JPH1173975A - 固体電解質型燃料電池のセルの製造方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池のセルの製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 他の部材に熱的に悪影響を与えることなくイ
ンタコネクタの緻密性を向上させることができる固体電
解質型燃料電池のセルの製造方法を提供する。 【解決手段】 基体１上に設けられた燃料極２、固体電
解質３および空気極４からなる複数の単素子間をインタ
コネクタ５で電気的に接続したセルをスラリ一体焼結法
で製造する固体電解質型燃料電池のセルの製造方法であ
って、当該セルを低酸素分圧の気流中（５％水素−窒素
気流中）で一体焼結する。
ンタコネクタの緻密性を向上させることができる固体電
解質型燃料電池のセルの製造方法を提供する。 【解決手段】 基体１上に設けられた燃料極２、固体電
解質３および空気極４からなる複数の単素子間をインタ
コネクタ５で電気的に接続したセルをスラリ一体焼結法
で製造する固体電解質型燃料電池のセルの製造方法であ
って、当該セルを低酸素分圧の気流中（５％水素−窒素
気流中）で一体焼結する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、固体電解質型燃料
電池のセルの製造方法に関する。
電池のセルの製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質型燃料電池は、固体電解質を
多孔質性の空気極および燃料極で挟んだ単素子を多孔質
性の基体上に上記燃料極を当接させるように複数配設
し、当該単素子間をインタコネクタで電気的に接続して
構成したセルを備えてなっている。
多孔質性の空気極および燃料極で挟んだ単素子を多孔質
性の基体上に上記燃料極を当接させるように複数配設
し、当該単素子間をインタコネクタで電気的に接続して
構成したセルを備えてなっている。
【０００３】このようなセルは、燃料極、固体電解質、
空気極、インタコネクタの各材料のスラリを基体上にそ
れぞれ被覆した後、約１４００℃で一体的に焼結（スラ
リ一体焼結法）して成膜することにより製造される。
空気極、インタコネクタの各材料のスラリを基体上にそ
れぞれ被覆した後、約１４００℃で一体的に焼結（スラ
リ一体焼結法）して成膜することにより製造される。
【０００４】このようなセルを備えた固体電解質型燃料
電池では、基体の外側に空気や酸素などの酸化ガスを流
通させ、基体の内側に水素やメタンなどの燃料ガスを流
通させる一方、温度を約８００〜１０００℃まで上昇さ
せると、燃料ガスが基体および燃料極を透過すると共
に、酸化ガスが空気極を透過して、これらガスが固体電
解質で電気化学的に反応し、電力を得ることができる。
電池では、基体の外側に空気や酸素などの酸化ガスを流
通させ、基体の内側に水素やメタンなどの燃料ガスを流
通させる一方、温度を約８００〜１０００℃まで上昇さ
せると、燃料ガスが基体および燃料極を透過すると共
に、酸化ガスが空気極を透過して、これらガスが固体電
解質で電気化学的に反応し、電力を得ることができる。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】前述したような固体電
解質型燃料電池のセルにおいて、そのインタコネクタに
は、電子導電性はもちろんのこと、他の部材との作動雰
囲気下での未反応性および熱膨張率の同等性を始めとし
て、酸化雰囲気（酸化ガス）と還元雰囲気（燃料ガス）
との遮断性（緻密性）などが要求されるため、ＬａＣｒ
Ｏ3 系のペロブスカイト型酸化物が用いられている。し
かしながら、発電性能をさらに向上させるため、上記イ
ンタコネクタの緻密性（焼結密度）をさらに高めようと
すると、上記酸化物材料が難焼結性であることから、１
６００℃以上の温度で焼結しなければならず、他の部材
に熱的に悪影響を与えてしまうという問題を生じてい
た。
解質型燃料電池のセルにおいて、そのインタコネクタに
は、電子導電性はもちろんのこと、他の部材との作動雰
囲気下での未反応性および熱膨張率の同等性を始めとし
て、酸化雰囲気（酸化ガス）と還元雰囲気（燃料ガス）
との遮断性（緻密性）などが要求されるため、ＬａＣｒ
Ｏ3 系のペロブスカイト型酸化物が用いられている。し
かしながら、発電性能をさらに向上させるため、上記イ
ンタコネクタの緻密性（焼結密度）をさらに高めようと
すると、上記酸化物材料が難焼結性であることから、１
６００℃以上の温度で焼結しなければならず、他の部材
に熱的に悪影響を与えてしまうという問題を生じてい
た。
【０００６】このようなことから、本発明は、他の部材
に熱的に悪影響を与えることなくインタコネクタの緻密
性を向上させることができる固体電解質型燃料電池のセ
ルの製造方法を提供することを目的とした。
に熱的に悪影響を与えることなくインタコネクタの緻密
性を向上させることができる固体電解質型燃料電池のセ
ルの製造方法を提供することを目的とした。
【０００７】
【課題を解決するための手段】前述した課題を解決する
ための、本発明による固体電解質型燃料電池のセルの製
造方法は、基体上に設けられた燃料極、固体電解質およ
び空気極からなる複数の単素子間をインタコネクタで電
気的に接続したセルをスラリ一体焼結法で製造する固体
電解質型燃料電池のセルの製造方法であって、当該セル
を低酸素分圧の気流中で一体焼結することを特徴とす
る。
ための、本発明による固体電解質型燃料電池のセルの製
造方法は、基体上に設けられた燃料極、固体電解質およ
び空気極からなる複数の単素子間をインタコネクタで電
気的に接続したセルをスラリ一体焼結法で製造する固体
電解質型燃料電池のセルの製造方法であって、当該セル
を低酸素分圧の気流中で一体焼結することを特徴とす
る。
【０００８】
【発明の実施の形態】本発明による固体電解質型燃料電
池のセルの製造方法の実施の形態を図１を用いて説明す
る。なお、図１は、その方法により製造されたセルの要
部の概略構成図である。
池のセルの製造方法の実施の形態を図１を用いて説明す
る。なお、図１は、その方法により製造されたセルの要
部の概略構成図である。
【０００９】図１において、１は基体、２は燃料極、３
は固体電解質、４は空気極、５はインタコネクタであ
る。
は固体電解質、４は空気極、５はインタコネクタであ
る。
【００１０】基体１は、ジルコニア酸化物などからなる
多孔質体であり、板状または管状をなしている。燃料極
２は、基体１上に所定の間隔で複数成膜されている。固
体電解質３は、ＹＳＺ（イットリアで安定化させたジル
コニア）などからなり、燃料極２上にそれぞれ成膜され
ている。空気極４は、ペロブスカイト型複合酸化物から
なる多孔質体であり、固体電解質３上にそれぞれ成膜さ
れている。インタコネクタ５は、ＬａＣｒＯ3 系のペロ
ブスカイト型酸化物からなり、上記燃料極２、固体電解
質３、空気極４などからなる単素子間を電気的に接続す
るように当該単素子間にそれぞれ成膜されている。
多孔質体であり、板状または管状をなしている。燃料極
２は、基体１上に所定の間隔で複数成膜されている。固
体電解質３は、ＹＳＺ（イットリアで安定化させたジル
コニア）などからなり、燃料極２上にそれぞれ成膜され
ている。空気極４は、ペロブスカイト型複合酸化物から
なる多孔質体であり、固体電解質３上にそれぞれ成膜さ
れている。インタコネクタ５は、ＬａＣｒＯ3 系のペロ
ブスカイト型酸化物からなり、上記燃料極２、固体電解
質３、空気極４などからなる単素子間を電気的に接続す
るように当該単素子間にそれぞれ成膜されている。
【００１１】次に、このような構造をなすセルの本発明
に基づく製造方法を説明する。従来と同様に基体１上に
燃料極２、固体電解質３、空気極４、インタコネクタ５
の各材料のスラリを塗布した後、これを低酸素分圧の気
流中で従来と同様な温度（１４００℃）で一体的に焼結
することにより、緻密性（焼結密度）の高いインタコネ
クタ５を有するセルを得ることができる。
に基づく製造方法を説明する。従来と同様に基体１上に
燃料極２、固体電解質３、空気極４、インタコネクタ５
の各材料のスラリを塗布した後、これを低酸素分圧の気
流中で従来と同様な温度（１４００℃）で一体的に焼結
することにより、緻密性（焼結密度）の高いインタコネ
クタ５を有するセルを得ることができる。
【００１２】すなわち、空気中で焼結すると、インタコ
ネクタ５は、ＬａＣｒＯ3 が下記の式に示すように酸素
と反応してＣｒＯ3 を生じて表面から蒸発拡散させなが
ら凝縮して焼結が進行することから、緻密化の程度が低
くなってしまうものの、低酸素分圧の気流中で焼結すれ
ば、ＬａＣｒＯ3 の酸素との反応が抑えられてＣｒＯ 3
の発生が低減し、緻密化が促進されるのである。
ネクタ５は、ＬａＣｒＯ3 が下記の式に示すように酸素
と反応してＣｒＯ3 を生じて表面から蒸発拡散させなが
ら凝縮して焼結が進行することから、緻密化の程度が低
くなってしまうものの、低酸素分圧の気流中で焼結すれ
ば、ＬａＣｒＯ3 の酸素との反応が抑えられてＣｒＯ 3
の発生が低減し、緻密化が促進されるのである。
【００１３】
【化１】ＬａＣｒＯ3 ＋ 3/4Ｏ2(g)＝ 0.5Ｌａ2 Ｏ3 ＋
ＣｒＯ3(g)
ＣｒＯ3(g)
【００１４】したがって、このようなセルの製造方法に
よれば、他の部材に熱的に悪影響を与えることなくイン
タコネクタの緻密性を向上させることができる。
よれば、他の部材に熱的に悪影響を与えることなくイン
タコネクタの緻密性を向上させることができる。
【００１５】なお、低酸素分圧気流には、５％水素−窒
素気流を適用するとよい。なぜなら、工業用の窒素ガス
中には、通常、１０-4〜１０-7ａｔｍ程度の酸素が含有
されているため、窒素ガス中に水素ガスを添加（５％程
度）することにより、窒素ガス中の酸素分圧をさらに低
減（１０-18 ａｔｍ程度）することができるからであ
る。
素気流を適用するとよい。なぜなら、工業用の窒素ガス
中には、通常、１０-4〜１０-7ａｔｍ程度の酸素が含有
されているため、窒素ガス中に水素ガスを添加（５％程
度）することにより、窒素ガス中の酸素分圧をさらに低
減（１０-18 ａｔｍ程度）することができるからであ
る。
【００１６】
【実施例】本発明による固体電解質型燃料電池のセルの
製造方法の効果を確認するため、次のような試験を行っ
た。
製造方法の効果を確認するため、次のような試験を行っ
た。
【００１７】［試験体の作製］図２に示すように、円筒
型（外径：２０ｍｍ，内径：１５ｍｍ，長さ２００ｍ
ｍ）をなす基体１１の外周面の長手方向中央部分（中心
から両端側へ各々５０ｍｍの範囲（計１００ｍｍ））に
インタコネクタ１５の材料のスラリを塗布すると共に、
当該基体１１の長手方向両端側（端部から中心へ５０ｍ
ｍ強の範囲）に固体電解質１３の材料のスラリを塗布し
た後、低酸素分圧（５％水素−窒素）の気流中、１４０
０℃で５時間一体焼結することにより、試験体Ｓ1 を作
製した。なお、基体１１、インタコネクタ１５の材料の
スラリ、固体電解質１３の材料のスラリは、以下のよう
にして作製した。
型（外径：２０ｍｍ，内径：１５ｍｍ，長さ２００ｍ
ｍ）をなす基体１１の外周面の長手方向中央部分（中心
から両端側へ各々５０ｍｍの範囲（計１００ｍｍ））に
インタコネクタ１５の材料のスラリを塗布すると共に、
当該基体１１の長手方向両端側（端部から中心へ５０ｍ
ｍ強の範囲）に固体電解質１３の材料のスラリを塗布し
た後、低酸素分圧（５％水素−窒素）の気流中、１４０
０℃で５時間一体焼結することにより、試験体Ｓ1 を作
製した。なお、基体１１、インタコネクタ１５の材料の
スラリ、固体電解質１３の材料のスラリは、以下のよう
にして作製した。
【００１８】＜基体１１＞ＺｒＯ2 とＣａＯとの粉体を
所定の割合（ＣａＯ：１５〜２０ｍｏｌ％）で混合し、
空気雰囲気中１５００℃で５時間焼成した後、この粉体
（ＣＳＺ）をボールミルで粉砕（中心粒径：約１０〜２
０μｍ）し、円筒型（外径：２０ｍｍ，内径：１５ｍ
ｍ，長さ２００ｍｍ）をなすようにバインダと共に成型
して基体１１を作製した。
所定の割合（ＣａＯ：１５〜２０ｍｏｌ％）で混合し、
空気雰囲気中１５００℃で５時間焼成した後、この粉体
（ＣＳＺ）をボールミルで粉砕（中心粒径：約１０〜２
０μｍ）し、円筒型（外径：２０ｍｍ，内径：１５ｍ
ｍ，長さ２００ｍｍ）をなすようにバインダと共に成型
して基体１１を作製した。
【００１９】＜インタコネクタ１５の材料のスラリ＞Ａ
サイトＬａへのＳｒ置換量として１０ｍｏｌ％となるよ
うにＬａ，Ｓｒ，Ｃｒの各硝酸塩を秤量して蒸留水と共
に混合し、この水溶液を空気中１５０〜２００℃で加熱
して蒸発乾固させた後、空気中９００℃で５時間焼成す
ることにより、（Ｌａ0.9 Ｓｒ0.1 ）ＣｒＯ3 となる単
一のペロブスカイト型酸化物（平均粒径：０．５μｍ）
を得た。この粉体（１０wt％）と水（６０wt％）と分散
剤（３０wt％）とを混合攪拌することによりインタコネ
クタ１５の材料のスラリを作製した。
サイトＬａへのＳｒ置換量として１０ｍｏｌ％となるよ
うにＬａ，Ｓｒ，Ｃｒの各硝酸塩を秤量して蒸留水と共
に混合し、この水溶液を空気中１５０〜２００℃で加熱
して蒸発乾固させた後、空気中９００℃で５時間焼成す
ることにより、（Ｌａ0.9 Ｓｒ0.1 ）ＣｒＯ3 となる単
一のペロブスカイト型酸化物（平均粒径：０．５μｍ）
を得た。この粉体（１０wt％）と水（６０wt％）と分散
剤（３０wt％）とを混合攪拌することによりインタコネ
クタ１５の材料のスラリを作製した。
【００２０】＜固体電解質１３の材料のスラリ＞ＺｒＯ
2 とＹ2 Ｏ3 とを所定の割合（Ｙ2 Ｏ3 ：８ｍｏｌ％）
で混合し、この混合酸化物と（１０wt％）と水（６０wt
％）と分散剤（３０wt％）とを混合攪拌することにより
固体電解質１３の材料のスラリを作製した。
2 とＹ2 Ｏ3 とを所定の割合（Ｙ2 Ｏ3 ：８ｍｏｌ％）
で混合し、この混合酸化物と（１０wt％）と水（６０wt
％）と分散剤（３０wt％）とを混合攪拌することにより
固体電解質１３の材料のスラリを作製した。
【００２１】［比較体の作製］試験体Ｓ1 と同様な基体
１１に、試験体Ｓ1 と同様なインタコネクタ１５および
固体電解質１３の材料のスラリを試験体Ｓ1 の作製の場
合と同様にして塗布した後、空気中、１４００℃で５時
間一体焼結することにより、比較体Ｓ2 を作製した。
１１に、試験体Ｓ1 と同様なインタコネクタ１５および
固体電解質１３の材料のスラリを試験体Ｓ1 の作製の場
合と同様にして塗布した後、空気中、１４００℃で５時
間一体焼結することにより、比較体Ｓ2 を作製した。
【００２２】［試験方法］図３に示すように、試験体Ｓ
1 の両端側に金属製のスリーブ１０１を取り付け、これ
を金属製の容器１０２内にセットし、水素ガス送給装置
１０３で一方のスリーブ１０１から試験体Ｓ1 の内側に
水素ガスを２００ｃｃ／ｍｉｎで送給すると共に、窒素
ガス送給装置１０４で容器１０２内に、すなわち、試験
体Ｓ1 の外側に窒素ガスを２００ｃｃ／ｍｉｎで送給
し、他方のスリーブ１０１に流出してくるガスの流量を
ガスメータ１０５で計測しながら当該ガスの組成をガス
クロマトグラフ１０６で分析する共に、容器１０２内か
ら外部に流出してくるガスの流量をガスメータ１０７で
計測しながら当該ガスの組成をガスクロマトグラフ１０
８で分析することにより、試験体Ｓ1 の内部から外部へ
漏出する水素リーク率を求めた。なお、比較体Ｓ2 にお
いても、上述と同様にして水素リーク率を求めた。
1 の両端側に金属製のスリーブ１０１を取り付け、これ
を金属製の容器１０２内にセットし、水素ガス送給装置
１０３で一方のスリーブ１０１から試験体Ｓ1 の内側に
水素ガスを２００ｃｃ／ｍｉｎで送給すると共に、窒素
ガス送給装置１０４で容器１０２内に、すなわち、試験
体Ｓ1 の外側に窒素ガスを２００ｃｃ／ｍｉｎで送給
し、他方のスリーブ１０１に流出してくるガスの流量を
ガスメータ１０５で計測しながら当該ガスの組成をガス
クロマトグラフ１０６で分析する共に、容器１０２内か
ら外部に流出してくるガスの流量をガスメータ１０７で
計測しながら当該ガスの組成をガスクロマトグラフ１０
８で分析することにより、試験体Ｓ1 の内部から外部へ
漏出する水素リーク率を求めた。なお、比較体Ｓ2 にお
いても、上述と同様にして水素リーク率を求めた。
【００２３】［試験結果］上述したようにして試験を行
ったところ、比較体Ｓ2 では、水素リーク率が約２５％
となるのに対し、試験体Ｓ1 では、水素リーク率が約
１．３％となり、比較体Ｓ2 の約１／２０となった。
ったところ、比較体Ｓ2 では、水素リーク率が約２５％
となるのに対し、試験体Ｓ1 では、水素リーク率が約
１．３％となり、比較体Ｓ2 の約１／２０となった。
【００２４】以上のことから、低酸素分圧の気流中で一
体焼結することにより、焼結温度を上げることなくイン
タコネクタ（ＬａＣｒＯ3 系のペロブスカイト型酸化
物）の焼結密度を高めて緻密性を向上できることが確認
できた。
体焼結することにより、焼結温度を上げることなくイン
タコネクタ（ＬａＣｒＯ3 系のペロブスカイト型酸化
物）の焼結密度を高めて緻密性を向上できることが確認
できた。
【００２５】
【発明の効果】本発明による固体電解質型燃料電池のセ
ルの製造方法では、基体上に設けられた燃料極、固体電
解質および空気極からなる複数の単素子間をインタコネ
クタで電気的に接続したセルをスラリ一体焼結法で製造
する固体電解質型燃料電池のセルの製造方法であって、
当該セルを低酸素分圧の気流中で一体焼結することか
ら、焼結温度を上げることなくインタコネクタの焼結密
度を高めることができるので、他の部材に熱的に悪影響
を与えることなくインタコネクタの緻密性を向上させる
ことができる。
ルの製造方法では、基体上に設けられた燃料極、固体電
解質および空気極からなる複数の単素子間をインタコネ
クタで電気的に接続したセルをスラリ一体焼結法で製造
する固体電解質型燃料電池のセルの製造方法であって、
当該セルを低酸素分圧の気流中で一体焼結することか
ら、焼結温度を上げることなくインタコネクタの焼結密
度を高めることができるので、他の部材に熱的に悪影響
を与えることなくインタコネクタの緻密性を向上させる
ことができる。
【図１】本発明による固体電解質型燃料電池のセルの製
造方法の実施の形態により製造されたセルの要部の概略
構造図である。
造方法の実施の形態により製造されたセルの要部の概略
構造図である。
【図２】効果確認試験に用いた試験体の概略構造図であ
る。
る。
【図３】効果確認試験の説明図である。
１，１１ 基体 ２ 燃料極 ３，１３ 固体電解質 ４ 空気極 ５，１５ インタコネクタ １０１ スリーブ １０２ 容器 １０３ 水素ガス送給装置 １０４ 窒素ガス送給装置 １０５，１０７ ガスメータ １０６，１０８ ガスクロマトグラフ Ｓ1 試験体 Ｓ2 比較体
Claims (1)
- 【請求項１】 基体上に設けられた燃料極、固体電解質
および空気極からなる複数の単素子間をインタコネクタ
で電気的に接続したセルをスラリ一体焼結法で製造する
固体電解質型燃料電池のセルの製造方法であって、当該
セルを低酸素分圧の気流中で一体焼結することを特徴と
する固体電解質型燃料電池のセルの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9233441A JPH1173975A (ja) | 1997-08-29 | 1997-08-29 | 固体電解質型燃料電池のセルの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9233441A JPH1173975A (ja) | 1997-08-29 | 1997-08-29 | 固体電解質型燃料電池のセルの製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1173975A true JPH1173975A (ja) | 1999-03-16 |
Family
ID=16955099
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9233441A Withdrawn JPH1173975A (ja) | 1997-08-29 | 1997-08-29 | 固体電解質型燃料電池のセルの製造方法 |
Country Status (1)
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| JP (1) | JPH1173975A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001243965A (ja) * | 2000-02-29 | 2001-09-07 | Kyocera Corp | 固体電解質型燃料電池セル及びその製法並びに燃料電池 |
| WO2004088783A1 (ja) * | 2003-03-31 | 2004-10-14 | Tokyo Gas Company Limited | 固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法 |
| WO2007083627A1 (ja) | 2006-01-17 | 2007-07-26 | Osaka Gas Co., Ltd. | 固体酸化物形燃料電池用セル及びその製造方法 |
| JP2013501330A (ja) * | 2009-08-03 | 2013-01-10 | コミッサリア ア レネルジー アトミーク エ オ ゼネルジ ザルタナテイヴ | 金属支持型電気化学電池およびその製造方法 |
| JP2016533016A (ja) * | 2013-09-04 | 2016-10-20 | シーリーズ インテレクチュアル プロパティ カンパニー リミティド | 金属支持固体酸化物燃料電池を形成する方法 |
| JP2018113148A (ja) * | 2017-01-11 | 2018-07-19 | 日本碍子株式会社 | 電気化学セル |
-
1997
- 1997-08-29 JP JP9233441A patent/JPH1173975A/ja not_active Withdrawn
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