JPH11509794A - 改良された積層構造体およびその製造プロセス - Google Patents

改良された積層構造体およびその製造プロセス

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Abstract

(57)【要約】 「アップルソース」として知られる欠点は積層ガラス構造体(10)から除去される。このガラス構造体は、エネルギー反射層(22)を伴う中間プラスチックフィルム(20)を有し、このフィルムは積層体のガラスシート(14、26)の内1枚に、厚さが5ミル(0.127mm)未満の接着剤層(18)を用いて接着される。

Description

【発明の詳細な説明】 改良された積層構造体およびその製造プロセス産業上の利用分野 本発明は積層ガラスの構造体、およびその製造方法に関する。より詳しくは、 外見が改良され使用可能年限が延長した、高性能エネルギー反射積層ガラスの構 造体に関する。発明の背景 積層ガラスは、50年以上にわたり広く使用されている。従来の積層ガラスは 、接着性の粘着プラスチック、具体的にはポリ(ビニルブチラール)("PVB" )の中間層と共に、ガラスシートを2枚以上互いに固着させたものである。これ が従来の「安全ガラス」の構造である。 エネルギー反射層をガラスの層に組み込み、製品に高性能を付与する方が望ま しい場合もある。この反射層が熱反射器の役割を果たすため、この層を加えるこ とにより光制御性および/またはより典型的には熱制御性が付与され得る。 エネルギー反射層は金属、金属酸化物、または金属と金属酸化物との組合せな どでできた薄い十分に透明な層が、一層以上で成る層であり得る。エネルギー反 射層の多様な配置は当該分野において周知である。 エネルギー反射特性高性能積層ガラスの製造法としては、2つの方法が一般的 に用いられている。最も広範に使用されている方法は、エネルギー反射層を直接 ガラスシートのうちの一枚に蒸着する方法であり、スパッター蒸着などの真空蒸 着法、または真空エバポレートが一般的である。その後反射層の上にPVBシー トを被せ、その上に上部ガラスシートを被せる。 この三層のサンドイッチ状のものに、従来の熱および圧力積層プロセスを施し 、単一の結合ユニットを形成する。 もう一つの方法は、蒸着コーティング剤をPETなどの可撓性基材の上に載せ 、このコートされたフィルムを厚めのPVBシート2枚の間に挟み込んだ後、こ の PVB-フィルム-PVBのスタックを2枚のガラスの間に挟み込み、標準的な熱 および圧力積層プロセスを施すものである。製造が連続して行われる場合は、反 射コーティング剤を直接ガラスに置く方法よりも可撓性基材の上に置く方法の方 が簡単である。さらに積層前の反射コートされた材料の在庫管理が簡単になると 共に、遠く離れた積層加工業者へのコート済みフィルムの輸送も可能になる。P VBシートの厚みが15ミル(0.38mm)より厚い場合、2つの利点が付与さ れる。第一にPVBが予備成形シート向けに販売され得る。第二にPVBシート が厚い場合、破壊抵抗などの構造特性を有する。 コートされたフィルムを、厚さが15ミル(0.38mm)以上のPVBシート 2枚の間に挟み込んで積層ガラスを製造する方法は、長年にわたり商業的に実施 されている。コートされたPETおよびPVBは予め、またはガラスユニットの 最終積層プロセス中に積層される。この方法の問題点は、商業用PVBシートが 積層加工中に脱気するため生地加工(textured)されているので、PVBの生地 がPETに凹凸をつけることにある。その結果、蒸着コーティング剤による反射 イメージが平坦にならず、好ましくない。業界ではこの反射イメージの揺れを「 アップルソース」と呼んでいる。この現象を最少限に抑えるため、3つの理論的 な手段がある:)表面が比較的滑らかなPVBシートを使用する(Monsantoの 米国特許第5,091,258号)、)コーティング剤の反射特性を最小限に抑えるこ とで、コートされたフィルムのひだから生じる視覚面の影響を隠蔽する(Monsan toの米国特許第4,973,511号)、および)熱収縮特性が一定のPETを使用す る(Teijinの米国特許第4,465,736号)。しかしこれら先行技術では「アップルソ ース」は完全に除去できないため、満足のいく結果は得られていない。反射コー トされたプラスチックフィルムを使用すると、これらの方法の不十分な点が極め て顕著になる。 反射材を被覆したプラスチックフィルムを積層ガラスユニットに使用すると、 第二の問題点が生じる。PET上の反射コーティング剤は、硬質基材上の類似コ ーティング剤に比べ腐食しやすい。これは恐らく、積層加工中にコーティング剤 に生じるクラッキングやひび割れがトンネルの役割をして、腐食成分がPVBの 厚い層を通り抜けるためと思われる。このような腐食は、コストは上がるが、金 を含有する特殊な反射コーティング剤を使用すると防ぐことができる。本発明は 「アップルソース」を完全に取り除くと共に、理由は完全に解釈されていないが 、コーティング剤の腐食性を実質的に減少する。発明の記載 発明者は、積層ガラス構造体がエネルギー反射コートされたプラスチックの中 間層を有する場合に生じる「アップルソース」として知られる光学的なゆがみを 除去する方法を発見した。 概して、発明者は、極薄の(例えば0.25から5ミル)(0.006mmから0 .127mm)接着剤層を使ってコートされたプラスチックの中間層をガラスシー トのうちの一枚に固着すると、コートされたプラスチックの中間層がかなり平坦 になることを見出した。この平坦な状態は、このガラスーシート−接着剤−プラ スチックのフィルム複合体を、第2の接着剤層と第2のガラスシートを使って最 終積層ガラス構造体に組み込んでも変わらない。 一つの局面において、本発明は「アップルソース」のない積層ガラス最終製品 を提供する。この製品は滑らかな第一の表面を伴う第1のガラスシートを有し; 第1の接着剤層はプラスチックフィルムを第1のガラスシートの滑らかな表面に 接着する。この第1の接着剤層は薄く、厚さは5ミル(0.127mm)未満であ る。プラスチックフィルムを第1のガラスシートの滑らかな表面上に正しく重ね 合わせる。プラスチックフィルムはエネルギー反射コーティング剤を伴い、ガラ スの積層体はプラスチックフィルムを第2のガラスシートに固着する第2の接着 剤層により完成する。エネルギー反射層はプラスチックフィルムのどちらの面に 接着しても構わないが、薄い接着剤層および第1のガラスシートに面する方がよ り良好な結果を得ることができる。 他の局面において、本発明は最終製品に中間物を提供する。この中間物はエネ ルギー反射層を伴うプラスチックフィルムで、フィルムのどちらか片面には厚さ 5ミル(0.127mm)以下の接着コーティング剤が被覆されている。この場合 エネルギー反射層を伴う面に被覆すると、最終製品の安定性が予想外に向上し、 使用可能年限も延長し、さらにはエネルギー反射層に対する耐腐食性も向上する 。 さらなる局面において、本発明はエネルギー反射層をプラスチックフィルムで 被覆した(エネルギー反射コーティング剤に被せる方が好ましい)接着剤の溶液 で被覆した中間物を製造する方法を提供する。被覆溶液から溶媒を取り除くと、 エネルギー反射層を伴うプラスチックフィルムの上に接着剤層が残る。接着溶液 の被覆膜の厚みは、滑らかな最終接着剤層の厚みが5ミル(0.127mm)未満 になるように予め設定される。 このプロセスは総合的な積層窓ガラス製造方法の一部になり得る。ここでは接 着剤で被覆した、反射層を伴うプラスチックフィルムを第1のガラスシートの滑 らかな表面に接着し、重ね合わせ、第2の接着剤層、次に第2のガラスシートを 重ねて構造体全体を積層する。図面の簡単な説明 添付図面を参照しながら、本発明をさらに詳しく述べる。図面上で同一の要素 を示す場合は、可能な限り同一の番号を用いる。 図1は本発明の1つの実施形態による積層ガラス製品の概略断面図である。 図2は図1のガラス製品の拡大断面図で、ガラスシート、および反射層を伴う プラスチックフィルムと、接着剤層の厚みとの関係をより明確に図示したもので ある。 図3Aおよび図3Bは図2で示したガラス製品の断面をさらに拡大した図で、 エネルギー反射層の好適な配置を示す。 図4は本発明における接着剤−反射材−フィルム中間物の1つの実施形態の概 略断面図である。 図5は中間物の別の実施形態の概略断面図である。 図6は積層ガラス構造体の1つの調整プロセスに包含されるプロセス工程を示 した図である。発明の詳細な説明 図1および図2に示す通り、本発明の積層ガラス構造体10は第1ガラスシー ト12を有する。このガラスシートの第1表面14は滑らかで、厚さが5ミル (0.127mm)以下の第1接着剤層18が接着している。同様にプラスチック フィルム20も層18に直接、またはエネルギー反射層22をはさんで(図示) 接着している。第2接着剤層24はプラスチック層20と第2のガラスシート2 6を固着している。 図4および図5に示す通り、中間プラスチックフィルム50は接着剤層18と エネルギー反射層22を伴うフィルム20を有する。図4に示す、接着剤層18 はエネルギー反射層20の上に配置する方が好ましいが、図5に図示の通り、薄 い接着剤層18をフィルム20の裏面(非エネルギー反射面)に接着しても本発 明は実施され得る。層の厚さ 層の厚さ、特に接着剤層の厚さは本発明において重要な役割を果たす。 第1接着剤層、つまりプラスチックフィルムを第1ガラスシートに固着する層 の厚みは5ミル(0.127mm)未満にする。0.25ミル(0.006mm)程度 、またはさらに薄くても良い。性能および再生可能な調整の容易さを考慮すると 、0.25ミルから4ミル(0.006mmから0.102mm)、特に0.50ミルか ら3.0ミル(0.013mmから0.076mm)、さらには特に約1ミル(0.02 5mm)の厚さが好ましい。 第2接着剤層は幅広い選択肢を有し得る。必要であれば、第1層程度まで薄く することも可能であるが、構造目的上および外見が必ずしも同一でない2枚のガ ラスシートの間で平滑剤の役割を果たす都合上、300ミル(7.62mm)まで の厚さが一般的である。そのため第1層は0.25から300ミル(0.006mm から7.62mm)になり得るが、より一般的には5から250ミル(0.127mm から6.35mm)、特に10から200ミル(0.254mmから5.08mm)であ る。 プラスチックフィルムの厚み域は約0.5ミルから約15ミル(0.013mmか ら0.38mm)であり得るが、この厚さは絶対ではない。使用されるプラスチッ クフィルムの最も一般的な厚み域は0.5から10ミル(0.013mmから0.7 54mm)で、特に1から8ミル(0.025mmから0.2mm)である。 反射コーティング剤は極薄で、標準的な厚み域はオングストロームおよびミリ ミクロン単位である。接着剤 本発明製品の薄い接着剤層18に使用する接着剤は、その加工特性を基に選ば れる。特に、厚みが所望の5ミル(0.127mm)未満の滑らかな相互密着フィ ルムを形成できるものであればよい。さらには本願で教示する準備工程に合うよ うに適用するためには、揮発性の溶媒に可溶性のものであればよい。 さらに、接着剤は熱活性性もしくは熱硬化性、つまり熱可塑性であるのが一般 に好適である。この特性は熱と圧力で様々な層を積層して最終積層ガラス製品を 作る、従来の積層ガラスプロセスにおいて有益である。 ポリ(ビニルブチラール)(可塑剤を含有、もしくは含有しない)、ポリウレ タンおよびエチレンビニルアセテートポリマーがこの基準に合致する。薄い接着 剤層を形成する場合はポリビニルブチラールが好適な材料である。 厚手の接着剤層24はポリ(ビニルブチラール)、ポリウレタン、エチレンビ ニルアセテートポリマーなどで予備形成された層であり得る。これらの材料は、 通常積層工程中に脱気させる生地表面を有する予備形成シートに使用される。一 般に流通している材料で良好な結果を得ている。 層が薄い場合の接着剤としてはMonsatoのButvarTMブランドのPVB樹脂が好 適で、接着剤に添加し得るCiba GeigyのTinuvin 770および328などのUV安定剤 または吸収材も含有し得る。 Monsatoの予備形成Saflex TGシートは接着剤層が厚い場合には好適な材料であ る。プラスチックフィルム 本発明で使用するプラスチックフィルムは、エネルギー反射層で被覆可能な材 料であれば、どのような可撓性プラスチック(ポリマー)材料からでもつくるこ とができる。 ポリエステルとポリカーボネートは、エネルギー反射層の基材に広く使用され ている2種類の材料である。他の同等の材料も使用され得る。 ポリエステルは一般に好ましく、ポリ(テレフタレート)および、特にポリ( エチレンテレフタレート)は最も好ましいプラスチックフィルムである。 プラスチックフィルムの接着剤に対する接着性を高めることが所望される場合 には、その裏面を予めグローする、またはそれを誘電コーティング剤に供する、 またはシラン処理に供するなどの処理がなされ得る。エネルギー反射層 プラスチックフィルムはエネルギー反射層を伴う。これは単一の半透明金属層 、または一連の誘電層であり得る。より好適なエネルギー反射層は、図3Aおよ び図3Bに示す通り、少なくとも1層の半透明金属層30、30Aから成るもの で、各面が透明誘電層32、34および36に固着している。 これら金属誘電構造体の具体例は、金属には銀および銀/金を、誘電体には酸 化インジウムおよび酸化インジウム錫を使用した積層、および非積層構造体で、 Southwall Technologies Inc.が製造している。 これらの層は特定のエネルギーの波長、特に熱およびその他の赤外長波長を反 射するように調節され得る。好適な金属−誘電体スタック・エネルギー反射材の 詳細な説明は、米国特許第4,799,745号および第4,973,511号(参考のために本願 に援用する)を参照のこと。製造プロセス これら製品を製造するために用いられるプロセスは、接着剤の薄い層を熱反射 プラスチックフィルムに当てる工程と、この接着剤で被覆したプラスチックフィ ルムを第1のガラスシートに積層する工程と、厚い接着剤層と第2のガラスシー トを加える工程とを包含する。 このプロセスを図6に概略的に示す。接着剤の薄い層およびエネルギー反射層 を伴うプラスチックフィルム37の予備形成シートと、接着剤の厚い層38とを 、加熱器39で適宜加熱した後、ガラスシート40に接触させる。ローラー41 が厚い接着剤層38、プラスチックフィルムシート37、およびガラスシート4 0 を脱気し、プラスチックフィルムをガラスシート40に平らに重ね合わせる。 次に第2のガラスシート42を加え、得られたスタックを、第2のニップロー ラー43一式に通し、第2のガラスシートと厚い接着剤層との間の接触面を脱気 する。 脱気したスタックを炉44に通し、積層体を加熱して幾つかの層を互いに固着 させる。次に第3のニップローラー45一式に通し、積層体の端をシーリングす る。一般に、製品にさらに加熱処理を加えることで、熱可塑性の接着剤層を通し て幾つかの層を確実に接着することができる。 プラスチックフィルムのシート(図6の37、図4または図5の20)はエネ ルギー反射層(図4または図5の22)および薄い接着剤層(図4または図5の 18)を伴う。エネルギー反射層はスパッター蒸着、または類似の金属および金 属化合物用の薄い膜形成プロセスを用いて蒸着する。これらのプロセスは周知で 、文献(例えば米国特許第4,799,745号を参照)に記載されている。 接着剤層18は装着の際は注意が必要である。接着剤層18は滑らかな凝集層 で、極薄(特に厚みは5ミル(0.127mm)未満)でなければならない。発明 者は、最も簡単な装着方法が、シート表面を揮発性溶媒中の接着剤の溶液で被覆 し、その後溶媒を除去する方法であることを発見した。 溶媒システムには接着剤に対して可溶性、または良好に懸濁するものであれば どの材料でも使用可能である。有機溶媒、例えば低アルコール類、ケトン類、エ ステル類などが一般的に使用され得る。どの溶媒システムを使用するのかを決定 する前に、使用する特定の接着剤の説明書を参考にすると良い。 接着剤の溶液は、溶媒を除去した後の薄い接着剤層の厚みが所望の5ミル(0 .127mm)未満になる量で使用されるのがよい。これは経験的に行われ得る。 例えば20%の溶液と80%の揮発性溶媒とを含有する溶液を使用した場合、最 終的なフィルムの厚さは、使用した溶液の深さの約5分の1になると予測され得 る。 接着剤の溶液の深さと流れ性は、滑らかなシートの上で流れるように希釈した 溶液を使用(スプレーやロールなどで)するか、または所望の深さを得るように 選択しただけの量の溶液を使用することで制御され得る。あるいは、余分に接着 剤溶液を使用し、ドクターナイフなどで所望の深さに平らにすることもできる。 今までのところ、より簡単な「スプレーで塗布して流す」方法で満足のいく結果 が得られている。 溶媒の除去は加熱もしくはエアームーブメントを用いるかまたはこれらを用い ないで行われ得る。揮発性の溶媒は非常に蒸発しやすいため、産業用装置の殆ど は揮発性の溶媒を捕捉できるよう、排出口において溶媒回収システムと共に加熱 強制エアーソースを備えていることが望ましい。製品の特性 本発明の実施は「アップルソース」のないガラス積層体を提供する。さらに、 実施例にも示すように、これらの材料は優れた耐腐食性を有し、使用可能年限も 長い。 本発明を以下の実施例によりさらに説明する。 A.金属化したPETの上への薄い熱可塑性層のキャスティング MonsantoのButvarTM B-98(23重量%)、Ciba GeigyのTinuvin 770(固形分 1%)、およびTinuvin 328(固形分1%)の溶液比率が60:40のトルエン およびエチルアルコール(75重量%)に溶解した溶液を、 国特許第4,973,511号に記載されているが、これはPETシート上の誘電体−金 属−誘電体−金属−誘電体の一連の層である。該溶液をラインスピード30ft/m in、乾燥温度212°F(100℃)でキャスティングした。最終製品はXIR 滑らかな(±0.05mil)ButvarTM B-98のコーティング剤を反射層の表面に被 覆したものである。 B.薄い熱可塑性層で被覆した、金属化したフィルムを使用するガラスの積層 実施例Aの、薄い熱可塑性層で被覆した金属化したフィルムを使用するガラス 積層は、3段階の脱気工程を包含する。第1の脱気工程は、厚さが15ミル(0 . の厚さ1ミル(0.025mm)のButvarTM B-98と1/8”(3.175mm)の厚い ガラスで被覆する、予めニッピングする工程を包含する。ラインスピードは1分 当たり10ft(1分当たり305cm)で、ニップ温度は周囲温度;および、ニッ プ圧は20psi(1.41kg/cm2)であった。1度目のニッピングの後、上部の1 /8”(3.175mm)の厚いガラスを厚さが15ミル(0.38mm)のPVBシ ートの上に配置した。端を切り揃えた後、1分当たり10ft(1分当たり305 cm)、80psi(5.85kg/cm2)、および周囲温度でその積層体を2度目のニッ ピングにかけた。2度目のニッピングの後、積層体を炉に通し、1分当たり10 ft(1分当たり305cm)、80psi(5.85kg/cm2)、および160°F(7 1℃)で3度目のニッピングにかけた。3度目のニッピングの後、積層体をオー トクレーブの中に入れ、250°F(121℃)、165psi(12.06kg/cm2 )で加工処理した後、20分間保持し、ガラス製品を完成した。 C.製品の性能およびテスト結果 下記に示す結果は、特に言及されていない限り実施例Bの材料を基にしたもの である。 のフィルムを使用して60”×70”(152cm×178cm)の積層ガラスサン プルを作ることができた。このサンプルには全く「アップルソース」が生じなか った。 2)フィルムの反射特性が7%の類似のエネルギー反射フィルムを使用して、 48”×48”(122cm×122cm)の積層ガラスサンプルを作ることができ た。このサンプルには全く「アップルソース」が生じなかった(反射特性が高い と欠陥がより顕著になるため、このテストはやや難しい)。 3)フィルムの反射特性が>50%の金反射フィルムを使用して、12”×1 2”(30.5cm×30.5cm)の積層ガラスサンプルを作ることができた。この サンプルには全く「アップルソース」が生じなかった。 16 CFR1201 Category IIの衝撃試験に合格した。 時間の塩水噴霧試験の後には腐食せず、1700時間後ではわずか3%の腐食が 生じた。この試験はASTM B-117に基づいて行った。 剥離試験の間PETが引き裂かれるポイントに匹敵する、極めて高い剥離接着性 グ剤との間の、典型的な剥離接着性は2.44LB/in(0.436kg/cm)であった 。 ることなく熱湯試験に合格した。 験で良好な接着性を示した。 ンに曝露(ASTM G-26)後1000時間、およびQUV-A露後2,500時間後も劣 化が見られなかった。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 EP(AT,BE,CH,DE, DK,ES,FI,FR,GB,GR,IE,IT,L U,MC,NL,PT,SE),OA(BF,BJ,CF ,CG,CI,CM,GA,GN,ML,MR,NE, SN,TD,TG),AP(KE,LS,MW,SD,S Z,UG),UA(AM,AZ,BY,KG,KZ,MD ,RU,TJ,TM),AL,AM,AT,AU,AZ ,BB,BG,BR,BY,CA,CH,CN,CU, CZ,DE,DK,EE,ES,FI,GB,GE,H U,IL,IS,JP,KE,KG,KP,KR,KZ ,LK,LR,LS,LT,LU,LV,MD,MG, MK,MN,MW,MX,NO,NZ,PL,PT,R O,RU,SD,SE,SG,SI,SK,TJ,TM ,TR,TT,UA,UG,US,UZ,VN (72)発明者 ラウ,ルイス アメリカ合衆国 カリフォルニア 94087, サニーベール,イースト エル カミノ シー209 929

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1.第1の接着剤層と、 エネルギー反射コーティング剤を伴うプラスチックフィルムの基材と、 第2の接着剤層と、 第2のガラスシートとを、滑らかな第1の表面を有する第1のガラスシートに 連続して接触するように備えた積層ガラスにおいて、改良が、 厚みが5ミル(0.127mm)未満の薄い第1の接着剤層シートを使用し、該 プラスチックフィルムを該第1のガラスシートの該滑らかな第1の表面に重ね合 わせることを含む積層ガラス。 2.前記第1の接着剤層の厚みが0.25から4.0ミル(0.006mmから0.1 02mm)である、請求項1に記載の積層ガラス。 3.前記第1の接着剤層の厚みが0.5から3.0ミル(0.013mmから0.07 6mm)である、請求項1に記載の積層ガラス。 4.前記第1の接着剤層が、前記エネルギー反射コーティング剤を伴わない前記 プラスチックフィルムの基材の表面に接触している、請求項2に記載の積層ガラ ス。 5.前記第1の接着剤層が前記エネルギー反射コーティング剤に接触している、 請求項2に記載の積層ガラス製品。 6.前記第1の接着剤層が熱可塑性接着剤である、請求項2に記載の積層ガラス 製品。 7.前記第1の接着剤層がポリ(ビニルブチラール)を含有する、請求項6に記 載の積層ガラス製品。 8.上面を有する、厚みが0.5から15ミル(0.013mmから0.38mm)の 、可撓性プラスチックシートと、該上面に接着したエネルギー反射コーティング 剤と、該エネルギー反射コーティング剤に接着した厚みが5ミル(0.127mm )未満の熱可塑性接着剤のコーティング剤とを有する複合体。 9.前記プラスチックがポリエステルである、請求項8に記載の複合体。 10.前記ポリエステルがポリ(エチレンテレフタレート)である、請求項9に 記載の複合体。 11.前記プラスチックがポリカーボネートである、請求項8に記載の複合体。 12.前記エネルギー反射コーティング剤が、誘電層で固着した透明金属層を有 する光透過性の熱反射コーティング剤である、請求項8に記載の複合体。 13.前記熱可塑性接着剤が、厚さが0.25から4.0ミル(0.006mmから0 .102mm)のポリ(ビニルブチラール)のコーティング剤である、請求項8に記 載の複合体。 14.上面および下面を有する、厚さが0.5から15ミル(0.013mmから0 .38mm)の可撓性プラスチックシートと、 該上面に接着したエネルギー反射コーティング剤と、 該下面に接着した厚さが5ミル(0.127mm)未満の熱可塑性接着剤のコ ーティング剤とを有する複合体。 15.前記熱可塑性接着剤がポリ(ビニルブチラール)を含有し、厚さが0.2 5から4.0ミル(0.006mmから0.102mm)である、請求項14に記載の 複合体。 16.エネルギー反射コーティング剤を伴う上面を有し、該上面が該エネルギー 反射コーティング剤が接着した、厚さが0.5から15ミル(0.013mmから0 .38mm)の可撓性プラスチックシートを得る工程と、 溶媒にポリ(ビニルブチラール)を含有する溶液層を該エネルギー反射コーテ ィング剤に塗布する工程であって、該溶液層の厚さが、溶媒を除去した後のポリ (ビニルブチラール)の層の厚みが0.25から4ミル(0.006mmから0.1 02mm)になるよう予め設定されている工程と、該溶液層から溶媒を除去する工 程と、を包含する、請求項13に記載の複合体の形成方法。
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