JPH1161292A - 銅−炭素繊維複合体及びその製造方法 - Google Patents
銅−炭素繊維複合体及びその製造方法Info
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- JPH1161292A JPH1161292A JP23210497A JP23210497A JPH1161292A JP H1161292 A JPH1161292 A JP H1161292A JP 23210497 A JP23210497 A JP 23210497A JP 23210497 A JP23210497 A JP 23210497A JP H1161292 A JPH1161292 A JP H1161292A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】銅マトリックス中に炭素繊維を含有した低熱膨
張,高熱伝導の銅−炭素繊維複合体及びその製造法を提
供する。 【解決手段】前記銅−炭素繊維複合体の銅マトリックス
と炭素繊維の界面に炭素と化合物を形成する金属元素を
含み、かつ銅あるいは炭素またはその両方に対して反応
又は固溶した界面層が存在し、銅マトリックスは実質的
に銅からなるものである。
張,高熱伝導の銅−炭素繊維複合体及びその製造法を提
供する。 【解決手段】前記銅−炭素繊維複合体の銅マトリックス
と炭素繊維の界面に炭素と化合物を形成する金属元素を
含み、かつ銅あるいは炭素またはその両方に対して反応
又は固溶した界面層が存在し、銅マトリックスは実質的
に銅からなるものである。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、新規な銅−炭素繊
維複合材に係わり、特に半導体装置用放熱基板等として
用いられる低熱膨張でかつ高熱伝導性の銅−炭素繊維複
合材料及びその製造方法に関する。
維複合材に係わり、特に半導体装置用放熱基板等として
用いられる低熱膨張でかつ高熱伝導性の銅−炭素繊維複
合材料及びその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】銅は熱伝導度が大きく、広く放熱用の材
料として用いられている。しかし、熱膨張率が17×1
0-6/°Kと大きいために半導体装置用放熱基板等の低
熱膨張性が要求される部材に用いることが出来ない。現
在、高密度半導体装置用放熱基板にはモリブデンが用い
られているが、より熱伝導度が高く、低コストの材料が
望まれている。これまでに、低熱膨張率の炭素繊維と高
熱伝導性の銅の複合化による、低熱膨張でかつ高熱伝導
の複合材の開発がなされてきた。その製造方法には、
(1)銅を溶湯にして炭素繊維に含浸させる方法、
(2)板あるいは箔状の銅と炭素繊維を交互に積層して
ホットプレスする方法、(3)炭素繊維に銅を蒸着ある
いはメッキにより付着させた後ホットプレスする方法が
ある。(1)の方法は、銅と炭素繊維の濡れ性が悪いこ
とから、炭素繊維の間隔の狭い複合体を得ようとすると
きには、炭素繊維間に銅が含浸出来ず、空洞が形成され
る。(2)の方法においても、(1)と同様な現象が生
じると考えられ、材料強度上好ましくない。(3)の方
法では、高度な蒸着あるいはメッキ技術が要求されると
いう問題点が挙げられる。
料として用いられている。しかし、熱膨張率が17×1
0-6/°Kと大きいために半導体装置用放熱基板等の低
熱膨張性が要求される部材に用いることが出来ない。現
在、高密度半導体装置用放熱基板にはモリブデンが用い
られているが、より熱伝導度が高く、低コストの材料が
望まれている。これまでに、低熱膨張率の炭素繊維と高
熱伝導性の銅の複合化による、低熱膨張でかつ高熱伝導
の複合材の開発がなされてきた。その製造方法には、
(1)銅を溶湯にして炭素繊維に含浸させる方法、
(2)板あるいは箔状の銅と炭素繊維を交互に積層して
ホットプレスする方法、(3)炭素繊維に銅を蒸着ある
いはメッキにより付着させた後ホットプレスする方法が
ある。(1)の方法は、銅と炭素繊維の濡れ性が悪いこ
とから、炭素繊維の間隔の狭い複合体を得ようとすると
きには、炭素繊維間に銅が含浸出来ず、空洞が形成され
る。(2)の方法においても、(1)と同様な現象が生
じると考えられ、材料強度上好ましくない。(3)の方
法では、高度な蒸着あるいはメッキ技術が要求されると
いう問題点が挙げられる。
【0003】このような問題を解決するために、様々な
方法により銅−炭素繊維複合体の製造方法が開発されて
いる。特開昭51−5213号は、銅あるいは銅合金の粉末を
粘結剤と混合してスラリーとし、炭素繊維束に含浸させ
た後、プレスや焼結により所定の形状に固化する方法で
ある。特開昭52−89505 号,特開昭52−53720 号は、銅
あるいは炭素と反応する元素が固溶限以上添加された銅
合金を、軟化点以上の温度で加圧することにより炭素繊
維に含浸させ複合体を形成する方法である。また、特開
昭53−104508号は粉末状高導電性金属,炭素粉,炭素と
反応する元素粉末,粘結剤を混合してスラリーとし、こ
れを高導電性金属被覆炭素繊維に含浸させた後、熱間加
圧成形あるいは溶解冷却成形を行い複合体を製造する方
法である。
方法により銅−炭素繊維複合体の製造方法が開発されて
いる。特開昭51−5213号は、銅あるいは銅合金の粉末を
粘結剤と混合してスラリーとし、炭素繊維束に含浸させ
た後、プレスや焼結により所定の形状に固化する方法で
ある。特開昭52−89505 号,特開昭52−53720 号は、銅
あるいは炭素と反応する元素が固溶限以上添加された銅
合金を、軟化点以上の温度で加圧することにより炭素繊
維に含浸させ複合体を形成する方法である。また、特開
昭53−104508号は粉末状高導電性金属,炭素粉,炭素と
反応する元素粉末,粘結剤を混合してスラリーとし、こ
れを高導電性金属被覆炭素繊維に含浸させた後、熱間加
圧成形あるいは溶解冷却成形を行い複合体を製造する方
法である。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】これらの製造方法で得
られた銅−炭素繊維複合体は、熱膨張率がモリブデンと
同等に小さいものは得られているが、熱伝導率が低く、
モリブデンに代替するには至っていない。この原因は、
炭素繊維密度の増加と炭素と反応する元素の添加にあ
る。本来、銅と炭素とは互いに非固溶であり、濡れ性が
悪く、複合体と成り難い材料である。高熱伝導度,低熱
膨張率,高強度の銅−炭素繊維複合体は、銅マトリック
スと炭素繊維間の結合により炭素繊維が銅マトリックス
の熱膨張を抑え、かつ銅マトリックス中の熱伝導により
高い熱伝導率が維持されることが必要である。また、複
合体の内部に空洞や割れ等の材料強度上好ましくない要
因がないことも必要である。しかし、一般に銅と炭素繊
維の界面の結合力が弱いために炭素繊維が銅の熱膨張を
抑制できず、また濡れ性が悪いために銅の含浸が不十分
となり空洞が形成され易い。この問題を解決するため
に、炭素と反応する元素を添加することにより銅と炭素
繊維の濡れ性を改善し結合力を向上させた複合体が作製
されている。しかし、熱膨張率は小さくなるが、熱伝導
を担う銅マトリックス中に添加元素が固溶するために十
分な熱伝導度を得ることが出来ない。また、熱膨張率は
単位体積当りの炭素繊維本数が多くなるに従い低下する
が、これによっても熱伝導を担う銅の体積率が減少する
ために熱伝導度が低下する。従って、銅−炭素繊維複合
体においては、熱膨張率の抑制と熱伝導度の向上を同時
に達成することが困難であった。
られた銅−炭素繊維複合体は、熱膨張率がモリブデンと
同等に小さいものは得られているが、熱伝導率が低く、
モリブデンに代替するには至っていない。この原因は、
炭素繊維密度の増加と炭素と反応する元素の添加にあ
る。本来、銅と炭素とは互いに非固溶であり、濡れ性が
悪く、複合体と成り難い材料である。高熱伝導度,低熱
膨張率,高強度の銅−炭素繊維複合体は、銅マトリック
スと炭素繊維間の結合により炭素繊維が銅マトリックス
の熱膨張を抑え、かつ銅マトリックス中の熱伝導により
高い熱伝導率が維持されることが必要である。また、複
合体の内部に空洞や割れ等の材料強度上好ましくない要
因がないことも必要である。しかし、一般に銅と炭素繊
維の界面の結合力が弱いために炭素繊維が銅の熱膨張を
抑制できず、また濡れ性が悪いために銅の含浸が不十分
となり空洞が形成され易い。この問題を解決するため
に、炭素と反応する元素を添加することにより銅と炭素
繊維の濡れ性を改善し結合力を向上させた複合体が作製
されている。しかし、熱膨張率は小さくなるが、熱伝導
を担う銅マトリックス中に添加元素が固溶するために十
分な熱伝導度を得ることが出来ない。また、熱膨張率は
単位体積当りの炭素繊維本数が多くなるに従い低下する
が、これによっても熱伝導を担う銅の体積率が減少する
ために熱伝導度が低下する。従って、銅−炭素繊維複合
体においては、熱膨張率の抑制と熱伝導度の向上を同時
に達成することが困難であった。
【0005】本発明は、低熱膨張率と高熱伝導率を同時
に満たす銅−炭素繊維複合体及びその製造方法を提供す
ることを目的とする。
に満たす銅−炭素繊維複合体及びその製造方法を提供す
ることを目的とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明は、銅マトリック
スが不可避的不純物元素を除き実質的に銅のみから成
り、銅と炭素繊維の界面に銅あるいは炭素またはその両
方に対して反応又は固溶した界面層が存在する組織を有
する銅と炭素繊維複合体にある。即ち、銅と炭素繊維の
結合力を向上させた銅−炭素繊維複合体が有効であるこ
とを見出した。前記界面層は、銅より融点が高くかつ炭
素と化合物を形成する金属元素を含まなければならな
い。このような炭素化合物形成金属元素としては、S
i,Ti,V,Cr,Zr,Nb,Mo,Hf,Ta,
Wが好ましく、これらのうちの少なくとも一つの元素が
炭素繊維と銅マトリックスの界面に界面層を形成してい
る必要がある。また、銅と炭素繊維の界面にSi,T
i,Zr,Hfのうちの少なくとも一つの元素を含む界
面層が存在することがより好ましい。上記の金属元素添
加により、炭素繊維と銅マトリックス間の結合状態が改
善されても、銅マトリックス中に上記金属元素が固溶す
ると、複合体の熱伝導度を低下させる。そこで、銅マト
リックスは不可避的不純物元素を除き実質的に銅のみか
ら成るように製造するものでなければならない。
スが不可避的不純物元素を除き実質的に銅のみから成
り、銅と炭素繊維の界面に銅あるいは炭素またはその両
方に対して反応又は固溶した界面層が存在する組織を有
する銅と炭素繊維複合体にある。即ち、銅と炭素繊維の
結合力を向上させた銅−炭素繊維複合体が有効であるこ
とを見出した。前記界面層は、銅より融点が高くかつ炭
素と化合物を形成する金属元素を含まなければならな
い。このような炭素化合物形成金属元素としては、S
i,Ti,V,Cr,Zr,Nb,Mo,Hf,Ta,
Wが好ましく、これらのうちの少なくとも一つの元素が
炭素繊維と銅マトリックスの界面に界面層を形成してい
る必要がある。また、銅と炭素繊維の界面にSi,T
i,Zr,Hfのうちの少なくとも一つの元素を含む界
面層が存在することがより好ましい。上記の金属元素添
加により、炭素繊維と銅マトリックス間の結合状態が改
善されても、銅マトリックス中に上記金属元素が固溶す
ると、複合体の熱伝導度を低下させる。そこで、銅マト
リックスは不可避的不純物元素を除き実質的に銅のみか
ら成るように製造するものでなければならない。
【0007】上記の銅−炭素繊維複合体において、炭素
繊維体積分率が小さいと熱膨張の抑制効果が小さく、ま
た炭素繊維体積分率が大きいと熱伝導度が小さくなる。
このため、炭素繊維体積分率は20%以上70%以下で
あることが好ましい。また、界面層の厚さが厚い場合に
は、隣接する炭素繊維間に界面層のみが存在し、銅が含
浸されないために、熱伝導度が低下する。このため、界
面層の平均厚さは2μm以下が好ましい。界面層の厚さ
を調整し、かつ銅マトリックス中に固溶する添加金属元
素濃度を抑えるためには、炭素繊維重量をMcf、炭素と
化合物を形成する金属元素の重量をMm、炭素と化合物
を形成する金属元素の比重をρとしたときに、銅−炭素
繊維複合体中に含まれる、炭素と化合物を形成する金属
元素それぞれについてのMm/(Mcf×ρ)の値の和が
0.1以下であることが必要である。このような材料組
織を有する銅−炭素繊維複合体は、熱膨張率12×10
-6/°K以下,熱伝導度120W/m°K以上を達成出
来る。
繊維体積分率が小さいと熱膨張の抑制効果が小さく、ま
た炭素繊維体積分率が大きいと熱伝導度が小さくなる。
このため、炭素繊維体積分率は20%以上70%以下で
あることが好ましい。また、界面層の厚さが厚い場合に
は、隣接する炭素繊維間に界面層のみが存在し、銅が含
浸されないために、熱伝導度が低下する。このため、界
面層の平均厚さは2μm以下が好ましい。界面層の厚さ
を調整し、かつ銅マトリックス中に固溶する添加金属元
素濃度を抑えるためには、炭素繊維重量をMcf、炭素と
化合物を形成する金属元素の重量をMm、炭素と化合物
を形成する金属元素の比重をρとしたときに、銅−炭素
繊維複合体中に含まれる、炭素と化合物を形成する金属
元素それぞれについてのMm/(Mcf×ρ)の値の和が
0.1以下であることが必要である。このような材料組
織を有する銅−炭素繊維複合体は、熱膨張率12×10
-6/°K以下,熱伝導度120W/m°K以上を達成出
来る。
【0008】上記の銅−炭素繊維複合体は、銅粉末,炭
素繊維及び炭素と化合物を形成することが可能な金属元
素粉末を混合し、短時間で加熱加圧成形し、銅マトリッ
クスが実質的に銅からなり、前述の界面層を形成させる
ことを特徴とする銅−炭素繊維複合体の製造方法により
製造することが出来る。
素繊維及び炭素と化合物を形成することが可能な金属元
素粉末を混合し、短時間で加熱加圧成形し、銅マトリッ
クスが実質的に銅からなり、前述の界面層を形成させる
ことを特徴とする銅−炭素繊維複合体の製造方法により
製造することが出来る。
【0009】上記の銅−炭素繊維複合体を、半導体素子
を搭載した半導体装置の熱伝導性基板として用いること
により、半導体装置の品質において信頼性が高く、放熱
性に優れた半導体装置を提供することが出来る。
を搭載した半導体装置の熱伝導性基板として用いること
により、半導体装置の品質において信頼性が高く、放熱
性に優れた半導体装置を提供することが出来る。
【0010】本発明は、低熱膨張で、かつ高熱伝導性の
銅−炭素繊維複合体を提供する。銅と炭素繊維とは、互
いに非固溶であり、濡れ性が悪く、複合体を作製し難
い。また、複合体を作製しても熱膨張を充分に抑制出来
なかったり、また熱伝導度を低下させたりする。そこ
で、銅マトリックスと炭素繊維の間に炭素と化合物を形
成することの出来る金属元素を含む界面層を形成するこ
とにより、銅マトリックスと炭素繊維の結合力を向上さ
せ、所定の熱膨張率及び熱伝導度を達成することが出来
た。ここでは、炭素と化合物を形成することの出来る金
属元素としては、周期率表で4A,5A,6A族の元素
及びSi、すなわちSi,Ti,V,Cr,Zr,N
b,Mo,Hf,Ta,Wが好ましい。特に、界面層形
成及び銅マトリックスとの反応の点でSi,Ti,Z
r,Hfが好ましい。また、優れた熱伝導性を維持する
上で、銅マトリックスは、不可避的不純物元素を除き実
質的に銅のみから成っていなければならない。特に、銅
−炭素繊維複合体に添加されている、炭素と化合物を形
成することの出来る金属元素は、銅マトリックス中に含
まれていないことが好ましいが、銅マトリックス中に含
まれる上記添加元素の定量分析分解能に限界があること
から、分析により検出される上記添加元素濃度は0.5w
t.%以下とする。
銅−炭素繊維複合体を提供する。銅と炭素繊維とは、互
いに非固溶であり、濡れ性が悪く、複合体を作製し難
い。また、複合体を作製しても熱膨張を充分に抑制出来
なかったり、また熱伝導度を低下させたりする。そこ
で、銅マトリックスと炭素繊維の間に炭素と化合物を形
成することの出来る金属元素を含む界面層を形成するこ
とにより、銅マトリックスと炭素繊維の結合力を向上さ
せ、所定の熱膨張率及び熱伝導度を達成することが出来
た。ここでは、炭素と化合物を形成することの出来る金
属元素としては、周期率表で4A,5A,6A族の元素
及びSi、すなわちSi,Ti,V,Cr,Zr,N
b,Mo,Hf,Ta,Wが好ましい。特に、界面層形
成及び銅マトリックスとの反応の点でSi,Ti,Z
r,Hfが好ましい。また、優れた熱伝導性を維持する
上で、銅マトリックスは、不可避的不純物元素を除き実
質的に銅のみから成っていなければならない。特に、銅
−炭素繊維複合体に添加されている、炭素と化合物を形
成することの出来る金属元素は、銅マトリックス中に含
まれていないことが好ましいが、銅マトリックス中に含
まれる上記添加元素の定量分析分解能に限界があること
から、分析により検出される上記添加元素濃度は0.5w
t.%以下とする。
【0011】本発明の銅−炭素繊維複合体の熱膨張率
は、主に炭素繊維の体積分率に依存し、また、熱伝導度
は主に炭素繊維体積分率及び銅マトリックスへの添加元
素の固溶量に依存する。放熱用基板に用いるためには、
熱膨張率12×10-6/°K以下及び熱伝導度120W
/m°K以上が必要である。
は、主に炭素繊維の体積分率に依存し、また、熱伝導度
は主に炭素繊維体積分率及び銅マトリックスへの添加元
素の固溶量に依存する。放熱用基板に用いるためには、
熱膨張率12×10-6/°K以下及び熱伝導度120W
/m°K以上が必要である。
【0012】炭素繊維体積分率は、銅−炭素繊維複合体
の熱膨張率,熱伝導度共に影響を及ぼす。炭素繊維体積
分率と熱膨張率及び熱伝導度の関係から、上記特性を達
成するのは、炭素繊維体積分率が20〜70%のときで
あった。しかし、炭素繊維の種類や銅−炭素繊維複合体
製造時の条件のばらつき等を考慮すると、炭素繊維体積
分率が30〜60%が好ましい。
の熱膨張率,熱伝導度共に影響を及ぼす。炭素繊維体積
分率と熱膨張率及び熱伝導度の関係から、上記特性を達
成するのは、炭素繊維体積分率が20〜70%のときで
あった。しかし、炭素繊維の種類や銅−炭素繊維複合体
製造時の条件のばらつき等を考慮すると、炭素繊維体積
分率が30〜60%が好ましい。
【0013】銅マトリックスと炭素繊維界面に形成され
ている界面層は、その厚さが増すと隣接する炭素繊維間
に含浸されて熱伝導を担うべき銅の量が減少し、所定の
熱伝導度を得ることが出来なくなる可能性がある。そこ
で、炭素繊維体積分率を約50%に固定して、炭素化合
物を形成するための添加金属元素量を変化させて、界面
層厚さの異なる銅−炭素繊維複合体を作製し、その熱伝
導特性を評価した。その結果、界面層厚さが平均2μm
以下であれば、目標の熱伝導度を保持できることが確認
された。より薄い界面層となれば、より高い熱伝導度を
達成することが出来ることから、原子層レベルでの炭素
化合物の形成が理想的であるが、銅−炭素繊維複合体製
造の点で、0.05μm 程度が限界であると考えられる
ことから、平均0.05〜1μm の界面層厚さが好まし
い。
ている界面層は、その厚さが増すと隣接する炭素繊維間
に含浸されて熱伝導を担うべき銅の量が減少し、所定の
熱伝導度を得ることが出来なくなる可能性がある。そこ
で、炭素繊維体積分率を約50%に固定して、炭素化合
物を形成するための添加金属元素量を変化させて、界面
層厚さの異なる銅−炭素繊維複合体を作製し、その熱伝
導特性を評価した。その結果、界面層厚さが平均2μm
以下であれば、目標の熱伝導度を保持できることが確認
された。より薄い界面層となれば、より高い熱伝導度を
達成することが出来ることから、原子層レベルでの炭素
化合物の形成が理想的であるが、銅−炭素繊維複合体製
造の点で、0.05μm 程度が限界であると考えられる
ことから、平均0.05〜1μm の界面層厚さが好まし
い。
【0014】炭素化合物形成のための添加金属元素量
は、上記のように界面層厚さに影響を与えるだけでな
く、銅マトリックス中に固溶して、銅マトリックスの熱
伝導度を低下させる。そこで、添加金属元素量と熱伝導
度の関係を調査した。その結果、目標の熱伝導度を達成
するためには、銅−炭素繊維複合体中の添加金属元素重
量比をMm、炭素繊維重量比をMcf、添加金属元素の比
重をρとしたときMm/(Mcf×ρ)の値が0.1 以下
であることが必要である。特に、銅マトリックス中への
固溶量を低減させるため、及び実質的に均一な界面層を
得るためには、Mm/(Mcf×ρ)の値は0.005以
上で0.08以下が好ましい。
は、上記のように界面層厚さに影響を与えるだけでな
く、銅マトリックス中に固溶して、銅マトリックスの熱
伝導度を低下させる。そこで、添加金属元素量と熱伝導
度の関係を調査した。その結果、目標の熱伝導度を達成
するためには、銅−炭素繊維複合体中の添加金属元素重
量比をMm、炭素繊維重量比をMcf、添加金属元素の比
重をρとしたときMm/(Mcf×ρ)の値が0.1 以下
であることが必要である。特に、銅マトリックス中への
固溶量を低減させるため、及び実質的に均一な界面層を
得るためには、Mm/(Mcf×ρ)の値は0.005以
上で0.08以下が好ましい。
【0015】上記のような材料組織及び特性を有する銅
−炭素繊維複合体は、銅粒子,炭素繊維及び炭素と化合
物を形成することが可能な金属元素粒子を混合し、加
熱,加圧成形して作製した。上記の炭素と化合物を形成
することが可能な金属元素は、具体的にはSi,Ti,
V,Cr,Zr,Nb,Mo,Hf,Ta,Wである。
これらのうち、特にSi,Ti,Zr,Hfが好まし
い。これらの金属元素は0.2〜5 重量%、より0.5
〜3 重量%が好ましい。また、上記の加熱,加圧成形
は、真空中が好ましいが、銅マトリックス中への酸素の
固溶を抑制出来る減圧あるいは不活性ガス雰囲気でもよ
い。加熱温度は、銅の融点以上であることが好ましい
が、800℃以上であればよい。加圧力は加熱温度に依
存するので、加熱温度に応じた加圧力を加える必要があ
る。この方法によれば、上記金属元素の銅中への固溶を
抑え、かつ銅と炭素繊維界面に良好な界面層を形成する
ことが出来る。
−炭素繊維複合体は、銅粒子,炭素繊維及び炭素と化合
物を形成することが可能な金属元素粒子を混合し、加
熱,加圧成形して作製した。上記の炭素と化合物を形成
することが可能な金属元素は、具体的にはSi,Ti,
V,Cr,Zr,Nb,Mo,Hf,Ta,Wである。
これらのうち、特にSi,Ti,Zr,Hfが好まし
い。これらの金属元素は0.2〜5 重量%、より0.5
〜3 重量%が好ましい。また、上記の加熱,加圧成形
は、真空中が好ましいが、銅マトリックス中への酸素の
固溶を抑制出来る減圧あるいは不活性ガス雰囲気でもよ
い。加熱温度は、銅の融点以上であることが好ましい
が、800℃以上であればよい。加圧力は加熱温度に依
存するので、加熱温度に応じた加圧力を加える必要があ
る。この方法によれば、上記金属元素の銅中への固溶を
抑え、かつ銅と炭素繊維界面に良好な界面層を形成する
ことが出来る。
【0016】このような製造方法で作製された、所定の
組織及び特性を有す銅−炭素繊維複合体は、低熱膨張及
び高熱伝導が必要とされる部位に適用することが出来
る。特に、銅−炭素繊維複合体と窒化アルミ及びアルミ
ナの板との銀ろうによる接合が可能であることから、半
導体装置の熱伝導性基板に適用することが出来る。
組織及び特性を有す銅−炭素繊維複合体は、低熱膨張及
び高熱伝導が必要とされる部位に適用することが出来
る。特に、銅−炭素繊維複合体と窒化アルミ及びアルミ
ナの板との銀ろうによる接合が可能であることから、半
導体装置の熱伝導性基板に適用することが出来る。
【0017】
(実施例1)銅−炭素繊維複合体の製造方法を示す。
【0018】ピッチ系炭素繊維を2〜6mmの長さに切断
し、これに直径10μm以下のTi粒子を混合した。更
に、その炭素繊維とTi粒子混合物とに100メッシュ
以下のCu粒子を混合した。混合重量比は、炭素繊維:
Cu粒子:Ti粒子=9.54(g):36.4(g):2.
05(g)であった。また、一連の混合により炭素繊維
は切断されたままの状態より多少粉砕された。炭素繊
維,Cu粒子,Ti粒子の混合物1を0.1mmt のCu
板で作った箱(Cu容器)2の中に入れ、図1に示す加
熱加圧成形装置に入れた。ただし、図1では、加熱加圧
成形装置の断面を示している。加熱加圧成形装置には雰
囲気制御のためにチャンバー3が設けられており、その
中には加熱炉4が設置されている。混合物1は、側面黒
鉛治具5,上部黒鉛板6,上部湯だめ付き黒鉛板7,下
部黒鉛板8,下部湯だめ付き黒鉛板9で包囲した後、湯
流れ防止皿10にのせて、加熱炉4内に設置した。この
とき、加圧のための下部加圧治具11,上部加圧治具1
2は、混合物1が加熱炉4の中央に位置するように調節
した。上記の状態に設置,調節した後、チャンバー3内
を1×10-5Torr以上の真空度とした。なお、Cu容器
2と黒鉛製治具の隙間にはCu粒を充填した。
し、これに直径10μm以下のTi粒子を混合した。更
に、その炭素繊維とTi粒子混合物とに100メッシュ
以下のCu粒子を混合した。混合重量比は、炭素繊維:
Cu粒子:Ti粒子=9.54(g):36.4(g):2.
05(g)であった。また、一連の混合により炭素繊維
は切断されたままの状態より多少粉砕された。炭素繊
維,Cu粒子,Ti粒子の混合物1を0.1mmt のCu
板で作った箱(Cu容器)2の中に入れ、図1に示す加
熱加圧成形装置に入れた。ただし、図1では、加熱加圧
成形装置の断面を示している。加熱加圧成形装置には雰
囲気制御のためにチャンバー3が設けられており、その
中には加熱炉4が設置されている。混合物1は、側面黒
鉛治具5,上部黒鉛板6,上部湯だめ付き黒鉛板7,下
部黒鉛板8,下部湯だめ付き黒鉛板9で包囲した後、湯
流れ防止皿10にのせて、加熱炉4内に設置した。この
とき、加圧のための下部加圧治具11,上部加圧治具1
2は、混合物1が加熱炉4の中央に位置するように調節
した。上記の状態に設置,調節した後、チャンバー3内
を1×10-5Torr以上の真空度とした。なお、Cu容器
2と黒鉛製治具の隙間にはCu粒を充填した。
【0019】この後、混合物1に加圧治具にて20kg/
cm2 の圧力をかけた状態で、1100℃,10min の加熱加
圧成形を実施した。これにより、直径65mm,厚さ4mm
の円板上の銅−炭素繊維複合体を作製した。
cm2 の圧力をかけた状態で、1100℃,10min の加熱加
圧成形を実施した。これにより、直径65mm,厚さ4mm
の円板上の銅−炭素繊維複合体を作製した。
【0020】このようにして作製した銅−炭素繊維複合
体の走査型電子顕微鏡(SEM)によって観察した結
果、黒いコントラストの部分が炭素繊維、白いコントラ
ストの部分が銅マトリックス、そして、炭素繊維と銅マ
トリックスの界面に存在する灰色の界面層が観察され
た。SEMに備えられている元素分析装置(EDX)で
炭素繊維,界面層,銅マトリックスの各部分を分析し、
図2,図3,図4に示す結果を得た。これより、炭素繊
維と銅マトリックスの界面にTi,Cu,炭素を含む界
面層が形成されていることがわかる。また、銅マトリッ
クス中には、実質的に銅からのX線ピークしか観察され
ていない。作製した銅−炭素繊維複合体の各元素重量比
は、Cu:Ti:C=87.2:2.6:10.2 であっ
た。
体の走査型電子顕微鏡(SEM)によって観察した結
果、黒いコントラストの部分が炭素繊維、白いコントラ
ストの部分が銅マトリックス、そして、炭素繊維と銅マ
トリックスの界面に存在する灰色の界面層が観察され
た。SEMに備えられている元素分析装置(EDX)で
炭素繊維,界面層,銅マトリックスの各部分を分析し、
図2,図3,図4に示す結果を得た。これより、炭素繊
維と銅マトリックスの界面にTi,Cu,炭素を含む界
面層が形成されていることがわかる。また、銅マトリッ
クス中には、実質的に銅からのX線ピークしか観察され
ていない。作製した銅−炭素繊維複合体の各元素重量比
は、Cu:Ti:C=87.2:2.6:10.2 であっ
た。
【0021】(実施例2)実施例1に示す銅−炭素繊維
複合体と同じ製造方法により、約30,50,70%の
炭素繊維体積分率となるように銅−炭素繊維複合体を作
製した。このとき炭素繊維とTi粒子の重量比はほぼ
4:1となるようにした。作製した円板状銅−炭素繊維
複合体を室温〜300℃の間で熱膨張率を測定した。ま
た、熱伝導度をレーザーフラッシュ法で測定した。得ら
れた熱膨張率及び熱伝導度と炭素繊維体積分率の関係を
それぞれ図5,図6に示す。これらより、12×10-6
/°K以下の熱膨張率と120W/m°K以上の熱伝導
度を共に達成するには、炭素繊維体積分率は20〜70
%が適当である。
複合体と同じ製造方法により、約30,50,70%の
炭素繊維体積分率となるように銅−炭素繊維複合体を作
製した。このとき炭素繊維とTi粒子の重量比はほぼ
4:1となるようにした。作製した円板状銅−炭素繊維
複合体を室温〜300℃の間で熱膨張率を測定した。ま
た、熱伝導度をレーザーフラッシュ法で測定した。得ら
れた熱膨張率及び熱伝導度と炭素繊維体積分率の関係を
それぞれ図5,図6に示す。これらより、12×10-6
/°K以下の熱膨張率と120W/m°K以上の熱伝導
度を共に達成するには、炭素繊維体積分率は20〜70
%が適当である。
【0022】(実施例3)炭素繊維体積分率を約50%
に固定して、炭素繊維とTi粒子の重量比がほぼ4:
1,2:1,1:1となるように配合して、実施例1と
同じ製造方法を用いて銅−炭素繊維複合体を作製した。
作製した銅−炭素繊維複合体の熱伝導度をレーザーフラ
ッシュ法で測定した。また、Tiを含む界面層の平均厚
さは、SEM写真より測定した。そこで、図7に示す界
面層厚さと熱伝導度の関係を得た。これより、120W
/m°K以上の熱伝導度を得るためには、2μm以下の
界面層厚さが適当である。
に固定して、炭素繊維とTi粒子の重量比がほぼ4:
1,2:1,1:1となるように配合して、実施例1と
同じ製造方法を用いて銅−炭素繊維複合体を作製した。
作製した銅−炭素繊維複合体の熱伝導度をレーザーフラ
ッシュ法で測定した。また、Tiを含む界面層の平均厚
さは、SEM写真より測定した。そこで、図7に示す界
面層厚さと熱伝導度の関係を得た。これより、120W
/m°K以上の熱伝導度を得るためには、2μm以下の
界面層厚さが適当である。
【0023】また、銅−炭素繊維複合体に混合したTi
と炭素繊維の重量比と熱伝導度の関係を整理すると、T
i重量をMm、炭素繊維重量をMcf、金属Tiの比重を
ρとしたとき、図8の関係を得た。これより、120W
/m°K以上の熱伝導度を得るためには、Mm/(Mcf
×ρ)の値が0.1 以下が適当である。
と炭素繊維の重量比と熱伝導度の関係を整理すると、T
i重量をMm、炭素繊維重量をMcf、金属Tiの比重を
ρとしたとき、図8の関係を得た。これより、120W
/m°K以上の熱伝導度を得るためには、Mm/(Mcf
×ρ)の値が0.1 以下が適当である。
【0024】(実施例4)炭素繊維体積分率を約50
%、Mm/(Mcf×ρ)の値がほぼ0.05 と成るよう
にSi,Zr,Hfをそれぞれ配合して、実施例1と同
じ方法で銅−炭素繊維複合体を作製した。これらの熱膨
張率、及び熱伝導度は表1に示す値となった。これよ
り、Si,Zr,Hfは、Tiと同様に炭素繊維と銅マ
トリックスの界面に界面層を形成する効果が期待でき
る。
%、Mm/(Mcf×ρ)の値がほぼ0.05 と成るよう
にSi,Zr,Hfをそれぞれ配合して、実施例1と同
じ方法で銅−炭素繊維複合体を作製した。これらの熱膨
張率、及び熱伝導度は表1に示す値となった。これよ
り、Si,Zr,Hfは、Tiと同様に炭素繊維と銅マ
トリックスの界面に界面層を形成する効果が期待でき
る。
【0025】
【表1】
【0026】(実施例5)実施例1で作製した直径65
mm,厚さ4mmの銅−炭素繊維複合体上に、銀ろうを用い
て、一辺40mm,厚さ1mmの正方形の窒化アルミ板を接
合した。接合は、800℃で3min 保持し、3℃/min
の冷却速度で冷却した。この接合方法では、銅−炭素繊
維複合体と窒化アルミの接合体に割れは観察されなかっ
た。また、反りもなかったことから、良好な接合状態で
あると言うことが出来る。上記銅−炭素繊維複合体,炭
化アルミ接合体を−50〜125℃での熱サイクル試験
を実施した。その結果、300サイクルまでは、接合体
の劣化は観察されなかった。
mm,厚さ4mmの銅−炭素繊維複合体上に、銀ろうを用い
て、一辺40mm,厚さ1mmの正方形の窒化アルミ板を接
合した。接合は、800℃で3min 保持し、3℃/min
の冷却速度で冷却した。この接合方法では、銅−炭素繊
維複合体と窒化アルミの接合体に割れは観察されなかっ
た。また、反りもなかったことから、良好な接合状態で
あると言うことが出来る。上記銅−炭素繊維複合体,炭
化アルミ接合体を−50〜125℃での熱サイクル試験
を実施した。その結果、300サイクルまでは、接合体
の劣化は観察されなかった。
【0027】
【発明の効果】本発明によれば、低コストで低熱膨張,
高熱伝導の銅−炭素繊維複合体が得られる。また、本発
明の銅−炭素繊維複合体を半導体装置の熱伝導性基板と
して用いることにより、半導体装置の品質において信頼
性が高く、放熱性に優れた半導体装置が得られる。
高熱伝導の銅−炭素繊維複合体が得られる。また、本発
明の銅−炭素繊維複合体を半導体装置の熱伝導性基板と
して用いることにより、半導体装置の品質において信頼
性が高く、放熱性に優れた半導体装置が得られる。
【図1】加熱加圧成形装置の断面図。
【図2】銅−炭素繊維複合体の炭素繊維部分のEDX分
析結果。
析結果。
【図3】銅−炭素繊維複合体の界面層部分のEDX分析
結果。
結果。
【図4】銅−炭素繊維複合体の銅マトリックス部分のE
DX分析結果。
DX分析結果。
【図5】銅−炭素繊維複合体の炭素繊維体積分率と熱膨
張率との関係を示す線図。
張率との関係を示す線図。
【図6】銅−炭素繊維複合体の炭素繊維体積分率と熱伝
導度の関係を示す線図。
導度の関係を示す線図。
【図7】銅−炭素繊維複合体の炭素化合物層厚さと熱伝
導度の関係を示す線図。
導度の関係を示す線図。
【図8】銅−炭素繊維複合体の金属添加量と熱伝導度の
関係を示す線図。
関係を示す線図。
1…混合物、2…Cu容器、3…チャンバー、4…加熱
炉、5…側面黒鉛治具、6…上部黒鉛板、7…上部湯だ
め付き黒鉛板、8…下部黒鉛板、9…下部湯だめ付き黒
鉛板、10…湯流れ防止皿、11…下部加圧治具、12
…上部加圧治具。
炉、5…側面黒鉛治具、6…上部黒鉛板、7…上部湯だ
め付き黒鉛板、8…下部黒鉛板、9…下部湯だめ付き黒
鉛板、10…湯流れ防止皿、11…下部加圧治具、12
…上部加圧治具。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 鴨志田 陸男 茨城県日立市大みか町七丁目1番1号 株 式会社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 稲垣 正寿 茨城県日立市大みか町七丁目1番1号 株 式会社日立製作所日立研究所内
Claims (12)
- 【請求項1】銅マトリックス中に炭素繊維を含有する銅
−炭素繊維複合体において、銅マトリックスが不可避的
不純物元素を除き実質的に銅から成り、銅と炭素繊維と
の界面に金属元素を有し、該金属元素が炭素あるいは銅
またはその両方に対して反応又は固溶した界面層が存在
することを特徴とする銅−炭素繊維複合体。 - 【請求項2】銅マトリックス中に炭素繊維を含有する銅
−炭素繊維複合体において、銅マトリックスが不可避的
不純物元素を除き実質的に銅から成り、銅と炭素繊維と
の界面に銅より融点が高く、炭素と化合物を形成する金
属元素を有し、該金属元素が前記炭素あるいは銅または
その両方に対して反応又は固溶した界面層を有すること
を特徴とする銅−炭素繊維複合体。 - 【請求項3】銅マトリックス中に炭素繊維を含有する銅
−炭素繊維複合体において、銅マトリックスが不可避的
不純物元素を除き実質的に銅から成り、銅と炭素繊維と
の界面にSi,Ti,V,Cr,Zr,Nb,Mo,H
f,Ta,Wのうちの少なくとも一つの金属元素を含
み、該金属元素が前記炭素あるいは銅またはその両方に
対して反応又は固溶した界面層を有することを特徴とす
る銅−炭素繊維複合体。 - 【請求項4】請求項1〜3のいずれかにおいて、 前記金属元素はその重量比でMm、その比重をρ、炭素
の含有量を重量比でMcfとしたときに、Mm/(Mcf×
ρ)の値が0.1 以下であることを特徴とする銅−炭素
繊維複合体。 - 【請求項5】請求項1〜4のいずれかにおいて、 前記炭素繊維はその体積率で20〜70%であることを
特徴とする銅−炭素繊維複合体。 - 【請求項6】請求項1〜4のいずれかにおいて、 前記界面層の厚さが2.0μm 以下であることを特徴と
する銅−炭素繊維複合体。 - 【請求項7】請求項1〜6のいずれかにおいて、 熱膨張率が12×10-6/°K以下及び熱伝導度が12
0W/m°K以上であることを特徴とする銅−炭素繊維
複合体。 - 【請求項8】銅マトリックス中に炭素繊維を含有する銅
−炭素繊維複合体の製造方法において、銅粉末,炭素繊
維及び該炭素繊維と化合物を形成する金属元素粉末を混
合した後、加熱加圧成形し、 前記銅マトリックスが不可避的不純物元素を除き実質的
に銅から成り、銅と炭素繊維との界面に炭素あるいは銅
またはその両方に対して反応又は固溶した界面層を形成
させることを特徴とする銅−炭素繊維複合体の製造方
法。 - 【請求項9】銅マトリックス中に炭素繊維を含有する銅
−炭素繊維複合体の製造方法において、銅粉末,炭素繊
維及び銅より融点が高く、炭素と化合物を形成する金属
元素粉末を混合した後、加熱加圧成形し、 前記銅マトリックスが不可避的不純物元素を除き実質的
に銅から成り、銅より融点が高く、炭素と化合物を形成
する前記金属元素粉末が前記炭素あるいは銅またはその
両方に対して反応又は固溶した界面層を形成させること
を特徴とする銅−炭素繊維複合体の製造方法。 - 【請求項10】銅マトリックス中に炭素繊維を含有する
銅−炭素繊維複合体の製造方法において、銅粉末,炭素
繊維及びSi,Ti,V,Cr,Zr,Nb,Mo,H
f,Ta,W粉末のうちの少なくとも一つの金属元素粉
末を混合した後、加熱加圧成形し、 前記銅マトリックスが不可避的不純物元素を除き実質的
に銅から成り、前記金属元素粉末が前記炭素あるいは銅
またはその両方に対して反応又は固溶した界面層を形成
させることを特徴とする銅−炭素繊維複合体の製造方
法。 - 【請求項11】銅マトリックス中に炭素繊維を含有する
銅−炭素繊維複合体において、該複合体の熱膨張率が1
2×10-6/°K以下及び熱伝導率が120W/m°K
以上であることを特徴とする銅−炭素繊維複合体。 - 【請求項12】半導体素子を熱伝導性基板に搭載した半
導体装置において、前記基板は請求項1〜7及び11の
いずれかに記載の銅−炭素繊維複合体からなることを特
徴とする半導体装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23210497A JPH1161292A (ja) | 1997-08-28 | 1997-08-28 | 銅−炭素繊維複合体及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP23210497A JPH1161292A (ja) | 1997-08-28 | 1997-08-28 | 銅−炭素繊維複合体及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1161292A true JPH1161292A (ja) | 1999-03-05 |
Family
ID=16934077
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP23210497A Pending JPH1161292A (ja) | 1997-08-28 | 1997-08-28 | 銅−炭素繊維複合体及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH1161292A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6933531B1 (en) | 1999-12-24 | 2005-08-23 | Ngk Insulators, Ltd. | Heat sink material and method of manufacturing the heat sink material |
| JP2013536587A (ja) * | 2010-08-25 | 2013-09-19 | イスパノ・シユイザ | 少なくとも1つのセラミック部品を含むプリント回路 |
| CN105087986A (zh) * | 2015-08-27 | 2015-11-25 | 江苏大学 | 一种互不固溶铜-碳过饱和固溶体的制备方法 |
-
1997
- 1997-08-28 JP JP23210497A patent/JPH1161292A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6933531B1 (en) | 1999-12-24 | 2005-08-23 | Ngk Insulators, Ltd. | Heat sink material and method of manufacturing the heat sink material |
| JP2013536587A (ja) * | 2010-08-25 | 2013-09-19 | イスパノ・シユイザ | 少なくとも1つのセラミック部品を含むプリント回路 |
| CN105087986A (zh) * | 2015-08-27 | 2015-11-25 | 江苏大学 | 一种互不固溶铜-碳过饱和固溶体的制备方法 |
| CN105087986B (zh) * | 2015-08-27 | 2017-04-05 | 江苏大学 | 一种互不固溶铜‑碳过饱和固溶体的制备方法 |
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