JPS5814640B2 - カクブンレツセイセイブツノチヨゾウヨウシヨリホウ - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 この発明は核分裂生成物を貯蔵するための処理方法に係
る。

廃棄核分裂生成物を安全に貯蔵するには、多くの場合、
その廃棄物の放射能がもはや危険でなくなるまでその廃
棄物を何百年かにわたって貯蔵しなければならぬという
問題がある。

現在採用されている上記問題の解決法の一つは、廃棄核
分裂生成物を液状にして貯蔵することである。

そしてこれらの液体は核分裂生成物が崩壊する適当な容
器又はタンクに貯蔵される。

タンクは化学的腐蝕に耐えるように用いられる構成材料
に応じて何十年間かの間長持ちするが、液体での貯蔵は
必要な貯蔵場所が大きくなり、そして貯蔵タンクを定期
的に点検し、いつかは新しくしなければならぬという問
題が起る。

これまでに提案された上記問題のもう一つ別の解決法は
、廃棄核分裂生成物をガラス煉瓦に形成してしまうとい
うことである。

この方法は所要貯蔵場所をかなり縮少するが、ガラス煉
瓦はこの煉瓦に加えられる如何なる化学的又は機械的攻
撃をも阻止するように、例えばステンレス鋼の容器に収
納しなければならない。

廃棄核分裂生成物を貯蔵するための貯蔵装置を設計する
に当って考慮しなければならぬ潜在的危険性としては、
核分裂生成物の崩壊によって発生する熱、或る外部源か
らの熱、貯蔵装置に対する機械的損傷、廃棄核分裂生成
物からの、又は酸化腐蝕のような外部源からの化学的侵
蝕、並びに貯蔵装置を通る廃棄核分裂生成物の拡散が挙
げられる。

廃棄核分裂生成物は又、その後の機械的取扱いを容易に
するように便利な物理的形状でなくてはならぬ。

本発明の目的は上記した２種類の方法よりも優れた利点
を有する廃棄核分裂生成物を貯蔵のための処理方法を提
供することを目的とする。

核分裂生成物を貯蔵するための処理法は、本発明によれ
ばアルファ一炭化珪素、炭素及び結合剤を含む混合物で
もって廃棄核分裂生成物の粒子を呼んべんなぐ被覆し、
この被覆した粒子を固め、そしてこの固めた被覆された
粒子を珪素と接触させながら反応焼結（ｒｅａｃｔｉｏ
ｎ−ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ） して上記廃棄核分裂生成物
粒子を封入するベーター炭化珪素のマトリックスを生成
させることよりなる。

廃棄核分裂生成物粒子は、液状の廃棄核分裂生成物から
も作り得る。

廃棄核分裂生成物粒子を自己結合炭化珪素中に分散させ
る反応一焼結過程は、スペシャル セラミックス５（ブ
リティッシュ セラミックス リサーチ アソシエーシ
ョン： １ ９ ７ ２ ）〔ＳｐｅｃｉａｌＣｅｒａ
ｍｉｃｓ ５ （Ｂｒｉｔｉｓｈ Ｃｅｒａｍｉｃｓ’
ＲｅｓｅａｒｃｈＡｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ ：１９
７ ２ ） ］の９９頁に発表されたＣ．Ｍフオレスト
（Ｆｏｒｒｅｓｔ ）氏等によるザ フアプリケーショ
ン アンド ブロパーティーズ オブ セルフ ボンデ
ツド シリコン カーバイドボデイズ（Ｔｈｅ Ｆａｂ
ｒｉｃａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏ
ｆＳｅｌ ｆ −Ｂｏｎｄｅｄ Ｓｉ ｌ ｉｃｏｎ
Ｃａｒｂｉｄｅ Ｂｏｄｉｅｓ ）の論文に記載された
方法を使用し得る。

以下本発明を実施例によって説明する。

この実施例は核燃料、例えばＵＯ２の再処理後に得られ
るような、又は液状廃棄物の形で貯蔵されるような、液
状の廃棄核分裂生成物から出発する。

所望の大きさの粒子又は所望大きさの範囲内にある粒子
団塊は液状の廃棄核分裂生成物の蒸発蝦焼、例えば約９
００〜１０００℃で操作する回転蕨焼器の使用によって
作られる。

核分裂生成物はそれ自体団塊になるものであってもよく
又はその代りに核分裂生成物溶液に有機或いは無機の団
塊形成剤を加えてもよい。

また、実質上球形の粒子（このものはその後で蝦焼され
る）を形成するためにゾルーゲル法を用いることができ
る。

粒子又は粒子の団塊は直径がＱ． ５ ｍｍのような小
さなものから少くとも２ｍｍに拡がる大きさからなって
いてもよい。

粒子は次でこれらにアルファ一炭化珪素、黒鉛粉末及び
炭素質の熱硬化性結合剤（例えばフラン樹脂又はフェノ
ール樹脂）の混合物を適用することによってまんべんな
く被覆される。

適当な結合剤はカーボランダム レジンＣ Ｓ２１７
（ｃａｒｂｏｒｕｎｄｕｍは登録商標）のようなフェノ
ール ホルムアルデヒド ノボラツクである。

黒鉛粉末及び結合剤は上記のレンジＣＳ２ １ ７をメ
タノール変性アルコールに溶かすことによって一成分に
され、次で粉末にされたヘキサミンが溶解する寸で攪拌
される。

この溶液を次でＺ形の羽根のついた混合機中において、
室温で黒鉛粉末に徐々に加える。

約１時間後に混合を止め、ペースト状の固体を皿に移し
、真空炉中で３０℃において２４時間保持する。

次で乾燥した塊をハンマーミルに通し、このミルは塊を
黒鉛粉末の最初の粒子とほぼ同じ大きさにする。

次で樹脂一黒鉛成分はアルファ一炭化珪素と混合される
。

黒鉛粉末とα一炭化珪素とを１：２の重量比で含んでい
る粉末混合物が、ドラムの中で粒子を転動しながら、粒
子のバッチの上にふりかけられる。

レジンＣＳ２１７のための溶剤であるメタノール変性ア
ルコールを転勤が進行しているときに加える。

これによって、粒子の外面に黒鉛粉末を粘着させるに十
分な粘着性がレジンＣＳ２１７に与えられる。

まんべんなく被覆された粒子は次でドラムから取出され
、溶剤は乾燥され、次で粒子は温時押圧（代表的なのは
１５０℃において）することによって固められ、レジン
ＣＳ２１７を熱硬化させ、そして緑色の本体を形成させ
る。

この本体を高温炉に装填し、炉内に既に存在している珪
素のビレットの上に置く。

炉は排気、減圧にし、先ず約５００℃に昇温してレジン
ＣＳ２１７を炭化する。

次に炉温を約１６００℃に上げて珪素を溶融し、これに
よって液状の珪素は本体に含浸し、本体は反応一焼結さ
れる。

液状珪素は本体内部の黒鉛と反応を起し、これによって
黒鉛はβ一ＳｉＣに転化される。

このβ一ＳｉＣは最初のアルファ一粒を結合し、液状の
廃棄核分裂生成物から形成された粒子を封入するマトリ
ックスを形成する。

黒鉛と珪素との反応は次のように表わし得る。

反応が完了したときには、本体を室温まで放冷する。

上記の方法は又、出発物質として固体の廃棄核分裂生成
物を用いる場合にも適用できることが認識されるだろう
。

しかして液体の廃棄核分裂生成物から粒子を作る工程が
省略される。

固体の廃棄核分裂生成物の大きさを小さくし、又は固体
の廃棄核分裂生成物を団塊にする追加の工程が必要であ
るかもしれないが、かゝる工程は核物質取扱い専門技術
者にとって熟知するところである。

本発明の或る種の適用においては廃棄核分裂生成物粒子
を上記の方法によってまんべんなく被覆する前に、これ
ら粒子を先ず、ピロカーボン（ｐｙｒｏｃａｒｂｏｎ
）のような物質の１回又はそれ以上の密封層で被覆して
もよい。

上記のような密封層を設ける方法は、被膜源として炭化
水素（プロピレン）を用い、適当な塗装炉中で、炭化水
素の分解温度１０００〜１５００℃で、上記の粒子をピ
ロカーボンで典型的には約２０μの厚さで被覆すること
からなる。

この塗装炉は流動床型であっても、あるいは粒子床が塗
装操作の間混転される回転炉であってもよい。

本発明は自身で結合する炭化珪素の極めて硬くて損傷に
対し抵抗力を有するマトリックスの中に保たれた廃棄核
分裂生成物粒子を生成する。

しかして上記のマトリックスは又、熱伝導性を有して廃
棄核分裂生成物粒からの核分裂生成熱の除去を助ける。

炭化珪素のマトＩＪツクス内に一度封入された廃棄核分
裂生成物粒子はその後、例えば使われていない原子炉の
コンクリート製加圧容器を含めて適当な場所に貯蔵でき
る。

炭化珪素の核分裂生成物保持被膜を有する核燃料粒子の
場合、例えば高温ガス冷却型原子炉に用いられるとき、
照射後燃料粒子が、これら粒子を照射した燃料体から上
記粒子を取除いた後、それらが含有する価値ある未使用
の核分裂物質を回収するため、再処理工程に通すことな
く、単に貯蔵してもよいが、本来かＸる貯蔵はこれら価
値ある物質をむだにするものであることが認識されるだ
ろう。

他方、本発明は照射後燃料粒子が単に貯蔵されている廃
棄核分裂生成物であるので照射後燃料粒子の再加工を可
能にするものとある。

本発明の実施態様は次の通りである。

（１）廃棄核分裂生成物粒子が液状の廃棄核分裂生成物
から作られたものである特許請求の範囲記載の方法。

（２）廃棄核分裂生成物粒子を、その被覆の前に、一層
以上の密封物質層で被覆する特許請求の範囲または上記
第１項記載の方法。

（３）密封物質層がピロカーボンからなる上記第２項の
記載の方法。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ 廃棄核分裂生成物粒子を、アルファ一炭化珪素、炭
   素及び結合剤を含む混合物でその上を被覆し、この被覆
   した粒子を固め、そしてこの固められた被覆粒子を珪素
   と接触させて反応一焼結して上記の廃棄核分裂生成物粒
   子を封入するベーター炭化珪素のマトリックスを生成さ
   せることを特徴とする廃棄核分裂生成物の貯蔵用処理方
   法。