かつ空気を供給するガス供給板２８ａと、
燃料ガスを供給し、かつ空気を排出するガス供給板２８
ｂが設けられ、逆方向から燃料ガス及び空気を供給する
ようになっている。

【００４２】そして、押え板２６ａには、図６に示すよ
うに燃料ガス排出孔３０，３０…及び空気導入孔３２，
３２…が、また、押え板２６ｂには、燃料ガス導入孔４
２，４２…及び空気排出孔４４，４４…が、それぞれ図
１に示したハニカム構造体の燃料極チャネル１４，１４
…及び空気極チャネル１６，１６…に対応して交互に設
けられている。

【００４３】そして空気供給板２８ａには、このＳＯＦ
Ｃ１０に導入された燃料ガス（Ｈ_２）を排出するための
燃料ガス排出管３４と、このＳＯＦＣ１０に空気ガス
（Ａｉｒ）を導入するための空気導入管３６が取り付け
られる。また、燃料供給板２８ｂには、このＳＯＦＣ１
０に燃料ガス（Ｈ_２ ）を導入するための燃料ガス導入
管３８と、このＳＯＦＣ１０に導入された空気を排出す
るための空気排出管４０がそれぞれ設けられている。

【００４４】すなわち、前記燃料ガス排出孔３０，３０
…は、各燃料極チャネル１４，１４…の燃料ガス流路２
２，２２…に連通して設けられ、また、空気導入孔３
２，３２…は、各空気極チャネル列１６，１６…の空気
流路２４，２４…に連通して設けられている。同様にし
て、押え板２６ｂには、燃料ガス導入孔４２，４２…と
空気排出孔４４，４４…とが各々燃料ガス流路２２，２
２…と空気流路２４，２４…とに連通して設けられてい
る。

【００４５】また空気供給板２８ａには、図７に示すよ
うに、櫛歯状の燃料ガス排出路４６が斜めに設けられて
おり、これは、燃料ガス流路２２，２２…から燃料ガス
排出孔３０，３０…を介して燃料ガス排出管３４へ反応
後のガスを排出するものである。また、このガス供給板
２８ａには前記燃料ガス供給路４６と同様に、やはり櫛
歯状の空気供給路４８が斜め設けられており、これによ
り、空気導入管３６を介して導入される空気が空気導入
孔３２，３２…を介して各空気極チャネル１６，１６…
内に形成される空気流路２４，２４…へ供給されるよう
になっている。

【００４６】また、燃料供給板２８ｂには、同様に、燃
料ガス導入管３８を介して導入される燃料ガス（Ｈ
_２ ）を燃料ガス導入孔４２，４２…を介して各燃料極
チャネル１４，１４…内に形成される燃料ガス流路２
２，２２…へ供給する櫛歯状の燃料ガス供給路５０が斜
めに設けられるとともに、空気流路２４，２４…から空
気排出孔４４，４４…を介して空気排出管４０へ反応後
の空気を排出するやはり櫛歯状の空気排出路５２が斜め
設けられており、これにより、空気導入管３６や燃料ガ
ス導入管３８を介して導入された空気や燃料ガスの反応
後の各ガスが空気排出管４０及び燃料ガス排出管３４か
ら排出されるようになっている。

【００４７】したがって、空気導入管３６、空気供給路
４８、空気導入孔３２、空気流路２４，２４…、空気排
出孔４４，４４…、空気排出路５２、空気排出管４０は
連通して設けられて空気流路を構成することになり、一
方、燃料ガス導入管３８、燃料ガス供給路５０、燃料ガ
ス導入孔４２，４２…、燃料ガス流路２２，２２…、燃
料ガス排出孔３０，３０…、燃料ガス排出路４６、燃料
ガス排出管３４もやはり連通して設けられて燃料ガス流
路を構成することになる。

【００４８】そして実際に使用される際には、例えば、
図５に矢示するＡ方向に電流が取り出されることになる
が、この場合にはＳＯＦＣ１０の両端に位置する押え板
２６ａが、空気極側電極１６ａと接して正極となり、押
さえ板２６ｂが、燃料極側電極１４ａと接して負極とな
る。

【００４９】上記した構成において、固体電解質型燃料
電池（ＳＯＦＣ）の発電メカニズムは次の通りである。
すなわち、空気導入管３６から導入される空気が空気供
給路４８、空気導入孔３２，３２…を経てＳＯＦＣ１０
の空気極チャネル１６，１６…の空気極（Ｌａ_１−ｘＳ
ｒ_ｘＯ_３） と接触すると、その空気極チャネル１６，
１６…で酸素イオン（Ｏ^２−）が生成される。

【００５０】そうするとこの空気極チャネル１６，１６
…の空気極で発生した酸素イオン（Ｏ^２−）が対応する
燃料極チャネル１４，１４…の対応するハニカムチャネ
ル内の燃料極に向けてハニカムチャネル１２，１２…の
壁内部を移動し、その対応する燃料極チャネル１４，１
４…の燃料極に到達する。

【００５１】一方、燃料極チャネル１４，１４…の燃料
ガス流路２２，２２…には、やはり、燃料ガス導入管３
８から導入される水素ガス（Ｈ_２ ）が燃料供給板２８
ｂの燃料ガス供給路５０を経て流れているので、空気極
チャネル１６，１６…から移動してきた酸素イオン（Ｏ
^２−）がその水素ガス（Ｈ_２）と反応して水蒸気（Ｈ _２
Ｏ）となり、電子が放出される。これにより発電状態が
得られる。そして反応後の空気及び燃料ガスは、各々空
気排出管４０及び燃料ガス排出管３４を通って排出され
る。

【００５２】図８は、上述のハニカム一体構造の固体電
解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）を適用した２ｋＷモジュー
ルの分解斜視図であり、断面四角形状のＳＯＦＣ１０
（１０ｃｍ×１０ｃｍ×１ｃｍ）を１０層に積層したも
の（１０ｃｍ×１０ｃｍ×１０ｃｍ）が４つ組み合わさ
れて構成されている。その出力電力は１つ当り５００Ｗ
であり、図１に示したものと同様な発電メカニズムによ
って発電状態が得られるものである。図８に示すように
ＳＯＦＣ１０の押し出し方向の両端面には、空気極側電
極１６ａ（＋極）及び燃料極側電極１４ｂ（−極）が設
けられており、発電された電気は、同図においてＳＯＦ
Ｃ１０の下部に図示する部材及び上部に図示する部材を
端子として、例えば矢示するＢ方向に取り出されるよう
になっている。

【００５３】すなわち、同図においてＳＯＦＣ１０の下
部に図示する部材には燃料ガス排出路４６や空気供給路
４８の他、空気導入管３６や燃料ガス排出管３４等が設
けられ、上述した押え板２６ａと空気供給板２８ａとを
組み合わせたような構成になっている。さらに、ＳＯＦ
Ｃ１０の上部に図示する部材には、空気排出管４０や燃
料ガス導入管３８の他、図示せぬ燃料ガス供給路５０や
空気排出路５２等が設けられ、上述した押え板２６ｂと
燃料供給板２８ｂとを組み合わせたような構成になって
いる。

【００５４】ＳＯＦＣ１０を適用してさらに大容量の電
力を得るには、図９に示すように、図８に示した２ｋＷ
モジュールを空気／燃料ガス流路に沿った方向に５つ積
層して１０ｋＷモジュールとし、これにより得られた１
０ｋＷモジュールを積層した方向の大きさが変わらない
ように４つ組み合わせてさらに大きな断面四角形状を呈
する構成にする。各モジュールを組み合わせる際にはブ
スバー５８等の各種の接続部材を用いたり、空気導入管
３６や空気排出管４０に接続部材としての機能をもたせ
るようにすることができる。

【００５５】次に、本発明の他のハニカム構造の断面形
態についての実施例について図１０及び図１１を参照し
て説明する。これら図１０及び図１１に示されるハニカ
ム一体構造は、いずれも図１に示したものと同様に押し
出し成形処理及び焼成処理を経て一体的に成形されるも
のである。

【００５６】図１０に示したものは断面多角形状として
三角形にしたものの例である。この場合、三角形の各辺
を介して、燃料極チャネル１４、１４…と空気極チャネ
ル１６、１６が隣り合うように交互に配列されており、
ジルコニアハニカム構造体の全ての隔壁が単電池を構成
しているものである。

【００５７】図１１に示したものは断面多角形状として
斜め格子状の正方形状にしたものの例である。この場合
は、図１に示したものと同様、燃料極チャネル１４，１
４…と、空気極チャネル１６，１６…とがジルコニアハ
ニカム構造体の隔壁を介して互いに隣り合うように交互
に配列しており、ジルコニアハニカム構造体の全ての隔
壁が単電池を構成している。

【００５８】さらに、図１０及び図１１に示したＳＯＦ
Ｃは、図１に示したものと同様、押し出し方向の両端面
にそれぞれ空気極側電極及び燃料極側電極が設けられ、
ハニカムチャネルの両端から発電した電気を取り出せる
ようになっている。そして、大電圧を確保するために
は、図１０又は図１１に示すハニカム構造体を押し出し
方向に積層すればよい点も、図１に示す例と同様であ
る。

【００５９】また、ハニカムチャネルの形状は、六角形
でもよい。この場合、形状の性質上、全ての燃料極チャ
ネル１４、１４…と空気極チャネル１６、１６…とを
「交互」に配置することはできないが、例えば、正三角
形の頂点に位置するハニカムチャネルを燃料極チャネル
１４、１４…とし、その他の部分を全て空気極チャネル
１６、１６…とすればよい（図示せず）。このようにす
れば、ジルコニアハニカム構造体の各隔壁の内、空気極
チャネル１６、１６…同士が隣り合う部分以外の隔壁
は、全て単電池を構成することになる。

【００６０】以上本発明の実施の形態について説明した
が、上述のように、燃料極チャネルと空気極チャネルを
交互に配列することにより全ての隔壁を電池として利用
できるので、有効面積が増大し、発電性能が向上する。
また、セパレータチャネルが不要となるので、単位体積
当たりの出力密度を向上させることができる。しかも、
ハニカム構造体は単一材料で一体的に構成されているた
め、積層電池内に他材料からなる構成部材の接触部が必
要なくなり、接触抵抗による電力ロスが少なくなる。ま
た、各積層電池内の燃料ガス流路や空気流路は、直線状
の流路になるから圧力損失が少なくなるという利点があ
る。

【００６１】さらに、固体電解質型燃料電池（ＳＯＦ
Ｃ）自体は、多数のハニカムチャネルから構成される薄
肉の構造体であるが、単一材料で一体的に構成されるこ
とが極めて高い構造強度に寄与している。このため、セ
リア（ＣｅＯ_２ ）などのように比較的強度が低い材料
でも信頼性が高い構造体が形成される。また、ガスシー
ル特性に関しては、燃料ガス流路や空気流路に沿った内
壁面は外雰囲気に対して完全にガスシールが実現される
からガスシールのための特別な構造は必要なくなるとい
う設計上の利点がある。一方、断面多角形状をした両端
面はガスシールが必要であるが、シールされる部位は規
則的な形状をしているからガスシールは容易である。

【００６２】しかも、イットリア安定化ジルコニア（Ｙ
ＳＺ）の一体構造であるから従来のように各電極材料の
熱膨張係数の差を考慮した材料設計が必要なくなるとい
う利点がある。したがって、他の材料（たとえば、セリ
ア（ＣｅＯ_２ ））の適用も容易に可能になる。

【００６３】尚、本発明は、上記した実施の形態に何ら
限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範
囲で種々の改変が可能である。例えば、上記の実施例に
おいてはハニカム構造体の材料として、イットリア安定
化ジルコニア（Ｙ_２Ｏ_３ Ｓｔａｂｉｌｉｚｅｄ Ｚｒ
Ｏ_２） あるいはスカンジア安定化ジルコニア（Ｓｃ _２
Ｏ_３ Ｓｔａｂｉｌｉｚｅｄ ＺｒＯ_２ ）を適用する
ようにしたが、これに限られる事なく、イッテルビウム
（Ｙｂ）をドープしたジルコニア（ＺｒＯ_２）等の固体
電解質や、カドリニウム（Ｇｄ）、サマリウム（Ｓ
ｍ）、イットリウム（Ｙ）をドープした酸化セリウム
（ＣｅＯ_２ ）等、酸素イオン（Ｏ^２−）を透過する固
体電解質が一般に適用できる。

【００６４】

【発明の効果】本発明のハニカム一体構造の固体電解質
型燃料電池（ＳＯＦＣ）によれば、断面多角形状をした
多数のハニカムチャネルが縦横に列設されるハニカム構
造体を固体電解質材料により一体的に形成し、該ハニカ
ム構造体のハニカムチャネル内壁面に燃料極が設けられ
た燃料極チャネルと、ハニカムチャネル内壁面に空気極
が設けられた空気極チャネルとが隔壁を介して互いに隣
り合うように交互に配置したので、構造強度に優れ、接
触抵抗による電力ロスの低減等を図ることができること
はもとより、ハニカム構造体の隔壁の全てを電池として
使用することができるので、燃料極チャネル列と、空気
極チャネル列とセパレータチャネル列とを縦方向に順次
積層する従来の構造に比べて電池の有効面積が６倍とな
り、発電性能を向上させることが可能となる。このＳＯ
ＦＣによればハニカム構造体は単一材料で製造されるた
め、生産コストの低廉化はもとより大量生産が図られる
ことになる。したがって、このような固体電解質型燃料
電池（ＳＯＦＣ）を生産することは産業上極めて有益で
ある。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一実施の形態に係るハニカム一体構造
の固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）の外観斜視図であ
る。

【図２】図１に示したハニカム一体構造の固体電解質型
燃料電池（ＳＯＦＣ）の正面拡大図である。

【図３】図１に示したハニカム一体構造の固体電解質型
燃料電池（ＳＯＦＣ）の側面断面図である。

【図４】図１に示したハニカム一体構造の固体電解質型
燃料電池（ＳＯＦＣ）を押し出し方向に積層した状態を
示す図である。

【図５】本発明の一実施の形態に係るハニカム一体構造
の固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）の分解斜視図であ
る。

【図６】図３に示した押え板２６ａ，２６ｂの平面図で
ある。

【図７】図３に示した空気供給板２８ａ及び燃料供給板
２８ｂの平面図である。

【図８】本発明の一実施の形態に係るハニカム一体構造
の固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）による２ｋＷモジ
ュールの分解斜視図である。

【図９】本発明の一実施の形態に係るハニカム一体構造
の固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）による４０ｋＷス
タックの組立構成図である。

【図１０】本発明の他の実施の形態に係るハニカム構造
（三角形）を示す図である。

【図１１】本発明の他の実施の形態に係るハニカム構造
（斜め格子状）を示す図である。

【図１２】従来一般的に知られる積層構造の固体電解質
型燃料電池（ＳＯＦＣ）の外観斜視図である。

【符号の説明】

１０ 固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ） １２ ハニカムチャネル １４ 燃料極チャネル １４ａ 燃料極側電極 １６ 空気極チャネル １６ａ 空気極側電極 ２０ ハニカムチャネル内壁面 ２２ 燃料ガス流路 ２４ 空気流路

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 断面多角形状をした多数のハニカムチャ
   ネルが縦横に列設されるハニカム構造体を固体電解質材
   料により一体的に形成し、 該ハニカム構造体のハニカムチャネル内壁面に燃料極が
   設けられた燃料極チャネルとハニカムチャネル内壁面に
   空気極が設けられた空気極チャネルとを隔壁を介して互
   いに隣り合うように交互に配設し、 該ハニカム構造体の一方の開口端面には、各燃料極を電
   気的に結合し、該ハニカム構造体の他方の開口端面に
   は、各空気極を電気的に結合したことを特徴とするハニ
   カム一体構造の固体電解質型燃料電池。
2. 【請求項２】 前記ハニカム構造体の各ハニカムチャネ
   ルの断面形状は、三角形、四角形、六角形その他任意の
   形状からなることを特徴とする請求項１に記載されるハ
   ニカム一体構造の固体電解質型燃料電池。
3. 【請求項３】 前記ハニカム構造体の押し出し方向の厚
   さが、５ｃｍ以下であることを特徴とする請求項１又は
   ２に記載されるハニカム一体構造の固体電解質型燃料電
   池。
4. 【請求項４】 前記ハニカム構造体を押し出し方向に積
   層したことを特徴とする請求項３に記載されるハニカム
   一体構造の固体電解質型燃料電池。
5. 【請求項５】 前記ハニカム構造体の固体電解質材料が
   イットリア安定化ジルコニア又はスカンジア安定化ジル
   コニアあるいはセリアのいずれか選択された一種である
   ことを特徴とする請求項１乃至４に記載されるハニカム
   一体構造の固体電解質型燃料電池。